JP5506053B2 - 固体酸化物形燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
固体酸化物形燃料電池2は、少なくとも図1に示す単セル4を備えている。さらに、図示はしないが単セル4に対して、燃料ガス供給部を空気ガス供給部と、集電部及び積層型の場合にはセパレータを備えることができる。単セル2は、図1に示すように、固体電解質6と燃料極8と空気極10とを含んでいる。単セル2の形態は特に限定されないで、いわゆる電解質支持型であってもよく、電極支持型であってもよい。さらに、そのほかの形態であってもよい。
固体電解質6は、固体酸化物形燃料電池2の形態に応じて各種形態を採ることができる。固体電解質6を構成する材料としては、酸化物イオン伝導体材料を用いることができ、本明細書の開示においては、ランタン(La)とガリウム(Ga)とを少なくとも含むランタンガレート系ペロブスカイト型複合酸化物を用いることができる。ランタンガレート系ペロブスカイト型複合酸化物は、ストロンチウム(Sr)、マグネシウム(Mg)及びコバルト(Co)等がドープされていてもよい。こうしたランタンガレート系ペロブスカイト型複合酸化物は、La1-aAaGa1-bXbO3(ただし、0<a<0.3、0<b<0.3であり、AはSr、Ca及びBaから選択される1種又は2種以上であり、Xは、Mg、Al及びInから選択される1種又は2種以上である)が挙げられる。また、例えば、La1-aAaGa1-b-cXbZcO3(ただし、0<a<0.3、0<b<0.3であり、AはSr、Ca及びBaから選択される1種又は2種以上であり、Xは、Mg、Al及びInから選択される1種又は2種以上であり、Zは、Co、Fe、Ni及びCuから選択される1種又は2種以上である)が挙げられる。
燃料極8も、固体電解質6と同様、固体酸化物形燃料電池2の形態に応じて各種形態を採ることができる。燃料極8を構成する材料としては、特に限定しないで固体酸化物形燃料電池の燃料極構成材料として公知の材料が用いられる。例えば、金属触媒と酸化物イオン伝導体からなるセラミックス粉末材料との混合物又はその複合粉末が挙げられる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属(白金、ルテニウム、パラジウム等)等の還元性雰囲気中で安定であって水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン伝導体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等の希土類元素がドープされたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムなどの希土類元素がドープされたジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物が挙げられる。上述したセラミックス材料は、それぞれ単独で又は2種類以上を混合して用いることができる。燃料極8の厚みは特に限定しないが、電解質支持型の場合は、例えば、10μm以上100μm以下、より好ましくは、20μm以上60μm以下とすることができる。また、電極(燃料極)支持型の場合には、例えば、200μm以上1500μm以下であり、好ましくは500μm以上1000μm以下である。
空気極10は、固体電解質6及び燃料極8と同様、固体酸化物形燃料電池2の形態に応じて各種形態を採ることができる。空気極10を構成する材料としては、特に限定しないで固体酸化物形燃料電池の空気極構成材料として公知の材料が用いられる。例えば、ペロブスカイト型構造等を有するCo,Fe,Ni,Cr又はMnなどを含む金属酸化物を用いることができる。具体的には(Sm,Sr)CoO3,(La,Sr)MnO3,(La,Sr)CoO3,(La,Sr)(Fe,Co)O3,(La,Sr)(Fe,Co,Ni)O3などの酸化物が挙げられ、好ましくは、(Sm,Sr)CoO3,(La,Sr)CoO3,(La,Sr)(Fe,Co)O3、より好ましくは(Sm,Sr)CoO3,(La,Sr)(Fe,Co)O3である。上述したセラミックス材料は、1種を単独で又は2種以上を混合して使用することができる。空気極10の厚みは特に限定しないが、電解質支持型の場合は、例えば、10μm以上100μm以下、より好ましくは、20μm以上60μm以下とすることができる。また、電極(空気極)支持型の場合には、例えば、200μm以上1500μm以下であり、好ましくは500μm以上1000μm以下である。
固体酸化物形燃料電池2の単セル4の固体電解質6と燃料極8との界面12の近傍には、Fe及び/又はCoの拡散相14を有している。Feが拡散されることで、導電率が向上され、Coが拡散されることで導電率が向上されるとともに焼結性も向上し、両者が拡散することで、導電率の向上と焼結性の向上とを実現できる。固体電解質6と燃料極8との間の界面12は、少なくともSEMによる観察により固体電解質6と燃料極8とが直接接合した接合面として観察されることが好ましい。また、固体電解質6と燃料極8との間には、固体電解質6と燃料極8と明確にSEM等で区別可能な層が介在されていないことが好ましい。
本明細書に開示される固体酸化物形燃料電池を備えるシステムも提供される。本システムは、本明細書に開示される固体酸化物形燃料電池を1又は2以上組み合わせて構成される。本システムは、固体酸化物形燃料電池以外に、燃料ガス改質装置、熱交換器及びタービン等、公知の固体酸化物形燃料電池システムの要素を備えることができる。
本明細書に開示される固体酸化物形燃料電池の製造方法は、本明細書に開示される固体酸化物形燃料電池の製造に適した方法であり、例えば、図2に示す工程で実施することができる。
本明細書に開示される製造方法は、少なくとも以下の(a)及び(b)の一方又は双方に接してFe及びCoを含む金属酸化物を含有する反応材料を有した状態で加熱してFe及び/又はCoを拡散させる拡散工程を備えている。最終的に固体酸化物形燃料電池2における単セル4において拡散相14を形成できればよく、拡散工程は1工程であってもよく、2工程以上繰り返ししておこなってもよい。
(a)ランタンガレート系複合酸化物からなる前記固体電解質又は固体電解質材料
(b)前記燃料極及び燃料極材料
SFは、Sr源として硝酸ストロンチウム、Fe源とし硝酸鉄(III)9水和物を用いて、SrFeO3の酸化物換算で0.4mol/Lの原料溶液を調製した。また、加熱温度は、加熱炉の入り口付近を200℃とし、順に、400℃、800℃、及び出口温度を1000℃と段階的に上げ、キャリアガスとして空気を3L/分で流して、SFを合成した。さらに570℃で4時間仮焼した。合成した粉末をX線回折により確認したところ、ペロブスカイト型酸化物であることを確認した。
Claims (13)
- 固体酸化物形燃料電池であって、
空気極と、
燃料極と、
ランタンガレート系複合酸化物からなる固体電解質と、
を備え、
前記燃料極と前記固体電解質との界面近傍には、前記固体電解質及び前記燃料極のそれぞれの固有の構成材料に基づく組成よりも高濃度にFe及びCoの少なくとも一方の元素を含有する拡散相を有する、固体酸化物形燃料電池。 - 前記拡散相は、前記固体電解質と前記燃料極とが接する界面から固体電解質側及び/又は燃料極側に及んで形成されている、請求項1に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記ランタンガレート系複合酸化物はLa1-aAaGa1-b-cXbZcO3(ただし、0<a<0.3、0<b<0.3であり、AはSr、Ca及びBaから選択される1種又は2種以上であり、Xは、Mg、Al及びInから選択される1種又は2種以上であり、Zは、Co、Fe、Ni及びCuから選択される1種又は2種以上である)で表される、請求項1又は2に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記燃料極は、Ni−セリア系複合酸化物からなる、請求項1〜3のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記セリア系複合酸化物はCe1-XMXO2(ただし、Mは1種又は2種以上の希土類元素を表し、0<x<0.4を表す。)で表される、請求項4に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記界面近傍には、Mg及びNiのいずれかあるいは双方を含む拡散相を有する、請求項1〜5のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
- 空気極と、燃料極と、ランタンガレート系複合酸化物からなる固体電解質と、を備える固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、
(a)ランタンガレート系複合酸化物からなる前記固体電解質又は固体電解質材料、及び
(b)前記燃料極及び燃料極材料、
の一方又は双方に接してFe及びCoを含む金属酸化物を含有する反応材料を有した状態で加熱してFe及び/又はCoを拡散させる拡散工程を、少なくとも備える、製造方法。 - 前記金属酸化物は、スピネル化合物である、請求項7に記載の製造方法。
- 前記金属酸化物は、ペロブスカイト化合物である、請求項7に記載の製造方法。
- 前記金属酸化物は、さらに、Mg及びNiのいずれかあるいは双方を含む、請求項7〜9のいずれかに記載の製造方法。
- 前記拡散工程は、前記固体電解質の表面に前記反応材料を付与して焼成し、さらに、前記反応材料を付与した前記表面に前記燃料極材料を付与して焼成する工程である、請求項7〜10のいずれかに記載の製造方法。
- 前記反応材料には、前記燃料極材料を構成する1種又は2種以上の構成材料を含有する請求項11に記載の製造方法。
- 前記反応材料は、前記金属酸化物を20質量%以上50質量%以下含有し、残部が1種又は2種以上の前記構成材料である、請求項12に記載の製造方法。
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