JP5689382B2

JP5689382B2 - 多結晶シリコンロッドの破砕方法

Info

Publication number: JP5689382B2
Application number: JP2011162384A
Authority: JP
Inventors: 秀一宮尾; 岡田　淳一; 淳一岡田
Original assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date: 2011-07-25
Filing date: 2011-07-25
Publication date: 2015-03-25
Anticipated expiration: 2031-07-25
Also published as: WO2013014831A1; JP2013023425A

Description

本発明は、ＣＺ法によるシリコン単結晶成長用のルツボに仕込むためのナゲット等に用いる多結晶シリコン塊を得るための、多結晶シリコンロッドの破砕方法に関する。

高い純度を有する多結晶シリコンは、一般に、いわゆるシーメンス法と呼ばれる手法により製造される。シーメンス法では、加熱したシリコン芯線上にＣＶＤ法によってシリコン多結晶を成長（析出）させ、多結晶シリコン棒（多結晶シリコンロッド）が得られる。このような多結晶シリコンロッドは、現在では、直径が１００ｍｍを超え、長さも２０００ｍｍを超えるものになってきている。このような多結晶シリコンロッドは、破砕されて多結晶シリコン塊（破砕状の多結晶シリコン）とされ、例えば、ＣＺ法によるシリコン単結晶成長用原料であるナゲット等として用いられる。

多結晶シリコンロッドをシリコン単結晶成長用原料等に加工する場合、ロッドが予め取り扱い易い大きさに破砕等されていれば、これを更に破砕してナゲット等の大きさにすることは比較的容易である。しかし、上述のとおり、多結晶シリコンロッドは、直径が１００ｍｍ超で長さも２０００ｍｍ超とサイズが大きく、しかも、半導体製造用原料としての品質を確保するために汚染等を防止しつつ破砕する必要があるため、実際の製造現場での破砕作業はさほど容易なものとは言えない。

このような事情を背景として、金属等の汚染や異物混入を防ぎつつ多結晶シリコン塊を得るための破砕方法として、種々の手法が提案されてきている。例えば、特許文献１（特開平７−６１８０８号公報）には、熱ＣＶＤ法によって棒状に析出成長した多結晶シリコンを、レーザを用いて急速に加熱することにより、ロッドに熱衝撃で亀裂を入れる手法が提案されている。また、特許文献２（特開２０１１−４６５９４号公報）には、ロッドを加熱した後に局部冷却を行うことでロッドに亀裂を発生させて破砕させる方法が提案されている。さらに、特許文献３（特開平８−１０９０１３号公報）では、手動ハンマーを用いて拳程度の大きさのシリコン塊に破砕する旨が記載されている。

特開平７−６１８０８号公報特開２０１１−４６５９４号公報特開平８−１０９０１３号公報

従来提案されてきた多結晶シリコンロッドの破砕方法は何れも、汚染防止の観点や生産性の観点からは、改善の余地がある。例えば、特許文献１や２に開示されているような加熱を伴う方法では、比較的大型の装置と繁雑な操作が必要になる。特に、特許文献２に開示されているような高温加熱を伴う方法では、加熱炉からの汚染を受け易い。

また、特許文献３に開示の方法のように手動ハンマーを用いて破砕する手法では、硬度の高い多結晶シリコンロッドを順次破砕していく作業負担が大きく、しかも、破砕時に不純物が付着（吸着）したり異物が混入し易く、多結晶シリコン塊の品質を落としてしまうといった問題がある。

本発明は、このような従来の破砕方法の問題に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、操作が簡単で、しかも、汚染や異物混入が生じ難い多結晶シリコンロッドの破砕方法を提供することにある。

上述の課題を解決するために、本発明の多結晶シリコンロッドの破砕方法は、柱状の多結晶シリコンロッドを破砕する方法であって、前記多結晶シリコンロッドの中心軸方向に力学成分を有する第１の衝撃力を前記多結晶シリコンロッドの一方端部に加えて第１の弾性波を発生させ、前記多結晶シリコンロッドの中心軸を分断する破砕面を有する多結晶シリコン塊に破砕する、ことを特徴とする。

本発明の多結晶シリコンロッドの破砕方法は、更に、前記第１の衝撃力の付与前または付与後の２秒未満の時間内に前記多結晶シリコンロッドに第２の衝撃力を付与して第２の弾性波を発生させ、該第２の弾性波と前記第１の弾性波の合成弾性波により前記多結晶シリコンロッドの中心軸を分断する破砕面を有する多結晶シリコン塊に破砕する態様としてもよい。

好ましくは、前記第２の衝撃力は、前記多結晶シリコンロッドに前記第１の衝撃力が加えられた前記一方端部とは逆の端部である他方端部に付与される。

また、好ましくは、前記第１の衝撃力の付与は、前記多結晶シリコンロッドの前記一方端部とは逆の端部である他方端部を固定した状態で行われる。

本発明は、操作が簡単で、しかも、汚染や異物混入が生じ難い多結晶シリコンロッドの破砕方法を提供する。

多結晶シリコンロッドの中心軸の方向にのみ力学成分を有する衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。多結晶シリコンロッドの中心軸の方向の力学成分と、中心軸に垂直な方向の力学成分が合成された衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。実施例１の衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。実施例２の衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。単結晶シリコンロッドに実施例２と同条件で衝撃を付与した際の様子を説明するための図である（比較例１）。実施例３の衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。単結晶シリコンロッドに実施例３と同条件で衝撃を付与した際の様子を説明するための図である（比較例２）。実施例４の衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。実施例５の衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。実施例６の衝撃力を付与する破砕の様子を説明するための図である。

以下に、図面を参照して、本発明の多結晶シリコンロッドの破砕方法の実施形態について説明する。

図１Ａは、本発明の多結晶シリコンロッドの破砕方法の最も基本的な態様を図示した断面図である。図中、符号１０で示したものは柱状の多結晶シリコンロッドであり、Ｃで示した軸は多結晶シリコンロッド１０の中心軸（長軸）である。なお、通常用いられるシリコンロッドは長軸方向の長さが１５００〜２５００ｍｍ程度のものが一般的である。本発明の多結晶シリコンロッドの破砕方法では、中心軸Ｃの方向に力学成分を有する衝撃力Ｆ₁（第１の衝撃力）を、打撃等により、多結晶シリコンロッド１０の一方端部に加える。この衝撃力（打撃の力）Ｆ₁は、多結晶シリコンロッド１０の内部に弾性波（第１の弾性波）を発生させ、この弾性波により、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃを分断する破砕面１を有する多結晶シリコン塊に破砕する。衝撃力を加える手法としては、手動ハンマーや衝撃粉砕機等を例示することができる。

なお、第１の衝撃力の付与は、多結晶シリコンロッド１０の一方端部とは逆の端部である他方端部を固定した状態で行われることが好ましい。正確なメカニズムは明らかではないが、本発明者らは、このように多結晶シリコンロッド１０の第１の衝撃力の付与を行う端部とは逆の端部を固定すると、第１の衝撃力により生じた弾性波が固定端部で反射される際に減衰が抑えられ、強い定在波様の弾性波が形成されるものと考えている。

多結晶シリコンロッド１０の固定は、例えば、水平に寝かせた多結晶シリコンロッド１０の他方端部を、壁や多結晶シリコンロッド１０を載置する冶具に設けられた障壁に押し当てたりすればよい。床面に多結晶シリコンロッド１０を垂直に立て、上方より衝撃力を付与する方法もあり得るが、多結晶シリコンロッド１０はその長軸が分断されるかたちで破砕されるため、安全性の面からは好ましくない。

このような破砕方法は、極めて単純なものではあるが、破砕方法として一般的なものとは言えず、例えば、単結晶シリコンの破砕方法としては不適である。多結晶シリコンロッドは結晶粒の集合であり、ロッド内部では局所的に強度のばらつきがあるため、付加された衝撃力が局所的に強度の弱い部分に有効に作用し、長尺の多結晶シリコンロッドであっても全長に渡る破砕を実現させることができる。

このような破砕の正確なメカニズムは明らかではないが、本発明者らは、一方端部から付与された衝撃力により、多結晶シリコンロッド内で、長軸方向に伝達する弾性波が発生し、この弾性波と、他方端部からの反射波が合成されて定在波様のものとなり、ロッドの中心軸Ｃに沿って、ある間隔をもったミクロな歪みが大きくなる箇所が発生することによるものであろうと推測している。

なお、衝撃力は、図１Ａに示したような、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向にのみ力学成分を有するものである必要はない。例えば、図１Ｂに示した衝撃力Ｆ'₁のように、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向の力学成分Ｆ'_1hと、中心軸Ｃに垂直な方向の力学成分Ｆ'_1vが合成されたものであってもよい。

しかし、付与した衝撃力により効率的な破砕を生じさせるためには、衝撃力の多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向の力学成分Ｆ'_1hが、中心軸Ｃに垂直な方向の力学成分Ｆ'_1vよりも大きいものであることが好ましい。図１Ａに示したように、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向（と平行な方向）から衝撃力を付与すれば、最も効率的に破砕を生じさせることができる。

このような衝撃力の付与は、手動ハンマーや衝撃粉砕機等により行うことができるが、用いる治具からの汚染や異物混入等を防ぐため、充分な強度を有するものであることが好ましい。このような治具としては、タングステンカーバイトやチタンのような高強度材料からなる治具を例示することができる。

なお、破砕に必要な衝撃の強さは、多結晶シリコンロッドの結晶粒サイズや粒径分布、或いは、製造過程で生じた歪み等に依存するため、破砕に際しては、衝撃力の強度調整が必要であるが、その調整は極めて容易である。

さらに効率的に破砕を生じさせるためには、上述の第１の衝撃力の付与に加え、第２の衝撃力（更には第３以上の衝撃力）を付与することが有効である。

例えば、上述の第１の衝撃力の付与に加え、第１の衝撃力の付与前または付与後の２秒未満の時間内に多結晶シリコンロッド１０に第２の衝撃力を付与して第２の弾性波を発生させる。そして、この第２の弾性波と第１の弾性波の合成弾性波により多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃを分断する破砕面を有する多結晶シリコン塊に破砕する。

このような第２の衝撃力は、多結晶シリコンロッド１０に第１の衝撃力が加えられた一方端部とは逆の端部である他方端部に付与するのがよい。

第２の弾性波は、多結晶シリコンロッド１０の全体に渡って、第１の弾性波と合成されるものであればよい。また、これら２つの弾性波は、両者の何れかが減衰してしまう前に合成されればよいから、第１と第２の衝撃力の付与は、同時に行われることは必須ではない。

本発明者らの検討によれば、通常用いられるシリコンロッド（すなわち、長軸方向の長さが１５００〜２５００ｍｍ程度のもの）では、第１の衝撃力の付与と第２の衝撃力の付与が２秒未満で行われれば、第１の弾性波と第２の弾性波の合成による破砕の効果を十分に得ることができる。また、シリコンロッドが上記のものよりも長尺である場合には、第１と第２の衝撃力付与の時間差はより大きなものまでが許容される。なお、この場合、第１の衝撃力の付与が先に行われても、第２の衝撃力の付与が先に行われてもよい。

第２の弾性波を発生させる点（衝撃力付与点）に特別な制限はないが、多結晶シリコンロッド１０の全体に破砕を生じさせ易くするためには、第１の衝撃力の付与を行う多結晶シリコンロッド１０の片端部（一方端部）とは逆側の端部（他方端部）ないしはその近傍に第２の衝撃力を付与することが好ましい。

第２の衝撃波を発生させる方法としては、第１の衝撃波の発生と同様の方法が挙げられる。本発明者らの検討によれば、この第２の衝撃力は、第１の衝撃力ほど方向性に対する制限はなく、例えば、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃに垂直な方向の力学成分のみを有するものであってもよい。

これは、第２の衝撃力が、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃに垂直な方向の力学成分のみを有するものであっても、多結晶シリコンロッド１０の内部に発生する第２の弾性波は、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃに平行な成分を有することによるものと思われる。

しかし、効率的な破砕を生じさせるためには、第２の衝撃力の多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向の力学成分Ｆ'_2hが、中心軸Ｃに垂直な方向の力学成分Ｆ'_2vよりも大きいものであることが好ましい。多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向（と平行な方向）から第２の衝撃力を付与すれば、最も効率的に破砕を生じさせることができる。

なお、第１の衝撃力と第２の衝撃力の多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向の力学成分が等しく（Ｆ'_1h＝Ｆ'_2h）、かつ、向きが逆である場合には、多結晶シリコンロッド１０が衝撃を受けたことにより大きく動いてしまうことがない。この場合、同時に衝撃を与えることが特に好ましい。

［実施例１］
図２に示したように、円柱状の多結晶シリコンロッド１０を床に寝かせ、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの４分の３の点に、中心軸Ｃ方向にのみ力学成分を有する第１および第２の衝撃力（Ｆ₁およびＦ₂）をそれぞれ、一方端部および他方端部から加え、第１および第２の弾性波を発生させた。なお、これら第１および第２の衝撃力の大きさは等しく、単独では破砕が生じない強度とし、付与は同時に行った。

その結果、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃを分断する破砕面１を内部に生じさせることができ、多結晶シリコン塊に破砕することができた。

［実施例２］
図３に示したように、円柱状の多結晶シリコンロッド１０を床に寝かせ、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの２分の１の点に、中心軸Ｃ方向にのみ力学成分を有する第１および第２の衝撃力（Ｆ₁およびＦ₂）をそれぞれ、一方端部および他方端部から加え、第１および第２の弾性波を発生させた。なお、これら第１および第２の衝撃力の大きさは等しく、単独では破砕が生じない強度とし、付与は同時に行った。

その結果、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃを分断する破砕面１を内部に生じさせることができ、多結晶シリコン塊に破砕することができた。一方、シリコンロッドが単結晶２０である場合には、衝撃を付与した箇所のみが割れ３０、破砕は起こらなかった（図４：比較例１）。

［実施例３］
図５に示したように、円柱状の多結晶シリコンロッド１０を床に寝かせ、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの４分の３の点に、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃの方向の力学成分（Ｆ_1hおよびＦ_2h）と、中心軸Ｃに垂直な方向の力学成分（Ｆ_1vおよびＦ_2v）が合成された第１および第２の衝撃力（Ｆ₁およびＦ₂）をそれぞれ、略左右対称に、一方端部および他方端部から加え、第１および第２の弾性波を発生させた。なお、これら第１および第２の衝撃力の大きさは等しく、単独では破砕が生じない強度とし、付与は同時に行った。

その結果、多結晶シリコンロッド１０の中心軸Ｃを分断する破砕面１を内部に生じさせることができ、多結晶シリコン塊に破砕することができた。一方、シリコンロッドが単結晶２０である場合には、衝撃を付与した箇所のみが割れ３０、破砕は起こらなかった（図６：比較例２）。

［実施例４］
図７に示したように、長軸方向の長さが約２０００ｍｍの円柱状の多結晶シリコンロッド１０を床に寝かせ、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの４分の３の点に、中心軸Ｃ方向にのみ力学成分を有する第１の衝撃力（Ｆ₁）を一方端部から加え、さらに、第２の衝撃力（Ｆ₂）を他方端部近傍の側面の稜に加え、第１および第２の弾性波を発生させた。なお、これら第１および第２の衝撃力の大きさは等しく、単独では破砕が生じない強度とし、付与は同時に行った。

［実施例５］
図８に示したように、円柱状の多結晶シリコンロッド１０を固定治具２の床上に寝かせ、多結晶シリコンロッド１０の他方端部を、固定治具２に設けられた障壁に押し当てた状態で、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの４分の３の点に、中心軸Ｃ方向にのみ力学成分を有する第１の衝撃力（Ｆ₁）を一方端部から加え、第１の弾性波を発生させた。

［実施例６］
図９に示したように、円柱状の多結晶シリコンロッド１０を床に寝かせ、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの４分の３の点に、中心軸Ｃ方向にのみ力学成分を有する第１の衝撃力（Ｆ₁）を一方端部から加えて第１の弾性波を発生させた１秒後に、同じく、中心軸Ｃを通る垂線上であって、床からの高さが多結晶シリコンロッド１０の直径Ｄの４分の３の点に、中心軸Ｃ方向にのみ力学成分を有する第２の衝撃力（Ｆ₂）を他方端部から加えて第２の弾性波を発生させた。なお、これら第１および第２の衝撃力の大きさは等しく、単独では破砕が生じない強度とした。

なお、第１の衝撃力（Ｆ₁）を付加した後に第２の衝撃力（Ｆ₂）を付加するまでの時間を２秒とした場合には、破砕は生じたものの、部分的に大きすぎるシリコン塊が残った（比較例３）。また、上記第２の衝撃力を付加するまでの時間を３秒（比較例４）、４秒（比較例５）、５秒（比較例６）とした場合には、何れも、破砕は生じなかった。

以上、説明したとおり、本発明は、操作が簡単で、しかも、汚染や異物混入が生じ難い多結晶シリコンロッドの破砕方法を提供する。

１破砕面
２固定治具
１０多結晶シリコンロッド
２０単結晶シリコンロッド
３０割れ

Claims

柱状の多結晶シリコンロッドを破砕する方法であって、
前記多結晶シリコンロッドは長軸方向の長さが１５００〜２５００ｍｍの範囲にあり、前記多結晶シリコンロッドの中心軸方向に力学成分を有する第１の衝撃力を前記多結晶シリコンロッドの一方端部に加えて第１の弾性波を発生させ、更に、前記第１の衝撃力の付与前または付与後の２秒未満の時間内に前記多結晶シリコンロッドに第２の衝撃力を付与して第２の弾性波を発生させ、該第２の弾性波と前記第１の弾性波の合成弾性波により前記多結晶シリコンロッドの中心軸を分断する破砕面を有する多結晶シリコン塊に破砕する、ことを特徴とする多結晶シリコンロッドの破砕方法。
前記第２の衝撃力は、前記多結晶シリコンロッドに前記第１の衝撃力が加えられた前記一方端部とは逆の端部である他方端部に付与される、請求項１に記載の多結晶シリコンロッドの破砕方法。