JP5139080B2 - 改良された接触改質装置ユニットおよびユニットの運転 - Google Patents
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Description
τg=Dg/Rg 2(cm2/秒) (1)
式中、Dgは気相の拡散計数であり、Rgはガス媒体の特性寸法である。ここで、気相のガス拡散、Dgは当該技術分野で周知であり(即ち、従来の値を用いることができる)、ガス媒体の特性寸法、Rgは構造化された吸着剤材料の2層間の流路幅として定義される。
τs=Ds/Rs 2(cm2/秒) (2)
式中、Dsは固相の拡散計数であり、Rsは固体媒体の特性寸法である。ここで、固相のガス拡散計数、Dsは当該技術分野で周知であり(即ち、従来の値を用いることができる)、固体媒体の特性寸法、Rsは吸着剤層の幅として定義される。
tTOT=tF+tCO+tCN+tP+tRP (3)
(a)メークアップガスとして利用可能な水素含有ストリームの純度、またはメークアップガスとして適している以前の、より高い純度に品質向上されるべきストリームの純度を高めること。
(b)水素含有リサイクルガスストリームの純度を高める結果、改質反応における全体的な水素処理ガス純度を高め、より低い圧力で、より高い改質能力または改質程度を実現すること。
(c)リサイクルストリーム中の軽質炭化水素を低減し、リサイクルストリーム水素純度を高めることによって、既存の接触改質装置リサイクル圧縮系をデボトルネックすること(debottlenecking)。
(i)購入された、製造された、または精油所内の他のH2源に対する要求が低減されること、
(ii)水素の回収率が向上する結果、一定の(既存の)メークアップガス要求で、水素処理の供給流量が増大すること、
(iii)ヘテロ原子除去効率が向上するために、水素処理における水素純度が高まること、
(iv)燃焼能力の制限および一部の炉用バーナーに対する問題を示し得る水素の低BTU値のために燃料ガスにとって有害である、精油所燃料ガスからのH2の一部を除去すること、
(v)当業者にとって明らかであろう他の利益。
この実施例では、精油所ストリームは480psigであり、テールガスは65psigであり、それによって、圧力スイングは6.18である。原料の組成および圧力は、水素処理または水素化処理適用で見られるものなど、精製処理ユニットに典型的なものである。この実施例では、典型的な炭化水素がそれらの炭素数(即ちC1=メタン、C2=エタンなど)によって表される。RCPSAは、ある範囲の流量を超えて、99%を超える純度および81%を超える回収率で水素を生成することができる。表1aおよび1bは、RCPSAのコンピュータシミュレーションの結果、並びにこの実施例の種々の成分の入力側および出力側の割合を示している。また、表1aおよび1bは、480psigの6MMSCFDストリームおよび65psigのテールガスについて、回収率が89.7%から91.7%に上昇するにしたがい、どのように水素純度が低下するかを示している。
H2精製におけるRCPSA(67ft3)の入力側および出力側の組成(モル%)。原料は480psig(122°F)であり、テールガスは65psigである。供給流量は約6MMSCFDである。
この実施例では、条件は実施例1におけるものと同じである。表2aは、並流および向流工程の両方を用いて99%を超える水素純度を達成する条件を示している。表2bは、向流減圧工程を省いてもよく、それでも99%の水素純度を保つことができることを示している。実際に、これは、向流減圧工程の持続時間tCNを省くことで、パージサイクルの時間、tPを延長することによって、水素の回収率が88%のレベルまで高められ得ることを示している。
RCPSA(67ft3)からのH2の純度および回収率に対する工程の持続時間の影響。表1と同じ条件。原料は480psig(122°F)であり、テールガスは65psigである。供給流量は約6MMSCFDである。
この実施例は、表3の原料欄に示したように、また同様に典型的な成分を含有する(例えば原料組成が74%のH2を含有する)10MMSCFD精油所ストリームを示している。前記ストリームは480psigであり、RCPSAテールガスは65psigであり、それによって、絶対圧力スイングは6.18である。また同様に、本発明のRCPSAは、これらの原料組成から、99%を超える純度および85%を超える回収率で水素を生成することができる。表3aおよび3bは、この実施例の結果を示している。
H2精製におけるRCPSA(53ft3)の入力側および出力側の組成(モル%)。原料は480psig(101°F)であり、テールガスは65 psigである。供給流量は約10MMSCFDである。
この実施例では、表4が、本明細書に記載されている本発明に従って運転されるRCPSAの性能について更に示している。この実施例では、原料は典型的な精油所ストリームであり、圧力が300psigである。本発明のRCPSAは、全てのテールガスが40psigで排出される場合、83.6%の回収率で純度99%の水素生成物を生成することが可能である。この場合、テールガスは、更なる圧縮を必要とせずに、フラッシュドラムまたは他の分離器或いは他の下流の精製機器に送られ得る。本発明の別の重要な態様は、RCPSAがCOも2vppm未満まで除去することであり、これは水素富化された生成ストリームを用いる精製ユニットにとって非常に望ましい。より低レベルのCOにより、下流ユニットにおける触媒が、延長された長さにわたって、活性を低下させることなく作用することが確実になる。従来のPSAは、このCO規格を満たしつつ全てのテールガスをより高い圧力で(例えば、典型的な燃料ヘッダー圧力で、またはかかるRCPSA排気を処理する他の機器の高い圧力で)排出するという条件をも同時に満たすことはできない。全てのテールガスが40psig以上で得られるため、RCPSAを精製機器に合わせるための更なる圧縮が必要でない。
表5aおよび5bは、本明細書に記載されている本発明に従って運転されるRCPSAの性能を比較している。精製されるストリームは、原料中のH2が低く(51モル%)、典型的な精油所/石油化学ストリームである。(表5aおよび5bに対応する)いずれの場合も、向流減圧工程が、並流工程の後に適用される。本発明によれば、表5aは、全てのテールガスが65psig以上で放出される場合であっても、高いH2回収率(81%)が可能であることを示している。これに対して、一部のテールガスが5psig程度の低さで得られるRCPSAは、H2回収率が56%まで低下するほど向流減圧において水素を失う。更に、表5aのストリームのより高い圧力は、テールガス圧縮が必要でないことを示している。
回収率に対するテールガス圧力の影響
H2濃度(51.3モル%)で原料に適用されたRCPSAの実施例。H2精製におけるRCPSA(31ft3)の入力側および出力側の組成(モル%)。原料は273psig(122°F)であり、供給流量は約5.1MMSCFDである。
この実施例では、表6aおよび6bは、本明細書に記載されている本発明に従って運転されるRCPSAの性能を比較している。これらの場合、原料の圧力は800psigであり、テールガスは65psigまたは100psigのいずれかで排出される。この組成は、かかる精製適用中に存在し得るH2Sなどの典型的な不純物を反映している。表から分かるように、いずれの場合も99%を超える高純度で高い回収率(>80%)が観察される。これらのいずれの場合も、並流減圧のみが用いられ、この工程の際の流出物はサイクルの他の床に送られる。テールガスは、向流パージ工程中でのみ出される。表6cは、RCPSAが、テールガスの一部が並流減圧の後に向流減圧工程でも排出されるように運転される場合を示している。並流減圧の流出物は、本発明の一部であるRCPSA槽形態中の他の床の1つにそれを戻すことができるのに十分な純度および圧力を有するものである。テールガス、即ち排ガスは、向流減圧および向流パージ工程中に出される。
高圧原料に適用されたRCPSAの実施例。H2精製におけるRCPSA(18ft3)の入力側および出力側の組成(モル%)。原料は800psig(122°F)であり、供給流量は約10.1MMSCFDである。
表7a、7bおよび7cは、本明細書に記載されている本発明に従って運転されるRCPSAの性能を比較している。精製されるストリームは、原料中のH2が高く(85モル%)、典型的な精油所/石油化学ストリームである。これらの実施例では、生成物の純度の向上は10%未満である(即ちP/F<1.1)。この制約下で、本発明の方法は、テールガス圧縮を必要とせずに、90%を超える回収率で、水素を生成することができる。
H2濃度(85モル%)で原料に適用されたRCPSAの実施例。RCPSA(6.1ft3)の入力側および出力側の組成(モル%)。原料は480psig(135°F)であり、供給流量は約6MMSCFDである。
Claims (18)
- 接触ナフサ改質方法であって、
a)ナフサ沸点範囲の炭化水素原料ストリームを、改質装置反応器において、精製されたリサイクルガスストリームの存在下、改質条件下に改質触媒と接触させて、最終反応器流出物を生成する工程;
b)前記最終反応器流出物を、液体相改質油生成物と蒸気相中間ガスストリームに分離する工程;
c)前記蒸気相中間ガスストリームを、30秒未満の合計サイクル時間(t TOT )で、高速サイクル圧力スイング吸着領域に送る工程であって、そこで前記蒸気相中間ガスストリームよりも水素の容量濃度の高い精製された水素含有ガスストリームが生成される工程;および
d)前記精製された水素含有ガスストリームの少なくとも一部を、前記工程a)に使用するための前記精製されたリサイクルガスストリームとして送る工程
を含み、
前記合計サイクル時間(t TOT )は、次式で示すとおり、個々のサイクル時間の和に等しく、
t TOT =t F +t CO +t CN +t P +t RP
(式中、t F =蒸気相中間ガスストリームを、水素以外のガス状化合物を吸着する高速サイクル圧力スイング吸着装置中に導入し、水素を高速サイクル圧力スイング吸着装置の外に送るための時間
t CO =並行流減圧時間
t CN =向行流減圧時間
t P =パージ時間
t RP =再加圧時間 である。)
前記高速サイクル圧力スイング吸着装置におけるガス相の物質移動速度(τ g )と固体相の物質移動速度(τ s )との比が10より大きく、
前記高速サイクル圧力スイング吸着装置から、テールガスが60psig(413kPag)以上の圧力で除去され、
原料純度に対する水素生成純度の比(P%/F%)が1.1超えである場合、水素回収率(R%)は80%より大きく、一方、原料純度に対する水素生成純度の比(P%/F%)が1.1未満である場合、水素回収率(R%)は90%より大きい、
ことを特徴とする方法。 - 前記蒸気相中間ガスストリームを高速サイクル圧力スイング吸着プロセスに送る前に、前記蒸気相中間ガスストリームの一部を、排出水素ストリームとして除去することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 各吸着床にわたる圧力降下は、吸着床長さ1フィート当たり5インチH2O(=吸着床長さ1cm当たり0.41cmH 2 O)を超えることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記高速サイクル圧力スイング吸着プロセスの全サイクル時間は、10秒未満であり、前記各吸着床にわたる圧力降下は、吸着床長さ1フィート当たり10インチH2O(=吸着床長さ1cm当たり0.82cmH 2 O)を超えることを特徴とする請求項3に記載の方法。
- 前記高速サイクル圧力スイング吸着プロセスの合計サイクル時間は、5秒未満であることを特徴とする請求項4に記載の方法。
- 前記各吸着床にわたる圧力降下は、吸着床長さ1フィート当たり20インチH2O(=吸着床長さ1cm当たり1.64cmH 2 O)を超えることを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 前記高速サイクル圧力スイング吸着プロセスの合計サイクル時間は、5秒未満であり、各吸着床にわたる圧力降下は、吸着床長さ1フィート当たり10インチH2O(=吸着床長さ1cm当たり0.82cmH 2 O)を超えることを特徴とする請求項2に記載の方法。
- 前記各吸着床にわたる圧力降下は、吸着床長さ1フィート当たり20インチH2O(=吸着床長さ1cm当たり1.64cmH 2 O)を超えることを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記精製された水素含有ガスストリームは、85体積%を超える水素を含有することを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記精製された水素含有ガスストリームは、90体積%を超える水素を含有することを特徴とする請求項9に記載の方法。
- 前記精製された水素含有ガスストリームは、95体積%を超える水素を含有することを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記改質反応器は、固定床式のものであることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記改質反応器は、移動床式のものであることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 既存の改質ユニットリサイクルガスストリームの前記水素の全容積率は、高速サイクル圧力スイング吸着プロセスの結果として高められることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 既存の改質ユニットリサイクルガスストリームの前記水素の全容積率は、高速サイクル圧力スイング吸着プロセスの結果として高められることを特徴とする請求項11に記載の方法。
- 前記改質触媒が、白金、パラジウム、スズ、レニウム、ゲルマニウム、アルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、ゼオライトおよびハロゲンよりなる群から選択される少なくとも1種を含有することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記改質触媒が、白金、パラジウム、スズ、レニウム、ゲルマニウム、アルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、ゼオライトおよびハロゲンよりなる群から選択される少なくとも1種を含有することを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 前記改質触媒が、白金、パラジウム、スズ、レニウム、ゲルマニウム、アルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、ゼオライトおよびハロゲンよりなる群から選択される少なくとも1種を含有することを特徴とする請求項10に記載の方法。
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