JP5494726B2 - Bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus - Google Patents

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Description

本発明は、双極型電池の製造方法および製造装置に関する。   The present invention relates to a bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus.

近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車およびハイブリッド電気自動車の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、その実用化の鍵を握るモータ駆動用電源として、双極型(バイポーラ型)電池に注目が集まっている。   In recent years, reduction of carbon dioxide emissions has been strongly desired for environmental protection. In the automobile industry, there is a great expectation for the reduction of carbon dioxide emissions by introducing electric vehicles and hybrid electric vehicles, and attention has been focused on bipolar type (bipolar) batteries as a power source for driving motors, which is the key to their practical use. ing.

双極型電池は、正極および負極が配置された集電体とセパレータ(電解質層)とが交互に配置された積層体からなり、積層体は、加圧される(例えば、特許文献1参照。)。   A bipolar battery is composed of a laminate in which current collectors on which a positive electrode and a negative electrode are arranged and separators (electrolyte layers) are alternately arranged, and the laminate is pressurized (see, for example, Patent Document 1). .

特開平9−232003号公報JP 9-23003 A

しかし、積層体を搬送して加圧のためのプレスプレートに配置するためには、積層体を形成するための装置から、積層体を取り外したり、プレスプレートに配置したりするためのハンドリングが必要である。積層体のハンドリングは、集電体およびセパレータにズレを生じさせ、積層体を歪ますことで、積層体の平面度を悪化させる虞がある。そのため、積層体を均等にプレスすることが困難である問題を有する。   However, in order to transport the laminate and place it on the press plate for pressurization, handling to remove the laminate or place it on the press plate is necessary from the device for forming the laminate. It is. The handling of the laminated body may cause the current collector and the separator to be displaced and distort the laminated body, thereby deteriorating the flatness of the laminated body. Therefore, there is a problem that it is difficult to uniformly press the laminate.

本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、積層体を均等にプレスし得る双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the above-described problems associated with the prior art, and an object of the present invention is to provide a bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus that can press a laminated body evenly.

上記目的を達成するための請求項1に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極、および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、電解質層を、受け台に交互に配置し、積層体を形成するための積層工程、
前記積層体が配置された前記受け台を、搬送するための搬送工程、および、
前記受け台に配置されている前記積層体を、前記受け台に配置された状態で、加熱プレスするためのプレス工程を有し、
前記積層工程において、
前記電解質層が配置された前記双極型電極の面方向に対して垂直な方向に、クリップ機構を複数有する保持機構が取付けられている支持構造体を、前記垂直な方向に、前記受け台に対して相対移動させ、前記クリップ機構によって把持されている前記双極型電極が、前記受け台に接触するタイミングで、前記クリップ機構による把持を、順次解消する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法である。
In order to achieve the above object, the invention described in claim 1
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode disposed on the other surface of the current collector, and an electrolyte layer are alternately disposed on a cradle. , A laminating step for forming a laminate,
A transport step for transporting the cradle in which the laminate is disposed; and
Having a pressing step for heat-pressing the laminate disposed on the cradle in a state of being disposed on the cradle;
In the lamination step,
A support structure to which a holding mechanism having a plurality of clip mechanisms is attached in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode on which the electrolyte layer is disposed is disposed in the perpendicular direction with respect to the cradle. The bipolar electrode gripped by the clip mechanism is sequentially released at the timing when the bipolar electrode gripped by the clip mechanism comes into contact with the cradle. is there.

上記目的を達成するための請求項7に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極、および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、電解質層とを、受け台に交互に配置し、積層体を形成するための積層手段、
前記積層体が配置された前記受け台を、搬送するための搬送手段、および、
前記受け台に配置されている前記積層体を、前記受け台に配置された状態で、加熱プレスするためのプレス手段を有し、
前記積層手段は、
前記電解質層が配置された前記双極型電極を把持自在のクリップ機構と、
前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に、前記クリップ機構を複数有する保持機構と、
前記保持機構が取付けられている支持構造体と、
前記垂直な方向に、前記支持構造体を前記受け台に対して相対移動させるためのZ軸移動手段と、を有する
ことを特徴とする双極型電池の製造装置である。
In order to achieve the above object, the invention according to claim 7 provides:
Bipolar electrodes having a current collector, a positive electrode disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode disposed on the other surface of the current collector, and an electrolyte layer are alternately disposed on a cradle And laminating means for forming a laminate,
Conveying means for conveying the cradle in which the laminate is arranged, and
The laminate disposed on the cradle has a pressing means for heat-pressing in a state of being disposed on the cradle,
The laminating means includes
A clip mechanism capable of gripping the bipolar electrode on which the electrolyte layer is disposed;
A holding mechanism having a plurality of the clip mechanisms in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery;
A support structure to which the holding mechanism is attached;
A bipolar battery manufacturing apparatus comprising: a Z-axis moving means for moving the support structure relative to the cradle in the vertical direction.

請求項1に記載の発明によれば、積層体を形成するための積層工程において、保持機構(クリップ機構)および受け台は、双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、相対移動する。相対移動は、双極型電池のブレを抑制するため、双極型電池が精度良く積層される。また、形成された積層体は、積層体を形成するために使用された受け台に配置された状態で、搬送されかつ加熱プレスが施されるため、積層体の受け台から取り外しや、プレスのためのハンドリングが不要であり、ハンドリングに基づくズレの発生を避けられる。したがって、積層体は、均等にプレスされる。つまり、積層体を均等にプレスし得る双極型電池の製造方法を、提供することが可能である。   According to the first aspect of the present invention, in the stacking process for forming the stack, the holding mechanism (clip mechanism) and the cradle move relative to each other in the direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery. . Since the relative movement suppresses the shake of the bipolar battery, the bipolar batteries are stacked with high accuracy. In addition, the formed laminate is transported and subjected to a heat press in a state of being placed on the cradle used to form the laminate, so that it can be removed from the cradle of the laminate or pressed. Handling is not required, and the occurrence of misalignment based on handling can be avoided. Therefore, the laminate is pressed evenly. That is, it is possible to provide a method of manufacturing a bipolar battery that can uniformly press the laminate.

請求項7に記載の発明によれば、積層体を形成するための積層手段は、保持機構(クリップ機構)および受け台を、双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、相対移動させることが可能である。相対移動は、双極型電池のブレを抑制するため、双極型電池が精度良く積層されることになる。また、形成された積層体を、積層体を形成するために使用される受け台によって、積層手段からプレス手段に搬送し、かつ、受け台に配置された状態で、加熱プレスすることにより、積層体の受け台からの取り外しや、プレス手段に配置するためのハンドリングを、不要とすることが可能であり、ハンドリングに基づくズレの発生を避けられる。したがって、積層体を均等にプレスすることができる。つまり、積層体を均等にプレスし得る双極型電池の製造装置を、提供することが可能である。   According to the invention described in claim 7, the stacking means for forming the stacked body relatively moves the holding mechanism (clip mechanism) and the cradle with respect to the direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery. It is possible. Since the relative movement suppresses blurring of the bipolar battery, the bipolar battery is accurately stacked. Further, the formed laminate is transported from the laminating means to the pressing means by the cradle used to form the laminar body, and is heated and pressed in a state of being placed on the cradle. Removal of the body from the cradle and handling for placement on the press means can be eliminated, and the occurrence of misalignment due to handling can be avoided. Therefore, the laminate can be pressed evenly. That is, it is possible to provide a bipolar battery manufacturing apparatus that can press the laminate evenly.

実施の形態1に係る双極型電池を説明するための斜視図である。1 is a perspective view for explaining a bipolar battery according to Embodiment 1. FIG. 実施の形態1に係る双極型電池を説明するための断面図である。4 is a cross-sectional view for explaining the bipolar battery according to Embodiment 1. FIG. 図1に示される双極型電池を利用する組電池を説明するための斜視図である。It is a perspective view for demonstrating the assembled battery using the bipolar battery shown by FIG. 図3に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。It is the schematic of the vehicle by which the assembled battery shown by FIG. 3 is mounted. 実施の形態1に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。FIG. 3 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the first embodiment. 図5に示される電極形成工程に係る正極を説明するための正面図である。It is a front view for demonstrating the positive electrode which concerns on the electrode formation process shown by FIG. 図5に示される電極形成工程に係る負極を説明するための背面図である。It is a rear view for demonstrating the negative electrode which concerns on the electrode formation process shown by FIG. 図6の線VIII−VIIIに関する断面図である。It is sectional drawing regarding line VIII-VIII of FIG. 図5に示されるシール前駆体配置工程の第1シール前駆体を説明するための正面図である。It is a front view for demonstrating the 1st seal precursor of the seal precursor arrangement | positioning process shown by FIG. 図9の線X−Xに関する断面図である。It is sectional drawing regarding line XX of FIG. 図5に示されるシール前駆体配置工程の第2シール前駆体を説明するための正面図である。It is a front view for demonstrating the 2nd seal precursor of the seal precursor arrangement | positioning process shown by FIG. 図9の線XII−XIIに関する断面図である。It is sectional drawing regarding the line XII-XII of FIG. 図5に示される電極セット工程に係る保持機構のクリップ機構を説明するための概略図である。It is the schematic for demonstrating the clip mechanism of the holding mechanism which concerns on the electrode setting process shown by FIG. 電極セット工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating an electrode setting process. 図5に示される真空導入工程〜真空解除工程に係る真空処理装置を説明するための概略図である。It is the schematic for demonstrating the vacuum processing apparatus which concerns on the vacuum introduction process-vacuum release process shown by FIG. 図5に示される電極積層工程を説明するための概略図である。It is the schematic for demonstrating the electrode lamination process shown by FIG. 図5に示されるプレス工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the press process shown by FIG. 図5に示される加圧保持工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the pressurization holding process shown by FIG. 実施の形態1に係る変形例1を説明するための概略図である。FIG. 6 is a schematic diagram for explaining a first modification according to the first embodiment. 実施の形態1に係る変形例2を説明するための概略図である。FIG. 10 is a schematic diagram for explaining a second modification according to the first embodiment. 実施の形態1に係る変形例3を説明するための概略図である。FIG. 10 is a schematic diagram for explaining a third modification according to the first embodiment. 実施の形態1に係る変形例4を説明するための概略図である。FIG. 10 is a schematic diagram for explaining a modification example 4 according to the first embodiment. 実施の形態1に係る変形例5を説明するための概略図である。FIG. 10 is a schematic diagram for explaining a fifth modification according to the first embodiment. 実施の形態2に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。FIG. 6 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the second embodiment. 図24に示されるシール前駆体配置工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the seal | sticker precursor arrangement | positioning process shown by FIG. 図24に示される電極セット工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the electrode setting process shown by FIG.

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

図1は、実施の形態1に係る双極型電池を説明するための断面図、図2は、実施の形態1に係る双極型電池を説明するための断面図、図3は、図1に示される双極型電池を利用する組電池を説明するための斜視図、図4は、図3に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。   1 is a cross-sectional view for explaining a bipolar battery according to Embodiment 1, FIG. 2 is a cross-sectional view for explaining the bipolar battery according to Embodiment 1, and FIG. 3 is shown in FIG. FIG. 4 is a schematic view of a vehicle on which the assembled battery shown in FIG. 3 is mounted.

実施の形態1に係る双極型電池110は、電解液系であり、負極112、正極113、集電体111、セパレータ(電解質層)120、第1シール115および第2シール117を有する。集電体111は、正極113および負極112の間に配置されている。電解質層は、負極面に電解液を滲み込ますことで形成されている。第1シール115は、正極113の周囲を取り囲むように配置されている。セパレータ120は、正極113および第1シール115を覆うように配置されている。第2シール117は、第1シール115と位置合せされて、セパレータ120上に配置されている。   Bipolar battery 110 according to Embodiment 1 is an electrolyte system, and includes negative electrode 112, positive electrode 113, current collector 111, separator (electrolyte layer) 120, first seal 115, and second seal 117. The current collector 111 is disposed between the positive electrode 113 and the negative electrode 112. The electrolyte layer is formed by soaking the electrolytic solution into the negative electrode surface. The first seal 115 is disposed so as to surround the periphery of the positive electrode 113. The separator 120 is disposed so as to cover the positive electrode 113 and the first seal 115. The second seal 117 is disposed on the separator 120 in alignment with the first seal 115.

双極型電池110は、複数の単電池(電池要素)の積層体100の形態で、外部からの衝撃や環境劣化を防止するための外装ケース104に収容される。積層体100の最外層(最上位および最下位)には、端子プレート101,102が配置される。   The bipolar battery 110 is in the form of a stacked body 100 of a plurality of single cells (battery elements), and is housed in an outer case 104 for preventing external impact and environmental degradation. Terminal plates 101 and 102 are arranged on the outermost layer (the uppermost layer and the lowermost layer) of the laminate 100.

端子プレート101,102は、高導電性部材からなり、積層体100の最外層の電極投影面の全てを、少なくとも覆うように構成されている。したがって、最外層の電流取り出し部は、低抵抗化され、面方向の電流取り出しにおける低抵抗化を図ることで、電池の高出力化が可能になる。高導電性部材は、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス、これらの合金である。   The terminal plates 101 and 102 are made of a highly conductive member, and are configured to cover at least all of the outermost electrode projection surfaces of the multilayer body 100. Therefore, the resistance of the current extraction portion in the outermost layer is lowered, and the output of the battery can be increased by reducing the resistance in the current extraction in the surface direction. The highly conductive member is, for example, aluminum, copper, titanium, nickel, stainless steel, or an alloy thereof.

端子プレート101,102は、外装ケース104の外部に延長しており、積層体100から電流を引き出すための電極タブを兼用している。なお、独立した別体の電極タブを配置し、直接的あるいはリードを利用して、端子プレート101,102と接続することで、積層体100から電流を引き出すことも可能である。また、積層体100の最外層に位置する集電体111によって、端子プレート101,102を構成することも可能である。   The terminal plates 101 and 102 extend to the outside of the outer case 104 and also serve as electrode tabs for drawing current from the laminate 100. In addition, it is also possible to draw an electric current from the laminated body 100 by disposing an independent separate electrode tab and connecting it to the terminal plates 101 and 102 directly or using a lead. In addition, the terminal plates 101 and 102 can be configured by the current collector 111 located in the outermost layer of the stacked body 100.

外装ケース104は、軽量化および熱伝導性の観点から、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅などの金属(合金を含む)をポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムなどのシート材からなり、その外周部の一部または全部が、熱融着により接合さることで形成される。   The outer case 104 is a sheet such as a polymer-metal composite laminate film in which a metal (including an alloy) such as aluminum, stainless steel, nickel, or copper is covered with an insulator such as a polypropylene film from the viewpoint of weight reduction and thermal conductivity. It consists of a material, and part or all of the outer peripheral part is formed by joining by heat sealing | fusion.

外装ケース104は、単独で使用することが可能であるが、例えば、組電池130の形態で利用することが可能である。組電池130は、外装ケース104を直列化および/又は並列化し、複数接続して構成されており、導電バー132,134を有する。導電バー132,134は、各外装ケース104の内部から延長する端子プレート101,102に接続されている。   The outer case 104 can be used alone, but can be used, for example, in the form of an assembled battery 130. The assembled battery 130 is configured by connecting a plurality of exterior cases 104 in series and / or in parallel, and includes conductive bars 132 and 134. The conductive bars 132 and 134 are connected to terminal plates 101 and 102 extending from the inside of each outer case 104.

外装ケース104を接続して構成する際に、適宜、直列あるいは並列化することで、容量および電圧を自由に調整することができる。接続方法は、例えば、超音波溶接、熱溶接、レーザー溶接、リベット、かしめ、電子ビームである。   When connecting and configuring the outer case 104, the capacitance and voltage can be freely adjusted by appropriately connecting in series or parallel. The connection method is, for example, ultrasonic welding, heat welding, laser welding, rivet, caulking, or electron beam.

組電池130自体を、直列化および/又は並列化し、複数接続することで組電池モジュール(大型の組電池)140として提供することも可能である。   The assembled battery 130 itself may be provided in the form of an assembled battery module (large-sized assembled battery) 140 by serializing and / or parallelizing and connecting a plurality of them.

組電池モジュール140は、大出力を確保し得るため、例えば、車両145のモータ駆動用電源として搭載することが可能である。車両は、例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、電車である。   Since the assembled battery module 140 can ensure a large output, for example, it can be mounted as a power source for driving the motor of the vehicle 145. The vehicle is, for example, an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, or a train.

組電池モジュール140は、例えば、内蔵する外装ケース104毎あるいは組電池130毎の充電制御を行うなど、非常にきめ細かい制御ができるため、1回の充電あたりの走行距離の延長、車載電池としての寿命の長期化などの性能の向上を図ることが可能である。   The assembled battery module 140 can perform very fine control such as charging control for each built-in exterior case 104 or each assembled battery 130, so that the travel distance per charge can be extended, and the life as an in-vehicle battery can be achieved. It is possible to improve the performance such as prolonging the time.

図5は、実施の形態1に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。   FIG. 5 is a process diagram for explaining the bipolar battery manufacturing method according to the first embodiment.

実施の形態1に係る双極型電池の製造方法は、電極形成工程、シール前駆体配置工程、電極セット工程、電解質層形成工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程、真空解除工程、加圧保持工程およびケーシング工程を有する。   The bipolar battery manufacturing method according to the first embodiment includes an electrode formation step, a seal precursor placement step, an electrode setting step, an electrolyte layer formation step, a vacuum introduction step, an electrode lamination step, a pressing step, a vacuum release step, and pressurization. It has a holding process and a casing process.

次に、図6〜図18を参照し、各工程を順次説明する。   Next, each step will be described in order with reference to FIGS.

図6は、図5に示される電極形成工程に係る正極を説明するための正面図、図7は、図5に示される電極形成工程に係る負極を説明するための背面図、図8は、図6の線VIII−VIIIに関する断面図である。   6 is a front view for explaining the positive electrode according to the electrode forming step shown in FIG. 5, FIG. 7 is a rear view for explaining the negative electrode according to the electrode forming step shown in FIG. 5, and FIG. It is sectional drawing regarding line VIII-VIII of FIG.

電極形成工程においては、まず,正極スラリーが、調整される。正極スラリーは、正極活物質[85重量%]、導電助剤[5重量%]およびバインダ[10重量%]を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。   In the electrode forming step, first, the positive electrode slurry is adjusted. The positive electrode slurry has a positive electrode active material [85% by weight], a conductive additive [5% by weight], and a binder [10% by weight], and is adjusted to a predetermined viscosity by adding a viscosity adjusting solvent.

正極活物質は、LiMnである。導電助剤は、アセチレンブラックである。バインダは、PVDF(ポリフッ化ビニリデン)である。粘度調整溶媒は、NMP(N−メチル−2−ピロリドン)である。 The positive electrode active material is LiMn 2 O 4 . The conductive auxiliary agent is acetylene black. The binder is PVDF (polyvinylidene fluoride). The viscosity adjusting solvent is NMP (N-methyl-2-pyrrolidone).

正極スラリーは、ステンレススチール箔(厚さ20μm)からなる集電体111の一方の面に塗布される。正極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、厚さ30μmの正極活物質層からなる正極113を形成する。この際、NMPは、揮発することで除去される。   The positive electrode slurry is applied to one surface of a current collector 111 made of stainless steel foil (thickness 20 μm). The coating film of the positive electrode slurry is dried using, for example, a vacuum oven to form the positive electrode 113 made of a positive electrode active material layer having a thickness of 30 μm. At this time, NMP is removed by volatilization.

次に、負極スラリーが、調整される。負極スラリーは、負極活物質[90重量%]およびバインダ[10重量%]を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。負極活物質は、ハードカーボンである。バインダおよび粘度調整溶媒は、PVDFおよびNMPである。   Next, the negative electrode slurry is adjusted. The negative electrode slurry has a negative electrode active material [90% by weight] and a binder [10% by weight], and has a predetermined viscosity by adding a viscosity adjusting solvent. The negative electrode active material is hard carbon. The binder and viscosity adjusting solvent are PVDF and NMP.

負極スラリーは、集電体111の他方の面に、塗布される。負極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、厚さ30μmの負極活物質層からなる負極112を形成する。この際、NMPは、揮発することで除去される。   The negative electrode slurry is applied to the other surface of the current collector 111. The coating film of the negative electrode slurry is dried using, for example, a vacuum oven to form the negative electrode 112 made of a negative electrode active material layer having a thickness of 30 μm. At this time, NMP is removed by volatilization.

この結果、集電体111の一方の面および他方の面に、正極113および負極112がそれぞれ形成された双極型電極(電解質層が未形成の双極型電池110)が得られる。   As a result, a bipolar electrode in which the positive electrode 113 and the negative electrode 112 are formed on one surface and the other surface of the current collector 111 (bipolar battery 110 in which no electrolyte layer is formed) is obtained.

双極型電池110は、330×250(mm)のサイズに切り取られる。正極113および負極112の外周部は、集電体111を露出させるために、20mmの幅で剥がし取られる。これにより、電極未配置部位が形成され、集電体111の面積(および長さ)は、正極113および負極112の面積(および長さ)より大きくなる。電極未配置部位の存在は、後述する第1シール前駆体114および第2シール前駆体116の配置およびクリップ機構153による把持を、容易とする。   The bipolar battery 110 is cut to a size of 330 × 250 (mm). The outer peripheral portions of the positive electrode 113 and the negative electrode 112 are peeled off with a width of 20 mm in order to expose the current collector 111. Thereby, an electrode non-arranged part is formed, and the area (and length) of the current collector 111 is larger than the areas (and length) of the positive electrode 113 and the negative electrode 112. The presence of the electrode non-arranged portion facilitates the arrangement of the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 described later and the gripping by the clip mechanism 153.

正極活物質は、LiMnに制限されないが、容量および出力特性の観点から、リチウム−遷移金属複合酸化物を適用することが好ましい。導電助剤は、例えば、カーボンブラックやグラファイトを利用することも可能である。また、バインダおよび粘度調整溶媒は、PVDFおよびNMPに限定されない。 The positive electrode active material is not limited to LiMn 2 O 4 , but it is preferable to apply a lithium-transition metal composite oxide from the viewpoint of capacity and output characteristics. For example, carbon black or graphite can be used as the conductive assistant. Further, the binder and the viscosity adjusting solvent are not limited to PVDF and NMP.

集電体111の構成材料は、ステンレススチール箔に限定されず、例えば、アルミニウム箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材を利用することも可能である。   The material constituting the current collector 111 is not limited to stainless steel foil, and for example, an aluminum foil, a nickel-aluminum clad material, a copper-aluminum clad material, or a plating material of a combination of these metals may be used. Is possible.

負極活物質は、ハードカーボン(難黒鉛化炭素材料)に制限されず、例えば、黒鉛系炭素材料や、リチウム−遷移金属複合酸化物を利用することも可能である。なお、カーボンおよびリチウム−遷移金属複合酸化物からなる負極活物質は、容量および出力特性の観点から好ましい。   The negative electrode active material is not limited to hard carbon (non-graphitizable carbon material), and for example, a graphite-based carbon material or a lithium-transition metal composite oxide can be used. A negative electrode active material made of carbon and a lithium-transition metal composite oxide is preferable from the viewpoint of capacity and output characteristics.

正極113および負極112の厚さは、特に限定されず、電池の使用目的(例えば、出力重視、エネルギー重視)や、イオン伝導性を考慮して設定される。   The thicknesses of the positive electrode 113 and the negative electrode 112 are not particularly limited, and are set in consideration of the intended use of the battery (for example, emphasis on output and energy) and ion conductivity.

図9は、図5に示されるシール前駆体配置工程の第1シール前駆体を説明するための正面図、図10は、図9の線X−Xに関する断面図、図11は、図5に示されるシール前駆体配置工程の第2シール前駆体を説明するための正面図、図12は、図9の線XII−XIIに関する断面図である。   9 is a front view for explaining the first seal precursor in the seal precursor arrangement step shown in FIG. 5, FIG. 10 is a sectional view taken along line XX in FIG. 9, and FIG. The front view for demonstrating the 2nd seal precursor of the seal precursor arrangement | positioning process shown, FIG. 12 is sectional drawing regarding the line XII-XII of FIG.

シール前駆体配置工程においては、まず、集電体111が露出している正極側外周部に、第1シール前駆体(1液性未硬化エポキシ樹脂)114が配置される。この際、外周部端面から約10mm幅で、未配置部位が設けられる。第1シール前駆体114の配置は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。   In the seal precursor arrangement step, first, a first seal precursor (one-component uncured epoxy resin) 114 is arranged on the outer periphery of the positive electrode side where the current collector 111 is exposed. At this time, a non-arranged portion is provided with a width of about 10 mm from the outer peripheral end face. For example, application using a dispenser is applied to the arrangement of the first seal precursor 114.

次に、セパレータ120が、集電体111の正極側面の全てを覆うように配置される。セパレータ120は、ポリエチレン製であり、その厚みおよびサイズは、12μmおよび335×255(mm)である。つまり、セパレータ120の面積(および長さ)は、集電体111の面積より大きい。したがって、積層された場合において、近接する集電体111の外周部同士が接触することが抑制され、絶縁性を向上させることが可能である。   Next, the separator 120 is arrange | positioned so that all the positive electrode side surfaces of the electrical power collector 111 may be covered. The separator 120 is made of polyethylene, and the thickness and size thereof are 12 μm and 335 × 255 (mm). That is, the area (and length) of the separator 120 is larger than the area of the current collector 111. Therefore, in the case of being laminated, it is possible to suppress contact between the outer peripheral portions of the adjacent current collectors 111, and it is possible to improve insulation.

その後、セパレータ120上に、第2シール前駆体(1液性未硬化エポキシ樹脂)116が配置される。この際、第2シール前駆体116は、第1シール前駆体114の配置部位と相対するように(重なるように)位置決めされる。第2シール前駆体116の配置は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。   Thereafter, a second seal precursor (one-component uncured epoxy resin) 116 is disposed on the separator 120. At this time, the second seal precursor 116 is positioned so as to face (overlap) the arrangement site of the first seal precursor 114. For example, application using a dispenser is applied to the arrangement of the second seal precursor 116.

第1シール前駆体114および第2シール前駆体116の構成材料は、1液性未硬化エポキシ樹脂に限定されず、使用環境下において良好なシール効果を発揮するものを、用途に応じて適宜選択することができる。例えば、その他の熱硬化型樹脂(ポリプロピレンやポリエチレン等)や、熱可塑型樹脂を適用することが可能である。   The constituent material of the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 is not limited to the one-component uncured epoxy resin, and a material that exhibits a good sealing effect in the usage environment is appropriately selected according to the application. can do. For example, other thermosetting resins (polypropylene, polyethylene, etc.) and thermoplastic resins can be applied.

セパレータ120の構成材料は、ポリエチレンに限定されず、ポリプロピレン等のその他のポリオレフィンや、ポリアミドや、ポリイミドなどの樹脂材料が適用することが可能である。   The constituent material of the separator 120 is not limited to polyethylene, and other polyolefins such as polypropylene, resin materials such as polyamide and polyimide can be applied.

図13は、図5に示される電極セット工程に係る保持機構のクリップ機構を説明するための概略図、図14は、電極セット工程を説明するための断面図である。   FIG. 13 is a schematic view for explaining a clip mechanism of the holding mechanism according to the electrode setting step shown in FIG. 5, and FIG. 14 is a cross-sectional view for explaining the electrode setting step.

電極セット工程においては、6枚の双極型電池110(110A〜110F)が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ(積層手段)150にセットされる。   In the electrode setting step, six bipolar batteries 110 (110A to 110F) are set in the electrode stocker (stacking means) 150 with the negative electrode surface facing up.

なお、最上位および最下位に保持される双極型電池110A,110Fの構成は、生産性や後工程などを考慮し、適宜設定される。実施の形態1においては、最上位に保持される双極型電池110Aは、負極112を有せず、最下位に保持される双極型電池110Fは、負極112および集電体111のみを有し、正極113、第1シール前駆体114、第2シール前駆体116およびセパレータ120が、配置されていない。   Note that the configurations of the bipolar batteries 110A and 110F held at the uppermost and lowermost positions are appropriately set in consideration of productivity and subsequent processes. In Embodiment 1, the bipolar battery 110A held at the top does not have the negative electrode 112, and the bipolar battery 110F held at the bottom has only the negative electrode 112 and the current collector 111, The positive electrode 113, the first seal precursor 114, the second seal precursor 116, and the separator 120 are not disposed.

電極ストッカ(積層手段)150は、保持機構、支持構造体154、受け台156および制御部(不図示)を有する。   The electrode stocker (stacking means) 150 includes a holding mechanism, a support structure 154, a cradle 156, and a control unit (not shown).

保持機構は、双極型電池110の外周部の対向する2箇所を把持自在であるクリップ機構153を6個有しており、6枚の双極型電池110をセットすることが可能である。クリップ機構153によって把持される双極型電池110の部位は、外周部端面から約10mm幅の範囲の領域に位置し、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116が配置されていない未配置部位である。   The holding mechanism has six clip mechanisms 153 that can grip two opposing portions of the outer peripheral portion of the bipolar battery 110, and can set six bipolar batteries 110. The part of the bipolar battery 110 held by the clip mechanism 153 is located in a region having a width of about 10 mm from the outer peripheral end face, and the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 are not arranged. It is a part.

クリップ機構153は、弾性力に基づいており、下方および上方アーム191,193、ガイドブロック195、可動ブロック197および駆動ロッド198を有する。   The clip mechanism 153 is based on elastic force and includes lower and upper arms 191 and 193, a guide block 195, a movable block 197 and a drive rod 198.

下方アーム191は、双極型電池110が載置される先端部、および、先端部から下方段差部192を介して延長する基部を有する。上方アーム193は、双極型電池110を押圧する先端部、先端部から第1上方傾斜部を介して延長する中間部、および、中間部から第2上方傾斜部194を介して延長する基部を有する。下方および上方アーム191、192は、例えば、バネからなる弾性部材(不図示)によって、互いに近接するように弾性的に付勢されている。   The lower arm 191 has a distal end portion on which the bipolar battery 110 is placed and a base portion that extends from the distal end portion via a lower stepped portion 192. The upper arm 193 has a tip portion that presses the bipolar battery 110, an intermediate portion that extends from the tip portion via the first upward inclined portion, and a base portion that extends from the intermediate portion via the second upward inclined portion 194. . The lower and upper arms 191 and 192 are elastically biased so as to be close to each other, for example, by an elastic member (not shown) made of a spring.

ガイドブロック195は、下方アーム191の基部に固定されており、また、貫通孔196を有する。可動ブロック197は、ガイドブロック195と下方アーム191の下方段差部192との間に配置され、例えば、バネからなる弾性部材(不図示)によって、ガイドブロック195に向かって弾性的に付勢されている。   The guide block 195 is fixed to the base of the lower arm 191 and has a through hole 196. The movable block 197 is disposed between the guide block 195 and the lower step 192 of the lower arm 191, and is elastically biased toward the guide block 195 by, for example, an elastic member (not shown) made of a spring. Yes.

駆動ロッド198は、往復動自在に配置されており、かつ、駆動ロッド198の径は、ガイドブロック195の貫通孔196を通過できるように設定されている。したがって、駆動ロッド198における貫通孔196から突出する先端部は、可動ブロック197を押圧し、下方アーム191の下方段差部192に向かって移動させる。   The drive rod 198 is disposed so as to freely reciprocate, and the diameter of the drive rod 198 is set so as to pass through the through hole 196 of the guide block 195. Accordingly, the tip of the drive rod 198 protruding from the through hole 196 presses the movable block 197 and moves it toward the lower step 192 of the lower arm 191.

可動ブロック197は、上方アーム193の第2上方傾斜部194と当接しているため、可動ブロック197の移動は、上方アーム193の上昇を引き起こす。   Since the movable block 197 is in contact with the second upper inclined portion 194 of the upper arm 193, the movement of the movable block 197 causes the upper arm 193 to rise.

つまり、駆動ロッド198を突出させると、下方および上方アーム191、192の先端部は離間するため、双極型電池110を配置、あるいは把持されている双極型電池110の取り外し(リリース)が可能である。一方、駆動ロッド198を後退させると、下方および上方アーム191、192の先端部が近接するため、双極型電池110を把持することが可能である。なお、クリップ機構153は、双極型電池110を把持自在であれば、上記構成に特に限定されない。   That is, when the drive rod 198 is protruded, the tip portions of the lower and upper arms 191 and 192 are separated from each other, so that the bipolar battery 110 can be disposed or released (released). . On the other hand, when the drive rod 198 is retracted, the tip portions of the lower and upper arms 191 and 192 are close to each other, so that the bipolar battery 110 can be gripped. The clip mechanism 153 is not particularly limited to the above configuration as long as the bipolar battery 110 can be gripped.

支持構造体154は、双極型電池110のセットの際の干渉を避けるため、フレーム形状であり、かつ、保持機構が取付けられている。保持機構は、双極型電池110が位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電池110の面方向(XY軸方向)に対して垂直な方向(Z軸方向)に、取り付けられる。   The support structure 154 has a frame shape and a holding mechanism attached to avoid interference when the bipolar battery 110 is set. The holding mechanism is attached in a direction (Z-axis direction) perpendicular to the surface direction (XY-axis direction) of the bipolar battery 110 so that the bipolar batteries 110 are aligned and do not contact each other.

また、支持構造体154には、受け台156に向かって垂直な方向に移動するためのZ軸移動手段(不図示)が配置されている。Z軸移動手段は、支持構造体154を受け台156に対して相対移動させるため、設置スペースを有効利用することが可能である。特に、電極ストッカ150は、真空処理装置160(後述)の内部に配置されるため、真空処理装置160を小型化することにより、設備コストの低減を図ることが可能である。   The support structure 154 is provided with Z-axis moving means (not shown) for moving in a vertical direction toward the cradle 156. Since the Z-axis moving means moves the support structure 154 relative to the cradle 156, the installation space can be used effectively. In particular, since the electrode stocker 150 is disposed inside a vacuum processing apparatus 160 (described later), the equipment cost can be reduced by downsizing the vacuum processing apparatus 160.

Z軸移動手段を支持構造体154に配置する場合、受け台156およびその周辺の構成を簡略化することが可能であるが、Z軸移動手段を受け台156に配置し、受け台156を支持構造体154に対して相対移させることも可能である。この場合、支持構造体154が固定式となり、受け台156は、支持構造体154の内部を移動するため、支持構造体154のブレを抑制することが可能である。また、Z軸移動手段を、クリップ機構153に配置することも可能である。 When the Z-axis moving means is disposed on the support structure 154, the structure of the cradle 156 and its surroundings can be simplified. However, the Z-axis moving means is disposed on the cradle 156 and supports the cradle 156. it is also possible to relatively move with respect to structure 154. In this case, the support structure 154 is fixed, and the cradle 156 moves inside the support structure 154, so that the support structure 154 can be prevented from shaking. Further, the Z-axis moving means can be arranged in the clip mechanism 153.

受け台156は、双極型電池110の積層体100の形成、搬送およびプレスのために使用されるCradle 156, formed of a laminate 100 of the bipolar battery 110, are used for conveying and pressing.

積層体100は、双極型電池110を順次載置し、つまり、集電体111の一方の面に配置される正極113、および集電体111の他方の面に配置される負極112を有する双極型電極と、電解質層を構成するセパレータ120とを、受け台に交互に配置することで、形成される。   The stacked body 100 sequentially mounts the bipolar batteries 110, that is, a bipolar having a positive electrode 113 disposed on one surface of the current collector 111 and a negative electrode 112 disposed on the other surface of the current collector 111. It is formed by alternately arranging the mold electrodes and the separators 120 constituting the electrolyte layer on the cradle.

搬送手段は、例えば、ベルトコンベヤであり、受け台156を次工程に移動させるために使用される。したがって、積層体100を、受け台156に配置された状態で、次工程に搬送することが可能である。これにより、搬送の際に、積層体100を受け台156から取り外すためのハンドリングが不要になり、ズレの発生が避けられる。搬送手段は、ベルトコンベヤに限定されず、また、受け台156と別体として構成することも可能である。   The conveying means is, for example, a belt conveyor, and is used to move the cradle 156 to the next process. Therefore, it is possible to transport the laminated body 100 to the next process in a state where it is disposed on the cradle 156. This eliminates the need for handling for removing the laminate 100 from the cradle 156 during transport, and avoids the occurrence of misalignment. The conveying means is not limited to a belt conveyor, and can be configured as a separate body from the receiving table 156.

積層体100の底面に対する受け台156の当接面の外周は、窪み部が取り囲んでおり、当該当接面の面積(および長さ)は、集電体111の面積(および長さ)より小さい。   The outer periphery of the contact surface of the cradle 156 with respect to the bottom surface of the stacked body 100 is surrounded by a recess, and the area (and length) of the contact surface is smaller than the area (and length) of the current collector 111. .

制御部は、クリップ機構153に把持されている双極型電池110を、受け台156に順次積層するために使用され、例えば、クリップ機構153による双極型電池110の把持およびリリースの制御を実行する。   The control unit is used to sequentially stack the bipolar battery 110 held by the clip mechanism 153 on the cradle 156, and for example, controls the holding and release of the bipolar battery 110 by the clip mechanism 153.

電解質層形成工程においては、最上位に保持される双極型電池110Aを除いた、5枚の双極型電池110B〜110Fの負極112に、1mlの電解液を、例えば、マイクロピペットを用いて、負極面にたらすことで、滲み込まされる。   In the electrolyte layer forming step, 1 ml of the electrolyte is applied to the negative electrodes 112 of the five bipolar batteries 110B to 110F, excluding the bipolar battery 110A held at the top, using, for example, a micropipette. It is infiltrated by putting it on the surface.

電解液は、PC(プロピレンカーボネート)およびEC(エチレンカーボネート)からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩(LiPF)および少量の界面活性剤を含んでいる。なお、リチウム塩濃度は、1Mである。 The electrolytic solution contains an organic solvent composed of PC (propylene carbonate) and EC (ethylene carbonate), a lithium salt (LiPF 6 ) as a supporting salt, and a small amount of a surfactant. The lithium salt concentration is 1M.

有機溶媒は、PCおよびECに特に限定されず、例えば、その他の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン等のエーテル類を適用することが可能である。リチウム塩は、LiPFに特に限定されず、例えば、その他の無機酸陰イオン塩、LiCFSO等の有機酸陰イオン塩を、適用することが可能である。 The organic solvent is not particularly limited to PC and EC, and for example, other cyclic carbonates, chain carbonates such as dimethyl carbonate, and ethers such as tetrahydrofuran can be applied. The lithium salt is not particularly limited to LiPF 6 , and other inorganic acid anion salts and organic acid anion salts such as LiCF 3 SO 3 can be applied.

図15は、図5に示される真空導入工程〜真空解除工程に係る真空処理装置を説明するための概略図、図16は、図5に示される電極積層工程を説明するための概略図、図17は、図5に示されるプレス工程を説明するための断面図、図18は、図5に示される加圧保持工程を説明するための断面図である。   15 is a schematic diagram for explaining the vacuum processing apparatus according to the vacuum introduction process to the vacuum release process shown in FIG. 5, and FIG. 16 is a schematic diagram for explaining the electrode stacking process shown in FIG. 17 is a cross-sectional view for explaining the pressing step shown in FIG. 5, and FIG. 18 is a cross-sectional view for explaining the pressurizing and holding step shown in FIG.

真空処理装置160は、真空手段162、プレス手段172および制御部178を有する。   The vacuum processing apparatus 160 includes a vacuum unit 162, a press unit 172, and a control unit 178.

真空手段162は、真空チャンバ163、真空ポンプ164および配管系165を有する。真空チャンバ163は、着脱自在(開放自在)の蓋部と、電極ストッカ150およびプレス手段172が配置される固定式の基部を有する。真空ポンプ164は、例えば、遠心式であり、真空チャンバ163の内部を真空状態にするために使用される。配管系165は、真空ポンプ164と真空チャンバ163と連結するために使用され、リークバルブ(不図示)が配置されている。   The vacuum unit 162 includes a vacuum chamber 163, a vacuum pump 164, and a piping system 165. The vacuum chamber 163 has a detachable (openable) lid, and a fixed base on which the electrode stocker 150 and the press means 172 are arranged. The vacuum pump 164 is, for example, a centrifugal type, and is used to bring the inside of the vacuum chamber 163 into a vacuum state. The piping system 165 is used to connect the vacuum pump 164 and the vacuum chamber 163, and a leak valve (not shown) is arranged.

プレス手段172は、基部プレート174、基部プレート174に対して近接離間自在に配置されるプレスプレート176、下部加熱手段175および上部加熱手段177を有する。   The press unit 172 includes a base plate 174, a press plate 176 that is arranged to be close to and away from the base plate 174, a lower heating unit 175, and an upper heating unit 177.

基部プレート174は、積層体100が配置された状態で搬送される受け台156が、載置される。受け台156は、下部プレスプレートとして機能する。したがって、プレスの際に、積層体100を受け台156から取り外すためのハンドリングが不要になり、ズレの発生が避けられる。   On the base plate 174, a cradle 156 that is transported in a state where the stacked body 100 is disposed is placed. The cradle 156 functions as a lower press plate. Therefore, handling for removing the laminated body 100 from the cradle 156 becomes unnecessary during pressing, and the occurrence of deviation can be avoided.

プレスプレート176は、受け台156と連携し、双極型電池110の積層体を押圧するために使用される。   The press plate 176 is used to press the stacked body of the bipolar battery 110 in cooperation with the cradle 156.

積層体100の上面に対するプレスプレート176の当接面の外周は、窪み部が取り囲んでおり、当接面の面積(および長さ)は、集電体111の面積(および長さ)より小さい。   The outer periphery of the contact surface of the press plate 176 with respect to the upper surface of the laminate 100 is surrounded by a recess, and the area (and length) of the contact surface is smaller than the area (and length) of the current collector 111.

下部加熱手段175および上部加熱手段177は、例えば、抵抗発熱体を有しており、基部プレート174およびプレスプレート176の内部に配置され、基部プレート174およびプレスプレート176の温度を上昇させるために使用される。   The lower heating means 175 and the upper heating means 177 have, for example, resistance heating elements, are disposed inside the base plate 174 and the press plate 176, and are used to raise the temperature of the base plate 174 and the press plate 176. Is done.

制御部178は、プレスプレート176の移動や押圧力、下部加熱手段175および上部加熱手段177の温度を制御することで、双極型電池110の積層体に対する適当な熱プレスを、真空下で実施するために使用される。   The controller 178 controls the temperature of the press plate 176 and the pressure of the press plate 176 and the temperature of the lower heating means 175 and the upper heating means 177 to perform an appropriate heat press on the stacked body of the bipolar battery 110 under vacuum. Used for.

なお、下部加熱手段175および上部加熱手段177の一方を省略したり、下部加熱手段175および上部加熱手段177を、基部プレート174およびプレスプレート176の外部に配置したりすることも可能である。さらに、基部プレート174を適宜省略することも可能である。   One of the lower heating means 175 and the upper heating means 177 can be omitted, or the lower heating means 175 and the upper heating means 177 can be arranged outside the base plate 174 and the press plate 176. Furthermore, the base plate 174 can be omitted as appropriate.

次に、真空処理装置160が適用される真空導入工程〜真空解除工程を順次説明する。   Next, a vacuum introduction process to a vacuum release process to which the vacuum processing apparatus 160 is applied will be sequentially described.

真空導入工程においては、真空チャンバ163の蓋部が外され、双極型電池110を保持している電極ストッカ150が、真空チャンバ163の基部に配置される。そして、真空チャンバ163の蓋部が装着されて、真空チャンバ163が密閉されると、真空ポンプ164が稼働され、真空チャンバ163の内部が、真空状態にされる。   In the vacuum introduction process, the lid of the vacuum chamber 163 is removed, and the electrode stocker 150 holding the bipolar battery 110 is disposed at the base of the vacuum chamber 163. When the lid of the vacuum chamber 163 is attached and the vacuum chamber 163 is sealed, the vacuum pump 164 is operated and the inside of the vacuum chamber 163 is evacuated.

電極積層工程においては、真空下で、Z軸移動手段によって電極ストッカ150の支持構造体154が、受け台156に向かって移動する。つまり、保持機構(クリップ機構153)および受け台156は、双極型電池110の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池110のブレを抑制するため、双極型電池110が精度良く積層される。   In the electrode stacking step, the support structure 154 of the electrode stocker 150 is moved toward the cradle 156 under vacuum by the Z-axis moving means. That is, the holding mechanism (clip mechanism 153) and the cradle 156 are relatively moved by the Z-axis moving unit in the direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery 110. Since the relative movement suppresses the shake of the bipolar battery 110, the bipolar battery 110 is stacked with high accuracy.

一方、支持構造体154のクリップ機構153に把持されている双極型電池110が、受け台156に接触するタイミングで、クリップ機構153の駆動ロッド198が制御され、双極型電池110の把持を解消する。   On the other hand, when the bipolar battery 110 held by the clip mechanism 153 of the support structure 154 comes into contact with the cradle 156, the drive rod 198 of the clip mechanism 153 is controlled to cancel the holding of the bipolar battery 110. .

そして、受け台156に対する支持構造体154の移動を継続することで、双極型電池110F〜110Aが、順次積層される(図16参照)。   Then, by continuing the movement of the support structure 154 with respect to the cradle 156, the bipolar batteries 110F to 110A are sequentially stacked (see FIG. 16).

以上のように、双極型電池110のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池110を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。   As described above, blurring of the bipolar battery 110 is suppressed, and the bipolar batteries can be stacked with high accuracy. Therefore, the occurrence of displacement between the bipolar electrode and the electrolyte layer constituting the bipolar battery 110 is suppressed and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the occurrence of defective products can be reduced.

また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。そのため、使用時のイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。つまり、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。   In addition, since the layers are stacked under vacuum, mixing of bubbles with respect to the stack interface between the electrode and the electrolyte layer is suppressed. Therefore, the movement of ions during use is not harmed and the battery resistance does not increase, so that a high output density can be achieved. That is, since a bipolar battery in which the mixing of bubbles is suppressed is obtained, the movement of ions during use is not harmed, and the battery resistance does not increase, so that a high output density can be achieved.

積層体100は、受け台156に配置された状態で、プレス工程に搬送される。これにより、搬送の際に、積層体100を受け台156から取り外すためのハンドリングが不要になり、ズレの発生が避けられる。   The laminated body 100 is conveyed to a press process in the state arrange | positioned at the receiving stand 156. FIG. This eliminates the need for handling for removing the laminate 100 from the cradle 156 during transport, and avoids the occurrence of misalignment.

プレス工程においては、電極ストッカ150の受け台156が基部プレート174に配置される(図17参照)。この際、受け台156には、電極積層工程によって形成された双極型電池110の積層体100が保持されている。   In the pressing step, the cradle 156 of the electrode stocker 150 is disposed on the base plate 174 (see FIG. 17). At this time, the pedestal 156 holds the stacked body 100 of the bipolar batteries 110 formed by the electrode stacking process.

プレスプレート176が受け台156に向かって降下し、他方のプレスプレートとして機能する受け台156と連携することで、積層体100を押圧し、1.0×10Paの面圧を付与する。 The press plate 176 descends toward the cradle 156 and cooperates with the cradle 156 functioning as the other press plate, thereby pressing the laminate 100 and applying a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa.

積層体100は、形成後において、受け台156から取り外されておらず、ズレの発生が抑制されているため、積層体100は、均等にプレスされる。なお、積層体100は、集電体111の面積より小さい、プレスプレート176および受け台156の当接面によって、押圧される。   Since the laminated body 100 is not removed from the cradle 156 after the formation, and the occurrence of deviation is suppressed, the laminated body 100 is pressed evenly. The laminate 100 is pressed by the contact surface of the press plate 176 and the cradle 156 that is smaller than the area of the current collector 111.

一方、下部加熱手段175および上部加熱手段177が稼働され、基部プレート174およびプレスプレート176を介して、受け台156および双極型電池110の積層体を加熱する。双極型電池110の積層体は、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116を構成する1液性未硬化エポキシ樹脂の硬化温度である80℃に昇温する。   On the other hand, the lower heating unit 175 and the upper heating unit 177 are operated to heat the stacked body of the cradle 156 and the bipolar battery 110 via the base plate 174 and the press plate 176. The laminated body of the bipolar battery 110 is heated to 80 ° C., which is the curing temperature of the one-component uncured epoxy resin constituting the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116.

電極積層工程における真空状態を保持した状態で、このプレス条件(面圧1.0×10Paかつ80℃)で、1時間保持することで、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116が硬化し、所定の厚みの第1シール115および第2シール117が形成され、積層体100が得られる。 The first seal precursor 114 and the second seal precursor are held for 1 hour under the pressing conditions (surface pressure 1.0 × 10 5 Pa and 80 ° C.) while maintaining the vacuum state in the electrode lamination step. 116 hardens | cures, the 1st seal | sticker 115 and the 2nd seal | sticker 117 of predetermined thickness are formed, and the laminated body 100 is obtained.

プレス圧は、1.0×10Paに限定されず、積層体100の構成材料の強度等の物性を考慮し、例えば、1.0×10Pa〜1.0×10Paであることが好ましい。プレス温度は、80℃に限定されず、電解液の耐熱性や、第1シール前駆体114(第1シール115)および第2シール前駆体116(第2シール117)の硬化温度などの物性を考慮し、例えば、60℃〜150℃であることが好ましい。 The press pressure is not limited to 1.0 × 10 5 Pa, and is, for example, 1.0 × 10 4 Pa to 1.0 × 10 6 Pa in consideration of physical properties such as strength of the constituent material of the laminate 100. It is preferable. The pressing temperature is not limited to 80 ° C., and the physical properties such as the heat resistance of the electrolytic solution and the curing temperature of the first seal precursor 114 (first seal 115) and the second seal precursor 116 (second seal 117). In consideration, for example, it is preferably 60 ° C to 150 ° C.

なお、プレスが真空下で積層されるため、積層界面にパージガスが混入することを抑制することができる。また、プレス時における受け台156とプレスプレート176の間の距離を制御し、積層体100の厚みを、所定の値に設定することで、体積減および電解質抵抗の低減を図ることができる。加熱プレスであるため、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116の硬化が同時に実施されるため、製造工程の短縮を図ることができる。   In addition, since a press is laminated | stacked under a vacuum, it can suppress that purge gas mixes into a lamination | stacking interface. Further, by controlling the distance between the cradle 156 and the press plate 176 at the time of pressing and setting the thickness of the laminate 100 to a predetermined value, it is possible to reduce the volume and the electrolyte resistance. Since it is a heating press, the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 are cured simultaneously, so that the manufacturing process can be shortened.

真空解除工程においては、真空ポンプ164の稼働が停止され、リークバルブを開にすることで、真空チャンバ163の真空状態が解除される。プレスプレート176が上昇し、真空チャンバ163の蓋部が外される。基部プレート174に配置されている電極ストッカ150の受け台156が、積層体100を保持した状態で、取り出される。また、受け台156以外の電極ストッカ150の部品も取り出される。   In the vacuum release process, the vacuum pump 164 is stopped, and the vacuum state of the vacuum chamber 163 is released by opening the leak valve. The press plate 176 is raised and the lid of the vacuum chamber 163 is removed. The cradle 156 of the electrode stocker 150 arranged on the base plate 174 is taken out while holding the stacked body 100. Further, parts of the electrode stocker 150 other than the cradle 156 are also taken out.

加圧保持工程においては、ケーシング工程に移送されるまで、加圧保持手段183によって、加熱プレスされた積層体100の加圧状態が保持される(図18参照)。   In the pressurizing and holding step, the pressurized state of the heat-pressed laminate 100 is held by the pressurizing and holding unit 183 until it is transferred to the casing step (see FIG. 18).

加圧保持手段183は、支持プレート184、押圧プレート185および錘186を有する。支持プレート184は、積層体100が配置される。押圧プレート185は、積層体100の上面に配置される。錘186は、押圧プレート185の上面に配置される。   The pressure holding unit 183 includes a support plate 184, a pressing plate 185, and a weight 186. The stacked body 100 is disposed on the support plate 184. The pressing plate 185 is disposed on the upper surface of the stacked body 100. The weight 186 is disposed on the upper surface of the pressing plate 185.

したがって、錘186は、自重により、積層体100の加圧状態を保持するための押圧力を発生させることが可能である。錘186の重量は、プレス圧や、積層体100の構成材料の強度等の物性を考慮し、適宜設定される。   Therefore, the weight 186 can generate a pressing force for maintaining the pressurized state of the stacked body 100 by its own weight. The weight of the weight 186 is appropriately set in consideration of physical properties such as the press pressure and the strength of the constituent material of the laminate 100.

ケーシング工程においては、加圧状態が保持された積層体100が、外装ケース104(図1および図2参照)に収容される。外装ケース104は、例えば、シート状の外装材の外周部を、接合することで形成される。外装材は、例えば、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅などの金属(合金を含む)をポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムであり、その接合は、例えば、ヒートシール、インパルスシール、超音波融着、高周波融着等の熱融着が適用される。   In the casing process, the laminated body 100 in which the pressurized state is maintained is accommodated in the exterior case 104 (see FIGS. 1 and 2). The exterior case 104 is formed, for example, by joining outer peripheral portions of a sheet-shaped exterior material. The exterior material is, for example, a polymer-metal composite laminate film in which a metal (including an alloy) such as aluminum, stainless steel, nickel, or copper is coated with an insulator such as a polypropylene film. Thermal fusion such as impulse sealing, ultrasonic fusion, and high frequency fusion is applied.

図19は、実施の形態1に係る変形例1を説明するための概略図である。   FIG. 19 is a schematic diagram for explaining the first modification according to the first embodiment.

プレス工程の時間を短縮するため、電極ストッカ150を予備昇温させるためのオーブン182を、配置することも可能である。この場合、オーブン182の加熱手段(不図示)によって、電極ストッカ150が保持している双極型電池110および受け台156が、加熱される。加熱手段は、特に限定されず、例えば、赤外線ハロゲンランプや、抵抗発熱体である。   In order to shorten the time of the pressing process, it is also possible to arrange an oven 182 for preheating the electrode stocker 150. In this case, the bipolar battery 110 and the cradle 156 held by the electrode stocker 150 are heated by heating means (not shown) of the oven 182. The heating means is not particularly limited, and is, for example, an infrared halogen lamp or a resistance heating element.

なお、受け台156に加熱手段182を内蔵させることにより、当該加熱手段182によって受け台156および受け台156に載置される積層体100を、加熱することも可能である。また、受け台156を、基部プレート174に配置し、下部加熱手段175によって加熱された後で、電極ストッカ150に組み込むことも可能である。   In addition, by incorporating the heating means 182 in the cradle 156, the cradle 156 and the stacked body 100 placed on the cradle 156 can be heated by the heating means 182. Further, the cradle 156 may be disposed on the base plate 174 and incorporated in the electrode stocker 150 after being heated by the lower heating means 175.

さらに、受け台156の配置前から、下部加熱手段175および上部加熱手段177を稼働させ、基部プレート174およびプレスプレート176を、予備昇温させることで、プレス工程の時間を短縮することも可能である。   Furthermore, it is possible to shorten the time of the pressing process by operating the lower heating means 175 and the upper heating means 177 and preheating the base plate 174 and the press plate 176 before the cradle 156 is arranged. is there.

図20は、実施の形態1に係る変形例2を説明するための概略図である。   FIG. 20 is a schematic diagram for explaining a second modification according to the first embodiment.

積層体100は、受け台156およびプレスプレート176によって直接的に押圧する構成に限定されない。例えば、受け台156およびプレスプレート176に、シート状の弾性体189,190を配置することも可能である。   The laminated body 100 is not limited to the structure directly pressed by the cradle 156 and the press plate 176. For example, the sheet-like elastic bodies 189 and 190 can be disposed on the cradle 156 and the press plate 176.

この場合、弾性体189,190は、積層体100に相対するように位置し、積層体100を押圧するための当接面を有し、かつ、当該当接面の面積(および長さ)は、集電体111の面積(および長さ)より小さくなるように、設定される。なお、受け台156およびプレスプレート176は、当接面を有しなくなるため、受け台156およびプレスプレート176の外周を取り囲むように配置される窪み部は不要となる。   In this case, the elastic bodies 189 and 190 are positioned so as to face the laminate 100, have an abutment surface for pressing the laminate 100, and the area (and length) of the abutment surface is The current collector 111 is set to be smaller than the area (and length) of the current collector 111. In addition, since the cradle 156 and the press plate 176 do not have an abutting surface, the hollow part arrange | positioned so that the outer periphery of the cradle 156 and the press plate 176 may be unnecessary.

図21は、実施の形態1に係る変形例3を説明するための概略図である。   FIG. 21 is a schematic diagram for explaining the third modification according to the first embodiment.

加圧保持手段183における押圧力は、錘186の自重を利用することに限定されず、クランプ機構187,188を利用することも可能である。クランプ機構187,188は、1対のアームを有し、その先端部によって、支持プレート184および押圧プレート185の外面を把持することで、押圧力を発生させることが可能である。アームの駆動は、例えば、ばね等の弾性部材による付勢や、締結部材によるねじ締めを、利用することができる。   The pressing force in the pressurizing and holding unit 183 is not limited to using the weight of the weight 186, and the clamping mechanisms 187 and 188 can also be used. The clamp mechanisms 187 and 188 have a pair of arms, and by pressing the outer surfaces of the support plate 184 and the pressing plate 185 with their tip portions, it is possible to generate a pressing force. For driving the arm, for example, urging by an elastic member such as a spring or screw tightening by a fastening member can be used.

図22は、実施の形態1に係る変形例4を説明するための概略図である。   FIG. 22 is a schematic diagram for explaining the fourth modification according to the first embodiment.

双極型電池110の相対移動の際における位置ズレを修正するための修正手段を、電極ストッカ150に配置することも可能である。修正手段は、支持構造体154に配置される位置センサ158、および、受け台156に配置されるXY軸移動手段(不図示)を有する。   It is also possible to arrange a correction means for correcting the positional deviation at the time of relative movement of the bipolar battery 110 in the electrode stocker 150. The correcting means includes a position sensor 158 arranged on the support structure 154 and an XY axis moving means (not shown) arranged on the cradle 156.

位置センサ158は、支持構造体154の上面における双極型電池110の4辺に対応する位置に配置され、2次元位置検出手段を構成する。したがって、位置センサ158は、双極型電池110の相対移動の際つまり受け台156に向かった双極型電池110の移動の際における位置ズレを検出することが可能である。2次元位置検出手段は、例えば、CCD(固体撮像素子)イメージセンサを利用することも可能である。この場合、支持構造体154の上面における4隅の1つに配置することで、2次元位置検出手段を構成することができる。   The position sensor 158 is disposed at a position corresponding to the four sides of the bipolar battery 110 on the upper surface of the support structure 154 and constitutes a two-dimensional position detection unit. Therefore, the position sensor 158 can detect a positional shift during the relative movement of the bipolar battery 110, that is, during the movement of the bipolar battery 110 toward the cradle 156. As the two-dimensional position detection means, for example, a CCD (solid-state imaging device) image sensor can be used. In this case, the two-dimensional position detection means can be configured by disposing at one of the four corners on the upper surface of the support structure 154.

XY軸移動手段は、双極型電池110の面方向に、受け台156を移動させるために使用される。   The XY axis moving means is used to move the cradle 156 in the surface direction of the bipolar battery 110.

したがって、位置センサ158によって、双極型電池110の相対移動の際における位置ズレが検出される場合、XY軸移動手段を制御することで、受け台156の面方向の位置が調整されることで、積層精度をさらに向上させることが可能である。また、受け台156は、保持機構と無関係のため、受け台156の移動は、双極型電池110の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。   Therefore, when the position sensor 158 detects a positional shift in the relative movement of the bipolar battery 110, the position in the surface direction of the cradle 156 is adjusted by controlling the XY axis moving means. It is possible to further improve the stacking accuracy. Further, since the cradle 156 is irrelevant to the holding mechanism, the movement of the cradle 156 does not affect the position of the bipolar battery 110 and the positional deviation can be easily adjusted.

なお、XY軸移動手段は、受け台156に配置することに限定されず、保持機構に配置することで、受け台156およびその近傍の構造を簡素化することも可能である。また、Z軸移動手段を、クリップ機構153に配置することも可能である。XY軸移動手段の一方の軸方向を、受け台156の次工程への移動方向と一致させることによって、XY軸移動手段を、受け台156の次工程への移動機構として、兼用することも可能である。   Note that the XY-axis moving means is not limited to being disposed on the cradle 156, and by placing it on the holding mechanism, the structure of the cradle 156 and the vicinity thereof can be simplified. Further, the Z-axis moving means can be arranged in the clip mechanism 153. By making one axial direction of the XY axis moving means coincide with the moving direction of the cradle 156 to the next process, the XY axis moving means can also be used as a moving mechanism for the cradle 156 to the next process. It is.

図23は、実施の形態1に係る変形例5を説明するための概略図である。   FIG. 23 is a schematic diagram for explaining the fifth modification according to the first embodiment.

電池の出力密度を向上させるため、プレス工程を、第1および第2プレス工程に2分割し、初充電で発生する気泡を取り除くための初充電工程を、挿入することも可能である。初充電条件は、例えば、正極の塗布重量から概算された容量ベースで、21V−0.5Cで4時間である。   In order to improve the output density of the battery, it is possible to divide the pressing process into two parts, a first pressing process and a second pressing process, and to insert an initial charging process for removing bubbles generated by the initial charging. The initial charging condition is, for example, 4 hours at 21 V-0.5 C on a capacity basis estimated from the coating weight of the positive electrode.

この場合、真空処理装置160に、充放電装置180を配置する。充放電装置180は、プレス手段172の基部プレート174とプレスプレート176を介し、積層体100と電気的に接続可能に構成される。   In this case, the charge / discharge device 180 is disposed in the vacuum processing device 160. The charging / discharging device 180 is configured to be electrically connectable to the stacked body 100 via the base plate 174 and the press plate 176 of the press means 172.

第1プレス工程のプレス条件は、面圧1.0×10Paかつ常温の状態での60秒間保持である。第2プレス工程のプレス条件は、面圧1.0×10Paかつ80℃の状態での1時間保持である。第1プレス工程のプレス条件は、特に限定されず、第2プレス工程のプレス条件を考慮し、第1シール前駆体および第2シール前駆体が硬化しないように設定される。 The pressing condition of the first pressing step is holding for 60 seconds at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and a normal temperature. The pressing condition of the second pressing step is holding for 1 hour at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and 80 ° C. The press conditions of the first press step are not particularly limited, and are set so that the first seal precursor and the second seal precursor are not cured in consideration of the press conditions of the second press step.

以上のように、実施の形態1は、積層体を均等にプレスし得る電解液系双極型電池の製造方法を、提供することが可能である。   As described above, Embodiment 1 can provide a method for manufacturing an electrolyte-based bipolar battery that can press the laminate evenly.

なお、電解質層(セパレータ)を別体として、双極型電極(電解質層が未配置の双極型電池)と交互に積層することも可能である。この場合、保持機構は、電解質層および双極型電極を交互に把持し、かつ、双極型電極および電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に、支持構造体154に取り付けられることとなる。   In addition, it is also possible to laminate | stack alternately with a bipolar type electrode (bipolar type | mold battery with no electrolyte layer arrange | positioned) by making an electrolyte layer (separator) into a different body. In this case, the holding mechanism holds the electrolyte layer and the bipolar electrode alternately, and is aligned with respect to the plane direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer so that the bipolar electrode and the electrolyte layer are aligned and do not contact each other. And attached to the support structure 154 in a perpendicular direction.

また、電極セット工程は、設置工程などを考慮すると、大気下で実施することが好ましいが、必要に応じて、真空下で実施することも可能である。   In addition, the electrode setting process is preferably performed in the atmosphere in consideration of the installation process and the like, but may be performed in a vacuum as necessary.

次に、実施の形態2を説明する。以下において、実施の形態1と同様の機能を有する部材については類似する符号を使用し、重複を避けるため、その説明を省略する。   Next, a second embodiment will be described. In the following, members having the same functions as those in the first embodiment are denoted by similar reference numerals, and the description thereof is omitted to avoid duplication.

図24は、実施の形態2に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。   FIG. 24 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the second embodiment.

実施の形態2に係る双極型電池は、ゲルポリマー電解質系であり、その製造方法は、電極形成工程、電解質層形成工程、シール前駆体形成工程、電極セット工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程、真空解除工程、加圧保持工程およびケーシング工程を有する。   The bipolar battery according to Embodiment 2 is a gel polymer electrolyte system, and the manufacturing method thereof includes an electrode formation process, an electrolyte layer formation process, a seal precursor formation process, an electrode setting process, a vacuum introduction process, an electrode lamination process, It has a press process, a vacuum release process, a pressure holding process, and a casing process.

次に、各工程を順次説明する。図25は、図24に示されるシール前駆体配置工程を説明するための断面図、図26は、図24に示される電極セット工程を説明するための断面図ある。   Next, each step will be described sequentially. FIG. 25 is a cross-sectional view for explaining the seal precursor arranging step shown in FIG. 24, and FIG. 26 is a cross-sectional view for explaining the electrode setting step shown in FIG.

電極形成工程においては、実施の形態1と同様に、集電体211の一方の面および他方の面に、正極213および負極212がそれぞれ形成された双極型電極(電解質層が未形成の双極型電池210)が得られる。   In the electrode formation step, as in the first embodiment, a bipolar electrode in which the positive electrode 213 and the negative electrode 212 are formed on one surface and the other surface of the current collector 211 (bipolar type in which no electrolyte layer is formed) A battery 210) is obtained.

電解質層形成工程においては、電解質が、正極213および負極212の電極部に塗布される。   In the electrolyte layer forming step, an electrolyte is applied to the electrode portions of the positive electrode 213 and the negative electrode 212.

電解質は、電解液[90重量%]およびホストポリマー[10重量%]の有し、粘度調整溶媒を添加することで、塗布に適した粘度にされている。   The electrolyte has an electrolytic solution [90% by weight] and a host polymer [10% by weight], and has a viscosity suitable for coating by adding a viscosity adjusting solvent.

電解液は、PC(プロピレンカーボネート)およびEC(エチレンカーボネート)からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩(LiPF)を含んでいる。リチウム塩濃度は、1Mである。 The electrolytic solution contains an organic solvent composed of PC (propylene carbonate) and EC (ethylene carbonate), and a lithium salt (LiPF 6 ) as a supporting salt. The lithium salt concentration is 1M.

ホストポリマーは、HFP(ヘキサフルオロプロピレン)コポリマーを10%含むPVDF−HFP(ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体)である。粘度調製溶媒は、DMC(ジメチルカーボネート)である。   The host polymer is PVDF-HFP (copolymer of polyvinylidene fluoride and hexafluoropropylene) containing 10% of HFP (hexafluoropropylene) copolymer. The viscosity adjusting solvent is DMC (dimethyl carbonate).

電極部に塗布された電解質は、乾燥され、DMCを揮発させることで、正極213および負極212上に、ゲルポリマー電解質層218,219が形成される。   The electrolyte applied to the electrode part is dried and the DMC is volatilized to form gel polymer electrolyte layers 218 and 219 on the positive electrode 213 and the negative electrode 212.

ホストポリマーは、PVDF−HFPに限定されず、その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子や、イオン伝導性を有する高分子(固体高分子電解質)を適用することも可能である。その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子は、例えば、PAN(ポリアクリロニトリル)、PMMA(ポリメチルメタクリレート)である。イオン伝導性を有する高分子は、例えば、PEO(ポリエチレンオキシド)やPPO(ポリプロピレンオキシド)である。粘度調製溶媒は、DMCに限定されない。   The host polymer is not limited to PVDF-HFP, and other polymers that do not have lithium ion conductivity or polymers that have ion conductivity (solid polymer electrolyte) can also be applied. Other polymers having no lithium ion conductivity are, for example, PAN (polyacrylonitrile) and PMMA (polymethyl methacrylate). Examples of the polymer having ion conductivity include PEO (polyethylene oxide) and PPO (polypropylene oxide). The viscosity adjusting solvent is not limited to DMC.

シール前駆体形成工程にいては、実施の形態1と同様に、第1シール前駆体214、セパレータ220および第2シール前駆体216が配置される。   In the seal precursor forming step, the first seal precursor 214, the separator 220, and the second seal precursor 216 are arranged as in the first embodiment.

電極セット工程においては、保持機構(クリップ機構253)、支持構造体154、受け台156、位置センサ158および制御部(不図示)を有する電極ストッカ250を使用することで、実施の形態1と同様に、6枚の双極型電池210(210A〜210F)が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ250にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池210Fは、正極側のゲルポリマー電解質層218、第1シール前駆体214、第2シール前駆体216およびセパレータ220を有していない。   In the electrode setting step, an electrode stocker 250 having a holding mechanism (clip mechanism 253), a support structure 154, a cradle 156, a position sensor 158, and a control unit (not shown) is used as in the first embodiment. In addition, six bipolar batteries 210 (210A to 210F) are set in the electrode stocker 250 with the negative electrode face up. Note that the bipolar battery 210F held at the lowest level does not include the gel polymer electrolyte layer 218 on the positive electrode side, the first seal precursor 214, the second seal precursor 216, and the separator 220.

真空導入工程においては、真空手段、プレス手段および制御部を有する真空処理装置を使用することで、実施の形態1と同様に、双極型電池210を保持している電極ストッカが、真空チャンバの基部に配置されると、真空チャンバの内部が、真空状態に保持される。   In the vacuum introduction process, by using a vacuum processing apparatus having a vacuum unit, a press unit, and a control unit, the electrode stocker holding the bipolar battery 210 is connected to the base of the vacuum chamber as in the first embodiment. When placed in the vacuum chamber, the inside of the vacuum chamber is maintained in a vacuum state.

電極積層工程においては、真空下で、保持機構(クリップ機構253)および受け台256は、双極型電池210の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池210のブレを抑制するため、双極型電池210が精度良く積層される。   In the electrode stacking step, the holding mechanism (clip mechanism 253) and the cradle 256 are relatively moved by a Z-axis moving unit in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery 210 under vacuum. Since the relative movement suppresses the shake of the bipolar battery 210, the bipolar battery 210 is stacked with high accuracy.

一方、支持構造体254のクリップ機構253に把持されている双極型電池210が、受け台256に接触するタイミングで、クリップ機構253の駆動ロッドが制御され、双極型電池210の把持を解消する。   On the other hand, when the bipolar battery 210 held by the clip mechanism 253 of the support structure 254 comes into contact with the cradle 256, the drive rod of the clip mechanism 253 is controlled to cancel the holding of the bipolar battery 210.

そして、受け台256に対する支持構造体254の移動を継続することで、双極型電池210F〜210Aが、順次積層される。   Then, by continuing the movement of the support structure 254 with respect to the cradle 256, the bipolar batteries 210F to 210A are sequentially stacked.

なお、積層体200は、受け台256に配置された状態で、プレス工程に搬送される。これにより、搬送の際に、積層体200を受け台256から取り外すためのハンドリングが不要になり、ズレの発生が避けられる。   In addition, the laminated body 200 is conveyed to a press process in the state arrange | positioned at the receiving stand 256. FIG. This eliminates the need for handling for removing the laminate 200 from the cradle 256 during transport, and avoids the occurrence of misalignment.

プレス工程においては、電極ストッカ250の受け台256が基部プレートに配置される。この際、受け台256には、電極積層工程によって形成された双極型電池210の積層体200が保持されている。   In the pressing process, the cradle 256 of the electrode stocker 250 is disposed on the base plate. At this time, the stacked body 200 of the bipolar battery 210 formed by the electrode stacking process is held on the cradle 256.

積層体200は、真空状態を保持した状態で、プレスプレートおよび受け台256によって加熱プレスされる。プレス条件は、面圧1.0×10Paかつ80℃の状態での1時間保持である。これにより、第1シール前駆体および第2シール前駆体が硬化し、所定の厚みの第1シールおよび第2シールが形成される。また、ゲルポリマー電解質層218,219は、可塑化し、所定の厚みを有することなる。 The laminated body 200 is heated and pressed by a press plate and a cradle 256 in a state where a vacuum state is maintained. The pressing conditions are 1 hour holding at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and 80 ° C. Thereby, the first seal precursor and the second seal precursor are cured, and the first seal and the second seal having a predetermined thickness are formed. Further, the gel polymer electrolyte layers 218 and 219 are plasticized and have a predetermined thickness.

積層体200は、上述のように、形成後において、受け台256から取り外されておらず、ズレの発生が抑制されている。したがって、積層体200は、均等にプレスされる。   As described above, the laminated body 200 is not removed from the cradle 256 after formation, and the occurrence of deviation is suppressed. Therefore, the laminate 200 is pressed evenly.

また、加熱下でプレスされるため、第1シール前駆体214および第2シール前駆体216の硬化、ゲルポリマー電解質層218,219の完成が同時に実施されるため、製造工程の短縮を図ることができる。   In addition, since the pressing is performed under heating, the first seal precursor 214 and the second seal precursor 216 are cured and the gel polymer electrolyte layers 218 and 219 are completed at the same time, so that the manufacturing process can be shortened. it can.

真空解除工程においては、真空チャンバの真空状態が解除され、積層体200が取り出される。   In the vacuum releasing step, the vacuum state of the vacuum chamber is released and the stacked body 200 is taken out.

加圧保持工程においては、ケーシング工程に移送されるまで、加熱プレスされた積層体200の加圧状態が保持される。   In the pressurization and holding process, the pressurized state of the laminated body 200 that has been hot-pressed is held until it is transferred to the casing process.

ケーシング工程においては、加圧状態が保持された積層体200が、外装ケース104(図1および図2参照)に収容される。   In the casing process, the laminated body 200 in which the pressurized state is maintained is accommodated in the outer case 104 (see FIGS. 1 and 2).

以上のように、実施の形態2は、積層体を均等にプレスし得るゲルポリマー電解質系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。   As described above, Embodiment 2 can provide a manufacturing method and manufacturing apparatus for a gel polymer electrolyte bipolar battery that can uniformly press the laminate.

なお、ゲルポリマー電解質層218,219は、ポリマー骨格に電解液を保持した熱可塑型であるため、漏液が防止され、液絡を防ぎ信頼性の高い双極型電池を構成することが可能である。ゲルポリマー電解質は、熱可塑型に限定されず、熱硬化型を適用することも可能である。この場合も、加熱プレスにより電解質層を硬化させることで漏液が防止され、液絡を防ぐことが可能である。   Since the gel polymer electrolyte layers 218 and 219 are of a thermoplastic type in which an electrolytic solution is held in a polymer skeleton, liquid leakage can be prevented and a liquid crystal can be prevented to form a highly reliable bipolar battery. is there. The gel polymer electrolyte is not limited to a thermoplastic type, and a thermosetting type can also be applied. In this case as well, liquid leakage is prevented by curing the electrolyte layer with a hot press, and a liquid junction can be prevented.

なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。   The present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications can be made within the scope of the claims.

例えば、実施の形態1に係る変形例1〜5を、実施の形態2に適用することも可能である。   For example, the first to fifth modifications according to the first embodiment can be applied to the second embodiment.

100 積層体、
101,102 端子プレート、
104 外装ケース、
110(110A〜110F) 双極型電池、
111 集電体、
112 負極、
113 正極、
114 第1シール前駆体、
115 第1シール、
116 第2シール前駆体、
117 第2シール、
120 セパレータ、
130 組電池、
132,134 導電バー、
140 組電池モジュール、
145 車両、
150 電極ストッカ、
153 クリップ機構、
154 支持構造体、
156 受け台、
158 位置センサ、
160 真空処理装置、
162 真空手段、
163 真空チャンバ、
164 真空ポンプ、
165 配管系、
172 プレス手段、
174 基部プレート、
175 下部加熱手段、
176 プレスプレート、
177 上部加熱手段、
178 制御部、
180 充放電装置、
182 オーブン、
183 加圧保持手段、
184 支持プレート、
185 押圧プレート、
186 錘、
187,188 クランプ機構、
189,190 弾性体、
191 下方アーム、
192 下方段差部、
193 上方アーム、
194 第2上方傾斜部、
195 ガイドブロック、
196 貫通孔、
197 可動ブロック、
198 駆動ロッド、
200 積層体、
210 双極型電池、
210(210A〜210F) 双極型電池、
211 集電体、
212 負極、
213 正極、
214 第1シール前駆体、
216 第2シール前駆体、
218,219 ゲルポリマー電解質層、
220 セパレータ、
250 電極ストッカ、
253 クリップ機構、
254 支持構造体、
256 受け台。
100 laminates,
101,102 terminal plate,
104 exterior case,
110 (110A to 110F) bipolar battery,
111 current collector,
112 negative electrode,
113 positive electrode,
114 first seal precursor,
115 first seal,
116 second seal precursor,
117 second seal,
120 separator,
130 battery pack,
132,134 conductive bar,
140 assembled battery module,
145 vehicles,
150 electrode stocker,
153 clip mechanism,
154 support structure,
156 cradle,
158 position sensor,
160 vacuum processing equipment,
162 vacuum means,
163 vacuum chamber,
164 vacuum pump,
165 piping system,
172 pressing means,
174 base plate,
175 Lower heating means,
176 press plate,
177 Upper heating means,
178 controller,
180 charging / discharging device,
182 oven,
183 pressure holding means,
184 support plate,
185 pressing plate,
186 weight,
187,188 Clamp mechanism,
189, 190 elastic body,
191 Lower arm,
192 Lower step,
193 Upper arm,
194 second upward inclined portion,
195 guide block,
196 through hole,
197 movable block,
198 Drive rod,
200 laminates,
210 bipolar battery,
210 (210A to 210F) bipolar battery,
211 current collector,
212 negative electrode,
213 positive electrode,
214 first seal precursor;
216 second seal precursor;
218, 219 Gel polymer electrolyte layer,
220 separator,
250 electrode stocker,
253 clip mechanism,
254 support structure,
256 cradle.

Claims (13)

集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極、および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、電解質層を、受け台に交互に配置し、積層体を形成するための積層工程、
前記積層体が配置された前記受け台を、搬送するための搬送工程、および、
前記受け台に配置されている前記積層体を、前記受け台に配置された状態で、加熱プレスするためのプレス工程を有し、
前記積層工程において、
前記電解質層が配置された前記双極型電極の面方向に対して垂直な方向に、クリップ機構を複数有する保持機構が取付けられている支持構造体を、前記垂直な方向に、前記受け台に対して相対移動させ、前記クリップ機構によって把持されている前記双極型電極が、前記受け台に接触するタイミングで、前記クリップ機構による把持を、順次解消する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法。
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode disposed on the other surface of the current collector, and an electrolyte layer are alternately disposed on a cradle. , A laminating step for forming a laminate,
A transport step for transporting the cradle in which the laminate is disposed; and
Having a pressing step for heat-pressing the laminate disposed on the cradle in a state of being disposed on the cradle;
In the lamination step,
A support structure to which a holding mechanism having a plurality of clip mechanisms is attached in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode on which the electrolyte layer is disposed is disposed in the perpendicular direction with respect to the cradle. The bipolar electrode gripped by the clip mechanism is sequentially released at the timing when the bipolar electrode gripped by the clip mechanism comes into contact with the cradle.
前記プレス工程において、前記積層体は、前記受け台と、前記積層体に相対するプレスプレートとを近接させることによって、加圧され、また、前記受け台および/または前記プレスプレートを加熱することによって、昇温されることを特徴とする請求項1に記載の双極型電池の製造方法。   In the pressing step, the laminated body is pressurized by bringing the cradle and a press plate facing the laminated body close to each other, and also by heating the cradle and / or the press plate. The method of manufacturing a bipolar battery according to claim 1, wherein the temperature is raised. 前記集電体の面積は、前記正極および前記負極の面積より大きく、かつ、前記電解質層のセパレータの面積は、前記集電体の面積より大きいことを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の双極型電池の製造方法。   The area of the current collector is larger than the areas of the positive electrode and the negative electrode, and the area of the separator of the electrolyte layer is larger than the area of the current collector. The manufacturing method of the bipolar battery of description. 前記プレス工程に搬送される前に、前記受け台を加熱するための加熱工程を有することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の双極型電池の製造方法。   The bipolar battery manufacturing method according to claim 1, further comprising a heating step for heating the cradle before being conveyed to the pressing step. 加熱プレスされた前記積層体の加圧状態を保持するための加圧保持工程、および、加圧状態が保持された前記積層体を、外装ケースに収容するためのケーシング工程を有することを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の双極型電池の製造方法。   A pressurizing and holding step for holding a pressurized state of the heat-pressed laminate, and a casing step for accommodating the laminate in a pressurized state in an exterior case. The manufacturing method of the bipolar battery of any one of Claims 1-4. 前記積層工程において、真空下で前記積層体が形成され、前記プレス工程において、真空下で加熱プレスされることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の双極型電池の製造方法。   The bipolar battery according to any one of claims 1 to 5, wherein in the stacking step, the stacked body is formed under vacuum, and in the pressing step, heat pressing is performed under vacuum. Method. 集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極、および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、電解質層とを、受け台に交互に配置し、積層体を形成するための積層手段、
前記積層体が配置された前記受け台を、搬送するための搬送手段、および、
前記受け台に配置されている前記積層体を、前記受け台に配置された状態で、加熱プレスするためのプレス手段を有し、
前記積層手段は、
前記電解質層が配置された前記双極型電極を把持自在のクリップ機構と、
前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に、前記クリップ機構を複数有する保持機構と、
前記保持機構が取付けられている支持構造体と、
前記垂直な方向に、前記支持構造体を前記受け台に対して相対移動させるためのZ軸移動手段と、を有する
ことを特徴とする双極型電池の製造装置。
Bipolar electrodes having a current collector, a positive electrode disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode disposed on the other surface of the current collector, and an electrolyte layer are alternately disposed on a cradle And laminating means for forming a laminate,
Conveying means for conveying the cradle in which the laminate is arranged, and
The laminate disposed on the cradle has a pressing means for heat-pressing in a state of being disposed on the cradle,
The laminating means includes
A clip mechanism capable of gripping the bipolar electrode on which the electrolyte layer is disposed;
A holding mechanism having a plurality of the clip mechanisms in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery;
A support structure to which the holding mechanism is attached;
A bipolar battery manufacturing apparatus, comprising: Z-axis moving means for moving the support structure relative to the cradle in the vertical direction.
前記プレス手段は、前記搬送手段によって搬送された前記受け台に対して近接離間自在に配置され、かつ前記積層体に相対するプレスプレート、および、前記受け台および/または前記プレスプレートを加熱するための加熱手段を有する
ことを特徴とする請求項7に記載の双極型電池の製造装置。
The pressing means is disposed so as to be close to and away from the cradle conveyed by the conveying means, and presses the press plate facing the laminated body, and the cradle and / or the press plate. The bipolar battery manufacturing apparatus according to claim 7, further comprising: a heating unit.
前記受け台および前記プレスプレートは、前記積層体を押圧するための当接面を有し、前記当接面の面積は、前記集電体の面積より小さいことを特徴とする請求項7又は請求項8に記載の双極型電池の製造装置。   The said cradle and the said press plate have a contact surface for pressing the said laminated body, The area of the said contact surface is smaller than the area of the said collector. Item 9. The bipolar battery manufacturing apparatus according to Item 8. 前記受け台および前記プレスプレートに配置されるシート状の弾性体を有し、前記弾性体は、前記積層体に相対するように位置し、前記積層体を押圧するための当接面を有し、前記当接面の面積は、前記集電体の面積より小さいことを特徴とする請求項7又は請求項8に記載の双極型電池の製造装置。   It has a sheet-like elastic body arranged on the cradle and the press plate, and the elastic body is positioned so as to face the laminated body and has a contact surface for pressing the laminated body. The bipolar battery manufacturing apparatus according to claim 7, wherein an area of the contact surface is smaller than an area of the current collector. 前記プレス手段に搬送される前に、前記受け台を加熱するための加熱手段を有することを特徴とする請求項7〜10のいずれか1項に記載の双極型電池の製造装置。   The bipolar battery manufacturing apparatus according to claim 7, further comprising a heating unit configured to heat the cradle before being conveyed to the pressing unit. 前記プレス手段によって加熱プレスされた前記積層体の加圧状態を保持するための加圧保持手段を有することを特徴とする請求項7〜11のいずれか1項に記載の双極型電池の製造装置。 The bipolar battery manufacturing apparatus according to any one of claims 7 to 11 , further comprising a pressurizing and holding unit configured to hold a pressurized state of the laminate that has been heated and pressed by the pressing unit. . 前記積層手段および前記プレス手段を、真空下で作動自在に保持するための真空手段を有することを特徴とする請求項7〜12のいずれか1項に記載の双極型電池の製造装置。 The bipolar battery manufacturing apparatus according to any one of claims 7 to 12 , further comprising vacuum means for operatively holding the laminating means and the pressing means under vacuum.
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