JP5843219B2 - 固体電解質型燃料電池とこれを用いたスタック構造体 - Google Patents

Description

本発明は、固体電解質型燃料電池とこれを用いたスタック構造体に関するものである。

この種のスタック構造体に用いる固体電解質型燃料電池として、特許文献１，２に開示されたものがある。
特許文献１に開示されている燃料電池は、運転時に高温と低温の繰り返しによる脆弱な固体電解質に割れを防止するために、スタックの積層方向両端のホルダ部に対して、積層方向に圧力を付加し複数のセルユニットを電気的に接合している。

特許文献２に開示されている固体電解質型燃料電池は、単セルと、円形薄板状を成し且つ中心部分にガス導入口及びガス排出口を有すると共に上記単セルを固定するセル取付部を有する一方の金属製セパレータと、円形薄板状を成し且つ中心部分にガス導入口及びガス排出口を有するホルダと、このホルダとセパレータ間に形成される空間内に収容されてホルダとセパレータのガス導入口及びガス排出口と連通して上記空間内に対するガス供給及びガス排出を行う流路部品を備え、この流路部品をホルダとセパレータのうちの少なくともいずれかのセパレータに空間の内部側で接合したものである。

また、自動車への搭載には、起動停止が頻繁な繰り返しによる耐熱衝撃性を高めたり、また、容積や重量や熱容量の低減のために金属製のセパレータを採用し、薄板セパレータにプレス加工を施してガス流路部品を兼ねた薄板円形凸状段差部（ホルダ）を設けて、この薄板円形凸状段差部（ホルダ）がスペーサの役目も兼ねて、積層時にこの薄板円形凸状段差部（ホルダ）に荷重をかけてシール性を確保している。

薄板円形凸状段差部は、重なり合う固体電解質型燃料電池同士が短絡しないようにすると共に、カソード側の空気の流路を確保するのに必要であり、シール性の観点から平坦であることが望ましい。

固体電解質型燃料電池を積層する際に絶縁性のシール材を使用すれば燃料電池間の絶縁が可能となる。重なり合う固体電解質型燃料電池に荷重を印加する場合は、中心部分に荷重をかけて、接合部分でのガスリークを抑えることができ、加えて、燃料を外部で燃焼させなくても済むので、燃料利用率の向上を図ることが出来る上、循環型システムへの応用も可能になる。

特許第４５８１３２５号 特開２００６−１４７５３２号公報

しかしながら、上記特許文献１に開示された燃料電池では、当該薄板円形凸状段差部が薄板であるために、積層時に薄板円形凸状段差部に締結荷重をかけると、薄板円形凸状段差部に変形反りが生じて平面度が確保されなかったり、環境温度に従って上記した流路部品に反りが生じたりして、流路部品の平面度が確保できずにセルスタックとして積層させたときのシール性が低下するおそれがある。シール性の低下は、排ガスを回収して利用する循環型のシステムを用いる場合には性能低下を招いてしまうという課題がある。

一方で、重なり合う固体電解質型燃料電池の絶縁が必要であることから、シール材には絶縁性を確保するためにバーミキュライト（蛭石）を主原料としたガスケット材等のシール材を薄板円形凸状段差部を介して複数枚重ねておき、固体電解質型燃料電池の積層方向に荷重（圧力）を負荷することにより絶縁性とシール性を確保していたが、高い温度になるとシール材の水分が蒸発してシールが収縮してしまい、シール性が低下するという未解決の課題がある。

そこで本発明は、環境温度に因らず固体電解質型燃料電池どうしのシール性を良好に保つことができるとともに、積層荷重の低減を図った固体電解質型燃料電池とこれを用いたスタック構造体の提供を目的としている。

上記課題を解決するための本発明のスタック構造体は、反応用ガスを流通させるためのガス流通空間を区画形成するように、単セルを取り付けた一方のセパレータと他方のセパレータとを対設しているとともに、そのガス流通空間に反応用ガスを給排送するための流路を形成した流路形成体を有する複数の固体電解質型燃料電池どうしを、それらの流路形成体を介して積層したものであり、隣接する他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との間における平面度を確保するための平面度確保部材を上記流路形成体と別体に形成しておき、隣接する二つの固体電解質型燃料電池の各流路形成体のうち、いずれか一方のものの他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との対向面側に、上記平面度確保部材を一体的に固着している。

上記の構成からなるスタック構造体では、隣接する二つの固体電解質型燃料電池の各流路形成体のうち、いずれか一方のものの他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との対向面に、上記平面度確保部材を一体的に固着しているので、環境温度に因らず固体電解質型燃料電池どうしのシール性を良好に保つとともに、積層荷重の低減を図っている。

同上の解決するための本発明の固体電解質型燃料電池は、反応用ガスを流通させるためのガス流通空間を区画形成するように、単セルを取り付けた一方のセパレータと他方のセパレータとを対設しているとともに、そのガス流通空間に反応用ガスを給排送するための流路を形成した流路形成体を有するとともに互いに積層して用いるものであり、隣接する他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との間における平面度を確保するための平面度確保部材を上記流路形成体と別体に形成しておき、互いに隣接する二つの固体電解質型燃料電池の各流路形成体のうち、いずれか一方のものの他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との対向面側に、上記平面度確保部材を一体的に固着している。

上記の構成からなる固体電解質型燃料電池では、隣接する二つの固体電解質型燃料電池の各流路形成体のうち、いずれか一方のものの他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との対向面に、上記平面度確保部材を一体的に固着しているので、環境温度に因らず固体電解質型燃料電池どうしのシール性を良好に保つとともに、積層荷重の低減を図っている。

本発明によれば、環境温度に因らず固体電解質型燃料電池どうしのシール性を良好に保つことができるとともに、積層荷重の低減を図ることができる。さらに、燃料利用率の向上を図ることができる上、循環型システムへの応用も可能になる。

本発明の一実施形態に係るスタック構造体の概略斜視図である。 同上のスタック構造体をなす第一の実施形態に係る固体電解質型燃料電池の部分断面図である。 図２に包囲線Ｉで示す部分の部分拡大図である。 同上の固体電解質型燃料電池を積み重ねた状態を示す部分拡大図である。 スタック構造体をなす第二の実施形態に係る固体電解質型燃料電池の部分断面図である。 スタック構造体をなす第三の実施形態に係る固体電解質型燃料電池の部分断面図である。

以下に、本発明を実施するための形態について、図面を参照して説明する。図１は、本発明の一実施形態に係るスタック構造体の概略斜視図、図２は、そのスタック構造体をなす一実施形態に係る固体電解質型燃料電池の部分断面図、また、図３は、図２に包囲線Ｉで示す部分の部分拡大図、図４は、二枚の固体電解質型燃料電池を積み重ねた状態を示す部分拡大図である。

図１に示すように、本発明に係るスタック構造体（以下、「セルスタック」という。）Ａは、複数の固体電解質型燃料電池（以下、「セルユニット」という。）Ｂ１…を互いに所要の間隙ｓをもって積層してなるものであり、それらセルユニットＢ１…内外に、ガス導入口及びガス排気口を配置した構成となっているホルダ部を介して二種類の反応用ガスを互いに分離して流通させることによる発電を行うようにしたものである。

本実施形態においては、一方の反応用ガスが炭化水素燃料（燃料ガス）であり、他方の反応用ガスが空気であるが、詳細を後述するセルユニットＢ１の空気極４３，燃料極４１の相対的な配置に応じ、一方の反応用ガスを空気、他方の反応用ガスを炭化水素燃料としてもよい。

セルユニットＢ１…は、図２，３に示すように、固体電解質型の単セル４０、薄型流路部品１０，流路形成体３０、セパレータ２０及び平面度確保部材５０を主要の構成としたものである。

単セル４０は、上記した燃料極（アノード極）４１と空気極（カソード極）４３とを電解質４２の上下両側に互いに対設したものであり、貫通孔４０ａを中心に配設した円環形に形成されている。

セパレータ２０は、単セル４０の外径よりも大きな外径にした金属製の板体であり、これの中心に円形孔２０ａが形成されているとともに、その中間部の外周縁部内外面（図示上下面）に、単セル４０の燃料極４１に当接する集電用の金属多孔質体２１、また、他のセルユニットＢ１の空気極４３に弾接する金属多孔質体２２が配設されている。
このセパレータ２０の外周縁部には、これの全周にわたる円環形にしたスペーサ２３が固定されているとともに、そのスペーサ２３の上面に、円環形の内周板２４が内方に延出した状態で固定されている。
また、スペーサ２３の下面と電解質４２の外周縁部上面を、これらの間に介在させたガラス接着剤３６によって接着固定している。

流路形成体３０は、流路部品３１，３２を有しており、これらには、上記したガス流通空間βに上記いずれかの反応用ガスを給排送するための流路３４，３５を共通に連通させて形成している。

流路部品３１は、単セル４０の貫通孔４０ａの内径よりもやや小さい外径にした円柱形のものである。
流路部品３２は、これの下面に、図示しないガス流通用溝が流路３５とガス流通空間βとを連通させて形成されており、後記する薄型流路部品１０よりもやや大きな外径の円板形にして形成されている。

薄型流路部品１０は、単セル４０の貫通孔４０ａよりも大きな外径の円環形にした金属製の板体である。
すなわち、単セル４０の貫通孔４０ａよりも大きな外径の円環形に形成することにより、平面視において単セル４０の内周縁部に重ね合わせ、この重ね合わせた部分において、ガラス接着剤３６を介して単セル４０の内周縁部上面に接着されている。
上記した流路形成体３０、薄型流路部品１０及びセパレータ２０は、ともに軸線Ｏを中心とした同心配置にしている。

なお、ガラス接着剤３６を介して単セル４０の内周縁部上面に接着した状態において、単セル４０の燃料極４１の下面と、流路部品３２との間に空隙を生じさせるように流路部品３１の高さを設定している。

上記の構成からなる流路形成体３０には、これと別体に形成され、平面度を確保するための平面度確保部材５０，５０を一体的に固着している。
この平面度確保部材５０は、隣接する他のセルユニットＢ１の流路形成体３０との間における平面度を確保するためのものである。

平面度確保部材５０は、図４に示すように、積み重ねた複数枚のセルユニットＢ１どうしを、これらの図示上下両側から弾圧（挟圧）する力の作用によって、単セル４０に変形や破損を生じさせないように、その単セル４０の内周縁領域Ｄａを押さえる直径Ｄ１にした平面視円形にし、かつ、所要の厚さｔにして形成されている。この所要の厚さｔとは、例えば、図４中上側のセルユニットＢ１の下側平面度確保部材５０と、下側のセルユニットＢ１の上側平面度確保部材５０と、シール材６０の合計の厚さが、金属多孔質体２２が空気極（カソード極）４３に当接するように設定される。
また、この平面度確保部材５０には、流路形成体３０の流路３４，３５に対向連通する流通孔５１，５２を貫通形成している。

すなわち、上記した平面度を確保することにより、隣接積層される他のセルユニットＢ１の平面度確保部材５０との密着性を高めることができ、それら流路形成体３０，３０どうしのシール性を環境温度に因らず良好に保つことができるとともに、積層荷重の低減を図ることができる。

本実施形態においては、薄型流路部品１０の上面（外面）に平面度確保部材５０を一体的に固着しているとともに、流路部品３２の下面側（外面側）にも平面度確保部材５０をセパレータ２０を介して一体的に固着している。

具体的には、平面度確保部材５０を、レーザー溶接によって薄型流路部品１０とともに流路形成体３０の上面に、また、同様にしてセパレータ２０とともに流路形成体３０の下面にそれぞれ固定している。
なお、図３において、「Ｒ」はレーザー溶接をした部分を示し、また、「３６」はガラス接着剤を示している。このように、レーザー溶接を用いていることにより、応力を均等化することができる。

図４に示すように、上記した構成からなるセルユニットＢ１どうしを互いに複数積層することにより、隣接するセルユニットＢ１，Ｂ１の平面度確保部材５０，５０どうしがシール材６０を介して当接密着するとともに、積層隣接するセルユニットＢ１，Ｂ１間に間隙ｓが形成される。

シール材６０は、平面度確保部材５０と同じ外径にした円環形のものであり、その平面度確保部材５０の流通孔５１，５２に対向する位置に、同大の流通孔６１，６２が形成されているものである。

上記構成からなるセルスタックＡの動作について説明する。
外部から導入された一方の反応用ガスは、流路形成体３０の流路３４を通じて、セルユニットＢ１内に流入する。
そして、セルユニットＢ１内に流入した一方の反応用ガスは、燃料極４１の対向領域に流接して発電に供せられた後、流路３５を通じて外部に流出する。

一方、他方の反応用ガスは、セルスタックＡを収容したケースのガス導入口（いずれも図示しない）から、そのケース内に流入し、セルスタックＡをなすセルユニットＢ１，Ｂ１各間隙を通過した後、ガス排出口から外部に排出される。これにより、効率のよい発電を行うことができる。

次に、図５、６を参照して第二、第三の実施形態に係るセルユニットＢ２、Ｂ３について説明する。図５、６は、それぞれ上述したセルスタックをなす第二、第三の実施形態に係るセルユニットの部分断面図である。なお、各図において、上述した実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略している。

第二の実施形態に係るセルユニットＢ４は、図５に示すように、金属多孔質体２２を配したセパレータ２０の図示下面側のみに、上記の図２において示したものと同等の平面度確保部材５０Ａを配した構成のものである。これにより、金属多孔質体２２の集電機能を確保しながら、上記した金属多孔質体２２のつぶれを防止することができる。

第三の実施形態に係るセルユニットＢ５は、図６に示すように、薄型流路部品１０の外径と同じ外径の平面度確保部材５０Ｂを採用したものであり、この構成によれば、薄型流路部品１０の変形や反りの抑制をより効果的に行なうことができる。

なお、本発明は上述した実施形態に限るものではなく、次のような変形実施が可能である。
上述した実施形態においては、各セルユニットの流路形成体の上下側に、それぞれ平面度確保部材を配設した例とともに、各セルユニットの流路形成体の下側に、それぞれ平面度確保部材を配設した例について説明したが、次の構成にしてもよい。

・各セルユニットの流路形成体の上側にのみ、それぞれ平面度確保部材を配設する。
・流路形成体の上側にのみ平面度確保部材を配設したセルユニット、流路形成体の下側にのみ平面度確保部材を配設したセルユニット、流路形成体の上下側に平面度確保部材を配設したセルユニットを適宜組み合わせる。

以上詳細に説明したが、いずれにしても、上記各実施形態において説明した各構成は、それら各実施形態にのみ適用することに限らず、一の実施形態において説明した構成を、他の実施形態に準用若しくは適用し、さらには、それを任意に組み合わせることができるものである。

１０ 薄型流路部品
２０ セパレータ
３０ 流路形成体
４０ 単セル
５０，５０Ａ，５０Ｂ 平面度確保部材
５１，５２ 流通孔
Ａ セルスタック
Ｂ１〜Ｂ５ セルユニット
β ガス流通空間

Claims (6)

1. 反応用ガスを流通させるためのガス流通空間を区画形成するように、単セルを取り付けた一方のセパレータと他方のセパレータとを対設しているとともに、そのガス流通空間に反応用ガスを給排送するための流路を形成した流路形成体を有する複数の固体電解質型燃料電池どうしを、それらの流路形成体を介して積層しているスタック構造体において、
   隣接する他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との間における平面度を確保するための平面度確保部材を上記流路形成体と別体に形成しておき、
   隣接する二つの固体電解質型燃料電池の各流路形成体のうち、いずれか一方のものの他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との対向面側に、上記平面度確保部材を一体的に固着していることを特徴とするスタック構造体。
2. 各セパレータが軸対称に形成されているとともに、その軸線に一致して流路形成体を配設している請求項１に記載のスタック構造体。
3. 各セパレータの流路形成体の両面側に、平面度確保部材を配設した請求項１又は２に記載のスタック構造体。
4. セルユニットの集電部材を配したセパレータ側に平面度確保部材を配している請求項１〜３のいずれか１項に記載のスタック構造体。
5. 平面度確保部材は、挟圧力の作用によって変形を起こさない単セルの内周縁領域を押さえる直径にしている請求項１〜４のいずれか１項に記載のスタック構造体。
6. 反応用ガスを流通させるためのガス流通空間を区画形成するように、単セルを取り付けた一方のセパレータと他方のセパレータとを対設しているとともに、そのガス流通空間に反応用ガスを給排送するための流路を形成した流路形成体を有するとともに、互いに積層して用いる固体電解質型燃料電池において、
   隣接する他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との間における平面度を確保するための平面度確保部材を上記流路形成体と別体に形成しておき、
   互いに隣接する二つの固体電解質型燃料電池の各流路形成体のうち、いずれか一方のものの他の固体電解質型燃料電池の流路形成体との対向面側に、上記平面度確保部材を一体的に固着していることを特徴とする固体電解質型燃料電池。

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