JP4816357B2 - 有機エレクトロルミネッセンスパネル、有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は有機エレクトロルミネッセンスパネル及び有機エレクトロルミネッセンスパネル（以下、有機ＥＬパネルとも言う）の製造方法に関するものである。

近年、有機物質を使用した有機ＥＬパネルは、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や書き込み光源アレイとしての用途が有望視されており、活発な研究開発が進められている。有機ＥＬパネルは、基板上に形成された第１電極（陽極又は陰極）を含む陽極層（陰極層）と、その上に積層された有機発光物質を含有する有機化合物層（単層部又は多層部）すなわち発光層と、この発光層上に積層された第２電極（陰極又は陽極）を含む陰極層（陽極層）とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子とも言う）を接着剤層を介して少なくとも有機ＥＬ素子の表面を封止する封止部材により封止した薄膜型の構成を有している。

この様な有機ＥＬパネルに電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られている。

この様に、有機ＥＬ素子は薄膜型であるため、１個又は複数個の有機ＥＬ素子を基板上に形成した有機ＥＬパネルをバックライト等の面光源として利用した場合には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機ＥＬ素子を基板上に所定個数形成した有機ＥＬパネルをディスプレイパネルとして用いて表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がないなど、液晶表示装置では得られない利点がある。

通常、有機ＥＬパネルは、基材上に、第１電極（陽極）と、正孔輸送層（正孔注入層）と、有機化合物層（発光層）と、電子注入層と、第２電極（陰極）とが形成された有機ＥＬ素子を、接着剤層を介して封止部材により封止されており、第１電極（陽極）と第２電極（陰極）との端部が基材上に取り出し電極として引き出されている。この様な構成をしている有機ＥＬパネルは、陰極と有機化合物層（発光層）と電子注入層との間に電子輸送層を設けてもよい。又、陽極と基材との間にガスバリア膜を設けても構わない。

上記に述べた如き有機ＥＬパネルを表示装置に応用を行う上で、ＲＧＢ三原色の安定した発光は必要不可欠な条件である。しかしながら、有機ＥＬパネルにおいては、長時間駆動によりダークスポットと呼ばれる非発光点が発生し、このダークスポットの成長が有機ＥＬ素子の寿命を短くしている原因の１つとなっている。ダークスポットは一般的に駆動直後は肉眼では見えない程度の大きさで発生し、これを核として連続駆動により成長していくことが知られている。又、ダークスポットは駆動を行わない保存状態でも発生し、経時的に成長することが知られている。

ダ−クスポットの原因は色々考えられるが、外的要因としては、水分や酸素の有機ＥＬ素子内への浸入による有機層の結晶化、第２電極の剥離等が考えられる。内的要因としては、第２電極を構成している金属の結晶成長によるショート、発光に伴う発熱による有機層の結晶化、劣化等がダークスポットの要因として考えられている。

これら、ダ−クスポットの発生を防止するために対策として、例えば特開平５−１８２７５９、同５−３６４７５、特開２００２−４３０５５には金属製の容器型の封止材料により乾燥窒素雰囲気下で有機ＥＬ素子を接着剤層を介して被覆封止する方法が記載されている。又、特開２００１−３０７８７１、同２００２−５０４７０には金属箔などのバリア性の高いフィルムを用いて有機ＥＬ素子を接着剤層を介して被覆封止する方法が記載されている。しかしながら、これらの金属製の容器型の封止材料又は金属箔などのバリア性の高い封止材料等の導電性材料を使用した封止材料を用いて封止した場合、次の問題点が挙げられる。
１．有機ＥＬパネルの基材上に引き出されている第１電極（陽極）と第２電極（陰極）との各取り出し電極が導電性の封止部材と接触し、第１電極（陽極）と第２電極（陰極）との電極間で短絡する危険がある。
２．短絡した場合、発光不良が発生したり、有機ＥＬ素子が破壊する場合がある。
この様に、これらのバリア性の高い導電性材料を使用した封止材料を用いて封止した場合の、封止材料と各取り出し電極との短絡を防止する方法としてこれまでに検討されてきた。例えば、接着剤層との接合面側にガラス、樹脂、セラミック及び金属酸化膜を形成した金属製の封止材料を使用する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。又、接着剤層との接合面側又は両面に有機質の絶縁層が設けられた金属板又は金属箔製の封止材料を使用する方法が知られている（例えば、特許文献２参照。）。

有機ＥＬパネルの製造方法としては、概略次の２つの方法が挙げられる。１）個別の大きさに製造された有機ＥＬ素子に有機ＥＬ素子の大きさに合わせ製造された封止部材を接着固定することにより封止するバッチ方式、２）複数の有機ＥＬ素子を有する帯状の有機ＥＬ素子に、帯状の封止部材を接着固定した後、個々に断裁する連続方式が挙げられる。これらの何れかの方式に特許文献１、特許文献２に記載の封止材料を使用し、有機ＥＬパネルを製造する場合、バリア性に優れている有機ＥＬパネルを製造することは可能となるが、封止材料の断裁方法によっては封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険があり、十分な対策となっていないのが現状である。

この様な状況から、バリア性に優れている導電性材料を使用した封止材料を用いて封止しても、封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険がなく、寿命の長い性能が安定した薄型の有機ＥＬパネル及び有機ＥＬパネルの製造方法の開発が望まれている。
特開２００１−４３９７０号公報 特開２００２−９３５７３号公報

本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的はバリア性に優れている導電性材料を使用した封止材料を用いて封止しても、封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険がなく、寿命の長い性能が安定した薄型の有機ＥＬパネル及び有機ＥＬパネルの製造方法を提供することである。

本発明の上記目的は、下記の構成により達成された。

１．基板の上に、少なくとも第１電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止する封止部材により封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルにおいて、前記封止部材の前記接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線が面取りされていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。

２．前記面取りが、封止部材の接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線を基準として該封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して１〜１００％の距離からなる位置と、該接合面（裏面）の方向に、該封止部材の厚さに対して１％〜５００％の距離からなる位置とを面取り開始点として行われていることを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。

３．前記封止部材が少なくとも導電性材料を一層有していることを特徴とする前記１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。

４．基板の上に、少なくとも第１電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止する封止部材により封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、前記封止部材は前記接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線が面取りされており、前記接着剤層を前記封止部材又は前記有機エレクトロルミネッセンス素子の少なくとも何れか一方に配設した後、前記封止部材を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の上に覆い被せ、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を封止することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

５．前記面取りは、封止部材の接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線を基準として封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して１％〜１００％の距離からなる位置と、接合面（裏面）方向に、該封止部材の厚さに対して１％〜５００％の距離からなる位置とを面取り開始点とし行うことを特徴とする前記４に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

６．前記封止部材が少なくとも導電性材料を一層有していることを特徴とする前記４又は５に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

７．前記封止部材が断裁方式で作製されていることを特徴とする前記４〜６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

８．前記断裁方式が押し切り断裁の場合、封止部材の接着剤層との接合面（裏面）より断裁刃を入れて断裁することを特徴とする前記７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

９．前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式の場合、該上刃と下刃の少なくともどちらかのミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする前記７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

１０．前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して、１％〜１５０％であることを特徴とする前記７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

１１．前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して、１％〜１５０％を有し、該上刃のミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする前記７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

バリア性に優れている導電性材料を使用した封止材料を用いて封止しても、封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険がなく、寿命の長い性能が安定した薄型の有機ＥＬパネル及び有機ＥＬパネルの製造方法を提供することが出来、長期使用でも安定した性能を有する有機ＥＬパネルの生産が可能となった。

本発明の実施の形態を図１〜図１２を参照しながら説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

図１は有機ＥＬパネルの構成の一例を示す概略図である。図１（ａ）は有機ＥＬパネルの構成の一例を示す模式図である。図１（ｂ）は図１（ａ）のＡ−Ａ′に沿った概略断面図である。図１（ｃ）は図１（ａ）のＢ−Ｂ′に沿った概略断面図である。

図中、１ａは有機ＥＬパネルを示す。有機ＥＬパネル１ａは、基材１０１上に、第１電極１０２ａ１を含む陽極層１０２ａと、正孔輸送層（正孔注入層）１０２ｂと、有機化合物層（発光層）１０２ｃと、電子注入層１０２ｄと、第２電極１０２ｅ１を含む陰極層１０２ｅとを有する有機ＥＬ素子１０２と、有機ＥＬ素子１０２の周囲と表面に設けられた接着剤層１０３を介して封止部材１０４により封止された構造となっている。１０２ａ２は第１電極１０２ａ１の取り出し電極を示し、１０２ｅ２は第２電極１０２ｅ１の取り出し電極を示し、共に基材１０１の上に形成されている。１０４ａは封止部材１０４の表面を示し、１０４ｂは接着剤層１０３との接合面（裏面）を示す。１０４ｃは封止部材１０４の接合面（裏面）１０４ｂ側の端面１０４ｄの稜線を示す。

図２は有機ＥＬパネルの他の構成の一例を示す概略図である。図２（ａ）は有機ＥＬパネルの他の構成の一例を示す模式図である。図２（ｂ）は図２（ａ）のＣ−Ｃ′に沿った概略断面図である。図２（ｃ）は図２（ａ）のＤ−Ｄ′に沿った概略断面図である。

図中、１ｂは有機ＥＬパネルを示す。１０５は断面形状が凸形状となっている容器型封止部材を示す。容器型封止部材１０５は断面形状が凸型形状となり周囲が接着剤層１０６と接着する部分となっている。有機ＥＬパネル１ｂは有機ＥＬ素子１０２を容器型封止部材１０５により覆い被せ接着剤層で固定され封止された構造となっている。１０５ａは容器型封止部材１０５の表面を示し、１０５ｂは接着剤層１０６との接合面（裏面）を示す。１０５ｃは容器型封止部材１０５の接合面（裏面）１０５ｂ側の端面１０４ｄの稜線を示す。
１０７は有機ＥＬ素子１０２と容器型封止部材１０５の間の空間に配設された吸湿剤を示す。吸湿剤としては、一般に用いられるシート状又は粉末状の吸湿剤を使用することが出来るが、吸着した水分を放出しにくい化学吸着するものが好ましい。例えば、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物などが挙げられる。又、粉末状の吸湿剤を用いる場合、透湿性を有するフィルムなどを用いて固定するのが好ましい。他の符号は図１（ａ）と同義である。

図１と図２に示される有機ＥＬパネルにおいて、第１電極１０２ａ１を含む陽極層１０２ａと正孔輸送層１０３の間に正孔注入層（不図示）を設けてもよい。又、第２電極１０２ｅ１を含む陰極層１０２ｅと有機化合物層（発光層）１０４と電子注入層１０５との間に電子輸送層（不図示）を設けてもよい。有機ＥＬ素子１０２では、第１電極１０２ａ１を含む陽極層１０２ａと基材１０１との間にガスバリア膜（不図示）を設けても構わない。

本発明は図１に示される封止部材１０４及び図２に示される容器型封止部材１０５と基材１０１の上に形成されている第１電極１０２ａ１の取り出し電極１０２ａ２と第２電極１０２ｅ１の取り出し電極１０２ｅ２との短絡を防止した有機ＥＬパネル及び有機ＥＬパネルの製造方法に関するものである。

図３は図１のＳで示される部分の概略図である。図３（ａ）は図１のＳで示される部分の拡大概略図である。図３（ｂ）は図３（ａ）のＵで示される部分の拡大概略図である。

図中、１０４ｅは封止部材１０４の稜線１０４ｃを面取りすることで形成された面を示す。１０４ｅ１は面１０４ｅの封止部材１０４の端面１０４ｄ側の端辺（面取り開始点の位置）を示し、１０４ｅ２は面１０４ｅの封止部材１０４の接合面（裏面）１０４ｂ側の端辺（面取り開始点の位置）を示す。

Ｄは封止部材１０４の端面１０４ｄを延長した面と、接合面（裏面）１０４ｂを延長した面との交点Ｆ（稜線１０４ｃに該当する）を基準位置として、交点Ｆから封止部材１０４の厚み方向の面取り開始点の位置１０４ｅ１までの距離を示す。尚、封止部材１０４の厚み方向とは、封止部材１０４の接着剤層１０３との接合面（裏面）１０４ｂと反対の面（表面）１０４ａの方向を言う。Ｅは交点Ｆから封止部材１０４の接合面（裏面）１０４ｂ方向の面取り開始点の位置１０４ｅ２までの距離を示す。

距離Ｄは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、加工性等を考慮し１％〜１００％が好ましい。距離Ｅは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、加工性、接着剤層からの水分、酸素等のバリヤ性等を考慮し１％〜５００％が好ましい。

面１０４ｅの形状は特に限定はなく、例えば平面、凸曲面、凹曲面、凹凸面等が挙げられる。又、面１０４ｅの性状は特に限定はなく、例えば粗面、鏡面等が挙げられる。稜線１０４ｃの面取りは少なくとも第１電極の取り出し電極１０２ａ１と、第２電極の取り出し電極１０２ｅ１と対向する稜線１０４ｃに施されている。

図４は図２のＴで示される部分の概略図である。図４（ａ）は図２のＴで示される部分の拡大概略図である。図４（ｂ）は図４（ａ）のＶで示される部分の拡大概略図である。

図中、１０５ｅは容器型封止部材１０５の稜線１０５ｃを面取りすることで形成された面を示す。１０５ｅ１は面１０５ｅの容器型封止部材１０５の端面１０５ｄ側の端辺（面取り開始点の位置）を示し、１０５ｅ２は面１０５ｅの容器型封止部材１０５の接合面（裏面）１０５ｂ側の端辺（面取り開始点の位置）を示す。

Ｇは封止部材１０５の端面１０５ｄを延長した面と、接合面（裏面）１０５ｂを延長した面との交点Ｉ（稜線１０５ｃに該当する）を基準位置として、交点Ｉから封止部材１０５の厚み方向の面取り開始点の位置１０５ｅ１までの距離を示す。尚、封止部材１０５の厚み方向とは、封止部材１０５の接着剤層１０６との接合面（裏面）１０５ｂと反対の面（表面）１０５ａの方向を言う。Ｈは交点Ｉから封止部材１０５の接合面（裏面）１０５ｂ方向の面取り開始点の位置１０５ｅ２までの距離を示す。

距離Ｇは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、等を考慮し１％〜１００％が好ましい。距離Ｈは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、加工性、接着剤層からの水分、酸素等のバリヤ性等を考慮し１％〜５００％が好ましい。

面１０５ｅの形状は特に限定はなく、例えば平面、凸曲面、凹曲面、凹凸面等が挙げられる。又、面１０５ｅの性状は特に限定はなく、例えば粗面、鏡面等が挙げられる。稜線１０５ｃの面取りは少なくとも第１電極の取り出し電極１０２ａ１と、第２電極の取り出し電極１０２ｅ１と対向する稜線１０５ｃに施されている。

図３、図４に示す如く接着剤層との接合面の稜線を面取りした封止部材を使用することで、封止部材と取り出し電極との距離が広がり、電極間の短絡の危険がなくなり、短絡に伴う故障を防止することが可能となる。

次に、図１及び図２に示される有機ＥＬパネルの製造方法に付き説明する。本発明の有機ＥＬパネルの製造方法としては、次の２つの方法が挙げられる。１）個別の大きさに製造された有機ＥＬ素子に有機ＥＬ素子の大きさに合わせ製造された封止部材を接着固定することにより封止するバッチ方式、２）複数の有機ＥＬ素子を有する帯状の有機ＥＬ素子に、帯状の封止部材を接着固定した後、個々に断裁する連続方式が挙げられる。これらの製造方法は、使用する有機ＥＬ素子の状態に応じて適宜選択することが可能である。封止部材又は有機ＥＬ素子を封止部材で接着固定した後の断裁方式としては特に限定はなく、例えばトムソン刃や金型による打ち抜き断裁、パンチ・ダイによる打ち抜き断裁等があげられる。以下にバッチ方式で有機ＥＬパネルを製造する時に使用する封止部材の製造方法に付き説明する。

図５はパンチ・ダイによる打ち抜き断裁装置の概略図である。図５（ａ）はパンチ・ダイによる打ち抜き断裁装置の概略斜視図である。図５（ｂ）は図５（ａ）Ｊ−Ｊ′に沿った概略断面図である。

図中、２は打ち抜き断裁装置を示す。打ち抜き断裁装置２は封止部材を打ち抜くためのパンチ（上刃）２０１を配設した上型２０２と、上型２０２を上下方向（図中の矢印方向）への作動を可能にする４本のガイドポスト２０３と、封止部材を載置し、ダイ（下刃）２０４を配置した載置面２０５とを有する下型２０６とを有している。２０７は上型２０２をガイドポスト２０３に沿って上下方向（図中の矢印方向）へ作動させるための駆動源を示し、２０８は駆動軸を示す。２０９はパンチ（上刃）２０１の取り付け部材を示し上型２０２に取り付けられている。パンチ（上刃）２０１の数は、有機ＥＬ素子の大きさと、一回に打ち抜く数、打ち抜き断裁装置２の大きさ等から適宜選択することが可能である。ダイ（下刃）２０４もパンチ（上刃）２０１の数に合わせ配設されている。本図は、一回に打ち抜く数が１枚の場合を示している。

尚、断裁時に封止部材を固定するため、載置面２０５に吸引孔を設け吸引固定することも可能である。又、パンチ（上刃）２０１の周囲に封止部材を抑えるストリッパ（不図示）と、打ち抜かれた製品をダイ（下刃）２０４から回収するノックアウト（不図示）とを設けることも可能である。本図に示す打ち抜き断裁装置のパンチを打ち抜き刃、ダイを取り付けてある下型を打ち抜き刃の受け部にすることで押し切り方式の断裁装置として使用することも可能である。

図６は図５のＷで示される部分の拡大概略図である。

図中、Ｋは上刃２０１と下刃２０４とのクリアランス（間隙）を示す。クリアランスＫは断裁する封止部材の厚さに対して、封止部材の端面及び接合面の面取り開始点、電極との短絡防止効果等を考慮し、１％〜１５０％が好ましい。

θ１はパンチ（上刃）２０１の刃先の角度を示し、角度θ１は、刃の耐久性、封止部材の端面及び接合面の面取り開始点の位置、電極との短絡防止効果等を考慮し、５０°〜９０°が好ましい。θ２はダイ（下刃）２０４の刃先の角度を示し、角度θ２は、刃の耐久性、封止部材の端面及び接合面の面取り開始点の位置、電極との短絡防止効果等を考慮し、５０°〜９０°が好ましい。パンチ（上刃）２０１にはシャー角を持たせても構わない。

図７は図５に示すパンチと下型の代わりに使用する打ち抜き刃（彫刻刃）と打ち抜き刃の受け台の概略図である。図７（ａ）は打ち抜き刃の概略斜視図である。図７（ｂ）は打ち抜き刃（彫刻刃）と受け部の関係を示す概略部分断面図である。

図中、３は打ち抜き刃を示す。３０２は打ち抜き刃３を上型２０２に取り付ける治具を示す。本図に示される打ち抜き刃３は４枚の直線形状の打ち抜き刃３０１ａ〜３０１ｄで構成されており、互いに直角に当接する様にして上型２０２に取り付けられている。

θ３は打ち抜き３の刃先の角度を示し、角度θ３は接着剤層との接合面の端辺に発生する凸状物の長さを考慮し、７〜７５°が好ましい。刃の形状は片刃でも両刃であっても構わない。打ち抜き刃に使用する刃物材質はＳＫＨ、ＳＫＤ材など一般的なものが使用可能である。３０３は打ち抜き刃３の受け台を示す。

図８は封止部材を断裁装置で断裁するときの刃と、封止部材との関係を示す概略図である。図８（ａ）は図５に示す打ち抜き断裁装置のパンチ・ダイによる断裁するときのパンチ・ダイ刃と、封止部材との関係を示す概略図である。図８（ｂ）は図７に示す打ち抜き刃により断裁するときの打ち抜き刃と、封止部材との関係を示す概略図である。

図８（ａ）に付き説明する。図中、２０１ａはパンチ（上刃）２０１の反ミネ面を示し、２０１ｂはパンチ（上刃）２０１のミネ面を示す。２０４ａはダイ（下刃）２０４の反ミネ面を示し、２０４ｂはダイ（下刃）２０４のミネ面を示す。本図に示す如く、パンチ（上刃）２０１とダイ（下刃）２０４を使用した図５に示す打ち抜き断裁装置で封止部材１０４を断裁するとき、封止部材１０４はパンチ（上刃）２０１のミネ面２０１ｂと表面１０４ａとが接する様にして断裁することが好ましい。封止部材１０４を断裁するとき、断裁するときの刃と、封止部材とを本図に示す様な関係にし、パンチ（上刃）２０１とダイ（下刃）２０４とのクリアランスを調整することで図９に示す様な封止部材を断裁することが可能となる。

図８（ｂ）に付き説明する。図中、３０１ｂ１は打ち抜き刃３０１ｂの反ミネ面を示し、３０１ｂ２は打ち抜き刃３０１ｂのミネ面を示す。本図に示す打ち抜き刃３０１ｂ（図７に示す打ち抜き刃３）により断裁するとき、封止部材１０４は表面１０４ａを下側として受け台３０３に載置して断裁することが好ましい。封止部材１０４を断裁するとき、断裁するときの打ち抜き刃と、封止部材とを本図に示す様な関係にすることで図９に示す様な封止部材を断裁することが可能となる。

尚、図５〜図７に示される断裁装置を、連続生産方式に組み入れ、封止部材を有機ＥＬ素子に接着固定した後に個別に断裁して有機ＥＬパネルを製造することも勿論可能である。

図９は図５に示される断裁装置で断裁した図１に示される有機ＥＬパネルを製造するのに使用される封止部材の概略図である。図９（ａ）は図１に示される有機ＥＬパネルを製造するのに使用される封止部材の模式図である。図９（ｂ）は図９（ａ）のＬ−Ｌ′に沿った拡大概略断面図である。図９（ｃ）は図９（ａ）のＭ−Ｍ′に沿った拡大概略断面図である。

図中の符号は図３と同義である。本図は封止部材１０４の接着剤層１０３（図１を参照）との接合面（裏面）側の周囲の稜線の全てを面取りし、面１０４ｅを配設した場合を示している。

本図に示される封止部材１０４の場合は、断裁装置でパンチ（上刃）２０１（図６を参照）、ダイ（下刃）２０４（図６を参照）とのクリアランスを調整し接合面（裏面）１０５ｂより断裁刃を入れ断裁する断裁することで、パンチ（上刃）２０１（図６を参照）により稜線１０４ｃ（図１を参照）が押し潰された状態で稜線に面１０４ｅを形成している。尚、断裁するときに封止部材１０４の表面１０４ａの端辺１０４ｆに発生するバリは研磨加工、切削加工、潰し加工等で取り除くことが好ましい。本図は、バリを取り除いた状態を示している。部材は枚葉シートでも帯状シートであってもよく、必要に応じて選択することが可能である。

図１０は図５に示される断裁装置で断裁した図２に示される有機ＥＬパネルを製造するのに使用される容器型封止部材の概略図である。図１０（ａ）は図１に示される有機ＥＬパネルを製造するのに使用される容器型封止部材の模式図である。図１０（ｂ）は図１０（ａ）のＮ−Ｎ′に沿った拡大概略断面図である。図１０（ｃ）は図１０（ａ）のＯ−Ｏ′に沿った拡大概略断面図である。

図中の符号は図４と同義である。本図は容器型封止部材１０５の接着剤層１０６（図２を参照）との接合面（裏面）１０５ｂ側の周囲の稜線の全てを面取りし、面１０５ｅを配設した場合を示している。

本図に示される容器型封止部材１０５の場合は、一枚のシート状の部材を、一旦成形することで凹状容器型（又は凸状容器型）の形態とした後、接合面（裏面）１０５ｂより断裁刃を入れ周囲を打ち抜き断裁方式で打ち抜くことで製造することが可能である。又、成形と同時に打ち抜くことで製造することが可能である。部材は枚葉シートでも帯状シートであってもよく、必要に応じて選択することが可能である。断裁装置でパンチ（上刃）２０１（図６を参照）、ダイ（下刃）２０４（図６を参照）とのクリアランスを調整し断裁することで、パンチ（上刃）２０１（図６を参照）により稜線１０５ｃ（図２を参照）が押し潰された状態で稜線に面１０５ｅを形成している。尚、断裁するときに容器型封止部材１０５の表面１０５ａの端辺１０５ｆに発生するバリは研磨、加工、切削加工、潰し加工等で取り除くことが好ましい。本図は、バリを取り除いた状態を示している。

本発明に係わる封止部材の端面の接着剤層と接触する稜線の面取りする好ましい方法としては、図５〜図７に示すように断裁時に断裁刃のクリアランスを調整して行う方法が挙げられるが、この他の方法として、断裁した後、刃物で稜線を削る方法、研磨ホイールで稜線を削る方法、ローラ、プレス等で稜線を潰す方法等が挙げられる。

図１１は図１に示される有機ＥＬパネルを製造する概略フロー図である。本図を参照して図１に示される有機ＥＬパネルの製造方法を説明する。

Ｓ１では、基材１０１上に第１電極１０２ａ１を含む陽極層１０２ａと、正孔輸送層（正孔注入層）１０２ｂ（図１を参照）と、有機化合物層（発光層）１０２ｃ（図１を参照）と、電子注入層１０２ｄ（図１を参照）と、第２電極１０２ｅ１を含む陰極層１０２ｅと、第１電極１０２ａ１の取り出し電極１０２ａ２と、第２電極１０２ｅ１の取り出し電極１０２ｅ２とを有する有機ＥＬ素子１０２が準備される。

Ｓ２では、Ｓ１で準備された有機ＥＬ素子１０２の第２電極１０２ｅ１を含む陰極層１０２ｅの上と、第１電極１０２ａ１の取り出し電極１０２ａ２と、第２電極１０２ｅ１の取り出し電極１０２ｅ２との上を含む有機ＥＬ素子１０２の周囲に接着剤が塗設され接着剤層１０３が形成される。尚、本図では接着剤層が有機ＥＬ素子１０２側に設けられた場合を示しているが、接着剤層は封止部材１０４側に設けても構わない。

Ｓ３では、図５に示した打ち抜き断裁装置により製造され、接着剤層との接合面（裏面）１０４ｂ（図９を参照）側の稜線が面取りされている図９に示される形態の封止部材１０４が準備される。

Ｓ４では、Ｓ３で準備された封止部材１０４を接合面（裏面）１０４ｂ（図９を参照）側を接着剤層１０３側に向け、有機ＥＬ素子１０２の上に重ね合わせることで図１に示される有機ＥＬパネルが製造される。他の符号は図３と同義である。

図１２は図２に示される有機ＥＬパネルを製造する概略フロー図である。本図を参照して図２に示される有機ＥＬパネルの製造方法を説明する。

Ｓ１では、基材１０１上に第１電極１０２ａ１を含む陽極層１０２ａと、正孔輸送層（正孔注入層）１０２ｂ（図１を参照）と、有機化合物層（発光層）１０２ｃ（図１を参照）と、電子注入層１０２ｄ（図１を参照）と、第２電極１０２ｅ１を含む陰極層１０２ｅと、第１電極１０２ａ１の取り出し電極１０２ａ２と、第２電極１０２ｅ１の取り出し電極１０２ｅ２とを有する有機ＥＬ素子１０２が準備される。

Ｓ２では、Ｓ１で準備された有機ＥＬ素子１０２の第２電極１０２ｅ１を含む陰極層１０２ｅの上と、第１電極１０２ａ１の取り出し電極１０２ａ２と、第２電極１０２ｅ１の取り出し電極１０２ｅ２との上を含む有機ＥＬ素子１０２の周囲に接着剤が塗設され接着剤層１０６が形成される。尚、本図では接着剤層が有機ＥＬ素子１０２側に設けられた場合を示しているが、接着剤層は容器型封止部材１０５側に設けても構わない。

Ｓ３では、図５に示した打ち抜き断裁方式により製造され、接着剤層との接合面（裏面）１０５ｂ（図１０を参照）側の稜線が面取りされている図１０に示される形態の容器型封止部材１０５が準備される。

Ｓ４では、Ｓ３で準備された容器型封止部材１０５を接合面（裏面）１０５ｂ（図１０を参照）側を接着剤層１０３側に向け、凸状物１０５ｆを接着剤層１０６側に向け、有機ＥＬ素子１０２の上に重ね合わせることで図２に示される有機ＥＬパネルが製造される。他の符号は図４と同義である。

図９、図１０に示す接合面（裏面）の稜線に面取りを施した封止部材を使用し、図１１、図１２に示すフローに従って有機ＥＬパネルを製造することで次の効果が挙げられる。
１．金属、金属箔等の導電性材料を使用した封止部材であっても、電極間の短絡の危険がなくなり短絡に伴う故障を防止することが可能となった。
２．防湿性に優れた金属、金属箔等の導電性材料を使用した封止部材の使用が容易になることで、有機パネルの寿命を伸ばすことが可能となった。

図１、図２で示した本発明の有機ＥＬパネルの構成は一例を示したものであるが、他の代表的な有機ＥＬパネルの構成としては次の構成が挙げられる。

（１）基板／陽極（第１電極）／発光層／電子輸送層／陰極（第２電極）／接着剤層／封止部材
（２）基板／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極（第２電極）／接着剤層／封止部材
（３）基板／陽極（第１電極）／正孔輸送層（正孔注入層）／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層（電子注入層）／陰極（第２電極）／接着剤層／封止部材
（４）基板／陽極（第１電極）／陽極バッファー層（正孔注入層）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層（電子注入層）／陰極（第２電極）／接着剤層／封止部材
本発明では、基板上に少なくとも第１電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極層までが順次積層された状態を有機ＥＬ素子と言い、封止層で被覆された状態を有機ＥＬパネルと言う。

次に図１、図２に示される有機ＥＬパネルの構成に使用する部材に付き説明する。

（封止部材）
図１に示される有機ＥＬパネルの構成に使用する封止部材の基材としては特に限定はなく、例えばエチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（０ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料、ガラス、金属箔等を使用することが出来る。又、これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。

熱可塑性樹脂フィルムの場合は、蒸着法やコーティング法でバリア層を形成する必要がある。バリア層としては、例えば金属蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては薄膜ハンドブックｐ８７９〜ｐ９０１（日本学術振興会）、真空技術ハンドブックｐ５０２〜ｐ５０９、ｐ６１２、ｐ８１０（日刊工業新聞社）、真空ハンドブック増訂版ｐ１３２〜ｐ１３４（ＵＬＶＡＣ 日本真空技術Ｋ．Ｋ）に記載されている如き金属蒸着膜が挙げられる。例えば、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属が用いられる。又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、１〜１００μｍ程度、好ましくは１０μｍ〜５０μｍ程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓性封止部材に樹脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性接着性樹脂層を有することが好ましい。

更に、バリア層の上に保護層を設けてもよい。保護層の膜厚は、バリア層の耐ストレスクラッキング性、耐電気的絶縁性、シール剤層として使用する場合は接着性（接着力、段差追従性）等を考慮し、１００ｎｍ〜２００μｍが好ましい。保護層としてはＪＩＳ Ｋ ７２１０規定のメルトフローレートが５〜２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、６〜１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが５（ｇ／１０ｍｉｎ）以下の樹脂を用いると、各電極の取り出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、２０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。熱可塑性樹脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＨＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ＯＰＰ、ＯＮｙ、ＰＥＴ、セロハン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、延伸ビニロン（ＯＶ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂フィルムの中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、これらフィルムとＨＤＰＥフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。

封止層を形成するのに使用する可撓性封止部材は、製造時の取り扱いを容易にするために、樹脂基材の上にバリア層（必要に応じて保護層）を形成し積層フィルム状にした状態で使用することが好ましい。積層フィルムの製造方法としては、無機物を蒸着した熱可塑性樹脂フィルム及びアルミニウム箔をラミネートした熱可塑性樹脂フィルムの無機物層の上に一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。

本発明に使用する可撓性封止部材の水蒸気透過度は、有機ＥＬパネルとして製品化する際に必要とするガスバリア性等を考慮し、０．０１ｇ／ｍ²・ｄａｙ以下であることが好ましく、且つ酸素透過度は、０．１ｍｌ／ｍ²・ｄａｙ・ＭＰａ以下であることが好ましい。水分透過度はＪＩＳ Ｋ７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値であり、酸素透過度はＪＩＳ Ｋ７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値である。可撓性封止部材のヤング率は有機ＥＬ素子との密着性、液状接着剤の塗れ広がり防止等を考慮し、１×１０^-3ＧＰａ〜８０ＧＰａであり、厚みが１０μｍ〜５００μｍであることが好ましい。

図２に示される有機ＥＬパネルの構成に使用する封止部材に付き説明する。封止部材としては、生産性の面から成形が可能な材料が好ましく、特に取り扱い性、強度の面から導電性材料が特に好ましく、厚さ０．１〜２ｍｍ程度の、例えば、アルミ材、銅材、鉄材等が挙げられる。

（接着剤）
本発明に係わる接着剤としては液状接着剤、シート状接着剤、熱可塑性樹脂等が挙げられる。液状接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合）等の接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等を挙げることが出来る。液状接着剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、５〜７０体積％が好ましい。又、添加するフィラーの大きさは、接着力、貼合圧着後の接着剤厚み等を考慮し、１μｍ〜１００μｍが好ましい。添加するフィラーの種類としては特に限定はなく、例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。

液状接着剤を使用して封止部材と有機ＥＬ素子とを接着する場合は、へ貼合部５０４は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性封止部材の平面性保持等を考慮し、１０〜１×１０^-5Ｐａの減圧条件で行うことが好ましい。

シート状の接着剤としては、常温（２５℃程度）では非流動性を示し、且つ、加熱すると５０℃〜１００℃の範囲で流動性を発現し、シート状に成形された接着剤を言う。使用する接着剤としては、例えば分子の末端又は側鎖にエチレン性二重結合を有する化合物と、光重合開始剤とを主成分とする光硬化性樹脂が挙げられる。使用に際しては、例えば、予め、封止部材側に貼合して常温（２５℃程度）以下にして使用することが好ましい。

熱可塑性樹脂としては、ＪＩＳ Ｋ ７２１０規定のメルトフローレートが５〜２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂が好ましく、更に好ましくは、６〜１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが５（ｇ／１０ｍｉｎ）以下の樹脂を用いると、各電極の取り出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、２０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。これらの熱可塑性樹脂をフィルム状に成形し可撓性封止部材（帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部材）に貼合して使用することが好ましい。貼合方法は一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。

熱可塑性樹脂は、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開（株式会社東レリサーチセンター）に記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＨＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ＯＰＰ、ＯＮｙ、ＰＥＴ、セロファン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、延伸ビニロン（ＯＶ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂の中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、ＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥとＨＤＰＥフィルムの混合使用した熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。

（有機ＥＬの基材）
本発明に係わる有機ＥＬの基材としては、枚葉シート状基板、帯状可撓性基板が挙げられる。枚葉シート状基材としては、透明ガラス板、シート状透明樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロハン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。帯状可撓性基材としては、透明樹脂フィルムが挙げられ、枚葉シート状基材と同じ樹脂フィルムが使用可能である。

基材として透明樹脂フィルムを使用する場合、樹脂フィルムの表面にはガスバリア膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスバリア膜としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスバリア膜の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／ｍ²・ｄａｙ・ａｔｍ以下であることが好ましい。更には、酸素透過度０．１ｍｌ／ｍ²・ｄａｙ・ＭＰａ以下、水蒸気透過度１０^-5ｇ／ｍ²／ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。

バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。

（電極）
有機ＥＬパネルの場合、通常、陽極（第１電極）側が観察側になるため第１電極としては光透過率が高い電極が使用されている。第１電極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ₂、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ₂Ｏ₃・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、又陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。

第２電極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。

又、第２電極に上記金属を１〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。

（正孔輸送層）
第１電極と発光層又は正孔輸送層の間、正孔注入層（陽極バッファー層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファー層（正孔注入層）に使用する材料の一例としては、特開２０００−１６０３２８号公報に記載されている材料が挙げられる。

正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。

正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。

更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。

又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。

正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。

（発光層）
本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも１つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を４層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。

発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍ〜５μｍ、好ましくは２〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０〜２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。膜厚を２０ｎｍ以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは２〜１００ｎｍの範囲で選ばれ、２〜２０ｎｍの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、３発光層中、青発光層（複数層ある場合はその総和）が最も厚いことが好ましい。

発光層は発光極大波長が各々４３０〜４８０ｎｍ、５１０〜５５０ｎｍ、６００〜６４０ｎｍの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも３層以上の層を含む。３層以上であれば、特に制限はない。４層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数層あってもよい。発光極大波長が４３０〜４８０ｎｍにある層を青発光層、５１０〜５５０ｎｍにある層を緑発光層、６００〜６４０ｎｍの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性化合物を混合してもよい。例えば、青発光層に、極大波長４３０〜４８０ｎｍの青発光性化合物と、同５１０〜５５０ｎｍの緑発光性化合物を混合して用いてもよい。

発光層の材料として使用する有機発光材料は、（ａ）電荷の注入機能、すなわち、電界印加時に陽極或いは正孔注入層から正孔を注入することが出来、陰極或いは電子注入層から電子を注入することが出来る機能、（ｂ）輸送機能、すなわち、注入された正孔及び電子を電界の力で移動させる機能、及び（ｃ）発光機能、すなわち、電子と正孔の再結合の場を提供し、これらを発光に繋げる機能、の３つの機能を併せもつものであれば特に限定はない。例えば、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系等の蛍光増白剤や、スチリルベンゼン系化合物を用いることが出来る。上記の蛍光増白剤の具体例としては、ベンゾオキサゾール系では、２，５−ビス（５，７−ジ−ｔ−ペンチル−２−ベンゾオキサゾリル）−１，３，４−チアジアゾール、４，４’−ビス（５，７−ｔ−ペンチル−２−ベンゾオキサゾリル）スチルベン、４，４’−ビス［５，７−ジ−（２−メチル−２−ブチル）−２−ベンゾオキサゾオリル］スチルベン、２，５−ビス（５，７−ジ−ｔ−ペンチル−２−ベンゾオキサゾリル）チオフェン、２，５−ビス［５−α，α−ジメチルベンジル−２−ベンゾオキサゾリル］チオフェン、２，５−ビス［５，７−ジ−（２−メチル−２−ブチル）−２−ベンゾオキサゾリル］−３，４−ジフェニルチオフェン、２，５−ビス（５−メチル−２−ベンゾオキサゾリル）チオフェン、４，４’−ビス（２−ベンゾオキサゾリル）ビフェニル、５−メチル−２−［２−［４−（５−メチル−２−ベンゾオキサゾリル）フェニル］ビニル］ベンゾオキサゾール、２−［２−（４−クロロフェニル）ビニル］ナフト［１，２−ｄ］オキサゾール等が挙げられる。ベンゾチアゾール系では、２，２’−（ｐ−フェニレンジビニレン）−ビスベンゾチアゾール等が挙げられ、ベンゾイミダゾール系では、２−［２−［４−（２−ベンゾイミダゾリル）フェニル］ビニル］ベンゾイミダゾール、２−［２−（４−カルボキシフェニル）ビニル］ベンゾイミダゾール等が挙げられる。更に、他の有用な化合物は、ケミストリー・オブ・シンセティック・ダイズ（１９７１），第６２８〜６３７頁及び第６４０頁に列挙されている。

又、上記のスチリルベンゼン系化合物の具体例としては、１，４−ビス（２−メチルスチリル）ベンゼン、１，４−ビス（３−メチルスチリル）ベンゼン、１，４−ビス（４−メチルスチリル）ベンゼン、ジスチリルベンゼン、１，４−ビス（２−エチルスチリル）ベンゼン、１，４−ビス（３−メチルスチリル）ベンゼン、１，４−ビス（２−メチルスチリル）−２−メチルベンゼン、１，４−ビス（２−メチルスチリル）−２−エチルベンゼン等が挙げられる。

更に、上述した蛍光増白剤及びスチリルベンゼン系化合物以外にも、例えば、１２−フタロペリノン、１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエン、１，１，４，４−テトラフェニル−１，３−ブタジエン、ナフタルイミド誘導体、ペリレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラジリン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ピロロピロール誘導体、スチリルアミン誘導体、クマリン系化合物、国際公開公報ＷＯ９０／１３１４８やＡｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，ｖｏｌ ５８，１８，Ｐ１９８２（１９９１）に記載されているような高分子化合物、芳香族ジメチリディン系化合物が挙げられる。芳香族ジメチリディン系化合物の具体例としては、１，４−フェニレンジメチリディン、４，４’−フェニレンジメチリディン、２，５−キシリレンジメチリディン、２，６−ナフチレンジメチリディン、１，４−ビフェニレンジメチリディン、１，４−ｐ−テレフェニレンジメチリディン、４，４’−ビス（２，２−ジ−ｔ−ブチルフェニルビニル）ビフェニル、４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル等、及びこれらの誘導体が挙げられる。又、上記一般式（Ｉ）で表される化合物の具体例としては、ビス（２−メチル−８−キノリノラート）（ｐ−フェニルフェノラート）アルミニウム（III）、ビス（２−メチル−８−キノリノラート）（１−ナフトラート）アルミニウム（III）等が挙げられる。

その他、上述した有機発光材料をホストとし、当該ホストに青色から緑色までの強い蛍光色素、例えばクマリン系或いは前記ホストと同様の蛍光色素をドープした化合物も、有機発光材料として好適である。有機発光材料として前記の化合物を用いた場合には、青色から緑色の発光（発光色はドーパントの種類によって異なる）を高効率で得ることが出来る。前記化合物の材料であるホストの具体例としては、ジスチリルアリーレン骨格の有機発光材料（特に好ましくは、例えば、４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル）が挙げられ、前記化合物の材料であるドーパントの具体例としては、ジフェニルアミノビニルアリレーン（特に好ましくは、例えば、Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノビフェニルベンゼンや４，４’−ビス［２−［４−（Ｎ，Ｎ−ジ−ｐ−トリル）フェニル］ビニル］ビフェニル）が挙げられる。

発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。

ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。

これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。

複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基板上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。

ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。

リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。

本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。

リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、１つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上出来ャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。

リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。

本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。

本発明の有機ＥＬ素子や本発明に係る化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。

本発明で言うところの白色素子とは、２℃視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ²でのＣＩＥ１９３１ 表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にあることを言う。

（電子注入層）
電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファー層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。

他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。

又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。

又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。

本発明に係わる有機ＥＬ素子の発光の室温における外部取り出し効率は１％以上であることが好ましく、より好ましくは５％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝有機ＥＬ素子外部に発光した光子数／有機ＥＬ素子に流した電子数×１００である。

又、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用しても、有機ＥＬ素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機ＥＬ素子の発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下が好ましい。

（その他）
本発明に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。

この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５）。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）等がある。

本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組合せて用いることが出来るが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。

透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が１次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。

回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。

更に、本発明に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。

集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基板に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることが出来る。

以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。

実施例１
（有機ＥＬ素子の作製）
以下に示す方法で、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、第２電極を基板上にこの順で形成した有機ＥＬ素子を作製した。

（基板の準備）
基板として厚さ１．１ｍｍ、幅４０ｍｍ、長さ６０ｍｍソーダ石灰ガラスを準備した。尚、ソーダ石灰ガラスの全面には、酸やアルカリから保護するためのシリカコートしたものを使用した。

（第１電極の形成）
準備したガラス基板を波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを使用し、照射強度１５ｍＷ／ｃｍ²で、距離１２ｍｍで照射し洗浄を行った。この後、気相堆積装置を使用し、５×１０^-4Ｐａの真空下にてインジウムチンオキシド（ＩＴＯ）を使用し、準備したガラス基板の堆積膜形成領域（第１電極形成領域）に、図１に示す様に幅２ｍｍ、長さ５０ｍｍ、間隔２ｍｍ、厚さ１５０ｎｍ、１０列のパターン化した第１電極を形成した。

（正孔輸送層の形成）
第１電極が形成されたガラス基板を使用し、５×１０^-4Ｐａの真空下にて正孔輸送層形成気相堆積装置で正孔輸送層形成用材料としてＮ，Ｎ′−ジフェニルーＮ，Ｎ′−ｍ−トリル４，４′−ジアミノー１，１′−ビフェニルを使用し、ガラス基板上に形成された第１電極の一方の端部を除き第１電極の上に、蒸着（気相堆積）した。

（発光層の形成）
正孔輸送層が形成された各ガラス基板を使用し、正孔輸送層が形成された領域に、発光層形成用材料としてＡｌｑ₃を使用し、５×１０^-4Ｐａの真空下にて発光層形成気相堆積装置で蒸着した。

（電子輸送層の形成）
発光層が形成されたガラス基板を使用し、発光層を含め正孔輸送層が形成された領域に、電子輸送層形成用材料としてＬｉＦを使用し、５×１０^-4Ｐａの真空下にて電子輸送層形成気相堆積装置でＬｉＦを蒸着した。

（第２電極の形成）
電子輸送層が形成されたガラス基板を使用し、電子輸送層の上に図１に示す様に第１電極と直交する方向で、第２電極形成用材料としてＡｌを使用し、５×１０^-4Ｐａの真空下にて気相堆積装置でＡｌを蒸着した。尚、形成した第２電極は、幅２ｍｍ、長さ３５ｍｍ、間隔２ｍｍ、厚さ１５０ｎｍ、７列のパターンとした。
（封止部材の準備）
封止部材として、基材としてＰＥＮフィルム（帝人・デユポン社製）、バリア層として導電性材料のアルミ箔を使用した２層構成としたシート状封止部材を準備した。ＰＥＮの厚さ１００μｍ、バリア層の厚さ７μｍとした。尚、基材とバリア層の接合はポリエステル系接着剤を用いドライレミネート法により実施し、接合後の封止部材の厚みを１１０μｍとした。ＪＩＳ Ｋ−７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した水蒸気透過度は０．０１ｇ／ｍ²・ｄａｙであった。ＪＩＳ Ｋ７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した酸素透過度は０．１ｍｌ／ｍ²・ｄａｙ・ＭＰａであった。準備したシート状封止部材を、準備した有機ＥＬ素子の大きさに合わせ、図５に示すパンチ・ダイ方式の断裁装置で、図９に示す形態で表１に示す様にシート状封止部材の接着剤層との接合面側の稜線（封止部材の端面を延長した面と、接合面（裏面）を延長した面との交点Ｆ（図３を参照））を基準とし、接合面（裏面）方向への距離Ｅ（図３を参照）と、表面方向への距離Ｄ（図３を参照）とを変え面取りを行なったシート状封止部材を作製しＮｏ．１−１〜１−１５とした。距離Ｄ、距離Ｅは高精度形状測定システムＫＳ−１１００（株式会社キーエンス製）を使用し測定した値を示す。

表面＊は、接合面（裏面）と反対の面を示し、裏面＊は、接着剤層と接合する接合面を示す。
（有機ＥＬパネルの作製）
図１１に示すフローに従って、準備した封止部材の接着剤層との接合面側に、熱硬化型の液状接着剤（エポキシ樹脂系）を使用し、スクリーン印刷法にて厚さ３０μｍに全面配置した後、準備した有機ＥＬ素子の発光領域及び発光領域の周囲を覆い被せるように貼合し固着し、有機ＥＬパネルを作製し、試料Ｎｏ．１０１〜１１５とした。尚、貼合は１Ｐａの真空環境下にて押圧力０．１ＭＰａで圧着した後、大気圧８０℃の環境にて３時間放置し固着させた。接着剤層の平均厚みは３０μｍであった。

評価
作製した各試料Ｎｏ．１０１〜１１５に付き、発光評価を以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表２に示す。

発光評価の試験方法
低電圧電源を用いて、電圧５Ｖを印加し、発光するか目視観察した。７０ドット（発光部）全てにおいて測定を行い、発光するドット（発光部）の割合を集計した。

発光評価の評価ランク
◎：全てのドットが発光する。

○：９割以上、１０割未満が発光する。

△：５割以上、９割未満が発光する。

×：５割未満しか発光していない。

本発明の有効性が確認された。

実施例２
（有機ＥＬ素子の作製）
実施例１と同じ層構成を有する有機ＥＬ素子を作製した。

（封止部材の準備）
封止部材として、厚さ１．２ｍｍのアルミ板を使用し、図１０に示す様な容器型封止部材を準備した。容器型封止部材はシート状のアルミ板を必要とする大きさに容器型にプレス成形した後、周囲を図５に示すパンチ・ダイ方式の断裁装置で、図１０に示す形態で表３に示す様に容器型封止部材の接着剤層との接合面側の稜線（封止部材の端面を延長した面と、接合面（裏面）を延長した面との交点Ｉ（図４を参照））を基準とし、接合面方向への距離Ｈ（図４を参照）と、表面方向への距離Ｇ（図４を参照）とを変え面取りを行なったシート状封止部材を作製しＮｏ．２−１〜２−１５とした。距離Ｇ、距離Ｈは高精度形状測定システムＫＳ−１１００（株式会社キーエンス製）を使用し測定した値を示す。

表面＊は、接合面（裏面）と反対の面を示し、裏面＊は、接着剤層と接合する接合面を示す。
（有機ＥＬパネルの作製）
図１２に示すフローに従って、準備した封止部材の接着剤層との接合面に、紫外線硬化型の液状接着剤（エポキシ樹脂系／２０μｍガラススペーサ１％含有）を使用し、ニードル型ディスペンス装置にて幅６００μｍ高さ５００μｍになるように塗設した後、準備した有機ＥＬ素子の発光領域及び発光領域の周囲を覆い被せるように貼合し固着し、有機ＥＬパネルを作製し、試料Ｎｏ．２０１〜２１６とした。尚、貼合は８０ｋＰａの減圧環境下にて押圧力０．１ＭＰａで圧着した後、大気圧環境下にて有機ＥＬ基板側より主波長３６５ｎｍの紫外線を照射（１００ｍＷ／ｃｍ²で９０ｓｅｃ）により固着させた。固着後の接着剤層の平均厚みは２０μｍであった。

評価
作製した各試料Ｎｏ．２０１〜２１５に付き、発光評価を実施例１と同じ方法で試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表４に示す。

本発明の有効性が確認された。

実施例３
（有機ＥＬ素子の作製）
実施例１と同じ層構成を有する有機ＥＬ素子を作製した。

（封止部材の準備）
実施例１と同じ封止部材を準備した。準備したシート状封止部材を、準備した有機ＥＬ素子の大きさに合わせ、図７に示す押し切り断裁方式の断裁刃にて、図９に示す形態で表５に示すように様にシート状封止部材の接着剤層との接合面側の稜線（封止部材の端面を延長した面と、接合面（裏面）を延長した面との交点Ｆ（図３を参照））を基準とし、接合面（裏面）方向への距離Ｅ（図３を参照）と、表面方向への距離Ｄ（図３を参照）とを変え面取りを行なったシート状封止部材を作製しＮｏ．３−１〜３−９とした。距離Ｄ、距離Ｅは高精度形状測定システムＫＳ−１１００（株式会社キーエンス製）を使用し測定した値を示す。

表面＊は、接合面（裏面）と反対の面を示し、裏面＊は、接着剤層と接合する接合面を示す。
（有機ＥＬパネルの作製）
図１１に示すフローに従って、準備した封止部材の接着剤層との接合面側に、紫外線硬化型の液状接着剤（エポキシ樹脂系）を使用し、スクリーン印刷法にて厚さ３０μｍに全面配置した後、準備した有機ＥＬ素子の発光領域及び発光領域の周囲を覆い被せるように貼合し固着し、有機ＥＬパネルを作製し、資料Ｎｏ．３０１〜３０９とした。尚、貼合は１Ｐａの真空環境下にて押圧力０．１ＭＰａで圧着した後、大気圧８０℃の環境にて封止部材側より主波長３６５ｎｍの紫外線を照射（１００ｍＷ／ｃｍ²で９０ｓｅｃ）により固着させた。接着剤層の平均厚みは３０μｍであった。

評価
作製した各試料Ｎｏ．３０１〜３０９につき、発光評価を実施例１と同じ方法で試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表６に示す。

本発明の有効性が確認された。

有機ＥＬパネルの構成の一例を示す概略図である。 有機ＥＬパネルの他の構成の一例を示す概略図である。 図１のＳで示される部分の拡大概略図である。 図２のＴで示される部分の拡大概略図である。 パンチ・ダイによる打ち抜き断裁装置の概略図である。 図５のＷで示される部分の拡大概略図である。 図５に示すパンチと下型の代わりに使用する打ち抜き刃（彫刻刃）と打ち抜き刃の受け台の概略図である。 封止部材を断裁装置で断裁するときの刃と、封止部材との関係を示す概略図である。 図５に示される断裁装置で断裁した図１に示される有機ＥＬパネルを製造するのに使用される封止部材の概略図である。 図５に示される断裁装置で断裁した図２に示される有機ＥＬパネルを製造するのに使用される容器型封止部材の概略図である。 図１に示される有機ＥＬパネルを製造する概略フロー図である。 図２に示される有機ＥＬパネルを製造する概略フロー図である。

符号の説明

１ａ、１ｂ 有機ＥＬパネル
１０１ 基材
１０２ 有機ＥＬ素子
１０２ａ 陽極層
１０２ｂ 正孔輸送層（正孔注入層）
１０２ｃ 有機化合物層（発光層）
１０２ｄ 電子注入層
１０２ｅ 陰極層
１０３、１０６ 接着剤層
１０３ａ 面
１０４ 封止部材
１０４ａ、１０５ａ 表面
１０４ｂ、１０５ｂ 接合面（裏面）
１０４ｃ、１０５ｃ 稜線
１０４ｄ、１０５ｄ 端面
１０４ｅ、１０５ｅ 面
１０４ｅ１、１０４ｅ２、１０５ｅ１、１０５ｅ２ 端辺
１０５ 容器型封止部材
２ 打ち抜き断裁装置
２０１ パンチ（上刃）
２０４ ダイ（下刃）
３ 打ち抜き刃
θ１、θ２、θ３ 角度
Ｋ クリアランス（間隙）
Ｄ、Ｅ、Ｇ、Ｈ 距離

Claims (11)

1. 基板の上に、少なくとも第１電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を封止部材により接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルにおいて、
   前記封止部材は可撓性基材上に導電性層を有するものであり、前記封止部材の前記接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線が面取りされていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。
2. 前記面取りが、封止部材の接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線を基準として該封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して１〜１００％の距離からなる位置と、該封止部材の長さあるいは幅方向に、該封止部材の厚さに対して１〜５００％の距離からなる位置とを面取り開始点として行われていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。
3. 前記可撓性基材がポリエチレンテレフタレートであり、導電性層がアルミニウムであることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。
4. 基板の上に、少なくとも第１電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を封止部材により接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
   前記封止部材は可撓性基材上に導電性層を有するものであり、前記封止部材の前記接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線を面取りし、前記接着剤層を前記封止部材あるいは前記有機エレクトロルミネッセンス素子の少なくとも一方に配設した後、前記封止部材を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の上に覆い被せ、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を封止することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
5. 前記面取りは、封止部材の接着剤層と接合する接合面（裏面）側の稜線を基準として該封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して１〜１００％の距離からなる位置と、該封止部材の長さあるいは幅方向に、該封止部材の厚さに対して１〜５００％の距離からなる位置とを面取り開始点として行うことを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
6. 前記可撓性基材がポリエチレンテレフタレートであり、導電性層がアルミニウムであることを特徴とする請求項４または５に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
7. 前記封止部材の面取りを断裁方式で作製することを特徴とする請求項４〜６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
8. 前記断裁方式が押し切り断裁であり、封止部材の接着剤層との接合面（裏面）より断裁刃を入れて断裁することを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
9. 前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と下刃の少なくともどちらかのミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
10. 前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して１〜１５０％であることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
11. 前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して１〜１５０％を有し、該上刃のミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

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