JP6036648B2 - Rare earth magnet manufacturing method - Google Patents

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本発明は、熱間塑性加工によって配向磁石となっている希土類磁石の製造方法に関するものである。   The present invention relates to a method for producing a rare earth magnet that is an oriented magnet by hot plastic working.

ランタノイド等の希土類元素を用いた希土類磁石は永久磁石とも称され、その用途は、ハードディスクやMRIを構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータなどに用いられている。   Rare earth magnets using rare earth elements such as lanthanoids are also called permanent magnets, and their uses are used in motors for driving hard disks and MRI, as well as drive motors for hybrid vehicles and electric vehicles.

この希土類磁石の磁石性能の指標として残留磁化(残留磁束密度)と保磁力を挙げることができるが、モータの小型化や高電流密度化による発熱量の増大に対し、使用される希土類磁石にも耐熱性に対する要求は一層高まっており、高温使用下で磁石の磁気特性を如何に保持できるかが当該技術分野での重要な研究課題の一つとなっている。   Residual magnetization (residual magnetic flux density) and coercive force can be cited as indicators of the magnet performance of this rare earth magnet. However, in response to increased heat generation due to miniaturization of motors and higher current density, rare earth magnets used also The demand for heat resistance is further increasing, and how to maintain the magnetic properties of the magnet under high temperature use is one of the important research subjects in the technical field.

希土類磁石の製造方法の一例を概説すると、たとえばNd-Fe-B系の金属溶湯を急冷凝固して得られた微粉末を加圧成形しながら成形体とし、この成形体に磁気的異方性を付与するべく熱間塑性加工を施して希土類磁石(配向磁石)を製造する方法が一般に適用されている。   An outline of an example of a method for producing a rare earth magnet is as follows. For example, a fine powder obtained by rapid solidification of a Nd-Fe-B metal melt is formed into a compact while being pressed, and the magnetic anisotropy is applied to the compact. In general, a method of producing a rare earth magnet (orientated magnet) by performing hot plastic working to impart the above-mentioned properties is applied.

上記熱間塑性加工は、塑性加工型を構成する側面型と下面型、側面型内で摺動自在な上面可動型(パンチ、ポンチとも言う)から構成されるキャビティに成形体を配し、加熱しながら上面型でたとえば1秒程度かそれ以下の短時間押圧し、所定の加工率となるまで押圧する据え込み加工が一般に適用されている。この熱間塑性加工によって成形体に磁気的異方性を付与できる一方で、据え込み加工の際に上面型による押圧によって成形体が側方に変形しようとした際に、成形体が上面可動型と下面型から該変形の方向と逆向きのせん断摩擦力を受けることが知られている。このことを図16を参照して詳細に説明する。   In the hot plastic working, a molded body is placed in a cavity constituted by a side face mold and a bottom face mold that constitute a plastic working mold, and an upper surface movable mold (also called a punch or a punch) that is slidable within the side mold, and heated. On the other hand, an upsetting process is generally applied in which the upper surface mold is pressed for a short time of, for example, about 1 second or less and pressed until a predetermined processing rate is reached. While this hot plastic working can give magnetic anisotropy to the molded body, when the molded body tries to deform laterally by pressing with the upper surface mold during upsetting, the molded body is movable on the upper surface. It is known to receive a shear frictional force in the direction opposite to the direction of deformation from the bottom surface mold. This will be described in detail with reference to FIG.

図16aは据え込み加工前の上面型と下面型で挟まれた成形体の解析モデルを示しており(モデルは、コンピュータにて有限要素解析を実行するに当たり、成形体を多数の要素セルの集合体としたもの)、図16bは加工率50%の据え込み加工後の解析モデルの変形の状態を示している。なお、図示する解析モデルは、成形体の左右で解析結果が同じになることから右側断面のみをモデル化したものである。   FIG. 16a shows an analysis model of a molded body sandwiched between an upper surface mold and a lower surface mold before upsetting (the model is a set of a large number of element cells when a finite element analysis is performed by a computer). Fig. 16b shows the state of deformation of the analytical model after upsetting with a processing rate of 50%. Note that the analysis model shown is a model of only the right cross section because the analysis results are the same on the left and right sides of the compact.

図16aで示すように上面可動型にて成形体を押圧すると、図16bで示すように何等の拘束も受けていない成形体の自由端面が側方へ変形する。この側方への変形の際に、成形体の上面と下面はそれぞれ、上面可動型と下面型から側方への変形方向とは逆方向のせん断摩擦力を受ける。その結果、成形体の中心領域はその周囲の領域に比して塑性変形が進行して高歪み領域となり、これに起因して結晶組織の配向乱れが生じ、残留磁化の低下を齎すとともに、材料歩留まりの悪化による製造コスト増といった課題に繋がる。   When the molded body is pressed by the upper surface movable mold as shown in FIG. 16a, the free end face of the molded body not subjected to any constraint as shown in FIG. 16b is deformed sideways. During this lateral deformation, the upper surface and the lower surface of the molded body are subjected to a shear friction force in a direction opposite to the lateral deformation direction from the upper surface movable mold and the lower mold. As a result, the central region of the compact becomes a high strain region due to the progress of plastic deformation as compared to the surrounding region, resulting in disorder of the orientation of the crystal structure, which leads to a decrease in residual magnetization and the material. This leads to problems such as an increase in manufacturing cost due to a decrease in yield.

ここで、特許文献1には、鍛造合金をカプセルに挿入し、高温で型鍛造をおこなって磁気的異方性を付与する希土類磁石の製造方法において、熱間鍛造を2種類以上の型を使用して多段階でおこなう方法が開示されている。この製造方法を適用することにより、熱間鍛造時に磁石が割れるといった課題を解消することはできるものの、上記する課題、すなわち、成形体の中心領域がその周囲の領域に比して塑性変形が進行して高歪み領域となり、これに起因して結晶組織の配向乱れが生じ、残留磁化の低下を齎すとともに、材料歩留まりの悪化による製造コスト増に繋がるといった課題を解消するには至らない。   Here, in Patent Document 1, a forging alloy is inserted into a capsule, and die forging is performed at a high temperature to provide magnetic anisotropy. In the rare earth magnet manufacturing method, hot forging uses two or more dies. Thus, a method of performing in multiple stages is disclosed. By applying this manufacturing method, the problem that the magnet breaks during hot forging can be solved, but the above-described problem, that is, the central region of the molded body is more plastically deformed than the surrounding region. As a result, it becomes a high strain region, resulting in disorder of the orientation of the crystal structure, which leads to a decrease in residual magnetization and a problem that leads to an increase in manufacturing cost due to a deterioration in material yield.

特開平4−134804号公報JP-A-4-134804

本発明は上記する問題に鑑みてなされたものであり、成形体に据え込み加工である熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造するに当たり、成形体の側方変形の際に塑性加工型を構成する上面可動型や下面型から作用するせん断摩擦力による結晶組織の配向乱れが解消され、高い配向度に起因した残留磁化の高い希土類磁石を高い製品歩留りの下で製造することのできる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above-described problems. In producing a rare earth magnet as an oriented magnet by subjecting a molded body to hot plastic processing, which is an upsetting process, the molded body is subjected to lateral deformation. Production of rare earth magnets with high remanence due to the high degree of orientation by eliminating the disorder of orientation of the crystal structure due to the shear frictional force acting from the upper surface movable type and the lower side die constituting the plastic working mold An object of the present invention is to provide a method for producing a rare earth magnet that can be manufactured.

前記目的を達成すべく、本発明による希土類磁石の製造方法は、希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、柱状の成形体を製造する第1のステップ、前記成形体が収容されるキャビティを備えた塑性加工型を用意し、前記キャビティに成形体を収容し、成形体を押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第2のステップからなり、前記第2のステップは異種構造の第1、第2の塑性加工型を使用してさらに2つのステップから構成されており、最初のステップAでは、ここで使用される第1の塑性加工型が、少なくとも3つの側面から構成される第1の側面型と、第1の下面型と、第1の側面型内を上下方向に摺動する第1の上面可動型と、第1の側面型内に配設されて該第1の側面型とともに成形体が収容されるキャビティを形成する第1の縦型とから構成され、第1の上面可動型と第1の側面型の少なくとも1つの側面においてはいずれもキャビティに対向する面がテーパー面となっており、少なくとも第1の縦型と第1の側面型の残りの側面はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、上面可動型を摺動させて所定の第1の加工率になるまで成形体を押圧し、成形体の少なくとも一つの側面と上面をテーパー面に成形して配向磁石前駆体を製造するものであり、次のステップBでは、ここで使用される第2の塑性加工型が、少なくとも3つの側面から構成される第2の側面型と、第2の下面型と、第2の側面型内を上下方向に摺動する第2の上面可動型と、第2の側面型内に配設されて該第2の側面型とともに配向磁石前駆体が収容されるキャビティを形成する第2の縦型とから構成され、第2の縦型と第2の側面型と第2の上面可動型と第2の下面型はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、第2の上面可動型を摺動させて所定の第2の加工率になるまで配向磁石前駆体を押圧して配向磁石を製造するものである。   In order to achieve the above object, a method for producing a rare earth magnet according to the present invention comprises a first step of producing a columnar shaped body by pressure-molding a powder as a rare earth magnet material, and a cavity in which the shaped body is accommodated. A second step of producing a rare earth magnet which is an oriented magnet by preparing a plastic working die having a structure, housing a compact in the cavity, and performing hot plastic working to provide anisotropy while pressing the compact. The second step is composed of two steps using the first and second plastic working molds of different structures, and in the first step A, the first plasticity used here is The processing mold includes a first side mold formed of at least three side faces, a first lower face mold, a first upper surface movable mold that slides up and down in the first side mold, and a first With the first side mold disposed in the side mold A first vertical mold that forms a cavity in which the molded body is accommodated, and a surface facing the cavity is a tapered surface on at least one side of the first upper surface movable mold and the first side mold. At least the first vertical mold and the remaining side faces of the first side mold are flat surfaces facing the cavities, and the upper surface movable mold is slid to obtain a predetermined first The molded body is pressed until the processing rate is reached, and at least one side surface and the upper surface of the molded body are formed into a tapered surface to produce an oriented magnet precursor. In the next step B, the first step used here is performed. A second side mold, a second lower mold, and a second upper surface movable mold that slides up and down in the second side mold; With the second side mold disposed in the second side mold. The second vertical mold that forms the cavity in which the oriented magnet precursor is accommodated, and the second vertical mold, the second side mold, the second upper surface movable mold, and the second lower mold are all, The surface facing the cavity is a flat surface, and the oriented magnet precursor is pressed until the second upper surface movable mold is slid to a predetermined second processing rate to produce an oriented magnet. .

本発明の希土類磁石の製造方法は、据え込み加工に際して上面可動型による一度の押圧によって所望の加工率まで熱間塑性加工を実行することに代わり、所望の加工率に達する前に複数の段階に分けて熱間塑性加工を実行する、閉塞鍛造方法である。そして、最初のステップ(ステップA)において、少なくとも第1の側面型の一部と第1の上面可動型がテーパー面を備えた第1の塑性加工型を使用して成形体の少なくとも一つの側面と上面をいずれもテーパー面に成形し、所定の第1の加工率になるまで成形体を押圧して配向磁石前駆体を製造する。このことによって、塑性加工型から作用するせん断摩擦力を低減することができ、かつ第1の縦型にて成形体の側方変形を抑制することで、磁化容易方向へ歪みが導入されるように成形体の端部を変形させることができる。第1の側面型の少なくとも1つの側面と第1の上面可動型の備えたテーパー面で成形体を押圧することでせん断摩擦力が低減する結果、据え込み加工の際に成形体が流れ易くなる。そして、成形体が所定の加工率(磁気的異方性化に必要な加工率)に達する前に第1の縦型にて成形体を側面から拘束した状態で第1の上面可動型と第1の下面型で挟むようにして成形体を押圧することで、成形体の端部の配向が矯正される。   The manufacturing method of the rare earth magnet of the present invention, instead of executing hot plastic processing to a desired processing rate by a single pressing by the upper surface movable mold at the time of upsetting, performs a plurality of steps before reaching the desired processing rate. This is a closed forging method in which hot plastic working is performed separately. In the first step (step A), at least one side surface of the molded body is formed using a first plastic working die in which at least a part of the first side surface die and the first upper surface movable die have a tapered surface. Both the upper surface and the upper surface are formed into a tapered surface, and the formed body is pressed until a predetermined first processing rate is reached, thereby producing an oriented magnet precursor. As a result, the shear frictional force acting from the plastic working die can be reduced, and strain is introduced in the direction of easy magnetization by suppressing the lateral deformation of the molded body with the first vertical die. The end of the molded body can be deformed. As a result of the shear friction force being reduced by pressing the molded body with at least one side surface of the first side surface mold and the tapered surface of the first upper surface movable mold, the molded body can easily flow during upsetting. . Then, before the molded body reaches a predetermined processing rate (processing rate necessary for magnetic anisotropy), the first upper surface movable mold and the first upper mold are restrained from the side by the first vertical mold. The orientation of the end of the molded body is corrected by pressing the molded body so as to be sandwiched between the lower surface molds 1.

なお、第1の側面型内に第1の縦型を配設することにより、成形体が収容されるキャビティが自動的に形成されることに加えて、第1の縦型の配設位置によって、ステップAにおける加工率の調整が可能となる。   In addition, by arranging the first vertical mold in the first side mold, the cavity for accommodating the molded body is automatically formed, and depending on the arrangement position of the first vertical mold. The processing rate in step A can be adjusted.

そして、次のステップBでは、テーパー面を有していない、すなわち平坦面のみを有する第2の側面型と第2の下面型と第2の上面可動型と第2の縦型とからなる別途の第2の塑性加工型を使用することにより、第2の縦型と第2の上面可動型の平坦面にて配向磁石前駆体に形成されたテーパー面のテーパー先端から順次押圧して変形させることができる。そのため、配向磁石前駆体の端部を集中的に配向させることができ、結果として、結晶組織の配向乱れが生じない、もしくは配向乱れが少ない配向磁石である希土類磁石を製造することができる。   Then, in the next step B, a second side mold, a second lower mold, a second upper movable mold, and a second vertical mold that do not have a tapered surface, that is, have only a flat surface. By using the second plastic working mold, the flat surfaces of the second vertical mold and the second movable upper surface are pressed and deformed sequentially from the tapered tip of the tapered surface formed on the oriented magnet precursor. be able to. Therefore, the end portion of the oriented magnet precursor can be intensively oriented, and as a result, a rare earth magnet that is an oriented magnet with little or no orientation disorder can be produced.

なお、第2の側面型内に第2の縦型を配設することによっても、配向磁石前駆体が収容されるキャビティが自動的に形成されることに加えて、第2の縦型の配設位置によって、ステップBにおける加工率の調整が可能となる。   In addition, by disposing the second vertical mold in the second side mold, the cavity for accommodating the oriented magnet precursor is automatically formed, and the second vertical mold is arranged. Depending on the installation position, the processing rate in step B can be adjusted.

ステップAで使用される第1の塑性加工型に関し、少なくとも3つの側面から構成される第1の側面型の少なくとも1つの側面および第1の上面可動型が、それらのキャビティに対向する面、より詳細には成形体が収容されるキャビティに対向する面がテーパー面(傾斜面)であり、その他の型の面、すなわち、第1の側面型の残りの側面や第1の縦型それぞれのキャビティに対向する面が平坦面となっている。これに対し、ステップBで使用される第2の塑性加工型では、第2の側面型の全ての側面(少なくとも3つの側面)、第2の下面型、第2の上面可動型、第2の縦型それぞれのキャビティに対向する面は全て平坦面となっている。   With respect to the first plastic working mold used in step A, at least one side surface of the first side surface mold composed of at least three side surfaces and the first upper surface movable mold are surfaces facing the cavities, and more Specifically, the surface facing the cavity in which the molded body is accommodated is a tapered surface (inclined surface), and the surfaces of other molds, that is, the remaining side surfaces of the first side surface mold and the cavities of the first vertical molds, respectively. The surface opposite to is a flat surface. On the other hand, in the second plastic working die used in Step B, all the side surfaces (at least three side surfaces) of the second side surface mold, the second lower surface mold, the second upper surface movable mold, and the second The surfaces facing the cavities of the vertical types are all flat surfaces.

ここで、第1の塑性加工型を構成する少なくとも3つの側面(平面視コの字状を構成する3つの側面、もしくは平面視矩形状を構成する4つの側面から)のうち、第1の縦型と対向しない1組の2つの左右の側面がテーパー面を備えている実施の形態であってもよい。   Here, among at least three side surfaces constituting the first plastic working mold (from three side surfaces constituting a U-shape in plan view or four side surfaces constituting a rectangular shape in plan view), the first vertical An embodiment in which a pair of two left and right side surfaces that do not face the mold are provided with tapered surfaces may be used.

また、第1の下面型の前記キャビティに対向する面がテーパー面となっている実施の形態であってもよい。   Further, an embodiment in which a surface of the first lower surface mold facing the cavity is a tapered surface may be used.

また、第1の下面型が第1の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップAでは、第1の上面可動型が下方に摺動し、第1の下面型が上方に摺動して成形体を押圧し、第2の下面型が第2の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップBでは、第2の上面可動型が下方に摺動し、第2の下面型が上方に摺動して配向磁石前駆体を押圧する実施の形態であってもよい。   The first lower surface mold is slidable in the vertical direction within the first side surface mold. In Step A, the first upper surface movable mold slides downward, and the first lower surface mold moves upward. The second lower surface mold is slidable in the vertical direction in the second side surface mold, and in step B, the second upper surface movable mold slides downward. In another embodiment, the second lower surface mold slides upward to press the oriented magnet precursor.

ステップAでは、所定の第1の加工率(たとえば40%程度)になるまで据え込み加工をおこなって配向磁石前駆体を製造し、ステップBでは、歪みの導入が難しい配向磁石前駆体の端部を効果的に押圧しながら、所定の第2の加工率(たとえば60%程度)になるまで据え込み加工をおこなって配向磁石を製造する。   In Step A, an upsetting process is performed until a predetermined first processing rate (for example, about 40%) is reached, and an oriented magnet precursor is manufactured. In Step B, an end of the oriented magnet precursor in which it is difficult to introduce strain. The orientation magnet is manufactured by performing upsetting until a predetermined second processing rate (for example, about 60%) is obtained.

なお、本発明者等によれば、第1の塑性加工型における第1の側面型のテーパー面の角度と第1の上面可動型のテーパー面の角度がともに12度以上の範囲にある場合に、高い製品歩留りを実現できることが特定されている。したがって、第1の塑性加工型における第1の側面型と第1の上面可動型それぞれのテーパー面の角度をともに12〜20度程度に設定するのがよい。なお、第1の下面型もテーパー面を具備する場合は、このテーパー面の角度も12〜20度程度に設定するのがよい。   According to the present inventors, when the angle of the tapered surface of the first side surface mold and the angle of the tapered surface of the first upper surface movable mold in the first plastic working die are both in the range of 12 degrees or more. It has been identified that high product yields can be achieved. Therefore, it is preferable to set both the angles of the tapered surfaces of the first side surface mold and the first upper surface movable mold in the first plastic working mold to about 12 to 20 degrees. In addition, when the first lower surface mold also has a tapered surface, the angle of the tapered surface is preferably set to about 12 to 20 degrees.

ここで、本発明の製造方法が製造対象とする希土類磁石には、組織を構成する主相(結晶)の粒径が200nm以下程度のナノ結晶磁石は勿論のこと、粒径が300nm以上のもの、さらには粒径が1μm以上の焼結磁石や樹脂バインダーで結晶粒が結合されたボンド磁石などが包含される。   Here, the rare earth magnets to be produced by the production method of the present invention include not only nanocrystalline magnets having a grain size of the main phase (crystal) constituting the structure of about 200 nm or less, but also those having a grain size of 300 nm or more. Furthermore, a sintered magnet having a grain size of 1 μm or more, a bonded magnet in which crystal grains are bonded with a resin binder, and the like are included.

第1のステップでは、液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯(急冷リボン)を製作し、これを粗粉砕等して希土類磁石用の磁粉を製作し、この磁粉をたとえばダイス内に充填してパンチで加圧しながら焼結してバルク化を図ることで等方性の成形体が得られる。   In the first step, a rapidly cooled ribbon (quenched ribbon), which is a fine crystal grain, is manufactured by liquid quenching, and this is coarsely pulverized to produce magnetic powder for a rare earth magnet. An isotropic molded body can be obtained by filling and sintering while pressing with a punch to achieve bulking.

この成形体は、たとえばナノ結晶組織のRE-Fe-B系の主相(RE:Nd、Prの少なくとも一種で、より具体的にはNd、Pr、Nd-Prのいずれか一種もしくは二種以上)と、該主相の周りにあるRE-X合金(X:金属元素)の粒界相からなる金属組織を有している。   This molded body is, for example, a RE-Fe-B main phase with a nanocrystalline structure (RE: at least one of Nd and Pr, more specifically one or more of Nd, Pr and Nd-Pr. ) And a grain boundary phase of the RE-X alloy (X: metal element) around the main phase.

以上の説明から理解できるように、本発明の希土類磁石の製造方法によれば、成形体を塑性加工型に収容して熱間塑性加工をおこなうに当たり、この熱間塑性加工を異種構造の第1、第2の塑性加工型を使用してなる2つのステップから実行し、最初のステップAにおいては、テーパー面を有する第1の塑性加工型を使用して成形体を塑性加工して配向磁石前駆体を製造し、次のステップBにおいては、キャビティに対向する面が平坦面のみからなる第2の塑性加工型を使用して配向磁石前駆体を塑性加工して配向磁石を製造するものである。この製造方法により、成形体の側方変形の際に第1の塑性加工型から受けるせん断摩擦力を低減してこれに起因した結晶組織の配向乱れを解消することができ、第2の塑性加工型では配向磁石前駆体の端部を集中的に配向させながら配向磁石である希土類磁石を製造することができる。その結果、高い配向度に起因した残留磁化の高い希土類磁石を、高い製品歩留まりの下で製造することが可能となる。   As can be understood from the above description, according to the method of manufacturing a rare earth magnet of the present invention, when the molded body is accommodated in the plastic working mold and the hot plastic working is performed, the hot plastic working is performed in the first structure of the different structure. In the first step A, the molded body is plastically processed using the first plastic working die having a tapered surface, and the oriented magnet precursor is obtained. In the next step B, an oriented magnet is produced by plastic working the oriented magnet precursor using a second plastic working die whose surface facing the cavity is only a flat surface. . With this manufacturing method, the shear frictional force received from the first plastic working die during the lateral deformation of the molded body can be reduced, and the disorder of the orientation of the crystal structure caused by this can be eliminated. In the mold, a rare earth magnet that is an oriented magnet can be manufactured while the ends of the oriented magnet precursor are intensively oriented. As a result, it is possible to manufacture a rare earth magnet having a high remanence due to a high degree of orientation at a high product yield.

(a)、(b)の順で本発明の希土類磁石の製造方法の第1のステップを説明した模式図である。It is the schematic diagram explaining the 1st step of the manufacturing method of the rare earth magnet of this invention in order of (a) and (b). 第1のステップで製造された成形体のミクロ構造を説明した図である。It is a figure explaining the microstructure of the molded object manufactured at the 1st step. 製造方法の第2のステップのステップAで使用する第1の塑性加工型の実施の形態1を説明した模式図である。It is the schematic diagram explaining Embodiment 1 of the 1st plastic working type | mold used by step A of the 2nd step of a manufacturing method. 製造方法の第2のステップのステップBで使用する第2の塑性加工型の実施の形態1を説明した模式図である。It is the schematic diagram explaining Embodiment 1 of the 2nd plastic working type | mold used by step B of the 2nd step of a manufacturing method. 製造方法の第2のステップのステップAで使用する第1の塑性加工型の実施の形態2を説明した模式図である。It is the schematic diagram explaining Embodiment 2 of the 1st plastic working type | mold used by step A of the 2nd step of a manufacturing method. 製造方法の第2のステップのステップBで使用する第2の塑性加工型の実施の形態2を説明した模式図である。It is the schematic diagram explaining Embodiment 2 of the 2nd plastic working type | mold used by step B of the 2nd step of a manufacturing method. 第2のステップのステップAにおいて、加工前の塑性加工型と成形体を示した図であって、(a)は横断面図であり、(b)は縦断面図である。In step A of a 2nd step, it is the figure which showed the plastic working type | mold and molded object before a process, (a) is a cross-sectional view, (b) is a longitudinal cross-sectional view. 第2のステップのステップAにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、(a)は横断面図であり、(b)は縦断面図である。In step A of a 2nd step, it is the figure which showed the plastic working type | mold and oriented magnet precursor after a process, (a) is a cross-sectional view, (b) is a longitudinal cross-sectional view. 第2のステップのステップBにおいて、加工前の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、(a)は横断面図であり、(b)は縦断面図である。In step B of the second step, it is a diagram showing a plastic working mold and an oriented magnet precursor before processing, where (a) is a transverse sectional view and (b) is a longitudinal sectional view. 第2のステップのステップBにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石を示した図であって、(a)は横断面図であり、(b)は縦断面図である。In step B of the second step, it is a diagram showing a plastic working mold and an oriented magnet after processing, where (a) is a transverse sectional view and (b) is a longitudinal sectional view. 製造された本発明の配向磁石(希土類磁石)のミクロ構造を説明した図である。It is a figure explaining the microstructure of the manufactured oriented magnet (rare earth magnet) of this invention. 側面型の側面と上面可動型と下面型のテーパー角度と製品歩留りに関する実験結果を示した図である。It is the figure which showed the experimental result regarding the taper angle and product yield of a side surface of a side surface type, an upper surface movable type | mold, and a lower surface type | mold. 比較例として、テーパーを具備しない塑性加工型を使用して、加工率40%、加工率60%の順で据え込み加工をおこなった際のそれぞれの加工後の歪み分布(解析結果)と、実施例として、側面型の1つの側面と上面可動型が15度のテーパー面を備えた塑性加工型を使用して、ステップAで加工率40%、ステップBで加工率60%で据え込み加工をおこなった際のそれぞれの加工後の歪み分布(解析結果)を示した図である。As a comparative example, the strain distribution (analysis result) after each upsetting when a plastic working mold without a taper was used and upsetting was performed in the order of 40% processing rate and 60% processing rate was performed. As an example, using a plastic working mold with one side of the side mold and a top movable mold with a tapered surface of 15 degrees, upsetting is performed at a processing rate of 40% in step A and a processing rate of 60% in step B. It is the figure which showed the distortion distribution (analysis result) after each process at the time of performing. 比較例における磁粉の状態を観察した写真図と結晶粒の状態を模擬した図である。It is the photograph which observed the state of the magnetic powder in a comparative example, and the figure which simulated the state of the crystal grain. 実施例のステップA,ステップBにおける結晶粒の状態を模擬した図である。It is the figure which simulated the state of the crystal grain in Step A and Step B of an example. (a)は従来の据え込み加工による熱間塑性加工法において、加工前のパンチと下型で挟まれた成形体の解析モデルを示した図であり、(b)は加工率50%の据え込み加工後の解析モデルの変形の状態と歪み分布(解析結果)を示した図である。(A) is the figure which showed the analysis model of the molded object pinched | interposed with the punch and lower mold | die before a process in the hot plastic forming method by the conventional upsetting process, (b) is an installation model with a processing rate of 50%. It is the figure which showed the deformation | transformation state and distortion distribution (analysis result) of the analysis model after a cutting process.

以下、図面を参照して本発明の希土類磁石の製造方法の実施の形態を説明する。なお、図示する製造方法が製造対象とする配向磁石はナノ結晶磁石(粒径が300nm程度かそれ以下)からなる場合を説明したものであるが、本発明の製造方法が対象とする配向磁石はナノ結晶磁石に限定されるものではなく、粒径が300nm以上のものや、1μm以上の焼結磁石、さらには樹脂バインダーで結晶粒がバインドされたボンド磁石などを包含するものである。また、図示する第1、第2の塑性加工型はいずれも4つの側面を有しているが、ともに3つの側面を有した平面視コの字状の形態であってもよい。   Embodiments of a method for producing a rare earth magnet according to the present invention will be described below with reference to the drawings. Note that the oriented magnet targeted by the manufacturing method shown in the figure is a nanocrystalline magnet (particle size is about 300 nm or less), but the oriented magnet targeted by the manufacturing method of the present invention is The present invention is not limited to nanocrystalline magnets, and includes those having a particle size of 300 nm or more, sintered magnets of 1 μm or more, and bonded magnets in which crystal grains are bound with a resin binder. Moreover, although the illustrated first and second plastic working dies each have four side surfaces, they may have a U-shape in plan view having both three side surfaces.

(希土類磁石の製造方法の実施の形態)
図1a、bはその順で本発明の希土類磁石の製造方法の第1のステップを説明した模式図であり、図2は第1のステップで製造された成形体のミクロ構造を説明した図である。また、図3,5はそれぞれ、第2のステップのステップAで使用する第1の塑性加工型の実施の形態1、実施の形態2を説明した模式図であり、図4,6はそれぞれ、第2のステップのステップBで使用する第2の塑性加工型の実施の形態1、実施の形態2を説明した模式図である。また、図7は第2のステップのステップAにおいて、加工前の塑性加工型と成形体を示した図であって、図7aは横断面図、図7bは縦断面図であり、図8は第2のステップのステップAにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、図8aは横断面図であり、図8bは縦断面図である。さらに、図9は第2のステップのステップBにおいて、加工前の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、図9aは横断面図、図9bは縦断面図であり、図10は第2のステップのステップBにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石を示した図であって、図10aは横断面図、図10bは縦断面図である。
(Embodiment of manufacturing method of rare earth magnet)
FIGS. 1a and 1b are schematic views illustrating the first step of the method of manufacturing a rare earth magnet of the present invention in that order, and FIG. 2 is a view illustrating the microstructure of the molded body manufactured in the first step. is there. FIGS. 3 and 5 are schematic diagrams for explaining Embodiments 1 and 2 of the first plastic working mold used in Step A of the second step. FIGS. It is the schematic diagram explaining Embodiment 1 and Embodiment 2 of the 2nd plastic working type | mold used by step B of a 2nd step. 7 is a view showing a plastic working mold and a molded body before processing in Step A of the second step, FIG. 7a is a transverse sectional view, FIG. 7b is a longitudinal sectional view, and FIG. FIG. 8A is a cross-sectional view and FIG. 8B is a vertical cross-sectional view showing a plastic working mold and an oriented magnet precursor after processing in Step A of the second step. Further, FIG. 9 is a view showing a plastic working die and an oriented magnet precursor before processing in Step B of the second step, FIG. 9a is a transverse sectional view, and FIG. 9b is a longitudinal sectional view. 10 is a view showing the plastic working mold and the oriented magnet after processing in Step B of the second step. FIG. 10a is a transverse sectional view, and FIG. 10b is a longitudinal sectional view.

図1aで示すように、たとえば50kPa以下に減圧したArガス雰囲気の不図示の炉中で、単ロールによるメルトスピニング法により、合金インゴットを高周波溶解し、希土類磁石を与える組成の溶湯を銅ロールRに噴射して急冷薄帯B(急冷リボン)を製作し、これを粗粉砕する。   As shown in FIG. 1a, for example, an alloy ingot is melted at a high frequency by a melt spinning method using a single roll in a furnace (not shown) in an Ar gas atmosphere whose pressure is reduced to 50 kPa or less. To produce a quenched ribbon B (quenched ribbon), which is coarsely pulverized.

粗粉砕された急冷薄帯のうち、最大寸法が200nm程度かそれ以下の寸法の急冷薄帯Bを選別し、これを図1bで示すように超硬ダイスDとこの中空内を摺動する超硬パンチPで画成されたキャビティ内に充填する。そして、超硬パンチPで加圧しながら(X方向)加圧方向に電流を流して通電加熱することにより、ナノ結晶組織のNd-Fe-B系の主相(50nm〜200nm程度の結晶粒径)と、主相の周りにあるNd-X合金(X:金属元素)の粒界相からなる柱状の成形体Sを製作する(第1のステップ)。   Among the coarsely pulverized quenched ribbons, a quenched ribbon B having a maximum dimension of about 200 nm or less is selected, and this is shown in FIG. Fill the cavity defined by the hard punch P. Then, while applying pressure with the carbide punch P (X direction), current is passed in the pressing direction to conduct current and heat, so that the Nd-Fe-B main phase of the nanocrystal structure (crystal grain size of about 50 nm to 200 nm) And a columnar shaped body S composed of a grain boundary phase of an Nd—X alloy (X: metal element) around the main phase (first step).

ここで、粒界相を構成するNd-X合金は、Ndと、Co、Fe、Ga等のうちの少なくとも1種以上の合金からなり、たとえば、Nd-Co、Nd-Fe、Nd-Ga、Nd-Co-Fe、Nd-Co-Fe-Gaのうちのいずれか一種、もしくはこれらの二種以上が混在したものであって、Ndリッチな状態となっている。   Here, the Nd—X alloy constituting the grain boundary phase is made of Nd and at least one alloy of Co, Fe, Ga, etc., for example, Nd—Co, Nd—Fe, Nd—Ga, One of Nd-Co-Fe and Nd-Co-Fe-Ga, or a mixture of two or more of these, is in an Nd-rich state.

図2で示すように、成形体Sはナノ結晶粒MP(主相)間を粒界相BPが充満する等方性の結晶組織を呈している。   As shown in FIG. 2, the compact S exhibits an isotropic crystal structure in which the grain boundary phase BP is filled between the nanocrystal grains MP (main phase).

第1のステップで柱状の成形体Sが製造されたら、第2のステップでは、成形体Sを押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する。ここで、第2のステップで実施される熱間塑性加工は2段階の据え込み加工で実施する。以下、まず、図3を参照して最初の据え込み加工(ステップA)で使用される第1の塑性加工型10(実施の形態1)を説明し、次いで図4を参照して次の据え込み加工(ステップB)で使用される第2の塑性加工型20(実施の形態1)を説明する。また、図5,6を参照して、他の実施の形態の第1の塑性加工型10A,第2の塑性加工型20Aを説明する。そして、実施の形態1にかかる第1の塑性加工型10、第2の塑性加工型20を使用してなる各ステップA,Bにおける塑性加工の具体的内容について説明する。   After the columnar shaped body S is manufactured in the first step, in the second step, hot plastic working that provides anisotropy is performed while pressing the formed body S to manufacture a rare earth magnet that is an oriented magnet. Here, the hot plastic working performed in the second step is performed in two stages of upsetting. Hereinafter, first, the first plastic working die 10 (Embodiment 1) used in the first upsetting process (step A) will be described with reference to FIG. 3, and then with reference to FIG. The second plastic working die 20 (Embodiment 1) used in the machining (step B) will be described. 5 and 6, the first plastic working mold 10A and the second plastic working mold 20A of another embodiment will be described. Then, the specific contents of plastic working in steps A and B using the first plastic working mold 10 and the second plastic working mold 20 according to the first embodiment will be described.

まず、図3を参照して第2のステップのステップAで使用する第1の塑性加工型10の構成を説明する。図示する塑性加工型10は、4つの側面から構成され、そのうちの1つの側面1’がテーパー面1aを備えた側面である第1の側面型1と、第1の側面型1に固定された第1の下面型2と、第1の側面型1内を上下方向(Y方向)に摺動する第1の上面可動型3と、第1の側面型1内に配設されて成形体Sが収容されるキャビティCaを形成する第1の縦型4とから構成されている。なお、図示例では、第1の上面可動型3を摺動するモータやピストン機構などのアクチュエータの図示を省略している。   First, the configuration of the first plastic working die 10 used in Step A of the second step will be described with reference to FIG. The illustrated plastic working mold 10 is composed of four side surfaces, and one of the side surfaces 1 ′ is fixed to the first side surface mold 1 and the first side surface mold 1, which are side surfaces having a tapered surface 1 a. The first lower surface mold 2, the first upper surface movable mold 3 that slides in the first side surface mold 1 in the vertical direction (Y direction), and the molded body S disposed in the first side surface mold 1. And a first vertical mold 4 that forms a cavity Ca in which is accommodated. In the illustrated example, illustration of an actuator such as a motor and a piston mechanism that slides on the first movable upper surface mold 3 is omitted.

第1の上面可動型3と第1の側面型1の1つの側面1’においてはいずれも、キャビティCaに対向する面がテーパー面3a,1aとなっており、第1の縦型4と第1の側面型1の残りの3つの側面と第1の下面型2はいずれも、キャビティCaに対向する面が平坦面となっている。   In each of the first upper surface movable mold 3 and one side surface 1 ′ of the first side surface mold 1, the surfaces facing the cavity Ca are tapered surfaces 3a and 1a, and the first vertical mold 4 and the first side surface mold 1 The remaining three side surfaces of the one side surface mold 1 and the first lower surface mold 2 all have a flat surface facing the cavity Ca.

第1の上面可動型3のテーパー面3aの角度θ1と、第1の側面型1の1つの側面1’のテーパー面1aの角度θ2は、後述する検証結果より、12度以上の範囲が高い製品歩留りを実現できる観点から好ましいことが特定されている。   The angle θ1 of the taper surface 3a of the first upper surface movable mold 3 and the angle θ2 of the taper surface 1a of one side surface 1 ′ of the first side surface mold 1 have a range of 12 degrees or more from the verification results described later. It has been specified that it is preferable from the viewpoint of realizing product yield.

第1の側面型1内における第1の縦型4の配設位置を調整することにより、ステップAで第1の上面可動型3を摺動させて成形体を加圧した際の加工率を調整することができる。なお、「加工率」とは、高さh1のワークを高さ方向で潰して高さh2のワークを成形した際に、(1−h2/h1)×100(%)で表すことができる。   By adjusting the arrangement position of the first vertical mold 4 in the first side mold 1, the processing rate when the first upper movable mold 3 is slid in step A to pressurize the molded body is set. Can be adjusted. The “machining rate” can be expressed by (1−h2 / h1) × 100 (%) when a workpiece having a height h2 is formed by crushing a workpiece having a height h1 in the height direction.

次に、図4を参照して第2のステップのステップBで使用する第2の塑性加工型20の構成を説明する。図示する塑性加工型20は、4つの側面から構成された第2の側面型1Aと、第2の側面型1Aに固定された第2の下面型2Aと、第2の側面型1A内を上下方向に摺動する第2の上面可動型3Aと、第2の側面型1A内に配設されて配向磁石前駆体が収容されるキャビティCaを形成する第2の縦型4Aとから構成されている。なお、図示する第2の塑性加工型20においても、第2の上面可動型3Aを摺動するアクチュエータの図示を省略している。   Next, the configuration of the second plastic working die 20 used in Step B of the second step will be described with reference to FIG. The illustrated plastic working mold 20 includes a second side face mold 1A composed of four side faces, a second bottom face mold 2A fixed to the second side face mold 1A, and an inside of the second side face mold 1A. A second upper surface movable mold 3A that slides in the direction, and a second vertical mold 4A that is disposed in the second side surface mold 1A and forms a cavity Ca that accommodates the oriented magnet precursor. Yes. In the illustrated second plastic working die 20 as well, the actuator that slides on the second upper surface movable die 3A is not shown.

第2の縦型4Aと第2の側面型1Aと第2の上面可動型3Aと第2の下面型2Aはいずれも、キャビティCaに対向する面が平坦面となっている。   The second vertical mold 4A, the second side mold 1A, the second upper surface movable mold 3A, and the second lower mold 2A all have a flat surface facing the cavity Ca.

次に、図5を参照して、第2のステップのステップAで使用する他の実施の形態の第1の塑性加工型10Aの構成を説明する。図示する塑性加工型10Aは、4つの側面のうち、第1の縦型4Bと対向しない左右2つの側面1’がテーパー面1aを備えた側面である第1の側面型1Bと、第1の側面型1B内を上下方向(Y方向)に摺動するとともに、キャビティCaに対向する面がテーパー面3aである第1の上面可動型3Bと、第1の側面型1B内を上下方向に摺動する(Y方向)とともに、キャビティCaに対向する面がテーパー面2aである第1の下型面2Bと、第1の側面型1B内に配設されて成形体Sが収容されるキャビティCaを形成する第1の縦型4Bとから構成されている。ここで、第1の下型面2Bのテーパー面2aの角度θ1も12度以上の範囲が好ましい。なお、図示例では、第1の上面可動型3B、第1の下面型2Bを摺動するモータやピストン機構などのアクチュエータの図示を省略している。   Next, the configuration of the first plastic working mold 10A of another embodiment used in Step A of the second step will be described with reference to FIG. The illustrated plastic working mold 10A includes a first side surface mold 1B in which two left and right side surfaces 1 ′ that are not opposed to the first vertical mold 4B among the four side surfaces are side surfaces provided with a tapered surface 1a, and a first side surface mold 1B. While sliding in the side mold 1B in the vertical direction (Y direction), the first upper surface movable mold 3B having a tapered surface 3a facing the cavity Ca and the first side mold 1B are slid in the vertical direction. The first lower mold surface 2B that moves (Y direction) and faces the cavity Ca is a tapered surface 2a, and the cavity Ca that is disposed in the first side mold 1B and accommodates the molded body S. The first vertical mold 4B that forms Here, the angle θ1 of the tapered surface 2a of the first lower mold surface 2B is preferably in the range of 12 degrees or more. In the illustrated example, illustration of actuators such as a motor and a piston mechanism that slide on the first upper surface movable mold 3B and the first lower surface mold 2B is omitted.

第1の塑性加工型10Aを使用する場合は、第1の上面可動型3Bを下方に、第1の下面型2Bを上方にそれぞれ摺動させて成形体の押圧を上下から実行する。   When using the first plastic working die 10A, the first upper surface movable die 3B is slid downward and the first lower surface die 2B is slid upward, and the pressing of the formed body is executed from above and below.

次に、図6を参照して、第2のステップのステップBで使用する他の実施の形態の第2の塑性加工型20Aの構成を説明する。図示する塑性加工型20Aは、4つの側面から構成された第2の側面型1Aと、第2の側面型1A内を上下方向(Y方向)に摺動する第2の下面型2Cと、第2の側面型1A内を上下方向に摺動する第2の上面可動型3Aと、第2の側面型1A内に配設されて配向磁石前駆体が収容されるキャビティCaを形成する第2の縦型4Aとから構成されている。なお、図示する第2の塑性加工型20Aにおいても、第2の上面可動型3A、第2の下面型2Cをそれぞれ摺動するアクチュエータの図示を省略している。   Next, the configuration of the second plastic working die 20A of another embodiment used in Step B of the second step will be described with reference to FIG. The illustrated plastic working mold 20A includes a second side face mold 1A composed of four side faces, a second bottom face mold 2C that slides in the vertical direction (Y direction) in the second side face mold 1A, A second upper surface movable mold 3A that slides up and down in the second side mold 1A and a second cavity Ca that is disposed in the second side mold 1A and accommodates the oriented magnet precursor. It consists of a vertical type 4A. Also in the illustrated second plastic working mold 20A, illustration of actuators that slide on the second upper surface movable mold 3A and the second lower surface mold 2C is omitted.

第2の塑性加工型20Aを使用する場合は、第2の上面可動型3Aを下方に、第2の下面型2Cを上方にそれぞれ摺動させて配向磁石前駆体の押圧を上下から実行する。   When the second plastic working die 20A is used, the second upper surface movable die 3A is slid downward and the second lower surface die 2C is slid upward, and the pressing of the oriented magnet precursor is executed from above and below.

次に、図7〜10を参照して、第2のステップにおけるステップA,ステップBによる成形体から配向磁石を成形するまでの製造内容を説明する。なお、ここでは、図3,4で示す第1の塑性加工型10、第2の塑性加工型20を使用することとする。   Next, with reference to FIGS. 7-10, the manufacturing content until it shape | molds an oriented magnet from the molded object by the step A in the 2nd step and the step B is demonstrated. Here, the first plastic working die 10 and the second plastic working die 20 shown in FIGS. 3 and 4 are used.

図7a,bで示すように、ステップAにおいて、まず第1の塑性加工型10のキャビティCa内に成形体Sを収容する。この初期段階では、成形体Sは2つのテーパー面1a,3aをはじめとして、他の平坦面から何らの拘束も受けない無拘束状態である。   As shown in FIGS. 7 a and 7 b, in step A, the molded body S is first accommodated in the cavity Ca of the first plastic working mold 10. In this initial stage, the molded body S is in an unconstrained state that does not receive any restraint from other flat surfaces including the two tapered surfaces 1a and 3a.

次に、図8a,bで示すように、第1の縦型4の位置を固定した状態で、第1の上面可動型3を下方に摺動することにより(Y1方向)、成形体Sは塑性流動して変形しながらも、第1の縦型4によって側方への変形が抑制された状態で加圧され、上面と1つの側面にテーパー面を備えた配向磁石前駆体S’が成形される。   Next, as shown in FIGS. 8a and 8b, the first vertical movable die 3 is slid downward (Y1 direction) in a state where the position of the first vertical die 4 is fixed. The oriented magnet precursor S ′ having a taper surface on the upper surface and one side surface is formed by being pressurized while being deformed by plastic flow and being suppressed in the lateral deformation by the first vertical mold 4. Is done.

このステップAでは、第1の側面型1の一部と第1の上面可動型3がテーパー面1a,3aを備えた第1の塑性加工型10を使用することで、成形体Sの一つの側面と上面にテーパー面を成形し、所定の第1の加工率(たとえば60%程度)になるまで押圧して配向磁石前駆体S’が製造される。このことによって、塑性加工型10から作用するせん断摩擦力を低減することができ、かつ第1の縦型4にて成形体Sの側方変形を抑制することで、磁化容易方向へ歪みが導入されるように成形体Sの端部を変形させることができる。第1の側面型1の1つの側面1’と第1の上面可動型3の備えたテーパー面1a,3aで成形体を押圧することによってせん断摩擦力が低減し、結果として、据え込み加工の際に成形体Sが流れ易くなる。そして、成形体Sが所定の加工率(磁気的異方性化に必要な加工率)に達する前に第1の縦型4にて成形体を側面から拘束した状態で第1の上面可動型3と第1の下面型2で挟むようにして成形体Sを押圧することで、成形体の端部の配向が矯正されて配向磁石前駆体S’が製造される。   In this step A, a part of the first side surface mold 1 and the first upper surface movable mold 3 use the first plastic working mold 10 provided with the tapered surfaces 1a, 3a, so that one of the molded bodies S is obtained. Tapered surfaces are formed on the side surfaces and the top surface, and pressed until a predetermined first processing rate (for example, about 60%) is reached, whereby the oriented magnet precursor S ′ is manufactured. As a result, the shear friction force acting from the plastic working die 10 can be reduced, and the first vertical die 4 suppresses lateral deformation of the molded body S, thereby introducing strain in the easy magnetization direction. As described above, the end of the molded body S can be deformed. By pressing the molded body with one side surface 1 ′ of the first side surface mold 1 and the tapered surfaces 1a and 3a provided to the first upper surface movable mold 3, the shear frictional force is reduced. As a result, upsetting At this time, the molded body S easily flows. Then, the first upper surface movable mold in a state where the molded body is constrained from the side by the first vertical mold 4 before the molded body S reaches a predetermined processing rate (processing rate necessary for magnetic anisotropy). By pressing the molded body S so as to be sandwiched between 3 and the first lower surface mold 2, the orientation of the end of the molded body is corrected and the oriented magnet precursor S 'is manufactured.

次に、図9a、bで示すように、ステップBにおいて、第2の塑性加工型20のキャビティCa内に配向磁石前駆体S’を収容する。この初期段階においても、配向磁石前駆体S’はいずれの型の平坦面から何らの拘束も受けない無拘束状態である。   Next, as shown in FIGS. 9 a and 9 b, in step B, the oriented magnet precursor S ′ is accommodated in the cavity Ca of the second plastic working mold 20. Even in this initial stage, the oriented magnet precursor S 'is in an unconstrained state that is not subject to any restraint from any type of flat surface.

次に、図10a,bで示すように、第2の縦型4Aの位置を固定した状態で、第2の上面可動型3Aを下方に摺動することにより(Y1方向)、配向磁石前駆体S’は塑性流動して変形しながらも、第2の縦型4Aによって側方への変形が抑制された状態で加圧され、全ての面が平坦面からなる立方体形状の配向磁石Cが成形される。   Next, as shown in FIGS. 10a and 10b, the second upper surface movable mold 3A is slid downward (Y1 direction) while the position of the second vertical mold 4A is fixed, so that the oriented magnet precursor S ′ is plastically flowed and deformed, but is pressed in a state in which lateral deformation is suppressed by the second vertical die 4A, and a cube-shaped oriented magnet C having a flat surface on all surfaces is formed. Is done.

このステップBでは、キャビティCaに対向する面が平坦面のみを有する第2の塑性加工型20を使用することで、第2の縦型4Aと第2の上面可動型3Aの平坦面にて配向磁石前駆体S’に形成されたテーパー面のテーパー先端から順次押圧して変形させることができる。その結果、配向磁石前駆体S’の端部を集中的に配向させることができ、結晶組織の配向乱れが生じない、もしくは配向乱れが少ない配向磁石Cである希土類磁石を製造することができる。   In this step B, by using the second plastic working die 20 whose surface facing the cavity Ca has only a flat surface, orientation is performed on the flat surfaces of the second vertical die 4A and the second upper surface movable die 3A. The taper surface of the tapered surface formed on the magnet precursor S ′ can be sequentially pressed and deformed. As a result, the end portion of the oriented magnet precursor S ′ can be intensively oriented, and a rare earth magnet that is an oriented magnet C with little or no orientation disorder can be produced.

ステップA,Bの2段階の熱間塑性加工によって製造された配向磁石Cは、図11で示すようにナノ結晶粒MPが扁平形状をなし、異方軸とほぼ平行な界面は湾曲したり屈曲していて、磁気的異方性に優れた配向磁石Cとなっている。   As shown in FIG. 11, the oriented magnet C manufactured by hot plastic working in two stages of steps A and B has a flat nanocrystal grain MP, and the interface substantially parallel to the anisotropic axis is curved or bent. Thus, the oriented magnet C is excellent in magnetic anisotropy.

なお、第2のステップにて製造された配向磁石に対し、Nd-Cu合金、Nd-Al合金、Pr-Cu合金、Pr-Al合金等の改質合金を粒界拡散し、保磁力が一層高められた希土類磁石としてもよい。Nd-Cu合金の共晶点は520℃程度、Pr-Cu合金の共晶点は480℃程度、Nd-Al合金の共晶点は640℃程度、Pr-Al合金の共晶点は650℃程度であり、いずれもナノ結晶磁石を構成する結晶粒の粗大化を齎す700℃〜1000℃を大きく下回っていることから、希土類磁石がナノ結晶磁石の場合に特に好適である。   The oriented magnet manufactured in the second step diffuses modified alloys such as Nd-Cu alloy, Nd-Al alloy, Pr-Cu alloy, Pr-Al alloy, etc. at the grain boundary to further increase the coercive force. It may be an enhanced rare earth magnet. The eutectic point of Nd-Cu alloy is about 520 ° C, the eutectic point of Pr-Cu alloy is about 480 ° C, the eutectic point of Nd-Al alloy is about 640 ° C, and the eutectic point of Pr-Al alloy is 650 ° C. These are particularly suitable when the rare earth magnet is a nanocrystalline magnet, since both are greatly below 700 ° C. to 1000 ° C., which promotes the coarsening of the crystal grains constituting the nanocrystalline magnet.

[側面型の一つの側面と上面可動型のテーパー角度と製品歩留りに関する実験とその結果]
本発明者等は、側面型の1つの側面と上面可動型のテーパー角度と製品歩留りに関する実験をおこなった。この実験では、第2のステップのステップAの加工率を40%、ステップBの加工率を80%としたケースと、ステップAの加工率を60%、ステップBの加工率を80%としたケースの2ケースにおいて、それぞれのテーパー面の角度θ1及びθ2をともに、3度、6度、9度、12度、15度、20度で変化させた際の製品歩留りを検証したものである。なお、この製品歩留りとは、最終的に得られる配向磁石において、75%以上の加工歪みが配向磁石全体のどの程度の割合で入っているかを示したものである。実験結果を図12に示す。
[Experiments and Results on Tapered Angle and Product Yield of One Side and Side Movable Type]
The inventors conducted experiments on one side surface of the side surface type, the taper angle of the upper surface movable type, and the product yield. In this experiment, the processing rate of step A in the second step was 40%, the processing rate of step B was 80%, the processing rate of step A was 60%, and the processing rate of step B was 80%. In two cases, the product yield when the angles θ1 and θ2 of the respective taper surfaces are changed by 3 degrees, 6 degrees, 9 degrees, 12 degrees, 15 degrees, and 20 degrees is verified. Note that the product yield indicates how much work strain of 75% or more is included in the finally obtained oriented magnet. The experimental results are shown in FIG.

同図より、2つのケースともに、テーパー面の角度が12度で変曲点を迎え、それ以上で93%〜95%の高い歩留りでサチュレートしていることが分かる。この実験の結果、側面型の側面と上面可動型のテーパー角度は、12度以上の範囲に規定することとした。なお、以上の解析結果は、上下・左右・前後が対称でも同じなので、1/8対称モデルで解析している。   From the figure, it can be seen that in both cases, the angle of the taper surface reaches an inflection point at 12 degrees, and saturates at a high yield of 93% to 95% beyond that. As a result of this experiment, the taper angle between the side surface of the side surface type and the upper surface movable type is determined to be in a range of 12 degrees or more. The above analysis results are the same even if the top / bottom / left / right / front / back are symmetric.

[据え込み加工後の歪み分布を検証した解析とその結果]
本発明者等は、2段階の据え込み加工にて成形体を加工率80%にて配向磁石を製造するに当たり、テーパー面を具備しない2種類の塑性加工型を使用した場合(比較例)と、図3〜8で説明した最初のステップAにおいてテーパー面を具備する塑性加工型を使用した場合(実施例)とで、加工率40%のステップAと次の加工率60%のステップBにおける歪み分布を検証した。図13は、上段が比較例のステップA,ステップBの場合の歪み分布を示しており、下段が実施例(テーパー面の角度が15度)のステップA,ステップBの場合の歪み分布を示している。また、図14は比較例における磁粉の状態を観察した写真図と結晶粒の状態を模擬した図であり、図15は実施例のステップA,ステップBにおける結晶粒の状態を模擬した図である。
[Analysis and results of strain distribution after upsetting]
The inventors of the present invention used two types of plastic working molds that do not have a tapered surface (comparative example) to produce an oriented magnet with a processing rate of 80% in a two-stage upsetting process (comparative example). In the case of using a plastic working die having a tapered surface in the first step A described with reference to FIGS. 3 to 8 (Example), in step A having a working rate of 40% and step B having a subsequent working rate of 60%. The strain distribution was verified. FIG. 13 shows the strain distribution when the upper stage is Step A and Step B of the comparative example, and the lower stage shows the strain distribution when Step A and Step B of the embodiment (taper surface angle is 15 degrees). ing. 14 is a photograph observing the state of magnetic powder in the comparative example and a diagram simulating the state of crystal grains, and FIG. 15 is a diagram simulating the state of crystal grains in step A and step B of the example. .

図13より、比較例では、塑性加工型から受けるせん断摩擦力によって、塑性加工時の材料流れの向きが変わり、成形体の端部に容易磁化方向の歪みが入らず、結果として製品歩留りが低下する。   From FIG. 13, in the comparative example, the direction of the material flow during plastic processing changes due to the shear frictional force received from the plastic working die, and distortion in the easy magnetization direction does not enter the end of the molded body, resulting in a decrease in product yield. To do.

これに対し、実施例では、ステップAにおいてテーパー面を有する側面型と上面可動型にて成形体を加工することから、材料が流れ易くなる。さらに、ステップAで成形された配向磁石前駆体にテーパー面が形成されることで、次のステップBにおける加工の際に、歪みの入り難い配向磁石前駆体の端部をテーパー先端から逐次加工することにより、せん断摩擦の影響を可及的に少なくしながら、磁化容易方向へ歪みを導入することができる。そのため、製造された配向磁石の製品歩留りを向上させることができる。   On the other hand, in the embodiment, since the molded body is processed by the side surface mold having the tapered surface and the upper surface movable mold in Step A, the material easily flows. Further, the tapered surface is formed on the oriented magnet precursor formed in step A, so that the end of the oriented magnet precursor, which is difficult to be distorted, is sequentially processed from the tip of the taper at the time of processing in the next step B. Thus, strain can be introduced in the direction of easy magnetization while reducing the influence of shear friction as much as possible. Therefore, the product yield of the manufactured oriented magnet can be improved.

一方、図14には、比較例の配向磁石の端部の結晶粒の状態と、実際にこの方法で製造された比較例の配向磁石の端部の磁粉を撮像した写真図を示している。同図より、配向磁石の端部の磁粉の向きはせん断摩擦力の影響を大きく受けており、配向度が低くなっていることが分かる。   On the other hand, FIG. 14 shows a photograph of an image of the state of the crystal grains at the end of the oriented magnet of the comparative example and the magnetic powder at the end of the oriented magnet of the comparative example actually manufactured by this method. From the figure, it can be seen that the direction of the magnetic powder at the end of the oriented magnet is greatly affected by the shear frictional force, and the degree of orientation is low.

これに対して、図15には、実施例のステップA,Bにて製造される配向磁石前駆体、配向磁石それぞれの結晶粒の状態を示している。   On the other hand, FIG. 15 shows the state of the crystal grains of the oriented magnet precursor and oriented magnet produced in steps A and B of the embodiment.

同図より、ステップAではテーパー面によって成形体に作用するせん断摩擦力が低減する結果、製造される配向磁石前駆体の端部の配向乱れが緩和されている。これに加えて、次のステップBでは、上面可動型の平坦面で配向磁石前駆体のテーパー面の頂部から徐々に加圧することから、上面可動型と配向磁石前駆体との接触面積が低減し、このことによってもせん断摩擦力が低減される。これらの結果、ステップA,ステップBを通して成形体や配向磁石前駆体が塑性加工型から受けるせん断摩擦力が大きく低減され、図示するように端部の配向度が高い配向磁石が製造される。   As shown in the figure, in step A, the shear frictional force acting on the molded body is reduced by the tapered surface, and as a result, the orientation disorder of the end portion of the manufactured oriented magnet precursor is alleviated. In addition to this, in the next step B, since the upper surface movable type flat surface is gradually pressurized from the top of the tapered surface of the oriented magnet precursor, the contact area between the upper surface movable type and the oriented magnet precursor is reduced. This also reduces the shear frictional force. As a result, the shear frictional force that the molded body and the oriented magnet precursor receive from the plastic working die through Step A and Step B are greatly reduced, and an oriented magnet having a high degree of orientation at the ends as shown in the drawing is produced.

以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。たとえば、図3では、下面型がテーパー面を具備していないが、図3を上下対称とすることで、下面型もテーパー面を具備する図5のような形態であってもよい。同様に、図示していないが、図3を左右に対称として、第1の縦型が左右にある形態であってもよい。さらに、図3,4の形態を図面の紙面上前後に対称としてもよい。すなわち、図3,4のような形態を単独で使用してもよいし、これを上下、左右、あるいは前後対称にすれば、図3,4の形態は1/2対称モデルを示すものとなり、さらに、対称面を複数組み合わせれば、図3,4の形態は1/4対称モデル、1/8対称モデルの位置付けとなる。   The embodiment of the present invention has been described in detail with reference to the drawings. However, the specific configuration is not limited to this embodiment, and there are design changes and the like without departing from the gist of the present invention. They are also included in the present invention. For example, in FIG. 3, the lower surface mold does not have a tapered surface, but by making FIG. 3 vertically symmetric, the lower surface mold may have a tapered surface as shown in FIG. Similarly, although not shown, the first vertical type may be left and right with FIG. Furthermore, the form of FIGS. 3 and 4 may be symmetrical on the front and back of the drawing. That is, the configuration shown in FIGS. 3 and 4 may be used alone, or if this is made up-down, left-right, or front-rear symmetrical, the configuration shown in FIGS. Further, if a plurality of symmetry planes are combined, the forms of FIGS. 3 and 4 are positioned as a 1/4 symmetry model and a 1/8 symmetry model.

1,1B…第1の側面型、1a…テーパー面、1A…第2の側面型、2,2B…第1の下面型、2a…テーパー面、2A,2C…第2の下面型、3,3B…第1の上面可動型、3a…テーパー面、3A…第2の上面可動型、4…第1の縦型、4A…第2の縦型、10,10A…第1の塑性加工型(塑性加工型)、20,20A…第2の塑性加工型(塑性加工型)、R…銅ロール、B…急冷薄帯(急冷リボン)、D…超硬ダイス、P…超硬パンチ、Ca…キャビティ、S…成形体、S’…配向磁石前駆体、C…配向磁石(希土類磁石)、MP…主相(ナノ結晶粒、結晶粒、結晶)、BP…粒界相   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1, 1B ... 1st side surface type | mold, 1a ... Tapered surface, 1A ... 2nd side surface type | mold, 2, 2B ... 1st lower surface type | mold, 2a ... Tapered surface, 2A, 2C ... 2nd lower surface type | mold, 3, 3B: First movable upper surface type, 3a: Tapered surface, 3A: Second upper surface movable type, 4: First vertical type, 4A: Second vertical type, 10, 10A: First plastic working die ( 20, 20A ... second plastic working die (plastic working die), R ... copper roll, B ... quenching ribbon (quenching ribbon), D ... super hard die, P ... super hard punch, Ca ... Cavity, S ... molded body, S '... oriented magnet precursor, C ... oriented magnet (rare earth magnet), MP ... main phase (nanocrystal grains, crystal grains, crystals), BP ... grain boundary phase

Claims (7)

希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、柱状の成形体を製造する第1のステップ、
前記成形体が収容されるキャビティを備えた塑性加工型を用意し、前記キャビティに成形体を収容し、成形体を押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第2のステップからなり、
前記第2のステップは異種構造の第1、第2の塑性加工型を使用してさらに2つのステップから構成されており、
最初のステップAでは、ここで使用される第1の塑性加工型が、少なくとも3つの側面から構成される第1の側面型と、第1の下面型と、第1の側面型内を上下方向に摺動する第1の上面可動型と、第1の側面型内に配設されて該第1の側面型とともに成形体が収容されるキャビティを形成する第1の縦型とから構成され、第1の上面可動型と第1の側面型の少なくとも1つの側面においてはいずれもキャビティに対向する面がテーパー面となっており、少なくとも第1の縦型と第1の側面型の残りの側面はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、
上面可動型を摺動させて所定の第1の加工率になるまで成形体を押圧し、成形体の少なくとも一つの側面と上面をテーパー面に成形して配向磁石前駆体を製造するものであり、
次のステップBでは、ここで使用される第2の塑性加工型が、少なくとも3つの側面から構成される第2の側面型と、第2の下面型と、第2の側面型内を上下方向に摺動する第2の上面可動型と、第2の側面型内に配設されて該第2の側面型とともに配向磁石前駆体が収容されるキャビティを形成する第2の縦型とから構成され、第2の縦型と第2の側面型と第2の上面可動型と第2の下面型はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、
第2の上面可動型を摺動させて所定の第2の加工率になるまで配向磁石前駆体を押圧して配向磁石を製造するものである希土類磁石の製造方法。
A first step of producing a columnar shaped body by pressure-molding a powder to be a rare earth magnet material;
A rare earth metal which is an oriented magnet by preparing a plastic working die having a cavity in which the compact is accommodated, accommodating the compact in the cavity, and applying hot plastic working to give anisotropy while pressing the compact. Consisting of a second step of manufacturing a magnet,
The second step is further composed of two steps using first and second plastic working molds of different structures,
In the first step A, the first plastic working die used here is a first side die composed of at least three side surfaces, a first lower surface die, and the inside of the first side die in the vertical direction. A first upper surface movable mold that slides into the first side mold, and a first vertical mold that is disposed in the first side mold and forms a cavity in which the molded body is accommodated together with the first side mold, In at least one side of the first upper surface movable mold and the first side mold, the surface facing the cavity is a tapered surface, and at least the remaining side surfaces of the first vertical mold and the first side mold Both have a flat surface facing the cavity,
The oriented magnet precursor is manufactured by sliding the upper surface movable mold and pressing the molded body until a predetermined first processing rate is achieved, and molding at least one side surface and the upper surface of the molded body into a tapered surface. ,
In the next step B, the second plastic working die used here is a second side die composed of at least three side surfaces, a second lower surface die, and the second side die in the vertical direction. And a second vertical mold which is disposed in the second side mold and forms a cavity for accommodating the oriented magnet precursor together with the second side mold. The second vertical mold, the second side mold, the second upper surface movable mold, and the second lower mold have a flat surface facing the cavity,
A method for producing a rare earth magnet, wherein an oriented magnet is produced by pressing an oriented magnet precursor until the second upper surface movable mold is slid to a predetermined second processing rate.
第1の塑性加工型を構成する少なくとも3つの側面のうち、第1の縦型と対向しない1組の2つの左右の側面がテーパー面を備えている請求項1に記載の希土類磁石の製造方法。   2. The method for producing a rare earth magnet according to claim 1, wherein, of at least three side surfaces constituting the first plastic working die, a pair of two left and right side surfaces not opposed to the first vertical die are provided with tapered surfaces. . 第1の下面型の前記キャビティに対向する面がテーパー面となっている請求項1または2に記載の希土類磁石の製造方法。   The method for producing a rare earth magnet according to claim 1 or 2, wherein a surface of the first lower surface mold facing the cavity is a tapered surface. 第1の縦型と対向する、第1の側面型の少なくとも1つの側面、および/または第1の下面型を対称として、2以上の第1の塑性加工型が組み合わされた第1の塑性加工型のユニット構造の加工型を使用する請求項1〜3のいずれかに記載の希土類磁石の製造方法。   First plastic working in which two or more first plastic working molds are combined with at least one side face of the first side face mold and / or the first lower face mold as opposed to the first vertical mold. The method for producing a rare earth magnet according to any one of claims 1 to 3, wherein a processing die having a unit structure of a die is used. 第1の下面型が第1の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップAでは、第1の上面可動型が下方に摺動し、第1の下面型が上方に摺動して成形体を押圧し、
第2の下面型が第2の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップBでは、第2の上面可動型が下方に摺動し、第2の下面型が上方に摺動して配向磁石前駆体を押圧する請求項1〜4のいずれかに記載の希土類磁石の製造方法。
The first lower surface mold is slidable in the vertical direction in the first side surface mold. In Step A, the first upper surface movable mold slides downward, and the first lower surface mold slides upward. Move to press the compact,
The second lower surface mold is slidable in the vertical direction within the second side surface mold. In Step B, the second upper surface movable mold slides downward, and the second lower surface mold slides upward. The method for producing a rare earth magnet according to any one of claims 1 to 4, wherein the magnet is moved to press the oriented magnet precursor.
第1の側面型のテーパー面の角度と第1の上面可動型のテーパー面の角度がともに12度以上の範囲にある請求項1または2に記載の希土類磁石の製造方法。   The method for producing a rare earth magnet according to claim 1 or 2, wherein the angle of the tapered surface of the first side surface type and the angle of the tapered surface of the first movable upper surface type are both in the range of 12 degrees or more. 第1の下面型のテーパー面の角度が12度以上の範囲にある請求項3または請求項3に従属する請求項5に記載の希土類磁石の製造方法。   6. The method for producing a rare earth magnet according to claim 3, wherein the angle of the tapered surface of the first lower surface mold is in a range of 12 degrees or more.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JPH0821497B2 (en) * 1990-08-17 1996-03-04 富士電気化学株式会社 Anisotropic magnet and manufacturing method thereof
JPH05135924A (en) * 1991-11-14 1993-06-01 Seiko Epson Corp Manufacture of rare earth permanent magnet
JP3618648B2 (en) * 2000-08-11 2005-02-09 日産自動車株式会社 Anisotropic magnet, method for manufacturing the same, and motor using the same
JP4957415B2 (en) * 2006-09-06 2012-06-20 大同特殊鋼株式会社 Method for manufacturing permanent magnet and permanent magnet
JP5130941B2 (en) * 2007-03-13 2013-01-30 大同特殊鋼株式会社 Method for manufacturing permanent magnet material
JP5707934B2 (en) * 2010-12-27 2015-04-30 トヨタ自動車株式会社 Method for manufacturing anisotropic permanent magnet

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