JP5305162B2 - 多孔質材料を用いた燃料電池用触媒 - Google Patents
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Description
(1)下記一般式[I]または[II]で表される構造を有する化合物と、下記一般式[III]または[IV]で表される構造を有する化合物との共有結合によって構成されていることを特徴とする多孔質材料。
(式中、nは2〜4の整数であり、[R]n中のRは互いに同じであっても異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、アミノ基、スルホン酸基、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜20個のアリール基、または炭素数1〜20個のフルオロアルキル基を表し、Xa〜Xdは互いに同じであっても異なってもよく、窒素原子、酸素原子、または硫黄原子を表す。)
(式中、lは2〜4の整数、mは3または4、Oは2〜4の整数であり、[R]l,[R]m,[R]o中のRは互いに同じであっても異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、アミノ基、スルホン酸基、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜20個のアリール基、炭素数1〜20個のフルオロアルキル基、または炭素数6〜20個のフルオロアリール基を表し、Xe〜X h およびXp〜Xsは互いに同じであっても異なってもよく、窒素原子、酸素原子、または硫黄原子を表し、X i は窒素原子、炭素原子、酸素原子、または硫黄原子を表す。)
(2)(1)に記載の多孔質材料を含むことを特徴とする燃料電池用触媒。
(3)(1)に記載の多孔質材料と、Zn、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Ptからなる群から選ばれる少なくとも1種類の金属とを含むことを特徴とする燃料電池用触媒。
(4)(2)または(3)に記載の燃料電池用触媒を導電性担体に担持してなることを特徴とする触媒担持導電体。
(5)(2)もしくは(3)に記載の燃料電池用触媒または(4)に記載の触媒担持導電体を熱処理してなることを特徴とする燃料電池用触媒。
(6)(2)、(3)もしくは(5)に記載の燃料電池用触媒または(4)に記載の触媒担持導電体と、イオン伝導性のポリマーとを含むことを特徴とする燃料電池用触媒。
(7)(6)に記載の燃料電池用触媒を含むことを特徴とする膜電極接合体。
(8)(7)に記載の膜電極接合体を含むことを特徴とする燃料電池。
(式中、nは2〜4の整数であり、[R]n中のRは互いに同じであっても異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、アミノ基、スルホン酸基、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜20個のアリール基、または炭素数1〜20個のフルオロアルキル基を表し、Xa〜Xdは互いに同じであっても異なってもよく、窒素原子、酸素原子、または硫黄原子を表す。)
(式中、lは2〜4の整数、mは3または4、Oは2〜4の整数であり、[R]l,[R]m,[R]o中のRは互いに同じであっても異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、アミノ基、スルホン酸基、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜20個のアリール基、炭素数1〜20個のフルオロアルキル基、または炭素数6〜20個のフルオロアリール基を表し、Xe〜X h およびXp〜Xsは互いに同じであっても異なってもよく、窒素原子、酸素原子、または硫黄原子を表し、X i は窒素原子、炭素原子、酸素原子、または硫黄原子を表す。)
デュポン社製20%ナフィオン(登録商標)溶液に、調製した燃料電池用触媒と少量の超純水及びイソプロパノールを加え、均一になるまで攪拌し、ポリマー被覆燃料電池用触媒ペーストを調製した。このポリマー被覆燃料電池用触媒ペーストを、別途疎水化した東レ製カーボンペーパーTGPH−060に燃料電池用触媒量が7mg/cm2になるようにアプリケーターを用いて均一に塗布、乾燥して、カソード用の触媒層付ガス拡散層を作製した。同様の手法で、市販の40%白金触媒担持カーボンを用いて、別途疎水化した前記カーボンペーパー上に電極触媒層を形成することで、アノード用の触媒層付ガス拡散層を作製した(0.4mg−白金/cm2)。前記2種類の触媒層付ガス拡散層の間に、触媒層がプロトン交換膜に接するように膜を挟み、ホットプレス機により180℃、3分間加熱することで膜電極接合体(以下MEAと略記する場合もある)を作製した。このMEAを用い、評価用燃料電池セルに組み込んで、アノード側には水素ガスを、カソード側には酸素を供給し、セル温度80℃、常圧、水素利用率を70%、酸素利用率を40%とし、ガス加湿は水素及び酸素を85℃のバブラーを通して行い、電流−電圧特性試験を実施し、電流が安定した状態での発電性能を評価した。
116%のポリリン酸169gに窒素雰囲気下、4、6−ジアミノレゾルシノール二塩酸塩12.7gとトリメシン酸4.2gを加え、60℃で1時間、120℃で72時間、180℃で1時間撹拌した後、反応液を水6L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、多孔質材料を得た。
乳鉢で粉砕した実施例1で作成した多孔質材料500mg、炭酸ナトリウム132mgに酢酸エチル100mlを加えた後、ビス(アセチルアセトナト)白金(II)100mgを溶解した酢酸エチル溶液100mlを滴下して、還流反応を6時間行った。放冷した後、粉末を吸引ろ過より取り出し、酢酸エチルで十分に洗浄した後、110℃で真空乾燥して粉末を得た。
116%のポリリン酸211gに窒素雰囲気下、1,2,4,5−テトラアミノベンゼン四塩酸塩16.9gとトリメシン酸4.2gを加え、60℃で1時間、135℃で90時間、180℃で1時間撹拌した後、反応液を水2L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、多孔質材料を得た。
実施例3で作成した多孔質材料と白金からなる粉末0.2gを乳鉢で粉砕した後、導電性担体として用いるカーボンファイバー1.0gを加えたメタノール溶液100mlに加えて15分間撹拌した後、吸引ろ過した。水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥して、触媒担持導電体を得た。これを窒素雰囲気、5℃/分で450℃まで加熱し、450℃で3時間熱処理し、燃料電池用触媒を得た。
116%のポリリン酸671gにアルゴン雰囲気下、2,5−ジアミノ−1,4−ベンゼンジチオール二塩酸塩49.0gと2−アミノテレフタル酸18.1gを加え、80℃で1時間、135℃で16時間、200℃で1時間撹拌した後、反応液を水7L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、芳香族ジアミン誘導体を得た。
116%のポリリン酸153gに窒素雰囲気下、2,5−ジアミノ−1,4−ベンゼンジチオール二塩酸塩9.6gと1,3,5−トリス(4−カルボキシフェニル)ベンゼン5.7gを加え、60℃で1時間、120℃で60時間、180℃で1時間撹拌した後、反応液を水2L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、多孔質材料を得た。
116%のポリリン酸167gに窒素雰囲気下、1,2,4,5−テトラアミノベンゼン四塩酸塩11.0gと1,3,5−トリス(4−カルボキシフェニル)ベンゼン5.7gを加え、60℃で1時間、135℃で55時間、200℃で2時間撹拌した後、反応液を水2L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、多孔質材料を得た。
実施例7で作成した多孔質材料と白金からなる粉末0.2gを乳鉢で粉砕した後、導電性担体として用いるカーボンファイバー1.0gを加えたメタノール溶液100mlに加えて15分間撹拌した後、吸引ろ過した。水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥して、触媒担持導電体を得た。これを窒素雰囲気、5℃/分で400℃まで加熱し、400℃で2時間熱処理し、燃料電池用触媒を得た。
116%のポリリン酸800gに窒素雰囲気下、1,2,4,5−テトラアミノベンゼン四塩酸塩56.4gと2,5−ジヒドロキシテレテレフタル酸19.8gを加え、80℃で1時間、135℃で16時間、150℃で1時間撹拌した後、反応液を水11L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、芳香族ジアミン誘導体を得た。
116%のポリリン酸800gに窒素雰囲気下、4、6−ジアミノレゾルシノール二塩酸塩42.4gと2,5−ジヒドロキシテレテレフタル酸19.8gを加え、80℃で1時間、135℃で16時間、150℃で1時間撹拌した後、反応液を水11L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出した。得られた粉末を水で十分に洗浄した後、90℃で真空乾燥し、芳香族ジアミン誘導体を得た。
116%のポリリン酸272gにアルゴン雰囲気下、実施例10で作成した芳香族ジアミン誘導体22.3とトリメシン酸4.2gを加え、80℃で1時間、135℃で70時間、180℃で1時間撹拌した後、反応液を水5L中へ再沈して、析出してきた粉末を吸引ろ過より取り出し、多孔質材料を得た。
実施例3において、導電性担体であるカーボンブラックを加えずに、窒素雰囲気、5℃/分で450℃まで加熱し、450℃で3時間熱処理し、燃料電池用触媒を得た。
カーボンブラック1gに酢酸100mlを加え、80℃で6時間還流反応を行った。放冷した後、濃度50g/lのジニトロジアンミン白金(II)硝酸溶液0.5mlに水2.5lを加えた水溶液を加え、90℃で6時間反応させた。放冷した後、粉末を吸引ろ過より取り出し、水で十分に洗浄した後、110℃で真空乾燥して、0.8nmの白金微粒子が担持されたカーボンブラックからなる燃料電池用触媒を得た。
クエン酸一水和物63mg、塩化白金(IV)酸六水和物125mg、塩化ルテニウム(III)n水和物63mgを溶解した水溶液2lに、水素化ホウ素ナトリウム128mgを溶解した水溶液40mlを加え、1日攪拌して白金とルテニウムの合金ナノ粒子のコロイド溶液を作製した。その後、得られた白金とルテニウムとの合金ナノ粒子のコロイド溶液に3−アミノプロピルトリメトキシシラン0.85μlを溶解した水溶液250μlを加えた。20分後にpHを10.5に調整した珪酸ナトリウム水溶液を80ml加えて、2日間攪拌し、ナノ粒子を多孔質のSiO2で被覆した。この溶液中に、カーボンブラック110mgを分散させた水溶液20mlを加えて1日攪拌し、粉末を吸引ろ過より取り出し、水で十分に洗浄した後、110℃で真空乾燥して、燃料電池用触媒を得た。
Claims (8)
- 下記一般式[I]または[II]で表される構造を有する化合物と、下記一般式[III]または[IV]で表される構造を有する化合物との共有結合によって構成されていることを特徴とする多孔質材料。
(式中、nは2〜4の整数であり、[R]n中のRは互いに同じであっても異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、アミノ基、スルホン酸基、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜20個のアリール基、または炭素数1〜20個のフルオロアルキル基を表し、Xa〜Xdは互いに同じであっても異なってもよく、窒素原子、酸素原子、または硫黄原子を表す。)
(式中、lは2〜4の整数、mは3または4、Oは2〜4の整数であり、[R]l,[R]m,[R]o中のRは互いに同じであっても異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、水酸基、アミノ基、スルホン酸基、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜20個のアリール基、炭素数1〜20個のフルオロアルキル基、または炭素数6〜20個のフルオロアリール基を表し、Xe〜X h およびXp〜Xsは互いに同じであっても異なってもよく、窒素原子、酸素原子、または硫黄原子を表し、X i は窒素原子、炭素原子、酸素原子、または硫黄原子を表す。) - 請求項1に記載の多孔質材料を含むことを特徴とする燃料電池用触媒。
- 請求項1に記載の多孔質材料と、Zn、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Ptからなる群から選ばれる少なくとも1種類の金属とを含むことを特徴とする燃料電池用触媒。
- 請求項2または3に記載の燃料電池用触媒を導電性担体に担持してなることを特徴とする触媒担持導電体。
- 請求項2もしくは3に記載の燃料電池用触媒または請求項4に記載の触媒担持導電体を熱処理してなることを特徴とする燃料電池用触媒。
- 請求項2,3もしくは5に記載の燃料電池用触媒または請求項4に記載の触媒担持導電体と、イオン伝導性のポリマーとを含むことを特徴とする燃料電池用触媒。
- 請求項6に記載の燃料電池用触媒を含むことを特徴とする膜電極接合体。
- 請求項7に記載の膜電極接合体を含むことを特徴とする燃料電池。
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JP2009190886A JP5305162B2 (ja) | 2009-08-20 | 2009-08-20 | 多孔質材料を用いた燃料電池用触媒 |
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