JP2005276486A - Laminated battery, battery pack, and vehicle - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、シート状の電極が電解質層を挟んで積層されてなる積層型電池、該積層型電池を複数接続した組電池、および、積層型電池または組電池を搭載した車両に関する。 The present invention relates to a laminated battery in which sheet-like electrodes are laminated with an electrolyte layer interposed therebetween, an assembled battery in which a plurality of the laminated batteries are connected, and a vehicle equipped with the laminated battery or the assembled battery.
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車(EV)やハイブリッド電気自動車(HEV)の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる積層型電池に注目が集まっている。 In recent years, reduction of carbon dioxide emissions has been strongly desired for environmental protection. In the automobile industry, there are high expectations for reducing carbon dioxide emissions by introducing electric vehicles (EVs) and hybrid electric vehicles (HEVs), and we are eager to develop secondary batteries for motor drives that hold the key to their practical application. Has been done. As a secondary battery, attention is focused on a stacked battery that can achieve a high energy density and a high output density.
積層型電池は、電池パッケージ内でシート状の電極が電解質層を挟んで電気的に直列接続されており、電流が電極の積層方向、すなわち、電池の厚さ方向に流れるため、通電路の面積が広く、高い出力を得ることができる。 In a stacked battery, sheet-like electrodes are electrically connected in series in a battery package with an electrolyte layer in between, and current flows in the electrode stacking direction, that is, in the thickness direction of the battery. Is wide and high output can be obtained.
このような従来の積層型電池では、電極に集電体、正極活物質層および負極活物質層が含まれており、積層の両端には集電体が配置され、両端の集電体が電極タブ(端子)と接続され、電池パッケージ外に引き出されている(例えば、特許文献1参照)。 In such a conventional stacked battery, the electrode includes a current collector, a positive electrode active material layer, and a negative electrode active material layer, current collectors are disposed at both ends of the stack, and the current collectors at both ends are electrodes. It is connected to a tab (terminal) and pulled out of the battery package (see, for example, Patent Document 1).
しかし、上記のようなバイポーラ電池では、電流を電池パッケージ外部に引き出す際に該電流がタブの長さ方向に沿って流れる。加えて、積層中間では電流が電極の積層方向に流れているものの、両端の集電体においては電流が集電体の長さ方向に沿って流れてしまう。 However, in the bipolar battery as described above, when the current is drawn out of the battery package, the current flows along the length direction of the tab. In addition, although current flows in the stacking direction of the electrodes in the middle of the stack, current flows along the length direction of the current collector in the current collectors at both ends.
これでは、電流がタブおよび積層両端の集電体を流れる分、その抵抗により出力が低減して、効率が低下したり余計な発熱を引き起こしたりする可能性がある。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、電流を電池外部に引き出すためにタブを用いず、該タブを通過することによる出力の低下を防止することができる積層型電池、該積層型電池を組み合わせた組電池および積層型電池または組電池を搭載してなる車両の提供を目的とする。 The present invention has been made in view of the above circumstances, and does not use a tab to draw current to the outside of the battery, but can prevent a decrease in output due to passing through the tab. It aims at providing the assembled battery and the vehicle which mounts a laminated battery or an assembled battery.
(1)本発明の積層型電池は、シート状の電極が電解質層を挟んで積層された積層物を、シート状のラミネートシートにより密閉してなる積層型電池であって、前記ラミネートシートは、密閉内部では、前記積層物の最外層の前記集電体と接触するため、外部では、電流を取り出す端子として機能するために、一部に導電層が露出されている。 (1) The laminated battery of the present invention is a laminated battery in which a laminate in which sheet-like electrodes are laminated with an electrolyte layer interposed therebetween is sealed with a sheet-like laminate sheet, In the sealed interior, the conductive layer is exposed in part in order to function as a terminal for taking out an electric current because it contacts the current collector of the outermost layer of the laminate.
(2)本発明の組電池は、上記(1)の積層型電池を複数個含み、正極として機能する端子と負極として機能する端子とが接続されるように直列接続してなる。 (2) The assembled battery of the present invention includes a plurality of the stacked batteries of (1) above and is connected in series so that a terminal functioning as a positive electrode and a terminal functioning as a negative electrode are connected.
(3)本発明の組電池は、上記(1)の積層型電池を複数個含み、各積層型電池の正極として機能する端子が一の集電板に接続され、負極として機能する端子が他の集電板に接続されて、並列接続されてなる。 (3) The assembled battery of the present invention includes a plurality of the stacked batteries of the above (1), a terminal that functions as a positive electrode of each stacked battery is connected to one current collector plate, and a terminal that functions as a negative electrode is another It is connected to the current collector plate and connected in parallel.
(4)本発明の車両は、上記(1)の積層型電池、または上記(2)あるいは(3)の組電池を駆動用電源として搭載してなる。 (4) The vehicle of the present invention includes the stacked battery of (1) or the assembled battery of (2) or (3) as a driving power source.
上記(1)の積層型電池によれば、ラミネートシートが、密閉内部では、前記積層物の最外層の前記集電体と接触するため、外部では、電流を取り出す端子として機能するために、一部に導電層が露出されている。したがって、集電体に接続され電池外部に引き出されるタブ等の電流を取り出すための構成を必要としない。これにより、電流がタブを通過する際の損失を防止できる。このような特徴を有する本発明の積層型電池は、例えば車両用電源など、各種産業における有用な電力源となる。また、電流の取り出しにタブを必要としないので、積層型電池を直列および/または並列に接続する場合、設計の自由度が高い。 According to the laminated battery of (1) above, since the laminate sheet is in contact with the current collector of the outermost layer of the laminate inside the sealed interior, it functions as a terminal for taking out the current outside. The conductive layer is exposed at the part. Therefore, a configuration for taking out a current such as a tab connected to the current collector and drawn out of the battery is not required. Thereby, the loss at the time of an electric current passing a tab can be prevented. The stacked battery of the present invention having such characteristics is a useful power source in various industries such as a vehicle power source. In addition, since a tab is not required for taking out the current, the degree of freedom in design is high when connecting the stacked batteries in series and / or in parallel.
上記(2)の組電池によれば、積層型電池を複数積層するだけで、特別な部材を必要とせずに直列接続して組電池化することができる。各積層型電池の接続が容易なので、一つに不良品があった場合にも、不良品を取り換えるだけで、後の良品をそのまま使用でき、経済性に優れている。直列接続するので、出力が大きな組電池が得られる。 According to the assembled battery of the above (2), it is possible to form an assembled battery by connecting a plurality of stacked batteries and connecting them in series without requiring a special member. Since it is easy to connect each stacked battery, even if there is a defective product, it is possible to use the non-defective product as it is by simply replacing the defective product. Since they are connected in series, an assembled battery with a large output can be obtained.
上記(3)の組電池によれば、積層型電池を複数積層するだけで、特別な部材を必要とせずに並列接続して組電池化することができる。各積層型電池の接続が容易なので、一つに不良品があった場合にも、不良品を取り換えるだけで、後の良品をそのまま使用でき、経済性に優れている。並列接続するので、長寿命の組電池が得られる。 According to the assembled battery of (3) above, it is possible to form an assembled battery by simply connecting a plurality of stacked batteries and connecting them in parallel without requiring a special member. Since it is easy to connect each stacked battery, even if there is a defective product, it is possible to use the non-defective product as it is by simply replacing the defective product. Since it is connected in parallel, a long-life battery pack can be obtained.
上記(4)の車両によれば、上記(1)の積層型電池、または上記(2)、(3)の組電池のような各種特性を有し、コンパクトな車両用電源を提供できる。 According to the vehicle of the above (4), it is possible to provide a compact vehicle power source having various characteristics such as the stacked battery of the above (1) or the assembled battery of the above (2) and (3).
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。なお、以下の図面では、説明の明確のために各構成要素を誇張して表現している。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. In the following drawings, each component is exaggerated for clarity of explanation.
(第1の実施の形態)
本発明の第一は、シート状の電極が電解質層を挟んで積層された積層物を、シート状のラミネートシートにより密閉してなる積層型電池であって、前記ラミネートシートは、密閉内部では、前記積層物の最外層の前記集電体と接触するため、外部では、電流を取り出す端子として機能するために、一部に導電層が露出されているものである。なお、本実施形態では、積層型電池がバイポーラ電池である場合について説明する。
(First embodiment)
The first of the present invention is a laminated battery in which a laminate in which sheet-like electrodes are laminated with an electrolyte layer interposed therebetween is sealed with a sheet-like laminate sheet, and the laminate sheet is sealed inside, In order to be in contact with the current collector of the outermost layer of the laminate, the conductive layer is partially exposed to function as a terminal for taking out current. In the present embodiment, a case where the stacked battery is a bipolar battery will be described.
図1はバイポーラ電池の電極を示す断面図、図2は電極が電解質層を挟んで積層される様子を示す断面図である。 FIG. 1 is a cross-sectional view showing electrodes of a bipolar battery, and FIG. 2 is a cross-sectional view showing how electrodes are stacked with an electrolyte layer interposed therebetween.
図1に示すように、バイポーラ電池を構成するシート状のバイポーラ電極10は、一体化されている集電体1の一の面に正極活物質層2を配置し、他の面に負極活物質層3を配置した構造を有する。換言すれば、正極活物質層2、集電体1および負極活物質層3が、この順序で積層した構造を有する。
As shown in FIG. 1, a sheet-like
上記構造を有する電極10は、図2に示すように、全て積層順序が同一となるように配置され、電解質層4を挟んで積層されている。正極活物質層2および負極活物質層3の間に電解質層4を充填することによって、イオン伝導がスムーズになり、パイポーラ電池全体としての出力向上が図れる。
As shown in FIG. 2, the
この電解質層4には固体電解質を用いることにより、電解質の液漏れがなくなり、該溶け出しを防止するための構成も必要とならないので、バイポーラ電池の構成を簡易にすることができる。電解質層4に液体または半固体のゲル状物質を用いる場合には、電解質が液漏れしないように、集電体1間にシールを施す必要がある。
By using a solid electrolyte for the
なお、集電体1の間に挟まれる、負極活物質層3、電解質層4および正極活物質層2を合わせた層を単電池層20という。
Note that a layer including the negative electrode
次に本発明のバイポーラ電池の全体構成について説明する。 Next, the overall configuration of the bipolar battery of the present invention will be described.
図3はバイポーラ電池の構成を示す断面図、図4は本発明のバイポーラ電池の平面図である。 FIG. 3 is a sectional view showing the structure of the bipolar battery, and FIG. 4 is a plan view of the bipolar battery of the present invention.
バイポーラ電極10および電解質層4を交互に積層してバイポーラ電池30に適用する場合、図3に示すように、必ずバイポーラ電極10が積層の最外層に配置される。最外層のバイポーラ電極10の中でものちに正極として機能する集電体1aおよび負極として機能する集電体1bが最外層に配置される。したがって、正極として機能する集電体1aは、集電体1aより外部に負極活物質層3が形成されず、また、負極として機能する集電体1bは、集電体1bより外部に正極活物質層2が形成されない状態で積層される。
When the
集電体1aから集電体1bまで積層された積層体6は、2枚のラミネートシート5が上下から被せられる。ラミネートシート5は、熱融着性樹脂フィルム(絶縁層)5a、金属箔(導電層)5b、剛性を有する樹脂フィルム(絶縁層)5cがこの順序で積層された高分子金属複合フィルムである。熱融着性樹脂フィルム5aは、たとえば、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレンなどのポリオレフィンから形成される。金属箔5bは、たとえば、アルミニウム、ニッケルなどから形成される。樹脂フィルム5cは、ポリエステル(PETなど)、ポリアミド(ナイロン((登録商標))などから形成される。
The
ラミネートシート5は、図3および図4に示すように、中央において、金属箔5bが露出されている。中央だけを露出させるには、中央に金属箔5bの露出がない状態のラミネートシート5に対して、溶剤処理、熱処理、火炎処理等を施すことが考えられる。たとえば、熱融着性樹脂フィルム5aに対しては、トルエン、パークロロエチレン、トリクロロエチレン、四塩化炭素などの有機溶剤を用いて、中央を高温処理することにより、金属箔5bが露出させられる。また、樹脂フィルム5cに対しては、クレゾールなどの有機溶剤を用いて、中央を処理することにより、金属箔5bが露出させられる。また金属箔5bが露出されたラミネートシート5の別な作成方法として、中央部分を切り抜いた熱融着性樹脂フィルム5aを金属箔5bに熱融着させたものを単純に用いても良い。
As shown in FIGS. 3 and 4, the
このように、金属箔5bが露出されたラミネートシート5は、熱融着性樹脂フィルム5aが向かい合うように重ね合わせられ、減圧されつつ四辺に熱が加えられる。これにより、熱融着性樹脂フィルム5aが溶融して、積層体6が減圧密閉される。さらに、ラミネートシート5の端部は、エポキシ樹脂等のシール樹脂50により覆われ、保持されている。
Thus, the
このように構成されたバイポーラ電池30は、ラミネートシート5の中央に露出された金属箔5bが、積層体6の集電体1aおよび集電体1bと接触する。したがって、ラミネートシート5の露出された金属箔5bから直接電流を取り出せる。すなわち、ラミネートシート5の金属箔5bの露出面が正極端子および負極端子の役割を果たす。
In the
図5は本発明のバイポーラ電池30内に流れる電流の方向を示す断面図である。
FIG. 5 is a sectional view showing the direction of current flowing in the
バイポーラ電池30では、図5に矢印で示すように、電流は、図中上側のラミネートシート5から下側のラミネートシートに向かって、バイポーラ電極10の積層方向に流れる。したがって、積層体6の積層方向に流れる電流を、向きを変えずに電池外に取り出せる。
In the
以上のように、本発明のバイポーラ電池30では、ラミネートシート5の中央で金属箔5bが露出されており、該金属箔5bが正極端子および負極端子として機能する。したがって、電池外部に電流を取り出すために集電体1にタブ等の電流を取り出すための構成を取り付ける必要がなく、電流がタブを通過する際の該タブの抵抗による損失を防止できる。また、ラミネートシート5自体が端子となり、別体のタブを必要としない。したがって、電流がタブに向かって集電体に沿って流れることがなく、電流の通過距離が短くなり、電流の損失を低減することができる。タブを必要しないので、複数の積層型電池を直列および/または並列に接続する場合、設計の自由度が高い。
As described above, in the
さらに、上記バイポーラ電池30では、ラミネートシート5の端部は、エポキシ樹脂等のシール樹脂50により覆われ、保持されている。したがって、重ね合わされたラミネートシート5の金属箔5bが端部で接触せず、これによる短絡を防止できる。
Further, in the
また、電解質層を固体高分子により構成すれば、電解質の液漏れがなく、液漏れを防止するために電解質を樹脂等でシールする必要がなく、バイポーラ電池30の構成を簡易にできる。
In addition, if the electrolyte layer is made of a solid polymer, there is no leakage of the electrolyte, and it is not necessary to seal the electrolyte with a resin or the like in order to prevent the leakage, and the configuration of the
なお、図3および図5では、積層体6の各層や、ラミネートシート5の厚さを誇張して示している。このため、集電体1a、1bと金属箔5bとが接触していないように見えるが、実際には接触していることは言うまでもない。
3 and 5, each layer of the
以上、本発明のバイポーラ電池30の構成について説明した。続けて、本発明のバイポーラ電池30における、集電体1、正極活物質層2、負極活物質層3、電解質層4、およびラミネートシート5の材料等についても参考までに説明するが、これらには、公知の材料を用いればよく特に限定されるものではない。
The configuration of the
[集電体]
集電体は、その表面材質がアルミニウムである。表面材質がアルミニウムであると、形成される活物質層が固体高分子電解質を含む場合であっても、高い機械的強度を有する活物質層となる。集電体は表面材質がアルミニウムであれば、その構成については特に限定されない。集電体がアルミニウムそのものであってもよい。また、集電体の表面がアルミニウムで被覆されている形態であってもよい。つまり、アルミニウム以外の物質(銅、チタン、ニッケル、SUS、これらの合金など)の表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。場合によっては、2以上の板を張り合わせた集電体を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウム箔単体を集電体として用いることが好ましい。集電体の厚さは特に限定されないが、通常は10〜100μm程度である。
[Current collector]
The current collector has a surface material of aluminum. When the surface material is aluminum, an active material layer having high mechanical strength is obtained even when the formed active material layer contains a solid polymer electrolyte. If the surface material of the current collector is aluminum, the structure thereof is not particularly limited. The current collector may be aluminum itself. In addition, the surface of the current collector may be covered with aluminum. That is, a current collector in which aluminum is coated on the surface of a substance other than aluminum (such as copper, titanium, nickel, SUS, or an alloy thereof) may be used. In some cases, a current collector in which two or more plates are bonded together may be used. From the viewpoint of corrosion resistance, ease of production, economy, and the like, it is preferable to use an aluminum foil alone as a current collector. Although the thickness of a collector is not specifically limited, Usually, it is about 10-100 micrometers.
[正極活物質層]
正極活物質層は、正極活物質、固体高分子電解質を含む。この他にも、イオン伝導性を高めるために支持塩(リチウム塩)、電子伝導性を高めるために導電助剤、スラリー粘度の調整溶媒としてNMP(N−メチル−2−ピロリドン)、重合開始材としてAIBN(アゾビスイソブチロニトリル)などが含まれ得る。
[Positive electrode active material layer]
The positive electrode active material layer includes a positive electrode active material and a solid polymer electrolyte. In addition to this, a supporting salt (lithium salt) for increasing ionic conductivity, a conductive auxiliary agent for increasing electronic conductivity, NMP (N-methyl-2-pyrrolidone) as a solvent for adjusting slurry viscosity, a polymerization initiator AIBN (azobisisobutyronitrile) and the like may be included.
正極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される、リチウムと遷移金属との複合酸化物を使用できる。具体的には、LiCoO2などのLi・Co系複合酸化物、LiNiO2などのLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4などのLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2などのLi・Fe系複合酸化物などが挙げられる。この他、LiFePO4などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3などの遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOHなどが挙げられる。正極活物質層活物質としてリチウム一遷移金属複合酸化物を用いることにより、積層型電池の反応性、サイクル耐久性を向上させ、低コストにすることができる。 As the positive electrode active material, a composite oxide of lithium and a transition metal, which is also used in a solution-type lithium ion battery, can be used. Specifically, Li · Co-based composite oxide such as LiCoO 2, Li · Ni-based composite oxide such as LiNiO 2, Li · Mn-based composite oxide such as spinel LiMn 2 O 4, Li · such LiFeO 2 Examples thereof include Fe-based composite oxides. In addition, transition metal and lithium phosphate compounds and sulfate compounds such as LiFePO 4 ; transition metal oxides and sulfides such as V 2 O 5 , MnO 2 , TiS 2 , MoS 2 , and MoO 3 ; PbO 2 , AgO, NiOOH etc. are mentioned. By using a lithium-transition metal composite oxide as the positive electrode active material layer active material, the reactivity and cycle durability of the stacked battery can be improved and the cost can be reduced.
正極活物質の粒径は、バイポーラ電池の電極抵抗を低減するために、電解質が固体でない溶液タイプのリチウムイオン電池で一般に用いられる粒径よりも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質の平均粒径が0.1〜5μmであるとよい。 In order to reduce the electrode resistance of the bipolar battery, the positive electrode active material may have a particle size smaller than that generally used in a solution type lithium ion battery in which the electrolyte is not solid. Specifically, the average particle diameter of the positive electrode active material is preferably 0.1 to 5 μm.
固体高分子電解質は、イオン伝導性を有する高分子であれば、特に限定されるものではない。イオン伝導性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、これらの共重合体などが挙げられる。かようなポリアルキレンオキシド系高分子は、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2などのリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。本発明において固体高分子電解質は、正極活物質層または負極活物質層の少なくとも一方に含まれる。ただし、バイポーラ電池の電池特性をより向上させるためには、双方に含まれることが好適である。 The solid polymer electrolyte is not particularly limited as long as it is a polymer having ion conductivity. Examples of the polymer having ion conductivity include polyethylene oxide (PEO), polypropylene oxide (PPO), and copolymers thereof. Such polyalkylene oxide polymers can well dissolve lithium salts such as LiBF 4 , LiPF 6 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , and LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 . Moreover, excellent mechanical strength is exhibited by forming a crosslinked structure. In the present invention, the solid polymer electrolyte is contained in at least one of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer. However, in order to further improve the battery characteristics of the bipolar battery, it is preferable to be included in both.
支持塩としては、Li(C2F5SO2)2N、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2C2F5)2、またはこれらの混合物などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。 As the supporting salt, Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N, LiBF 4 , LiPF 6 , LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 , or a mixture thereof can be used. However, it is not necessarily limited to these.
導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。 Examples of the conductive assistant include acetylene black, carbon black, and graphite. However, it is not necessarily limited to these.
正極活物質層における、正極活物質、固体高分子電解質、リチウム塩、導電助剤の配合量は、電池の使用目的(出力重視、エネルギー重視など)、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、活物質層内における固体高分子電解質の配合量が少なすぎると、活物質層内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、活物質層内における固体高分子電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。したがって、これらの要因を考慮して、目的に合致した固体高分子電解質量を決定する。 The amount of the positive electrode active material, solid polymer electrolyte, lithium salt, and conductive additive in the positive electrode active material layer should be determined in consideration of the intended use of the battery (output priority, energy priority, etc.) and ion conductivity. is there. For example, if the amount of the solid polymer electrolyte in the active material layer is too small, the ionic conduction resistance and the ionic diffusion resistance in the active material layer will increase, and the battery performance will deteriorate. On the other hand, if the amount of the solid polymer electrolyte in the active material layer is too large, the energy density of the battery is lowered. Therefore, in consideration of these factors, the solid polymer electrolytic mass meeting the purpose is determined.
ここで現状レベルの固体高分子電解質(イオン伝導度:10−5〜10−4S/cm)を用いて電池反応性を優先するバイポーラ電池を製造する場合について、具体的に考えてみる。かような特徴を有するバイポーラ電池を得るには、導電助剤を多めにしたり活物質のかさ密度を下げたりして、活物質粒子間の電子伝導抵抗を低めに保つ。同時に空隙部を増やし、該空隙部に固体高分子電解質を充填する。かような処理によって固体高分子電解質の割合を高めるとよい。 Here, the case where a bipolar battery giving priority to battery reactivity is manufactured using a solid polymer electrolyte (ionic conductivity: 10 −5 to 10 −4 S / cm) at the current level will be specifically considered. In order to obtain a bipolar battery having such characteristics, the electron conduction resistance between the active material particles is kept low by increasing the conductive auxiliary agent or reducing the bulk density of the active material. At the same time, the gap is increased, and the gap is filled with a solid polymer electrolyte. The ratio of the solid polymer electrolyte may be increased by such treatment.
正極活物質層の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の使用目的(出力重視、エネルギー重視など)、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極活物質層の厚さは5〜500μm程度である。 The thickness of the positive electrode active material layer is not particularly limited, and should be determined in consideration of the intended use of the battery (such as emphasis on output and energy) and ion conductivity, as described for the blending amount. The thickness of a general positive electrode active material layer is about 5 to 500 μm.
[負極活物質層]
負極活物質層は、負極活物質、固体高分子電解質を含む。この他にも、イオン伝導性を高めるために支持塩(リチウム塩)、電子伝導性を高めるために導電助剤、スラリー粘度の調整溶媒としてNMP(N−メチル−2−ピロリドン)、重合開始材としてAIBN(アゾビスイソブチロニトリル)などが含まれ得る。負極活物質の種類以外は、基本的に「正極活物質」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
[Negative electrode active material layer]
The negative electrode active material layer includes a negative electrode active material and a solid polymer electrolyte. In addition to this, a supporting salt (lithium salt) for increasing ionic conductivity, a conductive auxiliary agent for increasing electronic conductivity, NMP (N-methyl-2-pyrrolidone) as a solvent for adjusting slurry viscosity, a polymerization initiator AIBN (azobisisobutyronitrile) and the like may be included. Except for the type of the negative electrode active material, the contents are basically the same as those described in the section “Positive electrode active material”, and thus the description thereof is omitted here.
負極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される負極活物質を用いることができる。ただし、本発明のバイポーラ電池は固体高分子電解質が用いられるため、固体高分子電解質での反応性を考慮すると、カーボンもしくはリチウムと金属酸化物もしくは金属との複合酸化物が好ましい。より好ましくは、負極活物質はカーボンもしくはリチウムと遷移金属との複合酸化物である。さらに好ましくは、遷移金属はチタンである。つまり、負極活物質は、チタン酸化物またはチタンとリチウムとの複合酸化物であることがさらに好ましい。 As the negative electrode active material, a negative electrode active material that is also used in a solution-type lithium ion battery can be used. However, since the solid polymer electrolyte is used in the bipolar battery of the present invention, a composite oxide of carbon or lithium and a metal oxide or metal is preferable in consideration of the reactivity with the solid polymer electrolyte. More preferably, the negative electrode active material is a composite oxide of carbon or lithium and a transition metal. More preferably, the transition metal is titanium. That is, the negative electrode active material is more preferably titanium oxide or a composite oxide of titanium and lithium.
負極活物質層活物質としてカーボンもしくはリチウムと遷移金属との複合酸化物を用いることにより、積層型電池の反応性、サイクル耐久性を向上させ、低コストにすることができる。 By using a composite oxide of carbon or lithium and a transition metal as the negative electrode active material layer active material, the reactivity and cycle durability of the stacked battery can be improved and the cost can be reduced.
[電解質層]
イオン伝導性を有する高分子から構成される層であり、イオン伝導性を示すのであれば材料は限定されない。液漏れの防止のために固体電解質を用いることが好ましい。固体電解質としては、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。固体高分子電解質層中には、イオン伝導性を確保するために支持塩(リチウム塩)が含まれる。支持塩としては、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、またはこれらの混合物などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。PEO、PPOのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2などのリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。
[Electrolyte layer]
The material is not limited as long as it is a layer composed of a polymer having ion conductivity and exhibits ion conductivity. It is preferable to use a solid electrolyte for preventing liquid leakage. Examples of the solid electrolyte include known solid polymer electrolytes such as polyethylene oxide (PEO), polypropylene oxide (PPO), and copolymers thereof. The solid polymer electrolyte layer contains a supporting salt (lithium salt) in order to ensure ionic conductivity. As the supporting salt, LiBF 4 , LiPF 6 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 , or a mixture thereof can be used. However, it is not necessarily limited to these. A polyalkylene oxide polymer such as PEO and PPO can dissolve lithium salts such as LiBF 4 , LiPF 6 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , and LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 well. Moreover, excellent mechanical strength is exhibited by forming a crosslinked structure.
固体高分子電解質は、固体高分子電解質層、正極活物質層、負極活物質層に含まれ得るが、同一の固体高分子電解質を使用してもよく、層によって異なる固体高分子電解質を用いてもよい。 The solid polymer electrolyte may be included in the solid polymer electrolyte layer, the positive electrode active material layer, and the negative electrode active material layer, but the same solid polymer electrolyte may be used, and a different solid polymer electrolyte is used depending on the layer. Also good.
[ラミネートシート]
ラミネートシートは電池の外装材として用いられる。一般には、熱融着性樹脂フィルム、金属箔、剛性を有する樹脂フィルムがこの順序で積層された高分子金属複合フィルムが用いられる。
[Laminate sheet]
The laminate sheet is used as a battery exterior material. In general, a polymer metal composite film in which a heat-fusible resin film, a metal foil, and a resin film having rigidity are laminated in this order is used.
熱融着性樹脂としては、たとえばポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン、アイオノマー、エチレンビニルアセテート(EVA)等を用いることができる。金属箔としては、たとえばAl箔、Ni箔を用いることができる。剛性を有する樹脂としては、たとえばポリエチレンテレフタレート(PET)などのポリエステルやポリアミド(ナイロン(登録商標))など、ポリアミド系合成繊維等を用いることができる。具体的には、シール面側から外面に向けて積層したPE/Al箔/PETの積層フィルム;PE/Al箔/ナイロン(登録商標)の積層フィルム;アイオノマー/Ni箔/PETの積層フィルム;EVA/Al箔/PETの積層フィルム;アイオノマー/Al箔/PETの積層フィルム等を用いることができる。熱融着性樹脂フィルムは、電池要素を内部に収納する際のシール層として作用する。金属箔や剛性を有する樹脂フィルムは、湿性、耐通気性、耐薬品性を外装材に付与する。ラミネートシートは、ヒートシール、インパルスシール、超音波融着、高周波融着等の熱融着を用いて、容易かつ確実に接合させることができる。 As the heat-fusible resin, for example, polyethylene (PE), polypropylene (PP), modified polyethylene, modified polypropylene, ionomer, ethylene vinyl acetate (EVA) and the like can be used. As the metal foil, for example, Al foil or Ni foil can be used. As the resin having rigidity, polyamide synthetic fibers such as polyester such as polyethylene terephthalate (PET) and polyamide (nylon (registered trademark)) can be used. Specifically, a PE / Al foil / PET laminated film laminated from the sealing surface side to the outer surface; a PE / Al foil / nylon (registered trademark) laminated film; an ionomer / Ni foil / PET laminated film; EVA / Al foil / PET laminated film; ionomer / Al foil / PET laminated film and the like can be used. The heat-fusible resin film acts as a seal layer when the battery element is housed inside. A metal foil or a rigid resin film imparts moisture, breathability, and chemical resistance to the exterior material. The laminate sheet can be easily and reliably bonded using heat sealing such as heat sealing, impulse sealing, ultrasonic welding, and high-frequency welding.
(実施例)
次に、実際に上記バイポーラ電池30を製作して評価を行った実施例について説明する。
(Example)
Next, an embodiment in which the
<サンプル作製>
実施例として実際に作製したバイポーラ電池30は、下記の通りである。
<Sample preparation>
The
集電体1、1a、1bは、厚さ20μmのステンレス(SUS)箔を使用し、端部集電体1a、1bには正極活物質層2または負極活物質層3を形成し、他の集電体1には正極活物質層2および負極活物質層3を形成した。
The
正極活物質層2は、LiMn2O4(85重量%)に、導電助剤としてアセチレンブラック(5重量%)、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)(10重量%)、粘度調整溶媒としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量混合して正極スラリーを作製し、これを正極活物質として、集電体であるステンレス箔(厚さ20μm)の片面に塗布し、乾燥させて膜厚40μmの正極活物質層2としている。
The positive electrode
負極活物質層3は、Li4Ti5O12(85重量%)に、導電助剤としてアセチレンブラック(5重量%)、バインダーとしてPVDF(10重量%)、粘度調整溶媒としてNMP(適量)を、混合して負極スラリーを作製し、この負極スラリーを正極活物質層2を塗布したステンレス箔の反対面に塗布し、乾燥させて膜厚40μmの負極活物質層3としている。
The negative electrode
電解質層4は、厚さ50μmのポリプロピレン(PP)不識布に、イオン伝導性高分子マトリックスの前駆体である平均分子量7500〜9000のモノマー溶液(ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体)5重量%、電解液として混合比1:3のエチレンカーボネート(EC)+ジメチルカーボネート(DMC)に1.0mol/lのLiBETIを溶解させたもの95重量%、および重合開始剤からなるプレゲル溶液を浸透させて、石英ガラス基板に挟み込み紫外線を15分照射して前駆体を架橋させて、ゲルポリマー電解質層を得た。
The
端部集電体1a、1b上に、正極活物質層2および電解質層4を積層した。この後、電解質層4上に負極活物質層3および集電体1を積層した。単電池層20が5層形成されるまで、同じ工程を繰り返し、積層体6を形成した。
The positive electrode
次に、三層構造のラミネートシート5の層のうち、バイポーラ電池30の組立時に内側に配置される熱融着性樹脂フィルム5aの中央を高温で熱処理した。続けて、バイポーラ電池30の組立時に外側に配置される樹脂フィルム5cの中央をクレゾールにより溶剤処理した。これにより、ラミネートシート5の両面の中央において、アルミ箔層(金属層)5bを露出させた。
Next, among the layers of the
そして、ラミネートシート5を、積層体6の上下から重ね、内部を減圧しつつ、端部を熱融着により封止した。封止したラミネートシート5の端部は、エポキシ樹脂50で覆うことによって、端部の絶縁性を確保した。
And the
このようにバイポーラ電池30を完成させた。
Thus, the
<比較例>
また、この評価の比較例として、上記実施例と略同一の構成で、ラミネートシート5の中央に金属層5bを露出していないものを用意した。金属層5bが露出していないと電極端子として機能しないので、代わりに、端部集電体1a、1bを延長し、これをラミネートシート5によるパッケージから外部に引き出した。すなわち、端部集電体1a、1bを電極タブとした。
<Comparative example>
Further, as a comparative example for this evaluation, a structure having substantially the same configuration as that of the above example and having the
<比較>
そして、上記実施例のバイポーラ電池30と比較例のバイポーラ電池の正極端子および負極端子間に、周波数1kHzの交流電圧振幅を印加し、そのときの端子の抵抗を測定した。
<Comparison>
And the alternating voltage amplitude of frequency 1kHz was applied between the positive electrode terminal of the
抵抗は、本発明のバイポーラ電池30では3.5mΩが示され、比較例のバイポーラ電池では14.3mΩが示された。この結果からも、本発明により端子における抵抗が低減されたことがわかる。
The resistance was 3.5 mΩ for the
(第2実施形態)
本発明の第二は、第1実施形態において説明したバイポーラ電池30を複数個含み、正極として機能する端子と負極として機能する端子とが接続されるように直列接続してなる組電池である。
(Second Embodiment)
The second of the present invention is an assembled battery including a plurality of
図6は、本発明のバイポーラ電池を直列接続した組電池を示す断面図である。 FIG. 6 is a cross-sectional view showing an assembled battery in which bipolar batteries of the present invention are connected in series.
図6に示すように、第1実施形態において示したバイポーラ電池30を複数個用意し、これらを積層して組電池60とすることによって、高出力の組電池を得ることができる。ここでは、隣接する一のバイポーラ電池30の正極端子と他のバイポーラ電池30の負極端子とが接触するように、換言すると、各バイポーラ電池30内における単電池層20(図2参照)の並び順が一致するように積層する。
As shown in FIG. 6, a high output assembled battery can be obtained by preparing a plurality of
このように、本発明の組電池60では、バイポーラ電池30を複数積層するだけで、特別な部材を必要とせずに容易にバイポーラ電池同士を直列接続して組電池化できる。
Thus, in the assembled
また、複数のバイポーラ電池30により組電池60を形成するので、バイポーラ電池30の一つに不良品があった場合にも、不良品を取り換えるだけで、後の良品をそのまま使用でき、経済性に優れている。
In addition, since the assembled
なお、図面中ではバイポーラ電池30の端子間に隙間があるように示されているが、実際のラミネートシートは非常に薄く、端子面が露出される開口が非常に大きいので、端子同士は接触している。
In the drawing, the gap between the terminals of the
(第3の実施の形態)
本発明の第三は、第1実施形態のバイポーラ電池30を二枚の集電板間に複数個含み、各バイポーラ電池30の正極端子が一の集電板に接続され、負極端子が他の集電板に接続されて、並列接続されてなる組電池である。
(Third embodiment)
The third of the present invention includes a plurality of the
図7は本発明のバイポーラ電池を並列接続した組電池を示す断面図である。 FIG. 7 is a cross-sectional view showing an assembled battery in which the bipolar batteries of the present invention are connected in parallel.
図7に示すように、第1実施形態において示したバイポーラ電池30を複数個用意し、これらを二枚の集電板71、72により、並列接続して組電池70とすることによって、長寿命の組電池を得ることができる。ここでは、集電板71に各バイポーラ電池30の正極端子が接触し、集電板72に各バイポーラ電池30の負極端子が接触するように、集電板71、72間に複数のバイポーラ電池30を挟んで配置する。
As shown in FIG. 7, a plurality of
このように、本発明の組電池70では、2枚の集電板71、72を用いることにより、簡易な構成によりバイポーラ電池30同士を並列接続して組電池化することができる。
Thus, in the assembled
また、複数のバイポーラ電池30により組電池70を形成するので、バイポーラ電池30の一つに不良品があった場合にも、不良品を取り換えるだけで、後の良品をそのまま使用でき、経済性に優れている。
In addition, since the assembled
なお、図面中ではバイポーラ電池30の端子と集電板71、72と間に隙間があるように示されているが、実際のラミネートシートは非常に薄く、端子面が露出される開口が非常に大きいので、端子と集電板とは接触している。
In the drawing, the gap between the terminal of the
(第4の実施の形態)
本発明の第四は、第1実施形態のバイポーラ電池30、または第2、第3実施形態の組電池60、70を駆動用電源として搭載してなる車両である。
(Fourth embodiment)
A fourth aspect of the present invention is a vehicle in which the
図8は、本発明の上記バイポーラ電池30を適用した組電池を搭載した車両を示す図である。
FIG. 8 is a diagram showing a vehicle equipped with an assembled battery to which the
バイポーラ電池30は、上述のように各種特性を有し、特に、コンパクトな電池である。このため、エネルギー密度および出力密度に関して、とりわけ厳しい要求がなされる車両用電源として好適である。また、電解質層に高分子固体電解質を用いた場合にはイオン伝導度がゲル電解質よりも低いという欠点があるが、車両に用いる場合にはバイポーラ電池の周囲環境をある程度の高温下に保持することができる。この観点からも、本発明のバイポーラ電池は車両に用いることが好適であるといえる。
The
1、1a、1b…集電体、
2…正極活物質層、
3…負極活物質層、
4…電解質層、
5…ラミネートシート、
5a…熱融着性樹脂フィルム、
5b…金属箔、
5c…樹脂フィルム、
6…積層体、
10…バイポーラ電極、
20…単電池層、
30…バイポーラ電池、
50…シール樹脂、
60、70…組電池、
71、72…集電板。
1, 1a, 1b ... current collector,
2 ... positive electrode active material layer,
3 ... negative electrode active material layer,
4 ... electrolyte layer,
5 ... Laminate sheet,
5a ... heat-fusible resin film,
5b ... metal foil,
5c ... resin film,
6 ... Laminated body,
10: Bipolar electrode,
20: single cell layer,
30 ... Bipolar battery,
50. Seal resin,
60, 70 ... assembled battery,
71, 72 ... current collector plates.
Claims (9)
前記ラミネートシートは、密閉内部では、前記積層物の最外層の前記集電体と接触するため、外部では、電流を取り出す端子として機能するために、一部に導電層が露出されている積層型電池。 A laminated battery in which a laminate in which a sheet-like electrode is laminated with an electrolyte layer interposed therebetween is sealed with a sheet-like laminate sheet,
Since the laminate sheet is in contact with the current collector of the outermost layer of the laminate inside the hermetically sealed interior, a laminate type in which the conductive layer is partially exposed to function as a terminal for taking out the current outside. battery.
前記バイポーラ電極が前記電解質層を挟んで複数枚直列に積層されてなるバイポーラリチウムイオン二次電池である請求項1または請求項2に記載の積層型電池。 The electrode is a bipolar electrode in which a positive electrode active material layer is formed on one surface of the current collector and a negative electrode active material layer is formed on the other surface,
3. The stacked battery according to claim 1, wherein the bipolar electrode is a bipolar lithium ion secondary battery in which a plurality of bipolar electrodes are stacked in series with the electrolyte layer interposed therebetween.
前記負極活物質層には、カーボンもしくはリチウムと遷移金属との複合酸化物が含まれる請求項3に記載の積層型電池。 The positive electrode active material layer includes a composite oxide of lithium and a transition metal,
The stacked battery according to claim 3, wherein the negative electrode active material layer includes a composite oxide of carbon or lithium and a transition metal.
前記2枚のラミネートシートの外縁は、融着され、さらに、絶縁体によりシールされている請求項1〜5のいずれか一項に記載の積層型電池。 The laminate is sandwiched and sealed between two laminate sheets,
The laminated battery according to any one of claims 1 to 5, wherein outer edges of the two laminate sheets are fused and further sealed with an insulator.
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