JP5918228B2 - 軽水炉用トリウラン・ジシリサイド原子燃料組成物 - Google Patents

Description

関連出願の相互参照

本願は２０１０年６月３０日に提出され、米国特許商標庁に係属中の米国特許出願第１２/８２７，２３７号（発明の名称：軽水炉用トリウラン・ジシリサイド原子燃料組成物）の一部継続出願である。

本発明は軽水炉、および特に軽水炉用のウラン燃料組成物に係る。

軽水炉（ＬＷＲ）という場合、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）および沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）がこれに含まれる。例えば、ＰＷＲでは炉心はそれぞれが複数の細長い燃料要素または燃料棒から成る多数の燃料集合体を含む。それぞれの燃料棒は通常、原子燃料ペレットの積層体の形態を呈するが、場合によっては環状または粒子状燃料の形態を呈する例えば二酸化ウラン（ＵＯ_２）のような核分裂物質を含有する。燃料棒は幾つかの集合体にまとめられ、高い核分裂率を維持して熱の形で大量のエネルギーを放出するのに充分な中性子を炉心に発生させるように配列される。炉心内に発生する熱の一部を抽出して有用な仕事エネルギーを発生させるべく、例えば、水のような冷却材を流動させる。燃料集合体のサイズやデザインは炉心の必要サイズおよび原子炉のサイズに応じて異なる。

新しい原子炉を初めて稼働させる時、多くの場合、燃料集合体は炉心内での位置および/または濃縮レベルが異なる複数の、例えば、３つ以上の集合体グループに分けられる。例えば、第１のバッチまたは領域はウラン-２３５の同位体含有量が２．０％に濃縮されておればよい。第２バッチまたは領域はウラン-２３５が２．５％に濃縮されておればよく、第３バッチまたは領域はウラン-２３５が３．５％に濃縮されておればよい。約１０ないし２４ヶ月運転した後、典型的には原子炉を停止し、第１バッチを取り出し、通常はより高い濃縮度(好ましい最大濃縮度の）新しいバッチと交換する。以後のサイクルでは約８乃至２４ヶ月の間隔でこのシーケンスを繰り返す。上記のような燃料交換が必要なのは、原子炉が原子装置として作用できるために、臨界質量状態が維持されていることが必須条件だからである。即ち、特定の期間、通常なら約６乃至１８ヶ月に亘って稼働できるように、燃料サイクルの開始時において原子炉に充分な過剰反応度を付与する。

例えば、ＰＷＲに使用される従来の燃料ペレットは典型的には適当なパウダーをほぼ円筒形に圧縮賦形することによって製造される。圧縮された材料は焼結処理されその容積が著しく縮小する。得られたペレットはほぼ円筒形であり、多くの場合、両端が圧縮の結果として凹面を呈する。燃料ペレットは典型的には二酸化ウランから成る。二酸化ウラン中のウラン成分はウラン-２３８とウラン-２３５を含む。典型的には、ペレットの燃料組成物は多量のウラン-２３８と少量のウラン-２３５を含む。例えば、従来の燃料ペレットは最大限でも５重量％未満のウラン-２３５を含み、ウラン成分中、残りのウランはウラン-２３８から成る。

ペレットの燃料組成物に占めるウラン-２３５の割合は下記のようにして高めることができる：(i) 例えば（現在多くの原子燃料製造施設の認可限度である）５重量％を超えるパーセンテージを採用するか、または (ii) ウラン-２３５の量が増えるように燃料組成物の密度を増大させる。燃料ペレットの組成物に含まれるウラン-２３５のパーセンテージが高ければ、例えば、燃料サイクルの長期化および/または或る領域のバッチ交換時に使用される新しい燃料集合体の節約など、経済的な利点が得られる。さらにまた、もし得られるなら、熱伝導率が高くなることで熱効率も高くなる。

従って、ウラン-２３５の含有率を高めてウラン含有燃料組成物の熱伝導率を高める必要がある。

本発明はその１つの態様において、トリウラン・ジシリサイドと、トリウラン・シリサイドまたはトリウラン・トリシリサイドの少なくとも一方とから本質的に成る原子燃料ペレットを提供する。トリウラン・ジシリサイドはウラン-２３５を含むウラン成分を有する。ウラン-２３５はトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至２０重量％に相当する割合で存在する。トリウラン・ジシリサイドは原子燃料ペレットの総重量の８０乃至１００重量％を占める。１つの実施態様において、ウラン-２３５はトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至５重量％に相当する割合で存在する。

本発明はもう１つの態様において、複数の燃料棒を含む燃料集合体を提供する。それぞれの燃料棒は複数の原子燃料ペレットを内蔵する。各原子燃料ペレットの組成物はトリウラン・ジシリサイドと、トリウラン・シリサイドまたはトリウラン・トリシリサイドの少なくとも一方とから本質的に成る。トリウラン・ジシリサイドはウラン-２３５を含むウラン成分を有する。ウラン-２３５はトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至２０重量％の割合で存在する。トリウラン・ジシリサイドは個々の燃料ペレットの総重量の８０乃至１００重量％を占める。１つの実施態様では、ウラン-２３５はトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至５重量％の割合で存在する。

本発明はそのもう１つの態様において、燃料集合体を有する軽水炉を提供する。燃料集合体は複数の燃料棒を含み、それぞれの燃料棒は複数の原子燃料ペレットを内蔵する。各原子燃料ペレットの組成物はトリウラン・ジシリサイドと、トリウラン・シリサイドまたはトリウラン・トリシリサイドの少なくとも一方とから本質的に成る。トリウラン・ジシリサイドはウラン-２３５を含むウラン成分を有する。ウラン-２３５はトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至２０重量％の割合で存在する。トリウラン・ジシリサイドは個々の燃料ペレットの総重量の８０乃至１００重量％を占める。１つの実施態様において、ウラン-２３５はトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至５重量％の割合で存在する。

図１は本発明を利用可能な従来型原子炉を一部断面図で示す立面図である。 図２は図１の線２−２に沿って切断し、但し、炉心における燃料が本発明に従って構成され、配置されている状態で示す、簡略化された拡大断面図である。 図３は図２の原子炉における原子燃料集合体の１つを、煩雑化を避けるために一部の部品を断面で且つ一部の部品を破断し、上下方向に短縮して示す立面図である。 図４は燃料ペレットを含有する図３の燃料集合体における１本の燃料棒を縦軸方向に短縮して示す拡大縦断面図である。

本発明は軽水炉（ＬＷＲ）において使用されるトリウラン・ジシリサイドなどの原子燃料組成物に関わる。本発明は加圧水型原子炉（ＰＷＲ）、沸騰水型原子炉など種々のＬＷＲに利用できる。但し、発明を詳細に説明する便宜上、ここではＰＷＲを例に取り、図面を参照しながら説明する。

下記の説明において、複数の図面を通して共通の参照番号は同一か、または類似の構成部分を示す。また、下記の説明において使用する「前方へ」、「後方へ」、「左」、「右」、「上方へ」、「下方へ」などの用語は便宜上の用語であり、限定的な語と解釈すべきではない。

図面、特に図１および図２には、本発明を利用できる数ある原子炉タイプのうちの１つであるＰＷＲをあくまでも実施例として図示し、全体を参照番号１０で示してある。ＰＷＲ１０は複数の細長い燃料集合体１６から成る炉心１４を収容する原子炉圧力容器１２を含む。簡略化のため、図１には比較的少数の燃料集合体１６を示してある。実際には、図２に略示するように炉心１４は多数の燃料集合体から成る。

原子炉圧力容器１２から半径方向内方に間隔を置いてほぼ円筒形のコア・バレル１８が存在し、バレル１８内には以下の説明においてバッフル構造２０と呼称するフォーマー・アンド・バッフル・システムが設けられるが、このバッフル構造２０は円筒形のバレル１８からコア内に配列された複数の燃料集合体１６によって形成される炉心１４の角形周壁への推移を可能にする。バッフル構造２０は炉心１４の燃料集合体１６を取り囲む。典型的には、バッフル構造２０は（図示しない）ボルトによって接合された複数のプレート２２から形成されている。炉心１４とバッフル構造２０は上部炉心板２４と下部炉心板２６の間に配置され、これらの炉心板は炉心バレル１８によって支持されている。

原子炉圧力容器１２の上端は着脱可能な蓋ヘッド２８によって密閉され、蓋ヘッド２８上には複数の制御棒駆動機構３０が取り付けられている．簡略化のため多数の制御棒駆動機構３０のうちの一部だけを図示してある。各駆動機構３０は燃料集合体１６の幾つかの上方および内部において選択的に燃料棒クラスタ制御機構３２を位置決めする。

炉心１４の燃料集合体１６で行われる核分裂プロセスが熱を発生させ、ＰＷＲ１０の稼働中、炉心１４内に例えば、可溶性ホウ素を含む軽水のような冷却材を流動させることによってこの熱が除去される。具体的には、冷却材は多くの場合（図１には１つだけ図示してある）複数の入口ノズル３４から原子炉圧力容器１２へ注入される。冷却材は原子炉圧力容器１２の底部に達するまで、原子炉圧力容器１２と炉心バレル１８（および炉心バレルにおける熱遮蔽体）の間に画定される環状領域３６を流下し、１８０°向きを変えて下部炉心板２６を通過後、炉心１４内を上昇する。炉心１４の燃料集合体１６の間を上昇する過程で冷却材は燃料集合体１６から流体への熱エネルギー伝達によって原子炉運転温度まで加熱される。次いで、高温の冷却材は炉心バレル１８を貫通する（図１には１つだけを図示してある）多数の出口ノズル４０を介して原子炉圧力容器１２から取り出される。このようにして、燃料集合体１６が冷却材に与える熱エネルギーは原子炉圧力容器１２から流体によって運び出される。

炉心バレル１８には（図示しない）穴が存在するから、冷却材はバレル１８とバッフル構造２０の間にも、炉心１４内におけるよりも高い圧力で存在する。しかし、冷却材が原子炉圧力容器１２と炉心バレル１８の間の環状領域３６を流下する際はバッフル構造２０が炉心バレル１８と協働して冷却材を燃料集合体１６から遠ざける。

以上に略述したように、炉心１４は多数の細長い燃料集合体１６から成る。図３に示すように、ＰＷＲ１０に使用されるタイプの燃料集合体１６はそれぞれ、基本的には、集合体を下部炉心板２６上に支持する下端構造または下部ノズル４２と、下部ノズル４２から上方へ突出し縦方向に延びる多数の案内管または案内シンブル４４を含む。各燃料集合体１６は案内シンブル４４の長さに沿って軸方向に間隔を置いて案内シンブルに取り付けられた複数の横方向に延びる支持グリッド４６をも含む。グリッド４６は複数の燃料棒４８を横方向に間隔を置いて整然とした配列状態に支持する。さらにまた、各燃料集合体１６はその中心に位置する計装管５０と、案内シンブル４４の上端に取り付けられた上端構造または上部ノズル５２を有する。各部をこのように構成したから、各燃料集合体１６は集合体の各部を損傷させることなく都合よく取り扱うことができる一体的なユニットを形成する。

図３および４から明らかなように、燃料集合体１６の各燃料棒４８は上部端栓５６および下部端栓５８を取り付けて被覆管５４の両端を密封することで密封チャンバ６０を画定している細長い中空の被覆管５４を含むという点では同一の構成を有する。複数の原子燃料ペレット６２はチャンバ６０内に端間当接状態で配列されるか、または積層され、ペレット積層体の頂部と上部端栓５６の間に位置するようにチャンバ６０内に配置されたバネ６４の作用下に付勢されて下部端栓５８に圧接している。

上述のように、従来型ＬＷＲ用原子燃料組成物は二酸化ウランを含む。二酸化ウランは多量のウラン-２３８と少量のウラン-２３５を含有する。これも既に述べたことであるが、原子燃料組成物中のウラン-２３５の含有率を高めることによって得られる経済的な利益がある。この様な利益には燃料サイクルの長期化及び小さなバッチの使用可能性が含まれる。さらに、熱伝導率を高めることができれば、熱効率を高めることにもなる。そこで、原子燃料組成物中のウラン-２３５の量を増大させるべく、本発明はトリウラン・ジシリサイドを採用する。一般に、トリウラン・ジシリサイドの密度は１２．２ｇ/ｃｍ^３であり、二酸化ウランの密度は１０．９６ｇ/ｃｍ^３である。特定の理論によって裏付けられなくても、従来の燃料ペレットに典型的に使用される二酸化ウランの全部または一部に代えてトリウラン・ジシリサイドを使用することにより密度を増加させると、燃料サイクルの長期化および/または出力定格の増加が可能になるため原子力発電所の性能が改善すると思われる。例えば、原子燃料組成物にトリウラン・ジシリサイドを使用すれば、二酸化ウランを使用する場合との比較において、原子燃料集合体中のウラン-２３５の含有率を約１７重量％増大させ、熱伝導率を３乃至５倍に高めることができる。

本発明においては、トリウラン・ジシリサイドが従来の原子燃料組成物中に通常存在する二酸化ウランの少なくとも一部に取って代わる。トリウラン・ジシリサイドの量は選択可能である。１つの実施態様ではトリウラン・ジシリサイドが原子燃料組成物中の二酸化ウラン全体に取って代わる。別の実施態様ではトリウラン・ジシリサイドが原子燃料組成物の総重量の約８０乃至約１００重量％、または約５０乃至約１００重量％を占める量で存在する。

他の実施態様においては、トリウラン・ジシリサイドのほかに、原子燃料組成物はトリウラン・シリサイド、トリウラン・トリシリサイド、およびこれらの組み合わせをも含むことができる。１つの実施態様においては、原子燃料組成物が実質的にはトリウラン・ジシリサイドと微量のトリウラン・シリサイド、トリウラン・トリシリサイド、およびこれらの組み合わせから成る。

トリウラン・ジシリサイドはウラン成分を含む。ウラン成分は種々のウラン同位体、例えば、これらに限定されるものではないが、ウラン-２３８、ウラン-２３６、ウラン-２３５、ウラン-２３４、ウラン-２３３、ウラン-２３２、およびこれらの組み合わせなどを含むことができる。１つの実施態様においては、トリウラン・ジシリサイドのウラン成分は実質的にはウラン-２３８及びウラン-２３５と、任意に微量のウラン-２３６およびウラン-２３２を含む。他の実施態様においては、トリウラン・ジシリサイドのウラン成分がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の約０．７乃至約２０重量％に相当するウラン-２３５を含む。さらに他の実施態様においては、トリウラン・ジシリサイドのウラン成分がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の約０．７乃至約５重量％に相当するウラン-２３５を含む。

１つの実施態様においては、トリウラン・ジシリサイド中のウラン-２３５の割合は二酸化ウラン燃料組成物を含む現在の燃料棒に含まれるウラン-２３５に取って代わるのに必要なウラン-２３５の量に応じて決定することができる。他の実施態様では、トリウラン・ジシリサイド中におけるウラン-２３５の割合は例えば、約１９．７５％乃至約２０．００％のように最大であり、バッチにおける燃料集合体の数が減少し、または最少となる。

本発明の原子燃料組成物は例えば、原子燃料ペレットのように種々の形態を取ることができるが、これに限定されない。原子燃料ペレットは加圧水型原子炉の燃料集合体の一部である燃料棒（図４に示す）内に垂直に積層することができる。

粉末状トリウラン・ジシリサイドは約１００°Ｃ未満の温度で作動する試験用原子炉において使用されているが、その際、燃料を比較的低温に維持し、燃料が冷却材に露出しないように粉末状のトリウラン・ジシリサイドをアルミニウム金属中に分散させている。しかし、トリウラン・ジシリサイドは、（例えば、炉心内の冷却材のような）水と反応する可能性があり、また、融点が比較的低い（二酸化ウランの融点が約２８４７°Ｃであるのに対してトリウラン・ジシリサイドの融点は約１６６２°Ｃ）ことから、これまで、ＰＷＲのようなＬＷＲの商業運転に適した燃料とは考えられなかった。

さらに、トリウラン・ジシリサイドが原子燃料組成物用としては不適当であるとされるもう１つの理由はその融点（１６６２°Ｃ）が二酸化ウランの融点（２８４７°Ｃ）と比較して低いことにある。そこで、二酸化ウラン燃料組成物を作用させる最大出力密度についてトリウラン・ジシリサイドの予想される作用温度を評価した。評価の結果、ＬＷＲの正常運転温度で使用した場合、トリウラン・ジシリサイドは二酸化ウラン以上の性能を有することが判明した。例えば、円柱が均一内部加熱ｑと、定熱伝導率ｋを有すると仮定する。中心線温度は下式Iに基づいて算出される：
T_中心線=T_表面+q^*((D^*D)/k)/4
(I)
二酸化ウランの場合：
最大T_中心線(融点温度)は2846.85°C;
T_表面は400°C；
D(即ち、ペレット径)は0.322インチ(0.819cm);
kは0.03W/cm/°Cである。

二酸化ウランの最大容積発熱率ｑは下式IIに基づいて算出される：
q=(T_中心線−T_表面)4*(k/(D*D))
(II)
q=(2846.85°C−400°C)*4*(0.03/(0.819*0.819))=438w/cm³

もし同じ容積発熱率ｑをトリウラン・ジシリサイドに採用すれば、T_中心線は上式Iに基づいて算出される：
T_表面は400°C;
qは438w/cm³
D(即ち、ペレット径）は0.322インチ(0.819cm);
k=0.15W/cm/°C。
T_中心線=400°C+(438*((0.819*0.819)/0.15)/4)
T_中心線=890°C。

二酸化ウランおよびトリウラン・ジシリサイドの双方が同じｑ値において、中心線温度を計算すると、トリウラン・ジシリサイドは８９０°Ｃであり、その融点（１６６２°Ｃ）よりも７７２°Ｃ低い。従って、上記の計算結果は、トリウラン・ジシリサイドは二酸化ウランよりも高い熱流束性能を有することを示唆している。運転温度が高ければ高いほど、中心線温度も高くなる。従って、異常事態において中心線温度がトリウラン・ジシリサイドの融点を超えることがないように、（例えば、ＰＷＲのようなＬＷＲの）正常運転温度を比較的低く維持しなければならない。１つの実施態様においては、トリウラン・ジシリサイドを含む本発明の原子燃料組成物を、正常運転温度が約９００°Ｃを超えないＬＷＲ，例えば、ＰＷＲにおいて使用する。

別の実施態様では、トリウラン・ジシリサイドを含む燃料ペレット組成物が二酸化ウランを含む燃料組成物よりも高い数密度（原子/ｃｍ^３）のウラン-２３５を有するが、Ｕ-２３５の濃縮レベルは双方の組成物に共通（５．０６原子％）である。例えば、二酸化ウランにおけるウラン-２３５の数密度は下記のように計算された：
10,96gUO₂/cm³*(1モルUO₂/(238+(16*2)gUO₂)

*0.6023E24分子UO₂/モルUO₂*1原子U/分子UO₂

*0.0506原子U-235/原子U

=U-235/cm³が1.237E21原子

トリウラン・ジシリサイドにおけるウラン-２３５の数密度は下記のように計算された：
12.2gU₃Si₂/cm³*(1モルU₃Si₂/((238*3)+(28*2)gU₃Si₂)
*0.6023E24分子U₃Si₂/1モルU₃Si₂*原子U/分子U₃Si
*0.0506原子U-235/原子U
=U-235/cm³が1.449E21原子。

上記の計算結果から明らかなように、燃料ペレット組成物中の二酸化ウランの代わりにトリウラン・ジシリサイドを使用すると、ウラン-２３５の濃縮レベルがトリウラン・ジシリサイド燃料ペレット組成物の場合も二酸化ウラン燃料ペレット組成物の場合も同じレベルのままの状態（例えば、ウラン-２３５の濃縮レベルが一定に維持された状態）において、ウラン-２３５の数密度（原子/ｃｍ^３）が１７％増大する。他の実施態様においては、トリウラン・ジシリサイドを使用すると、燃料ペレット組成物中に二酸化ウランを使用する場合と比較してウラン-２３５の数密度が１０％乃至１７％増大する。

以上、本発明の具体的な実施態様を記述したが、これはあくまでも説明のための記述であって、当業者には明らかなように、付記する特許請求の範囲を逸脱することなく、細部に種々の変更を加えることができる。

Claims (9)

1. ウラン-２３５を含むウラン成分を有するトリウラン・ジシリサイドと、トリウラン・シリサイドまたはトリウラン・トリシリサイドの少なくとも一方とから本質的に成る原子燃料ペレットであって、ウラン-２３５がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至２０重量％の割合で存在し、トリウラン・ジシリサイドが原子燃料ペレットの総重量の８０乃至１００重量％を占める原子燃料ペレット。
2. ウラン-２３５がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至５重量％の割合で存在する請求項１に記載の原子燃料ペレット。
3. ウラン成分がウラン-２３２、ウラン-２３３、ウラン-２３４、ウラン-２３６、ウラン-２３８、およびこれらの混合物から成る群から選択されるウラン同位体をも含む請求項１に記載の原子燃料ペレット。
4. 原子燃料ペレットのトリウラン・ジシリサイドを二酸化ウランに置き換えて得られる、同じ重量％のウラン-２３５を有する原子燃料ペレットよりも１０％乃至１７％高い数密度のウラン-２３５を有する請求項１に記載の原子燃料ペレット。
5. 複数の燃料棒（４８）を含む燃料集合体（１６）であって、それぞれの燃料棒（４８）が複数の原子燃料ペレット（６２）を内蔵し、それぞれの原子燃料ペレット（６２）の組成物がウラン成分を含むトリウラン・ジシリサイドと、トリウラン・シリサイドまたはトリウラン・トリシリサイドの少なくとも一方とから本質的に成り、ウラン成分がウラン-２３５を含み、このウラン-２３５がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至２０重量％の割合で存在し、トリウラン・ジシリサイドが個々の燃料ペレットの総重量の８０乃至１００重量％を占める燃料集合体。
6. ウラン-２３５がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至５重量％の割合で存在する請求項５に記載の燃料集合体（１６）。
7. 燃料集合体（１６）を有する軽水炉であって、燃料集合体（１６）が複数の燃料棒（４８）を含み、それぞれの燃料棒（４８）が複数の原子燃料ペレット（６２）を内蔵し、個々の原子燃料ペレット（６２）の組成物がウラン成分を有するトリウラン・ジシリサイドと、トリウラン・シリサイドまたはトリウラン・トリシリサイドの少なくとも一方とから本質的に成り、ウラン成分がウラン-２３５を含み、ウラン-２３５がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至２０重量％の割合で存在し、トリウラン・ジシリサイドが個々の燃料ペレットの総重量の８０乃至１００重量％を占める軽水炉。
8. ウラン-２３５がトリウラン・ジシリサイドのウラン成分の総重量の０．７乃至５重量％の割合で存在する請求項７に記載の軽水炉。
9. 正常運転温度が９００°Ｃを超えない請求項７に記載の軽水炉。