JP5288675B2 - 潤滑油のための粘度改良剤として有用な重合体混合物 - Google Patents
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Description
本発明は、重合体組成物に関する。さらに特定すると、本発明は、特定の特性を有する比較的に低分子量のエチレン共重合体と比較的に高分子量の非晶質重合体との混合物に関する。これらの重合体は、潤滑油用の粘度改良剤として有用である。
潤滑粘性のあるオイルの粘度は、一般に、温度に依存する。この潤滑油の温度が上がると、その粘度は、通常、低下し、この温度が下がると、その粘度は、通常、上昇する。
本発明は、低分子量で高エチレン含量の結晶性エチレン共重合体の使用に関し、これは、前記問題を少なくなるかなくすために、約130,000未満の
本明細書中で使用する「炭化水素」との用語は、純粋な炭化水素である基、すなわち、ヘテロ原子を含有しない水素および炭素の化合物を意味する。「ヒドロカルビル」および「炭化水素ベースの」との用語は、記述の基が、本発明の文脈内で、主として炭化水素的な性質を有することを意味する。ヒドロカルビルおよび炭化水素ベースの基には、事実上、純粋な炭化水素である基(すなわち、これらは、炭素および水素だけを含有する)が挙げられる。これらはまた、主として、基の炭化水素的な性質を変化させない置換基または原子を含む基を含有し得る。これらの置換基には、ハロ、アルコキシ、ニトロなどが挙げられ得る。これらの基はまた、ヘテロ原子を含有し得る。適当なヘテロ原子は、当業者に明らかであり、例えば、イオウ、窒素および酸素が挙げられる。従って、これらの基は、本発明の文脈内では、主として炭化水素的な性質を保持しているものの、鎖または環の中に存在する炭素以外の原子を含有し得るが、その他は炭素原子で構成されている。それゆえ、ヘテロ原子を含有するヒドロカルビル基または炭化水素ベースの基が本明細書中で定義する炭化水素基ではないものの、全ての炭化水素基はまた、ヒドロカルビル基または「炭化水素ベースの基」であるので、「ヒドロカルビル」および「炭化水素ベースの」との用語は、「炭化水素」よりも広義である。
本発明の混合物および組成物は、この上で述べ以下でさらに詳細に述べるように、少なくとも2種の重合体を含有する。第一重合体は、A)共重合体であって、この共重合体は、約60〜約85重量%のエチレン誘導単位を含有し、以下の(a)、(b)、(c)、(d)および(e)および/または(f)を有する:(a)約50,000から130,000未満までの範囲の
P.J.Flory,「Principles of Polymer Chemistry」、Cornell University Press(1953)、第VII章、266〜316ページ;
「Macromolecules,an Introduction to Polymer Science」、F.A.Bovey and F.H.Winslow著、Academic Press(1979)、296〜312ページ;および
W.W.Yau,J.J.Kirkland and D.D.Bly,「Modern Size Exclusion Liquid Chromatography」、John Wiley and Sons,New York,1979。
Tm≦1.247D−1037 (I)。
3.44E−206≧Tm (II)。
VO(OR)aXbまたはV(OR)cXd
ここで、Rは、炭化水素基であり、Xは、ハロゲン原子であり、そしてa、b、cおよびdは、各々が0≦a≦3、0≦b≦3、2≦a+b≦3、0≦c≦4、0≦d≦4、3≦c+d≦4を満たすようにされる。
R1 nAlX3−n
ここで、R1は、1個〜15個の炭素原子、好ましくは、1個〜4個の炭素原子を含有する炭化水素基であり、Xは、Hまたはハロゲンであり、そしてnは、1〜3の範囲である。
MLx
ここで、Mは、元素の周期表の第4族から選択される遷移金属、好ましくは、ジルコニウム、チタンおよびハフニウムであり、そしてxは、この遷移金属の原子価であり、Lは、この遷移金属と配位する配位子であり、ここで、少なくとも1個のLは、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子であり、これは、置換基を有し得る。配位子の例には、アルキル置換またはシクロアルキル置換したシクロペンタジエニル基、インデニル基、4,5,6,7−テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基などが挙げられる。これらの基は、ハロゲン、トリアルキルシリルなどで置換され得る。
L1M1X2
ここで、Mは、元素の周期表の第4族またはランタニドから選択される金属であり、L1は、非局在化π結合基の誘導体であり、これは、金属M1活性種に、束縛幾何学形状を与え、各Xは、別個に、H、ハロゲン、20個未満の炭素原子を含有する炭化水素、ケイ素、ゲルマニウム、シリルまたはゲルマニル(germanyl)である。この型の化合物のうちで、以下の一般式により表される化合物が好ましい:
本明細書中上記のように、本発明の混合物および組成物は、少なくとも2種の重合体を含有する。第一重合体である共重合体A)は、本明細書中上で詳細に記述した。共重合体A)の1つの特に重要な特徴は、結晶化度である。第二重合体である重合体B)は、結晶化度≦5%を有する非晶質重合体である。この重合体は、約130,000から約1,000,000まで、しばしば、約500,000まで、好ましくは、約200,000から約400,000までの範囲の
本発明の潤滑組成物および方法は、潤滑粘性のあるオイルを使用し、これには、天然または合成の潤滑油およびそれらの混合物が含まれる。鉱油および合成油の混合物(特に、ポリアルファオレフィン油およびポリエステル油)が、しばしば、用いられる。
本発明の組成物は、少量の他の成分を含有し得る。このような添加剤の使用は任意であり、本発明の組成物中でのそれらの存在は、特定の用途および必要な性能のレベルに依存する。この組成物は、ジチオリン酸の亜鉛塩を含有し得る。ジチオリン酸の亜鉛塩は、しばしば、ジチオリン酸亜鉛、O,O−ジヒドロカルビルジチオリン酸亜鉛、および他の通例使用される名称で呼ばれている。これらは、時には、ZDPの略語で呼ばれる。1種またはそれ以上のジチオリン酸の亜鉛塩は、極圧性能、耐摩耗性能および酸化防止性能をさらに与えるために、少量で存在し得る。
(1)少なくと も約34個の炭素原子(好ましくは、少なくとも約54個の炭素原子)を含有するカルボン酸(またはそれらの誘導体)と、窒素含有化合物(例えば、アミン、有機ヒドロキシ化合物(例えば、フェノールおよびアルコール)、および/または塩基性無機物質)との反応生成物。これらの「カルボン酸分散剤」の例は、英 国特許第1,306,529号、および以下を含む多くの米国特許に記述されている:
3,163,603 3,381,022 3,542,680
3,184,474 3,399,141 3,567,637
3,215,707 3,415,750 3,574,101
3,219,666 3,433,744 3,576,743
3,271,310 3,444,170 3,630,904
3,272,746 3,448,048 3,632,510
3,281,357 3,448,049 3,632,511
3,306,908 3,451,933 3,697,428
3,311,558 3,454,607 3,725,441
3,316,177 3,467,668 4,194,886
3,340,281 3,501,405 4,234,435
3,341,542 3,522,179 4,491,527
3,346,493 3,541,012 RE26,433
3,351,552 3,541,678
(2)比較的高分子量の脂肪族または脂環式ハロゲン化物と、アミン(好ましくはポリアルキレンポリアミン)との反応生成物。これらは、「アミン分散剤」として特徴付けられ得、それらの例は、例えば、以下の米国特許に記述されている:
3,275,554 3,454,555
3,438,757 3,565,804
(3) アルキルフェノール(ここで、このアルキル基は、少なくとも約30個の炭素原子を含む)と、アルデヒド(特に、ホルムアルデヒド)およびアミン(特に、ポ リアルキレンポリアミン)との反応生成物。これは、「マンニッヒ分散剤」として特徴付けられ得る。以下の米国特許に記述の物質は、例示である:
3,413,347 3,725,480
3,697,574 3,726,882
3,725,277
(4) カルボン酸アミンまたはマンニッヒ分散剤を、以下のような試薬で後処理することにより得られる生成物;尿素、チオ尿素、二硫化炭素、アルデヒド、ケトン、 カルボン酸、炭化水素置換無水コハク酸、ニトリル、エポキシド、ホウ素含有化合物、リン含有化合物など。この種の例示的な物質は、以下の米国特許に記述されている:
3,036,003 3,282,955 3,493,520 3,639,242
3,087,936 3,312,619 3,502,677 3,649,229
3,200,107 3,366,569 3,513,093 3,649,659
3,216,936 3,367,943 3,533,945 3,658,836
3,254,025 3,373,111 3,539,633 3,697,574
3,256,185 3,403,102 3,573,010 3,702,757
3,278,550 3,442,808 3,579,450 3,703,536
3,280,234 3,455,831 3,591,598 3,704,308
3,281,428 3,455,832 3,600,372 3,708,522
4,234,435
(5) 油溶性モノマー(例えば、メタクリル酸デシル、ビニルデシルエーテル、および高分子量オレフィン)と、極性置換基を含有するモノマー(例えば、アクリル酸 アミノアルキルまたはメタクリル酸アミノアルキル、アクリルアミドおよびポリ(オキシエチレン)置換アクリル酸エステル)とのインターポリマー。これらは、「重合体分散剤」として特徴付けられ得、それらの例は、以下の米国特許で開示されている:
3,329,658 3,666,730
3,449,250 3,687,849
3,519,565 3,702,300
上記の特許は、その無灰分散剤の開示について、本明細書中で参考として援用される。
本発明の潤滑油組成物は、主要量の潤滑粘性のあるオイルおよび少量(通常、希釈剤を含まない純粋な基準で、約0.1〜約2重量%、好ましくは、約0.5〜約1.5重量%)の重合体A)およびB)の混合物を含有する。この重合体の混合物を構成する成分はまた、個々に、この潤滑粘性のあるオイルに添加され得る。この場合、個々に添加される成分の相対量は、この混合物中で使用される同じ割合である。
本発明の混合物は、添加剤濃縮物の1成分として存在し得る。添加剤濃縮物は、通常、実質的に不活性で通常液状の有機希釈剤の存在下にて、濃縮物形状で、必要に応じて、他の性能改良添加剤と共に、本発明の混合物を含有する。広範な種々の希釈剤(例えば、炭化水素溶媒、オイルなど)が有用な希釈剤である。さらに多くの場合、この希釈剤は、潤滑粘性のあるオイルである。
本実施例および次の実施例では、通常のチーグラー−ナッタ触媒を使用して、表1で示した特性を有するエチレン−プロピレン共重合体(これは、低エチレンおよび高エチレンを含有する)を調製する。重合体L−1〜L−3は、種々の分子量の低エチレン重合体(LEP)であり、これは、5%より低い結晶化度を有する。重合体H−1〜H−4は、種々の分子量の高エチレン重合体(HEP)であり、これは、20%より高い結晶化度を有する。
Claims (11)
- 以下のA)およびB)を含有する、混合物:
A)共重合体であって、該共重合体は、60〜85重量%のエチレン誘導単位を含有し、以下の(a)、(b)、(c)、(d)および(e)および(f)を有する:
(a)70,000から120,000までの範囲の
【数1】
であって、ポリスチレン標準を使用するゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、測定される、および(f)ASTM Procedure D−6278およびD−6022を使用して測定した場合の剪断安定性指標(SSI)≦13;
(b)845〜895kg/m3の範囲の密度(D);
(c)3未満の
【数2】
;
(d)15℃〜60℃の範囲の融点(Tm)であって、該融点は、示差走査熱量計により、測定される;および
(e)結晶化度≧15%;ならびに
B)エチレン−プロピレン共重合体、ポリブテンおよびエチレン−プロピレン−ジエン共重合体からなる群より選択される1種以上のオレフィンの非晶質重合体であって、該非晶質重合体は、130,000〜1,000,000の範囲の
【数3】
および結晶化度≦5%を有する、
混合物。
- 前記共重合体A)のエチレン誘導繰り返し単位の含量割合(E:重量%)および融点(Tm:℃)が、以下の式を満たし、
3.44E−206≧Tm
そして/または前記密度および前記融点が、以下の式を満たす、請求項1に記載の混合物:
Tm≦1.247D−1037。
- 20〜80重量部のA)および80〜20重量部のB)を含有し、該A)およびB)の重量部の計算が、100重量部を有する混合物に基づくものである、請求項1に記載の混合物。
- 前記共重合体A)が、エチレンおよびプロピレン誘導単位を含有する、請求項1に記載の混合物。
- 前記共重合体A)が、さらに、ジエン誘導単位を含有する、請求項5に記載の混合物。
- 主要量の潤滑粘性のあるオイルおよび少量の請求項1に記載の混合物を含有する、潤滑油組成物。
- 0.3〜15重量部の前記共重合体A)および0.3〜15重量部の前記非晶質重合体B)を含有し、該A)および該B)の重量部の計算が、該A)、該B)、および前記潤滑粘性のあるオイルの100重量部を有する混合物に基づくものである、請求項7に記載の潤滑油組成物。
- 1重量%〜50重量%の請求項1に記載の混合物を含有する添加剤濃縮物であって、その残量は、通常液状で実質的に不活性な有機希釈剤である、
添加剤濃縮物。
- 請求項1に記載の混合物を調製するための方法であって、前記共重合体A)を潤滑粘性のあるオイルに溶解する工程に続いて、前記非晶質重合体B)を添加し溶解する工程を包含する、
方法。
- 請求項1に記載の混合物を調製するための方法であって、前記重合体A)およびB)を押出機で配合する工程を包含する、
方法。
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