JP5362553B2 - 交互に配置された第一および第二フローチャネルを備えた触媒作用反応器 - Google Patents

交互に配置された第一および第二フローチャネルを備えた触媒作用反応器 Download PDF

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Description

本発明は燃焼のような化学反応を行う触媒作用反応器に関し、該触媒作用反応器内では反応体がデフラグレーション（爆燃）またはデトネーション（爆音）を受けるが、本発明の触媒作用反応器はこのような有害な現象を防止できる。
下記特許文献１には１つのプラントおよびプロセスが開示されている。このプラントおよびプロセスではメタンがスチームと反応されて、第一触媒作用反応器内で一酸化炭素および水素が発生され、生じたガス混合物は、次に、第二触媒作用反応器内でフィッシャー−トロプシュ合成を遂行するのに使用される。改質（リフォーミング）反応は一般に約８００℃の温度で行われ、必要な熱は、改質が行われるチャネル（通路）に隣接するチャネル内の触媒燃焼により供給される。燃焼チャネルは、金属基板上の薄いコーティングの形態をなすアルミナ支持体上のパラジウムまたはパラジウム／プラチナからなる触媒を収容している。燃焼チャネルには、メタンまたは水素と空気との混合物のような可燃性ガス混合物が供給される。燃焼は、炎を用いることなく触媒の表面で行われるが、ガス混合物がデフラグレーションまたはデトネーションを受ける危険性がある。これらの現象は、燃焼波または火炎前面が、それぞれ、未燃ガス混合物内で亜音速で伝播するか、超音速で伝播するかによって区別される。
国際特許公開ＷＯ ２００５／１０２５１１号明細書（GTL Microsystems AG） 米国特許公報２００６／００３５１８２号明細書
炎が燃焼ガス混合物を通ってデフラグレーションまたはデトネーションとして伝播する炎伝播は、反応器内の温度プロファイルを変化させかつ機械的損傷を引き起こす虞れがあるため、防止することが望まれている。
本発明によれば、コンパクトな触媒作用反応器が提供される。本発明の反応器には、交互に配置された多数の第一および第二フローチャネル（流体通路、流れ通路）が形成されており、第一フローチャネルは１０ｍｍを超えない横方向寸法を有し、燃焼反応体の流路を形成し、反応体の燃焼に触媒作用する着脱可能な流体透過性触媒構造を収容し、かつ少なくとも１つの反応体用の少なくとも１つの入口を有している。各第一フローチャネルは各入口に隣接するインサートを有し、該インサートは燃焼反応に触媒作用をしない。
触媒作用をしないインサートは、アルミナ表面コーティングを形成しない材料で形成するのが好ましい。なぜならば、このようなアルミナコーティングは、パラジウム等の触媒作用をする材料が存在しなくても、それ自体が僅かな触媒作用を有するからである。例えば適当な金属は高温用の鉄／ニッケル／クロム合金であり、これにはHaynes HR-120またはIncoloy 800HT（商標）、ステンレス鋼または同様な材料がある。
反応器はプレートのスタックで構成できる。例えば、第一および第二フローチャネルはそれぞれのプレートの溝で形成され、プレートはスタック（積重ね）されかつ次に接合される。或いは、フローチャネルは、スプライン加工されかつフラットシートと交互にスタックされる薄い金属シートにより形成され、フローチャネルの縁部はシーリングストリップで形成される。良好な所要熱接触を確保するには、第一および第二ガスフローチャネルは、１０ｍｍと２ｍｍとの間の深さ、好ましくは６ｍｍより小さい深さ、より好ましくは３ｍｍ−５ｍｍの範囲内にある。反応器モジュールを形成するプレートのスタックは、例えば拡散接合、ロウ付または熱間静水圧プレス加工により一体接合される。
触媒構造は、強度を有しかつ伝導による熱伝達を向上させてホットスポットを防止できる金属基板を有することが好ましい。一般に、金属基板はセラミックコーティングで被覆し、金属コーティング内に活性触媒材料が組み込まれる。好ましくは、触媒構造用金属基板は、触媒作用をしないインサートの金属基板とは異なり、加熱されたときに酸化アルミニウムの接着性表面コーティングを形成するスチール合金、例えばアルミニウムベアリングフェライト鋼（例えば、Fecralloy（商標））である。この金属が空気中で加熱されると、金属はアルミナの接着性酸化物コーティングを形成し、該酸化物コーティングが、合金を更なる酸化および腐蝕から保護する。セラミックコーティングがアルミナからなる場合には、表面上の酸化物コーティングに接合すると考えられる。好ましくは、各触媒構造がフローチャネルを多数の平行フローサブチャネルに細分化する形状を有し、このような各サブチャネル内の表面上に触媒材料が設けられる。基板は、箔、ワイヤメッシュまたはフェルトシートで形成でき、これらは波形にし、ディンプルまたはプリーツを設けることができる。好ましい基板は、例えば厚さが１００μｍ未満で波形の薄い金属箔である。
上記特許文献２に開示されているように、反応チャネルが炎伝播を受けた場合を評価する１つのパラメータは、安全消炎距離すなわち消炎ギャップ（quenching gap）であることが知られており、この消炎ギャップは、特定の圧力および温度での全ての炎伝播の抑制を確保する最大チャネル幅である。チャネルギャップが消炎ギャップより大きい場合には炎伝播が可能であり、炎はデフラグレーションとなる。すなわち、燃焼波は亜音速で伝播する。実際には、炎伝播が抑制される最大ギャップは、少なくとも矩形断面のチャネルでは消炎ギャップより事実上かなり大きく、デトネーションセルサイズにほぼ等しい。これらの両パラメータは、可燃性材料の性質、すなわち組成が化学量論比にどれほど近いか、および温度および圧力に基いて定められる。例えば、１気圧および約２５℃の初期状態での水素と酸素源としての空気との化学量論混合物の場合には、消炎ギャップは約０．１ｍｍであるが、最大ギャップサイズは約５ｍｍである。酸素中に水素が存在する場合の最大ギャップは約１．２ｍｍである。最大ギャップサイズに対するこれらの値は、温度上昇につれて小さくなりかつ圧力上昇につれて小さくなる。他の燃料混合物では、この値は一般に大きく、例えば空気中にエタンが存在する場合には、消炎ギャップは約１．５ｍｍ（最大ギャップサイズは約５０ｍｍである）。
入口に供給されるガス自体が燃焼可能な場合、例えば燃料と空気との混合物からなる場合には、炎伝播を防止すべく、触媒作用をしないインサートが、入口に隣接する第一フローチャネルの一部を、最大ギャップサイズより小さい多数の小さい流路に細分するのが好ましい。この場合、触媒作用をしないインサートは、長手方向に波形の箔で形成するか、スタックされた複数の長手方向に波形の箔で形成できる。このような小さい流路はまた、層流を増強する。これは、熱交換手段と組合せられて、触媒作用をしないインサートが、第一フローチャネル内の燃焼触媒より低い温度に維持されることを確保するのが好ましい。これに代えてまたはこれに加えて、このような燃焼ガスがヘッダを通って多数の第一フローチャネルに供給される場合には、このような触媒作用をしないインサートをヘッダ内に設けることができる。
或いは、入口に供給されるガスは単一の燃焼反応体（例えば空気のみ）で形成でき、この場合には、他の反応体（燃料）が、孔を通って第一フローチャネル内に直接供給される。この場合には、箔インサートは、噴射された反応体と入口を通って流入する反応体とを完全に混合させる形状にすることができる。第一フローチャネルに沿う異なる位置で、段内には他の反応体を添加して、第一フローチャネル内のガス混合物が第一フローチャネルの全長に亘って化学量論比より充分に小さくなるようにし、かつ触媒構造により形成される流路は、炎伝播を防止するように充分小さくする。或いは、他の全ての反応体が第一フローチャネルの入口に隣接して添加される場合には、完全混合を行うための、触媒作用をしない第一インサートと、この直ぐ後に続けて、層流の促進および炎伝播の抑制の両方を行う小さいチャネルを形成する、触媒作用をしない第二インサートとを設けることができる。触媒作用をしない第二インサートは、触媒作用をしない第一インサートと燃焼触媒との間に配置される。
以下、単なる例示としての添付図面を参照して、本発明をより詳細に説明する。
スチーム改質反応は、スチームとメタンとを混合させ、この混合物を高温で適当な触媒と接触させることにより、スチームとメタンとを反応させて一酸化炭素および水素を形成することにより行われる。改質反応器内の温度は、一般に、入口での約４５０℃から出口での約８００−８５０℃まで上昇する。スチーム改質反応は吸熱反応であり、熱は、例えば空気と混合された炭化水素および水素の触媒燃焼により供給される。燃焼は、改質反応器内の隣接フローチャネル（流体通路、流れ通路）内の燃焼触媒上で行われる。
ここで図１を参照すると、スチーム改質反応器として使用するのに適した反応器１０が示されている。反応器１０は、平面図で見て長方形のプレートのスタックを有し、各プレートは、例えばInconel 625、Incoloy 800HTまたはHynes HR-120等の耐食高温合金で作られる。一般に０．５−４ｍｍ（この実施形態では１ｍｍ）の厚さを有するフラットプレート１２が、スプライン加工されたプレート（castellated plates）１４、１５と交互に配置されており、スプラインは、プレート１４、１５の一側から他側まで真直貫通チャネル（通路）１６、１７を形成している。スプライン加工された交互のプレート１４、１５は、チャネル１６、１７が直交方向に配向されるように交互にスタックされた状態に配置されている。スプライン加工プレート１４、１５の厚さは一般に０．２−３．５ｍｍの範囲内にあり、この実施形態では０．７５ｍｍである。スプラインの高さは一般に２−１０ｍｍの範囲内にあり、この実施形態では４ｍｍである。側部に沿って、同じ厚さの中実バー１８が設けられている。燃焼チャネル１７を形成するスプライン加工プレート１５では、スプラインの波長は、連続管すきま（successive ligaments）が２５ｍｍ離れるように形成されており、これに対し、改質チャネル１６を形成するスプライン加工プレート１４では、連続管すきまは１５ｍｍ離れている。
ここで、組立てられた反応器１０を通る断面図である図２を参照すると、各プレート１２は幅６００ｍｍおよび長さ１４００ｍｍの長方形であり、断面は、１つのプレート１２に対して平行な平面内にある。燃焼チャネル１７用のスプライン加工プレート１５は同じ平面領域内にあり、スプラインは長手方向に配向されている。改質チャネル１６用のスプライン加工プレート１４の寸法は６００ｍｍ×４００ｍｍである。このような３つのプレート１４が並べて配置され、これらのプレート１４間には縁ストリップ１８が配置され、チャネル１６が横方向に配向されている。１つのプレート１４には、同じスプラインを備えかつ平面で見て６００ｍｍ×２００ｍｍの寸法をもつスプライン加工プレート３４が並べて配置されている。スタックの各端部のヘッダ２２は、燃焼ガスがパイプ２４を通って燃焼チャネル１７に供給されかつ排出ガスがパイプ２４を通って燃焼チャネル１７から排出されることを可能にしている。小ヘッダ２６（図２の右下および左上に示す）は、改質反応用のガス混合物が第一スプライン加工プレート１４のチャネル１６に供給されること、および生じた混合物が第三スプライン加工プレート１４のチャネル１６から除去されることを可能にする。ダブル幅ヘッダ２８（図２の右上および左下に示す）は、ガス混合物が１つのスプライン加工プレート１４から次のスプライン加工プレート１４に流れることを可能にする。別の小ヘッダ３６が、プレート３４により形成されたチャネルに連通している。この全体的な結果として、改質を受けるガスが、燃焼チャネルを通る流れに対してほぼ同時的に、曲りくねった経路を流れることになる。
スタックは上記のように組立てられ、一般に、拡散接合、ロウ付または熱間静水圧プレス成形により一体的に接合される。次に、チャネル１６、１７の各々に、波形金属箔触媒キャリヤ２０（図１には、２つの触媒キャリヤのみが示されている）が挿入され、これらのキャリヤ２０は、２つの異なる反応を行う触媒を支持する。金属箔は、好ましくはFecralloyのようなアルミニウム含有スチール合金で形成され、この金属箔は、触媒を含有するセラミックコーティングで被覆される。プレート１４の改質チャネル１６では、触媒キャリヤ２０はチャネル１６の全長に亘って延びている。燃焼チャネル１７では、触媒キャリヤ２０の長さは１２００ｍｍであり、このため、触媒キャリヤ２０は改質チャネル１６に沿って延びている。各チャネル１７の最初の２００ｍｍの長さは、触媒作用をしない波形箔インサート４０（図１には１つの箔インサートのみが示されている）が占有している。この箔インサート４０は、２つの波形箔および１つのフラット箔のスタックで作られている。波形の波長は、流れ経路が、触媒キャリヤ２０を通る流れ経路より大幅に小さくなるように定められる。尚、この実施形態では、箔はステンレス鋼で作られている。触媒キャリヤ２０および触媒作用をしないインサート４０の挿入後に、ヘッダ２２、２６、２８、３６が、図２に示すようにスタックの外側に取付けられる。触媒キャリヤ２０および触媒作用をしないインサート４０は、図２には示されておらず、図１において概略的に示されているに過ぎない。
使用時に、スチームとメタンとの混合物が入口ヘッダ２６（図２の右側に示す）に供給され、これにより、スチーム／メタン混合物は、上記曲りくねった経路に従って流れる。燃焼燃料（例えばメタンおよび水素）は、デトネーションアレスタ４２を通って入口ヘッダ２２（図２の底端部に示す）に供給されかつ空気と混合される。空気の一部は直接供給され、かつ他の一部は、予熱すべく、ヘッダ３６およびスプライン加工プレート３４のフローチャネルを通って供給される。スプライン加工プレート３４のチャネルを通って流れる空気は、触媒作用をしないインサート４０を収容するチャネル１７の入口部分に隣接して流れかつインサート４０を、チャネル１７の残部の温度より低い温度に保持することを補助し、同時にこの空気は予熱される。このインサート４０は、最大ギャップが約１ｍｍである流路を形成している。この最大ギャップは、デトネーションがこの特定ガス混合物に伝播しないことを確保するのに充分なほど小さい。この小さいギャップはまた、層流にとって有利であり、層流は炎の伝播の危険を抑制することを助ける。また、チャネル１７の下流側部分内の触媒キャリヤ２０が６００℃より高い温度（例えば８００℃または８５０℃）であっても、プレート３４のチャネルを通って流れる空気は、燃料と空気との流入混合物と協働して、触媒作用をしないインサート４０が約４００℃という非常に低い温度になることを確保する。
図示の反応器の設計は単なる例示であること、および本発明は反応体がデトネーションを受ける全ての触媒作用反応器に適用できることは理解されよう。例えば、本発明は、フローチャネルがフラットプレートの溝により形成されるか、バーおよびフラットプレートにより形成された反応器に、またはフローチャネルが実にプレートの孔により形成された反応器にも等しく適用できる。また、反応器は、本発明の範囲内に包含されることを維持しつつ、図示のものとは異ならせることができることは理解されよう。触媒作用をしないインサート４０は、一般に、５０−５００ｍｍの長さを有し、流路の最大幅は０．１−３ｍｍの範囲内にあり、箔の厚さは一般に２０−２００μmである。インサート４０はフラット箔および波形箔で作るのが便利であるが、異なる態様で構成できることも理解されよう。或る場合には、触媒作用をしないインサート４０は、これに流入する燃料／空気混合物により充分に冷却されるため、触媒作用をしないインサート４０を、スプライン加工プレート３４内を流れる空気により更に付加冷却することが不要である。付加冷却が必要である場合には、スプライン加工プレート３４のチャネル内で吸熱反応を行わせることもできることは理解されよう。
また、触媒作用をしないインサート４０に加え、例えば、スチームまたは二酸化炭素等の本質的に不活性な成分を燃料／空気混合物に添加することにより、燃焼炎の伝播を更に防止できることも理解されよう。これにより、燃焼エネルギが低下され、炎伝播も相応して低下されるからである。更に、燃焼チャネル１７の出口端に、このような触媒作用をしないインサート４０を収容する付加消炎ゾーンを設けて、ヘッダ２２の出口での炎伝播を防止し、または特に始動時にダクト２４を通って伝播するデフラグレーションまたはデトネーション現象を防止することも理解されよう。或いは、燃料／空気混合物に過剰の酸素（過剰の空気）を含有させて、化学量論的過剰（これも炎伝播を防止する）を生じさせることもできる。
上記に代えてまたは上記に加えて、入口ヘッダ２２内に（および任意であるが出口ヘッダ２２内にも）、ハニカム構造の形態をなす触媒作用をしないインサート４４（図２に破線で示す）を設けることができる。このハニカムインサート４４は、インサート４０のチャネルと同様に、炎伝播を防止し従ってデトネーションを防止するのに充分な小さいチャネルを形成している。例えば、各チャネルの幅は、０．５ｍｍまたは０．８ｍｍにすることができる。このようなハニカムインサート４４は、燃焼チャネル１７の開放端が存在するスタックの面に当接するように配置され、ハニカムインサート４４とヘッダ２２の包囲壁との間の全てのギャップも、炎伝播を充分に防止できるように小さくすることが望まれる。
或いは、燃料／空気比が常に化学量論値を充分に下回ることを確保するため、燃料は、２つ以上の入口を通して、燃焼チャネル１７の長さに沿う数段に供給することができる。これにより、所要消炎ギャップをより大きくできるという付加的長所が得られる。図３を参照すると、ここには、図１および図２の反応器１０と幾つかの同一点を有する反応器５０が示されており、同じコンポーネンツは同じ参照番号で示されている。この実施形態では、フラットプレート１２とバー１８との間に、燃焼用およびスチーム／メタン改質用のチャネル５１、５２が形成されている。図３は、１つの組の燃焼チャネル５１の平面内の断面図であり、このような燃焼チャネル５１は、ヘッダ２６、２８；２８、２６の間で、スチーム／メタン改質用の横方向チャネル５２と交互にスタックされた状態にある。各チャネル５１、５２には、それぞれ、対応チャネルと同幅の触媒キャリヤ２０a、２０ｂが設けられている。入口ヘッダ５３、５４は、それぞれ、燃焼チャネル５１の入口端に隣接しておよびスチーム／メタン改質用の第二および第三横方向チャネルの間で、第二横方向チャネル５５、５６（破線で示す）に連通している。横方向チャネル５５、５６の他端は、対応サイドバー１８により閉じられている（図１に示すサイドバーと同様である）。プレート１２のスロット５８は、横方向チャネル５５、５６と燃焼チャネル５１との間で流体が流れることを可能にする。
反応器５０の使用時に、前述のように、スチーム／メタン混合物が入口ヘッダ２６に供給され、曲りくねった通路をながれる。一方、入口ヘッダ２２には空気が供給される。また、反応器５０の一部の断面図である図４を参照すると、燃料が入口ヘッダ５３、５４に供給され、燃料は、ここから横方向チャネル５５、５６内に流入し、スロット５８を通って燃焼チャネル５１内に流入する。スロット５８の近傍の燃焼チャネル５１の部分には、乱流を増強する形状を有する箔で形成された、触媒作用をしないインサート６０が収容されている。これにより、燃料が噴射されたときに空気または高温の燃焼ガスが乱流になり、この乱流は、スロット５８から下流側に、完全混合を確保するのに充分な短い距離だけ続く。混合物は次に触媒キャリヤ２０ａに到達し、燃焼が生じる。各段での燃料／空気比は、化学量論値より充分に小さく、デトネーションが生じないことを確保する（インサート６０およびキャリヤ２０ａは、図３では、１つのチャネル５１にのみ示されている）。
一例として、インサート６０は図５に示す形状にすることができる。すなわち、インサート６０は、フラット箔に多数の平行スリットを切り込み、各スリットの両側の箔部分をそれぞれ山および谷に変形させ、山および谷を箔の幅方向に交互に形成することにより作られる。図示のように、箔の長さ方向に沿って山の後に山を続けかつ谷の後に谷を続けることもできるし、或いは、箔の長さ方向に沿う任意の線に沿って山と谷とを交互に形成することもできる。燃焼チャネル５１の長さ方向に沿う段に燃料を加えることにより、チャネル５１の全長に亘る燃料／空気比を化学量論値より充分に小さくし、これにより、波形箔の触媒キャリヤ２０ａにより形成されるギャップを、炎伝播を防止する最大ギャップサイズより確実に小さくすることができる。
チャネル内に燃料を導入するこの方法はまた、全ての燃料を燃焼チャネルの入口端近くに導入すべき場合にも適用できる。特にこの場合には、燃料入口スロット５８の近傍に乱流増強インサート６０を設けることに加えて、層流を強制する、触媒作用をしないインサート４０も設けかつギャップを最大ギャップサイズより小さくして炎伝播を防止しなければならない。このようなインサート４０は、燃料がガス流中に噴射される位置の上流側および下流側の両方に設けることができる。
スチーム／メタン改質に適した反応器ブロックの一部の断面図であり、部品は明瞭化のため分離して示されている。 図１のＡ−Ａ線に沿って見た、組立てられた反応器ブロックの断面図である。 他の反応器を示す断面図である。 図３の反応器のＢ−Ｂ線に沿う部分断面図である。 図３および図４の反応器の部品を形成するインサートを示す斜視図である。

Claims (8)

  1. 交互に配置された多数の第一および第二フローチャネルが形成されており、第一フローチャネルが、１０ｍｍを超えない横方向寸法を有し、燃焼反応体の流路を形成し、反応体の燃焼に触媒作用する着脱可能な流体透過性触媒構造を収容し、かつ少なくとも１つの反応体用の少なくとも１つの入口を有し、第二フローチャネルが、改質反応用の触媒を収容する構成の、スチーム／メタン改質のためのコンパクトな触媒作用反応器において、
    各第一フローチャネルは、それぞれの入口に隣接する部分に箔インサートを収容し、該インサートは燃焼反応に触媒作用をせず、前記入口に供給されるガスは燃焼可能であり、触媒作用をしないインサートは、入口に隣接する第一フローチャネルの部分を所定のパラメータより小さい多数の小さい流路に細分し、前記所定のパラメータは炎伝播を防止する最大ギャップサイズであることを特徴とする、スチーム／メタン改質のための触媒作用反応器。
  2. 前記触媒作用をしないインサートは、アルミナリッチ表面コーティングまたは触媒作用する酸化膜を形成しない材料からなることを特徴とする請求項１記載の反応器。
  3. 前記触媒作用をしないインサートの温度を、第一フローチャネル内の燃焼触媒の温度より低い温度に維持する熱交換手段が配置されていることを特徴とする請求項１記載の反応器。
  4. 前記第一フローチャネルの入口に供給されるガスは燃焼可能でありかつヘッダを通して多数の入口に供給され、前記触媒作用をしないインサートは入口に隣接するヘッダ内に配置されかつ入口に連通する多数の小さい流路を形成し、該流路は、前記所定のパラメータである炎伝播を防止する最大ギャップサイズより小さいことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の反応器。
  5. 前記入口に供給されるガスは燃焼ガス混合物のごく一部であり、反応器には他の反応体を第一フローチャネル内に直接供給する孔が形成され、触媒作用をしないインサートは、噴射された反応体を、入口を通って流入する反応体と完全に混合させる形状を有していることを特徴とする請求項１または２記載の反応器。
  6. 第一フローチャネル内のガス混合物の燃料／空気比が、第一フローチャネルの全長に亘って、化学量論値より充分に小さくなるように、反応体は第一フローチャネルに沿う異なる位置の段内の第一フローチャネルに添加され、触媒構造により形成される流路は、炎伝播を防止すべく充分に小さいことを特徴とする請求項５記載の反応器。
  7. 各第一フローチャネルは、完全混合をもたらす、触媒作用をしない第一インサートと、層流の促進および炎伝播の抑制の両方を行う小さいチャネルを形成する、触媒作用をしない第二インサートとの両方を収容し、触媒作用をしない第二インサートは、触媒作用をしない第一インサートと燃焼の触媒作用をする触媒構造との間に配置されることを特徴とする請求項５または６記載の反応器。
  8. 請求項１乃至７のいずれか１項記載の反応器が組み込まれていることを特徴とする、スチーム／メタン改質反応を行うプラント。
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