JP5177619B2 - Method for manufacturing a gasket-integrated part for a fuel cell - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池スタックの各燃料電池セル間に形成される流路をシールするためのガスケットと、前記燃料電池セルの発電体における厚さ方向両側のGDLが一体化されたガスケット一体部品を製造する方法に関するものである。 The present invention includes a gasket for sealing a flow path formed between fuel cells of a fuel cell stack, and a gasket integrated part in which GDLs on both sides in the thickness direction of the power generator of the fuel cell are integrated. It relates to a method of manufacturing .
燃料電池は、電解質膜の両面に一対の電極層を設けたMEA(Membrane Electrode Assembly:膜−電極複合体)の厚さ方向両側にGDL(Gas Diffusion Layer:ガス拡散層)を配置した発電体、あるいは電解質膜の両面に、触媒電極層とGDLからなるガス拡散電極層を配置した発電体を、セパレータで挟持して燃料電池セルとし、更にこの燃料電池セルを多数積層した、スタック構造を有する。 A fuel cell is a power generator in which GDL (Gas Diffusion Layer) is arranged on both sides in the thickness direction of a MEA (Membrane Electrode Assembly) provided with a pair of electrode layers on both sides of an electrolyte membrane, Alternatively, it has a stack structure in which a power generation body in which a catalyst electrode layer and a gas diffusion electrode layer made of GDL are disposed on both surfaces of an electrolyte membrane is sandwiched between separators to form fuel cells, and a number of these fuel cells are stacked.
そして、酸化ガス(空気)が、各セパレータの一方の面に形成された酸化ガス流路から、一方のGDLを介して発電体のカソード側に供給され、燃料ガス(水素)が、各セパレータの他方の面に形成された燃料ガス流路から、他方のガス拡散層を介して発電体のアノード側に供給され、水の電気分解の逆反応である電気化学反応、すなわち水素と酸素から水を生成する反応によって、電力を発生するものである。このため、各燃料電池セルには、燃料ガスや酸化ガス、上述の電気化学反応により生成された水や、余剰空気等をシールするためのガスケットが設けられる。 Then, the oxidizing gas (air) is supplied from the oxidizing gas flow path formed on one side of each separator to the cathode side of the power generator via one GDL, and the fuel gas (hydrogen) is supplied to each separator. The fuel gas flow path formed on the other surface is supplied to the anode side of the power generator through the other gas diffusion layer, and the electrochemical reaction, which is the reverse reaction of water electrolysis, that is, water from hydrogen and oxygen is removed. Electric power is generated by the reaction to be generated. For this reason, each fuel battery cell is provided with a gasket for sealing fuel gas, oxidizing gas, water generated by the above-described electrochemical reaction, excess air, and the like.
ガスケットとしては、例えばラバーオンリーで別部材として成形した後で、セパレータに形成された溝に嵌め込むもの、あるいはセパレータに接着するものなどが一般的であるが、組立作業が煩雑で時間がかかる問題がある。 As gaskets, for example, a rubber-only one that is molded as a separate member and then fitted into a groove formed in the separator, or one that adheres to the separator is common, but the assembly work is complicated and time-consuming. There is.
そこで近年は、セパレータ間の発電体の外周部に、合成樹脂フィルムからなる補強枠体を熱圧着等の方法で取り付け、この補強枠体の両面に、両側のセパレータと密接されるガスケットを液状ゴム等で成形することにより、ガスケットを発電体(MEA)と一体化して、スタック組立の簡略化を図る方法が採用されている(下記の特許文献参照)。 Therefore, in recent years, a reinforcing frame made of a synthetic resin film is attached to the outer peripheral portion of the power generation body between the separators by a method such as thermocompression bonding, and gaskets that are in close contact with the separators on both sides are attached to both sides of the reinforcing frame. A method is adopted in which the gasket is integrated with the power generation body (MEA) to form a stack assembly in a simplified manner (see the following patent document).
しかし、このような方法では、補強枠体の熱圧着に際して発電体が熱的及び機械的ダメージを受ける懸念があり、また、補強枠体と発電体の線膨張係数の差によって、両者間の界面で剥離を生じるおそれもある。しかも、発電体に補強枠体を直接一体化するため、この補強枠体は電気絶縁性である必要があった。 However, in such a method, there is a concern that the power generation body may be thermally and mechanically damaged during thermocompression bonding of the reinforcement frame body, and the interface between the two is caused by the difference in the linear expansion coefficient between the reinforcement frame body and the power generation body. There is also a risk of peeling. Moreover, in order to integrate the reinforcing frame directly into the power generation body, the reinforcing frame has to be electrically insulating.
本発明は、以上のような点に鑑みてなされたものであって、その技術的課題とするところは、スタック組立の簡略化を図るために、燃料電池セルにおける発電体に補強枠体と共に一体化したガスケットを、補強枠体の熱圧着等による不都合を生じることなく提供することにある。 The present invention has been made in view of the above points, and the technical problem thereof is to integrate the power generator in the fuel cell together with the reinforcing frame in order to simplify stack assembly. An object of the present invention is to provide an improved gasket without causing inconvenience due to thermocompression bonding of a reinforcing frame.
上述した技術的課題を有効に解決するための手段として、請求項1の発明に係る燃料電池用ガスケット一体部品の製造方法は、厚さ方向両側のGDLを含む発電体を金型内に挟持し、前記発電体の外周部と前記金型の内面との間に画成されたガスケット成形用キャビティ内に、補強枠体を、前記発電体と離間した状態で、前記補強枠体の両面に予め一体に成形されたゴム状弾性材料からなる弾性突部を介して位置決め固定し、前記ガスケット成形用キャビティ内に液状ゴムを充填してその一部を前記GDLの外周部に含浸させ、この液状ゴムを硬化させると共に前記補強枠体と接着させるものである。なお、ここでいう発電体とは、電解質膜の両面に一対の電極層を設けたMEA(Membrane Electrode Assembly:膜−電極複合体)の厚さ方向両側にGDLを配置したもの、あるいは電解質膜の両面に、触媒電極層とGDLからなるガス拡散電極層を配置したものを総称し、また、GDLとはガス拡散層(Gas Diffusion Layer)のことであり、触媒電極層が一体化されたガス拡散電極層も含めていう。 As a means for effectively solving the technical problem described above, the method for manufacturing a fuel cell gasket- integrated part according to the invention of claim 1 includes sandwiching a power generator including GDLs on both sides in the thickness direction in a mold. The reinforcing frame is placed on both surfaces of the reinforcing frame in advance in a gasket forming cavity defined between the outer peripheral portion of the power generator and the inner surface of the mold in a state of being separated from the power generator. Positioning and fixing through an elastic protrusion made of an integrally molded rubber-like elastic material, filling the gasket molding cavity with liquid rubber and impregnating part of it into the outer periphery of the GDL, this liquid rubber Is cured and bonded to the reinforcing frame . In addition, the power generator here refers to an MEA (Membrane Electrode Assembly) in which a pair of electrode layers are provided on both sides of the electrolyte membrane and GDLs disposed on both sides in the thickness direction, or an electrolyte membrane. A gas diffusion electrode layer consisting of a catalyst electrode layer and a GDL on both sides is a generic term. GDL is a gas diffusion layer (Gas Diffusion Layer). This includes the electrode layer.
請求項1の発明に係る燃料電池用ガスケット一体部品の製造方法によれば、燃料電池セルの発電体における厚さ方向両側のGDLと、その外周側に離間配置された補強枠体が、この補強枠体で補強されるガスケットを介して一体化された構成を備える燃料電池用ガスケット一体部品を得ることができるため、燃料電池スタックの組立を簡素化することができる。また、補強枠体は、発電体の外周側に離間配置され、両者間に絶縁体である液状ゴムの硬化物からなるガスケットが介在しているため、これら発電体と補強枠体との線膨張係数の差による不具合は発生せず、補強枠体の電気特性も問題にならない。 According to the method for manufacturing a gasket-integrated part for a fuel cell according to the first aspect of the present invention, the GDL on both sides in the thickness direction of the power generation body of the fuel cell and the reinforcing frame spaced apart on the outer peripheral side thereof Since a fuel cell gasket integrated part having a structure integrated through a gasket reinforced with a frame can be obtained , assembly of the fuel cell stack can be simplified. In addition, since the reinforcing frame is spaced apart on the outer peripheral side of the power generation body and a gasket made of a cured liquid rubber that is an insulator is interposed therebetween, the linear expansion between the power generation body and the reinforcing frame body There is no problem due to the difference in coefficients, and the electrical characteristics of the reinforcing frame do not become a problem.
そして金型によるガスケットの成形の際に、補強枠体が、この補強枠体の両面に予め一体に成形されたゴム状弾性材料からなる弾性突部によりガスケット成形用キャビティ内に厚さ方向に対して位置決め固定されるので、ガスケット成形用キャビティへの液状ゴムの射出圧力による補強枠体の変位や変形が抑制され、品質の高い製品を得ることができ、しかも前記弾性突部は、ガスケット成形用キャビティ内で液状ゴムが硬化することにより成形されるガスケットに埋設一体化され、このガスケットの一部となる。 And during molding of the gasket using a die, the reinforcing frame body, with respect to the thickness direction of the gasket molding cavity in advance by the elastic projections made of rubber-like elastic material formed integrally on both surfaces of the reinforcing frame member Therefore, the displacement and deformation of the reinforcing frame due to the injection pressure of the liquid rubber into the gasket molding cavity are suppressed, and a high-quality product can be obtained , and the elastic protrusion is used for gasket molding. The liquid rubber is hardened in the cavity and is embedded and integrated in a gasket that is molded to become a part of this gasket.
以下、本発明を実施するための最良の形態について、図面を参照しながら説明する。まず図1は、本発明に係る燃料電池用ガスケット一体部品の製造方法により製造された燃料電池用ガスケット一体部品を示す部分断面図である。なお、以下の各図では、図中の右側を外周側、左側を内周側とする。 The best mode for carrying out the present invention will be described below with reference to the drawings. First, FIG. 1 is a partial cross-sectional view showing a fuel cell gasket integrated part manufactured by the method of manufacturing a fuel cell gasket integrated part according to the present invention. In the following drawings, the right side in the figure is the outer peripheral side and the left side is the inner peripheral side.
図1に示される燃料電池用ガスケット一体部品において、参照符号1は、燃料電池セルの発電体で、電解質膜11と、その一方の面に設けられたアノードGDL12と、他方の面に設けられたカソードGDL13とからなる。アノードGDL12及びカソードGDL13は、カーボン繊維等からなる多孔質構造のGDLに白金等からなる触媒電極層が一体に形成されたガス拡散電極層であって、請求項1に記載のGDLに相当し、それぞれ触媒電極層が電解質膜11に密接され、GDLが燃料電池セルにおけるセパレータに当接される。
In the fuel cell gasket-integrated part shown in FIG. 1, reference numeral 1 is a power generation body of a fuel cell, which is provided on an
発電体1の外周側には補強枠体2が離間配置されている。この補強枠体2は、低硬度のゴム状弾性材料で成形されたガスケット3に埋設されて、このガスケット3を補強するもので、その材質としては、上述のゴム状弾性材料の成形温度(100〜150℃)に耐えられる程度の耐熱性を有するPI(ポリイミド)、PEN(ポリエチレンナフタレート)又はPET(ポリエチレンテレフタレート)等の合成樹脂フィルムや、あるいは薄肉の鋼板(SUS)が採用可能である。
A reinforcing
ガスケット3は、補強枠体2にその全体を覆うように接合された板状基部31と、その厚さ方向両側から山形に隆起し、不図示のセパレータに適当な圧縮状態で密接されるシールリップ32,33からなる。そしてこのガスケット3は、前記板状基部31の内周部におけるゴム状弾性材料の一部が、発電体1のアノードGDL12及びカソードGDL13の外周部に含浸されており、このゴム含浸部12a,13aによって、発電体1(アノードGDL12及びカソードGDL13)と一体化されている。
The
以上の構成を備える燃料電池用ガスケット一体部品は、その厚さ方向両側に積層される不図示のセパレータと共に燃料電池セルを構成し、更にこの燃料電池セルが多数積層されて、燃料電池スタックとなる。そして、各燃料電池セルにおいて、発電体1の一側のアノードGDL12とこれに対向するセパレータの間に形成されるガス流路には燃料ガス(水素)が供給され、他側のカソードGDL13とこれに対向するセパレータの間に形成されるガス流路には酸化ガス(酸素)が供給される。そして、燃料ガスが供給されるアノード側では、水素分子を水素イオンと電子に分解する反応が行われ、酸化ガスが供給されるカソード側では、酸素と水素イオンと電子により水を生成する反応が行われ、これによって起電力を発生するようになっている。 The fuel cell gasket-integrated part having the above configuration constitutes a fuel cell together with a separator (not shown) stacked on both sides in the thickness direction, and a large number of these fuel cells are stacked to form a fuel cell stack. . In each fuel cell, fuel gas (hydrogen) is supplied to the gas flow path formed between the anode GDL12 on one side of the power generator 1 and the separator facing the power G1, and the cathode GDL13 on the other side An oxidizing gas (oxygen) is supplied to the gas flow path formed between the separators facing each other. On the anode side to which the fuel gas is supplied, a reaction for decomposing hydrogen molecules into hydrogen ions and electrons is performed. On the cathode side to which the oxidizing gas is supplied, a reaction for generating water by oxygen, hydrogen ions and electrons is performed. This is done to generate an electromotive force.
そして、図1の燃料電池用ガスケット一体部品によれば、発電体1に対して流通される燃料ガス、酸化ガスあるいは発電体1における電気化学反応により生成された水や、余剰空気等をシールするためのガスケット3を、発電体1(アノードGDL12及びカソードGDL13)と一体化したため、燃料電池スタックの組み立てを簡素化することができる。
1, the fuel cell gasket-integrated component of FIG. 1 seals the fuel gas, the oxidizing gas, the water generated by the electrochemical reaction in the power generator 1, the excess air, etc. Since the
また、低硬度のガスケット3を補強するために、このガスケット3に埋設一体化された補強枠体2は、発電体1と離間していて、補強枠体2と発電体1の間は、ガスケット3を構成するゴム状弾性材料を介して絶縁されているのであるから、補強枠体2には、合成樹脂フィルムだけでなく、薄肉の鋼板(SUS)などのような導電性を有する金属板を用いても問題はない。しかも、発電体1と補強枠体2の線膨張係数の差による歪は、両者間に介在するゴム状弾性材料によって吸収されるから、ガスケット3と補強枠体2の接着面の界面剥離なども生じない。したがって、補強枠体2の材料選択の自由度が広がる。
Further, in order to reinforce the low-
図2、図3及び図4は、図1の燃料電池用ガスケット一体部品を製造する方法を示すものである。このうち、図2は、補強枠体2の両面に弾性突部4を一体に成形した状態を示す部分断面図である。
2, 3 and 4 show a method for manufacturing the fuel cell gasket-integrated part of FIG. Among these, FIG. 2 is a partial cross-sectional view showing a state in which the
すなわち、まず図2に示されるように、既述の合成樹脂フィルムあるいは薄肉の金属板で製作した補強枠体2の両面に、低粘度の液状ゴムAを用いて、シルクスクリーン印刷法、ディスペンサー法、あるいはブレード法により、ゴム状弾性材料からなる断続した弾性突部4を所定間隔で成形する。この場合、液状ゴムAとしては、硬化によって補強枠体2に対する接着性を発現するものが用いられるが、そうでない場合は、補強枠体2に予め接着剤を塗布しておけば良い。なお、液状ゴムAに用いられる材料としては、液状EPDM、液状フッ素ゴム、液状シリコーンゴム、液状アクリルゴムなどが挙げられ、このうち、補強枠体2に対する接着性を発現する液状ゴムとしては、液状シリコーンゴム(例えば選択接着性液状シリコーンゴム X−34シリーズ:信越化学工業)や、液状フッ素ゴム(例えば自己接着性液状フッ素ゴム SIFEL600シリーズ:信越化学工業)、あるいは液状EPDMを用いることができる。
That is, as shown in FIG. 2, a silk screen printing method and a dispenser method are performed by using low viscosity liquid rubber A on both sides of the reinforcing
また、補強枠体2の両面に、必要に応じて例えばシルクスクリーン印刷法などにより接着剤層を設け、この接着剤層上に、ゴムインク(未加硫ゴムコンパウンドを有機溶媒に分散させたもの)を、シルクスクリーン印刷法などによって塗布し、これを乾燥・加硫することによっても、弾性突部4を成形することができる。なお、補強枠体2からの弾性突部4の突出高さhは、図1に示されるガスケット3の板状基部31のゴム厚さtより僅かに大きいものとする。
Further, if necessary, an adhesive layer is provided on both surfaces of the reinforcing
次に図3は、金型内に、発電体及び補強枠体をセットした状態を示す部分断面図、図4は、金型内に液状ゴムを充填して、ガスケットを発電体及び補強枠体と一体的に成形する過程を示す部分断面図である。 Next, FIG. 3 is a partial cross-sectional view showing a state in which the power generation body and the reinforcing frame are set in the mold, and FIG. 4 is a diagram in which the mold is filled with liquid rubber and the gasket is used as the power generation body and the reinforcement frame. It is a fragmentary sectional view which shows the process in which it shape | molds integrally.
図3において、参照符号5は上型51と下型52からなる金型である。互いに接離される上型51と下型52の対向面間には、発電体1を型締めによって挟持可能な挟持面51a,52aが形成されると共に、その外周側に、発電体1の外周部との間でガスケット成形用キャビティ53が画成されるようになっている。また、上型51には、ガスケット成形用キャビティ53へ液状ゴムを充填するためのゲート54が、ガスケット成形用キャビティ53の基部成形部531へ向けて開設されている。
In FIG. 3,
ガスケット成形用キャビティ53は、図1の燃料電池用ガスケット一体部品におけるガスケット3と対応する形状であって、すなわち、ガスケット3の板状基部31と対応する形状の扁平な基部成形部531と、ガスケット3のシールリップ32,33と対応する形状のシールリップ成形部532,533とからなる。そして型締め時には、挟持面51a,52a間からその外周側へはみ出した発電体1(アノードGDL12及びカソードGDL13)の外周部が、ガスケット成形用キャビティ53の基部成形部531における上型51と下型52の内面に、僅かな隙間G1,G2を介して対向されるようになっている。
The gasket-forming
上述の金型5によって、図1の燃料電池用ガスケット一体部品を一体成形するに際しては、まず、下型52の挟持面52a上に、電解質膜11とその両面に積層されたアノードGDL12及びカソードGDL13からなる発電体1を位置決めセットすると共に、その外周側の、型締めによってガスケット成形用キャビティ53となる位置に、図2に示される工程によって両面に弾性突部4を形成した補強枠体2を、発電体1と離間した状態で位置決めセットする。そしてこの状態で、上型51と下型52を型締めすることによって、発電体1が、挟持面51a,52a間に挟持されると共に、この発電体1の外周部と上型51及び下型52の内面との間に画成されるガスケット成形用キャビティ53内に、補強枠体2が位置決め固定される。
When the fuel cell gasket integrated part of FIG. 1 is integrally formed by the above-described
先に説明したように、予め補強枠体2に成形された弾性突部4の突出高さh(図2参照)は、図1に示されるガスケット3の板状基部31のゴム厚さtより僅かに大きく、言い換えれば、図3に示されるガスケット成形用キャビティ53の基部成形部531の厚さ方向の寸法t’より僅かに大きいため、型締め状態では、各弾性突部4が、適当に圧縮された状態で上型51及び下型52の内面に接触する。このため、補強枠体2は、ガスケット成形用キャビティ53の基部成形部531内における厚さ方向中間位置に、両側の弾性突部4を介して位置決めされた状態に支持される。
As described above, the protrusion height h (see FIG. 2) of the
次に図4に示されるように、上型51に開設されたゲート54を介して、ガスケット成形用キャビティ53へ液状ゴムBを射出・充填する。液状ゴムBとしては、硬化によって補強枠体2に対する接着性を発現するものが用いられるが、そうでない場合は、補強枠体2を金型5内にセットする前に、この補強枠体2に予め接着剤を塗布しておけば良い。なお、液状ゴムBとしては、液状EPDM、液状フッ素ゴム、液状シリコーンゴム、液状アクリルゴムなどが挙げられ、このうち、補強枠体2に対する接着性を発現する液状ゴムとしては、液状シリコーンゴム(例えば選択接着性液状シリコーンゴム X−34シリーズ:信越化学工業)や、液状フッ素ゴム(例えば自己接着性液状フッ素ゴム SIFEL600シリーズ:信越化学工業)、あるいは液状EPDMを用いることができる。
Next, as shown in FIG. 4, the liquid rubber B is injected and filled into the
ガスケット成形用キャビティ53内の補強枠体2は、その両面に予め所定間隔で一体に設けられた弾性突部4によって基部成形部531の厚さ方向中間位置に支持されているので、ゲート54から流れ込む液状ゴムBの流圧等による撓みや変位が有効に抑制される。また、弾性突部4は断続して形成されているので、液状ゴムBは成形用キャビティ53内の全域に流れ込んで賦形される。
The reinforcing
ゲート54から流れ込む液状ゴムBは低粘度であるため、一部は射出圧力によって、発電体1におけるアノードGDL12及びカソードGDL13の外周部へ、その端面から直接、及び図3に示される隙間G1,G2を介して含浸される。そして、この液状ゴムBは、ガスケット成形用キャビティ53内で硬化することによって、その内面形状と対応する形状のガスケット3となるものであり、補強枠体2を埋設した状態に接着一体化すると共に、内周部が、発電体1のアノードGDL12及びカソードGDL13の外周部に含浸された状態で硬化した部分(ゴム含浸部12a,13a)を介して発電体1と一体化される。また、補強枠体2に予め成形された弾性突部4は、硬化する液状ゴムBと接合一体化され、ガスケット3の一部となる。
Since the liquid rubber B flowing from the
そして、上述のように、ガスケット3の成形過程における補強枠体2の撓みや変位が有効に抑制されるので、この補強枠体2の厚さ方向両側のゴム厚が略同等になり、安定したシール性を発揮するガスケット3を成形することができる。
And as mentioned above, since the bending and displacement of the reinforcing
なお、先に説明したように、補強枠体2の両面に予め所定間隔で一体に設けられた弾性突部4は、図3に示される型締め状態において適宜圧縮されるため、ガスケット3の成形後に金型5の上型51と下型52を型開きすると、ガスケット3の板状基部31のうち弾性突部4に相当する部分4’が、圧縮反力によって隆起しようとする。そして、上述のようにして得られた燃料電池用ガスケット一体部品を、不図示のセパレータと共に積層して燃料電池スタックとして組み立てたときに、前記部分4’による隆起部がセパレータと接触した場合は、それによってシールリップ32,33の反発特性が損なわれるおそれがある。
As described above, the
したがって、燃料電池スタックとして組み立てた状態において、各セルのプレートクリアランスの大きさが、想定される最小値の場合でも、ガスケット3の板状基部31のうち弾性突部相当部分4’による隆起部がセパレータと接触することのないように、図2に示される弾性突部4の成形高さhを規定し、同様の理由から、この弾性突部4の成形に用いられる液状ゴムAは、その硬化物が、キャビティ53内へ射出される液状ゴムBの硬化物よりも低硬度となるものが望ましい。
Therefore, in the state assembled as a fuel cell stack, even when the plate clearance of each cell is the assumed minimum value, the protruding portion due to the elastic
また、弾性突部4の形成間隔は、液状ゴムBの流圧等による撓みや変位を有効に防止する観点から、10〜20mm程度とすることが望ましい。
Further, the formation interval of the
1 発電体
11 電解質膜
12 アノードGDL(GDL)
12a,13a ゴム含浸部
13 カソードGDL
2 補強枠体
3 ガスケット
4 弾性突部
5 金型
51 上型
51a,52a 挟持面
52 下型
53 ガスケット成形用キャビティ
54 ゲート
A,B 液状ゴム
G1,G2 隙間
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
12a, 13a Rubber impregnated
2
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