JP4602716B2 - Rubber composition for tread - Google Patents
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Description
本発明は、石油枯渇時を想定したトレッド用ゴム組成物に関する。 The present invention relates to a rubber composition for a tread that assumes an oil exhaustion time.
近年、環境問題が重視されるようになり、ＣＯ2排出抑制の規制が強化され、また、石油原料は有限であって供給量が年々減少している。このことから、将来的に石油価格の高騰が予測され、スチレンブタジエンゴムやカーボンブラックなどの石油資源からなる原材料の使用には限界がみられる。そのため、将来石油が枯渇したときを想定すると、天然ゴムやシリカ、炭酸カルシウム等の白色充填剤のような石油外資源を使用していくことが必要となる。しかし、天然ゴムを主体としたトレッド配合では、ウェット路面およびドライ路面における走行性能は、通常使用されるスチレンブタジエンゴムに対して劣る。そこで、充填剤としてシリカ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウムなどの白色充填剤を使用することでウェット路面における走行性能を改善する方法があるが、その場合、ドライ路面における走行性能が不充分となる。 In recent years, environmental issues have become more important, regulations on the suppression of CO 2 emissions have been strengthened, and petroleum feedstocks are limited and the supply amount has been decreasing year by year. For this reason, oil prices are expected to rise in the future, and there are limits to the use of raw materials made of petroleum resources such as styrene butadiene rubber and carbon black. Therefore, assuming that oil will be depleted in the future, it will be necessary to use non-oil resources such as natural rubber, silica, and white fillers such as calcium carbonate. However, with a tread composition mainly composed of natural rubber, the running performance on wet and dry road surfaces is inferior to that of styrene butadiene rubber which is usually used. Therefore, there is a method of improving the running performance on the wet road surface by using a white filler such as silica, calcium carbonate, aluminum hydroxide as the filler, but in that case, the running performance on the dry road surface becomes insufficient.
特許文献１には、石油が枯渇したときを想定したタイヤ用原材料を示す技術が開示されているが、ウェット路面およびドライ路面において充分な走行性能を示すトレッド用ゴム組成物については開示されていない。 Patent Document 1 discloses a technique that indicates a tire raw material that is assumed when oil is depleted, but does not disclose a tread rubber composition that exhibits sufficient running performance on wet and dry road surfaces. .
本発明は、石油外資源の含有比率を高めることで、地球に優しく、将来の石油の供給量の減少に備え、ウェット路面およびドライ路面において充分な走行性能を示すタイヤのトレッド用ゴム組成物を提供することを目的とする。 The present invention provides a rubber composition for a tread of a tire that is sufficient for the earth by increasing the content ratio of non-petroleum resources, and that exhibits sufficient running performance on wet and dry road surfaces in preparation for a future reduction in the supply of oil. The purpose is to provide.
本発明は、天然ゴムおよび／またはエポキシ化天然ゴムを８０重量％以上含むゴム成分１００重量部に対して、８重量部以上のレジン、および白色充填剤８０重量％以上からなる充填剤を含有するトレッド用ゴム組成物に関する。 The present invention contains 8 parts by weight or more of resin and 80% by weight or more of a white filler based on 100 parts by weight of a rubber component containing 80% by weight or more of natural rubber and / or epoxidized natural rubber. The present invention relates to a rubber composition for treads.
前記レジンは天然由来であることが好ましい。 The resin is preferably derived from nature.
前記エポキシ化天然ゴムのエポキシ化率が１２モル％以上であることが好ましい。 It is preferable that the epoxidized natural rubber has an epoxidation rate of 12 mol% or more.
本発明によれば、石油外資源の含有比率を高めることで地球に優しく、将来の石油の供給量の減少に備えたタイヤに用いるトレッド用ゴム組成物を提供することができ、さらに該ゴム組成物から得られるタイヤは、ウェット路面およびドライ路面において優れた走行性能を示す。 According to the present invention, it is possible to provide a rubber composition for a tread which is gentle to the earth by increasing the content ratio of non-petroleum resources and used for a tire in preparation for a decrease in the supply amount of petroleum in the future. A tire obtained from a material exhibits excellent running performance on wet and dry road surfaces.
本発明のトレッド用ゴム組成物は、ゴム成分、レジンおよび充填剤からなる。 The tread rubber composition of the present invention comprises a rubber component, a resin and a filler.
本発明のトレッド用ゴム組成物におけるゴム成分は、天然ゴム（ＮＲ）および／またはエポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）からなる。 The rubber component in the rubber composition for treads of the present invention comprises natural rubber (NR) and / or epoxidized natural rubber (ENR).
エポキシ化天然ゴムは、市販のエポキシ化天然ゴムを用いてもよいし、天然ゴムをエポキシ化して用いてもよい。天然ゴムをエポキシ化する方法としては、とくに限定されるものではなく、クロルヒドリン法、直接酸化法、過酸化水素法、アルキルヒドロペルオキシド法、過酸法などの方法を用いて行なうことができる。たとえば、天然ゴムに過酢酸や過ギ酸などの有機過酸を反応させる方法などがあげられる。 As the epoxidized natural rubber, commercially available epoxidized natural rubber may be used, or natural rubber may be epoxidized. The method for epoxidizing natural rubber is not particularly limited, and can be carried out using a method such as a chlorohydrin method, a direct oxidation method, a hydrogen peroxide method, an alkyl hydroperoxide method, or a peracid method. Examples thereof include a method of reacting natural rubber with an organic peracid such as peracetic acid or performic acid.
エポキシ化天然ゴムのエポキシ化率の平均は１２モル％以上であることが好ましく、１５モル％以上であることがより好ましい。エポキシ化率の平均が１２モル％未満では、ウェットおよびドライ路面における摩擦係数が低くなる傾向がある。また、エポキシ化率の平均は５０モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましい。エポキシ化率の平均が５０モル％をこえると、レジンとの併用によりガラス転移点が上昇し、低温での脆化性能が劣る傾向がある。 The average epoxidation rate of the epoxidized natural rubber is preferably 12 mol% or more, more preferably 15 mol% or more. If the average epoxidation rate is less than 12 mol%, the friction coefficient on wet and dry road surfaces tends to be low. Moreover, it is preferable that the average of an epoxidation rate is 50 mol% or less, and it is more preferable that it is 40 mol% or less. When the average of the epoxidation rate exceeds 50 mol%, the glass transition point increases due to the combined use with the resin, and the embrittlement performance at low temperatures tends to be inferior.
ゴム成分中における天然ゴムおよび／またはエポキシ化天然ゴムの含有率は８０重量％以上、好ましくは９０重量％以上である。含有率が８０重量％未満では、石油外資源の比率が小さくなる。ゴム成分中における天然ゴムおよび／またはエポキシ化天然ゴムの含有率は、特に１００重量％であることが好ましい。 The content of natural rubber and / or epoxidized natural rubber in the rubber component is 80% by weight or more, preferably 90% by weight or more. When the content is less than 80% by weight, the ratio of non-oil resources is small. The content of natural rubber and / or epoxidized natural rubber in the rubber component is particularly preferably 100% by weight.
ゴム成分としては、天然ゴムおよびエポキシ化天然ゴム以外にもスチレンブタジエンゴム、ブチルゴム、イソブチレンとｐ−メチルスチレンとの共重合体のハロゲン化物などのゴムを用いることができるが、石油外資源から得られることから、天然ゴムおよびエポキシ化天然ゴムからなることが好ましい。 As the rubber component, in addition to natural rubber and epoxidized natural rubber, rubber such as styrene butadiene rubber, butyl rubber, and a copolymer halide of isobutylene and p-methylstyrene can be used. Therefore, it is preferably made of natural rubber and epoxidized natural rubber.
本発明のトレッド用ゴム組成物に使用される充填剤としては、シリカ、炭酸カルシウム、セリサイト、カーボンブラック、水酸化アルミニウム、クレーなどが挙げられる。本発明のトレッド用ゴム組成物としては、シリカ、炭酸カルシウム、セリサイトなどの白色充填剤を用いることが好ましい。これらの白色充填剤を用いることで、カーボンブラックなどの充填剤の場合と異なり、転がり抵抗が低減し、石油外資源の比率が上昇するという効果が得られる。 Examples of the filler used in the rubber composition for a tread of the present invention include silica, calcium carbonate, sericite, carbon black, aluminum hydroxide, and clay. As the tread rubber composition of the present invention, it is preferable to use a white filler such as silica, calcium carbonate or sericite. By using these white fillers, unlike the case of fillers such as carbon black, the effect of reducing rolling resistance and increasing the ratio of non-petroleum resources can be obtained.
充填剤中の白色充填剤の含有率は８０重量％以上、好ましくは９０重量％以上である。含有率が８０重量％未満では、石油外資源の比率が低下し、好ましくない。白色充填剤の含有率は１００重量％であることが好ましい。 The content of the white filler in the filler is 80% by weight or more, preferably 90% by weight or more. If the content is less than 80% by weight, the ratio of non-petroleum resources decreases, which is not preferable. The content of the white filler is preferably 100% by weight.
白色充填剤としてシリカを使用する場合、シランカップリング剤を併用することが好ましい。 When silica is used as the white filler, it is preferable to use a silane coupling agent in combination.
シランカップリング剤の配合量は、シリカ１００重量部に対して４〜２０重量部とすることが好ましい。配合量が４重量部未満では、耐摩耗性が悪くなる傾向があり、２０重量部をこえると、その場合も耐摩耗性が悪くなる傾向がある。 It is preferable that the compounding quantity of a silane coupling agent shall be 4-20 weight part with respect to 100 weight part of silica. If the blending amount is less than 4 parts by weight, the wear resistance tends to deteriorate, and if it exceeds 20 parts by weight, the wear resistance also tends to deteriorate in that case.
本発明のトレッド用ゴム組成物は、可塑剤としてレジンを含有する。 The rubber composition for a tread of the present invention contains a resin as a plasticizer.
一般的にゴムの加工性を向上させるため、あるいはグリップ性能をさらに発揮させるために、ミネラルオイルや石油材料であるアロマチックオイル、パラフィンオイルなどの可塑剤を使用する。また、ゴム工業において通常使用される老化防止剤およびワックスの量を増量することでゴムを可塑化し、グリップ性能を向上することができる。可塑剤、老化防止剤およびワックスは、アセトン溶媒で抽出されるため、アセトン抽出分とされる。アセトン抽出分をある程度以上使用することで、グリップ特性を向上することができる。さらにアセトン抽出分としてガラス転移点を向上させることができるレジンを使用することで、大幅にドライ路面における走行性能を改善することができる。 Generally, plasticizers such as mineral oil and petroleum oils such as aromatic oil and paraffin oil are used in order to improve the processability of rubber or to further enhance the grip performance. Further, by increasing the amount of anti-aging agent and wax usually used in the rubber industry, the rubber can be plasticized and the grip performance can be improved. Since the plasticizer, the anti-aging agent and the wax are extracted with an acetone solvent, they are used as an acetone extract. Grip characteristics can be improved by using the acetone extract to some extent. Furthermore, by using a resin that can improve the glass transition point as an acetone extract, the running performance on a dry road surface can be greatly improved.
レジンとしては、芳香族系石油樹脂（Ｃ９留分による樹脂）、クマロンインデン樹脂（石炭クマロンインデン樹脂など）、テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂（天然芳香族テルペンなど）、ロジン樹脂、フェノール系樹脂、石油系レジン（Ｃ５留分による樹脂）などがあげられる。なかでも、天然芳香族テルペン、石炭クマロンインデン樹脂などの石油以外の天然資源をもとに得られる（天然由来の）レジンが好ましい。 Resins include aromatic petroleum resin (resin using C9 fraction), coumarone indene resin (coal coumarone indene resin etc.), terpene resin, aromatic modified terpene resin (natural aromatic terpene etc.), rosin resin, phenol Resin, petroleum resin (resin by C5 fraction) and the like. Among them, a resin (naturally derived) obtained from natural resources other than petroleum such as natural aromatic terpene and coal coumarone indene resin is preferable.
レジンの軟化点は５０℃以上であることが好ましく、８０℃以上であることがより好ましい。軟化点が５０℃未満では、製造工程での粘着性が強くなり、タイヤの製造における作業が困難である傾向がある。また、レジンの軟化点は１５０℃以下であることが好ましく、１４０℃以下であることがより好ましい。軟化点が１５０℃をこえると、ウェットグリップ性能が不充分となり、レジンを配合するメリットがなくなる傾向がある。 The softening point of the resin is preferably 50 ° C. or higher, and more preferably 80 ° C. or higher. When the softening point is less than 50 ° C., the tackiness in the manufacturing process becomes strong, and the work in manufacturing the tire tends to be difficult. The softening point of the resin is preferably 150 ° C. or less, and more preferably 140 ° C. or less. When the softening point exceeds 150 ° C., the wet grip performance tends to be insufficient, and the merit of blending the resin tends to be lost.
レジンの含有量は、ゴム成分１００重量部に対して８重量部以上、好ましくは１０重量部以上である。含有量が８重量部未満では、グリップ性能の改善効果が小さくなる。また、含有量は５０重量部以下、好ましくは３５重量部以下である。含有量が５０重量部をこえると、硬度が増大する。 The content of the resin is 8 parts by weight or more, preferably 10 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component. When the content is less than 8 parts by weight, the effect of improving the grip performance is reduced. The content is 50 parts by weight or less, preferably 35 parts by weight or less. When the content exceeds 50 parts by weight, the hardness increases.
本発明のトレッド用ゴム組成物は、レジン以外の可塑剤としてアロマチックオイルやミネラルオイルなどの軟化剤を用いることができる。 The rubber composition for a tread of the present invention can use a softening agent such as aromatic oil or mineral oil as a plasticizer other than the resin.
本発明のトレッド用ゴム組成物は、ゴム工業において一般的に用いられているワックスおよび老化防止剤を配合することができる。 The rubber composition for a tread of the present invention can contain a wax and an antiaging agent that are generally used in the rubber industry.
本発明のトレッド用ゴム組成物中のアセトン抽出分（可塑剤、老化防止剤およびワックスの総量）の含有率は、ゴム組成物中において８重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、１３重量％以上であることがさらに好ましい。含有率が８重量％未満では、ドライ路面およびウェット路面における走行性能が不充分となる傾向がある。また、アセトン抽出分の含有率は、２５重量％以下であることが好ましく、２２重量％以下であることがより好ましい。含有率が２５重量％をこえると、耐摩耗性が悪化する傾向がある。 The content of the acetone extract (total amount of plasticizer, anti-aging agent and wax) in the rubber composition for treads of the present invention is preferably 8% by weight or more in the rubber composition, and is preferably 10% by weight or more. More preferably, it is more preferably 13% by weight or more. If the content is less than 8% by weight, the running performance on dry and wet road surfaces tends to be insufficient. The content of acetone extract is preferably 25% by weight or less, and more preferably 22% by weight or less. When the content exceeds 25% by weight, the wear resistance tends to deteriorate.
本発明のトレッド用ゴム組成物は、前記ゴム成分、充填剤、レジン、シランカップリング剤、ワックスおよび老化防止剤以外にも、ステアリン酸、酸化亜鉛、加硫剤および加硫促進剤を配合することができる。 The rubber composition for a tread of the present invention contains stearic acid, zinc oxide, a vulcanizing agent, and a vulcanization accelerator in addition to the rubber component, filler, resin, silane coupling agent, wax and anti-aging agent. be able to.
本発明のトレッド用ゴム組成物のガラス転移点は−５０℃以上であることが好ましく、−４０℃以上であることがより好ましい。ガラス転移点が−５０℃未満では、ドライ路面およびウェット路面における走行性能が不充分となる傾向がある。また、ガラス転移点は０℃以下であることが好ましく、−５℃以下であることがより好ましい。ガラス転移点が０℃をこえると、脆化温度が高くなり、低温路面においてタイヤが割れる可能性がでてくる。 The glass transition point of the rubber composition for a tread of the present invention is preferably −50 ° C. or higher, and more preferably −40 ° C. or higher. If the glass transition point is less than −50 ° C., the running performance on dry and wet road surfaces tends to be insufficient. The glass transition point is preferably 0 ° C. or lower, more preferably −5 ° C. or lower. When the glass transition point exceeds 0 ° C., the embrittlement temperature increases and the tire may crack on a low-temperature road surface.
本発明のゴム組成物は、タイヤ部材の中でもトレッドに用いられる。 The rubber composition of the present invention is used for a tread among tire members.
本発明のトレッド用ゴム組成物を用いて、通常の方法により、該ゴム組成物からなるトレッドを含有するタイヤを製造することができる。すなわち、必要に応じて前記薬品を配合した本発明のトレッド用ゴム組成物を、未加硫の段階でタイヤのトレッドの形状にあわせて押出し加工し、タイヤ成型機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得る。 By using the rubber composition for a tread of the present invention, a tire containing a tread composed of the rubber composition can be produced by a usual method. That is, the rubber composition for a tread of the present invention, which is blended with the chemicals as necessary, is extruded according to the shape of the tread of the tire at an unvulcanized stage, and molded by a normal method on a tire molding machine. By doing so, an unvulcanized tire is formed. The unvulcanized tire is heated and pressurized in a vulcanizer to obtain a tire.
実施例にもとづいて本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。 The present invention will be described in detail based on examples, but the present invention is not limited to these examples.
以下に実施例において使用した各種薬品を詳細に説明する。
ＮＲ：ＲＳＳ＃１
ＳＢＲ：日本ゼオン（株）製のＮｉｐｏｌ １５０２
ＥＮＲ−２５：GATHRIE POLYMER SDN. BHD社製のエポキシ化天然ゴム（エポキシ化率：２５モル％）
カーボンブラック：昭和キャボット（株）製のショウブラックＮ２２０
シリカ：テグッサ社製のウルトラシル ＶＮ３（ＢＥＴ比表面積：１７５ｍ2／ｇ）
シランカップリング剤：テグッサ社製のＳｉ−６９
アロマチックオイル：（株）ジャパンエナジー製のプロセスＸ−１４０
ミネラルオイル：出光興産（株）製のダイアナプロセスＰＡ３２
植物油：日清製油（株）製の精製パーム油Ｊ（Ｓ）
石油系レジン：新日本石油化学（株）製のネオポリマー１４０（軟化点：１４０℃）
天然芳香族テルペン：ヤスハラケミカル（株）製のＴＯ１１５（軟化点：１１５℃）
石炭クマロンインデン樹脂：新日鐵化学（株）製のエスクロンＧ９０（軟化点：９０℃）
ワックス：大内新興化学工業（株）製のサンノックワックス
老化防止剤：精工化学（株）製のオゾノン６Ｃ
ステアリン酸：日本油脂（株）製のステアリン酸
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の酸化亜鉛２種
硫黄：軽井沢硫黄（株）製の粉末硫黄
加硫促進剤ＴＢＢＳ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＮＳ
加硫促進剤ＤＰＧ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ
The various chemicals used in the examples are described in detail below.
NR: RSS # 1
SBR: Nipol 1502 manufactured by ZEON CORPORATION
ENR-25: Epoxidized natural rubber manufactured by GATHRIE POLYMER SDN. BHD (epoxidation rate: 25 mol%)
Carbon Black: Show Black N220 from Showa Cabot Co., Ltd.
Silica: Ultrasil VN3 (BET specific surface area: 175 m 2 / g) manufactured by Tegussa
Silane coupling agent: Si-69 manufactured by Tegussa
Aromatic oil: Process X-140 manufactured by Japan Energy Co., Ltd.
Mineral oil: Diana Process PA32 manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.
Vegetable oil: Refined palm oil J (S) manufactured by Nissin Oil Co., Ltd.
Petroleum resin: Neopolymer 140 manufactured by Nippon Petrochemical Co., Ltd. (softening point: 140 ° C.)
Natural aromatic terpene: TO115 manufactured by Yashara Chemical Co., Ltd. (softening point: 115 ° C.)
Coal coumarone indene resin: Escron G90 (softening point: 90 ° C) manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.
Wax: Sunnock wax manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd. Anti-aging agent: Ozonon 6C manufactured by Seiko Chemical
Stearic acid: Zinc stearate manufactured by NOF Corporation: Zinc oxide manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd. Sulfur: Powder sulfur vulcanization accelerator manufactured by Karuizawa Sulfur Co., Ltd. TBBS: Ouchi Shinsei Chemical Industry ( Noxeller NS made by
Vulcanization accelerator DPG: Noxeller D manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd.
これら薬品のうち石油外資源は、ＮＲ、ＥＮＲ、シリカ、硫黄、シランカップリング剤、植物油、天然芳香族テルペン、石炭クマロンインデン樹脂、ステアリン酸、酸化亜鉛である。 Among these chemicals, non-petroleum resources are NR, ENR, silica, sulfur, silane coupling agent, vegetable oil, natural aromatic terpene, coal coumarone indene resin, stearic acid, and zinc oxide.
実施例１〜１０および比較例１〜４
表１に記載する硫黄および加硫促進剤以外の各種薬品を（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーに充填し、７７ｒｐｍで１４５℃に到達するまで混練した。
Examples 1-10 and Comparative Examples 1-4
Various chemicals other than sulfur and vulcanization accelerators listed in Table 1 were charged into a 1.7 L Banbury manufactured by Kobe Steel, Ltd., and kneaded at 77 rpm until reaching 145 ° C.
得られた混練物に対して、硫黄および加硫促進剤を表１に示す量配合し、オープンロールで８０℃で６分間混練し、未加硫物を得た。 To the obtained kneaded product, sulfur and a vulcanization accelerator were blended in the amounts shown in Table 1, and kneaded at 80 ° C. for 6 minutes with an open roll to obtain an unvulcanized product.
前記未加硫物をタイヤ成型機上でトレッド形状に成形し、他のタイヤ部材と貼りあわせて未加硫タイヤを作製した。それを１６０℃で２０分間加硫することにより、タイヤを製造した。得られたタイヤを使用して、以下の試験をおこなった。 The unvulcanized product was formed into a tread shape on a tire molding machine and bonded to another tire member to produce an unvulcanized tire. A tire was manufactured by vulcanizing it at 160 ° C. for 20 minutes. The following tests were performed using the obtained tires.
（制動テスト）
得られたタイヤを車に装着し、ドライアスファルト路面およびウェットアスファルト路面において、時速１００ｋｍからの制動停止距離を測定し、その測定値から、摩擦係数μを求めた。比較例１のμを１００として指数表示した。指数が大きいほど性能は良好である。
(Braking test)
The obtained tire was mounted on a vehicle, the braking stop distance from 100 km / h on the dry asphalt road surface and the wet asphalt road surface was measured, and the friction coefficient μ was determined from the measured value. The index was displayed with μ in Comparative Example 1 as 100. The larger the index, the better the performance.
結果を表１に示す。なお、表１のアセトン抽出分とは、ゴム組成物中におけるアセトン抽出分（石油系レジン、天然芳香族テルペン、石炭クマロンインデン樹脂、ワックスおよび老化防止剤）の含有率を示し、石油外比率とは、ゴム組成物中における石油外資源の含有率を示す。 The results are shown in Table 1. In addition, the acetone extract of Table 1 indicates the content of acetone extract (petroleum resin, natural aromatic terpene, coal coumarone indene resin, wax and anti-aging agent) in the rubber composition. Indicates the content of non-petroleum resources in the rubber composition.
Claims (7)
８重量部以上のレジン、および
白色充填剤８０重量％以上からなる充填剤を含有するトレッド用ゴム組成物であり、
前記レジンがテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂またはクマロンインデン樹脂であるトレッド用ゴム組成物。 For 100 parts by weight of a rubber component containing 100% by weight of epoxidized natural rubber,
A rubber composition for a tread containing 8 parts by weight or more of a resin and a filler consisting of 80% by weight or more of a white filler ,
A rubber composition for a tread, wherein the resin is a terpene resin, an aromatic modified terpene resin or a coumarone indene resin .
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