JP2006147534A - Bipolar battery, battery pack and vehicle loaded with them - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、バイポーラ電池、該バイポーラ電池を複数個電気的に接続してなる組電池、およびこれらを搭載した車両に関する。 The present invention relates to a bipolar battery, an assembled battery formed by electrically connecting a plurality of the bipolar batteries, and a vehicle equipped with these batteries.
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車(EV)やハイブリッド電気自動車(HEV)の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる積層型のバイポーラ電池に注目が集まっている(特許文献1参照)。 In recent years, reduction of carbon dioxide emissions has been strongly desired for environmental protection. In the automobile industry, there are high expectations for reducing carbon dioxide emissions by introducing electric vehicles (EVs) and hybrid electric vehicles (HEVs), and we are eager to develop secondary batteries for motor drives that hold the key to their practical application. Has been done. As a secondary battery, attention is focused on a stacked bipolar battery that can achieve high energy density and high output density (see Patent Document 1).
バイポーラ電池は、バイポーラ電極を電解質層を介在させて複数直列に接続してなる電池要素を含む。バイポーラ電極は、集電体の一方の面に正極活物質層を設けて正極が形成され、他方の面に負極活物質層を設けて負極が形成されている。バイポーラ電池は、電池要素内においてはバイポーラ電極を積層する方向(以下、「積層方向」という)に電流が流れるため、電流のパスが短く、電流ロスが少なく、集電体を超薄膜化することもできる。 The bipolar battery includes a battery element in which a plurality of bipolar electrodes are connected in series with an electrolyte layer interposed therebetween. In the bipolar electrode, a positive electrode is formed by providing a positive electrode active material layer on one surface of a current collector, and a negative electrode is formed by providing a negative electrode active material layer on the other surface. In a bipolar battery, current flows in the direction in which the bipolar electrodes are stacked (hereinafter referred to as the “stacking direction”) in the battery element, so the current path is short, the current loss is small, and the current collector is made ultrathin. You can also.
特許文献1には、集電体の材質として、ステンレス鋼を用いることが記載されている。また、軽量化の観点から、積層方向の末端に位置する末端極の集電体にアルミニウムを利用することを提案している。
ステンレス鋼は、正極活物質および負極活物質の両者に対して安定であり、正極、負極の集電体のいずれにも使用し得るという優れた性能を備えているものの、銅やアルミニウムに比べると導電性が低い。 Stainless steel is stable to both positive and negative electrode active materials and has excellent performance that can be used for both positive and negative electrode current collectors, but compared to copper and aluminum. Low conductivity.
ここで、バイポーラ電極の積層方向に沿っては、電流のパスが短く、集電体が薄膜であることから、集電体の導電性がやや低くとも大きな問題は生じない。しかしながら、末端極においては、電子を端子に集めなければならないため、構造上、積層方向に対して直交する方向つまり末端極の集電体が伸延する方向(以下、「平面方向」という)に沿った電流の流れが必要となる。このように電流を取り出す際には平面方向に電流が流れるため、末端極の集電体の導電性が低いと大きな問題が生じる。例えば、電流を取り出す部分周辺の電流密度が他の部分に比べて高くなり、抵抗が上がる。電流密度分布のばらつきに起因した劣化が促進される結果、電池として正常に反応しなくなる虞がある。 Here, since the current path is short along the bipolar electrode stacking direction and the current collector is a thin film, no significant problem arises even if the current conductivity of the current collector is slightly low. However, since the electrons must be collected at the terminal at the terminal pole, the structure is along the direction orthogonal to the stacking direction, that is, the direction in which the current collector of the terminal electrode extends (hereinafter referred to as “planar direction”). Current flow is required. Thus, when the current is taken out, the current flows in the plane direction, so that a large problem arises if the conductivity of the current collector at the terminal electrode is low. For example, the current density around the portion from which current is extracted becomes higher than that in other portions, and the resistance increases. As a result of promoting the deterioration caused by the variation in the current density distribution, there is a possibility that the battery does not react normally.
特許文献1に記載されているように末端極の集電体にアルミニウムを用いた場合には、電流を取り出す際の上述した問題は生じない。その一方、末端極の集電体に、バイポーラ電極の集電体とは異なる別の材料を用いるため、末端極における活物質層と、バイポーラ電極における活物質層との間にばらつきが生じ、バイポーラ電池の性能の低下を招いてしまう。 As described in Patent Document 1, when aluminum is used for the current collector of the terminal electrode, the above-described problem in taking out the current does not occur. On the other hand, since a different material from the current collector of the bipolar electrode is used for the current collector of the terminal electrode, variation occurs between the active material layer in the terminal electrode and the active material layer in the bipolar electrode, and the bipolar Battery performance will be reduced.
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、末端極の集電体にバイポーラ電極の集電体と同じ材料を用いても、電流密度分布のばらつきを抑えて電流を均一に取り出すことが可能なバイポーラ電池、組電池、およびこれらを搭載した車両を提供することを目的とする。 The present invention has been made in order to solve the problems associated with the above-described prior art, and even if the same material as the current collector of the bipolar electrode is used for the current collector of the terminal electrode, the variation in the current density distribution is suppressed. It is an object of the present invention to provide a bipolar battery, an assembled battery, and a vehicle equipped with these, which can take out current uniformly.
上記目的を達成する請求項1に記載の本発明は、集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を電解質層を介在させて複数直列に接続してなる電池要素を、外装ケースに収納してなるバイポーラ電池において、
前記電池要素の正極末端極の集電体に電気的に接続される正極タブと、
前記電池要素の負極末端極の集電体に電気的に接続される負極タブと、を備え、
前記正極タブは、前記正極末端極の少なくとも正極活物質層の投影面積よりも大きい大きさを有し、前記正極活物質層の投影面を覆うように集電体上に重ねて配置され、
前記負極タブは、前記負極末端極の少なくとも負極活物質層の投影面積よりも大きい大きさを有し、前記負極活物質層の投影面を覆うように集電体上に重ねて配置されていることを特徴とするバイポーラ電池である。
The present invention according to claim 1, which achieves the above object, comprises connecting a plurality of bipolar electrodes in which a positive electrode is formed on one surface of a current collector and a negative electrode is formed on the other surface through an electrolyte layer. In a bipolar battery in which the battery element is housed in an outer case,
A positive electrode tab electrically connected to a current collector of a positive electrode terminal electrode of the battery element;
A negative electrode tab electrically connected to the current collector of the negative electrode terminal electrode of the battery element,
The positive electrode tab has a size larger than at least the projected area of the positive electrode active material layer of the positive electrode terminal electrode, and is disposed on the current collector so as to cover the projected surface of the positive electrode active material layer,
The negative electrode tab has a size larger than at least the projected area of the negative electrode active material layer of the negative electrode end electrode, and is disposed on the current collector so as to cover the projected surface of the negative electrode active material layer. This is a bipolar battery.
上記目的を達成する請求項12に記載の本発明は、バイポーラ電池を複数個電気的に接続したことを特徴とする組電池である。
The present invention according to
上記目的を達成する請求項13に記載の本発明は、バイポーラ電池、または組電池を搭載してなる車両である。 The present invention according to claim 13 which achieves the above object is a vehicle on which a bipolar battery or an assembled battery is mounted.
請求項1に記載の本発明によれば、電池要素とは別個のタブを末端極の集電体に活物質層の投影面を覆うように平面接触させ、かつ、電流を取り出すために必要な平面方向に沿う電流の流れをタブに生じさせていることから、末端極の集電体にバイポーラ電極の集電体と同じ材料を用いても、電流密度分布のばらつきを抑えて電流を均一に取り出すことが可能となる。 According to the first aspect of the present invention, a tab separate from the battery element is brought into planar contact with the current collector of the terminal electrode so as to cover the projection surface of the active material layer, and is necessary for taking out an electric current. Since the current flow along the plane direction is generated in the tab, even if the same material as the current collector of the bipolar electrode is used for the current collector of the terminal electrode, the current can be made uniform by suppressing variations in the current density distribution. It can be taken out.
請求項12に記載の本発明によれば、バイポーラ電池を直列または並列に接続して組電池化することにより、高容量、高出力の電池を得ることができる。
According to the present invention described in
請求項13に記載の本発明によれば、バイポーラ電池や組電池を搭載してなる車両は、高寿命で信頼性の高い車両となる。 According to the thirteenth aspect of the present invention, a vehicle on which a bipolar battery or an assembled battery is mounted is a vehicle having a long life and high reliability.
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。なお、理解を容易にするために、図面には各構成要素が誇張して示されている。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. For easy understanding, each component is exaggerated in the drawings.
(第1の実施形態)
図1(A)は、本発明の第1の実施形態に係るバイポーラ電池10を示す断面図、図1(B)は、電池要素30の末端極の集電体21に電気的に接続されるタブ50(正極タブ51および負極タブ52の総称)を示す平面図である。図2(A)は、バイポーラ電極20を示す断面図、図2(B)は、単電池層32の説明に供する断面図である。
(First embodiment)
1A is a cross-sectional view showing the
図1および図2を参照して、バイポーラ電池10は、バイポーラ電極20を電解質層31を介在させて複数直列に接続してなる電池要素30を外装ケース40に収納して構成されている。バイポーラ電極20は、集電体21の一方の面に正極活物質層22を設けて正極23が形成され、他方の面に負極活物質層24を設けて負極25が形成されている(図2(A)参照)。バイポーラ電極20が積層された電池要素30において、隣接する集電体21、21の間に挟まれる、正極活物質層22、電解質層31、および負極活物質層24により単電池層32が構成されている(図2(B)参照)。電池要素30の正極末端極33は、集電体21の一方の面に正極活物質層22のみが設けられ、図1(A)において最上位のバイポーラ電極20の上に電解質層31を介して積層される。電池要素30の負極末端極34は、集電体21の一方の面に負極活物質層24のみが設けられ、図1(A)において最下位のバイポーラ電極20の下に電解質層31を介して積層される。
Referring to FIGS. 1 and 2, a
第1の実施形態のバイポーラ電池10は、概説すれば、電池要素30の正極末端極33の集電体21に電気的に接続される正極タブ51と、電池要素30の負極末端極34の集電体21に電気的に接続される負極タブ52と、をさらに備えている。正極タブ51は、正極末端極33の少なくとも正極活物質層22の投影面積よりも大きい大きさを有し、正極活物質層22の投影面を覆うように集電体21上に重ねて配置されている。同様に、負極タブ52は、負極末端極34の少なくとも負極活物質層24の投影面積よりも大きい大きさを有し、負極活物質層24の投影面を覆うように集電体21上に重ねて配置されている。
In summary, the
なお、以下の説明では、正極タブ51および負極タブ52を総称して「タブ50」ともいい、正極末端極33および負極末端極34を総称して「末端極35」ともいい、正極活物質層22および負極活物質層24を総称して「活物質層26」ともいう。また、末端極35の集電体21を指称する場合には、「端部集電体21e」と表記する。さらに、バイポーラ電極20を積層する方向つまり電池の厚み方向を「積層方向」といい、積層方向に対して直交する方向つまり集電体21やタブ50が伸延する方向を「平面方向」という。
In the following description, the
以下、バイポーラ電池10におけるタブ50、外装ケース40、集電体21、正極23(正極活物質層22)、負極25(負極活物質層24)、電解質層31についてさらに説明する。
Hereinafter, the
[正極タブ51、負極タブ52]
端部集電体21e上に重ねて配置したタブ50は、電流を取り出すための端子としての機能を有する。電池要素30を構成する電極23、25、電解質層31および集電体21はいずれも薄膜であり、機械的強度が弱い。このため、電池要素30を両側から挟持し得る強度を、タブ50に持たせることが望ましい。タブ50の厚さは、内部抵抗を抑える観点から、0.1mm〜2mm程度が望ましい。タブ50の形状は、上述したように、活物質層26の塗布面積よりも大きい形状としてある。
[
The
タブ50の材質は、リチウムイオン電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、その他の導電性が高い材質が好ましい。但し、導電性が低い材質であっても、厚さ方向を厚くすれば、許容し得る程度に抵抗を小さくでき、平面方向の電気の流れを十分に確保できる。したがって、アルミニウム等に比べて導電性が低いステンレス鋼(SUS)等を用いることもできる。耐蝕性、作り易さ、経済性等の観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。正極タブ51および負極タブ52の材質には、同一の材質を用いてもよいし、異なる材質を用いてもよい。
The material of the
タブ50の端部をリード状に加工することによって、正極リード部51aおよび負極リード部52aがタブ50と一体的に形成されている。外装ケース40から取り出された正極リード部51aおよび負極リード部52aに、耐熱絶縁性の熱収縮チューブ等を被覆しておくことが好ましい。これらリード部51a、52aと熱源との間の距離が小さい場合に、リード部51a、52aが熱源に接触し、漏電によって部品(特に電子機器)に悪影響を与えないようにするためである。
By processing the end portion of the
端部集電体21eのうち活物質層26の投影面に相当する領域においては、電流は、実質的に、バイポーラ電極20の積層方向に沿って流れている。活物質層26の投影面を覆うように金属製のタブ50を端部集電体21e上に重ねて配置することにより、タブ50と端部集電体21eとの間が、活物質層26の投影面の全体にわたって電気的に均等に接合されることになる。これにより、タブ50は、端部集電体21eのうち電流が実質的に流れる領域の全面から均等に電流を受ける。したがって、電流密度分布のばらつきが抑えられ、電流密度のばらつきに起因した劣化の促進が抑えられる。
In the region corresponding to the projection surface of the
電流を取り出すために必要な平面方向に沿う電流の流れを、端部集電体21e上に重ねて配置したタブ50に負わせることができる。タブ50の材質や断面積を選択することによって、タブ50の低抵抗化を図ることができる。これにより、タブ50の平面方向に沿う導電性を、集電体21の平面方向に沿う導電性に比べて、容易に高めることができる。したがって、電流を取り出す際の損失が低減され、電池の高出力化が可能になる。
The current flow along the planar direction necessary for taking out the current can be applied to the
ここで、タブ50における平面方向に沿う抵抗は、集電体21における平面方向に沿う抵抗を無視できるほど低いことが望ましい。タブ50だけが平面方向に沿う電子の流れを担うことになり、低抵抗化による電池の高出力化をより一層図ることができるからである。
Here, the resistance along the planar direction of the
電池要素30とは別個のタブ50を用いて電流を取り出すため、電池要素30の集電体21は、バイポーラ電極20および末端極35に拘わらず、同一種類の材料を使用することができる。これにより、末端極35における活物質層26と、バイポーラ電極20における活物質層26との間にばらつきが生じることがなく、各単電池層32間に容量や抵抗のばらつきがない。したがって、バイポーラ電池10の性能の低下を招く虞がない。
Since the current is taken out using the
上記構成のバイポーラ電池10によれば、電池要素30とは別個のタブ50を端部集電体21eに活物質層26の投影面を覆うように平面接触させ、かつ、電流を取り出すために必要な平面方向に沿う電流の流れをタブ50に生じさせていることから、端部集電体21eにバイポーラ電極20の集電体21と同じ材料を用いても、電流密度分布のばらつきを抑えて電流を均一に取り出すことが可能となる。また、低抵抗化による電池の高出力化が可能になる。さらに、バイポーラ電池10の性能の低下を招く虞がない。
According to the
正極タブ51は、正極末端極33の外形面積より大きく、かつ、電池要素30を構成する集電体21よりも強度が高いことが望ましい。同様に、負極タブ52は、負極末端極34の外形面積より大きく、かつ、電池要素30を構成する集電体21よりも強度が高いことが望ましい。タブ50を末端極35の外形面積より大きくすることにより、電極の保護が図られるからである。
The
電池要素30を構成する集電体21は、出力向上のため薄膜化が求められている。一方、最外部に配置されるタブ50は、電池要素30を構成する部材ではないため、集電体21に比べて肉厚であっても、出力低下につながらない。また、上述したように、電池要素30は機械的強度が弱いため、電池要素30を両側から挟持し得る強度を、タブ50に持たせることが望ましい。したがって、電池要素30を挟持するタブ50の厚さを増やして集電体21よりも強度を高くすることにより、電池要素30の平面度および機械的強度を向上させることができる。
The
[外装ケース40]
バイポーラ電池10は、使用する際の外部からの衝撃を緩和し、環境劣化を防止するために、電池要素30やタブ50が外装ケース40内に収容されている。外装ケース40は、可撓性を有するシート状素材から形成され、電池要素30、正極タブ51、および負極タブ52を密封している。さらに、外装ケース40の内圧は、大気圧Paよりも低い圧力である。タブ50は端部集電体21eに載せているだけで、両者の間に機械的な締結は施していない。外装ケース40により密封したときに作用する圧力による金属接触によって、タブ50と端部集電体21eとの導電性を確保している。タブ50と端部集電体21eとの間に、導電性に優れた接着性または非接着性の塗布剤を介在させてもよい。両者の金属接触が密になり、導電性がより確実なものとなるからである。
[Exterior case 40]
In the
シート状素材は、外装ケース40の内部と外部との圧力差により破壊することなく容易に変形し得るフレキシブルな材料を用いればよい。大気圧Paを用いた静水圧によって、電池要素30は、タブ50を介して、図中上下方向から加圧される。
The sheet-like material may be a flexible material that can be easily deformed without being broken by a pressure difference between the inside and the outside of the
タブ50と端部集電体21eとの接合がそれら全面にわたって電気的に不均一であると、電流密度にばらつきが生じ、これに起因して劣化が促進される虞がある。本実施形態にあっては、大気圧Paを用いた静水圧により、外装ケース40内部の圧力<外装ケース40外部の圧力(=大気圧Pa)の関係が満たされているため、タブ50と端部集電体21eとの接合は、全面が電気的に均等になる。したがって、電流密度分布のばらつきが抑えられ、電流密度のばらつきに起因した劣化の促進が抑えられる。また、タブ50の低抵抗化による電池の高出力化も確実なものとなる。
If the connection between the
シート状素材はさらに、電解液や気体を透過させないで電気絶縁性を示し、電解液等の材料に対して化学的に安定であることが望ましく、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート等の合成樹脂が例示される。 Further, the sheet-like material preferably exhibits electrical insulation without allowing electrolyte or gas to permeate and is chemically stable with respect to the material such as the electrolyte, and examples thereof include synthetic resins such as polyethylene, polypropylene, and polycarbonate. The
シート状素材として、金属箔と、合成樹脂膜とを含むラミネートフィルム41も好適に適用できる。外装ケース40の熱封止性や電解質の空気接触可能性の低減を図り、さらに軽量化を図る上で好ましいからである。ラミネートフィルム41は、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅等の金属(合金を含む)からなる金属箔42を、ポリプロピレンフィルム等の絶縁性の合成樹脂膜43、44で被覆した三層構造を有する。高分子−金属複合ラミネートフィルム41のほか、アルミラミネートパックも同様に用い得る。
As the sheet material, a
高分子−金属複合ラミネートフィルム41やアルミラミネートパック等は、熱伝導性に優れていることが好ましい。自動車に搭載する場合、自動車の熱源からバイポーラ電池10まで熱を効率よく伝え、電池要素30を電池動作温度まですばやく加熱することができるからでる。
The polymer-metal
ラミネートフィルム41を外装ケース40に用いる場合には、ラミネートフィルム41の周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電池要素30やタブ50を収納し密封した構成とする。リード部51a、52aは、熱融着部に挟まれてラミネートフィルム41の外部に露出される。
When the
本実施形態のように、ラミネートフィルム41を外装ケース40適用すれば、外装ケース40が容易に変形し、大気圧Paを用いた静水圧を電池要素30に掛けることが可能になる。さらに、金属箔42の層が存在するため気体透過性が低下し、内部と外部との圧力差を長期にわたって維持することができ、その結果、タブ50と端部集電体21eとの安定した電気的な接触を長期にわたって維持することができる。
If the
[集電体21]
本実施形態の集電体21は、ステンレス鋼(SUS)が用いられている。ステンレス鋼は、正極活物質および負極活物質の両者に対して安定であるため、ステンレス単一層の表裏両面のそれぞれに活物質層26を形成できる。
[Current collector 21]
The
末端極35では、端部集電体21eの片面のみに正極活物質層22または負極活物質層24が形成される。
In the
集電体21の厚さは、特に限定されないが、1μm〜100μm程度である。
The thickness of the
[正極23(正極活物質層22)]
正極23は、正極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。化学架橋または物理架橋によりゲル電解質として正極23および負極25内に十分に浸透させている。
[Positive electrode 23 (positive electrode active material layer 22)]
The
正極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される、遷移金属とリチウムとの複合酸化物を使用できる。具体的には、LiCoO2等のLi・Co系複合酸化物、LiNiO2等のLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4等のLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2等のLi・Fe系複合酸化物等が挙げられる。この他、LiFePO4等の遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3等の遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOH等が挙げられる。 As the positive electrode active material, a composite oxide of transition metal and lithium, which is also used in a solution-type lithium ion battery, can be used. Specifically, Li · Co-based composite oxide such as LiCoO 2, Li · Ni-based composite oxide such as LiNiO 2, Li · Mn-based composite oxide such as spinel LiMn 2 O 4, Li · such LiFeO 2 Examples thereof include Fe-based composite oxides. In addition, transition metal and lithium phosphate compounds and sulfuric acid compounds such as LiFePO 4 ; transition metal oxides and sulfides such as V 2 O 5 , MnO 2 , TiS 2 , MoS 2 , and MoO 3 ; PbO 2 , AgO, NiOOH etc. are mentioned.
正極活物質の粒径は、製法上、正極材料をペースト化してスプレーコート等により製膜し得るものであればよいが、さらにバイポーラ電池10の電極抵抗を低減するために、電解質が固体でない溶液タイプのリチウムイオン電池で用いられる一般に用いられる粒径よりも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質の平均粒径が0.1μm〜10μmであるとよい。
The particle diameter of the positive electrode active material is not limited as long as it can be formed into a paste by spraying the positive electrode material and spray coating or the like in order to reduce the electrode resistance of the
高分子ゲル電解質は、イオン導伝性を有する固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、リチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれる。 The polymer gel electrolyte is a solid polymer electrolyte having ion conductivity containing an electrolyte solution usually used in a lithium ion battery. Further, in the polymer skeleton having no lithium ion conductivity, In addition, those holding the same electrolytic solution are also included.
ここで、高分子ゲル電解質に含まれる電解液(電解質塩および可塑剤)としては、通常リチウムイオン電池で用いられるものであればよく、例えば、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiTaF6、LiAlCl4、Li2B10Cl10等の無機酸陰イオン塩、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも1種類のリチウム塩(電解質塩)を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類;ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類;テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1、4−ジオキサン、1、2−ジメトキシエタン、1、2−ジブトキシエタン等のエーテル類;γ−ブチロラクトン等のラクトン類;アセトニトリル等のニトリル類;プロピオン酸メチル等のエステル類;ジメチルホルムアミド等のアミド類;酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから1種類または2種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒(可塑剤)を用いたもの等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。 Here, the electrolyte solution (electrolyte salt and plasticizer) contained in the polymer gel electrolyte may be any electrolyte solution that is normally used in lithium ion batteries. For example, LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAsF 6 , LiTaF. 6 , inorganic acid anion salts such as LiAlCl 4 and Li 2 B 10 Cl 10 , organic acid anions such as LiCF 3 SO 3 , Li (CF 3 SO 2 ) 2 N, and Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N Including at least one lithium salt (electrolyte salt) selected from ionic salts, cyclic carbonates such as propylene carbonate and ethylene carbonate; chain carbonates such as dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, and diethyl carbonate; tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,4-dioxane Ethers such as 1,2-dimethoxyethane and 1,2-dibutoxyethane; Lactones such as γ-butyrolactone; Nitriles such as acetonitrile; Esters such as methyl propionate; Amides such as dimethylformamide; Methyl acetate Further, those using an organic solvent (plasticizer) such as an aprotic solvent in which at least one selected from methyl formate or a mixture of two or more thereof can be used. However, it is not necessarily limited to these.
イオン伝導性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、これらの共重合体等が挙げられる。 Examples of the polymer having ion conductivity include polyethylene oxide (PEO), polypropylene oxide (PPO), and copolymers thereof.
高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリビニルクロライド(PVC)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、PAN、PMMA等は、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできるが、ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子として例示したものである。 For example, polyvinylidene fluoride (PVDF), polyvinyl chloride (PVC), polyacrylonitrile (PAN), polymethyl methacrylate (PMMA), etc. are used as the polymer having no lithium ion conductivity used for the polymer gel electrolyte. it can. However, it is not necessarily limited to these. Note that PAN, PMMA, etc. are in a class that has almost no ionic conductivity. Therefore, the PAN, PMMA, and the like can be used as a polymer having the ionic conductivity described above, but are used here as a polymer gel electrolyte. This is exemplified as a polymer having no lithium ion conductivity.
上記リチウム塩としては、例えば、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiTaF6、LiAlCl4、Li2B10Cl10等の無機酸陰イオン塩、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
As the lithium salt, for example, LiPF 6, LiBF 4, LiClO 4, LiAsF 6, LiTaF 6, LiAlCl 4, Li 2
導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。 Examples of the conductive assistant include acetylene black, carbon black, and graphite. However, it is not necessarily limited to these.
本実施形態では、これら電解液、リチウム塩、および高分子(ポリマー)を混合してプレゲル溶液を作成し、正極23および負極25に含浸させている。
In the present embodiment, the electrolyte solution, lithium salt, and polymer (polymer) are mixed to prepare a pregel solution, and the
正極23における、正極活物質、導電助剤、バインダーの配合量は、電池の使用目的(出力重視、エネルギー重視等)、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、正極23内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が少なすぎると、活物質層内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、正極23内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。したがって、これらの要因を考慮して、目的に合致した固体高分子電解質量を決定する。
The blending amount of the positive electrode active material, the conductive assistant and the binder in the
正極23の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の使用目的(出力重視、エネルギー重視等)、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極活物質層22の厚さは10〜500μm程度である。
The thickness of the
[負極25(負極活物質層24)]
負極25は、負極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。負極活物質の種類以外は、基本的に「正極23」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
[Negative Electrode 25 (Negative Electrode Active Material Layer 24)]
The
負極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される負極活物質を用いることができる。例えば、金属酸化物、リチウム−金属複合酸化物金属、カーボン等が好ましい。より好ましくは、カーボン、遷移金属酸化物、リチウム−遷移金属複合酸化物である。さらに好ましくは、チタン酸化物、リチウム−チタン複合酸化物、カーボンである。これらは1種単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。 As the negative electrode active material, a negative electrode active material that is also used in a solution-type lithium ion battery can be used. For example, metal oxide, lithium-metal composite oxide metal, carbon and the like are preferable. More preferred are carbon, transition metal oxide, and lithium-transition metal composite oxide. More preferred are titanium oxide, lithium-titanium composite oxide, and carbon. These may be used alone or in combination of two or more.
本実施形態にあっては、正極活物質層22は、正極活物質として、リチウム−遷移金属複合酸化物が用いられ、負極活物質層24は、負極活物質として、カーボンまたはリチウム−遷移金属複合酸化物が用いられている。容量、出力特性に優れた電池を構成できるからである。
In the present embodiment, the positive electrode
[電解質層31]
電解質層31は、イオン伝導性を有する高分子から構成される層であり、イオン伝導性を示すものであれば材料は限定されない。
[Electrolyte layer 31]
The
本実施形態の電解質は、高分子ゲル電解質であり、既に説明したように、基材としてセパレータにプレゲル溶液を含浸させた後、化学架橋または物理架橋により高分子ゲル電解質として用いている。 The electrolyte of this embodiment is a polymer gel electrolyte. As described above, after impregnating a pregel solution into a separator as a substrate, the electrolyte is used as a polymer gel electrolyte by chemical crosslinking or physical crosslinking.
このような高分子ゲル電解質は、ポリエチレンオキシド(PEO)等のイオン導伝性を有する全固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等のリチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも高分子ゲル電解質に含まれる。これらについては、正極23に含まれる電解質の一種として説明した高分子ゲル電解質と同様であるため、ここでの説明は省略する。高分子ゲル電解質を構成するポリマーと電解液との比率は幅広く、ポリマー100%を全固体高分子電解質とし、電解液100%を液体電解質とすると、その中間体はすべて高分子ゲル電解質にあたる。なお、ポリマー電解質と言う場合には、高分子ゲル電解質および全固体高分子電解質の両方が含まれる。
Such a polymer gel electrolyte is an all-solid polymer electrolyte having ion conductivity such as polyethylene oxide (PEO) containing an electrolytic solution usually used in a lithium ion battery. A polymer gel electrolyte that contains a similar electrolyte solution in a polymer skeleton having no lithium ion conductivity such as vinylidene (PVDF) is also included. Since these are the same as the polymer gel electrolyte described as a kind of electrolyte contained in the
高分子ゲル電解質は、電池を構成する高分子電解質のほか、上記したように正極23および/または負極25にも含まれ得るが、電池を構成する高分子電解質、正極23、負極25によって異なる高分子電解質を用いてもよいし、同一の高分子電解質を使用してもよいし、層によって異なる高分子電解質を用いてもよい。
The polymer gel electrolyte can be included in the
電池を構成する電解質の厚さは、特に限定するものではない。しかしながら、コンパクトなバイポーラ電池10を得るためには、電解質としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。一般的な固体高分子電解質層31の厚さは10〜100μm程度である。ただし、電解質の形状は、製法上の特徴を生かして、電極(正極23または負極25)の上面ならびに側面外周部も被覆するように形成することも容易であり、機能、性能面からも部位によらず常にほぼ一定の厚さにする必要はない。
The thickness of the electrolyte constituting the battery is not particularly limited. However, in order to obtain a compact
バイポーラ電池10においては、電解質層31に含まれる電解液が染み出すと、各層同士が電気的に接続されてしまい、電池として機能しなくなる。これを液絡と称する。
In the
電解質層31に液体または半固体のゲル状物質を用いる場合には、電解質が液漏れしないように、集電体21間にシールを施す必要がある。そこで、図1に示すように、集電体21の間には、シール部材36が単電池層32の周囲を取り囲むように設けられている。シール部材36は、例えば、基材の両面に粘着材が塗布されている両面テープである。基材は、ポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、ポリアミド系合成繊維等の絶縁性樹脂により形成されている。粘着剤は、合成ゴム、ブチルゴム、合成樹脂、アクリル等の耐溶剤性のある材料により形成されている。シール部材36によって、単電池層32からの液漏れが防止され、集電体21同士の接触による短絡が防止される。
When a liquid or semi-solid gel substance is used for the
電解質層31は、固体電解質を用いることもできる。電解質として固体を用いることにより漏液を防止することが可能となり、バイポーラ電池特有の問題である液絡を防ぎ、信頼性の高いバイポーラ電池を提供できるからである。また、漏液を防止するための構成も必要とならないので、バイポーラ電池の構成を簡易にすることができるからである。
The
固体電解質としては、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。固体高分子電解質層中には、イオン伝導性を確保するために支持塩(リチウム塩)が含まれる。支持塩としては、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。PEO、PPOのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2等のリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。 Examples of the solid electrolyte include known solid polymer electrolytes such as polyethylene oxide (PEO), polypropylene oxide (PPO), and copolymers thereof. The solid polymer electrolyte layer contains a supporting salt (lithium salt) in order to ensure ionic conductivity. As the supporting salt, LiBF 4 , LiPF 6 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 , or a mixture thereof can be used. However, it is not necessarily limited to these. Polyalkylene oxide polymers such as PEO and PPO can dissolve lithium salts such as LiBF 4 , LiPF 6 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , and LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 well. Moreover, excellent mechanical strength is exhibited by forming a crosslinked structure.
以上説明したように、第1の実施形態のバイポーラ電池10によれば、端部集電体21eにバイポーラ電極20の集電体21と同じ材料を用いても、電流密度分布のばらつきを抑えて電流を均一に取り出すことが可能となる。また、低抵抗化による電池の高出力化が可能になる。
As described above, according to the
(改変例)
第1の実施形態では、タブ50の端部をリード状に形成した場合を図示したが、本発明のバイポーラ電池にあっては、タブ50自体が外装ケース40から外方に伸びている必要はない。バイポーラ電池は、例えば、端部集電体21eに平面接触し外装ケース40内に収納される矩形形状のタブと、当該タブに溶接により取り付けられて外装ケース40から外方に伸びるリードとを備えてもよい。このリードには、リチウムイオン電池等で用いられる公知のリードを用いることができる。
(Modification example)
In the first embodiment, the case where the end portion of the
大気圧Paを用いた静水圧によってタブ50を端部集電体21eに密着させる場合を例示したが、本発明のバイポーラ電池にあっては、外装ケース40内部の圧力<外装ケース40外部の圧力の関係が満たされる限りにおいて、静水圧を生じる媒体は限定されない。例えば、気体、液体、または固体粉末の少なくとも1種類の媒体、あるいはそれらを混合した媒体を用いた静水圧によって、タブ50を端部集電体21eに密着させてもよい。
The case where the
(第2の実施形態)
図3(A)は、本発明の第2の実施形態に係るバイポーラ電池11を示す断面図、図3(B)は、電池要素30の端部集電体21eに電気的に接続されるタブ55(正極タブ53および負極タブ54の総称)を示す平面図である。なお、図1および図2に示した部材と共通する部材には同一の符号を付し、その説明は省略する。また、図3(A)において、タブ55のお椀形は誇張して示される。
(Second Embodiment)
3A is a cross-sectional view showing the
第2の実施形態は、タブ55の形状を改変した点で、第1の実施形態と相違する。第2の実施形態のバイポーラ電池11にあっては、正極タブ53および負極タブ54は、バイポーラ電極20を積層する方向に沿う厚みが、周辺部に比べて中央部が厚く形成されている。
The second embodiment is different from the first embodiment in that the shape of the
電解質層31をシール部材36により封止する場合、シール部材36が配置されている電極周囲部の厚さが厚くなり電極を反らせることがある。この場合、電極中央部の押圧が不十分になる虞がある。タブ55の形状を上記のようなお椀形とすることにより、仮に電極周辺部が反り返っていても十分な押圧を与えることができ、バイポーラ電池11の上下から作用する圧力がより均一化される。これにより、タブ50と端部集電体21eとの電気的接触がより均一化され、電流密度分布のばらつきが抑えられ、電流密度のばらつきに起因した劣化の促進が一層抑えられる。
When the
なお、正極タブ53または負極タブ54のいずれか一方のみを上述した形状に改変したバイポーラ電池としてもよい。
In addition, it is good also as a bipolar battery which changed only any one of the
(第3の実施形態)
図4は、本発明の第3の実施形態に係るバイポーラ電池12を示す断面図である。なお、図1および図2に示した部材と共通する部材には同一の符号を付し、その説明は省略する。
(Third embodiment)
FIG. 4 is a cross-sectional view showing a
第3の実施形態は、タブ50が磁性体80をさらに有している点で、第1の実施形態と相違する。第3の実施形態のバイポーラ電池12にあっては、正極タブ51および負極タブ52は、端部集電体21eに接する面とは反対側の面に配置される磁性体80を有している。
The third embodiment is different from the first embodiment in that the
磁性体80は、端部集電体21eの大きさとほぼ等しい板状を有している。磁性体80は、例えば、永久磁石である。永久磁石の種類は限定されないが、例えば、希土類サマコバ磁石を挙げることができる。磁性体80の磁化(着磁)方向は、厚み方向である。
The
端部集電体21eは、強磁性体であるマルテンサイト系ステンレス鋼から形成するのが好ましい。端部集電体21eと磁性体80とによってタブ50が挟まれているので、タブ50は、磁性体80の磁力によって、端部集電体21eに押し付けられる。
The end
バイポーラ電池12は、第1の実施形態のバイポーラ電池11と同様に、大気圧Paを用いた静水圧によってタブ50が端部集電体21eに押し付けられている。これに加えて、バイポーラ電池12にあっては、磁性体80の磁力Pmによって、タブ50が端部集電体21eに押し付けられている。このため、タブ50と端部集電体21eとの接合は、全面が電気的により均等になる。したがって、電流密度分布のばらつきが一層抑えられ、電流密度のばらつきに起因した劣化の促進が一層抑えられる。また、タブ50の低抵抗化による電池の高出力化もより確実なものとなる。
In the
正極タブ51および負極タブ52の両者が磁性体80を有する必要はなく、正極タブ51および負極タブ52の少なくとも一方が磁性体80を有していればよい。正極タブ51または負極タブ52の一方にのみ磁性体80を配置し、他方のタブの両面のうち端部集電体21eに接する面とは反対側の面には、強磁性体である鉄、コバルト、ニッケルや、常磁性体であるアルミニウムなどを配置する形態を採用してもよい。
Both the
図5〜図7は、磁性体80の形状例を示す図である。
5-7 is a figure which shows the example of a shape of the
図5(A)〜(E)を参照して、磁性体80は、重心位置から外周部に向けて放射状に拡がって存在する形状を有することができる。重心位置から放射状に磁性体80が存在することによって磁性体80自体が骨格となり、ゆがみに対する補強の役割を発揮する。バイポーラ電池12を振動が加わる車両などに搭載した場合には、磁性体80自体が補強部材となって、バイポーラ電池12の剛性を高めることができる。
With reference to FIGS. 5A to 5E, the
図6(A)〜(D)を参照して、磁性体80は、円形形状または矩形形状の貫通穴81を有していてもよい。貫通穴81を有することにより空間が生じ、磁性体80の体積が減少する。磁性体80をばねにみたてると、ばね定数が低下し、防振効果を発揮する。バイポーラ電池12を振動が加わる車両などに搭載した場合には、磁性体80自体が電池積層方向の振動吸収材となり、さらに、磁性体80自体が補強部材となって、バイポーラ電池12の剛性を高めることができる。
6A to 6D, the
図7(A)〜(D)を参照して、磁性体80は、その表面に形成されるとともに底面の断面形状が円弧型または角型である凹部82を有していてもよい。凹部82を有することにより空間が生じ、磁性体80の体積が減少する。磁性体80をばねにみたてると、ばね定数が低下し、防振効果を発揮する。バイポーラ電池12を振動が加わる車両などに搭載した場合には、磁性体80自体が電池積層方向の振動吸収材となり、さらに、磁性体80自体が補強部材となって、バイポーラ電池12の剛性を高めることができる。
With reference to FIGS. 7A to 7D, the
(第4の実施形態)
図8は、第4の実施形態に係る組電池60を示す斜視図、図9は、組電池60の内部構成を上方から見た図面である。
(Fourth embodiment)
FIG. 8 is a perspective view showing an assembled
組電池60は、上述したバイポーラ電池を複数個並列および/または直列に電気的に接続して構成したものである。並列化および/または直列化することにより、容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
The assembled
図示する組電池60は、第1の実施形態のバイポーラ電池10を複数個直列に接続したものをさらに並列に接続したものである。最上位の各バイポーラ電池10は、正極リード部51a同士が導電バー63により接続され、負極リード部52a同士が導電バー63により接続されている。組電池60の電極として、電極ターミナル61、62が、組電池60の一側面に設けられている。
The illustrated assembled
組電池60においては、バイポーラ電池10同士を接続する方法として、超音波溶接、熱溶接、レーザ溶接、リベット、かしめ、電子ビーム等を用いることができる。このような接続方法を採ることにより、長期的信頼性を備える組電池60を製造することができる。
In the assembled
第4の実施形態によれば、バイポーラ電池10を直列または並列に接続して組電池60化したことにより、高容量、高出力の電池を得ることができる。しかも、個々のバイポーラ電池10は内部の単電池層32における液絡が防止されているので信頼性が高く、組電池60としての長期的信頼性を向上させることができる。
According to the fourth embodiment, since the
なお、要求される容量や電圧に応じて、複数個のバイポーラ電池10のすべてを並列に接続した組電池としたり、すべてを直列に接続した組電池としたりすることができる。
Depending on the required capacity and voltage, an assembled battery in which all of the plurality of
(第5の実施形態)
図10は、第5の実施形態に係る組電池モジュール70を示す斜視図である。
(Fifth embodiment)
FIG. 10 is a perspective view showing an assembled
図示する組電池モジュール70は、第3の実施形態の組電池60を複数個積層し、各組電池60の電極ターミナル61、62を導電バー71、72によって接続し、モジュール化したものである。
The illustrated assembled
このように、組電池60をモジュール化することによって、電池の制御を容易にし、例えば、電気自動車やハイブリッド自動車等の車載用として最適な組電池モジュール70となる。そして、この組電池モジュール70は、上述した組電池60を用いたものであるから長期的信頼性の高いものとなる。
Thus, by making the assembled
なお、「組電池モジュール」という用語は、「組電池」との比較において、電池の大きさの違いを理解し易くするために用いたものである。バイポーラ電池10が複数個電気的に接続されている点において、組電池モジュール70も組電池60の一種である。
Note that the term “assembled battery module” is used to make it easier to understand the difference in battery size in comparison with “assembled battery”. The assembled
(第6の実施形態)
図11は、第6の実施形態に係る車両として自動車100を示す概略構成図である。
(Sixth embodiment)
FIG. 11 is a schematic configuration diagram showing an
上述したバイポーラ電池10、11、12、または組電池60(組電池モジュール70が含まれる)を車両に搭載し、モータなどの電気機器の電源に使用することが望ましい。バイポーラ電池10、11、12や組電池60は上述した特性を有するため、これらを搭載してなる車両は、高寿命で信頼性の高い車両となるからである。
It is desirable that the above-described
図示する自動車100は、第5の実施形態に係る組電池モジュール70を搭載し、当該組電池モジュール70をモータの電源として使用している。組電池モジュール70をモータ用電源として用いる自動車としては、例えば、電気自動車、ハイブリッド自動車、各車輪をモータによって駆動している自動車等が挙げられる。組電池モジュール70は上述した特性を有するため、これを搭載してなる自動車100は、高寿命で信頼性の高い自動車となる。
The illustrated
なお、車両は自動車100に限られるものではなく、バイポーラ電池10、11、12や組電池60を電車に搭載しても同様の作用効果を奏する。
The vehicle is not limited to the
(実施例)
以下、バイポーラ電池の実施例を説明する。作製したバイポーラ電池は、下記のとおりである。
(Example)
Examples of bipolar batteries will be described below. The produced bipolar battery is as follows.
<基本構成>
集電体21は、ステンレス(SUS)箔(厚さ20μm)を使用した。集電体21に、下記の正極23および負極25を形成し、バイポーラ電極20を作製した。端部集電体21eには、正極23または負極25のいずれか一方を形成した。
<Basic configuration>
As the
<電極の形成>
正極23:
正極活物質としてLiMn2O4(85重量%)に、導電助剤としてアセチレンブラック(5重量%)、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)(10重量%)、スラリー粘度調整溶媒としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)(適量)を入れて、これらを混合して正極スラリーを作製した。集電休であるステンレス箔(厚さ20μm)の片面に正極スラリーを塗布し、乾燥させて正極23を形成した。
<Formation of electrode>
Positive electrode 23:
LiMn 2 O 4 (85% by weight) as a positive electrode active material, acetylene black (5% by weight) as a conductive auxiliary agent, polyvinylidene fluoride (PVDF) (10% by weight) as a binder, N-methyl-as a slurry viscosity adjusting solvent 2-Pyrrolidone (NMP) (appropriate amount) was added and mixed to prepare a positive electrode slurry. A positive electrode slurry was applied to one side of a stainless steel foil (
負極25:
負極活物質としてハードカーボン(90重量%)に、バインダーとしてPVDF(10重量%)、スラリー粘度調整溶媒としてNMP(適量)を入れて、これらを混合して負極25スラリーを作製した。正極23を塗布したステンレス箔の反対面に負極スラリーを塗布し、乾燥させて負極25を形成した。
Negative electrode 25:
Hard carbon (90 wt%) as a negative electrode active material, PVDF (10 wt%) as a binder, NMP (appropriate amount) as a slurry viscosity adjusting solvent were mixed, and these were mixed to prepare a
完成した電極を130mm×80mmに切り取った。外周10mm部分はシール層を形成するために電極部分を削り取った。 The completed electrode was cut to 130 mm × 80 mm. The electrode portion of the outer peripheral 10 mm portion was scraped to form a seal layer.
<ゲル電解質の形成>
ポリエチレン製のセパレータ(厚さ50μm)に、イオン伝導性高分子マトリックスの前駆体である平均分子量7500〜9000のモノマー溶液(ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体)3重量%、電解液としてPC+EC(1:1)97重量%、1.5M LiBF4、重合開始剤(BDK)からなるプレゲル溶液を浸漬させて、石英ガラス基板に挟み込み紫外線を15分照射して前駆体を架橋させて、ポリマー電解質層を得た。
<Formation of gel electrolyte>
A polyethylene separator (thickness: 50 μm) is charged with 3% by weight of a monomer solution (copolymer of polyethylene oxide and polypropylene oxide) having an average molecular weight of 7500 to 9000, which is a precursor of an ion conductive polymer matrix, and an electrolyte solution of PC + EC ( 1: 1) A pregel solution composed of 97% by weight, 1.5M LiBF 4 and a polymerization initiator (BDK) is immersed, sandwiched between quartz glass substrates and irradiated with ultraviolet rays for 15 minutes to crosslink the precursor, and polymer electrolyte A layer was obtained.
<バイポーラ電池の構成>
正極23と負極25とがゲル電解質を挟んで対向するようにバイポーラ電極20を積層し、単電池層32を形成した。単電池層32の周辺部で、集電体21と集電体21との間に、3層フィルムによるシーラントを挟み込んで配置した。これは、電解液漏れ出しを抑えるためのシール部材36として機能する。
<Configuration of bipolar battery>
The
これを繰り返し、単電池層32が5層形成されるようにバイポーラ電極20および末端極35を積層し、電極積層体を構成した。
This was repeated, and the
シーラントをまず三辺熱融着し、その後最後の一辺を真空密封することにより、各層を真空シールし、各層の電解質を封じた。 The sealant was first heat-sealed on three sides, and then the last side was vacuum-sealed, whereby each layer was vacuum-sealed, and the electrolyte in each layer was sealed.
以上の工程により、各層が真空密封され、上下面が正負の末端極35となるような5層21Vのバイポーラ型電池要素30を完成させた。
Through the above steps, a
(比較例)
図12に示すように、端部集電体21eの端の部分に、電流を取り出すために使用する端子37を、超音波溶接機を用いて取り付けた。その後、この電池要素30をアルミラミネート外装内に真空密封し、バイポーラ電池を完成させた。
(Comparative example)
As shown in FIG. 12, the terminal 37 used for taking out an electric current was attached to the edge part of the
(実施例1)
図1に示した第1の実施形態におけるタブ50のように、バイポーラ型電池要素30の投影面全体を覆うことのできる130mm×80mmのアルミニウム(Al)板であって、厚さが100μmである平板形状のアルミニウム(Al)板の一部が電池投影面外部まで伸びてリード部51a、52aをなしている正極タブ51および負極タブ52を作成した。これらのタブ50によってバイポーラ型電池要素30を挟み込み、これらを覆うようにアルミラミネート外装により真空密封した。バイポーラ型電池要素30の全体を大気圧Paで両面から押すことにより、タブ50−電池要素30間の接触を加圧によって高めた、実施例1に係るバイポーラ電池10を完成させた。
Example 1
Like the
(実施例2)
図3に示した第2の実施形態におけるタブ55のように、バイポーラ型電池要素30の投影面全体を覆うことのできる130mm×80mmのアルミニウム(Al)板であって、中心部の厚さ500μm、外周部の厚さが50μmであり、中心に向かうほど厚みが厚くなるお椀形状のアルミニウム(Al)板の一部が電池投影面外部まで伸びてリード部53a、54aをなしている正極タブ53および負極タブ54を作成した。これらのタブ55によってバイポーラ型電池要素30を挟み込み、これらを覆うようにアルミラミネート外装により真空密封した。バイポーラ型電池要素30の全体を大気圧Paで両面から押すことにより、タブ55−電池要素30間の接触を加圧によって高めた、実施例2に係るバイポーラ電池11を完成させた。
(Example 2)
Like the
(実施例3)
図4に示した第3の実施形態におけるタブ50のように、バイポーラ型電池要素30の投影面全体を覆うことのできる130mm×80mmのアルミニウム(Al)板であって、厚さが100μmである平板形状のアルミニウム(Al)板の一部が電池投影面外部まで伸びてリード部51a、52aをなしている正極タブ51および負極タブ52を作成した。これらのタブ50によってバイポーラ型電池要素30を挟み込み、その外側を覆うように、厚さが5mmである平板形状の磁性体板を配置し、これらを覆うようにアルミラミネート外装により真空密封した。バイポーラ型電池要素30の全体を大気圧Paで両面から押し、さらに磁性体板の磁力Pmにより両面から押すことにより、タブ50−電池要素30間の接触を加圧(大気圧+磁力)によって高めた、実施例3に係るバイポーラ電池12を完成させた。
(Example 3)
Like the
(参考例1)
参考例1〜5として、アルミラミネート外装を真空密封せずに、磁力によってのみタブ−電池要素間の接触を高めたバイポーラ電池を完成させた。
(Reference Example 1)
As Reference Examples 1 to 5, a bipolar battery in which the contact between the tab and the battery element was increased only by magnetic force without vacuum sealing the aluminum laminate exterior was completed.
アルミラミネート外装を真空密封しなかった点を除いて、実施例3と同じにして、参考例1に係るバイポーラ電池を完成させた。 A bipolar battery according to Reference Example 1 was completed in the same manner as in Example 3 except that the aluminum laminate exterior was not vacuum-sealed.
(参考例2)
タブによってバイポーラ型電池要素を挟み込み、その外側の一方には厚さが5mmである平板形状の磁性体板を配置し、他方には厚さが5mmである平板形状のニッケル板を配置し、参考例2に係るバイポーラ電池を完成させた。
(Reference Example 2)
A bipolar battery element is sandwiched between tabs, a flat magnetic plate having a thickness of 5 mm is arranged on one of the outer sides thereof, and a flat nickel plate having a thickness of 5 mm is arranged on the other side. A bipolar battery according to Example 2 was completed.
(参考例3)
磁性体板として、図5(A)に示した形状のものを使用し、その他は参考例1と同じにして、参考例3に係るバイポーラ電池を完成させた。
(Reference Example 3)
A bipolar battery according to Reference Example 3 was completed using the magnetic material plate having the shape shown in FIG.
(参考例4)
磁性体板として、図6(A)(B)に示した形状のものを使用し、その他は参考例1と同じにして、参考例4に係るバイポーラ電池を完成させた。
(Reference Example 4)
A bipolar battery according to Reference Example 4 was completed by using the magnetic plate having the shape shown in FIGS. 6A and 6B, and making the rest the same as Reference Example 1.
(参考例5)
磁性体板として、図7(A)(B)に示した形状のものを使用し、その他は参考例1と同じにして、参考例5に係るバイポーラ電池を完成させた。
(Reference Example 5)
A bipolar battery according to Reference Example 5 was completed by using the magnetic plate having the shape shown in FIGS. 7A and 7B, and making the rest the same as Reference Example 1.
実施例および参考例における磁性体板として、希土類サマコバ磁石を用いた(表面磁束密度:4000ガウス、吸着力:12kg)。 As the magnetic plate in the examples and reference examples, a rare earth Samakoba magnet was used (surface magnetic flux density: 4000 gauss, attractive force: 12 kg).
<評価>
比較例、実施例1、2のそれぞれのバイポーラ電池を、0.1Cに相当する電流で15時間、21Vまで定電流定電圧(CCCV)充電を行った。
<Evaluation>
Each of the bipolar batteries of Comparative Example and Examples 1 and 2 was charged with constant current and constant voltage (CCCV) up to 21 V for 15 hours at a current corresponding to 0.1 C.
これらのバイポーラ電池を、10mA、20mA、30mAで順に放電し、電圧降下を測定することによって各バイポーラ電池の抵抗値を測定した。 These bipolar batteries were sequentially discharged at 10 mA, 20 mA, and 30 mA, and the resistance value of each bipolar battery was measured by measuring the voltage drop.
また、容量測定を行った結果20mAhであった。 Moreover, it was 20 mAh as a result of measuring a capacity | capacitance.
その後、比較的大きな電流500mA(25C相当)で繰り返し21V〜12.5Vで充放電を行い1000サイクル行った。その後、容量測定を行った。 Thereafter, charging and discharging were repeated at 21 V to 12.5 V at a relatively large current of 500 mA (corresponding to 25 C), and 1000 cycles were performed. Thereafter, capacity measurement was performed.
比較例、参考例3、4、5について、加震しながら電流100mA(5C相当)で繰り返し21V〜12.5Vで充放電を行い1000サイクル行った。加震試験は、50Hz、振幅は5mmで行った。その後、容量測定を行った。 About Comparative Example and Reference Examples 3, 4, and 5, charging and discharging were repeated at 21 V to 12.5 V at a current of 100 mA (corresponding to 5 C) while shaking, and 1000 cycles were performed. The shaking test was performed at 50 Hz and the amplitude was 5 mm. Thereafter, capacity measurement was performed.
<結果>
各電流で測定したバイポーラ電池の抵抗値を表1に示す。
<Result>
Table 1 shows the resistance value of the bipolar battery measured at each current.
実施例1、2は、比較例に対して、抵抗値が大きく低減した。比較例では、最外層である末端極のステンレス(SUS)からなる集電体の部分で電流が横方向(電流を取り出す平面方向)に流れてしまい、バイポーラ電池の抵抗値が増大している。これに対し、実施例1、2では、タブ50、55が電池要素30全体を覆い、かつ、大気圧Paが電池要素30の全体を押さえているため、ステンレスに比べて導電性に優れたアルミニウムからなるタブ50、55の部分で電流が横方向に流れたため、バイポーラ電池10、11の抵抗値が低減していると考えられる。
In Examples 1 and 2, the resistance value was greatly reduced compared to the comparative example. In the comparative example, the current flows in the lateral direction (the plane direction in which the current is extracted) in the portion of the current collector made of stainless steel (SUS), which is the outermost layer, and the resistance value of the bipolar battery is increased. On the other hand, in Examples 1 and 2, since the
実施例3は、実施例1、2よりも抵抗値がさらに低減した。実施例3では、大気圧Paに加えて磁性体板の磁力Pmによって電池要素30の全体を押さえているため、タブと端部集電体との接触力が一層高まり、バイポーラ電池12の抵抗値が一層低減していると考えられる。
The resistance value of Example 3 was further reduced than that of Examples 1 and 2. In Example 3, since the
参考例1〜5の磁性体板の磁力によってのみ電池要素の全体を押さえた場合には、実施例3よりも抵抗値は若干高いが、比較例に対しては抵抗値が大きく低減した。 When the entire battery element was pressed only by the magnetic force of the magnetic plates of Reference Examples 1 to 5, the resistance value was slightly higher than that of Example 3, but the resistance value was greatly reduced compared to the comparative example.
次に、1000サイクルの充放電後に容量測定を行った結果を表2に示す。 Next, Table 2 shows the results of capacity measurement after 1000 cycles of charge and discharge.
実施例1、2は、比較例に対して、容量が大幅に増加した。比較例では、末端極35の端の部分に端子37を取り付けたため、電流密度の分布が大きくばらついており、その結果、劣化が促進されたためと考えられる。実施例1、2では、タブ50、55が電池要素30全体を覆い、かつ、大気圧Paが電池要素30の全体を押さえているため、電流密度分布のばらつきが抑えられ、劣化が少ないためと考えられる。
In Examples 1 and 2, the capacity was significantly increased compared to the comparative example. In the comparative example, since the terminal 37 is attached to the end portion of the
実施例1と実施例2との間では、実施例2は、実施例1に比べて劣化がさらに少なく、劣化を促進を抑える点では、実施例1よりも優れていることがわかった。実施例2では、タブ55がお椀形状をなすため、電池要素30全体がより均等に押され、タブ55と端部集電体21eとの電気的接触が均一化されて電流密度が均一化され、劣化の促進が一層抑えられたためと考えられる。
Between Example 1 and Example 2, it turned out that Example 2 is further less deteriorated than Example 1, and is superior to Example 1 in terms of suppressing the promotion of deterioration. In the second embodiment, since the
次に、加震しながら1000サイクルの充放電後に容量測定を行った結果を表3に示す。 Next, Table 3 shows the results of capacity measurement after 1000 cycles of charge / discharge while shaking.
加震試験後の容量測定から参考例3〜5のような形状を持った磁性体板を用いると振動に強く、防振効果が得られることがわかった。 From the capacity measurement after the shaking test, it was found that the use of a magnetic plate having the shape as in Reference Examples 3 to 5 is strong against vibration and an anti-vibration effect can be obtained.
10、11、12 バイポーラ電池、
20 バイポーラ電極、
21 集電体、
21e 端部集電体(末端極の集電体)、
22 正極活物質層、
23 正極、
24 負極活物質層、
25 負極、
26 活物質層(正極活物質層および負極活物質層の総称)、
30 電池要素、
31 電解質層、
32 単電池層、
33 正極末端極、
34 負極末端極、
35 末端極(正極末端極および負極末端極の総称)、
36 シール部材、
40 外装ケース、
41 ラミネートフィルム、
42 金属箔、
43、44 合成樹脂膜、
50、55 タブ(正極タブおよび負極タブの総称)、
51、53 正極タブ、
51a、53a 正極リード部、
52、54 負極タブ、
52a、54a 負極リード部、
60 組電池、
70 組電池モジュール(組電池)、
80 磁性体、
81 貫通穴、
82 凹部、
100 自動車(車両)、
Pa 大気圧、
Pm 磁力。
10, 11, 12 Bipolar battery,
20 bipolar electrodes,
21 current collector,
21e end current collector (terminal electrode current collector),
22 positive electrode active material layer,
23 positive electrode,
24 negative electrode active material layer,
25 negative electrode,
26 active material layer (generic name of positive electrode active material layer and negative electrode active material layer),
30 battery elements,
31 electrolyte layer,
32 cell layer,
33 Positive electrode terminal electrode,
34 Negative terminal pole,
35 terminal electrode (generic name for positive electrode terminal electrode and negative electrode terminal electrode),
36 sealing member,
40 exterior case,
41 Laminate film,
42 metal foil,
43, 44 Synthetic resin film,
50, 55 tab (generic name for positive electrode tab and negative electrode tab),
51, 53 positive electrode tab,
51a, 53a positive electrode lead part,
52, 54 negative electrode tab,
52a, 54a negative electrode lead,
60 battery packs,
70 assembled battery module (assembled battery),
80 magnetic material,
81 through hole,
82 recess,
100 automobile (vehicle),
Pa atmospheric pressure,
Pm Magnetic force.
Claims (13)
前記電池要素の正極末端極の集電体に電気的に接続される正極タブと、
前記電池要素の負極末端極の集電体に電気的に接続される負極タブと、を備え、
前記正極タブは、前記正極末端極の少なくとも正極活物質層の投影面積よりも大きい大きさを有し、前記正極活物質層の投影面を覆うように集電体上に重ねて配置され、
前記負極タブは、前記負極末端極の少なくとも負極活物質層の投影面積よりも大きい大きさを有し、前記負極活物質層の投影面を覆うように集電体上に重ねて配置されていることを特徴とするバイポーラ電池。 Bipolar battery in which a battery element formed by connecting a plurality of bipolar electrodes in which a positive electrode is formed on one surface of a current collector and a negative electrode is formed on the other surface in series through an electrolyte layer is housed in an outer case In
A positive electrode tab electrically connected to a current collector of a positive electrode terminal electrode of the battery element;
A negative electrode tab electrically connected to the current collector of the negative electrode terminal electrode of the battery element,
The positive electrode tab has a size larger than at least the projected area of the positive electrode active material layer of the positive electrode terminal electrode, and is disposed on the current collector so as to cover the projected surface of the positive electrode active material layer,
The negative electrode tab has a size larger than at least the projected area of the negative electrode active material layer of the negative electrode end electrode, and is disposed on the current collector so as to cover the projected surface of the negative electrode active material layer. A bipolar battery characterized by that.
前記負極タブは、前記負極末端極の外形面積より大きく、かつ、電池要素を構成する集電体よりも強度が高いことを特徴とする請求項1に記載のバイポーラ電池。 The positive electrode tab is larger than the outer area of the positive electrode end electrode and higher in strength than the current collector constituting the battery element,
2. The bipolar battery according to claim 1, wherein the negative electrode tab is larger than an outer area of the negative electrode end electrode and has a higher strength than a current collector constituting a battery element.
前記外装ケースの内圧が大気圧よりも低い圧力であることを特徴とする請求項1に記載のバイポーラ電池。 The outer case is formed from a flexible sheet-like material, and seals the battery element, the positive electrode tab, and the negative electrode tab,
The bipolar battery according to claim 1, wherein an internal pressure of the outer case is lower than an atmospheric pressure.
前記負極活物質層は、負極活物質として、カーボンまたはリチウム−遷移金属複合酸化物が用いられていることを特徴とする請求項1に記載のバイポーラ電池。 The positive electrode active material layer uses a lithium-transition metal composite oxide as a positive electrode active material,
The bipolar battery according to claim 1, wherein the negative electrode active material layer uses carbon or a lithium-transition metal composite oxide as a negative electrode active material.
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