JP5897496B2 - オゾン水製造装置、オゾン水製造方法、殺菌方法及び廃水・廃液処理方法 - Google Patents
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Description
また、本発明は、膜−電極接合体、これを用いる電解セルを用いたオゾン水製造装置、オゾン水製造方法、殺菌方法、廃水処理方法及び電解合成方法に関するものであり、有機電解合成、ダイオキシンを含む有機塩素化合物の分解、廃液処理、災害時および開発途上国における河川水の飲料水化等、オゾン水製造などの用途だけでなく、オゾン水製造以外の用途の同様な課題の解決も展望することができる。
気相製造法はエネルギー効率が高いが、高電圧や純酸素を必要とし、比較的大容量の製造装置に用いられる。気相製造法では、オゾン水が最終製品の場合、気液反応槽で水と接触させオゾン含有水を得る。
一方、電解製造法は、数十ボルト以下の低電圧電源と電解セルにより水を原料として直接オゾン水を製造する方法であり、高純度のオゾン水が比較的容易に得られ、かつ製造装置は基本的に電解セルと電源のみの単純構成であるため、小、中容量製造に適する。
オゾン製造反応(陽極):3H2O=O3+6H++6e-
E0=+1.51V
酸素発生反応(陽極):2H2O=O2+4H++4e-
E0=+1.23V
水素発生反応(陰極):2H++2e-=H2
上記オゾン発生反応は下段の酸素発生反応との競合反応であり、発生電位の低い酸素が優先的に製造するためその電流効率は低い。加えて、酸素発生を抑える目的から酸化鉛あるいは導電性ダイヤモンド電極など過電圧の高い陽極を用い高ポテンシャル下で電解を行うため、操業時に高い電解電圧を必要とする。その結果、電流効率と電圧効率の積であるオゾン水電解の電力効率は低くその改善が望まれる。
一般に、従来のオゾン水製造電解では、陽極側と陰極側は、固体高分子電解質隔膜により物理的に隔離され、陽極液と陰極液は互いに隔てられ、混合することなく電解が行われる。電解セル内には、たとえば、特許文献1などで例示されるように、陽極と陰極が並列に置かれ、それらと平行に電解液が通過する構造をとる。このような構造は、特許文献2及び3においても同様である。このように、従来、原料水は、一般に陰極及び陽極の電極面に平行に流れ、電極の一端から入り、他端から排出される。
一方、電解セルの構造設計上の問題点として、従来の電解セルでは、原料水導入口が電解セル端部に設けられ、電極面を平行に流れた原料水は、特許文献9に示すように、電解セルの他端に設けられた排出口から排出される。このような構造は、設置場所を確保できる据え付け型装置では問題とされないが、家庭用上水道への取り付けなど、既存の配管の途中に後付で簡易的に取り付けることを想定した電解セルでは小型化設計の支障となる。
然るに、特許文献10においては、陽極室と陰極室を連通させる連通穴が設けられているが、陽極電極、陰極電極、イオン交換膜それ自体には、貫通孔は、設けられておらず、原料水は、陽極電極、陰極電極、イオン交換膜の同一部位を流れることはなく、電解効率がきわめて低いという欠点を有している。
然るに、特許文献11においては、空気を供給してその中の水分からオゾンを発生させる気相反応に関するものであり、貫通孔は、原料である空気が流通するためのものであり、液体を流通させるためのものではなく、液体を流通させる場合と貫通孔を設ける目的を異にしている。尚、この文献11の図10においては、陽極に複数の穴を設けることが記載されているが、陽極の穴に対応する全ての部分の固体高分子電解質隔膜と、陰極に、貫通する穴が設けられておらず、貫通孔26は、中央の一つのみであり、これを液相反応に利用した場合、電解液のスムーズな流れを維持することはできず、効率的な電解を行うことができない。
第1に、本発明のオゾン水製造装置は、陽極と陽イオン交換膜から成る固体高分子電解質隔膜と陰極とが順次接触するよう設けられ、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の接触面の全面に亘り、これらを貫通する直径0.1mm以上の複数の貫通孔を有する膜−電極接合体と、該膜−電極接合体の陽極及び陰極に接続された電源とよりなる電解セルと、前記電解セルへの原料水の流入側に、原料水による駆動するタービン等の渦流生成手段を接続することにより、流入する原料水に渦流を形成し、電気分解反応時に電極に付着する微細気泡を速やかに除去することができ、電気分解反応の効率を高めることができる。
第2に、前記渦流生成手段に用いるタービンに磁石を設け、タービン外側の原料水流入口に磁気センサーを設けることにより、前記タービンの回転速度を検出することにより、流入される前記原料水の流量を感知することができるので、流量センサーを別途設けることなく、流入する原料水の流量を容易に感知することが可能となり、簡単な構造で費用節減効果を得ることができる。
第3に、渦流生成手段とともに、オゾン水流出口内に渦流誘導板のような撹拌手段を設けることにより、電気分解反応により製造されたオゾンガスに物理的な攪拌効果を付与させ、オゾンが原料水によく溶存できるようになり、オゾンの溶存効率を高めることが出来る。
第4に、前記陽極及び前記陰極の少なくともいずれか一方の外側に設けられ、前記陽極と前記陰極に圧力を加え、前記陽極と前記陰極の間隔を調整する弾性部材と前記陽極と前記陰極をその両側より押圧する締付部材よりなる極間調整手段を設けることにより、各々の電極に圧力を加え、電極間隔を調整することができるとともに、電極間隔を最小化し、電解液による抵抗を最小化することにより、電解反応効率を増加させることができる。
第5に、前記陽極支持体を板状の陽極支持板と前記膜―電極接合体の前記陽極と所定距離を維持するよう、前記陽極支持板から前記膜―電極接合体の前記陽極に突出され、前記陽極支持板と前記膜―電極接合体の前記陽極とに圧接された導電性の第1間隔維持部材とにより構成し、前記陰極支持体を板状の陰極支持板と前記膜―電極接合体の前記陰極と所定距離を維持するよう、前記陰極支持板から前記膜―電極接合体の前記陰極に突出され、前記陰極支持板と前記膜―電極接合体の前記陰極に圧接された導電性の第2間隔維部材とよりなるよう構成することにより、陽極および陰極の背面に空間が形成され、電極の使用面積を最大化することが出来る。すなわち、この構造を採ることにより、通常、電極周辺部に設けられる通電部位を省くことができるため、端部を含む電極全面を電解反応に使用することが可能となり、電極の使用面積を最大化し、同時に周辺部を含む電極全面に比較的均一に水流が形成されるようになるため、電解反応効率を高めることが出来る。
図1は、本発明によるオゾン水製造装置の一実施態様を示す斜視図、図2は、本発明によるオゾン水製造装置の一実施態様の電解セルに使用する膜―電極接合体を図式化した分解図、図3は、本発明によるオゾン水製造装置の一実施態様の電解セルに使用する膜―電極接合体の作用を図式化した斜視図である。
本実施態様によるオゾン水製造装置は、図1に示すように、電解セル1と原料水流入部2とオゾン水流出部3よりなる。電解セル1は、図1、図2に示すように、陽極15と陽イオン交換膜から成る固体高分子電解質隔膜14と陰極16とが順次接触するよう設けられ、陽極15、固体高分子電解質隔膜14及び陰極16の全面に亘り、これらを貫通する直径0.1mm以上の複数の貫通孔17を有する膜−電極接合体13と、該膜−電極接合体13の陽極15及び陰極16の外側にそれぞれ接続された陽極支持体8及び陰極支持体9と、該陽極支持体8及び陰極支持体9に接続された電源(図示せず)とよりなる。
尚、陽極支持体8及び陰極支持体9を設けることなく、電源は、陽極15、陰極16に直接接続してもよい。
また、電解セル1は、分割可能に成型されたパイプ状のセル本体1’の内部に、膜―電極接合体13、陽極支持体8及び陰極支持体9が収納され、セル本体1’は、その外側からボルトナット等の手段により締め付けられている。
尚、電解セル1は、セル本体1’を設けることなく、フィルタープレス型とし、膜―電極接合体13、陽極支持体8及び陰極支持体9を直接その両側よりボルトナット等により締付けてもよい。電解セル1は、内部空間を持ち、電解セル1の内部空間の一側は、水道水、地下水のような原料水が流入する原料水流入部2と連通し、電解セル1の内部空間の反対側は、電解セル1により製造したオゾン水を流出するオゾン水流出部3と連通している。電解セル1は、パイプ状の形状を有しており、原料水流入部2は、電解セル1の径より小さな径のパイプ状の原料水流入管4と原料水流入口5よりなり、オゾン水流出部3は、原料水流入管4と略同じ大きさの径のパイプ状のオゾン水流出管6とオゾン水流出口7よりなり、電解セル1と原料水流入管4とオゾン水流出管6は、内部で連通するよう一体に形成されている。
尚、10は、陽極端子連結棒、11は、陰極端子連結棒、12は、磁気センサーを示すものである。
尚、本発明において、直角方向にという意味は、水平方向に対する意味を有しており、必ずしも直角だけでなく斜め方向も含むものであり、原料水流入部2を原料水の流れ方向に対して、斜めに設けることもでき、斜めに設けた場合、電解面積が広くなり、電流効率、オゾンの製造量を更に増加することができる。また、オゾン水流出部3も製造するオゾン水に対して直角方向であれば、斜めに設けてもよい。
イオン交換樹脂膜の形成工程は、先ず前述した電極基材上にこの分散液をスプレー、ローラー、刷毛、スポンジ等により塗布し、室温で所定の時間静置して溶媒の乾燥を行う。このとき分散液をノズル及びチップから滴下したまま放置し、平準化は分散液の拡張濡れに任すこともできる。さらに乾燥塗膜化した分散液−電極基材を120〜350℃に加熱する。加熱は乾燥器やマッフル炉やヒーティングガンを用いてもよく、ホットプレート上で行なってもよい。加熱温度は溶媒を蒸発するのみではなく、凝集コロイドを焼結させる必要があるが、あまりに高いと高分子が変質する恐れもあるので、150〜250℃程度が好ましい。このとき前述の微小間隙が形成されるものと考えられる。
ダイヤモンドは、ドーピングにより電気伝導性の制御も可能であることから、電極材料として有望とされている。ダイヤモンド電極は非常に広い電位窓を持ち、酸素発生反応に対する活性化過電圧が大きく、陽極反応では酸素以外にオゾンの製造することができる。陽極基材としては処理水中で安定な不動態化被膜を形成するタンタル、ニオブ、チタン、ジルコニウム及びシリコン等の金属及びそれらの合金を用いれば、ダイヤモンド触媒は必ずしも陽極を完全に覆わなくともよく、前記基材の一部が露出していても大きな支障はない。代表的な熱フィラメントCVD法について以下に説明する。炭素源となるメタンCH4など炭化水素ガス、或いはアルコールなどの有機物を用い、CVDチャンバー内に水素ガスと共に送り込み、還元雰囲気に保ちながら、フィラメントを熱し、炭素ラジカルが製造する温度1800〜2400℃にする。このときダイヤモンドが析出する温度(750〜950℃)領域に電極基材を設置する。水素に対する炭化水素ガス濃度は0.1〜10vol%、圧力は20hPa〜1013hPa(1気圧)である。
尚、陽極触媒としては、導電性ダイヤモンド、無定型カーボン、グラファイト、二酸化鉛、貴金属および貴金属酸化物を反応触媒活性等の観点から適宜選択して、電極を入れ替えるだけで、有機電解合成、ダイオキシンを含む有機塩素化合物の分解、廃液処理、開発途上国における河川水の飲料水化、オゾン水製造等の用途に対応させることができる。
図4及び図5においては、膜―電極接合体13は、陽極15を原料水流入側に配置し、陰極16をオゾン水流出側に配置している。陽極15の外側(原料水流入側)には、陽極支持体8が設けられている。陽極支持体8は、陽極15を支持し、その一部が膜―電極接合体13の外部に露出されている陽極端子連結棒10と接触しており、陽極支持体8に外部からの電源が接続される。陽極支持体8は、円盤状の陽極支持板18とその前方に延びる筒状の第1間隔維持部材19とその先端に設けられた、陽極15の貫通孔17と係合する第1突起20とよりなる。この陽極支持体8は、複数個設けることができる。また、陽極支持体8の板状の陽極支持板18には、原料水流入口5が、複数個、放射状に配置されている。本実施態様では、四つの扇形形状の原料水流入口5が放射状に配置されている。陽極支持板18の筒状の第1間隔維持部材19の先端には、陽極15の貫通孔17と係合する第1突起20がもうけられて、第1突起20が陽極15と接触しているため、陽極端子連結棒10より陽極15に通電される。このように第1間隔維持部材19により陽極15と陽極支持体8の板状の陽極支持板18は、所定距離を維持しながら、陽極15を維持することが出来る。
また、スプリング等の弾性部材24は、陰極端子台25に接続される電源を陰極支持体9に通電させ、結果的に陰極支持体9に通電された電源は、第2突起23を通し陰極16に通電される。
本発明によれば、上記のようにスプリング等の弾性部材24等の間隔調整手段を用いることにより、各々の電極に圧力を加え、電極間の間隔を最小化し、電解液による抵抗を最小化させることで電解反応効率を高める。 間隔調整手段が電極に一定の圧力を加えることにより、固体高分子電解質膜14が部分的に消耗し、厚さの偏差が発生したとしても、陽極15、陰極16および固体高分子電解質膜14間の間隔を最小にすることができ、ゼロギャップを維持することができる。
尚、スプリング等の弾性部材24は、陰極支持体9の外側だけでなく、陽極支持体8の外側の両方に設けても、どちらか一方のみに設けてもよい。また、スプリング等の弾性部材24は、陰極支持体9及び陽極支持体8の外側のいずれにも設けることなく、片方を固定し、反対側からネジで締め上げることにより、一定の締め付けトルクで締め付けてもよい。
渦流生成手段としての渦流発生用タービン26は、タービン羽根27により、陽極15の前方に設けた原料水流入部2内に回転可能に配置し、流入される原料水により回転され、渦流発生用タービン26のタービン羽根27は、回転軸に対して斜めに形成されると渦流を最も効率的に作ることができる。
このように、原料水流入部2内に、原料水により駆動する渦流発生用タービン26を設け、流入される原料水に渦流を形成することで、電気分解反応時に電極の表面に付着される微細な気泡を除去し、電気分解反応の効率を高めることができる。渦流発生用タービン26には、磁石(図示せず)が設けられ、該磁石の外側、本実施例では原料水流入部2に、磁気センサー12が設けられている。
渦流発生用タービン26が回転するときに、前記タービンの回転速度を検出することにより、流入される前記原料水の流量を感知することができ、別途、流量センサーなしに流入される原料水の流量を容易に感知することができ、簡単な構造で、効果的に渦流を発生することができる。
また、攪拌手段28はオゾン水流出部3内に配置されている。攪拌手段28は、渦流誘導板であり、多数の混合羽根29が中心軸に対して斜めに配置されているため、通過するオゾン水に渦流を形成し、攪拌作用を発揮する。この攪拌手段28は、邪魔板または、網目状あるいは迷路状に構成された流路構造であっても良い。このように、強制的で物理的な攪拌効果を付与することにより、オゾンが原料水に速やかに多量溶存できるようになり、オゾンの溶存効率を高めることが出来る。
1’:セル本体
2:原料水流入部
3:オゾン水流出部
4:原料水流入管
5:原料水流入口
6:オゾン水流出管
7:オゾン水流出口
8:陽極支持体
9:陰極支持体
10:陽極端子連結棒
11:陰極端子連結棒
12:磁気センサー
13:膜―電極接合体
14:固体高分子電解質隔膜
15:陽極
16:陰極
17:貫通孔
18:陽極支持板
19:第1間隔維持部材
20:第1突起
21:陰極支持板
22:第2間隔維持部材
23:第2突起
24:スプリング等の弾性部材
24’:締付部材
25:陰極端子台
26:渦流発生用タービン
27:タービン羽根
28:撹拌手段
29:混合羽根
Claims (16)
- 陽極と陽イオン交換膜から成る固体高分子電解質隔膜と陰極とが順次接触するよう設けられ、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の接触面の全面に亘り、これらを貫通する直径0.1mm以上の複数の貫通孔を有する膜−電極接合体と、該膜−電極接合体の陽極及び陰極に接続された電源とよりなる電解セルと、前記電解セルの前記陽極及び前記陰極の何れか一方の外側に設けられ、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の表面に対して直角方向に原料水を流入する原料水流入部と、前記陽極及び前記陰極の他方に設けられ、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の表面に対して直角方向に前記電解セルにより製造したオゾン水を流出するオゾン水流出部と、前記原料水流入部に、前記電解セルへ流入される原料水により駆動するタービンを接続し、該タービンにより前記原料水に渦流を形成する渦流生成手段とを有することを特徴とするオゾン水製造装置。
- 前記渦流生成手段が、前記タービンと前記タービンに設けられた磁石と前記磁石の外側に設けられた磁気センサーとよりなり、前記タービンの回転速度を検出することにより、流入される前記原料水の流量を感知することを特徴とする請求項1に記載のオゾン水製造装置。
- 前記電解セルへの原料水の流出側に、電気分解反応により製造されたオゾンガスを原料水に効率的に溶解させる撹拌手段を設けたことを特徴とする請求項1又は2に記載のオゾン水製造装置。
- 前記陽極及び前記陰極の少なくともいずれか一方の外側に設けられ、前記陽極と前記陰極に圧力を加え、前記陽極と前記陰極の間隔を調整する弾性部材と前記陽極と前記陰極の両側よりこれらを押圧する締付部材よりなる極間調整手段とを有することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のオゾン水製造装置。
- 前記極間調整手段に用いる弾性部材がスプリングワッシャー機能を有する板バネ又はコイルスプリングであることを特徴とする請求項4に記載のオゾン水製造装置。
- 前記極間調整手段による前記陽極と前記陰極に加える圧力を5N/cm2から20N/cm2の範囲としたことを特徴とする請求項4又は5に記載のオゾン水製造装置。
- 前記膜−電極接合体の陽極及び陰極の外側にそれぞれ陽極支持体及び陰極支持体が設けられ、該陽極支持体及び陰極支持体に電源が接続された電解セルを用いたことを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載のオゾン水製造装置。
- 前記陽極支持体が板状の陽極支持板と前記膜−電極接合体の前記陽極と所定距離を維持するよう、前記陽極支持板から前記膜−電極接合体の前記陽極に突出され、前記陽極支持板と前記膜−電極接合体の前記陽極とに圧接された導電性の第1間隔維持部材とよりなり、
前記陰極支持体が板状の陰極支持板と前記膜−電極接合体の前記陰極と所定距離を維持するよう、前記陰極支持板から前記膜−電極接合体の前記陰極に突出され、前記陰極支持板と前記膜−電極接合体の前記陰極に圧接された導電性の第2間隔維持部材とよりなることを特徴とする請求項7に記載のオゾン水製造装置。 - 前記極間調整手段が、前記陽極支持体及び前記陰極支持体の少なくともいずれか一方の外側に設けられ、前記陽極支持体及び前記陰極支持体に圧力を加え、前記陽極と前記陰極の間の間隔を調整するようにするとともに、前記電源より前記陽極支持体及び前記陰極支持体に通電させることを特徴とする請求項4〜8のいずれか1項に記載のオゾン水製造装置。
- 前記膜−電極接合体の前記陽極の陽極触媒として、導電性ダイヤモンド、二酸化鉛、貴金属及び貴金属酸化物を用いたことを特徴とする請求項1に記載のオゾン水製造装置。
- 前記膜−電極接合体の前記固体高分子電解質隔膜が前記陰極の全面にコーティングされていることを特徴とする請求項1に記載のオゾン水製造装置。
- 請求項1に記載の前記電解セルを用い、前記原料水として微量のアルカリ金属イオンまたはアルカリ土類金属イオンを含む水を用い、該原料水の水流を陽極側から陰極方向に供給し、かつ、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の表面に対して直角方向に、該原料水を通過させ、前記陰極及び前記固体高分子電解質隔膜に水酸化析出物が堆積することを抑制し、オゾン水を製造することを特徴とするオゾン水製造方法。
- 請求項12に記載の前記オゾン水製造方法によって製造したオゾン水を用いて被処理水を殺菌することを特徴とする殺菌方法。
- 請求項12に記載の前記オゾン水製造方法によって製造したオゾン水を用いて廃水・廃液を処理する廃水・廃液処理方法。
- 請求項1に記載の前記電解セルを用い、前記原料水として殺菌用の被処理水を用い、前記陽極及び前記陰極のいずれか一方より、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の表面に対して直角方向に、前記被処理水を通過させて前記被処理水を殺菌する殺菌方法。
- 請求項1に記載の前記電解セルを用い、前記原料水として廃水・廃液を用い、前記陽極及び前記陰極のいずれか一方より、前記陽極、前記固体高分子電解質隔膜及び前記陰極の表面に対して直角方向に、前記廃水・廃液を通過させて前記廃水・廃液を処理する廃水・廃液処理方法。
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