JP5779836B2 - 装入炭の発塵量の推定方法 - Google Patents

Description

本発明は、室式コークス炉の操業における装入炭の発塵量の推定方法に関するものである。

コークス炉炭化室で石炭を乾留してコークスを製造する過程において、石炭から発生した乾留ガス（炭化水素系化合物）が熱分解してカーボンが生成し、炭化室の炉壁や炉頂空間部、さらに、上昇管基部に付着する。炭化室の炉壁や炉頂空間部における付着カーボン量が増加すると、石炭の乾留後のコークス押出し時に、コークス押出し抵抗が増大して炉体の損傷及びコークス押し詰まり等の操業障害や経済的損失を招くことになる。

また、石炭の乾留において、上昇管基部の付着カーボン量が過度に増加し、上昇管が閉塞すると、コークス炉乾留ガスのガス精製プロセスへの流れが遮断されるので、一貫製鉄所のエネルギー需給バランスを乱したり、コークス炉の装入口や炉蓋から乾留ガスが漏洩したりするので、環境・エネルギーへの影響が極めて大きい。

それ故、これまで、上昇管基部へのカーボンの付着又は付着カーボンに対する種々の対策が、(1)カーボンを付着させないとの観点、又は、(2)付着カーボンを除去するとの観点から提案されている（(1)の観点：特許文献１〜５、参照、(2)の観点：特許文献６〜１０、参照）。

これらの対策は、いずれも、カーボンの付着抑制、又は、付着カーボンの除去の点で、効果が期待できるものであるが、乾留ガスの熱分解が著しく速く進行する場合には、カーボンの付着抑制又は付着カーボンの除去が間に合わず、上昇管が閉塞することがある。

そこで、本発明者らは、カーボンの付着による上昇管の閉塞問題を解決するため、付着カーボン厚の推定方法と、該推定方法を用いるコークス炉の操業方法を提案した（特許文献１１、参照）。

上記推定方法は、従来の石炭の水分や揮発分、炉頂空間部（上昇管基部を含む）の温度等に加え、装入時の発塵や、炉頂空間部の体積を考慮して、付着カーボン厚を推定するものである。そして、上記操業方法によれば、上昇管基部の閉塞を回避することができ、操業が安定するので、大きな経済的及び技術的効果を得ることができる。

ところが、石炭を微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭からの発塵量を低減するため、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、これを粗粒炭と混合して炭化室に装入するコークスの製造方法（例えば、特許文献１２、参照）の場合、特に、塊成炭の使用割合が増大すると、特許文献１１の推定方法で推定した付着カーボン厚よりも実測付着カーボン厚が厚くなり、推定値と実測値が乖離することが判明した。

このように、推定値が実測値を下回るような乖離では、推定値で、乾留中に閉塞は発生しないと予測しても、実際の操業で、上昇管の閉塞が発生してしまうことになるので、好ましいことではない。それ故、特許文献１１の推定方法に替り、塊成炭と粗粒炭を混合して使用する場合でも適用できる上昇管基部における付着カーボン厚の推定方法が求められている。

特開平０５−１４１３６号公報 実開昭６０−８２４４２号公報 特開平０６−２７１８６４号公報 特開昭５３−７２００２号公報 特開平０９−２６３７６３号公報 特開昭５８−１２０６８６号公報 特開平０５−１２８７号公報 特開平０５−２７１６６２号公報 特開平０６−３２２３７３号公報 特開平０７−２４７４８２号公報 特開２００２−１７３６８３号公報 特開２００６−２８３００８号公報

ＣＡＭＰ−ＩＳＩＪ、vol.20、2007、ｐ.875

原料炭を微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、この塊成炭と粗粒炭を混合してコークスを製造する場合、塊成炭の使用割合が大きいと、特許文献１１の推定方法で推定した付着カーボン厚の推定値が付着カーボン厚の実測値と乖離する。これは、次の理由による。

（ｉ）粉砕した石炭を微粉炭と粗粒炭に分級する過程で、コークス炉の付着カーボン量に大きく影響する０．３ｍｍ以下の石炭微粉粒子を、粗粒炭から完全に分離することは極めて困難であり、該微粉粒子は、粗粒炭中に残留し、（ii）上記微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、この塊成炭を粗粒炭と混合して装入炭として炭化室に装入する時、（ii-1）塊成炭の落下衝撃により、粗粒炭に残留していた微粉（以下「残留微粉粒子」ともいう。）が、粗粒炭から分離・飛散して発塵量が増加し（以下「微粉の衝撃・発塵効果」という。この効果については、後で詳述する。）、（ii-2）その結果、コークス炉内で乾留中に生成する付着カーボン量が増加する（非特許文献１、参照）。

そこで、本発明は、原料炭を微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、この塊成炭と粗粒炭を混合してコークス炉に装入してコークスを乾留する際に、微粉の衝撃・発塵効果を考慮して、装入炭の発塵量を精度よく推定するとともに、該推定値に基づいて付着カーボン厚を適正に推定し、さらに、該推定値に基づいて室式コークス炉を安定的に操業することを課題とする。

本発明者らは、特許文献１１で提案した装入炭の発塵量の推定式を前提に、原料炭を微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、該塊成炭と前記粗粒炭を装入炭として室式コークス炉に装入して乾留する際に、塊成炭に起因する微粉の衝撃・発塵効果を考慮した発塵量の推定式を鋭意検討した。その結果、下記式（１）で定義する推定式Ｈdstを創案した。

Ｈdst＝ｋ1［ＨＧＩ］＋ｋ2［Ｇｖ］＋ｋ3［Ｄｐ］＋ｋ4［Ｍ］＋ｋ5［ＯＬ］
＋ｋ6［Ｍrf］＋ｋ7［Ｒsep］＋ｋ8［Ｍcp］＋ｋ9（k1〜ｋ9：重回帰分析で定まる 係数） ・・・（１）

上記式（１）は、特許文献１１で提案した推定式Ｈに、上記塊成炭に起因する微粉の衝撃・発塵効果を考慮して、Ｍrf：粗粒炭中の微粉の割合（質量％）、Ｒsep：分級率（質量％）、及び、Ｍcp：装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）に係る新規項を、線形一次結合で追加したことを特徴とする。

本発明は、微粉の衝撃・発塵効果を考慮した上記式（１）を基礎としてなされたもので、その要旨は以下のとおりである。

（１） 原料炭を流動床乾燥分級機に装入し、０．５ｍｍの分級点で微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、該塊成炭と前記粗粒炭を装入炭として室式コークス炉に装入して乾留する際、装入時に装入炭から発塵する発塵量Ｈdst（質量％）を、下記式（１）で推定することを特徴とする装入炭の発塵量の推定方法。
Ｈdst＝ｋ1［ＨＧＩ］＋ｋ2［Ｇｖ］＋ｋ3［Ｄｐ］＋ｋ4［Ｍ］＋ｋ5［ＯＬ］
＋ｋ6［Ｍrf］＋ｋ7［Ｒsep］＋ｋ8［Ｍcp］＋ｋ9 ・・・（１）
ＨＧＩ：石炭の粉砕性指数
Ｇｖ：ガス流速（ｍ／ｓ）
Ｄｐ：所定の開口径の篩を用いて測定した時の篩下の質量％
Ｍ：石炭の水分含有率（質量％）
ＯＬ：石炭へのオイル添加率（質量％）
Ｍrf：粗粒炭中の０．３ｍｍ以下の微粉の割合（質量％）
Ｒsep：微粉炭の分級率（質量％）
Ｍcp：装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）
k1〜ｋ9：実測した発塵量を目的関数とし、前記ＨＧＩ、Ｇｖ、Ｄｐ、Ｍ、ＯＬ、Ｍrf、Ｒsep、Ｍcpを説明変数として重回帰分析することにより定まる係数

本発明によれば、塊成炭と粗粒炭を混合して装入炭として使用する場合において、原料炭を微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、該塊成炭と前記粗粒炭を装入炭として室式コークス炉に装入して乾留する際、装入炭の発塵量を精度よく推定するとともに、該推定値に基づいて付着カーボン厚を適正に推定することができ、さらに、該推定値に基づいてコークス炉を安定的に操業することができる。

微粉炭からなる塊成炭を装入炭として使用しない場合における、推定式Ｈ（特許文献１１）による推定発塵量（質量％）と実測発塵量（質量％）の相関を示す図である。 微粉炭からなる塊成炭と粗粒炭の混合装入炭を乾留した場合における、推定式Ｈ（特許文献１１）による推定発塵量（質量％）と実測発塵量（質量％）の相関を示す図である。 微粉炭からなる塊成炭と粗粒炭の混合装入炭を製造する事前処理工程の一態様を示す図である。 発塵量を測定する試験装置の態様を示す図である。 装入炭装入時の発塵機構を示す図である。（ａ）は、粗粒炭（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子：１９質量％を含む）の試料Ｂの場合の発塵機構を示し、（ｂ）は、粗粒炭Ｂ：７５質量％＋塊成炭：２５質量％の試料Ｃの場合の発塵機構を示す。 装入炭中に含まれる残留微粉粒子の量を同じにし、塊成炭の有無で、発塵量がどの程度変化するかを調査した結果を示す図である。 図４に示す試験装置で測定した、試料の落下前の粒度分布と、落下後の粒度分布を示す図である。（ａ）は、粗粒炭（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子：１質量％未満を含む）の試料Ｄ（表１、参照）の粒度分布を示し、（ｂ）は、「試料Ｄの粗粒炭：７５質量％＋塊成炭：２５質量％」の試料Ｅ（表１、参照）の粒度分布を示す。 Ｈdstを定め、発塵量の推定値と実測値を対比した結果の一例を示す図である。 表１に示す試料Ａ、Ｃ、及び、Ｅについて、８３５℃と９５０℃で測定した付着カーボンの成長速度（ｋｇ／ｍ²／ｈ）を示す図である。（ａ）は、８３５℃での付着カーボンの成長速度を示し、（ｂ）は、９５０℃での付着カーボンの成長速度を示す。 装入炭装入時の発塵量（質量％）と付着カーボンの成長速度（ｋｇ／ｍ²／ｈ）の関係を示す図である。 付着カーボン量を推定する手順を示す図である。 推定付着カーボン量（ｋｇ／ｍ²／ｃｈ）と実測推定付着カーボン量（ｋｇ／ｍ²／ｃｈ）の相関を示す図である。 上昇管基部の閉塞率を、従来の閉塞率と対比する図である。 本発明における付着カーボンの成長速度を評価するための試験装置の概略を示す図である。

本発明について詳細に説明する。本発明者らは、特許文献１１で、発塵量の推定式Ｈを提案した。
Ｈ＝ｋ1'［ＨＧＩ］＋ｋ2'［Ｇｖ］＋ｋ3'［Ｄｐ］＋ｋ4'［Ｍ］＋ｋ5'［ＯＬ］
ｋ1'〜ｋ5'は、重回帰分析で定める係数

ＨＧＩは、石炭の粉砕性指数であり、通常、ハードグローブ指数（ＪＩＳ Ｍ８８０１の石炭類の試験方法による指数）を用いる。Ｇｖは、ガス流速（ｍ／ｓ）であり、通常、ＪＩＳ Ｚ８８０８の排ガス中のダスト濃度の測定方法で測定したガス流速を用いる。

Ｄｐは、石炭の粒度指数であり、所定の開口径の篩を用いて測定した時の篩下の質量％を用いる。Ｍは、石炭の水分含有率（質量％）であり、通常、ＪＩＳ Ｍ８８１２の工業分析法で測定した水分含有率を用いる。ＯＬは、石炭へのオイル添加率（質量％）である。ｋ1'〜ｋ5'は、重回帰分析で定まる係数である。

図１に、微粉炭からなる塊成炭を装入炭として使用しない場合における、推定式Ｈによる推定発塵量（質量％）と実測発塵量（質量％）の相関を示す。なお、推定式Ｈによる推定発塵量（質量％）は、特許文献１１の推定方法により求めた。塊成炭を装入炭として使用しない場合、推定発塵量（質量％）と実測発塵量（質量％）は極めてよく一致する。

しかし、塊成炭と粗粒炭の混合物からなる装入炭を装入する場合において、推定式Ｈで発塵量を推定すると、図２に示すように、推定発塵量と実測発塵量（質量％）は相関しない。このことは、推定式Ｈが、本来無視できない塊成物に起因する微粉の衝撃・発塵効果を考慮していないことに起因する。

図３に、微粉炭からなる塊成炭と粗粒炭の混合装入炭を製造する事前処理工程の一態様を示す。

粉砕した石炭１を流動床乾燥分級機２に装入し、流動床乾燥分級機２の底部から加熱ガス３を噴出し、石炭１を流動しながら乾燥しつつ粗粒炭４と微粉炭５に分級する。この際、粗粒炭４と微粉炭５の分級点は、コークス炉の操業条件によって適宜決められるが、一般的には、乾燥炭の搬送時の発塵を抑制する点から０．５ｍｍ程度の分級点で、粗粒炭４と微粉炭５に分級する。

なお、この実施形態では、流動床乾燥分級２を用いて石炭の乾燥及び分級を同時に行っているが、乾燥機を用いて石炭の乾燥後、引き続き、分級機を用いて微粉炭と粗粒炭に分級しても良い。

分級後の微粉炭５は、そのまま、成型機６に搬送されて、塊成炭７に成型される。この塊成炭７は粗粒炭４と混合され、装入炭としてコークス炉炭化室８へ装入される。

分級した微粉炭を塊成炭とすることにより、乾燥炭を分級せずに装入炭とし、コークス炉炭化室に装入する時に比べて、その発塵をかなりの程度まで抑制することができる。

しかし、分級した粗粒炭粒子に微粉粒子が付着、または、同伴した状態で分級機２から排出され、そのままの状態で塊成炭と混合され、コークス炉炭化室に装入される残留微粉粒子も多く存在する。

この残留微粉粒子が、微粉炭からなる塊成炭と粗粒炭を装入炭としてコークス炉炭化室に装入する場合に、塊成炭による衝撃・発塵効果で発塵する原因であると推定される。この発塵が、図２に示すように、特許文献１１の推定方法を用いた場合の推定発塵量と実測発塵量（質量％）が相関しない原因であることを、次の試験で確認した。

図４に試験装置を示す。アクリル製パイプ（φ１２５×高さ２０００ｍｍ）１４の上部に設置した試料容器１０に、所定粒度と量（例えば、１ｋｇ）の試料（塊成炭と粗粒炭の混合装入炭）９を充填する。

吸引機接続口１２に接続した吸引機(図示せず)を作動させ、アクリル製パイプ１４の内部に、所定の流速（例えば、実炉相当の３．７ｍ／ｓ）で、空気吹込口１５から上方向に空気１７を流通させた状態で、上部のスライドゲート１１を開き、試料９を重力で落下させる。ここで、吸入流速は、実炉に装入炭を装入する時の炭化室内吸引ガス流速に基づいて設定する。

上部のスライドゲート１１を開いてから１分間経過後に、吸引装置の作動を停止させ、下部のスライドゲート１１を開いて下部のスライドゲート１１の上に堆積した石炭試料を試料受器１６に収容して、その質量を測定する。

発塵量（質量）及び発塵率（質量％）は、以下のようにして求められる。
発塵量（質量）＝アクリル製パイプ１４の外部に取り出された微紛の質量
＝（試料容器１０に充填した試料の質量）−（試料受器１６に収容した試料の質量）
発塵率（質量％）＝［｛（試料容器１０に充填した試料の質量）−（試料受器１６に収容した試料の質量）｝／（試料容器１０に充填した試料の質量）］×１００

試料は、塊成炭と粗粒炭の混合物からなる装入炭であるから、発塵量は、塊成炭に起因する微粉の衝撃・発塵効果を含む発塵量である。また、吸引機の吸引流速を、装入炭を実炉に装入する時の炭化室内吸引ガス流速に設定しているから、発塵量は、塊成炭と粗粒炭の混合装入炭を実炉に装入した時の発塵量に相当する。

本発明者らは、性状の異なる６種の装入炭からなる試料Ａ〜Ｆを用意し、図４に示す試験装置で、発塵率（質量％）を測定した。その結果を、表１に示す。

表１から、次のことが解る。

（ｏ）試料Ａの発塵率と、(a1)試料Ｂ及び試料Ｃの発塵率との対比から、残留微粉粒子量が減少すると、発塵率も減少し、また、(a2)試料Ｄ及び試料Ｅの発塵率との対比から、残留微粉粒子量をほぼ完全に除去すると、発塵率が大幅に減少する。

（ｐ）試料Ｂと試料Ｃを対比すると、試料Ｃは、残留微粉粒子量が少ない（試料Ｂに比べ２５質量％の減）にもかかわらず、試料Ｃの発塵率（１０．６質量％）は、試料Ｂの発塵率（１０．５質量％）と同じである。

（ｑ）試料Ｄと試料Ｅを対比すると、試料Ｅは、粗粒炭が少ない（試料Ｄに比べ２５質量％の減）にもかかわらず、試料Ｅの発塵率（４．４質量％）は、試料Ｄの発塵率（４．７質量％）と同じである。この場合も、塊成炭による微粉の衝撃・発塵効果が発現していると考えられる。

（ｒ）試料Ｆ（塊成炭：１００質量％）からの発塵はない。

上記（ｐ）の試験結果（試料Ｂと試料Ｃにおいて、発塵率に差がない）は、次の発塵機構によると考えられる。

図５に、装入炭装入時の発塵機構を示す。図５（ａ）に、粗粒炭（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子：１９質量％を含む）の試料Ｂの場合の発塵機構を示す、図５（ｂ）に、粗粒炭Ｂ：７５質量％＋塊成炭：２５質量％の試料Ｃの発塵機構を示す。

図５（ａ）に示すように、試料Ｂの粗粒炭Ｃc（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子Ｃf：１９質量％を含む）の場合、炭化室内に落下すると、落下衝撃により当然のことながら、残留微粉粒子Ｃfが飛散して発塵する。

また、図５（ｂ）に示すように、試料Ｃの“試料Ｂの粗粒炭Ｃc（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子Ｃf：１９質量％を含む）：７５質量％＋塊成炭Ｃb：２５質量％”の場合、炭化室内に落下すると、塊成炭Ｃbの落下衝撃で、残留微粉粒子Ｃfが飛散して発塵する。

試料Ｃの場合、元々、含まれている残留微粉粒子Ｃfの量は、試料Ｂの粗粒炭に比べ少ないが、塊成炭Ｃbの落下衝撃で、残留微粉粒子Ｃfが飛散し、結果的に、発塵率に差が生じなかったと考えられる。

上記（ｏ）の試験結果は、図６に示す別の試験結果からも裏付けられる。図６に示す試験結果は、装入炭中に含まれる残留微粉粒子の量を同じにし、塊成炭の有無で、発塵率がどの程度変化するかを調査した結果である。この図より、装入炭中に含まれる残留微粉粒子の量が同じでも、塊成炭が存在すると、発塵率は増大することがわかる。

上記（ｐ）及び（ｑ）の試験結果は、塊成炭による微粉の衝撃・発塵効果の存在を定量的に裏付けるものである。

そこで、本発明者らは、特許文献１１の推定式Ｈを前提に、塊成炭による微粉の衝撃・発塵効果を考慮する推定式を鋭意検討し、下記式（１）で定義する推定式Ｈdstを創案した。

Ｈdst＝ｋ1［ＨＧＩ］＋ｋ2［Ｇｖ］＋ｋ3［Ｄｐ］＋ｋ4［Ｍ］＋ｋ5［ＯＬ］
＋ｋ6［Ｍrf］＋ｋ7［Ｒsep］＋ｋ8［Ｍcp］＋ｋ9 ・・・（１）
k1〜ｋ9は、重回帰分析で定まる係数である（詳しくは後述する。）。

上記式（１）は、微粉の衝撃・発塵効果を考慮して、Ｍrf：粗粒炭中の微粉の割合（質量％）、Ｒsep：分級率（質量％）、及び、Ｍcp：装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）に係る新規項を、推定式Ｈに線形一次結合で追加したことを特徴とする。上記式（１）が、本発明の基礎をなす知見である。

粗粒炭中に残留する微粉粒子が飛散して発塵するのであるから、発塵量は、粗粒炭中に残留する微粉粒子の割合（質量％）：Ｍrfに依存する。それ故、粗粒炭中に残留する微粉の割合（質量％）：Ｍrfを、発塵量を定義する上記式（１）に、線形一次結合で組み入れた。

また、塊成炭は、微粉粒子の衝撃・発塵効果に関与しており、その割合は、分級率（質量％）：Ｒsepに依存する。それ故、分級率(質量％)：Ｒsepを、発塵量を定義する上記式（１）に、線形一次結合で組み入れた。

さらに、図７（後で説明する。）に示すように、装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子も発塵に関与していることが実験的に判明したので、装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）：Ｍcpも、発塵量を定義する上記式（１）に、線形一次結合で組み入れた。

図７は、図４に示す試験装置で測定した、石炭試料の落下前の粒度分布と、落下後の粒度分布を示す図である。

図７（ａ）は、粗粒炭（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子：１質量％未満を含む）の試料Ｄ（表１、参照）の落下前後の粒度分布を示し、図７（ｂ）は、「試料Ｄの粗粒炭：７５質量％＋塊成炭：２５質量％」の試料Ｅ（表１、参照）の落下前後の粒度分布を示す。

いずれの試料も、０．３ｍｍ以下の成分を極力少なくした試料である。なお、図７（ｂ）に示す粒度分布は、塊成炭を除いた粗粒炭の粒度分布である。

図７（ａ）及び（ｂ）から、粒径０．３〜１ｍｍの石炭粒子においても、落下前後の粒度分布に差が生じることが解る。このことから、塊成炭と粗粒炭の混合物からなる装入炭中の粒径０．３〜１ｍｍの石炭粒子も、塊成炭による微粉の衝撃・発塵効果に関与しているということができるので、装入炭中０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）：Ｍcpも、発塵量を定義する上記式（１）に、線形一次結合で組み入れた。

本発明者らは、上記式（１）を定義した後、ｋ1〜ｋ9の係数を定めるため、表２に示す水準で、さらに試験を行った。

石炭の粉砕性を示す指数として、ＪＩＳ Ｍ ８８０１で規定されているハードグローブ指数（ＨＧＩ）を用いた。また、ＨＧＩとは別に、実際に粉砕された石炭の粒度を表す指数（Ｄｐ）として、３ｍｍ以下の石炭粒子の質量割合（質量％）（以下、−３ｍｍ％とも記す）を用いた。

実測発塵量を目的関数とし、また、石炭の粉砕性指数（ＨＧＩ）、ガス流速（Ｇｖ）、所定の開口径の篩を用いて測定した時の篩下の質量％（Ｄｐ）、石炭の水分含有率（Ｍ）、石炭へのオイル添加率（ＯＬ）、粗粒炭中の０．３ｍｍ以下の微粉の割合（Ｍrf）、微粉炭の分級率（Ｒsep）、及び、装入炭中の０．３〜１ｍｍの割合（Ｍcp）を説明変数として、表２に示した値の範囲で重回帰分析を行った。

その結果、上記式（１）で用いる係数ｋ1〜ｋ9について、それぞれ、ｋ1＝０．０２５３、ｋ2＝０．１７５６、ｋ3＝−０．０６５、ｋ4＝−０．００２、ｋ5＝−０．２５８、ｋ6＝０．００２、ｋ7＝−０．０７６、ｋ8＝０．０２１、及び、ｋ9＝７．２１１が得られた。

次に、上記式（１）で定義するＨdstの推定精度を確認するため、ｋ1＝０．０２５３、ｋ2＝０．１７５６、ｋ3＝−０．０６５、ｋ4＝−０．００２、ｋ5＝−０．２５８、ｋ6＝０．００２、ｋ7＝−０．０７６、ｋ8＝０．０２１、ｋ9＝７．２１１として、Ｈdstを定め、発塵量の推定値と実測値を対比した。結果の一部を、図８に示す。

図８において、横軸は、前記試験で求めた実測発塵量（質量％）であり、縦軸は、上記ｋ1〜ｋ9で定めたＨdstで計算した推定発塵量（質量％）である。

実測発塵量（質量％）と推定発塵量（質量％）の相関は極めてよい。よって、上記式（１）で定義するＨdstにより、塊成炭を含む装入炭装入時の発塵量を、正確に推定することが可能となる。ただし、上記式（１）で求まる発塵量は、装入炭を炭化室へ装入した時の発塵量である。

一般に、実炉において、発塵量は、装入からの時間の経過とともに減少する（Ironmaking Conference Proceedings、AIME、1998年、ｐ．1041〜1051、参照）から、上記式（１）で求まる発塵量を、付着カーボンの成長速度を求める式に組み入れる場合、発塵量が、時間経過とともに減少するように、発塵量を補正する必要がある。この点については、後述する。

本発明者らは、特許文献１１で、付着カーボンの成長速度を推定する式として、下記式を提案した。

Ｄoil-space-fine'
＝６４．５×Ｅｘｐ（ｋ6'×ＯＬ＋ｋ7'×Ｗ＋ｋ8'−７９５０／Ｔ）×ＶＭ
×（１−０．０４７６×Ｍ）×Ｅｘｐ｛（ｋ9’＋ｋ10’×Ｈ）×（１−ξ（τ））｝
Ｈ＝ｋ1'［ＨＧＩ］＋ｋ2'［Ｇｖ］＋ｋ3'［Ｄｐ］＋ｋ4'［Ｍ］＋ｋ5'［ＯＬ］
ＯＬ：石炭へのオイル添加率（質量％）
Ｗ：炭化室への石炭装入量（ton）
Ｔ：上昇管基部の温度（Ｋ）
ＶＭ：石炭の揮発分（質量％）
Ｍ：石炭の水分含有率（質量％）
Ｈ：石炭の発塵量（質量％）
ξ（τ）：補正係数
τ：石炭装入後の経過時間（ｈ）
k1'〜ｋ10'：係数

上記「Ｄoil-space-fine'」の式で、発塵量Ｈに係る項を、補正係数ξ（τ）で補正する理由について説明する。

前述したように、実炉において、発塵量は、時間の経過とともに減少する（Ironmaking Conference Proceedings、AIME、1998年、ｐ．1041〜1051、参照）から、上記式における“Ｅｘｐ（ｋ9'＋ｋ10’×Ｈ）”の項をそのまま用いると、装入時の発塵量で、乾留１サイクルの発塵量を計算することになり、実態と整合しない。

そこで、本発明者らは、発塵量Ｈの時間経過を、実態と整合させるため、補正係数ξ（τ）を導入した。石炭装入後の経過時間τは、乾留１サイクルに対する相対値として無次元化した時間であるので、０≦ξ（τ）＜１の範囲で変化する。

上記「Ｄoil-space-fine'」の式は、装入炭が微粉炭からなる塊成炭を含まない場合に、有効に機能するが、装入炭が塊成炭を含む場合、実際の付着カーボンの成長速度と乖離する。

本発明者らは、まず、上記式（１）で規定する発塵量Ｈdstと、付着カーボンの成長速度（ｋｇ／ｍ²／ｈ）との関係を、実験的により調査した。

図１４に実験装置の概要を示す。まず、石炭供給ホッパー２１に石炭１８を１０ｋｇ充填する。次いで、乾留容器２４を乾留炉２３で加熱し、排気管２７内に設置した試験材料１９を電気炉２０で加熱して、所定の温度まで昇温する。所定の温度に到達したら、石炭供給ホッパー２１のスライドゲート２５を開いて、石炭１８を、乾留容器２４内に装入する。

乾留容器２４内で加熱された石炭から生成した乾留ガスは、排気管２７内を上昇して系外へ排気されるが（発生ガスの流れ２６、参照）、その途中で、排気管２７内に設置した試験材料１９の表面に、付着カーボンを生成する。

乾留容器２４内に装入した石炭の温度は、熱電対（図示せず）で測定し、この温度が１０００℃に到達したら、電気炉２０と乾留炉２３の電源をオフにする。試験材料１９の温度が室温近傍まで低下したら、排気管２７を開放して試験材料１９を取り出し、重量を測定する。

初めに測定しておいた試験材料１９の重量と、付着カーボンを生成させた時の重量の差から付着カーボン量を算出し、その量を、試験材料の表面積と乾留時間の積で除した値を付着カーボンの成長速度とした。

図９に、表１に示す試料Ａ、Ｃ、及び、Ｅについて、試験材料１９の温度が８３５℃と９５０℃（乾留中の熱電対２２の温度の平均温度）で測定した付着カーボンの成長速度（ｋｇ／ｍ²／ｈ）を示す。図９（ａ）は、８３５℃での付着カーボンの成長速度を示し、図９（ｂ）は、９５０℃での付着カーボンの成長速度を示す。

試料Ａは、粗粒炭（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子：２５質量％を含む）であり、試料Ｃは、“試料Ｂの粗粒炭：７５質量％＋塊成炭：２５質量％”であり、試料Ｅは、“試料Ｄの粗粒炭（０．３ｍｍ以下の残留微粉粒子：１質量％未満を含む）：７５質量％＋塊成炭：２５質量％”であるから、発塵量が減少するに従い、付着カーボンの成長速度（ｋｇ／ｍ²／ｈ）は低下する。

図１０に、発塵量（質量％）と付着カーボンの成長速度（ｋｇ／ｍ²／ｈ）の関係を示す。発塵量を低減することで、カーボンの付着量が低減することは明らかである。なお、カーボンの付着量の低減は、温度が低いほうが大きい。これは、高温ほど、熱分解に由来するカーボンの寄与が大きいことによると考えられる。

本発明者らは、以上の調査結果を踏まえ、上記「Ｄoil-space-fine'」の式で、Ｈを、前記式（１）で定義するＨdstに置き換え、乾留１サイクルの間に上昇管の内面に付着するカーボンの水平方向の厚さ：Ｄoil-space-fine（ｍｍ／日）を推定する式を、下記式（２）で定義した（基本的には、特許文献１１で提案した推定式と同じである。）。

Ｄoil-space-fine＝６４．５×Ｅｘｐ（ｋ10×ＯＬ＋ｋ11×Ｗ＋ｋ12−７９５０／Ｔ）
×ＶＭ×（１−０．０４７６×Ｍ）
×Ｅｘｐ｛（ｋ13＋ｋ14×Ｈdst）×（１−ξ（τ））｝ ・・・（２）
Ｈdst＝ｋ1［ＨＧＩ］＋ｋ2［Ｇｖ］＋ｋ3［Ｄｐ］＋ｋ4［Ｍ］＋ｋ5［ＯＬ］
＋ｋ6［Ｍrf］＋ｋ7［Ｒsep］＋ｋ8［Ｍcp］＋ｋ9 ・・・（１）
ＯＬ：石炭へのオイル添加率（質量％）
Ｗ：炭化室への石炭装入量（ton）
Ｔ：上昇管基部の温度（Ｋ）
ＶＭ：石炭の揮発分（質量％）
Ｍ：石炭の水分含有率（質量％）
Ｈdst：石炭の発塵量（質量％）
ξ（τ）：補正係数
τ：石炭装入後の経過時間（ｈ）
ＨＧＩ：石炭の粉砕性指数
Ｇｖ：ガス流速（ｍ／ｓ）
Ｄｐ：石炭の粒度指数
Ｍrf：粗粒炭中の微粉の割合（質量％）
Ｒsep：分級率（質量％）
Ｍcp：装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）
k1〜ｋ14：係数

上記式（２）を実炉の操業に適用する場合、実炉においては、温度、ガス流速、微粉濃度等が時々刻々と変化するので、この変化を踏まえて、より正確に付着カーボン量を推定するためには、下記式（３）に示すように、微小区間毎に付着カーボン量を求め、その総和を用いることが好ましい。

Ｄoil-space-fine
＝６４．５×Σ［Ｅｘｐ（ｋ10×ＯＬ＋ｋ11×Ｗ＋ｋ12−７９５０／Ｔm（Δτ））
×ＶＭ×（１−０．０４７６×Ｍ）
×Ｅｘｐ｛（ｋ13＋ｋ14×Ｈdst）×（１−ξm（Δτ））｝］ ・・・（３）
Δτ：微小時間（乾留１サイクルに対する相対値）
Ｔm：微小時間Δτにおける温度の平均値（Ｋ）
ξm：微小時間Δτにおける補正係数の平均値（−）

ここで、上昇管の内面に付着するカーボンの量を、上記式（１）及び（２）に基づいて、精度よく推定し、該推定値に基づいて操業を制御する手順を説明する。図１１に、その手順を示す。

装入炭の性状Ａとして、石炭の水分含有率、オイル添加率、揮発分、粒度（例えば、３ｍｍ以下の石炭粒子の割合（質量％）（以下−３ｍｍ％という））、及び、ＨＧＩの他、新規要因として、粗粒炭中の微粉割合、分級率、及び、装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合を用いる。

なお、装入炭の粒度は、−３ｍｍ％に限定されない。篩い粒子径６ｍｍ以下の石炭粒子の割合（質量％）（以下−６ｍｍ％という）や、０．１ｍｍ以下の石炭粒子の割合等、石炭の種類や粉砕の程度、水分含有率によって変化する粒度構成を、正しく表示できる粒度であれば、どのような粒度でもよい。

これらの要因に係るデータは、日常の工程分析と、その他、石炭入荷時に実施する分析や、コークス品質を制御する配合や粒度の変更の際に行う分析等により入手できる。

一方、炉の操業条件Ｂとして、石炭装入量と炉壁温度を用いる。石炭装入量は、操業管理データとして入手可能である。炉壁温度は、押出機のラムヘッドに取り付けた温度計で測定する温度が望ましいが、温度計が取り付けられていない場合は、燃焼室温度の実測値から伝熱計算で推定した温度でもよい。なお、炉温管理のために炉体の所定箇所に設置した温度計の指示値を用いることも可能である。

まず、石炭の水分含有率、オイル添加率、及び、石炭装入量から、炉頂空間容積を計算する。これは、炭化室の容積と、石炭の装入密度、及び、装入量から計算した充填容積との差から、炉頂空間容積を求める計算である。この炉頂空間容積より、予め求めておいた炭化室の炉頂空間容積と上昇管基部の温度との関係（特許文献１１、参照）に基づいて、炉頂空間部の温度を推定する。

次に、炉の操業条件から、乾留時のガス発生量を求める。これは、伝熱計算により、コークス炉炭化室の石炭充填層内の温度分布を推定し、石炭からのガス発生量を部位毎、時間毎に求める計算である。得られたガス発生量、炉頂空間容積、及び、炉頂空間温度から、炉頂空間部のガス流速を推定する。

得られたガス流速、石炭の水分含有率、オイル添加率、粒度、及び、ＨＧＩに加え、新規要因の粗粒炭中の微粉割合、分級率、及び、装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合より、装入時の装入炭の発塵量を、回帰式で推定する。

次に、炉頂空間温度と発塵量の各推定値と、石炭水分と揮発分から、最終的な付着カーボン量を推定する。

ここで、得られた推定カーボン量（質量）を、付着カーボンの密度で除し“厚さ”に換算する。この“厚さ”を、カーボンが付着している上昇管の内筒径と比較して、閉塞状況を判断する。

即ち、付着カーボンが成長して上昇管のガス通過面積をゼロにする時間が、乾留１サイクル（炭化室への石炭装入からコークスの押出し終了まで）より短い場合には、乾留の途中で、上昇管が閉塞する。上昇管の閉塞が予測される場合には、装入炭の性状及び／又は炉の操業条件を、上昇管が閉塞しない条件に変更する。

カーボンの付着状況に応じて、装入炭の性状及び／又は炉の操業条件を制御する具体的な方法について説明する。まず、装入炭の性状の制御は、水分の増加、揮発分の低減、粒度のいずれか１又は２以上を調整して行う。オイルの添加率は、発塵量を抑制して付着カーボン量を低減するが、一方で、揮発分を増加させるので、付着カーボン量が増加するという相反効果があるので、実際には、両者の最適値を見いだすことが望ましい。

コークス炉の操業条件において、石炭装入量は、規定の装入レベルを確保する装入量とし、炉壁温度は下げることが付着カーボン量を低減する点から有効である。しかし、炉壁温度を下げると、乾留時間が長くなり、コークスの生産性が低下するので、通常操業における現実的な対応策は、石炭装入量を確保することである。

コークス炉炭化室において、石炭装入量が少なく、規定の装入レベルより低い場合は、炉頂空間容積が増加して、炉頂空間温度が上昇し、付着カーボン量が増加するので、好ましくない。

以上の対策は、炭化室へ石炭を装入する前に行うことが可能な対策である。石炭装入後の閉塞抑制方法は、例えば、特開平９−１０４８６９号公報等に開示されているように、（ｉ）炉頂空間温度を低下させて、付着カーボンの生成（成長）速度を低下させる方法、又は、（ii）上昇管のトップカバーを開放して、上昇管の内壁面に付着したカーボンを機械的に除去する方法である。

上昇管が閉塞に至らない場合でも、上昇管のガス通過断面積が減少すれば、通気抵抗が増加して、炉内のガス圧が上昇し、炉体からガスが洩れる原因となる。したがって、推定に用いる諸要因が、乾留途中で変化しても、利用可能であれば、時々刻々の付着カーボン量を推定し、乾留のどの時点で上昇管が閉塞するかを推定することが可能となる。

ここで、上昇管の閉塞の有無は、完全に閉塞してガスの流通が不可能になる場合を除き、上昇管の内壁面にカーボンが付着した場合の開口部の面積が、付着カーボンがない場合の開口部面積の８０質量％以下となったとき、好ましくは、５０質量％以下となったときに判断する。

次に、本発明の実施例について説明するが、実施例での条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するために採用した一条件例であり、本発明は、この一条件例に限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。

（実施例）
Δτ＝０．０１３９とした上記式（３）に、石炭性状及びコークス炉の操業条件を代入して、上昇管基部の付着カーボン量を、本発明の推定式で推定し、測定した付着カーボン量と比較した。その結果を図１２に示す。推定値と実測値は極めて良く一致している。したがって、本発明の推定式により、上昇管基部に付着するカーボン量を精度良く推定することができる。

本発明の推定式により、上昇管基部に付着するカーボン量を推定し、付着カーボンの成長によって、乾留中に上昇管が閉塞することがない管理システムを構築した。この管理システムを実炉の操業に適用し、本発明の上昇管の閉塞防止効果を調査した。その結果を、図１３に示す。

図１３において、縦軸は、石炭装入からコークス押出しまでの間に、上昇管が閉塞した割合を示す。この割合が低いほど、上昇管が閉塞せずに、好ましい状態にあることを意味する。

Ａは、本発明を適用する前の従来例であり、Ｂは、本発明を適用して、装入炭の粒度（−３ｍｍ％）を、通常の８５質量％から７５質量％に下げ、装入時の発塵量を低下させ、微粉の発生を抑制した場合である。図１３から、本発明の推定式に基づく管理システムによれば、上昇管の閉塞率が大きく低下することが解る。

前述したように、本発明によれば、微粉炭からなる塊成炭と粗粒炭を混合して装入炭として使用する場合において、発塵量を精度よく推定するとともに、該推定値に基づいて付着カーボン厚を適正に推定することができ、さらに、該推定値に基づいてコークス炉を安定的に操業することができる。よって、本発明は、コークス製造産業において利用可能性が高いものである。

１ 石炭
２ 流動床乾燥分級機
３ 加熱ガス
４ 粗粒炭
５ 微粉炭
６ 成型機
７ 塊成炭
８ コークス炉炭化室
９ 試料
１０ 試料容器
１１ スライドゲート
１２ 吸引機接続口
１３ 吸入口
１４ 吸入管
１５ 空気吹込口
１６ 試料受器
１７ 空気
１８ 石炭
１９ 試験材料
２０ 電気炉
２１ 石炭供給ホッパー

Claims (1)

1. 原料炭を流動床式乾燥分級機に装入し、０．５ｍｍの分級点で微粉炭と粗粒炭に分級し、微粉炭を塊成化して塊成炭とした後、該塊成炭と前記粗粒炭を装入炭として室式コークス炉に装入して乾留する際、装入時に装入炭から発塵する発塵量Ｈdst（質量％）を、下記式（１）で推定することを特徴とする装入炭の発塵量の推定方法。
   Ｈdst＝ｋ1［ＨＧＩ］＋ｋ2［Ｇｖ］＋ｋ3［Ｄｐ］＋ｋ4［Ｍ］＋ｋ5［ＯＬ］
   ＋ｋ6［Ｍrf］＋ｋ7［Ｒsep］＋ｋ8［Ｍcp］＋ｋ9 ・・・（１）
   ＨＧＩ：石炭の粉砕性指数
   Ｇｖ：ガス流速（ｍ／ｓ）
   Ｄｐ：所定の開口径の篩を用いて測定した時の篩下の質量％
   Ｍ：石炭の水分含有率（質量％）
   ＯＬ：石炭へのオイル添加率（質量％）
   Ｍrf：粗粒炭中の０．３ｍｍ以下の微粉の割合（質量％）
   Ｒsep：微粉炭の分級率（質量％）
   Ｍcp：装入炭中の０．３〜１ｍｍの石炭粒子の割合（質量％）
   k1〜ｋ9：実測した発塵量を目的関数とし、前記ＨＧＩ、Ｇｖ、Ｄｐ、Ｍ、ＯＬ、Ｍrf、Ｒsep、Ｍcpを説明変数として重回帰分析することにより定まる係数

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