JP5923512B2 - 電子伝達体としてイオウ化合物を利用して汚泥産出を最小限にする、生物学的な廃水の処理及び再利用 - Google Patents

Description

有機性汚濁による水質汚染は世界中の主要な環境課題であり、２０世紀初頭には二次処理としても知られる生物学的炭素除去法が開発されている。次いで公衆衛生研究者らの焦点は富栄養化問題に対処するために生物学的栄養除去法の開発に向かい、当局の多くは綺麗な水への窒素及びリンの排出を制御するための指針及び基準を設定したが、二次処理のメリットを見逃すことはできない。これらには、さらに短い汚泥寿命、さらに小さな反応器、さらに簡単な操作、及び、発泡がより少ないという問題が含まれる。

ＵＳＥＰＡ（１９８４年）は、それぞれ３０日平均で２５ｍｇ／ＬのＣＢＯＤ_５及び３０ｍｇ／ＬのＳＳでの排出を有するとして二次処理を定義している。これらの操作上及び経済上の利益とともに、二次処理は依然として、特に水の再利用と同様に、あまり綺麗ではない水、たとえば、外洋水に導く排水について、世界で最も一般的な汚水処理方法の１つである。

二次処理についての一般的な適用の１つは灌漑用の再利用水の産出である。灌漑は世界の水消費の７０％の割合を占める。貴重な水資源を保存するために、都市の多くは、たとえば、作物灌漑や風景灌漑のような種々の用途に対して淡水及び再利用水を供給する二重水供給システムを導入している。灌漑に必要とされる最小限の処理レベルは二次処理及び消毒である。灌漑目的のために、二次処理はコストが低いばかりではなく、必須肥料としての養分も保持するので、生物学的栄養除去よりも優れている。

１９１４年の活性汚泥処理の導入以来、二次処理における廃水からの有機炭素の除去の生物学的方法はほぼ１０年間同じままだった。図１は、従属栄養酸化反応器を用いて炭素除去を達成するための従来の生物学的汚水処理法を示す概略図である。この方法には、有機炭素のＣＯ_２への従属栄養酸化、及び、二次沈殿槽における除去のための、残りの有機炭素の汚泥への変換が含まれる。

富栄養化を制御するためには、窒素の除去が必要である。１９６０年代における生物学的窒素除去法の開発は、処理方法に独立栄養の硝化工程及び従属栄養の脱窒工程を導入することによって方法を改変した。図２は、従属栄養脱窒反応器及び独立栄養硝化反応器を用いて炭素及び窒素の除去を達成するための従来の生物学的汚水処理方法を説明する概略図である。従属栄養の炭素酸化及び脱窒の工程が高い汚泥産出量因子を有するので、これらの工程からの過剰な汚泥の廃棄、処理及び処分が必要とされる。

多くの国は、たとえば、街路の水撒き及び洗車、トイレ洗浄水、風景灌漑、環境水及び地下水補充のような種々の種類の適用に水を提供するために処理した汚水の再利用を当てにしている。図３は、典型的な汚水処理及び水再利用の施設の作業工程を示す図である。一般に、水再利用のためのこの種の最小限の処理は、生物学的二次処理、その後の水再利用施設が関与する砂／膜濾過及び消毒である。窒素除去、すなわち、硝化及び脱窒が必要に応じて提供され得る。

しかしながら、水再利用システムの適用は、たとえば、香港のように水保全の手段として海水をトイレ洗浄水に使用する地域では全く異なる。これは、トイレを洗浄するのに海水（約３５，０００ｍｇ／Ｌの塩濃度を含有する）を用いると、生成された汚水は約７０００〜１０，０００ｍｇ／Ｌの塩濃度で塩分を含むようになるためである。この高レベルの塩はたとえば、灌漑又は地下水補充のような幾つかの種類の水再利用選択肢に影響を及ぼす。それにもかかわらず、海水は約２６００ｍｇ／Ｌの硫酸塩も含有するので、それは、新しい型の廃水処理法の開発のための電子伝達体として必要な硫酸イオンを提供する。硫酸塩のこのような利用がＳＡＮＩ法の特徴である。

電子伝達体としてのイオウ又はイオウ化合物により有機炭素を二酸化炭素に酸化し、イオウ又はイオウ化合物を硫化物に還元することによって、有機炭素を含有する流入水の生物学的廃水処理を実施する。次いで硫化物を酸素又は硝酸塩によって酸化し、硝酸塩を還元すべきである場合には、前記硝酸塩を気体状窒素に還元する。

図１（従来技術）は、従属栄養酸化反応器を用いて炭素除去を達成するための従来の生物学的汚水処理法を示す概略図である。 図２（従来技術）は、従属栄養脱窒反応器及び独立栄養硝化反応器を用いて炭素除去を達成するための従来の生物学的汚水処理法を示す概略図である。 図３は、典型的な汚水処理及び水再利用の施設の作業工程を示す図である。 図４は、硫酸塩の還元／独立栄養の脱窒／硝化を統合した（ＳＡＮＩ）方法を示す概略図である。 図５は、３サイクルのＳＡＮＩ法を示す概略図である。 図６は、イオウ化合物の酸化における生物学的反応の代表例を示す。 図７は、簡略化ＳＡＮＩ法と呼ばれるＳＡＮＩ法の改変を示す概略図である。 図８は、イオウ還元用粒状汚泥床反応器を示す概略図である。 図９は、従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。 図１０は、簡略化した従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。 図１１は、拡大した従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。 図１２は、従属栄養酸化ＳＡＮＩ法の考えられうる改変を示す概略図である。 図１３は、ＳＡＮＩ法のためのパイロットプラントの設計を示す図である。 図１４は、簡略化ＳＡＮＩ法の設計を示す図である。 図１５は、流入水及び放流水における上向流硫酸塩還元粒状汚泥反応器の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）の実績、及びＣＯＤ除去効率を示すグラフである。 図１６は、硫酸塩を還元する粒状汚泥の外観を示す顕微鏡写真のセットである。（ａ）３０日目の粒状化を示す。（ｂ）Ｘ線顕微鏡で見た３０日目の粒状化を示す。（ｃ）６０日目の粒状化を示す。（ｄ）９０日目の粒状化を示す。 図１７ａおよび図１７ｂは５分間の汚泥容量指標（ＳＶＩ５）及び順応期間にわたる汚泥の粒度を示すグラフである。 図１８は、独立栄養脱窒反応器の実績を示すグラフである。硝酸塩除去効率と同様に、流入水及び放流水の硝酸塩濃度を図１８ａに示す。図１８ｂは流入水及び放流水における総有機炭素（ＴＯＣ）を示す。 図１９は、６５日目の独立栄養脱窒反応器からの汚泥粒を示す顕微鏡写真である。 図２０は、独立栄養の脱窒反応器からの汚泥粒の粒度分布を示すグラフである。 図２１は、従来の生物学的窒素除去及び水再利用の施設を示す概略図である。 図２２は、完全な従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。 図２３は、簡略化した従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。

図４は、硫酸塩の還元／独立栄養の脱窒／硝化を統合した（ＳＡＮＩ）方法を示す概略図である。ＳＡＮＩ法は炭素及び窒素のサイクルにイオウの還元及び酸化を導入するが、それは、生物学的廃水処理からの汚泥の産出を効率的に最少化する。

海水は、３５，０００ｍｇ／Ｌの塩濃度と同様に２，６００ｍｇ／Ｌの硫酸塩を含有する。淡水をトイレの洗浄水に使用する世界の他の地域とは異なって、香港は水保全の手段として海水をトイレの洗浄水に使用している。海水のトイレ洗浄水は、およそ６００ｍｇ／Ｌの硫酸塩及びおよそ７０００〜１０，０００ｍｇ／Ｌの塩濃度を伴った汚水塩分水を生じ、それは海水（３５，０００ｍｇ／Ｌ）に比べておよそ２０〜３０％の塩分水である。開示される技術は、関連する硫酸イオンを利用することによって、そのような塩分を含んだ廃水の処理に有用である。開示される技術はまた、海水からの硫酸塩又は工業原料の添加により、塩分を含まない水の処理にも有用である。

ＳＡＮＩ法は、元々構成されたように、生物学的炭素酸化について電子伝達体として、海水トイレ洗浄水システムに由来する硫酸塩を当てにした。その方法は、海水における硫酸塩及び硫酸塩を還元する細菌を用いて、有機炭素の二酸化炭素への酸化、及び硫化物を硫酸塩に変換することによる独立栄養脱窒を達成した。従って、窒素及び炭素の除去は、硫酸塩を硫化物に還元するために、海水に由来する硫酸塩の供給に依存した。

本開示は、改善された硫酸塩の還元／独立栄養の脱窒／硝化を統合した（ＳＡＮＩ）方法に関する。さらに図４を参照して、ＳＡＮＩ法では、海水を起源とする硫酸塩を用いて有機炭素をＣＯ_２に酸化する一方で、第１の反応器において、硫酸塩還元細菌によって、硫酸塩を溶解硫化物に還元する。他方、アンモニア態窒素は、独立栄養の硝化細菌によって第３反応器にて酸素により硝酸塩に酸化される。次いで硝酸塩は第２の反応器にリサイクルされて硫化物と反応し、独立栄養の脱窒細菌によって気体状窒素に変換される一方で、硫化物はもとの硫酸塩に変換される。３つのカギとなる生物化学過程はすべて以下の式で示されるように、最小限の汚泥を産出する。
従属栄養の硫酸塩の還元：

独立栄養の硫化物の酸化及び脱窒：

独立栄養の硝化：

図５は３サイクルのＳＡＮＩ法を示す概略図である。海水又は硫酸塩はいつも利用可能であるとは限らないので、本明細書にて開示している技術は、亜硫酸塩、チオ硫酸塩又は元素イオウを含む他のイオウ化合物を電子伝達体として用いて、従属栄養のイオウ還元、独立栄養の脱窒、及び独立栄養の硝化を介して電子を有機炭素から酸素に転移させることができるように、ＳＡＮＩ法を３サイクルのＳＡＮＩ法に改変する。３サイクルのＳＡＮＩ法では、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及び元素イオウの酸化及び還元のサイクルが、本方法の炭素及び窒素のサイクルに導入される。これらのイオウ化合物を電子伝達体として用いて、従属栄養のイオウ還元、独立栄養の脱窒、及び独立栄養の硝化を介して電子を有機炭素から酸素に渡す。

図５に示すように、３サイクルのＳＡＮＩ法は以下の生物学的工程を有する。

第１の反応器では、電子は硫酸塩還元細菌によって有機炭素からイオウに流れる。イオウ化合物が硫化物を還元する一方で、有機炭素は同時に従属栄養のイオウ還元を介してＣＯ_２に酸化される。形成された硫化物は次いで第２の反応器に流れる。

第２の反応器では、独立栄養のイオウ酸化／脱窒細菌によって電子は硫化物から窒素に流れる。硫化物が硫酸塩に酸化する一方で、硝酸塩は独立栄養の脱窒によって気体状窒素に還元される。

第３の反応器では、電子は独立栄養の硝化細菌によってアンモニアから酸素に流れる。アンモニアは独立栄養の硝化によって硝酸塩に酸化され、次いで第２の反応器に戻ってリサイクルされて独立栄養の脱窒工程を達成する。

３サイクルのＳＡＮＩ法によって、硫酸塩だけでなく、亜硫酸塩、チオ硫酸塩又は元素イオウによって生物学的窒素除去及び汚泥の最少化を達成することが可能である。

この構成は、イオウの還元及び独立栄養の脱窒を達成するために複数のイオウ酸化還元工程を利用する。独立栄養の脱窒を受けているイオウ化合物の酸化に関与する重要な生物学的イオウ酸化工程を図６に示し、式４を示す。この反応の反転、すなわち、酸化されたイオウ化合物の還元は、イオウ還元細菌によって行われる。反応器の設計によって、３サイクルのＳＡＮＩ法は、活性汚泥システム、連結したグロースバイオフィルター(growth bio-filters)を用いた分離汚泥システム、逐次バッチ反応器、膜バイオ反応器、上向流汚泥床システム又は移動床反応器として操作することができる。

他の開示された生物学的工程、すなわち、従属栄養のイオウ還元、独立栄養の脱窒、及び独立栄養の硝化はすべて、汚泥の産出量が極めて低い。３サイクルのＳＡＮＩ法は、汚泥の廃棄の必要性を事実上排除する最小限の生物学的固形廃棄物を生じ、それは汚水処理コストの５０％までになり、エネルギー消費及び温室効果ガス排出の約１／３を削減する。

ＳＡＮＩ法及び３サイクルＳＡＮＩ法の比較は図４及び図５の比較に見ることができる。ＳＡＮＩ法（図４）は、名前のとおり、電子伝達体として硫酸イオンを当てにする。ＳＡＮＩ法に比べて、３サイクルＳＡＮＩ法（図５）は電子伝達体として硫酸、亜硫酸、チオ硫酸及び元素イオウを含む多数の種類のイオウ化合物を利用して炭素及び窒素の除去を達成する。この開発は、種々の種類の廃棄物の流れからの他のイオウ供給源、たとえば、燃焼炉からの燃焼排ガスの脱硫流出物を利用するように、元々のＳＡＮＩ法の運用を大きく広げる。

開示された３サイクルＳＡＮＩ法の改変は窒素除去が必要とされない場合に有用である。図７は、簡略化ＳＡＮＩ法と呼ばれるＳＡＮＩ法の改変を示す概略図である。上記で議論したように、窒素除去は必ずしも必要とされないので、簡略化ＳＡＮＩ法が開発された。簡略化ＳＡＮＩ法では、イオウの酸化還元サイクルを炭素の酸化サイクルと組み合わせた。３サイクルＳＡＮＩと同様に、たとえば、硫酸、亜硫酸、チオ硫酸及び元素イオウのような種々の形態のイオウ化合物を電子伝達体として用いて、イオウの還元及び独立栄養のイオウ酸化を介して電子を有機炭素から酸素に転移させる。簡略化ＳＡＮＩ法は、生物学的炭素除去又は二次処理を提供する一方で、同時に汚泥の産出をできるだけ減らすことにおいて有用である。

図７に示すように、第１の反応器では、電子はイオウ還元細菌によって有機炭素からイオウに流れる。イオウ化合物が硫化物に還元される一方で、同時に有機炭素がＣＯ_２に酸化される。形成された硫化物は次いで、第２の反応器に流れ、酸化された硫化物によって独立栄養のイオウ酸化細菌を介して電子が酸素に流れる。

ＳＡＮＩ法に比べて、簡略化ＳＡＮＩ法は脱窒反応器の必要性を放棄する。脱窒反応器は存在しないが、簡略化ＳＡＮＩ法は、毒性のアンモニアの除去が必要であれば、第２の反応器にてアンモニアを硝酸塩に変換するための独立栄養の硝化を提供することができる。

簡略化ＳＡＮＩ法の概念的設計及び電子の流れは以下の生物学的工程で実施される。

第１の反応器では、電子は有機炭素からイオウに流れる。イオウ化合物が硫化物に還元される一方で、有機炭素は従属栄養のイオウ還元によってＣＯ_２に酸化される。形成された硫化物は次いで第２の反応器に流れる。

第２の反応器では、独立栄養の硫化物酸化工程のもとで硫化物の酸化によって、電子は硫化物から酸素に流れる。

従来の処理及び簡略化ＳＡＮＩ法の比較は図１及び図７の比較において見ることができる。従来の二次処理に比べて、簡略化ＳＡＮＩ法は有機炭素の酸化のためにイオウサイクルを組み入れる。簡略化ＳＡＮＩ及びＳＡＮＩは双方とも有機炭素の二酸化炭素への酸化に従属栄養のイオウ還元工程を利用するが、硫化物の酸化は全く異なった工程によって行われた。ＳＡＮＩ法と比較すると、簡略化ＳＡＮＩ法はＳＡＮＩ法から窒素サイクルを除外している。ＳＡＮＩ法では、硫化物の酸化は、独立栄養の脱窒によって行われ、電子は、硫化物から硝酸塩に流れ、硝酸塩を窒素に変換し、独立栄養の硝化によって酸素に間接的に渡る。簡略化ＳＡＮＩ法では、硫化物の酸化は、酸素による独立栄養の硫化物酸化によって行われ、電子は硝酸塩を通ることなく、硫化物から直接酸素に流れる。

提案された３サイクルＳＡＮＩ法のさらなる改変はイオウ還元及び独立栄養の硫化物酸化用の粒状汚泥床反応器を提供する。

生物学的廃水処理工程のすべてで見られるように、３サイクルＳＡＮＩ法及び簡略化ＳＡＮＩ法の効率は、この反応器における活性バイオマスの濃度に高度に左右される。システムの効率及び有効性を改善するために、上向流嫌気性のイオウ還元用粒状汚泥床反応器及び上向流の独立栄養脱窒用粒状汚泥床反応器を開発した。これら2つの反応器は処理工程全体を加速することを意図する。

図８は、有機炭素のＣＯ_２への変換及びイオウ化合物の硫化物への変換にて使用されるイオウ還元用粒状汚泥床反応器を示す概略図である。図６の反応で示されるように、イオウ還元工程にて硫酸塩は最高の酸化状態にあるので、この反応器は、たとえば、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及び元素イオウのような他のイオウ化合物を還元することにも適用可能である。

高い上向流速度を設計し、反応器の内部で人工的な乱流を維持することを介して適正な撹拌を提供することによって、反応器におけるバイオマスは高密度の粒を形成するであろう。粒状汚泥の濃度は従来の完全混合反応器のそれよりはるかに高いので、この粒状汚泥床システムは処理施設の大きさを十分に小さくすることができる。

粒状汚泥床反応器は他の汚水処理工程に適用されているが、この工程は他の粒状汚泥床システムとは完全に異なる。顕著な差異は、（ｉ）関与する生物学的工程が完全に異なること、（ｉｉ）関与する細菌が完全に異なること、（ｉｉｉ）硫酸還元反応に関与する気相がない一方で、他の粒状汚泥床反応器すべてに気体状の撹拌及び混合が関与することである。これらの差異は以下で詳細に説明する。

上向流嫌気性の汚泥毛布（ＵＡＳＢ）反応器は嫌気性の発酵工程を提供する。ＵＡＳＢ反応器に関与する重要な工程は嫌気性発酵を介したメタンガスの形成である。有機物質は不均化反応を受ける。さらに、関与する細菌は、メタン生成性の細菌と同様に発酵性の細菌である。この反応器では、廃水と汚泥の洗浄水との混合が、メタンガスの形成によって生じる撹拌に大きく依存する。
嫌気性分解工程：

粒状活性汚泥反応器は有機炭素の酸化を提供する。有機炭素の酸化は空気の添加によってこの反応器にて達成される。生物学的工程は従属栄養の炭素酸化細菌によって実施された。空気の添加は、汚泥の洗い流しと同様に、混合のための強い撹拌システムを提供する。
好気性分解工程：

粒状嫌気性アンモニア酸化反応器は、嫌気性アンモニア酸化細菌によって行われる反応を提供する。大量の気体状窒素が産出されて、汚泥の撹拌、混合及び反応器からの洗い流しを提供する。
嫌気性アンモニア酸化反応：

イオウ還元用粒状汚泥床反応器は、有機炭素の酸化を行う。有機炭素の酸化はイオウ還元細菌を用いてイオウ化合物の添加によって達成される。反応には強酸（すなわち、硫酸）を弱酸（すなわち、硫化物）に変換することが含まれていたので、反応後ｐＨが上昇し、従って、二酸化炭素及び硫化物の双方ともを完全に溶解された状態に維持した。従って、この反応に関与する気相はない。従って、混合は液相によって完全に制御される。さらに、硫酸塩還元細菌の特定の増殖率は非常に低いので、好気性の汚泥又は発酵工程に比べて、汚泥を連続して洗い流す必要はない。
硫酸塩還元工程：

好気性酸化反応器又は嫌気性メタン形成反応器にて混合を提供するために気相を有する代わりに、硫酸塩還元反応は気相の操作を含まない。従って、イオウ還元反応器は、基質と汚泥との間で混合を提供するとともに、粒状化のために望ましくない汚泥を洗い流すのに必要とされる乱流を提供するのに液体の流れのみを当てにしなければならない。さらに、気相がないので、嫌気性メタン形成用粒状汚泥床システムのように、３つの相（すなわち、気体／液体／固体）の分離器を提供する必要はない。

上向流イオウ還元用粒状汚泥床反応器の設計では、反応器における液体の垂直方向の速度を高めるための再循環ポンプの使用及び反応器内で乱流を生成するための流量制約装置を含む２つの特定の特徴が組み込まれている。

実験室の反応器では、流量制約装置として反応器の円周に沿って三角形のバッフルを使用した。これら２つの特徴によって、流入水の流れの速度の５倍まで、バッフルにて液体の垂直方向の速度を高めることが可能である。これによって反応器における汚泥の動きが十分に増強された。汚水の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）、硫酸イオン及びバイオマスの必要な混合を提供することとは別に、これらの特徴はまた、望ましくない軽い汚泥の洗い流し及び剪断力の生成がバイオマスの高密度で強力な汚泥粒への成長を増強するのも可能にする。

イオウ還元用粒状汚泥床反応器と同様に、生物学的独立栄養の硫化物酸化用粒状汚泥床反応器の効率は、反応器におけるバイオマスの濃度及び活性にも高度に依存する。上向流独立栄養の硫化物酸化用粒状汚泥床反応器を用いてこれを達成した。３サイクルＳＡＮＩ法及び簡略化ＳＡＮＩ法の効率及び有効性を改善するために、上向流独立栄養の硫化物酸化用粒状汚泥床反応器を開発した。上向流独立栄養の硫化物酸化用粒状汚泥床反応器は、同じ設計特性を用いて処理工程全体を加速する。この反応器は、２つのメカニズム：（ａ）式９で示すような電子受容体としての酸素及び（ｂ）式１０で示すような電子受容体としての硝酸塩によるメカニズムを介して独立栄養の硫化物酸化を行うことができる。気体状窒素が産出されるので、必要に応じて反応器の上部に３つの相（すなわち、気体／液体／固体）の分離器を加えてもよい。

粒状汚泥床反応器は他の汚水処理工程に適用されているが、この工程は、（ｉ）関与する生物学的工程が完全に異なり、（ｉｉ）関与する細菌が完全に異なるので、他の粒状汚泥床システムとは異なる。これらの差異を以下で詳細に説明する。

独立栄養の硫化物酸化工程では、関与する生化学反応は以下のとおりである。
酸素の供給によって：

または、硝酸塩の供給によって：

従来の処理工程では、脱窒工程及び酸化工程は従属栄養工程によって実施され、すなわち、双方において電子供与体は有機炭素に由来する。関与する細菌は従属栄養細菌であり、その代謝のために炭素源は有機物質に由来する。しかしながら、独立栄養工程では、電子供与体は硫化物に由来する。炭素源は二酸化炭素に由来し、関与する細菌は独立栄養細菌である。

提案された３サイクルＳＡＮＩ法のさらなる改変は硫酸イオンの添加を使用し、それは海水から得られ得る。この改変された技術を従属栄養酸化ＳＡＮＩ法と呼ぶ。

海水がトイレ洗浄水に使用される香港は別として、世界の大半はトイレ洗浄水に淡水を使用している。海水が存在しないために、これらの地域から生成される廃水は高い塩含量を含有していない。従って、従来の二次処理（又は科学用語では従属栄養酸化として知られる）に加えた濾過及び消毒の後、その廃水は、灌漑及び地下水補充を含む種々の目的で再利用することができる。

これらの地域では海水の代わりに淡水がトイレ洗浄水に使用されるので、硫酸塩は廃水に存在しない。ＳＡＮＩ法は電子伝達体としての硫酸塩に依存するので、廃水流入水にイオウ化合物を加えてイオウの還元酸化工程を支える必要性がある。しかしながら、硫酸イオンの添加（主として海水の添加による）は、塩含量を増やすことによって処理放流水を汚染し得るし、灌漑や地下水補充のような多数の水再利用選択肢を犠牲にし得る。水再利用のために処理した廃水を汚染するのを回避する一方で同時に最少化された汚泥産出による生物学的廃水処理にＳＡＮＩ法を利用するために、従属栄養酸化及び硫酸塩還元独立栄養脱窒及び硝化を統合した（従属栄養ＳＡＮＩ）方法と呼ばれる改変された方法が開発されている。

水再利用の適用のほとんどでは、必要とされる再利用水の量は流入汚水の総量の約１／３である。たとえば、廃水の再利用が世界中で最も盛んな１地域であるフロリダでは、水再利用の量は処理した汚水の約４３％にすぎない。従って、この差異を利用して廃水流入を２つの流れ：すなわち、水再利用のためにイオウ化合物を添加することなく従来の生物学的処理による第１の流れ（流れの１／３）と汚泥を最少化するための海水のようなイオウ化合物の添加によるＳＡＮＩ法を伴う第２の流れ（流れの２／３）とに分けることが可能である。２つの流れの比率は、処理コストをできるだけ減らす観点で水再利用の要求量に左右される。

図９は、外部イオウ供給源を利用することによるＳＡＮＩ法と統合した従来の従属栄養酸化工程を伴った従属栄養酸化ＳＡＮＩ工程を示す概略図である。水再利用に必要とされる処理放流水の量は流入汚水総量の１／３未満であるので、汚水の流入を２つの流れに分離することが可能である。第１の流れ（汚水流総量の約１／３）は、イオウ化合物を添加しないで、図１及び図２で説明したように従属栄養炭素酸化を利用した従来の生物学的処理工程に入る。次いで、種々の種類の再利用のための再利用水を産出するための水再利用施設に、放流水をポンプで入れる。この流れの一次及び二次の沈殿槽から生じる汚泥を次いで、もう一方の流れに移し、ＳＡＮＩ法による同時処理のために残りの汚水（すなわち、総流量の２／３）と混ぜ合わせることができる。ＳＡＮＩ法に硫酸塩源を提供するために、海水を抽出し、汚水流入水と混合することが可能である。海水は硫酸塩の信頼でき且つ安価な供給源である。必要とされる追加コストはポンプ操作だけである。それにもかかわらず、ポンプ操作コストは、汚泥処理工程の最少化から生じる節約に比べて最少である。海水が利用できない地域については、産業廃水からのイオウの代替供給源、たとえば、酸性鉱山排水又は化石燃料発電所の脱硫施設を起源とする亜硫酸塩を使用することができる。

従属栄養酸化ＳＡＮＩ法は、地下水補充や灌漑のような種々の種類の水再利用のために第１の流れから汚染されていない処理廃水を産出することができる一方で同時に、汚泥の最少化のために第２の流れにてイオウサイクルを利用する。汚水処理工程期間では、従属栄養酸化ＳＡＮＩ法が主役を演じる。

従来の廃水処理技術と比較して、第１の流れにて従属栄養酸化工程から生成される一次及び二次の汚泥は双方とも、メタン形成汚泥消化槽にて消化されるか又は燃焼される代わりに、硫酸塩還元反応器にて消化される。

ＳＡＮＩ法に比べて、３つの主な変更があった。
（１）ＳＡＮＩ法は汚水を直接処理するように設計される。従属栄養酸化ＳＡＮＩ法では、一次及び二次の汚泥も処理する。
（２）ＳＡＮＩ法は海水トイレ洗浄システムを起源とする、すなわち、流入汚水における硫酸塩を利用する。従属栄養酸化ＳＡＮＩ法では、硫酸塩は外部供給源、たとえば、海からの直接抽出に由来する。
（３）ＳＡＮＩ法は水の再利用、たとえば、灌漑についての選択肢を限定し得る高レベルの硫酸塩及び／又は塩を含有する放流水を産出する。しかしながら、従属栄養酸化ＳＡＮＩは、低レベルの硫酸塩及び塩を含有する、放流水の一部を産出し、それは種々の水再利用選択肢を可能にする。

従属栄養酸化ＳＡＮＩ法は、汚水の処理を２つの流れ、水再利用及び放流水排出に分離する。これによって、異なった流出基準の適応が可能になるので、工程の最適化のための２つの流れの異なった処理レベルが可能になる。たとえば、水再利用の流れにおいて窒素除去を除外するが、放流水排出の流れにおいて窒素除去を提供することが可能であり、逆もまた同様である。

図１０は簡略化した従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。環境への排出について窒素除去が必要ではない場合、簡略化ＳＡＮＩ法にて脱窒工程を除外することによって第２の流れにおいてＳＡＮＩ工程を簡略化することが可能である。図１０で示すように、第１の流れの一次沈殿槽を除くこと、又はさらに第１の流れを膜バイオ反応器で置き換えることによって、従属栄養酸化工程をさらに簡略化することが可能である。

ある種の水再利用、たとえば、地下水補充に窒素除去が必要とされる場合、従来の窒素除去工程を加えることによって第１の流れを拡張することが可能である。さらに、リン除去工程を含めることができる。図１１は、拡張した従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。

従来の生物学的処理工程に比べて、これらの新しいＳＡＮＩの方法及び設計は、有機炭素の二酸化炭素への酸化のための電子伝達体としてイオウ化合物（硫酸塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及び元素イオウを含む）を利用する。イオウ還元工程及び独立栄養イオウ酸化工程は双方とも非常に低い汚泥産出量因子を有するので、ＳＡＮＩ法の汚泥産出率は従来の生物学的処理よりもはるかに低い。それは、汚泥の処理と廃棄とを必要とする汚泥廃棄物についてのニーズを効果的に最少化する。

汚泥の増粘、消化、脱水及び廃棄の施設は普通、汚水処理施設の建設コストの４０〜６０％に相当し、運用コストの５０％の割合を占める。ＳＡＮＩ法が汚泥の処理と廃棄のニーズを効果的に除いたので、全体のコストを５０％削減することができる。さらに、汚泥の脱水及び燃焼はエネルギーを消費するので、ＳＡＮＩ法により汚泥の処理と燃焼の工程を除くことによって、従来の生物学的窒素除去工程に比べて、約1／３のエネルギー節約及び温室効果ガス放出の削減を生じ得ると推測される。

３サイクルＳＡＮＩ法、簡略化ＳＡＮＩ法、及び従属栄養酸化ＳＡＮＩ法が主として新しい生物学的方法の開発を伴うので、これらの方法を種々の反応器の設計、たとえば、活性化汚泥、膜バイオ反応器、逐次バッチ反応器、バイオ塔、生物通気フィルター又は移動床バイオ反応器の設計に適用することができる。

さらに、上向流イオウ還元用粒状汚泥床反応器及び上向流イオウ酸化用粒状汚泥床反応器又は硫化物酸化用の好気性フィルターとともに操作するＳＡＮＩ法によって、従来の生物学的処理に比べて一次沈殿及び二次沈殿の必要性を除くことが可能である。しかしながら、一次沈殿槽を取り除く不都合な点は、ＳＡＮＩ法にとって水理学的滞留時間を延長する結果を生じ得ることである。

３サイクルＳＡＮＩ法の恩恵
元々のＳＡＮＩ法に比べて、３サイクルＳＡＮＩ法は、電子伝達体として硫酸塩だけでなく、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及び元素イオウを使用することに適用を広げている。これによってＳＡＮＩ法の応用がさらに柔軟になり、海からはるかに離れたユーザーでも可能である。たとえば、燃焼炉からの脱硫流出物に豊富である亜硫酸塩又は多数の工業での安価な副産物である元素イオウを用いて、工程に電子伝達体を提供することができる。

窒素除去を提供する必要がないのであれば、ＳＡＮＩ法の代わりに簡略化ＳＡＮＩ法を実施するのは当然である。ＳＡＮＩ法に比べて、簡略化ＳＡＮＩ法は、硫化物を電子供与体として独立栄養の脱窒細菌が硝酸塩を気体状窒素に還元する無酸素バイオ反応器を除外する。これによって反応器総数の１／４の削減を生じるので、ＳＡＮＩ法で必要とされる操作コスト及びスペースの２５％前後を効果的に削減する。

従来の二次処理に比べて、硫酸塩還元上向流汚泥床（ＳＲＵＳＢ）及び好気性フィルター（ＡＦ）を伴った簡略化ＳＡＮＩ法の現在の配置は、一次処理、二次浄化器の必要性を除外する。さらに、簡略化ＳＡＮＩ法によって、必要とされる汚泥の処理及び廃棄のすべてを除外して５０％の全体的コストの削減を生じることが可能である。簡略化ＳＡＮＩ法は、たとえば、活性化汚泥、逐次バッチ反応器、バイオ塔、生物学的好気性フィルター、膜バイオ反応器又は移動床バイオ反応器のような他の様式においても運用することができる。

イオウ還元用粒状汚泥床反応器及び独立栄養硫化物酸化用粒状汚泥床反応器は、それらが効率を高めるという点で有益である。システムの効率は、反応器における活性バイオマスの濃度に大きく依存する。粒状汚泥床反応器の恩恵は、効率が高いので必要なスペースが少ないことである。従来の懸濁増殖反応器又は凝集汚泥床反応器に比べて、粒状汚泥床反応器は汚泥濃度がはるかに高い。従って、反応器の効率が大きく増強され、結果的に、はるかにより短い水理学的滞留時間を生じるので、さらに小さな処理施設が技術的に実現可能である。

優れた汚泥沈殿特性のために、粒は放流水から容易に分離する傾向があり、結果的に、凝集汚泥床システム又は懸濁増殖システムよりもはるかに清浄な放流水を生じる。これによって、システムに分離沈殿槽を有さない可能性が可能になる。さらに、汚泥粒は堅く濃厚なので、さらに高い液圧衝撃負荷を持続することができる。

従属栄養酸化ＳＡＮＩ法の主な恩恵は、それがＳＡＮＩ法を利用して汚泥産出を最少化する一方で同時に、たとえば、灌漑や地下水補充のような種々の種類の再利用にために未汚染の処理廃水の流れを維持することができることである。言及したように、ＳＡＮＩ法を利用することによって、それは、エネルギー消費の１／３を削減し、温室効果ガス放出の１／３を削減することができる。唯一の追加コストは海水のポンプ操作である。しかしながら、これは、汚泥最少化から生じる節約に比べて極めて些末である。

従属栄養酸化ＳＡＮＩ法の別の恩恵は、必要性を満たす異なった処理レベルの選択を介した工程最適化についての可能性である。たとえば、街路の水撒き及び洗車、トイレ洗浄水、及び灌漑のような多数の適用は、窒素除去を必要としない。実際、再利用される水に窒素を保持することは、灌漑が必要とされる場合植物に有益である。他方、放流水の排出については、富栄養化及び藻類異常発生を回避するために窒素除去が必要とされ得る。２つの要件は矛盾することもあり、通常の実施はより高いレベルの処理を適用することであるが、これは操作コストを高めることになる。

従属栄養酸化ＳＡＮＩ法によって、灌漑目的で再利用水を提供するために、第１の流れにおいて窒素除去の代わりに生物学的炭素除去を導入することが可能である。次いでＳＡＮＩ法によって第２の流れにて窒素除去を実施する。従来の従属栄養酸化工程におけるこの配置は、追加の炭素源、たとえば、メタノールが添加されない限り、困難である場合がある。これは、従来の処理のための脱窒工程が汚水中の有機炭素の量によって動力学的に制御されるからである。

他方、ＳＡＮＩ法における脱窒は独立栄養工程である。それは炭素源を必要としない。従って、ＳＡＮＩ法で可能な脱窒は、従来の生物学的窒素除去工程の脱窒を兼ねる。従って、従属栄養酸化ＳＡＮＩ法は、追加の炭素源を必要とすることなく、完全な脱窒を提供することができる。図１２は、従属栄養酸化ＳＡＮＩ法の考えられうる改変を示す概略図である。窒素除去、及び恐らくは、第１の流れのための一次沈殿槽を取り除くことによって、第２の流れのサイズ及び操作コストを高めることなく、第１の流れのサイズ及び操作コストをさらに削減することが可能である。水再利用の要求量が減る場合、第１の流れからの余剰の処理廃水を、窒素除去のために第２の流れにおける独立栄養脱窒反応器にポンプで入れることができる。この配置によって、システムのサイズ及びコストを最少化するだけでなく、灌漑に必要とされる栄養分を保持することも可能である。

上記の技術によって、海水のトイレ洗浄水が使用されない沿岸地域にＳＡＮＩ法の適用を拡大するだけでなく、放流水排出及び水再利用のニーズを満たすための広い範囲の選択肢を導入する一方で同時に、ＳＡＮＩ法の工程の最適化を行うことを可能にする。

実施例１：３サイクルＳＡＮＩ法
硫酸塩／硫化物／硫酸塩のサイクルによる操作を試験するために、空港島及び８３，０００人の住民の開発区から生じる実質的な塩分を含んだ汚水を処理する香港のトウチョウ汚水ポンプ処理施設にて、ＳＡＮＩ法のパイロット試験を行った。硫酸塩還元用の上向流汚泥床（ＳＲＵＳＢ）反応器及び２つの上向流好気性／無酸素フィルター（ＡＦ）反応器でパイロットプラントを構成した。ＳＲＵＳＢは気密性の嫌気性バイオ反応器であり、直径１．６ｍ、高さ４．２ｍ及び有効液体容量６．８ｍ^３であった。プラスチック媒体（１１５ｍ^２／ｍ^３の比表面積）を詰めたＡＦは直径１．６ｍ、高さ４．４ｍ及び有効液体容量３．９ｍ^３であった。ＳＲＵＢＳ及びＡＦではそれぞれ、地域の二次含塩分汚水処理施設から入手した嫌気性消化槽汚泥（ＭＬＳＳ〜８０００ｍｇ／Ｌ）及びリサイクル活性化汚泥（ＭＬＳＳ〜４０００ｍｇ／Ｌ）を播き、植菌した。

６ｍｍの濾過器を用いて汚水入れ容器から篩にかけた汚水を作製した。他の一次処理施設を通すことなく、篩にかけた汚水を１０ｍ^３／日の定量搬送ポンプにてＳＡＮＩパイロットプラントに搬送した。図１３はパイロットプラントの設計を示す図である。パイロットプラントの設計及び操作のパラメータは表１に見出すことができる。

表１ パイロットプラントの設計及び操作のパラメータ

２４時間混合試料採取器によって流入含塩分汚水を定期的に性状分析し、表２に要約した。流入有機物の特徴は、８．０％の揮発性脂肪酸、２１．５％の生分解性の可溶性有機物、７．１％の非生分解性の可溶性有機物、５０．５％の生分解性の粒子状有機物、及び１２．９％の非生分解性の粒子状有機物から成ると割り出された。

表２ ＳＡＮＩパイロットプラントの平均流入水水質（濾過器後）

海水を起源とする硫酸塩を電子伝達体として利用することによって、図４に示すような３サイクルによって有機炭素を二酸化炭素に酸化する。

定常状態の条件下でパイロットプラントを２２５日間操作した。一次沈殿を通さないで、パイロットプラントは、４３１ｍｇＣＯＤ／Ｌ、２８０ｍｇＳＳ／Ｌ及び８７ｍｇＴＮ／Ｌの平均水質を伴う流入水を処理し、それぞれ５４ｍｇＣＯＤ／Ｌ、３６ｍｇＳＳ／Ｌ、３．４ｍｇＮＨ_４−Ｎ／Ｌ及び１６．８ｍｇＮＯ_３−Ｎ／Ｌの平均水質を伴う放流水を産出した。これは平均で、８７％のＣＯＤ及び８７％のＴＳＳの除去効率に等しい。ＴＮの除去効率は５５％にすぎなかった。これは部分的には、工業原料を起源とする可溶性の非生分解性の有機窒素（２６％）の高い比率に因るものであった。

パイロット試験は汚泥産出を有意に最少化した。操作全体の間、汚泥がプラントから故意に持ち出されることはなかった。従来の生物学的処理工程に比べて、パイロットプラントは汚泥産出の９０％を減らした。残りの１０％の汚泥産出のうち、８４％は無機物質だった。硫酸塩還元用の上向流汚泥床（ＳＲＵＳＢ）におけるＭＬＶＳＳとＭＬＳＳの比は０．７で安定であり、平均汚泥容量指標（ＳＶＩ）は一定して１００ｍｌ／ｇ未満だった。一次沈殿槽はなく、汚泥処理施設は必要とされないので、ＳＡＮＩは塩分を含んだ汚水処理作業にて悪臭防止に対する低コストの解決法を提供することができる。

実施例２：亜硫酸塩／硫化物／硫酸塩のサイクルによる操作
硫酸塩の代わりに、図５に示すように、燃焼炉又は化石燃料発電所の脱硫施設を起源とする亜硫酸塩を電子伝達体として使用することができ、それは、亜硫酸塩／硫化物／硫酸塩のサイクルによる３サイクルＳＡＮＩ法を示す。実施例１と実施例２との間における処理システムの顕著な差異は、イオウ還元反応器の配置であり、システム全体の代わりにイオウ還元反応器を用いてこの実施例を実証する。上向流イオウ還元粒状汚泥床反応器は、直径８．８ｃｍ、高さ５０ｃｍ、総容量３Ｌ及び有効容量２．８５Ｌである。内部リサイクル比が５、水理学的滞留時間が１２時間でこの反応器を７日間操作し、その後連続して３日間データを収集した。

合成廃水の調製のためのストック溶液の組成を表３に示す。ストック溶液の総ＣＯＤは６０，０００ｍｇ／Ｌであり、ＣＯＤ：Ｎ：Ｐの比は１５０：１７：１である。硫酸イオンを提供するために海水を使用する代わりに、亜硫酸ナトリウム溶液を電子伝達体として使用した。

表３ 合成したストック溶液及び微量元素溶液の組成

測定には流入水及び放流水のＴＯＣ、総窒素、ｐＨ、アルカリ度及び亜硫酸塩、並びに放流水の硫酸塩、チオ硫酸塩及び硫化物が含まれる。流入水及び放流水の平均ＴＯＣはそれぞれ１２０ｍｇ／Ｌ及び２１ｍｇ／Ｌであったが、それは８３％の平均ＴＯＣ除去効率を示している。流入水の平均ＳＯ_３ ^２−は１７８ｍｇＳ／Ｌであり、放流水の平均Ｓ濃度は、１４ｍｇＳＯ_３ ^２−−Ｓ／Ｌ、２９ｍｇＳＯ_４ ^２−−Ｓ／Ｌ、６ｍｇＳ_２Ｏ_３ ^２−−Ｓ／Ｌ及び１３２ｍｇＳ^２−−Ｓ／Ｌであったが、それは、イオウ収支における１０２％の平均を表す。グルコースについてのＣＯＤ：ＴＯＣ比の大まかな推定値２．６７を用いることによって、実験は約７５％のＣＯＤ収支を達成した。この実験は、有機炭素の酸化に電子伝達体として亜硫酸塩を使用することができ、３サイクルＳＡＮＩ法で亜硫酸塩は硫化物に還元されることを完全に実証した。

実施例３：簡略化ＳＡＮＩ法の適用
香港の塩分を含んだ汚水を模倣する合成の塩分を含んだ廃水を用いて簡略化ＳＡＮＩシステムの実験室試験を行った。合成廃水の調製のためのストック溶液の組成は表３に示す。ストック溶液の総ＣＯＤは６０，０００ｍｇ／Ｌであり、ＣＯＤ：Ｎ：Ｐの比は１５０：１７：１であった。ストック溶液を海水（硫酸塩濃度：２，７００ｍｇ／Ｌ、塩化物濃度：１９，０００ｍｇ／Ｌ）と混合し、水道水で希釈してＣＯＤの所望の濃度（４００ｍｇ／Ｌ）を達成した。

簡略化ＳＡＮＩ法における有機炭素の酸化は、図７に示すような炭素及びイオウのサイクルにより、海水中の硫酸塩を利用することによって行った。海水からの硫酸塩とは別に、他の種類のイオウ化合物も電子伝達体として使用することができる。たとえば、サトウキビ廃水又は酸性鉱山排水に由来する硫酸塩、及び化石燃料発電所の脱硫施設に由来する亜硫酸塩を電子伝達体として使用することができる。

簡略化ＳＡＮＩ法の設計を図１４に示す。試験ＳＲＵＳＢ反応器では、内径が５．４ｃｍ、高さが４４ｃｍ及び総容量が１Ｌだった。水理学的滞留時間３時間及び内部リサイクル比４で反応器を操作した。ＡＦ反応器では、内径が５．４ｃｍ、高さが３２ｃｍ、有効容量が４００ｍＬだった。ＨＲＴ １．２時間、及び内部リサイクルなしで、ＡＦ反応器を操作した。

３．２ｋｇＣＯＤ／ｍ^３／日の有機負荷率で操作して、硫酸塩還元反応器は８９．３％の平均ＣＯＤ除去効率を達成した。放流水に溶解した硫化物濃度は１１４．７ｍｇＳ^２−−Ｓ／Ｌであったが、流入水と放流水の間の硫酸塩の差は１２８ｍｇＳＯ_４ ^２−-Ｓ／Ｌであり、８９．６％のイオウ収支に相当した。

独立栄養イオウ酸化反応器では、硫酸塩還元反応器で生成された硫化物は硫酸塩に酸化された。硫化物の酸化とは別に、流入水のアンモニアの一部は硝酸塩に硝化され、放流水のアンモニア濃度は１５．４ｍｇＮＨ_４−Ｎ／Ｌであり、硝酸塩濃度は２５．４ｍｇＮＯ_３−Ｎ／Ｌであった。

全体として、簡略化ＳＡＮＩの実験室反応器は、最終的な放流水で２５．２ｍｇＣＯＤ／Ｌ及び４７．２ｍｇＳＳ／Ｌを生じ、それは９３．７％のＣＯＤ除去効率に相当した。最終的な放流水でのＵＶ透過率は２５４ｎｍの波長にて７５％だった。実験室試験全体の間で反応器から過剰な汚泥が持ち出されることはなかった。

実施例４：簡略化ＳＡＮＩのパイロットプラント操作
香港の未処理の汚水を用いて１０ｍ^３／日のパイロット規模の試験を行い、汚泥の廃棄を必要とすることなく、簡略化ＳＡＮＩが満足の行くように作動していることを確認した。実施例１の設定と同様に、海水のトイレ洗浄水が採用されている香港におけるトウチョウ汚水ポンプ処理施設にて簡略化ＳＡＮＩのパイロットプラント（図１４）を設置した。嫌気性の硫酸塩還元用の上向流汚泥床（ＳＲＵＳＢ）と独立栄養硫化物酸化用の好気性バイオフィルター（ＡＦ）で構成されて、パイロットプラントは定常状態で１００日間作動させた。

ＳＲＵＳＢ及びＡＦの反応器の設計、流入廃水及び播種配置は実施例１と同様である。約１ヵ月の順応期間の後の定常状態での簡略化ＳＡＮＩパイロットプラントの操作条件を表４に示す。

表４ 定常状態における簡略化ＳＡＮＩパイロットプラントの操作条件
ＨＲＴ＝水理学的滞留時間、及びＳＲＴ＝汚泥保持時間

０．６３ｋｇＣＯＤ／ｍ^３／日の有機負荷率で操作して、ＳＲＵＳＢは定常状態の間で７７．１％の平均ＣＯＤ除去効率を達成した。放流水に溶解された硫化物の濃度は１２４．１ｍｇＳ^２−−Ｓ／Ｌであった一方で、流入水と放流水の間での硫酸塩の差は１３０．３ｍｇＳ_４ ^２−−Ｓ／Ｌであり、９５％のイオウ収支に相当した。

ＡＦでは、ＳＲＵＳＢにて生成された硫化物がすべて硫酸塩に酸化された。硫化物の酸化とは別に、流入水のアンモニアの一部は硝酸塩に硝化され、放流水のアンモニア濃度は２５．８ｍｇＮＨ_４−Ｎ／Ｌであり，硝酸濃度は１８．８ｍｇＮＯ_３−Ｎ／Ｌであった。

全体として、簡略化ＳＡＮＩパイロットプラントは、最終的な放流水で６３．４ｍｇＣＯＤ／Ｌ及び４２．１ｍｇＳＳ／Ｌを生じ、平均で８５％のＣＯＤ及び８５％のＳＳの除去効率に相当した。最終的な放流水でのＵＶ透過率は２５４ｎｍの波長にて７５％であり、ＵＶ消毒へのその適用可能性を示した。パイロット試験全体の間、簡略化ＳＡＮＩパイロットプラントから過剰な汚泥が持ち出されることはなかった。

従属栄養細菌は一般に独立栄養細菌よりも大量に汚泥を産出するので、汚泥産出の分析ではＳＲＵＳＢに着目した。ＳＲＵＳＢにおける平均ＭＬＶＳＳは約３５００ｍｇ／Ｌであり、平均ＭＬＶＳＳ／ＭＬＳＳ比は０．７であり、汚泥容量指標（ＳＶＩ）は１１０ｍＬ／ｇ未満だった。ＳＲＵＳＢの観察された産出係数は除去されたＣＯＤのｋｇ当たり０．０２ｋｇＶＳＳであり、従来の二次処理に比べて汚泥産出の９０％の低下を表した。これはまた、ＳＲＵＳＢからの生物学的な過剰汚泥の除去が必要とされないことを再確認した。

処理施設からのエネルギー消費及びＣＯ_２放出は主として２つの供給源：操作及び汚泥廃棄に由来する。過剰な汚泥の除去が必要とされないので、簡略化ＳＡＮＩ法は従来の二次処理に比べてエネルギー消費及び温室効果ガス放出の１／３を削減し得ると推測される。

実施例５：硫酸塩還元用粒状汚泥床反応器による操作
実施例２で詳述したような硫酸塩還元用粒状汚泥床反応器を用いて、実験室規模の試験を行った。上向流イオウ還元用粒状汚泥床反応器は、直径が８．８ｃｍ、高さが５０ｃｍ、総容量が３Ｌ及び有効容量が２．８５Ｌだった。図１５は、流入水及び放流水における上向流硫酸塩還元用粒状汚泥反応器のＣＯＤの実績、及びＣＯＤ除去効率を示すグラフである。グラフは、約１３０日間の操作期間についての硫酸塩還元用粒状汚泥床の実績を示す。

流入水のＣＯＤの濃度は３００〜３５０ｍｇ／Ｌ前後であったが、放流水のＣＯＤ濃度は３０ｍｇ／Ｌ前後であった。ＣＯＤの除去効率は１時間の水理学的滞留時間で操作しても、８０日間の操作の後、９０％で安定化した。同様に、硫酸イオンの大半（７０％前後）は硫化物に還元された。

図１６ａ〜ｄは粒状汚泥の外観を示す一連の顕微鏡写真である。図１６ａは３０日目の粒状化を示す。図１６ｂはＸ線顕微鏡で見た３０日目の粒状化を示す。図１６ｃは６０日目の粒状化を示す。図１６ｄは９０日目の粒状化を示す。顕微鏡での検討は、汚泥すべてが２ヵ月以内に粒状に変わることを示した。粒は球状の形状で非常に明瞭な輪郭があり、平均直径は２ｍｍ前後である。

図１７ａ及び図１７ｂは、５分間の汚泥容量指標（ＳＶＩ_５）及び順応期間にわたる汚泥の粒度を示すグラフである。播種汚泥のＳＶＩ_５は８０ｍＬ／ｇであり、粒度は直径で４４μｍであった。汚泥のほとんどは最初の１５日間以内はフロックとして見えた。粒は３０日後に成形し始めた。順応に続いて、ＳＶＩ_５が低下し、粒度が大きくなり、反応器の実績は操作の６０日後に安定した。

実施例６：独立栄養硫化物酸化用粒状汚泥床反応器
独立栄養の硫化物酸化に粒状汚泥を用いることを実証するために、実験室での独立栄養脱窒（ＡＤ）用の粒状汚泥床反応器を構築した。独立栄養脱窒（ＡＤ）用の粒状汚泥床反応器は、直径が６．２ｃｍ、高さが３３．５ｃｍ、総容量が０．９５Ｌ及び有効容量が０．８５Ｌであった。塩分を含んだ汚水を処理する地域の汚水処理施設の嫌気性汚泥消化槽から得た汚泥を反応器に植菌した。

それぞれ３０ｍｇＮ／Ｌの硝酸ナトリウム及び６０ｍｇＳ／Ｌの硫化ナトリウムを含有する２種類の合成廃水を用いることによって実験を実施した。１〜６０日目（すなわち、ステージ１）の間、両者の廃水を添加して表５に示すような必要とされる負荷率を得た。６１〜１３０日目（ステージ２）の間、上記実施例５で示したような硫酸塩還元用粒状汚泥床反応器からの放流水を用いることによって、合成硫化物の供給を置き換えた。

表５ 独立栄養脱窒反応器の操作条件

図１８ａ及び図１８ｂは独立栄養脱窒反応器の実績を示すグラフである。流入水及び放流水の硝酸塩濃度、並びに硝酸塩除去効率を図１８ａに示す。流入水硝酸塩の窒素は約１５ｍｇＮＯ_３ ⁻−Ｎ／Ｌだった。放流水のＮＯ_３ ⁻−Ｎ濃度は１０ｍｇ／Ｌから１ｍｇ／Ｌに徐々に低下し、除去効率は開始時の約３０％からステージ２の終了時では９０％を超えるまで上昇した。上記で言及したように、１日目から６０日目まででは、反応器には合成廃水を供給し、６０日目からステージ２の終了までは、硫酸還元用反応器からの硫化物及び硫酸塩を含有する放流水を供給した。硫化物は硝酸塩によって硫酸塩に酸化された。図１８ｂは放流水における総有機炭素（ＴＯＣ）を示す。図１８ｂから理解できるように、実験全体の間で、流入水及び放流水におけるＴＯＣがほぼ同じだったということは、行われた脱窒反応が従属栄養ではなく独立栄養だったことを示している。

光学顕微鏡検査及び粒度分布分析のために６５日目にて反応器から汚泥試料を回収した。図１９は、６５日目における独立栄養脱窒反応器からの汚泥粒を示す顕微鏡写真である。図２０は、独立栄養脱窒反応器における汚泥粒の粒度分布を示すグラフである。図で示されるように汚泥粒が認められ、平均直径はおよそ０．５ｍｍだった。

実施例７：従属栄養酸化ＳＡＮＩ法による操作
図２１は、従来の生物学的窒素除去及び水再利用施設を示す概略図である。工学予測によって従属栄養酸化ＳＡＮＩ法の適用を説明することができる。検討されたのは、放流水の要件を満たし、街路の水撒き及び洗車、並びに風景灌漑の目的で再利用水を提供するための水再利用施設用に処理汚水の１／３を提供するために生物学的窒素除去を提供することを必要とする汚水処理施設である。必要とされる汚水処理工程には、一次沈殿槽、生物学的な炭素及び窒素の除去工程、二次沈殿槽、汚泥増粘、汚泥消化、汚泥脱水及び汚泥燃焼が含まれる。これには、濾過設備及び消毒設備を装備した水再利用施設が続く。

図２２は、完全な従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す概略図である。街路の水撒き及び洗車、並びに風景灌漑には窒素除去は必要とされないので、水再利用の流れから窒素除去工程を外すことが可能である。ＳＡＮＩ法は、硫酸塩還元反応器に上向流汚泥床を導入し、独立栄養の硝化及び脱窒に生物学的フィルターを導入することによって沈殿を必要としないので、一次及び二次の沈殿槽の２／３を除外することも可能である。遠心ポンプを設置して海水を抽出し、硫酸塩をＳＡＮＩ法に提供してもよい。

流入する汚水のＣＯＤが４００ｍｇ／Ｌであると仮定して、硫酸塩の還元によって有機炭素の酸化を確実に完了するには、６００ｍｇ／ＬのＳＯ_４ ^２−を汚水に添加する。海の塩分度に応じて、海水は約２６００ｍｇＳＯ_４ ^２−／Ｌを含有する。従って、必要とされる海水の添加は処理される汚水のｍ^３当たり０．２５ｍ^３前後である。これは、システムへの総汚水流の１／４の添加に等しく、汚水処理施設の標準的なピーク因子を上手く下回るので、当然受け入れ可能であるだろう。汚水処理施設の給水槽への臨海地からの海水のポンプ輸送の水頭損失を１５ｍであると仮定して、ポンプ輸送される海水の電力消費は０．０６ｋＷｈ／ｍ^３であろう。処理される汚水のｍ^３当たり０．２５ｍ^３の海水を供給することだけが必要とされるので、海水のポンプ輸送のための追加電力消費は、処理される汚水のｍ^３当たり０．０１５ｋＷｈ前後であろう。

汚泥の脱水及び燃焼はエネルギーを消費するので、ＳＡＮＩ法により汚泥の処理及び燃焼の工程を除外することによって、従来の生物学的窒素除去法に比べて約1／３のエネルギー節約と温室効果ガス放出とを生じる。活性汚泥窒素除去法と比べて、これは、処理される汚水のｍ^３当たり約０．１５ｋＷｈのエネルギー節約と同等であり、又は従属栄養酸化ＳＡＮＩ反応器に海水をポンプ輸送するのに必要とされる追加エネルギーよりも１０倍多い。

全体として、従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を導入することによって、一次及び二次の沈殿槽の２／３を節約し、生物学的窒素除去工程の一連の手順の１／３をさらに単純な生物学的炭素除去工程の一連の手順で置き換え、汚泥の処理及び廃棄の施設のほとんどを除外する。それはまた、従来の窒素除去工程の２／３を、海水を提供するポンプ輸送システムと一緒に、ＳＡＮＩ法で置き換える。非常に大まかな推定に基づいて、これは、コストの５０％及びエネルギー消費と温室効果ガス排出の３０％の削減を生じるであろう。

実施例８：簡略化従属栄養酸化ＳＡＮＩ法による操作
図２３は簡略化従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を示す図である。従属栄養酸化ＳＡＮＩシステムは、従来の生物学的水再利用施設と改変されたＳＡＮＩ法の統合である。第１の流れ、すなわち、従属栄養炭素酸化、二次沈殿及び水再利用施設は標準的な水再利用の設計なので、その適用可能性を実証する別の試験を実施する必要はない。第２の流れについては、汚水に加えて一次及び二次の汚泥を分解するＳＡＮＩ法の改変が含まれる。実施例１で示したように、ＳＡＮＩ法は一次汚泥を本質的に含有する未処理の汚水の分解に上手く利用されている。それにもかかわらず、硫酸塩還元反応器にて二次汚泥を効果的に分解することができるかどうかを確認する必要がある。二次汚泥が硫酸塩還元反応器にて一旦分解されると、独立栄養酸化工程における硫化物の硫酸塩への再酸化は問題ではなくなる。

従属栄養酸化ＳＡＮＩ法の適用可能性を調べるために、上向流硫酸塩還元粒状汚泥床反応器を用いて、汚水と一緒に二次汚泥を分解した。この配置では、上向流イオウ還元粒状汚泥床反応器は、直径８．８ｃｍ、高さ５０ｃｍ、総容量３Ｌ及び有効容量２．８５Ｌで構成された。１２時間の水理学的滞留時間、内部リサイクル比５にて１４日間、反応器を作動させ、その後、連続して３日間、データを収集した。

分解工程を模倣するために、塩分を含んだ汚水を処理する地域の二次処理施設からの二次汚泥と一緒に表３におけるストック溶液を混合することによって流入水を調製して、そのうちの７０％（３５０ｍｇＣＯＤ／Ｌ）が供給原料に由来する一方で残りの３０％（１５０ｍｇＣＯＤ／Ｌ又は１００ｍｇＶＳＳ／Ｌ）が二次汚泥に由来する約５００ｍｇ／Ｌの総ＣＯＤを伴う流入水を達成した。海水トイレ洗浄システムからの海水を用いて、電子伝達体としての硫酸塩を提供した。

測定には、流入水及び放流水の可溶性及び粒子状のＣＯＤ、ＶＳＳ、硫酸塩、ＶＦＡ、ｐＨ、アルカリ度、並びに放流水の硫化物が含まれる。流入水及び放流水の平均の水質を表６にまとめる。

表６ 二次汚泥を伴った合成廃水を処理するイオウ還元粒状汚泥床反応器の実績

全体のＣＯＤ除去は３３３ｍｇ／Ｌ（又は６６％）であったが、ＶＳＳ除去効率は７７％だった。放流水における総イオウは２６９ｍｇＳ／Ｌであり、９２％のＳ収支を表した。１ｍｇのＳＯ_４ ^２−−Ｓの１ｍｇのＳ^２−−Ｓへの変換が２ｍｇのＣＯＤに等しいので、イオウの収支は大まかに２８４〜３３２ｍｇのＣＯＤの低下を示し、全体で９２％〜１００％のＣＯＤ収支を表す。この値はまた、反応器における可溶性のＣＯＤ低下よりもはるかに高かった。データは、二次汚泥が反応器に蓄積される代わりに効率的に分解されることを示した。この実験は、混ぜ合わせた汚水＋二次活性汚泥の処理における硫酸塩還元反応器の適用可能性を完全に実証した。これはまた、生活廃水を処理することにおいて従属栄養酸化ＳＡＮＩ法を適用することの可能性も実証した。

主題の性質を説明するために本明細書で記載され、説明されている要素の詳細、物質、工程及び配置における追加の変更が、添付のクレームで表されるような本発明の原理及び範囲の中で当業者によって為され得ることが理解されるであろう。

Claims (14)

1. 有機炭素を含有する流入水の生物学的廃水処理の方法であって、
   第１の上向流汚泥床反応器内で、気相を伴わず液相のみにおいて、再循環および乱流の生成により混合を行いながら、イオウ又はイオウ化合物によって有機炭素を二酸化炭素に酸化し、イオウ又はイオウ化合物を硫化物に還元することと、
   第２の反応器で、酸素または硝酸塩によって硫化物を硫酸塩に酸化すること
   とを含み、
   前記イオウまたはイオウ化合物が、硫酸塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及びイオウから成る群から選択される物質を含むか、あるいは実質的な含塩成分を含有する流入水から得られる物質を含む、方法。
2. 硫化物が酸素によって硫酸塩に酸化され、
   前記方法が、前記第２の反応器で、酸素によってアンモニアを硝酸塩に酸化することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
3. 前記第２の反応器で硫化物が硝酸塩を用いて硫酸塩に酸化され、
   前記方法が、
   第３の反応器でアンモニアを硝酸塩に酸化することと、
   前記硝酸塩を前記第３の反応器から前記第２の反応器にリサイクルすること
   とをさらに含む、請求項１に記載の方法。
4. 有機炭素を含有する流入水の生物学的廃水処理の方法であって、
   第１の流れでは、酸素又は硝酸塩によって有機炭素を二酸化炭素に酸化し、濾過及び消毒から成る群から選択される追加の処理工程によって第１の流れの処理した放流水を再利用し、
   第２の流れでは、第１の上向流汚泥床反応器内で、気相を伴わず液相のみにおいて、再循環および乱流の生成により混合を行いながら、イオウ又はイオウ化合物によって有機炭素を二酸化炭素に酸化し、イオウ還元細菌を介して前記イオウ又はイオウ化合物を硫化物に還元し、その後、第２の反応器で、酸素又は硝酸塩によって前記硫化物を硫酸塩に酸化し、第３の反応器で、独立栄養硝化を介してアンモニアを硝酸塩に酸化する
   ように統合された、生物学的処理の並行する流れを提供することを含み、
   イオウ又はイオウ化合物が、硫酸塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及びイオウから成る群から選択されるか、あるいは実質的な含塩成分から得られるものであり、
   前記第１の流れにて産出された汚泥を得ることと、
   前記第２の流れにおける流入廃水との同時処理のために前記汚泥を前記第１の反応器に移すことをさらに含む、
   方法。
5. 有機炭素を含有する流入水を処理するための生物学的廃水処理施設であって、
   気相を伴わず液相のみにおいて、再循環および乱流の生成により混合を行いながら、イオウ又はイオウ化合物によって有機炭素を二酸化炭素に酸化し、前記イオウ又はイオウ化合物を硫化物に還元するように構成される、上向流汚泥床反応器として提供される第１の反応器と、
   酸素または硝酸塩によって前記硫化物を硫酸塩に酸化するように構成される第２の反応器
   とを備え、前記イオウ又はイオウ化合物が、硫酸塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩及びイオウから成る群から選択される物質を含むか、あるいは実質的な含塩成分を含有する流入水から得られる物質を含む、生物学的廃水処理施設。
6. 硫化物が酸素によって硫酸塩に酸化され、
   前記生物学的廃水処理施設が、さらに前記第２の反応器においてアンモニアを硝酸塩に酸化するように構成される、請求項５に記載の生物学的廃水処理施設。
7. アンモニアを硝酸塩に酸化するように構成される第３の反応器をさらに含み、
   硫化物が前記硝酸塩によって硫酸塩に酸化され、
   前記硫化物を硫酸塩に酸化するように構成される前記反応器はまた、硝酸塩を気体状窒素に還元するようにも構成される、
   請求項５に記載の生物学的廃水処理施設。
8. 濾過及び消毒から成る群から選択される処理方法の追加の工程によって、酸素又は硝酸塩による有機炭素の酸化からの処理放流水を再利用するように構成される第４の反応器をさらに備える、請求項６に記載の生物学的廃水処理施設。
9. 酸素又は硝酸塩による有機炭素の酸化で生じる汚泥を移して、イオウ又はイオウ化合物によって有機炭素を二酸化炭素に酸化するための流入廃水と混ぜ合わせ、前記イオウ又はイオウ化合物を硫化物に還元するようにさらに構成される、請求項８に記載の生物学的廃水処理施設。
10. アンモニアを硝酸塩に酸化するようにさらに構成される、請求項８に記載の生物学的廃水処理施設。
11. 硫化物が酸素によって硫酸塩に酸化され、
    前記方法が、前記第１の反応器として提供される上向流汚泥床反応器において、イオウ又はイオウ化合物を硫化物に還元すること、および／または、前記第２の反応器として提供される上向流汚泥床反応器において、酸素または硝酸塩を用いて硫化物を硫酸塩に酸化すること、ならびに、第３の反応器において、前記硝酸塩を気体状窒素に還元することをさらに含む、
    請求項１に記載の方法。
12. 前記第１の反応器内での再循環により液体の縦垂直方向の速度を高めること、及び、流量制約装置により前記第１の反応器内で乱流を生成することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
13. 前記第１の反応器内での再循環により液体の縦垂直方向の速度を高めること、及び、流量制約装置により前記第１の反応器内で乱流を生成することをさらに含む、請求項４に記載の方法。
14. 前記第１の反応器内における液体の縦垂直方向の速度を高めるための再循環装置、及び、前記第１の反応器内において乱流を生成するための流量制約装置をさらに含む、請求項５に記載の生物学的廃水処理施設。

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