JP5151123B2 - Bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus - Google Patents

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Description

本発明は、双極型電池の製造方法および製造装置に関する。   The present invention relates to a bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus.

近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車およびハイブリッド電気自動車の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、その実用化の鍵を握るモータ駆動用電源として、双極型(バイポーラ型)電池に注目が集まっている。   In recent years, reduction of carbon dioxide emissions has been strongly desired for environmental protection. In the automobile industry, there is a great expectation for the reduction of carbon dioxide emissions by introducing electric vehicles and hybrid electric vehicles, and attention has been focused on bipolar type (bipolar) batteries as a power source for driving motors, which is the key to their practical use. ing.

双極型電池においては、正極および負極が配置された集電体と電解質層とが交互に積層され、かつ、電解質が接触しないようにシール基材を設けて、液絡を防止している(例えば、特許文献1参照。)。
特開平9−232003号公報
In a bipolar battery, a current collector in which a positive electrode and a negative electrode are arranged and an electrolyte layer are alternately stacked, and a sealing base material is provided so that the electrolyte does not contact to prevent a liquid junction (for example, , See Patent Document 1).
JP 9-23003 A

しかし、精度良く積層することが困難である。そのため、電極および電解質層(セパレータ)にずれが生じた場合、電極同士の接触による内部短絡や、シール性の低下を生じ、歩留まりが低下する問題を有する。低い歩留まりは、原材料費や製造コストの上昇を引き起こし、企業の収益を圧迫する要因となる。   However, it is difficult to stack accurately. Therefore, when a shift | offset | difference arises in an electrode and an electrolyte layer (separator), it has the problem that an internal short circuit by the contact of electrodes and a sealing performance fall will arise, and a yield will fall. Low yields can increase raw material costs and manufacturing costs, which can put pressure on corporate profits.

本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the problems associated with the above-described prior art, and an object of the present invention is to provide a bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus that can achieve a good yield.

上記目的を達成するための請求項1に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電極および前記電解質層を、交互に把持自在である保持機構、
前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電極および前記電解質層の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのZ軸移動手段を有し、
前記保持機構は、
前記保持機構により把持された前記双極型電極および前記電解質層が、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置され、かつ、前記電解質層と、前記双極型電極の前記正極活物質層と、前記負極活物質層とが、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、
前記支持構造体に取り付けられる
ことを特徴とする双極型電池の製造装置である。
In order to achieve the above object, the invention described in claim 1
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; A stacking means for alternately stacking a plurality of separate electrolyte layers;
The laminating means includes
A holding mechanism capable of alternately holding the bipolar electrode and the electrolyte layer;
A support structure to which the holding mechanism is attached;
A cradle in which a laminate of the bipolar electrode and the electrolyte layer is disposed; and
Z-axis moving means for relatively moving the holding mechanism and the cradle in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer so as to be close to and away from each other;
The holding mechanism is
The bipolar electrode and the electrolyte layer is gripped by the holding mechanism, so as not to contact with each other, are arranged in the vertical direction, and said electrolyte layer, and the positive active material layer of the bipolar electrode, The negative electrode active material layer is aligned with respect to the vertical direction.
The bipolar battery manufacturing apparatus is attached to the support structure.

上記目的を達成するための請求項2に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電池を、把持自在である保持機構、
前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電池の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのZ軸移動手段を有し、
前記保持機構は、
前記保持機構により把持された前記双極型電池が、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置され、かつ、前記双極型電池の前記正極活物質層、前記負極活物質層および前記電解質層が、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、
前記支持構造体に取り付けられる
ことを特徴とする双極型電池の製造装置である。
In order to achieve the above object, the invention described in claim 2
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; Having a stacking means for stacking a plurality of bipolar batteries having the positive electrode or the electrolyte layer disposed on the negative electrode;
The laminating means includes
A holding mechanism capable of gripping the bipolar battery;
A support structure to which the holding mechanism is attached;
A cradle on which the laminate of bipolar batteries is disposed; and
Z-axis moving means for relatively moving the holding mechanism and the cradle in a direction perpendicular to the plane direction of the bipolar battery so as to be close to and away from each other;
The holding mechanism is
The bipolar battery which is gripped by the holding mechanism, so as not to contact with each other, are arranged in the vertical direction, and the positive active material layer of the bipolar battery, the negative active material layer and the electrolyte layer To be aligned with respect to the vertical direction,
The bipolar battery manufacturing apparatus is attached to the support structure.

上記目的を達成するための請求項11に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電極および前記電解質層を、互いに接触しないように、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に配置し、かつ、前記電解質層と、前記双極型電極の前記正極活物質層と、前記負極活物質層とが、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、配置し、
前記双極型電極および前記電解質層を、前記垂直な方向に関し、受け台に対し順次近接するように相対移動させ、
前記双極型電極および前記電解質層を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電極および前記電解質層を交互に積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法である。
In order to achieve the above object, the invention according to claim 11 provides:
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; A stacking step for alternately stacking a plurality of separate electrolyte layers;
In the lamination step,
The bipolar electrode and the electrolyte layer are arranged in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer so as not to contact each other, and the electrolyte layer and the bipolar electrode The positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer are arranged so as to be aligned with respect to the vertical direction,
The bipolar electrode and the electrolyte layer are moved relative to each other so as to sequentially approach the cradle with respect to the vertical direction,
The bipolar electrode and the electrolyte layer are sequentially arranged on the cradle, and the bipolar electrode and the electrolyte layer are alternately stacked.

上記目的を達成するための請求項12に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電池を、互いに接触しないように、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に配置し、かつ、前記双極型電池の前記正極活物質層、前記負極活物質層および前記電解質層が、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、配置し、
前記双極型電池を、前記垂直な方向に関し、受け台に対し順次近接するように相対移動させ、
前記双極型電池を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電池を積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法である。
In order to achieve the above object, the invention according to claim 12 provides:
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; A stacking step for stacking a plurality of bipolar batteries having the positive electrode or the electrolyte layer disposed on the negative electrode;
In the lamination step,
The bipolar batteries are arranged in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery so as not to contact each other, and the positive electrode active material layer, the negative electrode active material layer, and the electrolyte of the bipolar battery Arrange the layers so that they are aligned with respect to said vertical direction;
The bipolar battery is moved relative to the cradle sequentially with respect to the vertical direction,
A bipolar battery manufacturing method comprising: sequentially arranging the bipolar batteries on the cradle and stacking the bipolar batteries.

請求項1に記載の発明によれば、保持機構および受け台を、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動させることで、双極型電極および電解質層を交互に積層することが可能である。相対移動は、双極型電極および電解質層のブレを抑制し、また、保持機構は、保持機構により把持された双極型電極および電解質層が、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置され、かつ、電解質層と、双極型電極の正極活物質層と、負極活物質層とが、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、支持構造体に取り付けられているため、双極型電極および電解質層を精度良く積層することができる。したがって、双極型電極および電解質層ずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造装置を提供することができる。 According to the first aspect of the present invention, the holding mechanism and the cradle are moved relative to each other by the Z-axis moving unit with respect to the direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer. The electrolyte layers can be alternately stacked. The relative movement suppresses the blurring of the bipolar electrode and the electrolyte layer, and the holding mechanism is disposed in the vertical direction so that the bipolar electrode and the electrolyte layer held by the holding mechanism do not contact each other, And since the electrolyte layer, the positive electrode active material layer of the bipolar electrode , and the negative electrode active material layer are attached to the support structure so as to be aligned with respect to the perpendicular direction, the bipolar electrode and The electrolyte layer can be laminated with high accuracy. Therefore, the occurrence of displacement between the bipolar electrode and the electrolyte layer is suppressed, and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the generation of defective products can be reduced. That is, a bipolar battery manufacturing apparatus capable of achieving a good yield can be provided.

請求項2に記載の発明によれば、保持機構および受け台を、双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動させることで、双極型電池を積層することが可能である。相対移動は、双極型電池のブレを抑制し、また、保持機構は、保持機構により把持された双極型電池が、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置され、かつ、双極型電池の正極活物質層、負極活物質層および電解質層が、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、支持構造体に取り付けられているため、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池ずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造装置を提供することができる。 According to the invention described in claim 2, the bipolar battery is stacked by moving the holding mechanism and the cradle relative to the direction perpendicular to the plane direction of the bipolar battery by the Z-axis moving means. Is possible. The relative movement suppresses the shake of the bipolar battery, and the holding mechanism is arranged in the vertical direction so that the bipolar batteries gripped by the holding mechanism do not contact each other, and the bipolar battery Since the positive electrode active material layer, the negative electrode active material layer, and the electrolyte layer are attached to the support structure so as to be aligned with respect to the vertical direction, the bipolar battery can be accurately stacked. Therefore, the occurrence of deviation of the bipolar battery is suppressed and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the occurrence of defective products can be reduced. That is, a bipolar battery manufacturing apparatus capable of achieving a good yield can be provided.

請求項11に記載の発明によれば、積層工程において、双極型電極および電解質層を、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に関し、受け台に対し順次近接するように相対移動させ、双極型電極および電解質層を、受け台に順次配置し、双極型電極および電解質層を交互に積層する。相対移動は、双極型電極および電解質層のブレを抑制し、また、この際、双極型電極および電解質層を、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置し、かつ、電解質層と、双極型電極の正極活物質層と、負極活物質層とが、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、配置しているため、双極型電極および電解質層が精度良く積層される。したがって、双極型電極および電解質層ずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法を提供することができる。 According to the eleventh aspect of the present invention, in the laminating step, the bipolar electrode and the electrolyte layer are relative to each other so as to be sequentially close to the cradle in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer. The bipolar electrode and the electrolyte layer are sequentially arranged on the cradle, and the bipolar electrode and the electrolyte layer are alternately stacked. The relative movement suppresses the blurring of the bipolar electrode and the electrolyte layer. At this time, the bipolar electrode and the electrolyte layer are arranged in the perpendicular direction so as not to contact each other, and a positive electrode active material layer-type electrode, and the anode active material layer is, with respect to the vertical direction, so as to be aligned, since the arrangement, the bipolar electrodes and electrolyte layers are accurately stacked. Therefore, the occurrence of displacement between the bipolar electrode and the electrolyte layer is suppressed, and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the generation of defective products can be reduced. That is, a bipolar battery manufacturing method capable of achieving a good yield can be provided.

請求項12に記載の発明によれば、積層工程において、双極型電池を、双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、受け台に対し順次近接するように相対移動させ、双極型電池を、受け台に順次配置し、双極型電池を積層する。相対移動は、双極型電池のブレを抑制し、また、この際、双極型電池を、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置し、かつ、双極型電池の正極活物質層、負極活物質層および電解質層が、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、配置しているため、双極型電池が精度良く積層される。したがって、双極型電池ずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法を提供することができる。 According to the invention of claim 12, in the laminating step, a bipolar battery, relates direction perpendicular to the plane direction of the bipolar battery, it is relatively moved to sequentially close to cradle, bipolar battery Are sequentially arranged on the cradle, and the bipolar batteries are stacked. The relative movement suppresses blurring of the bipolar battery. At this time, the bipolar batteries are arranged in the vertical direction so as not to contact each other, and the positive electrode active material layer, the negative electrode active material of the bipolar battery are arranged. Since the material layer and the electrolyte layer are arranged so as to be aligned with respect to the perpendicular direction, the bipolar battery is accurately stacked. Therefore, the occurrence of deviation of the bipolar battery is suppressed and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the occurrence of defective products can be reduced. That is, a bipolar battery manufacturing method capable of achieving a good yield can be provided.

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

図1は、実施の形態1に係る双極型電池を説明するための断面図、図2は、実施の形態1に係る双極型電池を説明するための断面図、図3は、図1に示される双極型電池を利用する組電池を説明するための斜視図、図4は、図3に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。   1 is a cross-sectional view for explaining a bipolar battery according to Embodiment 1, FIG. 2 is a cross-sectional view for explaining the bipolar battery according to Embodiment 1, and FIG. 3 is shown in FIG. FIG. 4 is a schematic view of a vehicle on which the assembled battery shown in FIG. 3 is mounted.

実施の形態1に係る双極型電池110は、電解液系であり、負極112、正極113、集電体111、セパレータ(電解質層)120、第1シール115および第2シール117を有する。集電体111は、正極113および負極112の間に配置されている。電解質層は、負極面に電解液を滲み込ますことで形成されている。第1シール115は、正極113の周囲を取り囲むように配置されている。セパレータ120は、正極113および第1シール115を覆うように配置されている。第2シール117は、第1シール115と位置合せされて、セパレータ120上に配置されている。   Bipolar battery 110 according to Embodiment 1 is an electrolyte system, and includes negative electrode 112, positive electrode 113, current collector 111, separator (electrolyte layer) 120, first seal 115, and second seal 117. The current collector 111 is disposed between the positive electrode 113 and the negative electrode 112. The electrolyte layer is formed by soaking the electrolytic solution into the negative electrode surface. The first seal 115 is disposed so as to surround the periphery of the positive electrode 113. The separator 120 is disposed so as to cover the positive electrode 113 and the first seal 115. The second seal 117 is disposed on the separator 120 in alignment with the first seal 115.

双極型電池110は、複数の単電池(電池要素)の積層体100の形態で、外部からの衝撃や環境劣化を防止するための外装ケース104に収容される。積層体100の最外層(最上位および最下位)には、端子プレート101,102が配置される。   The bipolar battery 110 is in the form of a stacked body 100 of a plurality of single cells (battery elements), and is housed in an outer case 104 for preventing external impact and environmental degradation. Terminal plates 101 and 102 are arranged on the outermost layer (the uppermost layer and the lowermost layer) of the laminate 100.

端子プレート101,102は、高導電性部材からなり、積層体100の最外層の電極投影面の全てを、少なくとも覆うように構成されている。したがって、最外層の電流取り出し部は、低抵抗化され、面方向の電流取り出しにおける低抵抗化を図ることで、電池の高出力化が可能になる。高導電性部材は、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス、これらの合金である。   The terminal plates 101 and 102 are made of a highly conductive member, and are configured to cover at least all of the outermost electrode projection surfaces of the multilayer body 100. Therefore, the resistance of the current extraction portion in the outermost layer is lowered, and the output of the battery can be increased by reducing the resistance in the current extraction in the surface direction. The highly conductive member is, for example, aluminum, copper, titanium, nickel, stainless steel, or an alloy thereof.

端子プレート101,102は、外装ケース104の外部に延長しており、積層体100から電流を引き出すための電極タブを兼用している。なお、独立した別体の電極タブを配置し、直接的あるいはリードを利用して、端子プレート101,102と接続することで、積層体100から電流を引き出すことも可能である。また、積層体100の最外層に位置する集電体111によって、端子プレート101,102を構成することも可能である。   The terminal plates 101 and 102 extend to the outside of the outer case 104 and also serve as electrode tabs for drawing current from the laminate 100. In addition, it is also possible to draw an electric current from the laminated body 100 by disposing an independent separate electrode tab and connecting it to the terminal plates 101 and 102 directly or using a lead. In addition, the terminal plates 101 and 102 can be configured by the current collector 111 located in the outermost layer of the stacked body 100.

外装ケース104は、軽量化および熱伝導性の観点から、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅などの金属(合金を含む)をポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムなどの外装材からなり、その外周部の一部または全部が、熱融着により接合さることで形成される。   The exterior case 104 is an exterior such as a polymer-metal composite laminate film in which a metal (including an alloy) such as aluminum, stainless steel, nickel, or copper is covered with an insulator such as a polypropylene film from the viewpoint of weight reduction and thermal conductivity. It consists of a material, and part or all of the outer peripheral part is formed by joining by heat sealing | fusion.

外装ケース104は、単独で使用することが可能であるが、例えば、組電池130の形態で利用することが可能である。組電池130は、外装ケース104を直列化および/又は並列化し、複数接続して構成されており、導電バー132,134を有する。導電バー132,134は、各外装ケース104の内部から延長する端子プレート101,102に接続されている。   The outer case 104 can be used alone, but can be used, for example, in the form of an assembled battery 130. The assembled battery 130 is configured by connecting a plurality of exterior cases 104 in series and / or in parallel, and includes conductive bars 132 and 134. The conductive bars 132 and 134 are connected to terminal plates 101 and 102 extending from the inside of each outer case 104.

外装ケース104を接続して構成する際に、適宜、直列あるいは並列化することで、容量および電圧を自由に調整することができる。接続方法は、例えば、超音波溶接、熱溶接、レーザー溶接、リベット、かしめ、電子ビームである。   When connecting and configuring the outer case 104, the capacitance and voltage can be freely adjusted by appropriately connecting in series or parallel. The connection method is, for example, ultrasonic welding, heat welding, laser welding, rivet, caulking, or electron beam.

組電池130自体を、直列化および/又は並列化し、複数接続することで組電池モジュール(大型の組電池)140として提供することも可能である。   The assembled battery 130 itself may be provided in the form of an assembled battery module (large-sized assembled battery) 140 by serializing and / or parallelizing and connecting a plurality of them.

組電池モジュール140は、良好な信頼性を有しかつ大出力を確保し得るため、例えば、車両145のモータ駆動用電源として搭載することで、良好な信頼性を有する車両を提供すること可能である。車両は、例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、電車である。   Since the assembled battery module 140 has good reliability and can secure a large output, for example, it can be provided as a motor driving power source of the vehicle 145 to provide a vehicle having good reliability. is there. The vehicle is, for example, an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, or a train.

組電池モジュール140は、例えば、内蔵する外装ケース104毎あるいは組電池130毎の充電制御を行うなど、非常にきめ細かい制御ができるため、1回の充電あたりの走行距離の延長、車載電池としての寿命の長期化などの性能の向上を図ることが可能である。   The assembled battery module 140 can perform very fine control such as charging control for each built-in exterior case 104 or each assembled battery 130, so that the travel distance per charge can be extended, and the life as an in-vehicle battery can be achieved. It is possible to improve the performance such as prolonging the time.

図5は、実施の形態1に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。   FIG. 5 is a process diagram for explaining the bipolar battery manufacturing method according to the first embodiment.

実施の形態1に係る双極型電池の製造方法は、電極形成工程、シール前駆体配置工程、電極セット工程、電解質層形成工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程、および、真空解除工程を有する。   The bipolar battery manufacturing method according to the first embodiment includes an electrode forming process, a seal precursor arranging process, an electrode setting process, an electrolyte layer forming process, a vacuum introducing process, an electrode stacking process, a pressing process, and a vacuum releasing process. Have.

次に、図6〜図17を参照し、各工程を順次説明する。   Next, each step will be described in order with reference to FIGS.

図6は、図5に示される電極形成工程に係る正極を説明するための正面図、図7は、図5に示される電極形成工程に係る負極を説明するための背面図、図8は、図6の線VIII−VIIIに関する断面図である。   6 is a front view for explaining the positive electrode according to the electrode forming step shown in FIG. 5, FIG. 7 is a rear view for explaining the negative electrode according to the electrode forming step shown in FIG. 5, and FIG. It is sectional drawing regarding line VIII-VIII of FIG.

電極形成工程においては、まず,正極スラリーが、調整される。正極スラリーは、正極活物質[85重量%]、導電助剤[5重量%]およびバインダ[10重量%]を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。   In the electrode forming step, first, the positive electrode slurry is adjusted. The positive electrode slurry has a positive electrode active material [85% by weight], a conductive additive [5% by weight], and a binder [10% by weight], and is adjusted to a predetermined viscosity by adding a viscosity adjusting solvent.

正極活物質は、LiMnである。導電助剤は、アセチレンブラックである。バインダは、PVDF(ポリフッ化ビニリデン)である。粘度調整溶媒は、NMP(N−メチル−2−ピロリドン)である。 The positive electrode active material is LiMn 2 O 4 . The conductive auxiliary agent is acetylene black. The binder is PVDF (polyvinylidene fluoride). The viscosity adjusting solvent is NMP (N-methyl-2-pyrrolidone).

正極スラリーは、ステンレススチール箔(厚さ20μm)からなる集電体111の一方の面に塗布される。正極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、厚さ30μmの正極活物質層からなる正極113を形成する。この際、NMPは、揮発することで除去される。   The positive electrode slurry is applied to one surface of a current collector 111 made of stainless steel foil (thickness 20 μm). The coating film of the positive electrode slurry is dried using, for example, a vacuum oven to form the positive electrode 113 made of a positive electrode active material layer having a thickness of 30 μm. At this time, NMP is removed by volatilization.

次に、負極スラリーが、調整される。負極スラリーは、負極活物質[90重量%]およびバインダ[10重量%]を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。負極活物質は、ハードカーボンである。バインダおよび粘度調整溶媒は、PVDFおよびNMPである。   Next, the negative electrode slurry is adjusted. The negative electrode slurry has a negative electrode active material [90% by weight] and a binder [10% by weight], and has a predetermined viscosity by adding a viscosity adjusting solvent. The negative electrode active material is hard carbon. The binder and viscosity adjusting solvent are PVDF and NMP.

負極スラリーは、集電体111の他方の面に、塗布される。負極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、厚さ30μmの負極活物質層からなる負極112を形成する。この際、NMPは、揮発することで除去される。   The negative electrode slurry is applied to the other surface of the current collector 111. The coating film of the negative electrode slurry is dried using, for example, a vacuum oven to form the negative electrode 112 made of a negative electrode active material layer having a thickness of 30 μm. At this time, NMP is removed by volatilization.

この結果、集電体111の一方の面および他方の面に、正極113および負極112がそれぞれ形成された双極型電極(電解質層が未形成の双極型電池110)が得られる。   As a result, a bipolar electrode in which the positive electrode 113 and the negative electrode 112 are formed on one surface and the other surface of the current collector 111 (bipolar battery 110 in which no electrolyte layer is formed) is obtained.

双極型電池110は、330×250(mm)のサイズに切り取られる。正極113および負極112の外周部は、集電体を露出させるために、20mmの幅で剥がし取られる。   The bipolar battery 110 is cut to a size of 330 × 250 (mm). The outer peripheral portions of the positive electrode 113 and the negative electrode 112 are peeled off with a width of 20 mm in order to expose the current collector.

正極活物質は、LiMnに制限されないが、容量および出力特性の観点から、リチウム−遷移金属複合酸化物を適用することが好ましい。導電助剤は、例えば、カーボンブラックやグラファイトを利用することも可能である。また、バインダおよび粘度調整溶媒は、PVDFおよびNMPに限定されない。 The positive electrode active material is not limited to LiMn 2 O 4 , but it is preferable to apply a lithium-transition metal composite oxide from the viewpoint of capacity and output characteristics. For example, carbon black or graphite can be used as the conductive assistant. Further, the binder and the viscosity adjusting solvent are not limited to PVDF and NMP.

集電体111の構成材料は、ステンレススチール箔に限定されず、例えば、アルミニウム箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材を利用することも可能である。   The material constituting the current collector 111 is not limited to stainless steel foil, and for example, an aluminum foil, a nickel-aluminum clad material, a copper-aluminum clad material, or a plating material of a combination of these metals may be used. Is possible.

負極活物質は、ハードカーボン(難黒鉛化炭素材料)に制限されず、例えば、黒鉛系炭素材料や、リチウム−遷移金属複合酸化物を利用することも可能である。なお、カーボンおよびリチウム−遷移金属複合酸化物からなる負極活物質は、容量および出力特性の観点から好ましい。   The negative electrode active material is not limited to hard carbon (non-graphitizable carbon material), and for example, a graphite-based carbon material or a lithium-transition metal composite oxide can be used. A negative electrode active material made of carbon and a lithium-transition metal composite oxide is preferable from the viewpoint of capacity and output characteristics.

正極113および負極112の厚さは、特に限定されず、電池の使用目的(例えば、出力重視、エネルギー重視)や、イオン伝導性を考慮して設定される。   The thicknesses of the positive electrode 113 and the negative electrode 112 are not particularly limited, and are set in consideration of the intended use of the battery (for example, emphasis on output and energy) and ion conductivity.

図9は、図5に示されるシール前駆体配置工程の第1シール前駆体を説明するための正面図、図10は、図9の線X−Xに関する断面図、図11は、図5に示されるシール前駆体配置工程の第2シール前駆体を説明するための正面図、図12は、図9の線XII−XIIに関する断面図である。   9 is a front view for explaining the first seal precursor in the seal precursor arrangement step shown in FIG. 5, FIG. 10 is a sectional view taken along line XX in FIG. 9, and FIG. The front view for demonstrating the 2nd seal precursor of the seal precursor arrangement | positioning process shown, FIG. 12 is sectional drawing regarding the line XII-XII of FIG.

シール前駆体配置工程においては、まず、集電体111が露出している正極側外周部に、第1シール前駆体(1液性未硬化エポキシ樹脂)114が配置される。この際、外周部端面から約10mm幅で、未配置部位が設けられる。第1シール前駆体114の配置は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。   In the seal precursor arrangement step, first, a first seal precursor (one-component uncured epoxy resin) 114 is arranged on the outer periphery of the positive electrode side where the current collector 111 is exposed. At this time, a non-arranged portion is provided with a width of about 10 mm from the outer peripheral end face. For example, application using a dispenser is applied to the arrangement of the first seal precursor 114.

次に、セパレータ120が、集電体111の正極側面の全てを覆うように配置される。セパレータ120は、ポリエチレン製であり、その厚みおよびサイズは、12μmおよび335×255(mm)である。   Next, the separator 120 is arrange | positioned so that all the positive electrode side surfaces of the electrical power collector 111 may be covered. The separator 120 is made of polyethylene, and the thickness and size thereof are 12 μm and 335 × 255 (mm).

その後、セパレータ120上に、第2シール前駆体(1液性未硬化エポキシ樹脂)116が配置される。この際、第2シール前駆体116は、第1シール前駆体114の配置部位と相対するように(重なるように)位置決めされる。第2シール前駆体116の配置は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。   Thereafter, a second seal precursor (one-component uncured epoxy resin) 116 is disposed on the separator 120. At this time, the second seal precursor 116 is positioned so as to face (overlap) the arrangement site of the first seal precursor 114. For example, application using a dispenser is applied to the arrangement of the second seal precursor 116.

第1シール前駆体114および第2シール前駆体116の構成材料は、1液性未硬化エポキシ樹脂に限定されず、使用環境下において良好なシール効果を発揮するものを、用途に応じて適宜選択することができる。例えば、その他の熱硬化型樹脂(ポリプロピレンやポリエチレン等)や、熱可塑型樹脂を適用することが可能である。   The constituent material of the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 is not limited to the one-component uncured epoxy resin, and a material that exhibits a good sealing effect in the usage environment is appropriately selected according to the application. can do. For example, other thermosetting resins (polypropylene, polyethylene, etc.) and thermoplastic resins can be applied.

セパレータ120の構成材料は、ポリエチレンに限定されず、ポリプロピレン等のその他のポリオレフィンや、ポリアミドや、ポリイミドなどの樹脂材料が適用することが可能である。   The constituent material of the separator 120 is not limited to polyethylene, and other polyolefins such as polypropylene, resin materials such as polyamide and polyimide can be applied.

図13は、図5に示される電極セット工程に係る保持機構のクリップ機構を説明するための概略図、図14は、電極セット工程を説明するための断面図である。   FIG. 13 is a schematic view for explaining a clip mechanism of the holding mechanism according to the electrode setting step shown in FIG. 5, and FIG. 14 is a cross-sectional view for explaining the electrode setting step.

電極セット工程においては、6枚の双極型電池110(110A〜110F)が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ(積層手段)150にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池110Fは、第1シール前駆体114、第2シール前駆体116およびセパレータ120は、配置されていない。   In the electrode setting step, six bipolar batteries 110 (110A to 110F) are set in the electrode stocker (stacking means) 150 with the negative electrode surface facing up. In the bipolar battery 110F held at the lowest position, the first seal precursor 114, the second seal precursor 116, and the separator 120 are not arranged.

電極ストッカ(積層手段)150は、保持機構、支持構造体154、受け台156、位置センサ158および制御部(不図示)を有する。   The electrode stocker (stacking means) 150 includes a holding mechanism, a support structure 154, a cradle 156, a position sensor 158, and a control unit (not shown).

保持機構は、双極型電池110の外周部の対向する2箇所を把持自在であるクリップ機構153を6個有しており、6枚の双極型電池110をセットすることが可能である。クリップ機構153によって把持される双極型電池110の部位は、外周部端面から約10mm幅の範囲の領域に位置し、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116が配置されていない未配置部位である。   The holding mechanism has six clip mechanisms 153 that can grip two opposing portions of the outer peripheral portion of the bipolar battery 110, and can set six bipolar batteries 110. The part of the bipolar battery 110 held by the clip mechanism 153 is located in a region having a width of about 10 mm from the outer peripheral end face, and the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 are not arranged. It is a part.

クリップ機構153は、弾性力に基づいており、下方および上方アーム191,193、ガイドブロック195、可動ブロック197および駆動ロッド198を有する。   The clip mechanism 153 is based on elastic force and includes lower and upper arms 191 and 193, a guide block 195, a movable block 197 and a drive rod 198.

下方アーム191は、双極型電池110が載置される先端部、および、先端部から下方段差部192を介して延長する基部を有する。上方アーム193は、双極型電池110を押圧する先端部、先端部から第1上方傾斜部を介して延長する中間部、および、中間部から第2上方傾斜部194を介して延長する基部を有する。下方および上方アーム191、192は、例えば、バネからなる弾性部材(不図示)によって、互いに近接するように弾性的に付勢されている。   The lower arm 191 has a distal end portion on which the bipolar battery 110 is placed and a base portion that extends from the distal end portion via a lower stepped portion 192. The upper arm 193 has a tip portion that presses the bipolar battery 110, an intermediate portion that extends from the tip portion via the first upward inclined portion, and a base portion that extends from the intermediate portion via the second upward inclined portion 194. . The lower and upper arms 191 and 192 are elastically biased so as to be close to each other, for example, by an elastic member (not shown) made of a spring.

ガイドブロック195は、下方アーム191の基部に固定されており、また、貫通孔196を有する。可動ブロック197は、ガイドブロック195と下方アーム191の下方段差部192との間に配置され、例えば、バネからなる弾性部材(不図示)によって、ガイドブロック195に向かって弾性的に付勢されている。   The guide block 195 is fixed to the base of the lower arm 191 and has a through hole 196. The movable block 197 is disposed between the guide block 195 and the lower step 192 of the lower arm 191, and is elastically biased toward the guide block 195 by, for example, an elastic member (not shown) made of a spring. Yes.

駆動ロッド198は、往復動自在に配置されており、かつ、駆動ロッド198の径は、ガイドブロック195の貫通孔196を通過できるように設定されている。したがって、駆動ロッド198における貫通孔196から突出する先端部は、可動ブロック197を押圧し、下方アーム191の下方段差部192に向かって移動させる。   The drive rod 198 is disposed so as to freely reciprocate, and the diameter of the drive rod 198 is set so as to pass through the through hole 196 of the guide block 195. Accordingly, the tip of the drive rod 198 protruding from the through hole 196 presses the movable block 197 and moves it toward the lower step 192 of the lower arm 191.

可動ブロック197は、上方アーム193の第2上方傾斜部194と当接しているため、可動ブロック197の移動は、上方アーム193の上昇を引き起こす。   Since the movable block 197 is in contact with the second upper inclined portion 194 of the upper arm 193, the movement of the movable block 197 causes the upper arm 193 to rise.

つまり、駆動ロッド198を突出させると、下方および上方アーム191、192の先端部は離間するため、双極型電池110を配置、あるいは把持されている双極型電池110の取り外し(リリース)が可能である。一方、駆動ロッド198を後退させると、下方および上方アーム191、192の先端部が近接するため、双極型電池110を把持することが可能である。なお、クリップ機構153は、双極型電池110を把持自在であれば、上記構成に特に限定されない。   That is, when the drive rod 198 is protruded, the tip portions of the lower and upper arms 191 and 192 are separated from each other, so that the bipolar battery 110 can be disposed or released (released). . On the other hand, when the drive rod 198 is retracted, the tip portions of the lower and upper arms 191 and 192 are close to each other, so that the bipolar battery 110 can be gripped. The clip mechanism 153 is not particularly limited to the above configuration as long as the bipolar battery 110 can be gripped.

支持構造体154は、双極型電池110のセットの際の干渉を避けるため、フレーム形状であり、かつ、保持機構が取付けられている。保持機構は、双極型電池110が位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電池110の面方向(XY軸方向)に対して垂直な方向(Z軸方向)に、取り付けられる。   The support structure 154 has a frame shape and a holding mechanism attached to avoid interference when the bipolar battery 110 is set. The holding mechanism is attached in a direction (Z-axis direction) perpendicular to the surface direction (XY-axis direction) of the bipolar battery 110 so that the bipolar batteries 110 are aligned and do not contact each other.

また、支持構造体154には、受け台156に向かって垂直な方向に移動するためのZ軸移動手段(不図示)が配置されている。Z軸移動手段は、支持構造体154を受け台156に対して相対移動させるため、設置スペースを有効利用することが可能である。特に、電極ストッカ150は、真空処理装置160(後述)の内部に配置されるため、真空処理装置160を小型化することにより、設備コストの低減を図ることが可能である。   The support structure 154 is provided with Z-axis moving means (not shown) for moving in a vertical direction toward the cradle 156. Since the Z-axis moving means moves the support structure 154 relative to the cradle 156, the installation space can be used effectively. In particular, since the electrode stocker 150 is disposed inside a vacuum processing apparatus 160 (described later), the equipment cost can be reduced by downsizing the vacuum processing apparatus 160.

Z軸移動手段を支持構造体154に配置する場合、受け台156およびその周辺の構成を簡略化することが可能であるが、Z軸移動手段を受け台156に配置し、受け台156を支持構造体154に対して相対移させることも可能である。この場合、支持構造体154が固定式となり、受け台156は、支持構造体154の内部を移動するため、支持構造体154のブレを抑制することが可能である。   When the Z-axis moving means is disposed on the support structure 154, the structure of the cradle 156 and its surroundings can be simplified. However, the Z-axis moving means is disposed on the cradle 156 and supports the cradle 156. It is also possible to move relative to the structure 154. In this case, the support structure 154 is fixed, and the cradle 156 moves inside the support structure 154, so that the support structure 154 can be prevented from shaking.

受け台156は、積層された双極型電池110を支持するために使用される。受け台156には、双極型電池110の面方向に移動するためのXY軸移動手段(不図示)が、配置されている。なお、XY軸移動手段の一方の軸方向を、受け台156の次工程への移動方向と一致させることによって、XY軸移動手段を、受け台156の次工程への移動機構として、兼用することも可能である。   The cradle 156 is used to support the stacked bipolar battery 110. The cradle 156 is provided with XY axis moving means (not shown) for moving in the plane direction of the bipolar battery 110. In addition, by making one axial direction of the XY axis moving means coincide with the moving direction of the cradle 156 to the next process, the XY axis moving means can also be used as a moving mechanism for the cradle 156 to the next process. Is also possible.

位置センサ158は、支持構造体154の上面における双極型電池110の4辺に対応する位置に配置され、2次元位置検出手段を構成する。したがって、位置センサ158は、双極型電池110の相対移動の際つまり受け台156に向かった双極型電池110の移動の際における位置ズレを検出することが可能である。2次元位置検出手段は、例えば、CCD(固体撮像素子)イメージセンサを利用することも可能である。この場合、支持構造体154の上面における4隅の1つに配置することで、2次元位置検出手段を構成することができる。   The position sensor 158 is disposed at a position corresponding to the four sides of the bipolar battery 110 on the upper surface of the support structure 154 and constitutes a two-dimensional position detection unit. Therefore, the position sensor 158 can detect a positional shift during the relative movement of the bipolar battery 110, that is, during the movement of the bipolar battery 110 toward the cradle 156. As the two-dimensional position detection means, for example, a CCD (solid-state imaging device) image sensor can be used. In this case, the two-dimensional position detection means can be configured by disposing at one of the four corners on the upper surface of the support structure 154.

制御部は、クリップ機構153に把持されている双極型電池110を、積層するために使用され、例えば、クリップ機構153による双極型電池110の把持およびリリースの制御や、位置センサ158の検出結果に基づくXY軸移動手段の制御を実行する。したがって、位置センサ158およびXY軸移動手段は、双極型電池110の相対移動の際における位置ズレを修正するための修正手段を構成する。   The control unit is used to stack the bipolar battery 110 held by the clip mechanism 153. For example, the control unit controls the holding and release of the bipolar battery 110 by the clip mechanism 153 and the detection result of the position sensor 158. Based on the control of the XY axis moving means. Therefore, the position sensor 158 and the XY axis moving unit constitute a correcting unit for correcting a positional deviation when the bipolar battery 110 is relatively moved.

電解質層形成工程においては、最上位に保持される双極型電池110Aを除いた、5枚の双極型電池110B〜110Fの負極112に、1mlの電解液を、例えば、マイクロピペットを用いて、負極面にたらすことで、滲み込まされる。   In the electrolyte layer forming step, 1 ml of the electrolyte is applied to the negative electrodes 112 of the five bipolar batteries 110B to 110F, excluding the bipolar battery 110A held at the top, using, for example, a micropipette. It is infiltrated by putting it on the surface.

電解液は、PC(プロピレンカーボネート)およびEC(エチレンカーボネート)からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩(LiPF)および少量の界面活性剤を含んでいる。なお、リチウム塩濃度は、1Mである。 The electrolytic solution contains an organic solvent composed of PC (propylene carbonate) and EC (ethylene carbonate), a lithium salt (LiPF 6 ) as a supporting salt, and a small amount of a surfactant. The lithium salt concentration is 1M.

有機溶媒は、PCおよびECに特に限定されず、例えば、その他の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン等のエーテル類を適用することが可能である。リチウム塩は、LiPFに特に限定されず、例えば、その他の無機酸陰イオン塩、LiCFSO等の有機酸陰イオン塩を、適用することが可能である。 The organic solvent is not particularly limited to PC and EC, and for example, other cyclic carbonates, chain carbonates such as dimethyl carbonate, and ethers such as tetrahydrofuran can be applied. The lithium salt is not particularly limited to LiPF 6 , and other inorganic acid anion salts and organic acid anion salts such as LiCF 3 SO 3 can be applied.

図15は、図5に示される真空導入工程〜真空解除工程に係る真空処理装置を説明するための概略図、図16は、図5に示される電極積層工程を説明するための概略図、図17は、図5に示されるプレス工程を説明するための断面図である。   15 is a schematic diagram for explaining the vacuum processing apparatus according to the vacuum introduction process to the vacuum release process shown in FIG. 5, and FIG. 16 is a schematic diagram for explaining the electrode stacking process shown in FIG. 17 is a cross-sectional view for explaining the pressing step shown in FIG.

真空処理装置160は、真空手段162、プレス手段172および制御部178を有する。   The vacuum processing apparatus 160 includes a vacuum unit 162, a press unit 172, and a control unit 178.

真空手段162は、真空チャンバ163、真空ポンプ164および配管系165を有する。真空チャンバ163は、着脱自在(開放自在)の蓋部と、電極ストッカ150およびプレス手段172が配置される固定式の基部を有する。真空ポンプ164は、例えば、遠心式であり、真空チャンバ163の内部を真空状態にするために使用される。配管系165は、真空ポンプ164と真空チャンバ163と連結するために使用され、リークバルブ(不図示)が配置されている。   The vacuum unit 162 includes a vacuum chamber 163, a vacuum pump 164, and a piping system 165. The vacuum chamber 163 has a detachable (openable) lid, and a fixed base on which the electrode stocker 150 and the press means 172 are arranged. The vacuum pump 164 is, for example, a centrifugal type, and is used to bring the inside of the vacuum chamber 163 into a vacuum state. The piping system 165 is used to connect the vacuum pump 164 and the vacuum chamber 163, and a leak valve (not shown) is arranged.

プレス手段172は、下部プレスプレート174、下部プレスプレート174に対して近接離間自在に配置される上部プレスプレート176、下部加熱手段175および上部加熱手段177を有する。   The press unit 172 includes a lower press plate 174, an upper press plate 176, a lower heating unit 175, and an upper heating unit 177 that are disposed so as to be close to and away from the lower press plate 174.

下部プレスプレート174は、電極ストッカ150の受け台156が配置される。上部プレスプレート176は、下部プレスプレート174と連携し、双極型電池110の積層体を押圧するために使用される。   The lower press plate 174 is provided with a receiving base 156 of the electrode stocker 150. The upper press plate 176 is used to press the stacked body of the bipolar batteries 110 in cooperation with the lower press plate 174.

下部加熱手段175および上部加熱手段177は、例えば、抵抗発熱体を有しており、下部プレスプレート174および上部プレスプレート176の内部に配置され、下部プレスプレート174および上部プレスプレート176の温度を上昇させるために使用される。   The lower heating means 175 and the upper heating means 177 have, for example, resistance heating elements and are disposed inside the lower press plate 174 and the upper press plate 176, and raise the temperature of the lower press plate 174 and the upper press plate 176. Used to make.

制御部178は、上部プレスプレート176の移動や押圧力、下部加熱手段175および上部加熱手段177の温度を制御することで、双極型電池110の積層体に対する適当な熱プレスを、真空下で実施するために使用される。   The control unit 178 controls the temperature of the upper press plate 176 and the temperature of the lower heating unit 175 and the upper heating unit 177 to perform appropriate heat pressing on the stacked body of the bipolar battery 110 under vacuum. Used to do.

なお、下部加熱手段175および上部加熱手段177の一方を省略したり、下部加熱手段175および上部加熱手段177を、下部プレスプレート174および上部プレスプレート176の外部に配置したりすることも可能である。   Note that one of the lower heating unit 175 and the upper heating unit 177 can be omitted, or the lower heating unit 175 and the upper heating unit 177 can be arranged outside the lower press plate 174 and the upper press plate 176. .

次に、真空処理装置160が適用される真空導入工程〜真空解除工程を順次説明する。   Next, a vacuum introduction process to a vacuum release process to which the vacuum processing apparatus 160 is applied will be sequentially described.

真空導入工程においては、真空チャンバ163の蓋部が外され、双極型電池110を保持している電極ストッカ150が、真空チャンバ163の基部に配置される。そして、真空チャンバ163の蓋部が装着されて、真空チャンバ163が密閉されると、真空ポンプ164が稼働され、真空チャンバ163の内部が、真空状態にされる。   In the vacuum introduction process, the lid of the vacuum chamber 163 is removed, and the electrode stocker 150 holding the bipolar battery 110 is disposed at the base of the vacuum chamber 163. When the lid of the vacuum chamber 163 is attached and the vacuum chamber 163 is sealed, the vacuum pump 164 is operated and the inside of the vacuum chamber 163 is evacuated.

電極積層工程においては、真空下で、Z軸移動手段によって電極ストッカ150の支持構造体154が、受け台156に向かって移動する。つまり、保持機構(クリップ機構153)および受け台156は、双極型電池110の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池110のブレを抑制するため、双極型電池110が精度良く積層される。   In the electrode stacking step, the support structure 154 of the electrode stocker 150 is moved toward the cradle 156 under vacuum by the Z-axis moving means. That is, the holding mechanism (clip mechanism 153) and the cradle 156 are relatively moved by the Z-axis moving unit in the direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery 110. Since the relative movement suppresses the shake of the bipolar battery 110, the bipolar battery 110 is stacked with high accuracy.

そして、支持構造体154のクリップ機構153に把持されている双極型電池110が、受け台156に接触するタイミングで、クリップ機構153の駆動ロッド198が制御され、双極型電池110の把持を解消する。   Then, when the bipolar battery 110 held by the clip mechanism 153 of the support structure 154 comes into contact with the cradle 156, the drive rod 198 of the clip mechanism 153 is controlled to cancel the holding of the bipolar battery 110. .

一方、位置センサ158が、双極型電池110の相対移動の際における位置ズレを検出すると、XY軸移動手段が制御され、受け台156の面方向の位置が調整される。これにより、積層精度がさらに向上する。また、受け台156は、保持機構と無関係のため、受け台156の移動は、双極型電池110の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。   On the other hand, when the position sensor 158 detects a positional shift during the relative movement of the bipolar battery 110, the XY axis moving means is controlled, and the position in the surface direction of the cradle 156 is adjusted. This further improves the stacking accuracy. Further, since the cradle 156 is irrelevant to the holding mechanism, the movement of the cradle 156 does not affect the position of the bipolar battery 110 and the positional deviation can be easily adjusted.

そして、受け台156に対する支持構造体154の移動を継続することで、双極型電池110F〜110Aが、順次積層される。   Then, by continuing the movement of the support structure 154 with respect to the cradle 156, the bipolar batteries 110F to 110A are sequentially stacked.

以上のように、双極型電池110のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池110を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。   As described above, blurring of the bipolar battery 110 is suppressed, and the bipolar batteries can be stacked with high accuracy. Therefore, the occurrence of displacement between the bipolar electrode and the electrolyte layer constituting the bipolar battery 110 is suppressed and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the occurrence of defective products can be reduced.

また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。そのため、使用時のイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。つまり、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。   In addition, since the layers are stacked under vacuum, mixing of bubbles with respect to the stack interface between the electrode and the electrolyte layer is suppressed. Therefore, the movement of ions during use is not harmed and the battery resistance does not increase, so that a high output density can be achieved. That is, since a bipolar battery in which the mixing of bubbles is suppressed is obtained, the movement of ions during use is not harmed, and the battery resistance does not increase, so that a high output density can be achieved.

なお、XY軸移動手段は、受け台156に配置することに限定されず、保持機構に配置することで、受け台156およびその近傍の構造を簡素化することも可能である。また、Z軸移動手段を、クリップ機構153に配置することも可能である。   Note that the XY-axis moving means is not limited to being disposed on the cradle 156, and by placing it on the holding mechanism, the structure of the cradle 156 and the vicinity thereof can be simplified. Further, the Z-axis moving means can be arranged in the clip mechanism 153.

プレス工程においては、電極ストッカ150の受け台156が下部プレスプレート174に配置される。この際、受け台156には、電極積層工程によって形成された双極型電池110の積層体100が保持されている。上部プレスプレート176が下部プレスプレート174に向かって降下し、積層体100を押圧し、1.0×10Paの面圧を付与する。 In the pressing process, the cradle 156 of the electrode stocker 150 is disposed on the lower press plate 174. At this time, the pedestal 156 holds the stacked body 100 of the bipolar batteries 110 formed by the electrode stacking process. The upper press plate 176 descends toward the lower press plate 174, presses the stacked body 100, and applies a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa.

一方、下部加熱手段175および上部加熱手段177が稼働され、下部プレスプレート174および上部プレスプレート176を介して、双極型電池110の積層体を加熱する。双極型電池110の積層体は、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116を構成する1液性未硬化エポキシ樹脂の硬化温度である80℃に昇温する。   On the other hand, the lower heating means 175 and the upper heating means 177 are operated to heat the laminate of the bipolar battery 110 via the lower press plate 174 and the upper press plate 176. The laminated body of the bipolar battery 110 is heated to 80 ° C., which is the curing temperature of the one-component uncured epoxy resin constituting the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116.

電極積層工程における真空状態を維持した状態で、このプレス条件(面圧1.0×10Paかつ80℃)で、1時間保持することで、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116が硬化し、所定の厚みの第1シール115および第2シール117が形成され、積層体100が得られる。 The first seal precursor 114 and the second seal precursor are maintained for 1 hour under the pressing conditions (surface pressure 1.0 × 10 5 Pa and 80 ° C.) while maintaining the vacuum state in the electrode lamination step. 116 hardens | cures, the 1st seal | sticker 115 and the 2nd seal | sticker 117 of predetermined thickness are formed, and the laminated body 100 is obtained.

以上のように、プレスが真空下で積層されるため、積層界面にパージガスが混入することを抑制することができる。また、プレス時における下部プレスプレート174と上部プレスプレート176の間の距離を制御し、積層体100の厚みを、所定の値に設定することで、体積減および電解質抵抗の低減を図ることができる。   As described above, since the presses are laminated under vacuum, it is possible to suppress the purge gas from being mixed into the lamination interface. Further, by controlling the distance between the lower press plate 174 and the upper press plate 176 during pressing and setting the thickness of the laminate 100 to a predetermined value, it is possible to reduce the volume and the electrolyte resistance. .

また、加熱プレスであるため、第1シール前駆体114および第2シール前駆体116の硬化が同時に実施されるため、製造工程の短縮を図ることができる。   Moreover, since it is a heating press, the first seal precursor 114 and the second seal precursor 116 are cured simultaneously, so that the manufacturing process can be shortened.

真空解除工程においては、真空ポンプ164の稼働が停止され、リークバルブを開にすることで、真空チャンバ163の真空状態が解除される。上部プレスプレート176が上昇し、真空チャンバ163の蓋部が外される。下部プレスプレート174に配置されている電極ストッカ150の受け台156が、積層体100を保持した状態で、取り出される。また、受け台156以外の電極ストッカ150の部品も取り出される。   In the vacuum release process, the vacuum pump 164 is stopped, and the vacuum state of the vacuum chamber 163 is released by opening the leak valve. The upper press plate 176 is raised, and the lid of the vacuum chamber 163 is removed. The cradle 156 of the electrode stocker 150 disposed on the lower press plate 174 is taken out while holding the laminated body 100. Further, parts of the electrode stocker 150 other than the cradle 156 are also taken out.

双極型電池の積層体100は、その後、最上位および最下位に端子プレート101,102が配置され、外装ケース104に収容される(図1および図2参照)。   In the bipolar battery stack 100, the terminal plates 101 and 102 are then disposed at the uppermost and lowermost positions and accommodated in the outer case 104 (see FIGS. 1 and 2).

図18は、実施の形態1に係る双極型電池の内部短絡試験結果を説明するための図表である。   FIG. 18 is a chart for explaining the internal short-circuit test result of the bipolar battery according to the first embodiment.

実施の形態1と比較例を対象とし、初回充電完了後の1時間目において測定される電圧で評価した。評価基準は、電圧の顕著な低下の有無である。符号OKおよびNGは、電圧の顕著な低下が無いものおよび有るものを、それぞれ表している。数字は、サンプル数を10とした場合における、OKあるいはNGと評価された個数である。なお、比較例は、実施の形態1に係る製造装置を利用せずに製造された双極型電池である。初回充電条件は、21V−0.5Cで4時間である。   The first embodiment and the comparative example were targeted, and evaluation was performed using a voltage measured in the first hour after the completion of the initial charge. The evaluation criterion is the presence or absence of a significant decrease in voltage. The symbols OK and NG represent those that do not have a significant drop in voltage and those that have a voltage, respectively. The numbers are the numbers evaluated as OK or NG when the number of samples is 10. The comparative example is a bipolar battery manufactured without using the manufacturing apparatus according to the first embodiment. The initial charge condition is 4 hours at 21V-0.5C.

図18に示されるように、実施の形態1は、NGと評価されたものが存在せず、比較例は、4個がNGである。また、NGと評価された比較例を、解体調査を行った結果、電極のずれによるショートが確認された。つまり、実施の形態1は、比較例と比較し、不良品の発生が抑制されており、歩留まりが向上している。   As shown in FIG. 18, the first embodiment is not evaluated as NG, and four comparative examples are NG. Moreover, as a result of conducting a disassembly investigation on the comparative example evaluated as NG, a short circuit due to electrode displacement was confirmed. That is, in the first embodiment, the generation of defective products is suppressed and the yield is improved as compared with the comparative example.

図19は、実施の形態1に係る変形例を説明するための概略図である。   FIG. 19 is a schematic diagram for explaining a modification according to the first embodiment.

電池の出力密度を向上させるため、プレス工程を、第1および第2プレス工程に2分割し、初充電で発生する気泡を取り除くための初充電工程を、挿入することも可能である。初充電条件は、例えば、正極の塗布重量から概算された容量ベースで、21V−0.5Cで4時間である。   In order to improve the output density of the battery, it is possible to divide the pressing process into two parts, a first pressing process and a second pressing process, and to insert an initial charging process for removing bubbles generated by the initial charging. The initial charging condition is, for example, 4 hours at 21 V-0.5 C on a capacity basis estimated from the coating weight of the positive electrode.

この場合、真空処理装置160に、充放電装置180を配置する。充放電装置180は、プレス手段172の下部プレスプレート174と上部プレスプレート176を介し、積層体100と電気的に接続可能に構成される。   In this case, the charge / discharge device 180 is disposed in the vacuum processing device 160. The charging / discharging device 180 is configured to be electrically connected to the stacked body 100 via the lower press plate 174 and the upper press plate 176 of the press means 172.

第1プレス工程のプレス条件は、面圧1.0×10Paかつ常温の状態での60秒間保持である。第2プレス工程のプレス条件は、面圧1.0×10Paかつ80℃の状態での1時間保持である。なお、第1プレス工程のプレス条件は、特に限定されず、第2プレス工程のプレス条件を考慮し、第1シール前駆体および第2シール前駆体が硬化しないように設定される。 The pressing condition of the first pressing step is holding for 60 seconds at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and a normal temperature. The pressing condition of the second pressing step is holding for 1 hour at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and 80 ° C. In addition, the press conditions of a 1st press process are not specifically limited, Considering the press conditions of a 2nd press process, it sets so that a 1st seal precursor and a 2nd seal precursor may not harden | cure.

以上のように、実施の形態1は、良好な歩留まりを達成し得る電解液系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。   As described above, the first embodiment can provide a method and an apparatus for manufacturing an electrolyte-based bipolar battery that can achieve a good yield.

なお、電解質層(セパレータ)を別体として、双極型電極(電解質層が未配置の双極型電池)と交互に積層することも可能である。この場合、保持機構は、電解質層および双極型電極を交互に把持し、かつ、双極型電極および電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に、支持構造体154に取り付けられることとなる。   In addition, it is also possible to laminate | stack alternately with a bipolar type electrode (bipolar type | mold battery with no electrolyte layer arrange | positioned) by making an electrolyte layer (separator) into a different body. In this case, the holding mechanism holds the electrolyte layer and the bipolar electrode alternately, and is aligned with respect to the plane direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer so that the bipolar electrode and the electrolyte layer are aligned and do not contact each other. And attached to the support structure 154 in a perpendicular direction.

また、電極セット工程は、設置工程などを考慮すると、大気下で実施することが好ましいが、必要に応じて、真空下で実施することも可能である。   In addition, the electrode setting process is preferably performed in the atmosphere in consideration of the installation process and the like, but may be performed in a vacuum as necessary.

プレス工程の前に、双極型電池110、積層体100、あるいは下部および上部プレスプレート174,176を予熱するための予熱工程を有することも可能である。この場合、プレス工程の時間を短縮することが可能になる。   It is also possible to have a preheating step for preheating the bipolar battery 110, the laminate 100, or the lower and upper press plates 174, 176 before the pressing step. In this case, it is possible to shorten the time of the pressing process.

双極型電池110の予熱は、例えば、双極型電池110を保持している電極ストッカ150の全体を、オーブンに配置し、昇温させることで実施される。   The preheating of the bipolar battery 110 is performed, for example, by placing the entire electrode stocker 150 holding the bipolar battery 110 in an oven and raising the temperature.

積層体100の予熱は、例えば、積層体100が配置される受け台156に加熱手段を内蔵させ、当該加熱手段によって受け台156を昇温させることで実施される。また、受け台156を、下部プレスプレート174に配置し、下部加熱手段175によって昇温させた後で、電極ストッカ150に組み込むことによっても、積層体100の予熱を、実施することも可能である。   Preheating of the laminated body 100 is performed by, for example, incorporating a heating unit in the cradle 156 on which the laminated body 100 is disposed, and raising the temperature of the cradle 156 by the heating unit. Further, it is also possible to preheat the stacked body 100 by placing the cradle 156 on the lower press plate 174, raising the temperature by the lower heating means 175, and then incorporating it into the electrode stocker 150. .

下部および上部プレスプレート174,176の予熱は、例えば、受け台156の配置前から、下部加熱手段175および上部加熱手段177を稼働させることで実施される。   The preheating of the lower and upper press plates 174 and 176 is performed, for example, by operating the lower heating means 175 and the upper heating means 177 before the cradle 156 is arranged.

次に、実施の形態2を説明する。以下において、実施の形態1と同様の機能を有する部材については類似する符号を使用し、重複を避けるため、その説明を省略する。   Next, a second embodiment will be described. In the following, members having the same functions as those in the first embodiment are denoted by similar reference numerals, and the description thereof is omitted to avoid duplication.

図20は、実施の形態2に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。   FIG. 20 is a process diagram for explaining the bipolar battery manufacturing method according to the second embodiment.

実施の形態2に係る双極型電池は、ゲルポリマー電解質系であり、その製造方法は、電極形成工程、電解質層形成工程、シール前駆体形成工程、電極セット工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程および真空解除工程を有する。   The bipolar battery according to Embodiment 2 is a gel polymer electrolyte system, and the manufacturing method thereof includes an electrode formation process, an electrolyte layer formation process, a seal precursor formation process, an electrode setting process, a vacuum introduction process, an electrode lamination process, It has a press process and a vacuum release process.

次に、各工程を順次説明する。図21は、図20に示されるシール前駆体配置工程を説明するための断面図、図22は、図20に示される電極セット工程を説明するための断面図ある。   Next, each step will be described sequentially. FIG. 21 is a cross-sectional view for explaining the seal precursor arranging step shown in FIG. 20, and FIG. 22 is a cross-sectional view for explaining the electrode setting step shown in FIG.

電極形成工程においては、実施の形態1と同様に、集電体211の一方の面および他方の面に、正極213および負極212がそれぞれ形成された双極型電極(電解質層が未形成の双極型電池210)が得られる。   In the electrode formation step, as in the first embodiment, a bipolar electrode in which the positive electrode 213 and the negative electrode 212 are formed on one surface and the other surface of the current collector 211 (bipolar type in which no electrolyte layer is formed) A battery 210) is obtained.

電解質層形成工程においては、電解質が、正極213および負極212の電極部に塗布される。   In the electrolyte layer forming step, an electrolyte is applied to the electrode portions of the positive electrode 213 and the negative electrode 212.

電解質は、電解液[90重量%]およびホストポリマー[10重量%]の有し、粘度調整溶媒を添加することで、塗布に適した粘度にされている。   The electrolyte has an electrolytic solution [90% by weight] and a host polymer [10% by weight], and has a viscosity suitable for coating by adding a viscosity adjusting solvent.

電解液は、PC(プロピレンカーボネート)およびEC(エチレンカーボネート)からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩(LiPF)を含んでいる。リチウム塩濃度は、1Mである。 The electrolytic solution contains an organic solvent composed of PC (propylene carbonate) and EC (ethylene carbonate), and a lithium salt (LiPF 6 ) as a supporting salt. The lithium salt concentration is 1M.

ホストポリマーは、HFP(ヘキサフルオロプロピレン)コポリマーを10%含むPVDF−HFP(ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体)である。粘度調製溶媒は、DMC(ジメチルカーボネート)である。   The host polymer is PVDF-HFP (copolymer of polyvinylidene fluoride and hexafluoropropylene) containing 10% of HFP (hexafluoropropylene) copolymer. The viscosity adjusting solvent is DMC (dimethyl carbonate).

電極部に塗布された電解質は、乾燥され、DMCを揮発させることで、正極213および負極212上に、ゲルポリマー電解質層218,219が形成される。   The electrolyte applied to the electrode part is dried and the DMC is volatilized to form gel polymer electrolyte layers 218 and 219 on the positive electrode 213 and the negative electrode 212.

ホストポリマーは、PVDF−HFPに限定されず、その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子や、イオン伝導性を有する高分子(固体高分子電解質)を適用することも可能である。その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子は、例えば、PAN(ポリアクリロニトリル)、PMMA(ポリメチルメタクリレート)である。イオン伝導性を有する高分子は、例えば、PEO(ポリエチレンオキシド)やPPO(ポリプロピレンオキシド)である。粘度調製溶媒は、DMCに限定されない。   The host polymer is not limited to PVDF-HFP, and other polymers that do not have lithium ion conductivity or polymers that have ion conductivity (solid polymer electrolyte) can also be applied. Other polymers having no lithium ion conductivity are, for example, PAN (polyacrylonitrile) and PMMA (polymethyl methacrylate). Examples of the polymer having ion conductivity include PEO (polyethylene oxide) and PPO (polypropylene oxide). The viscosity adjusting solvent is not limited to DMC.

シール前駆体形成工程にいては、実施の形態1と同様に、第1シール前駆体214、セパレータ220および第2シール前駆体216が配置される。   In the seal precursor forming step, the first seal precursor 214, the separator 220, and the second seal precursor 216 are arranged as in the first embodiment.

電極セット工程においては、保持機構(クリップ機構253)、支持構造体154、受け台156、位置センサ158および制御部(不図示)を有する電極ストッカ250を使用することで、実施の形態1と同様に、6枚の双極型電池210(210A〜210F)が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ250にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池210Fは、正極側のゲルポリマー電解質層218、第1シール前駆体214、第2シール前駆体216およびセパレータ220を有していない。   In the electrode setting step, an electrode stocker 250 having a holding mechanism (clip mechanism 253), a support structure 154, a cradle 156, a position sensor 158, and a control unit (not shown) is used, as in the first embodiment. In addition, six bipolar batteries 210 (210A to 210F) are set in the electrode stocker 250 with the negative electrode face up. Note that the bipolar battery 210F held at the lowest level does not include the gel polymer electrolyte layer 218 on the positive electrode side, the first seal precursor 214, the second seal precursor 216, and the separator 220.

真空導入工程においては、真空手段、プレス手段および制御部を有する真空処理装置を使用することで、実施の形態1と同様に、双極型電池210を保持している電極ストッカが、真空チャンバの基部に配置されると、真空チャンバの内部が、真空状態に保持される。   In the vacuum introduction process, by using a vacuum processing apparatus having a vacuum unit, a press unit, and a control unit, the electrode stocker holding the bipolar battery 210 is connected to the base of the vacuum chamber as in the first embodiment. When placed in the vacuum chamber, the inside of the vacuum chamber is maintained in a vacuum state.

電極積層工程においては、真空下で、保持機構(クリップ機構253)および受け台256は、双極型電池210の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池210のブレを抑制するため、双極型電池210が精度良く積層される。   In the electrode stacking step, the holding mechanism (clip mechanism 253) and the cradle 256 are relatively moved by a Z-axis moving unit in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery 210 under vacuum. Since the relative movement suppresses the shake of the bipolar battery 210, the bipolar battery 210 is stacked with high accuracy.

そして、支持構造体254のクリップ機構253に把持されている双極型電池210が、受け台256に接触するタイミングで、クリップ機構253の駆動ロッドが制御され、双極型電池210の把持を解消する。   Then, when the bipolar battery 210 held by the clip mechanism 253 of the support structure 254 comes into contact with the cradle 256, the drive rod of the clip mechanism 253 is controlled, and the holding of the bipolar battery 210 is canceled.

一方、位置センサ258が、双極型電池210の相対移動の際における位置ズレを検出すると、XY軸移動手段が制御され、受け台256の面方向の位置が調整される。これにより、積層精度がさらに向上する。また、受け台256は、保持機構と無関係のため、受け台256の移動は、双極型電池210の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。   On the other hand, when the position sensor 258 detects a positional shift at the time of relative movement of the bipolar battery 210, the XY axis moving means is controlled, and the position in the surface direction of the cradle 256 is adjusted. This further improves the stacking accuracy. Further, since the cradle 256 is not related to the holding mechanism, the movement of the cradle 256 does not affect the position of the bipolar battery 210, and the positional deviation can be easily adjusted.

そして、受け台256に対する支持構造体254の移動を継続することで、双極型電池210F〜210Aが、順次積層される。   Then, by continuing the movement of the support structure 254 with respect to the cradle 256, the bipolar batteries 210F to 210A are sequentially stacked.

以上のように、双極型電池210のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池210を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。   As described above, blurring of the bipolar battery 210 is suppressed, and the bipolar batteries can be stacked with high accuracy. Therefore, the occurrence of displacement between the bipolar electrode and the electrolyte layer constituting the bipolar battery 210 is suppressed and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the occurrence of defective products can be reduced.

また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。その結果、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。   In addition, since the layers are stacked under vacuum, mixing of bubbles with respect to the stack interface between the electrode and the electrolyte layer is suppressed. As a result, a bipolar battery in which mixing of air bubbles is suppressed is obtained, and movement of ions during use is not harmed and battery resistance does not increase, so that a high output density can be achieved.

プレス工程においては、積層体200が、真空状態を維持した状態で、加熱プレスされる。プレス条件は、面圧1.0×10Paかつ80℃の状態での1時間保持である。これにより、第1シール前駆体および第2シール前駆体が硬化し、所定の厚みの第1シールおよび第2シールが形成される。また、ゲルポリマー電解質層218,219は、可塑化し、所定の厚みを有することなる。 In the pressing step, the laminated body 200 is heated and pressed while maintaining a vacuum state. The pressing conditions are 1 hour holding at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and 80 ° C. Thereby, the first seal precursor and the second seal precursor are cured, and the first seal and the second seal having a predetermined thickness are formed. Further, the gel polymer electrolyte layers 218 and 219 are plasticized and have a predetermined thickness.

また、加熱下でプレスされるため、第1シール前駆体214および第2シール前駆体216の硬化、ゲルポリマー電解質層218,219の完成が同時に実施されるため、製造工程の短縮を図ることができる。   In addition, since the pressing is performed under heating, the first seal precursor 214 and the second seal precursor 216 are cured and the gel polymer electrolyte layers 218 and 219 are completed at the same time, so that the manufacturing process can be shortened. it can.

真空解除工程においては、真空チャンバの真空状態が解除され、積層体200が取り出される。   In the vacuum releasing step, the vacuum state of the vacuum chamber is released and the stacked body 200 is taken out.

以上のように、実施の形態2は、良好な歩留まりを達成し得るゲルポリマー電解質系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。   As described above, Embodiment 2 can provide a gel polymer electrolyte bipolar battery manufacturing method and manufacturing apparatus that can achieve a good yield.

なお、実施の形態2に係る双極型電池の内部短絡試験結果は、図18に示される実施の形態1と同様であり、比較例と比較し、不良品の発生が抑制されており、歩留まりが向上している。   In addition, the internal short circuit test result of the bipolar battery according to the second embodiment is the same as that of the first embodiment shown in FIG. 18, and the occurrence of defective products is suppressed as compared with the comparative example, and the yield is high. It has improved.

また、ゲルポリマー電解質層218,219は、ポリマー骨格に電解液を保持した熱可塑型であるため、漏液が防止され、液絡を防ぎ信頼性の高い双極型電池を構成することが可能である。ゲルポリマー電解質は、熱可塑型に限定されず、熱可塑型を適用することも可能である。この場合も、漏液が防止され、液絡を防ぐことが可能である。   In addition, since the gel polymer electrolyte layers 218 and 219 are of a thermoplastic type in which an electrolytic solution is held in a polymer skeleton, it is possible to prevent leakage and prevent a liquid junction and constitute a highly reliable bipolar battery. is there. The gel polymer electrolyte is not limited to the thermoplastic type, and a thermoplastic type can also be applied. Also in this case, leakage is prevented and a liquid junction can be prevented.

次に、実施の形態3を説明する。   Next, a third embodiment will be described.

図23は、実施の形態3に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。   FIG. 23 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the third embodiment.

実施の形態3に係る双極型電池は、全固体電解質系であり、その製造方法は、電極形成工程、電解質層形成工程、電極セット工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程および真空解除工程を有する。   The bipolar battery according to Embodiment 3 is an all-solid electrolyte system, and the manufacturing method thereof includes an electrode forming process, an electrolyte layer forming process, an electrode setting process, a vacuum introducing process, an electrode stacking process, a pressing process, and a vacuum releasing process. Have

次に、各工程を順次説明する。図24は、図23に示される固体電解質層の形成を説明するための断面図、図25は、図23に示される電極セット工程の形成を説明するための断面図、図26は、実施の形態3に係る真空処理装置を説明するための概略図である。   Next, each step will be described sequentially. 24 is a cross-sectional view for explaining the formation of the solid electrolyte layer shown in FIG. 23, FIG. 25 is a cross-sectional view for explaining the formation of the electrode setting step shown in FIG. 23, and FIG. It is the schematic for demonstrating the vacuum processing apparatus which concerns on the form 3.

電極形成工程においては、まず、正極スラリーが調整される。正極スラリーは、正極活物質[22重量%]、導電助剤[6重量%]、ポリマー[18重量%]、支持塩としてのリチウム塩[9重量%]、スラリー粘度調整溶媒[45重量%]、および、微量の重合開始剤を含んでいる。   In the electrode forming step, first, the positive electrode slurry is adjusted. The positive electrode slurry comprises a positive electrode active material [22% by weight], a conductive auxiliary agent [6% by weight], a polymer [18% by weight], a lithium salt [9% by weight] as a supporting salt, and a slurry viscosity adjusting solvent [45% by weight]. And a small amount of a polymerization initiator.

正極活物質は、LiMnである。導電助剤は、アセチレンブラックである。ポリマーは、ポリエチレンオキシド(PEO)である。リチウム塩は、Li(CSONである。スラリー粘度調整溶媒は、NMPである。重合開始剤は、AIBN(アゾビスイソブチロニトリル)である。 The positive electrode active material is LiMn 2 O 4 . The conductive auxiliary agent is acetylene black. The polymer is polyethylene oxide (PEO). The lithium salt is Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N. The slurry viscosity adjusting solvent is NMP. The polymerization initiator is AIBN (azobisisobutyronitrile).

正極スラリーは、ステンレススチール箔からなる集電体311の一方の面に塗布される。正極スラリーの塗膜は、例えば、オーブンを利用して、110℃かつ4時間保持され、熱重合により硬化することで、正極活物質層からなる正極313が形成される。   The positive electrode slurry is applied to one surface of a current collector 311 made of stainless steel foil. The coating film of the positive electrode slurry is held at 110 ° C. for 4 hours using an oven, for example, and cured by thermal polymerization, whereby the positive electrode 313 made of the positive electrode active material layer is formed.

次に、負極スラリーが調整される。負極スラリーは、負極活物質[14重量%]、導電助剤[4重量%]、ポリマー[20重量%]、支持塩としてのリチウム塩[11重量%]、スラリー粘度調整溶媒[51重量%]、および、微量の重合開始剤を含んでいる。   Next, the negative electrode slurry is adjusted. The negative electrode slurry comprises a negative electrode active material [14% by weight], a conductive auxiliary agent [4% by weight], a polymer [20% by weight], a lithium salt [11% by weight] as a supporting salt, and a slurry viscosity adjusting solvent [51% by weight]. And a small amount of a polymerization initiator.

負極活物質は、LiTi12である。導電助剤は、アセチレンブラックである。ポリマーは、PEOである。リチウム塩は、Li(CSONである。スラリー粘度調整溶媒は、NMPである。重合開始剤は、AIBNである。 The negative electrode active material is Li 4 Ti 5 O 12 . The conductive auxiliary agent is acetylene black. The polymer is PEO. The lithium salt is Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N. The slurry viscosity adjusting solvent is NMP. The polymerization initiator is AIBN.

負極スラリーは、集電体311の他方の面に、塗布される。負極スラリーの塗膜は、例えば、オーブンを利用して、110℃かつ4時間保持され、熱重合により硬化することで、負極活物質層からなる負極312が形成される。   The negative electrode slurry is applied to the other surface of the current collector 311. The coating film of the negative electrode slurry is held at 110 ° C. for 4 hours using an oven, for example, and is cured by thermal polymerization, whereby the negative electrode 312 including the negative electrode active material layer is formed.

この結果、集電体311の一方の面および他方の面に、正極313および負極312がそれぞれ形成された双極型電極(電解質層が未形成の双極型電池310)が得られる。   As a result, a bipolar electrode in which the positive electrode 313 and the negative electrode 312 are respectively formed on one surface and the other surface of the current collector 311 (bipolar battery 310 without an electrolyte layer) is obtained.

双極型電池310は、330×250(mm)のサイズに切り取られる。正極313および負極312の外周部は、集電体311を露出させるために、10mmの幅で剥がし取られる。   The bipolar battery 310 is cut to a size of 330 × 250 (mm). The outer peripheral portions of the positive electrode 313 and the negative electrode 312 are peeled off with a width of 10 mm in order to expose the current collector 311.

電解質層形成工程においては、まず、固体電解質スラリーが調整される。固体電解質スラリーは、ポリマー[64.5重量%]および支持塩としてのリチウム塩[35.5重量%]を含んでおり、粘度調製溶媒によって所定の粘度とされている。   In the electrolyte layer forming step, first, a solid electrolyte slurry is prepared. The solid electrolyte slurry contains a polymer [64.5% by weight] and a lithium salt [35.5% by weight] as a supporting salt, and has a predetermined viscosity by a viscosity adjusting solvent.

ポリマーは、PEOである。リチウム塩は、Li(CSONである。粘度調製溶媒は、アセトニトリルである。ポリマーは、PEOに限定されず、その他の固体高分子電解質(例えば、PPO)や、セラミックなどのイオン伝導性を持つ無機固体型電解質を適用することも可能である。 The polymer is PEO. The lithium salt is Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N. The viscosity adjusting solvent is acetonitrile. The polymer is not limited to PEO, and other solid polymer electrolytes (for example, PPO) and inorganic solid electrolytes having ion conductivity such as ceramics can also be applied.

固体電解質スラリーは、正極313の電極部分のみに塗布される。固体電解質スラリーの塗布層は、乾燥させることで粘度調製溶媒が揮発し、40μmの全固体電解質層339が形成される。全固体電解質層339においては、漏液は皆無となり、信頼性の高い双極型電池を構成できる。   The solid electrolyte slurry is applied only to the electrode portion of the positive electrode 313. By drying the coating layer of the solid electrolyte slurry, the viscosity adjusting solvent is volatilized, and a 40 μm all solid electrolyte layer 339 is formed. In the all solid electrolyte layer 339, there is no leakage, and a highly reliable bipolar battery can be configured.

一方、集電体311が露出している双極型電池310の正極側外周部には、絶縁材料315が配置される。絶縁材料315は、例えば、ポリイミド製カプトン(登録商標)テープである。   On the other hand, an insulating material 315 is disposed on the outer periphery of the positive electrode side of the bipolar battery 310 where the current collector 311 is exposed. The insulating material 315 is, for example, a polyimide Kapton (registered trademark) tape.

電極セット工程においては、保持機構(クリップ機構353)、支持構造体354、受け台356、位置センサ358および制御部(不図示)を有する電極ストッカ350を使用することで、実施の形態1と同様に、6枚の双極型電池310(310A〜310F)が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ350にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池310Fは、正極313、全固体電解質層339および絶縁材料315を有していない。最上位に保持される双極型電池310Aは、負極312を有していない。   In the electrode setting process, an electrode stocker 350 having a holding mechanism (clip mechanism 353), a support structure 354, a cradle 356, a position sensor 358, and a control unit (not shown) is used, as in the first embodiment. In addition, six bipolar batteries 310 (310A to 310F) are set in the electrode stocker 350 with the negative electrode face up. Note that the bipolar battery 310F held at the lowest level does not include the positive electrode 313, the all solid electrolyte layer 339, and the insulating material 315. The bipolar battery 310 </ b> A held at the top does not have the negative electrode 312.

真空導入工程においては、真空手段362、プレス手段372および制御部378を有する真空処理装置360を使用することで、実施の形態1と同様に、双極型電池310を保持している電極ストッカ350が、真空チャンバ363の基部に配置されると、真空チャンバ363の内部が、真空状態に保持される。   In the vacuum introduction process, by using the vacuum processing device 360 having the vacuum means 362, the press means 372, and the control unit 378, the electrode stocker 350 holding the bipolar battery 310 is formed as in the first embodiment. When arranged at the base of the vacuum chamber 363, the inside of the vacuum chamber 363 is maintained in a vacuum state.

電極積層工程においては、真空下で、保持機構(クリップ機構353)および受け台356は、双極型電池310の面方向に対して垂直な方向に関し、Z軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池310のブレを抑制するため、双極型電池310が精度良く積層される。   In the electrode stacking step, the holding mechanism (clip mechanism 353) and the cradle 356 are relatively moved by a Z-axis moving unit in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery 310 under vacuum. Since the relative movement suppresses the shake of the bipolar battery 310, the bipolar battery 310 is accurately stacked.

そして、支持構造体354のクリップ機構353に把持されている双極型電池310が、受け台356に接触するタイミングで、クリップ機構353の駆動ロッドが制御され、双極型電池310の把持を解消する。   Then, when the bipolar battery 310 held by the clip mechanism 353 of the support structure 354 comes into contact with the cradle 356, the drive rod of the clip mechanism 353 is controlled, and the holding of the bipolar battery 310 is canceled.

一方、位置センサ358が、双極型電池310の相対移動の際における位置ズレを検出すると、XY軸移動手段が制御され、受け台356の面方向の位置が調整される。これにより、積層精度がさらに向上する。また、受け台356は、保持機構と無関係のため、受け台356の移動は、双極型電池310の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。   On the other hand, when the position sensor 358 detects a positional shift during the relative movement of the bipolar battery 310, the XY-axis moving means is controlled, and the position in the surface direction of the cradle 356 is adjusted. This further improves the stacking accuracy. Further, since the cradle 356 is not related to the holding mechanism, the movement of the cradle 356 does not affect the position of the bipolar battery 310, and the positional deviation can be easily adjusted.

そして、受け台356に対する支持構造体354の移動を継続することで、双極型電池210F〜210Aが、順次積層される。   Then, by continuing the movement of the support structure 354 with respect to the cradle 356, the bipolar batteries 210F to 210A are sequentially stacked.

以上のように、双極型電池310のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池310を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。   As described above, blurring of the bipolar battery 310 is suppressed, and the bipolar batteries can be stacked with high accuracy. Therefore, the occurrence of displacement between the bipolar electrode and the electrolyte layer constituting the bipolar battery 310 is suppressed and the occurrence of an internal short circuit can be avoided, so that the occurrence of defective products can be reduced.

また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。その結果、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。   In addition, since the layers are stacked under vacuum, mixing of bubbles with respect to the stack interface between the electrode and the electrolyte layer is suppressed. As a result, a bipolar battery in which mixing of air bubbles is suppressed is obtained, and movement of ions during use is not harmed and battery resistance does not increase, so that a high output density can be achieved.

プレス工程においては、積層体300が、真空状態を維持した状態で、プレスされる。プレス条件は、面圧1.0×10Paかつ常温の状態での3分間保持である。これにより、負極312と全固体電解質層339が密着する。実施の形態3に係るプレス工程は、加熱プレスが適用されないため、真空処理装置360のプレス手段372の下部プレスプレート374および上部プレスプレート376には、加熱手段が配置されていない。なお、符号364および365は、真空ポンプおおび配管系を示している。 In the pressing step, the laminated body 300 is pressed in a state where a vacuum state is maintained. The pressing condition is a holding for 3 minutes at a surface pressure of 1.0 × 10 5 Pa and a normal temperature. As a result, the negative electrode 312 and the all solid electrolyte layer 339 are in close contact with each other. In the pressing process according to the third embodiment, since no heating press is applied, the lower press plate 374 and the upper press plate 376 of the press unit 372 of the vacuum processing apparatus 360 are not provided with a heating unit. Reference numerals 364 and 365 denote a vacuum pump and a piping system.

真空解除工程においては、真空チャンバ363の真空状態が解除され、積層体300が取り出される。   In the vacuum releasing step, the vacuum state of the vacuum chamber 363 is released and the stacked body 300 is taken out.

以上のように、実施の形態3は、良好な歩留まりを達成し得る全固体電解質系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。   As described above, Embodiment 3 can provide a manufacturing method and a manufacturing apparatus of an all-solid electrolyte bipolar battery that can achieve a good yield.

なお、実施の形態3に係る双極型電池の内部短絡試験結果は、図18に示される実施の形態1と同様であり、比較例と比較し、不良品の発生が抑制されており、歩留まりが向上している。ただし、初回充電条件は、12.5V−0.5Cで4時間である。また、NGと評価された比較例を、解体調査を行った結果、電極のずれによるシール不良が確認された。   In addition, the internal short circuit test result of the bipolar battery according to the third embodiment is the same as that of the first embodiment shown in FIG. 18, and the occurrence of defective products is suppressed as compared with the comparative example, and the yield is increased. It has improved. However, initial charge conditions are 4 hours at 12.5V-0.5C. Further, as a result of conducting a disassembly investigation on the comparative example evaluated as NG, a seal failure due to electrode displacement was confirmed.

なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。   The present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications can be made within the scope of the claims.

例えば、実施の形態1に係る変形例(初充電工程および充放電装置)を、実施の形態2および実施の形態3に適用することで、電池の出力密度を向上させることも可能である。なお、実施の形態3に係る初充電条件は、例えば、正極の塗布重量から概算された容量ベースで、2.5V−0.5Cで4時間である。   For example, it is possible to improve the output density of the battery by applying the modification (the first charging step and the charging / discharging device) according to the first embodiment to the second and third embodiments. The initial charging condition according to Embodiment 3 is, for example, a capacity base estimated from the coating weight of the positive electrode and is 2.5 V-0.5 C for 4 hours.

実施の形態1に係る双極型電池を説明するための斜視図である。1 is a perspective view for explaining a bipolar battery according to Embodiment 1. FIG. 実施の形態1に係る双極型電池を説明するための断面図である。4 is a cross-sectional view for explaining the bipolar battery according to Embodiment 1. FIG. 図1に示される双極型電池を利用する組電池を説明するための斜視図である。It is a perspective view for demonstrating the assembled battery using the bipolar battery shown by FIG. 図3に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。It is the schematic of the vehicle by which the assembled battery shown by FIG. 3 is mounted. 実施の形態1に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。FIG. 3 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the first embodiment. 図5に示される電極形成工程に係る正極を説明するための正面図である。It is a front view for demonstrating the positive electrode which concerns on the electrode formation process shown by FIG. 図5に示される電極形成工程に係る負極を説明するための背面図である。It is a rear view for demonstrating the negative electrode which concerns on the electrode formation process shown by FIG. 図6の線VIII−VIIIに関する断面図である。It is sectional drawing regarding line VIII-VIII of FIG. 図5に示されるシール前駆体配置工程の第1シール前駆体を説明するための正面図である。It is a front view for demonstrating the 1st seal precursor of the seal precursor arrangement | positioning process shown by FIG. 図9の線X−Xに関する断面図である。It is sectional drawing regarding line XX of FIG. 図5に示されるシール前駆体配置工程の第2シール前駆体を説明するための正面図である。It is a front view for demonstrating the 2nd seal precursor of the seal precursor arrangement | positioning process shown by FIG. 図9の線XII−XIIに関する断面図である。It is sectional drawing regarding the line XII-XII of FIG. 図5に示される電極セット工程に係る保持機構のクリップ機構を説明するための概略図である。It is the schematic for demonstrating the clip mechanism of the holding mechanism which concerns on the electrode setting process shown by FIG. 電極セット工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating an electrode setting process. 図5に示される真空導入工程〜真空解除工程に係る真空処理装置を説明するための概略図である。It is the schematic for demonstrating the vacuum processing apparatus which concerns on the vacuum introduction process-vacuum release process shown by FIG. 図5に示される電極積層工程を説明するための概略図である。It is the schematic for demonstrating the electrode lamination process shown by FIG. 図5に示されるプレス工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the press process shown by FIG. 実施の形態1に係る双極型電池の内部短絡試験結果を説明するための図表である。4 is a chart for explaining the internal short-circuit test result of the bipolar battery according to Embodiment 1. FIG. 実施の形態1に係る変形例を説明するための概略図である。FIG. 6 is a schematic diagram for explaining a modified example according to the first embodiment. 実施の形態2に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。FIG. 6 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the second embodiment. 図20に示されるシール前駆体配置工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the seal | sticker precursor arrangement | positioning process shown by FIG. 図20に示される電極セット工程を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the electrode setting process shown by FIG. 実施の形態3に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。FIG. 10 is a process diagram for explaining the manufacturing method of the bipolar battery according to the third embodiment. 図23に示される固体電解質層の形成を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating formation of the solid electrolyte layer shown by FIG. 図23に示される電極セット工程の形成を説明するための断面図である。FIG. 24 is a cross-sectional view for explaining the formation of the electrode setting step shown in FIG. 23. 実施の形態3に係る真空処理装置を説明するための概略図である。FIG. 6 is a schematic diagram for explaining a vacuum processing apparatus according to a third embodiment.

符号の説明Explanation of symbols

100・・積層体、
101,102・・端子プレート、
104・・外装ケース、
110(110A〜110F)・・双極型電池、
111・・集電体、
112・・負極、
113・・正極、
114・・第1シール前駆体、
115・・第1シール、
116・・第2シール前駆体、
117・・第2シール、
120・・セパレータ、
130・・組電池、
132,134・・導電バー、
140・・組電池モジュール、
145・・車両、
150・・電極ストッカ、
153・・クリップ機構、
154・・支持構造体、
156・・受け台、
158・・位置センサ、
160・・真空処理装置、
162・・真空手段、
163・・真空チャンバ、
164・・真空ポンプ、
165・・配管系、
172・・プレス手段、
174・・下部プレスプレート、
175・・下部加熱手段、
176・・上部プレスプレート、
177・・上部加熱手段、
178・・制御部、
180・・充放電装置、
191・・下方アーム、
192・・下方段差部、
193・・上方アーム、
194・・第2上方傾斜部、
195・・ガイドブロック、
196・・貫通孔、
197・・可動ブロック、
198・・駆動ロッド、
200・・積層体、
210・・双極型電池、
210(210A〜210F)・・双極型電池、
211・・集電体、
212・・負極、
213・・正極、
214・・第1シール前駆体、
216・・第2シール前駆体、
218,219・・ゲルポリマー電解質層、
220・・セパレータ、
250・・電極ストッカ、
253・・クリップ機構、
254・・支持構造体、
256・・受け台、
258・・位置センサ、
300・・積層体、
310(310A〜310F)・・双極型電池、
311・・集電体、
312・・負極、
313・・正極、
315・・絶縁材料、
339・・全固体電解質層、
350・・電極ストッカ、
353・・クリップ機構、
354・・支持構造体、
356・・受け台、
358・・位置センサ、
360・・真空処理装置、
362・・真空手段、
363・・真空チャンバ、
364・・真空ポンプ、
365・・配管系、
372・・プレス手段、
374・・下部プレスプレート、
376・・上部プレスプレート、
378・・制御部。
100 ... Laminated body,
101, 102 ... Terminal plate,
104 .. Exterior case,
110 (110A to 110F) .. Bipolar battery,
111 .. current collector,
112 .. Negative electrode,
113 .. Positive electrode,
114 .. First seal precursor,
115 .. First seal,
116 .. Second seal precursor,
117 .. second seal,
120 .. separator
130..Battery,
132,134 ... conductive bar,
140..Battery module,
145 ... Vehicle,
150 .. electrode stocker,
153 .. Clip mechanism,
154 .. Support structure,
156 ... the cradle,
158 .. Position sensor,
160 ... Vacuum processing equipment,
162..Vacuum means,
163 ... Vacuum chamber,
164 ... Vacuum pump
165 ... Piping system
172 ..Pressing means,
174 ... Lower press plate,
175 .. Lower heating means,
176 .. Upper press plate,
177 .. Upper heating means,
178 .. Control part,
180 .. charge / discharge device,
191, lower arm,
192 ... Lower step,
193..Upper arm,
194 .. second upward inclined portion,
195 ... Guide block,
196 .. through hole,
197 · · movable block,
198 ・ ・ Drive rod,
200 ... Laminated body,
210 .. Bipolar battery,
210 (210A to 210F) .. Bipolar battery,
211 .. current collector,
212 .. Negative electrode,
213 .. Positive electrode,
214 .. First seal precursor,
216 .. Second seal precursor,
218, 219 .. Gel polymer electrolyte layer,
220 .. separator
250 .. Electrode stocker,
253 .. Clip mechanism,
254 .. Support structure,
256 .. The cradle,
258 .. Position sensor,
300 ... Laminated body,
310 (310A to 310F) .. Bipolar battery,
311 ... current collector,
312 .. Negative electrode,
313 .. Positive electrode,
315..Insulating material,
339..All solid electrolyte layer,
350 .. Electrode stocker,
353 .. Clip mechanism,
354 .. Support structure,
356 ... the cradle,
358 .. Position sensor,
360 ... Vacuum processing equipment,
362..Vacuum means,
363..Vacuum chamber
364 ... Vacuum pump
365 ... Piping system
372 ... Pressing means,
374 ... Lower press plate,
376 .. Upper press plate,
378 .. Control unit.

Claims (20)

集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電極および前記電解質層を、交互に把持自在である保持機構、
前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電極および前記電解質層の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのZ軸移動手段を有し、
前記保持機構は、
前記保持機構により把持された前記双極型電極および前記電解質層が、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置され、かつ、前記電解質層と、前記双極型電極の前記正極活物質層と、前記負極活物質層とが、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、
前記支持構造体に取り付けられる
ことを特徴とする双極型電池の製造装置。
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; A stacking means for alternately stacking a plurality of separate electrolyte layers;
The laminating means includes
A holding mechanism capable of alternately holding the bipolar electrode and the electrolyte layer;
A support structure to which the holding mechanism is attached;
A cradle in which a laminate of the bipolar electrode and the electrolyte layer is disposed; and
Z-axis moving means for relatively moving the holding mechanism and the cradle in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer so as to be close to and away from each other;
The holding mechanism is
The bipolar electrode and the electrolyte layer is gripped by the holding mechanism, so as not to contact with each other, are arranged in the vertical direction, and said electrolyte layer, and the positive active material layer of the bipolar electrode, The negative electrode active material layer is aligned with respect to the vertical direction.
An apparatus for manufacturing a bipolar battery, wherein the apparatus is attached to the support structure.
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電池を、把持自在である保持機構、
前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電池の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのZ軸移動手段を有し、
前記保持機構は、
前記保持機構により把持された前記双極型電池が、互いに接触しないように、前記垂直な方向に配置され、かつ、前記双極型電池の前記正極活物質層、前記負極活物質層および前記電解質層が、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、
前記支持構造体に取り付けられる
ことを特徴とする双極型電池の製造装置。
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; Having a stacking means for stacking a plurality of bipolar batteries having the positive electrode or the electrolyte layer disposed on the negative electrode;
The laminating means includes
A holding mechanism capable of gripping the bipolar battery;
A support structure to which the holding mechanism is attached;
A cradle on which the laminate of bipolar batteries is disposed; and
Z-axis moving means for relatively moving the holding mechanism and the cradle in a direction perpendicular to the plane direction of the bipolar battery so as to be close to and away from each other;
The holding mechanism is
The bipolar battery which is gripped by the holding mechanism, so as not to contact with each other, are arranged in the vertical direction, and the positive active material layer of the bipolar battery, the negative active material layer and the electrolyte layer To be aligned with respect to the vertical direction,
An apparatus for manufacturing a bipolar battery, wherein the apparatus is attached to the support structure.
前記保持機構は、弾性力に基づいて、前記双極型電池の外周部を把持自在であるクリップ機構を有することを特徴とする請求項2に記載の双極型電池の製造装置。   The bipolar battery manufacturing apparatus according to claim 2, wherein the holding mechanism includes a clip mechanism capable of gripping an outer peripheral portion of the bipolar battery based on an elastic force. 前記双極型電池の相対移動の際における位置ずれを修正するための修正手段を有することを特徴とする請求項2又は請求項3に記載の双極型電池の製造装置。   4. The bipolar battery manufacturing apparatus according to claim 2, further comprising a correction unit configured to correct a positional shift in the relative movement of the bipolar battery. 5. 前記修正手段は、
前記面方向に関する前記双極型電池の位置を検出するための2次元位置検出手段、および、
前記2次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記双極型電池あるいは前記受け台を、前記面方向に移動させるためのXY軸移動手段
を有することを特徴とする請求項4に記載の双極型電池の製造装置。
The correcting means is
Two-dimensional position detection means for detecting the position of the bipolar battery with respect to the plane direction; and
5. The bipolar type according to claim 4, further comprising: an XY axis moving means for moving the bipolar battery or the cradle in the plane direction based on a detection result of the two-dimensional position detecting means. Battery manufacturing equipment.
前記XY軸移動手段は、前記受け台に配置されており、前記受け台は、前記2次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記面方向に移動することを特徴とする請求項5に記載の双極型電池の製造装置。   The said XY-axis moving means is arrange | positioned at the said cradle, The said cradle moves to the said surface direction based on the detection result of the said two-dimensional position detection means. Bipolar battery manufacturing equipment. 前記XY軸移動手段は、前記支持構造体に配置されており、前記支持構造体は、前記2次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記面方向に移動することを特徴とする請求項5に記載の双極型電池の製造装置。   6. The XY axis moving means is disposed on the support structure, and the support structure moves in the surface direction based on a detection result of the two-dimensional position detection means. An apparatus for manufacturing a bipolar battery according to 1. 前記Z軸移動手段は、前記受け台に配置されており、前記受け台は、前記保持機構により把持された前記双極型電池に向かって前記支持構造体の内部を移動することを特徴とする請求項2〜7のいずれか1項に記載の双極型電池の製造装置。 The Z-axis moving means is disposed on the cradle, and the cradle moves inside the support structure toward the bipolar battery gripped by the holding mechanism. Item 8. The bipolar battery manufacturing apparatus according to any one of Items 2 to 7. 前記Z軸移動手段は、前記支持構造体に配置されており、前記支持構造体は、前記受け台に向かって移動することを特徴とする請求項2〜7のいずれか1項に記載の双極型電池の製造装置。   The bipolar apparatus according to claim 2, wherein the Z-axis moving unit is disposed on the support structure, and the support structure moves toward the cradle. Type battery manufacturing equipment. 前記積層手段を真空下で保持するための真空手段を有することを特徴とする請求項2〜9のいずれか1項に記載の双極型電池の製造装置。   The bipolar battery manufacturing apparatus according to any one of claims 2 to 9, further comprising vacuum means for holding the stacking means under vacuum. 集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電極および前記電解質層を、互いに接触しないように、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に配置し、かつ、前記電解質層と、前記双極型電極の前記正極活物質層と、前記負極活物質層とが、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、配置し、
前記双極型電極および前記電解質層を、前記垂直な方向に関し、受け台に対し順次近接するように相対移動させ、
前記双極型電極および前記電解質層を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電極および前記電解質層を交互に積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法。
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; A stacking step for alternately stacking a plurality of separate electrolyte layers;
In the lamination step,
The bipolar electrode and the electrolyte layer are arranged in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar electrode and the electrolyte layer so as not to contact each other, and the electrolyte layer and the bipolar electrode The positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer are arranged so as to be aligned with respect to the vertical direction,
The bipolar electrode and the electrolyte layer are moved relative to each other so as to sequentially approach the cradle with respect to the vertical direction,
The bipolar electrode and the electrolyte layer are sequentially arranged on the cradle, and the bipolar electrode and the electrolyte layer are alternately stacked. A method of manufacturing a bipolar battery, comprising:
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極活物質層からなる正極および前記集電体の他方の面に配置される負極活物質層からなる負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電池を、互いに接触しないように、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に配置し、かつ、前記双極型電池の前記正極活物質層、前記負極活物質層および前記電解質層が、前記垂直な方向に関して、位置合わせされるように、配置し、
前記双極型電池を、前記垂直な方向に関し、受け台に対し順次近接するように相対移動させ、
前記双極型電池を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電池を積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法。
A bipolar electrode having a current collector, a positive electrode comprising a positive electrode active material layer disposed on one surface of the current collector, and a negative electrode comprising a negative electrode active material layer disposed on the other surface of the current collector; A stacking step for stacking a plurality of bipolar batteries having the positive electrode or the electrolyte layer disposed on the negative electrode;
In the lamination step,
The bipolar batteries are arranged in a direction perpendicular to the surface direction of the bipolar battery so as not to contact each other, and the positive electrode active material layer, the negative electrode active material layer, and the electrolyte of the bipolar battery Arrange the layers so that they are aligned with respect to said vertical direction;
The bipolar battery is moved relative to the cradle sequentially with respect to the vertical direction,
The bipolar battery is sequentially arranged on the cradle, and the bipolar batteries are stacked. A method of manufacturing a bipolar battery, comprising:
前記双極型電池の外周部を弾性力に基づいて把持し、
前記双極型電池が前記受け台に順次配置される度に、前記弾性力よる把持を解消することを特徴とする請求項12に記載の双極型電池の製造方法。
Grip the outer periphery of the bipolar battery based on elastic force,
13. The method of manufacturing a bipolar battery according to claim 12, wherein gripping by the elastic force is canceled each time the bipolar battery is sequentially arranged on the cradle.
前記双極型電池の相対移動の際における位置ずれを修正することを特徴とする請求項12又は請求項13に記載の双極型電池の製造方法。   The method for manufacturing a bipolar battery according to claim 12 or 13, wherein a positional shift in the relative movement of the bipolar battery is corrected. 前記面方向に関する前記双極型電池の位置の検出結果に基づき、前記双極型電池あるいは前記受け台を、前記面方向に移動させることによって、前記位置ずれを修正する
ことを特徴とする請求項14に記載の双極型電池の製造方法。
The positional deviation is corrected by moving the bipolar battery or the cradle in the plane direction based on a detection result of the position of the bipolar battery in the plane direction. The manufacturing method of the bipolar battery of description.
前記受け台を前記面方向に移動させることによって、前記位置ずれを修正することを特徴とする請求項15に記載の双極型電池の製造方法。   The bipolar battery manufacturing method according to claim 15, wherein the displacement is corrected by moving the cradle in the surface direction. 前記双極型電池を前記面方向に移動させることによって、前記位置ずれを修正することを特徴とする請求項15に記載の双極型電池の製造方法。 The method of manufacturing a bipolar battery according to claim 15, wherein the displacement is corrected by moving the bipolar battery in the plane direction. 前記受け台を、前記双極型電池に向かって前記双極型電池が配置される支持構造体の内部を移動させることを特徴とする請求項12〜17のいずれか1項に記載の双極型電池の製造方法。 The bipolar battery according to any one of claims 12 to 17, wherein the cradle is moved in a support structure in which the bipolar battery is disposed toward the bipolar battery. Production method. 前記双極型電池を、前記受け台に向かって移動させることを特徴とする請求項12〜17のいずれか1項に記載の双極型電池の製造方法。 The method for manufacturing a bipolar battery according to any one of claims 12 to 17, wherein the bipolar battery is moved toward the cradle. 前記積層工程は、真空下で実施されることを特徴とする請求項12〜19のいずれか1項に記載の双極型電池の製造方法。   The bipolar battery manufacturing method according to any one of claims 12 to 19, wherein the stacking step is performed under vacuum.
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