JP5649141B2 - ６フッ化ウランから２酸化ウランへの転換での容量および濃縮度変更のためにセグメント化された反応器 - Google Patents

Description

２００９年１１月１２日出願の米国特許仮出願第６１／２８１，１７２号の優先権を主張し、その開示全体を参照により本明細書に援用する。

本発明は、６フッ化ウランの２酸化ウランへの乾式転換法に関する。

米国特許第６，６５６，３９１号は、ＭＯＸ燃料の製造に使用する２酸化ウラン（ＵＯ_２）の鋳造可能な粉末を生成するプロセスを開示している。そのプロセスは、６フッ化ウラン（ＵＦ_６）を乾式プロセス転換することによって得られた流動性ＵＯ_２粉末を噴霧乾燥することを含む。

米国特許第６，３５２，６７７号は、ＵＦ_６の脱フッ素化によって商業用等級の無水フッ化水素（ＡＨＦ）とＵＯ_２を製造するプロセスを開示している。

米国特許第５，３４６，６８４号は、劣化ＵＦ_６から無水フッ化水素を回収する方法を開示している。

米国特許第４，８３０，８４１号は、ＵＦ_６からＵＯ_２への乾式転換反応器を開示している。そのような転換は、現在は、商業用軽水炉で制御核反応を起こさせるのに必要な濃縮レベル、すなわち５％Ｕ−２３５の最大濃縮度まで作動するように固定化された気相反応セクションおよび脱フッ素化／凝塊形成セクションを有する単一セグメントの反応器において行われる。反応器の上側部分は、焼結金属フィルタを用いて気相から固体を分離する。ＵＯ_２Ｆ_２が脱フッ素化され、ＵＯ_２が反応器の下側部分で流動床を用いて凝塊形成される。固定化された流動床および気相セクション構成は共に、容量もしくはＵ−２３５濃縮度に対するタイムリもしくは費用効果的な変更、または容易な保守整備を行うことができない。

現状の乾式転換反応器は、通常、ニッケル−クロム基超合金、たとえばＩｎｃｏｎｅｌ ６２５（登録商標）などの高温用途に通常使用される材料、またはニッケル−銅基合金、たとえばＭｏｎｅｌ（登録商標）などの耐蝕材料から製作されるが、経年変化し熱サイクルを受けた材料に溶接を施すことなく、反応器の改修または保守整備を乾式転換反応器に行うことはできない。反応器は、形状を変更するために新たな金属を溶接することなしに、流動床セクションの能力向上を迅速に行うことはできない。使い古したＩｎｃｏｎｅｌ ６２５（登録商標）またはＭｏｎｅｌ（登録商標）などの材料への溶接は、経年変化および熱サイクルを受けた反応器金属と新しい部分との間の溶接部で亀裂を起こす問題を生じることがある。反応器全体を熱処理しない限り、経年変化し熱サイクルを受けた金属は、より非晶質な新しい金属とは異なるので、溶接シームに亀裂を生じることがある。亀裂は、短時間で、通常、据付後すぐに運転再開時に生じる。既存の反応器設計の気相反応器または流動床セクションへのいかなる変更も、反応器全体の交換までを含めて、極めて費用が掛かる。さらに、反応器全体そのものに熱処理を実施することができるとしても、それは極めてコスト高であり時間が掛かる。

さらに、現状の反応器は、気相反応セクションおよび流動床セクションに関し、固定された容量および濃縮能力に限定されている。それらは、交換されずに、濃縮度５％を超える給送を行うことはできない。それら反応器は、流動床セクションまたは気相反応セクションを切り出し新しい形態のセクションを溶接することなしに、能力向上することはできず、それらは、溶接シームの亀裂によって失敗しかねない。

現状の乾式転換反応器は、単一体として溶接されており、したがって、容量、濃縮度修正に関する変更、または他の所望の変更に関して容易に改修することができない。本発明の目的は、流動床セクションまたは他の反応器セクションなど、乾式転換反応器を、簡単でコスト効果的方式で回収する方法および装置を提供することである。

本発明は、６フッ化ウランを２酸化ウランへ転換する乾式転換反応器であって、気相反応セグメント（部分）と、流動床セグメントとを備え、気相反応セグメントおよび流動床セグメントの少なくとも１つが交換式セグメントである、乾式転換反応器を提供する。

本発明はまた、６フッ化ウランから２酸化ウランへの転換プロセスを用いて乾式転換反応器を作動させる方法であって、少なくとも１つの交換式転換反応器セグメントを交換するステップを含む方法を提供する。

予め設計されたセグメントを取り付ける本発明は、紛体出口に接続される流動床プレナム、または排ガス出口に接続される排ガスプレナムセグメントなど、他の反応器セクションを含む広範囲な形態に適用することができる。

本発明の一実施形態が、図面を参照して示される。

図１ａは矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的容量変更を示す、低容量の方の反応器の正面図である。図１ｂは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的容量変更を示す、図１ａに示された低容量の方の反応器の側面図である。図１ｃは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的容量変更を示す、高容量の方の反応器の正面図である。図１ｄは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的容量変更を示す、図１ｃに示された高容量の方の反応器の側面図である。 図２ａは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的濃縮度変更を示す、低い方の濃縮度用に設計された反応器の正面図である。図２ｂは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的濃縮度変更を示す、図２ａに示された低い方の濃縮度用に設計された反応器の側面図である。図２ｃは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的濃縮度変更を示す、高い方の濃縮度用に設計された反応器の正面図である。図２ｄは、矩形断面形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的濃縮度変更を示す、図２ｃに示された高い方の濃縮度用に設計された反応器の側面図である。 図３ａは、円筒形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的濃縮度変更を示す、低い方の濃縮度用に設計された反応器の正面図である。図３ｂは、円筒形状の乾式転換反応器に交換式セグメントを使用する例示的濃縮度変更を示す、高い方の濃縮度用に設計された反応器の正面図である。

参照により本明細書に援用される米国特許第４，８３０，８４１号が、最小限のプロセス休止時間によって高い運転総合効率を維持しながら、より大きい容量、より高い％Ｕ−２３５濃縮度、容易な改修、容易な保守整備、および他のその種改善が可能になるように改良される。

本発明は、反応器流動床の容量を増加させ、既存の転換反応器のウラン濃縮度を５％またはそれを超えるＵ−２３５濃縮度に変更する方法および装置を提供する。これは、核臨界安全性のために、たとえば、スラブまたは円筒形状を使用して行うことができる。本発明において、スラブという用語は、矩形断面を有し、その矩形断面の最大幅が臨界安全性を考慮することによって決定される形状を定義するために使用される。

本発明は、交換式セグメントを使用して、気相反応器セクションおよび流動床セクションに対する容量および許容供給％Ｕ−２３５濃縮度をいかに修正することができるかを詳述することによって、米国特許第４，８３０，３４１号の反応器の作動を改良する。そのような交換式セグメントには、様々な構成のフランジ付き交換式セグメントを含めることができる。

図１ａ〜１ｄ、図２ａ〜２ｄ、図３ａおよび３ｂは、交換式セグメントを使用した乾式転換反応器に対する変更の様々な例示的形態を示す。反応器１は、一方の端部で排ガスプレナム５に接続され、他方の端部で移行セグメント７に接続された気相反応セグメント３と、一方の端部で移行セグメント７に接続され、他方の端部で流動床プレナム１１に接続された流動床セグメント９とを備える。ＵＦ_６、蒸気、およびＨ_２が、ノズルまたはパイプ１３、１５を通して移行セグメント７および流動床プレナム１１それぞれに注入される。反応器１の様々な構成要素が、フランジ連結部１７のような非溶接連結部によって連結されている。米国特許第４，８３０，８４１号に説明されているように、反応器１の上側部分が、気相反応セグメント３に実装された焼結金属フィルタを用いて気相から固体を分離し、流動床セグメント９において、ＵＯ_２Ｆ_２が脱フッ素化され、ＵＯ_２が凝塊形成される。通常、気相反応セグメント３の設計は、プロセスに関連し、安全性解析によって決定されることはない。流動床セグメント９の設計は、臨界安全性を考慮することにより制約される幅の中で、プロセスの要件によって定められる。

図１ａ〜１ｄに示されるように、交換式セグメント９によって、流動床の容積の拡大、したがって容量およびＵＯ_２Ｆ_２滞留時間の増加が可能になり、反応器処理量を向上させる。極端な事例では、反応器１全体に沿って連続的な大きさを得るために移行セグメント７を無くすこともできる。気相反応セグメント３、移行セグメント７、および流動床セグメント９などの交換式セグメントは、運用されている経年変化した気相反応セグメント３、または流動床セグメント９に溶接を施す必要性を無くす。交換式セグメントはまた、経年変化したセグメントを迅速に交換するのに使用することもできる。流動床セグメント９は、Ｍｏｎｅｌ（登録商標）からＩｎｃｏｎｅｌ ６２５（登録商標）または他のものに溶接することなしに替えるなど、たとえば他の金属から製作されたセグメントと容易に交換することができる。気相反応セグメント３、移行セグメント７、および流動床セグメント９、ならびに排ガスプレナム５および流動床プレナム１１など、いかなるセグメントも、必要に応じて迅速に取り外し、修理、交換を行うことによって、より高い運転効率を維持することができる。使い古したセグメントが運用から取り外されると、それらは、本来の特性を回復するためにより容易に熱処理を受けさせることができ、後に運用に戻される。熱処理後、セグメントへの改修を行うことができ、その後、改修済みセグメントを再挿入して所定位置に戻すことができる。

図２ａ〜２ｄに示すように、気相反応セグメント３、移行セグメント７、および流動床セグメント９など、交換式セグメントは、臨界安全性を確保するために下記のパラメータを調節することによって、迅速に、反応器を通してより高い濃縮を行うために使用することができる。たとえば、流動床幅、最小臨界質量、最小臨界体積、および最小臨界濃度に関する下記の関係がすべて、様々な所望の濃縮度に対する流動床セグメント容積の因子として取り入れられる。

特定の最大濃縮度に対して臨界安全性計算によって決定される最大流動床幅は、交換式流動床セグメントの内側幅を表す。

図３ａおよび３ｂに示されるように、さらに、円筒形状にも、気相反応セグメント３、移行セグメント７、および流動床セグメント９などの交換式セグメントを使用して、同様に対処することができる。そのような形状は、いかにして臨界安全性が維持されるかの例として、より高いＵ−２３５濃縮度に対して適用される。しかし、考え方および方法はこれらに限定されない。より高いＵ−２３５濃縮度の例は、安全な円筒形状に関して下記の通りである。

セグメントは、必要とされる容量、滞留時間、保守整備もしくは交換作業、臨界安全性パラメータ、または迅速なセグメント変更を要する他の作業に対して、構成の迅速な変更を行うために設計することができる。

容量および濃縮度の変更に加えて、より大きい流動床は、必要なら、より良好な脱フッ素化、およびより以上の高密化を可能にするプロセスの改善になる。交換式反応器セグメントは、反応器の気相反応セクションまたは脱フッ素化／凝塊形成流動床セクションのいずれでも、容量を迅速に増加または減少させるために使用することができる。これは、迅速に流動床の体積を適切に増加させ、米国特許第４，８３０，８４１号に説明されている方法を使用して活性（セラミック状）かつ可焼結紛体を製造するための高品質紛体を生じる手段を提供する。

反応器１は、圧力容器規定に則って構築されている。セグメントを使用することによって現在の状態が改善される。米国特許第４，８３０，８４１号による既存の反応器に対する修理を、セグメントを迅速に交換することによって行うことができる。反応器のセグメント化されたセクションをより容易に改修しまたは修理することができると、予備セグメントを保有して、より高い製造効率および最小限の休止時間を確実にすることができる。セグメントはまた、金属をその本来の特性に回復するために、反応器全体より遥かに容易に熱処理することができる。

新たなパイプフランジを溶接するなど、古いセグメントの改修または修理を行うことができ、そのセグメントに、再使用のために金属特性を回復する熱処理をコスト効果的方式で行うことができる。これには、古いセグメントを取り外し、たとえば溶接によって不良部分を交換しまたは新たな変更を実施し、熱処理を行い、再取り付けを行うことなどが含まれる。あるいは、必要な改修がすべて施された予備交換セグメントを、古いセグメントの位置に入れ替えることができ、その古いセグメントは、その後、溶接によって修理または改修され、熱処理される。

交換式セグメント間の連結部には、Ｉｎｃｏｎｅｌ（登録商標）またはＭｏｎｅｌ（登録商用）から製作され、銀によってコーティングされ、封止のためにボルトとナットによってフランジ上で圧縮される管状ガスケットを使用することができる。他の材料およびコーティングを使用することもできる。交換式セグメントに連結されるフランジを有するノズルまたはパイプは、銅、ニッケル、または他のリング材料を使用したリングジョイントを用いて連結することができる。反応器からのＨＦまたはウランの漏洩は、損傷または亀裂を生じたセグメントまたはガスケットを交換することによって迅速に止めることができる。

反応器に剛性を与える控えボルト、ロッド、内部構造支持部もまた、古い材料と新しい材料とを溶接する必要を無くすために、フランジ付きフィッティング（取付け具）によって機械的に封止することができる。

上記の明細書では、本発明が、その特定の例示的実施形態および例を参照して説明されてきた。しかし、添付特許請求の範囲に示される本発明の幅広い主旨および範囲から逸脱することなく、それらに様々な修正および変更を加えることができることは明らかである。したがって、本明細書および図面は、限定的な意味ではなくて、例示的なものであると見なされるべきである。

１ 反応器
３ 気相反応セグメント
５ 排ガスプレナム
７ 移行セグメント
９ 流動床セグメント
１１ 流動床プレナム
１３ ノズルまたはパイプ
１５ ノズルまたはパイプ
１７ フランジ連結部

Claims (19)

1. ６フッ化ウランを２酸化ウランへ転換する乾式転換反応器であって、前記乾式転換反応器は、
   流動床セグメントと、
   気相反応セグメントと、
   排ガスプレナムと、
   流動床プレナムとを備え、
   前記流動床セグメント、前記気相反応セグメント、前記排ガスプレナム、及び前記流動床プレナムは、互いに連結され、
   前記流動床セグメント、前記気相反応セグメント、前記排ガスプレナム、及び前記流動床プレナムの少なくとも１つが交換式転換反応器セグメントである、乾式転換反応器。
2. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、容量、濃縮度、もしくは材料の変更、または保守整備を可能にする、請求項１に記載の乾式転換反応器。
3. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、修理または改修された後、再挿入される、請求項１に記載の乾式転換反応器。
4. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、予備転換反応器セグメントによって交換される、請求項１に記載の乾式転換反応器。
5. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、矩形または円筒形断面を有する、請求項１に記載の乾式転換反応器。
6. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、フランジ付き連結部および管状ガスケットを用いて結合されている、請求項１に記載の乾式転換反応器。
7. ６フッ化ウランから２酸化ウランへの転換プロセスを用いて乾式転換反応器を作動させる方法であって、前記乾式転換反応器は、互いに連結される、流動床セグメントと、気相反応セグメントと、排ガスプレナムと、流動床プレナムとを備え、前記方法は、
   少なくとも１つの交換式転換反応器セグメントを交換することにより、前記乾式転換反応器を改修するステップを含み、前記少なくとも１つの交換式転換反応器セグメントは、前記流動床セグメント、前記気相反応セグメント、前記排ガスプレナム、又は前記流動床プレナムである、方法。
8. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つを交換することが、容量、濃縮度、もうしくは材料の変更のため、または保守整備のためである、請求項７に記載の方法。
9. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、該交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが修理または改修された後、再挿入される、請求項７に記載の方法。
10. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、予備転換反応器セグメントによって交換される、請求項７に記載の方法。
11. 使用される前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つが、矩形または円筒形断面を有する、請求項７に記載の方法。
12. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つをフランジ付き連結部および管状ガスケットを用いて結合するステップをさらに含む、請求項７に記載の方法。
13. ６フッ化ウランを２酸化ウランへ転換する乾式転換反応器であって、
    気相反応セグメントと、
    流動床セグメントとを備え、
    前記気相反応セグメントおよび前記流動床セグメントの少なくとも１つが、第１の端部を含む交換式セグメントであり、前記第１の端部が、前記交換式セグメントを前記気相反応セグメント又は前記流動床セグメントに交換可能に連結する、乾式転換反応器。
14. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つを交換する前に、第１のウラン濃縮のために前記乾式転換反応器を作動するステップと、
    前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つを交換した後、前記第１のウラン濃縮とは異なる第２のウラン濃縮のために、改修された前記乾式転換反応器を作動するステップと、を備える、請求項７に記載の方法。
15. 前記第２のウラン濃縮は、５％を超えるＵ−２３５濃縮度である、請求項１４に記載の方法。
16. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つを交換することにより前記乾式転換反応器を改修するステップは、第１の材料である第１の転換反応器セグメントを取り除くステップと、前記第１の転換反応器セグメントを、前記第１の材料とは異なる第２の材料である第２の転換反応器セグメントに交換することを含む、請求項７に記載の方法。
17. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つを交換することにより前記乾式転換反応器を改修するステップは、第１の形状である第１の転換反応器セグメントを取り除くステップと、前記第１の転換反応器セグメントを、前記第１の形状とは異なる第２の形状である第２の転換反応器セグメントに交換することを含む、請求項７に記載の方法。
18. 前記交換式転換反応器セグメントの少なくとも１つを交換することにより前記乾式転換反応器を改修するステップは、第１の容量である第１の転換反応器セグメントを取り除くステップと、前記第１の転換反応器セグメントを、前記第１の容量とは異なる第２の容量である第２の転換反応器セグメントに交換することを含む、請求項１７に記載の方法。
19. 前記乾式転換反応器がさらに少なくとも１つのプレナムを含み、前記交換式セグメントが、当該交換式セグメントを少なくとも１つのプレナムに交換可能に結合するようにされる第２の端部を含む、請求項１３に記載の乾式転換反応器。

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