JP4487052B2 - 接触槽を併用したアルカリゲネス菌による曝気式脱臭装置 - Google Patents
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Description
本発明は、アンモニアを含む排ガス中のアンモニアを微生物的に直接窒素ガスに変換することを特徴とする排ガス処理装置に関する。
下水汚泥や生ゴミ、畜産廃棄物などの有機性廃棄物をコンポスト化（醗酵処理）する際、多量のアンモニアを含む悪臭ガスが発生する。悪臭ガスに含まれるアンモニアの濃度は数百ppm〜数千ppmに達し、容易に除去することは出来ない。
従来の、酸・アルカリ洗浄による脱臭には、多量の水、硫酸などの酸、苛性ソーダ等のアルカリが必要であり、またその結果硫酸アンモニウムなどの大量の副産物が生成する。
従来の、酸・アルカリ洗浄による脱臭には、多量の水、硫酸などの酸、苛性ソーダ等のアルカリが必要であり、またその結果硫酸アンモニウムなどの大量の副産物が生成する。
また、カラム内の担体に硝化菌を付着させ、培養により脱臭をいこなう微生物的脱臭法では、硝化菌の培養に長時間を有し、また比較的低濃度（50ppm程度）のアンモニアしか処理できない。また、カラム内に充填された担体は、増殖した菌の死骸や、アンモニア含有ガスに混在するダストなどにより閉塞する。そのため、担体の洗浄など、一時的な運転操作の停止が必要となるため、カラムを複数並列に配置する必要がある。
土壌式脱臭装置では、土壌中の硝化菌が培養され、一定の増殖が達成されれば、低コストで連続した脱臭が可能であるが、広大な土壌脱臭用面積が必要である。
従って、本発明は、数１千ppmという高濃度のアンモニアを含む排ガス中のアンモニアを直接窒素ガスに変換することができ、比較的小さい装置、従って比較的小さい土地面積において、効率よく排ガスを処理することができる排ガス処理装置が求められている。
本発明者は、上記の課題を解決するため種々検討した結果、排ガス中のアンモニアを水に吸収・回収するためのアンモニア吸収槽と、水中に回収されたアンモニアを微生物の液体培養において連続的に窒素ガスに変換するための浄化槽とを用い、アンモニアの溶解した循環水を前記アンモニア吸収槽と浄化槽との間で連続的に循環させ、循環水のpHを６〜７に調整することにより、上記課題が解決されることを見出し、本発明を完成した。
従って、本発明は、アンモニアを含む排ガスの処理装置であって、
（Ａ）アンモニアを含む排ガスを導入するための排ガス導入部(２)を下部に有し、循環水噴霧装置（３）を上部に有し、アンモニアが少なくとも部分的に除去されたガスの取り出すためのガス取り出し口（４）を頂部に有し、そしてアンモニアを含有する循環水を取り出すための循環水取り出し口（５）を底部に有し、中に接触材（６）が充填されているアンモニア吸収槽１；
（Ｂ）前記ガス取り出し口（４）からのガスを散気するためのガス散気装置（11）を下部に有し、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（13）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（14）を頂部に有し、汚泥排出口（15）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物を培養するための内部（16）を有する浄化槽10；並びに
（Ｃ）前記循環水噴霧装置（３）への循環水を用意し、そして循環水のpHをするため循環水調整槽（20）；
を有する排ガス処理装置、を提供する。
（Ａ）アンモニアを含む排ガスを導入するための排ガス導入部(２)を下部に有し、循環水噴霧装置（３）を上部に有し、アンモニアが少なくとも部分的に除去されたガスの取り出すためのガス取り出し口（４）を頂部に有し、そしてアンモニアを含有する循環水を取り出すための循環水取り出し口（５）を底部に有し、中に接触材（６）が充填されているアンモニア吸収槽１；
（Ｂ）前記ガス取り出し口（４）からのガスを散気するためのガス散気装置（11）を下部に有し、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（13）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（14）を頂部に有し、汚泥排出口（15）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物を培養するための内部（16）を有する浄化槽10；並びに
（Ｃ）前記循環水噴霧装置（３）への循環水を用意し、そして循環水のpHをするため循環水調整槽（20）；
を有する排ガス処理装置、を提供する。
本発明の装置においては又、前記浄化槽を複数、例えば２個またはそれより多く連結して、アンモニアの窒素ガスへの転換を完全に行なうこともできる。従って本発明は、前記浄化ガス取り出し口（14）からの浄化ガスを散気するための散気するための散気装置（31）、前記循環水取り出し口（５）からのからの循環水を導入するための循環水導入口（32）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（33）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（34）を頂部に有し、汚泥排出口（35）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス属微生物を培養するための内部（38）を有する第２の浄化槽30、を更に有する、排ガス処理装置を提供する。これらの複数の浄化槽は、好ましくは、ガス流に関しては直列に、循環水に関しては並列に連結される。
好ましくは、前記複数の浄化槽は、ガス流に関しては直列に、循環水に関しては並列に連結される。
好ましくは、前記循環水調整槽（20）におけるpHの調整のために使用されるpH検知装置は、アンモニア吸収槽（１）の底部に設ける。
前記循環水調整槽は、好ましくは、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）への循環水のpHを６〜７に調整するものである。
好ましくは、前記循環水調整槽（20）におけるpHの調整のために使用されるpH検知装置は、アンモニア吸収槽（１）の底部に設ける。
前記循環水調整槽は、好ましくは、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）への循環水のpHを６〜７に調整するものである。
前記アンモニア吸収槽中に、排ガス中の硫化水素を硫酸に変換するための活性炭を含むことできる。前記pHには循環水調整槽を用い、循環水のpHを６〜７に調整する。
前記アルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物は好ましくはアルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）種微生物であり、更に好ましくは、前記アルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）種微生物は、アルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）No.４（FERM P-18114）である。
前記アルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物は好ましくはアルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）種微生物であり、更に好ましくは、前記アルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）種微生物は、アルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）No.４（FERM P-18114）である。
排ガス
本発明の装置により処理されるアンモニア含有ガスとしては、下水汚泥や生ゴミ、畜産廃棄物などの有機性廃棄物をコンポスト化（醗酵処理）する際、多量のアンモニアを含む悪臭ガスが代表てきなものとして挙げられるがこれに限定されない。アンモニアガス含有排ガス中に許容されるアンモニアの濃度は、浄化槽で培養される微生物のアンモニア耐性、アンモニアを窒素ガスに変換する当該微生物の能力などにより異なるが、数千ppm、例えば5000ppmまでのアンモニアを含む排ガスを処理することができる。
本発明の装置により処理されるアンモニア含有ガスとしては、下水汚泥や生ゴミ、畜産廃棄物などの有機性廃棄物をコンポスト化（醗酵処理）する際、多量のアンモニアを含む悪臭ガスが代表てきなものとして挙げられるがこれに限定されない。アンモニアガス含有排ガス中に許容されるアンモニアの濃度は、浄化槽で培養される微生物のアンモニア耐性、アンモニアを窒素ガスに変換する当該微生物の能力などにより異なるが、数千ppm、例えば5000ppmまでのアンモニアを含む排ガスを処理することができる。
アンモニア吸収槽
アンモニア吸収槽は、アンモニアを含む排ガスを導入するための排ガス導入部(２)を下部に有し、循環水噴霧装置（３）を上部に有し、アンモニアが少なくとも部分的に除去されたガスの取り出すためのガス取り出し口（４）を頂部に有し、そしてアンモニアを含有する循環水を取り出すための循環水取り出し口（５）を底部に有し、中に接触材（６）が充填されている。
アンモニア吸収槽は、アンモニアを含む排ガスを導入するための排ガス導入部(２)を下部に有し、循環水噴霧装置（３）を上部に有し、アンモニアが少なくとも部分的に除去されたガスの取り出すためのガス取り出し口（４）を頂部に有し、そしてアンモニアを含有する循環水を取り出すための循環水取り出し口（５）を底部に有し、中に接触材（６）が充填されている。
排ガス導入部（２）はアンモニア吸収槽（１）の下部にあって、循環水取り出し口（５）より上部に位置する。排ガス導入用パイプを単にアンモニア吸収槽の壁に取り付けただけでもよく、またパイプに多数のガス噴射口を設けたスパージャーの形態をとってもよい。循環水噴霧装置（３）は多数の水噴射口を下向きに有するパイプであることができる。アンモニア吸収槽中に充填される接触材は、排ガス導入部（２）から導入されるアンモニア含有ガスと循環水噴射装置から噴射される循環水とが接触するための表面を提供し、アンモニア含有ガスから循環水へのアンモニアの吸収を促進するためのものであり、微生物の増殖の場を提供するものではない。従って、効率的に外部表面を提供するものであればよく、多孔性である必要はない。接触材としては、ゼオライト、陶磁器片、ガラスビーズ、砕石片など種々の材料を使用することができる。
アンモニア吸収槽には更に、排ガス中の硫化水素を硫酸に変えるために、活性炭（７）を充填することができる。
浄化槽
浄化槽は、曝気式であり、前記ガス取り出し口（４）からのガスを散気するためのガス散気装置（11）を下部に有し、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（13）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（14）を頂部に有し、汚泥排出口（15）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物を培養するための内部（16）を有する。
浄化槽
浄化槽は、曝気式であり、前記ガス取り出し口（４）からのガスを散気するためのガス散気装置（11）を下部に有し、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（13）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（14）を頂部に有し、汚泥排出口（15）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物を培養するための内部（16）を有する。
散気装置は、アンモニアを含むガスを浄化槽に導入するためのものでり、パイプに上向きの多数のガス放出口を設けた、常用のスパージャーなどが用いられる。浄化槽中では、アンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物が液体培養されており、散気装置からのガスの吹き込みによりほぼ均一に混合されている。微生物は通常フロック状となっている。他方、浄化循環水取り出し口（13）からは、微生物を浄化槽に残して循環水のみを取り出すのが好ましい。このため、取り出すべき循環水と微生物を含む固形物とを分離するため、循環水取り出し口（13）を囲むフィルター（16）で囲まれた分離槽（17）を、浄化槽の内部に設けるのが好ましい。フィルター（16）の材質としては、例えばステンレス製のあみなどが用いられる。
循環水調整槽
循環水調整層は、循環水、特にアンモニア吸収槽（１）の循環水取り出し口（５）から浄化槽の循環水導入口（（12）、（32）など）への循環水のpHを６〜７に調整するためのものである。アンモニア吸収槽（１）の浄化循環水取り出し口（５）からの循環水のpHは、アンモニアの吸収により通常８以上、例えば９以上に上昇しており、これをpH６〜７に自動的に調整知るためには、常用の任意のpH調整手段を用いることが出来る。循環水調整槽は、例えば、浄化槽（10）からの、又は第一の浄化槽（10）と第二の浄化槽（30）からの循環水を導入するための循環水導入口（21）、減少した循環水に減少を補うための循環水補給口（22）、及び循環水導入口（21）からの循環水と循環水補給口（22）からの循環水とpH調整剤を均一に混合末するための攪拌装置（23）を有する混合槽（25）を有する。
循環水調整層は、循環水、特にアンモニア吸収槽（１）の循環水取り出し口（５）から浄化槽の循環水導入口（（12）、（32）など）への循環水のpHを６〜７に調整するためのものである。アンモニア吸収槽（１）の浄化循環水取り出し口（５）からの循環水のpHは、アンモニアの吸収により通常８以上、例えば９以上に上昇しており、これをpH６〜７に自動的に調整知るためには、常用の任意のpH調整手段を用いることが出来る。循環水調整槽は、例えば、浄化槽（10）からの、又は第一の浄化槽（10）と第二の浄化槽（30）からの循環水を導入するための循環水導入口（21）、減少した循環水に減少を補うための循環水補給口（22）、及び循環水導入口（21）からの循環水と循環水補給口（22）からの循環水とpH調整剤を均一に混合末するための攪拌装置（23）を有する混合槽（25）を有する。
循環水調整槽はまた、pH調整剤を調製・貯蔵するためいのpH調整剤槽（26）、及びpH調整剤槽（26）からのpH調整剤を移送するためのポンプ（27）を有する。循環水調整槽はまた、循環水の循環を駆動するためのポンプ（24）を有する。pHの調整はこのポンプ（24）の調整（例えば、オン−オフ）により、アンモニア吸収槽（１）の底部における循環水のpHに応答して行われる。
pHの調整は、主として、アンモニアの吸収により上昇したpHを６〜７まで下げるものであり、pH調整剤としては酸、例えばクエン酸、酢酸などの有機酸、または塩酸、硫酸などの無機酸が用いられる。しかしながら、無機酸は循環水中に蓄積されるのに対し、有機酸は微生物により資化され炭素源として消化されて蓄積しないため、有機酸が好ましい。
作用原理及び運転方法
本発明の装置の運転においては、浄化の対象となるアンモニアを含む排ガスを、アンモニア吸収槽（１）の排ガス導入部(２)から導入する。他方、循環水噴霧装置（３）から循環水を導入・噴霧する。循環水と排ガスとは、主として接触剤の表面において接触し、排ガス中のアンモニアの少なくとも一部分が循環水に吸収・溶解される。これにより、アンモニアの濃度が低下したガスと、アンモニアを含む循環水とが生ずる。アンモニアの濃度が低下したガスは浄化槽（10）に移送され、ガス散気装置（11）から浄化槽（10）中の液体培地中に導入され、他方アンモニアを含む循環水は循環水導入口（12）から浄化槽（10）に導入される。
本発明の装置の運転においては、浄化の対象となるアンモニアを含む排ガスを、アンモニア吸収槽（１）の排ガス導入部(２)から導入する。他方、循環水噴霧装置（３）から循環水を導入・噴霧する。循環水と排ガスとは、主として接触剤の表面において接触し、排ガス中のアンモニアの少なくとも一部分が循環水に吸収・溶解される。これにより、アンモニアの濃度が低下したガスと、アンモニアを含む循環水とが生ずる。アンモニアの濃度が低下したガスは浄化槽（10）に移送され、ガス散気装置（11）から浄化槽（10）中の液体培地中に導入され、他方アンモニアを含む循環水は循環水導入口（12）から浄化槽（10）に導入される。
上記のことから明らかなとおり、アンモニア吸収槽の主な機能は、排ガス中の気体アンモニアを水に溶解することである。もし、アンモニア吸収槽が存在しなければ、アンモニアを含む排ガスが直接浄化槽に導入されることになり、浄化槽（10）中の微生物は液体に溶解したアンモニアしか吸収・資化できないため、アンモニアの培地への溶解速度が律速となり、アンモニアがら窒素ガスへの変換速度が低下する。従って、アンモニア吸収槽（１）を使用することは本発明に必須であり、本発明の特徴の一つを成すものである。
なお、排ガスにアンモニア以外の悪臭ガスとして硫化水素が含まれる場合には、これを活性炭と接触させることにより、無臭の硫酸に変換することが出来る。この場合には、アンモニア吸収槽の内部を区切り、上部に接触材を充填し、下部に活性炭を充填する。
浄化槽（10）中では、アンモニアを窒素ガスに変換することが出来るアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物が液体培養されており、これにアンモニア吸収槽（１）からの、アンモニアが溶解した循環水と少量のアンモニアを含むガスとが連続的に導入される。浄化槽中では、多くのアンモニアが上記微生物の作用により無臭の窒素ガスに変換される。これにより生ずる、アンモニアを含まず窒素ガスを含む浄化ガスは、浄化ガス取り出し口から取り出され、外部環境に放出される。
浄化槽にはアンモニア含有排ガスからの、窒素源として有用なアンモニアと、pH調整に使用したクエン酸、酢酸などの炭素源が連続的に供給されるため連続培養が成立する。従って、アンモニアが溶解した循環水の導入と、浄化循環水の取り出しとは同じ速度で行われる。本発明によれば、循環水調整槽でpHを６〜７に調整するのみで、他の操作を行うことなく、長時間、例えば１箇月以上に亘って連続運転を行うことが出来る。
長期間の運転中、本発明の微生物はフロック状となって存在し、運転の時間経過と共に増加し、その一部は微生物の死骸などを含む汚泥として浄化槽の底部に蓄積する。このため、汚泥排出口（15）から、定期的に汚泥の排出を行う必要がある。
１個の浄化槽ではアンモニアから窒素ガスへの変換が十分でない場合、即ち浄化槽から排出されるガスに未だアンモニアが含まれており、外部環境に放出するのが適当でない場合、第二の浄化槽を直列に設けることが出来る。この場合、第一の浄化槽（10）の浄化ガス取り出し口（13）からのガスを、第二の浄化槽（30）のガス散気装置（31）に導入し、アンモニア吸収槽（１）の循環水取り出し口（５）からの循環水を二分して一方の循環水を浄化槽（10）の循環水導入口（12）に導入し、他方の循環水を第二の浄化槽（30）の循環水導入口（32）に導入する。
第一の浄化槽（10）の場合と同様、第二の浄化槽（30）中では、アンモニアを窒素ガスに変換することが出来るアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物が液体培養されており、これにアンモニア吸収槽（１）からの、アンモニアが溶解した循環水と少量のアンモニアを含むガスとが連続的に導入される。浄化槽中では、殆ど全てのアンモニアが上記微生物の作用により無臭の窒素ガスに変換される。これにより生ずる、アンモニアを含まず窒素ガスを含む浄化ガスは、浄化ガス取り出し口から取り出され、外部環境に放出される。
浄化槽には、アンモニア吸収槽からの、窒素源として有用なアンモニアと、pH調整に使用したクエン酸、酢酸など有機酸が炭素源として連続的に供給されるため連続培養が成立する。従って、アンモニアが溶解した循環水の導入と、浄化循環水の取り出しとは同じ速度で行われる。本発明によれば、循環水調整槽でpHを６〜７に調整するのみで、他の操作を行うことなく、長時間、例えば１箇月以上に亘って連続運転を行うことが出来る。
長期間の運転中、本発明の微生物はフロック状となって存在し、運転の時間経過と共に増加し、その一部は微生物の死骸などを含む汚泥として浄化槽の底部に蓄積する。このため、汚泥排出口（15）から、定期的に汚泥の排出を行う必要がある。
次に、実施例により、本願発明の装置の設計について具体的に説明する。
実施例１. 堆肥化装置から排出した段階別のアンモニア廃水の処理
使用菌株 アルカリゲネス・フェカリス No.4株
培養方法
50ｇ／ｌクエン酸ナトリウムと６ｇ／L硫酸アンモニアを添加した合成培地にNo.4株を120spm、30℃で３日間前培養した培養液をそのまま植菌用として利用した。100mlのアンモニア廃水原液と100mlのリン酸や微量元素の無機塩培地を混合した200mlの培地（２倍希釈）に炭素源を加えた合成培地を使用した。各培地にNo.4株の前培養液を10mlずつ植菌し、120spm、30℃で92時間振とう培養を行った。培養は滅菌しない状態のオープン系で行った。それぞれの実験条件を下記の表１に示す。
実施例１. 堆肥化装置から排出した段階別のアンモニア廃水の処理
使用菌株 アルカリゲネス・フェカリス No.4株
培養方法
50ｇ／ｌクエン酸ナトリウムと６ｇ／L硫酸アンモニアを添加した合成培地にNo.4株を120spm、30℃で３日間前培養した培養液をそのまま植菌用として利用した。100mlのアンモニア廃水原液と100mlのリン酸や微量元素の無機塩培地を混合した200mlの培地（２倍希釈）に炭素源を加えた合成培地を使用した。各培地にNo.4株の前培養液を10mlずつ植菌し、120spm、30℃で92時間振とう培養を行った。培養は滅菌しない状態のオープン系で行った。それぞれの実験条件を下記の表１に示す。
実験結果
pHは、酢酸ナトリウムを添加した場合（１ステージ、４ステージ及び混合ステージ）では、最初から上昇して培養50時間以後に約8.8まで上昇した。米糠を炭素原として添加した場合（１ステージ−Ｒ）では最初から低下し培養56時間まで6.75まで下がって、その以後7.2まで上昇する傾向を示した。結果を図３に示す。
OD60nmと生菌数を測定した結果を表２及び表３に示す。
pHは、酢酸ナトリウムを添加した場合（１ステージ、４ステージ及び混合ステージ）では、最初から上昇して培養50時間以後に約8.8まで上昇した。米糠を炭素原として添加した場合（１ステージ−Ｒ）では最初から低下し培養56時間まで6.75まで下がって、その以後7.2まで上昇する傾向を示した。結果を図３に示す。
OD60nmと生菌数を測定した結果を表２及び表３に示す。
１ステージ、４ステージ及び混合ステージでは最初からNo.4株が増え最終には12〜15まで濃くなった。米糠を添加した場合（１ステージ−Ｒ）では最初にも米糠の影響で24.5の高い菌の密度が観察され培養によって最大58まで上昇した。１ステージ−Ｒの場合ではNo.4株が増殖してODが増加した事もあり、米糠が分解され中の物質や分解物が溶出されODがその値まで増加したと思われる。
菌数測定は、オープン系の培養でNo.4株が実際に優占されているかを確認するために行った。代表として、酢酸ナトリウムを添加した４ステージの場合と米糠を添加した１ステージ−Ｒの場合のみで菌数測定を行った。両方とも最初からNo.4株の優占率が茎100％であり、43時間まで他の菌の汚染が観察されなかった。培養92時間目には、米ぬかを添加した場合でNo.4株の優占率が81％であり、主な菌として役割をしているが、米糠の分解によって生成されたいろいろな炭素の影響か他の菌の汚染が少々観察された。
アンモニアの除去
すべての場合でアンモニアは速い速度で除去された。アンモニア除去速度は４つの場合で凡そ20mg−N/l/hで同じ値であった。結果を図４に示す。１ステージ−Ｒの場合は１ステージと同じアンモニア廃水試料であるが、米糠の窒素が溶出され90ppm程度が高く検出された。また、酢酸ナトリウムも自然の廃棄物である米糠も炭素源として利用できる事が明らかになった。
すべての場合でアンモニアは速い速度で除去された。アンモニア除去速度は４つの場合で凡そ20mg−N/l/hで同じ値であった。結果を図４に示す。１ステージ−Ｒの場合は１ステージと同じアンモニア廃水試料であるが、米糠の窒素が溶出され90ppm程度が高く検出された。また、酢酸ナトリウムも自然の廃棄物である米糠も炭素源として利用できる事が明らかになった。
実施例２. アンモニアガスの水への吸収による物質収支
目的
アンモニアガスを、セラミックス（担体）を充填したカラムに供給しアンモニアの物質収支をとる。アンモニアガスの流量、アンモニア濃度、水量の変化に対するアンモニアの水への溶解量の変化を測定した。
目的
アンモニアガスを、セラミックス（担体）を充填したカラムに供給しアンモニアの物質収支をとる。アンモニアガスの流量、アンモニア濃度、水量の変化に対するアンモニアの水への溶解量の変化を測定した。
実験方法
実験装置を図５に示す。アンモニアガスの供給はコンプレッサー（ｉ）から送る空気で３％のアンモニアガス（ii）を希釈し、流量計（iv）を用いてアンモニアの濃度とガス流量を調節し、カラム（vi）の上部から通気した。カラムは直径３cm、高さ20cmのガラス製で、アンモニアガスと水の接触率を高めるために、セラミックス（平均径７mmの球形と直径７mm×長さ15mmの円筒形の混合；Kubota，Tokyo）を12cmの高さに充填した。水はペリスタポンプ（ｘ）を用いて蒸留水（ix）をカラムの上部から供給した。
実験装置を図５に示す。アンモニアガスの供給はコンプレッサー（ｉ）から送る空気で３％のアンモニアガス（ii）を希釈し、流量計（iv）を用いてアンモニアの濃度とガス流量を調節し、カラム（vi）の上部から通気した。カラムは直径３cm、高さ20cmのガラス製で、アンモニアガスと水の接触率を高めるために、セラミックス（平均径７mmの球形と直径７mm×長さ15mmの円筒形の混合；Kubota，Tokyo）を12cmの高さに充填した。水はペリスタポンプ（ｘ）を用いて蒸留水（ix）をカラムの上部から供給した。
入口（ｖ）と出口（vii ）におけるアンモニア濃度の測定は検知管（3L、3La、3M、Gastec Co.,Ltd.，Japan）を用いて行った。水に溶解したアンモニアの濃度はインドフェノール吸光光度法を用いて分析を行った。ガス流量は100（SV 71ｈ-1）、500（SV 142ｈ-1）、1000（SV 708ｈ-1）mL／minで行い、アンモニアの入口濃度を各々500±50、100±10、50±5ppmvとし、負荷として三つとも31.3±5μg-N/minと一定に維持した。入口濃度を各々1600±150、320±25、160±15ppmvとしたとき、負荷として100±15μg-N/minと一定に維持した。
計算は下記のように行った。
入口ガスの窒素負荷量（μg−N/min）：入口ガスのアンモニア濃度（ppmv＝μL/L)×ガス流量（L/min)×14μg−N/22.4μL
出口ガスの窒素負荷量（μg−N/min）：出口ガスのアンモニア濃度（ppmv＝μL/L)×ガス流量（L/min)×14μg−N/22.4μL
水中のアンモニア負荷量（μg−N/min）：水中のアンモニア濃度（ppm＝mg−(NH4)2SO4/L)×水量（L/min)×1000×28g−N/132g−(NH4)2SO4
入口ガスの窒素負荷量（μg−N/min）：入口ガスのアンモニア濃度（ppmv＝μL/L)×ガス流量（L/min)×14μg−N/22.4μL
出口ガスの窒素負荷量（μg−N/min）：出口ガスのアンモニア濃度（ppmv＝μL/L)×ガス流量（L/min)×14μg−N/22.4μL
水中のアンモニア負荷量（μg−N/min）：水中のアンモニア濃度（ppm＝mg−(NH4)2SO4/L)×水量（L/min)×1000×28g−N/132g−(NH4)2SO4
結果と考察
１．入口負荷31.3±5μg-N/minのとき
図６に水量の変化に対する水中のアンモニアの濃度（Ａ）、水へのアンモニアの負荷量（Ｂ）、出口のアンモニアガスの負荷（Ｃ）、及び水のpH（Ｄ）の変化を示す。水中のアンモニアの濃度は水量２mL／minのとき、ガスの流量に関係なく約16mg／Lで（Ａ）、水量の増加に従って水中のアンモニアの濃度は減少した。ガス流量の変化に対する水中のアンモニア濃度の変化はあまりなかった。これは負荷を一定にしたためである。水へのアンモニアの負荷量（窒素量として）（Ｂ）はガス流量と水量に関係なく約32.4μg−N／minで入口のアンモニア量31.3μg−N／minとほぼ同じであった。
１．入口負荷31.3±5μg-N/minのとき
図６に水量の変化に対する水中のアンモニアの濃度（Ａ）、水へのアンモニアの負荷量（Ｂ）、出口のアンモニアガスの負荷（Ｃ）、及び水のpH（Ｄ）の変化を示す。水中のアンモニアの濃度は水量２mL／minのとき、ガスの流量に関係なく約16mg／Lで（Ａ）、水量の増加に従って水中のアンモニアの濃度は減少した。ガス流量の変化に対する水中のアンモニア濃度の変化はあまりなかった。これは負荷を一定にしたためである。水へのアンモニアの負荷量（窒素量として）（Ｂ）はガス流量と水量に関係なく約32.4μg−N／minで入口のアンモニア量31.3μg−N／minとほぼ同じであった。
このことは入力のアンモニアガスがほぼ水に溶解していることを示す。若干の実験誤差（５％）があるが、ガス中のアンモニアはほとんど水中に溶解することが分かった。出口のアンモニア負荷はガス流量が大きいほど、水量が少ないほど高くなったが（Ｃ）、入口負荷に比べて非常に低いことが分かる。図６の（Ｄ）に示したpHの変化は水量の増加により減少するが、ガス流量による変化はあまりなかった。これは溶解量が少ないためである。
図７にアンモニアガスの流量に対する水中のアンモニアの濃度（Ａ）、水へのアンモニアの負荷量（Ｂ）、出口のアンモニアガスの負荷（Ｃ）、及び水のpH（Ｄ）の変化を示す。水のアンモニアの濃度（Ａ）はガス流量による変化は小さかったが、水量の増加に反比例した。水へのアンモニアの負荷量（Ｂ）の変化は図６の（Ｂ）と同じである。出口のアンモニアガスの負荷（Ｃ）は水量の多い方が低下した。水のpH（Ｄ）の変化はガス流量による差が少なく水量の低いほうが高かった。これはＡと対応している。
２．入口負荷100±15μg−N/minのとき
入口負荷31.3±5μg−N／minのときと同じく図８には水量の変化に対する、図９にはアンモニアガスの流量に対する水中アンモニアの濃度（Ａ）、水へのアンモニアの負荷量（Ｂ）、出口のアンモニアガスの負荷（Ｃ）、水のpH（Ｄ）の変化を示す。入口負荷100±15μg−N／minと高くなっても水中のアンモニア濃度、負荷、出口のアンモニアガスの負荷、pHの変化は31.3±5μg−N／minの時の変化傾向とほぼ同じであった。
入口負荷31.3±5μg−N／minのときと同じく図８には水量の変化に対する、図９にはアンモニアガスの流量に対する水中アンモニアの濃度（Ａ）、水へのアンモニアの負荷量（Ｂ）、出口のアンモニアガスの負荷（Ｃ）、水のpH（Ｄ）の変化を示す。入口負荷100±15μg−N／minと高くなっても水中のアンモニア濃度、負荷、出口のアンモニアガスの負荷、pHの変化は31.3±5μg−N／minの時の変化傾向とほぼ同じであった。
３．入口負荷31.3±5と100±15μg−N／minの比較
図10にガス流量1000mL／minの時の水量の変化に対する出口のアンモニアガス負荷（Ａ）と水のpH（Ｂ）の変化を示す。図11には水量５mL／minの時のガス流量の変化に対する出口のアンモニアガス負荷（Ａ）と水のpH（Ｂ）の変化を示す。入口負荷が高くなると出口の負荷は高くなり、水量の増加による出口負荷の減少の傾きが急になった（図10のＡ）。しかし、入口負荷（100±15μg−N／min）と比べて非常に低い負荷である。pH（図10のＢ）は33.3±5μg−N／minの時は水量の増加により減少したが、100±15μg−N／minの高い入口負荷ではpH 10でほぼ変化がなかった。図11の（Ａ）のようにガス流量の増加による出口アンモニア負荷の高い入口負荷の時急に上がった。しかし、pH（図11のＢ）の変化はあまりなかった。
図10にガス流量1000mL／minの時の水量の変化に対する出口のアンモニアガス負荷（Ａ）と水のpH（Ｂ）の変化を示す。図11には水量５mL／minの時のガス流量の変化に対する出口のアンモニアガス負荷（Ａ）と水のpH（Ｂ）の変化を示す。入口負荷が高くなると出口の負荷は高くなり、水量の増加による出口負荷の減少の傾きが急になった（図10のＡ）。しかし、入口負荷（100±15μg−N／min）と比べて非常に低い負荷である。pH（図10のＢ）は33.3±5μg−N／minの時は水量の増加により減少したが、100±15μg−N／minの高い入口負荷ではpH 10でほぼ変化がなかった。図11の（Ａ）のようにガス流量の増加による出口アンモニア負荷の高い入口負荷の時急に上がった。しかし、pH（図11のＢ）の変化はあまりなかった。
ガス流量1000mL、水量５mL/minの場合の窒素の物理収支を図12に示す。この図において、入り口の窒素負荷量はＡ＋Ｂ＝100＋0＝100μg/min、出口の窒素負荷はＣ＋Ｄ＝4.2＋101.8＝106μg/minとなり、若干の誤差があるが入った窒素量と出た窒素量がほぼ同じ値を示した。このように計算した各条件での窒素の物理収支を表４に示す。
実施例３. 装置の設計
実施例１の結果の概要
アルカリゲネス菌体の培養条件とアンモニアの除去（分解）速度について
アルカリゲネス菌を培養する場合、リン酸、微量元素の無機塩培地を混合した培地に炭素源として酢酸ナトリウムを混合したもの、また上記無機塩培地に炭素源として米糠を混合したものを用いる。生菌数は培養開始43時間経過で33倍、92時間経過で53倍に増殖する。
実施例１の結果の概要
アルカリゲネス菌体の培養条件とアンモニアの除去（分解）速度について
アルカリゲネス菌を培養する場合、リン酸、微量元素の無機塩培地を混合した培地に炭素源として酢酸ナトリウムを混合したもの、また上記無機塩培地に炭素源として米糠を混合したものを用いる。生菌数は培養開始43時間経過で33倍、92時間経過で53倍に増殖する。
高濃度アンモニアを含む溶液のアンモニア除去（分解）について、アンモニア態窒素量の経時変化を見る。NH4 +-N 950（mg/l）の場合24時間経過で、約50％、48時間経過で約98％の除去率となる。除去速度は20（mg−N/L/h）となる。
実施例２の結果の概要
アンモニアガスの水への吸収について
ガス中のアンモニアはほとんど水中に溶解する。実験により、（入り口のガスの窒素負荷量)＝(出口のガスの窒素負荷量)＋(水中のアンモニア負荷量)の物理収支が確認された。
入り口負荷100μg−N/minとした場合、水量２ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約52mg−N/L、また水量５ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約20mg−N/L、水量7ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約15mg−N/Lとなる。
入り口負荷31μg−N/minとした場合、水量２ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約16mg−N/L、また水量５ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約7mg−N/Lとなる。
アンモニアガスの水への吸収について
ガス中のアンモニアはほとんど水中に溶解する。実験により、（入り口のガスの窒素負荷量)＝(出口のガスの窒素負荷量)＋(水中のアンモニア負荷量)の物理収支が確認された。
入り口負荷100μg−N/minとした場合、水量２ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約52mg−N/L、また水量５ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約20mg−N/L、水量7ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約15mg−N/Lとなる。
入り口負荷31μg−N/minとした場合、水量２ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約16mg−N/L、また水量５ml/minの水に溶解するアンモニア濃度は、約7mg−N/Lとなる。
実施例の結果を基にした脱臭装置の設計
アルカリゲネス菌の特徴を活かし、効率よくアンモニアの除去が実現できる装置を設計する。アルカリゲネス菌は、高濃度（約1,000ppm）のアンモニアに対し、除去速度20（mg−N/l/h）の除去（分解）能をもつ。アンモニアの負荷を一定にするために、ガスを水と接触させ、アンモニアを水溶液に溶解させる。アンモニアは水にほぼ溶解される性質を利用し、アンモニアの濃度に対し、接触させる水量を変化させ溶解濃度を一定にする「接触槽」を設ける。アルカリゲネス菌を連続活性可能な曝気式の「浄化槽」に培養し、アンモニアの除去速度に応じた滞留時間を与えることで効率よくアンモニアが除去可能となる。
アルカリゲネス菌の特徴を活かし、効率よくアンモニアの除去が実現できる装置を設計する。アルカリゲネス菌は、高濃度（約1,000ppm）のアンモニアに対し、除去速度20（mg−N/l/h）の除去（分解）能をもつ。アンモニアの負荷を一定にするために、ガスを水と接触させ、アンモニアを水溶液に溶解させる。アンモニアは水にほぼ溶解される性質を利用し、アンモニアの濃度に対し、接触させる水量を変化させ溶解濃度を一定にする「接触槽」を設ける。アルカリゲネス菌を連続活性可能な曝気式の「浄化槽」に培養し、アンモニアの除去速度に応じた滞留時間を与えることで効率よくアンモニアが除去可能となる。
曝気式の「浄化槽」の利点として、アンモニア負荷に対して、前処理（接触槽による水への溶解）装置を経由することにより対応できる。浄化槽内のアルカリゲネス菌は、活性汚泥のようにフロック状であり、担体式のように閉塞することがない。菌体の死骸や残渣（ガス中のゴミ等）は底部に沈殿され除去は簡単に行なえる。
アルカリゲネス菌の培養および増殖は、リン酸、微量元素の無機塩培地を混合した培地に炭素源として酢酸ナトリウムを混合したもの、また上記無機塩培地に炭素源として米糠を混合したものを用い、pHが上昇した際には酢酸などによりpH調整を行なう。
アンモニア除去（脱臭）装置の設計は、対象ガスのアンモニア濃度（負荷）と処理ガス量により、接触槽の容量および水量を決定すれば、アンモニア溶液の濃度及び水量が算定される。アンモニア溶液の処理に必要な「ばっ気槽」容量は、アンモニア除去速度20（mg−N/l/h）により決まる。
アンモニア除去（脱臭）装置の設計は、対象ガスのアンモニア濃度（負荷）と処理ガス量により、接触槽の容量および水量を決定すれば、アンモニア溶液の濃度及び水量が算定される。アンモニア溶液の処理に必要な「ばっ気槽」容量は、アンモニア除去速度20（mg−N/l/h）により決まる。
接触槽によりアンモニアが除去されたガス（空気）は、曝気式の浄化槽へ送られ、散気管により槽内に放出され、アルカリゲネス菌への酸素補給が行なわれる。
アンモニアを溶解させるための循環水は、浄化槽内でアルカリゲネス菌によりアンモニアが除去された処理水を循環使用する。
pH調整槽において、浄化槽内のpH上昇時に適宜、酢酸などによりpH調整を行なう。浄化槽底部の汚泥排出口により、適宜堆積物（汚泥）を引き抜く。
設計例１.
アンモニアガスと水の接触槽を１ｍ3、処理するアンモニア濃度を160ppm、アンモニアガス流量を1,000ml/min、SV＝708h-1、アンモニア負荷は100±15μg−N/minとした脱臭装置の設計例を示す。
アンモニアを溶解させるための循環水量は、実施例２より、５ml／minとして、接触槽容量１ｍ3に換算すれば、60L/min/m3となる。また循環水に溶解するアンモニアの窒素量は約20mg−N/Lとなる。実施例１より、アルカリゲネス菌のアンモニア除去速度は、20mg−N/L/hであるから、約１時間で除去される。余裕を考え２時間の滞留時間として、アンモニアの水溶液量は２時間分の7.2ｍ3となる。水と接触したアンモニアガスは若干量排気に含まれるため、残存するアンモニアガスを捕捉するために、曝気式の浄化槽は２槽として２次処理を行なう。２次処理用の浄化槽の容量は１次の50％とする。
アンモニアを溶解させるための循環水は、浄化槽内でアルカリゲネス菌によりアンモニアが除去された処理水を循環使用する。
pH調整槽において、浄化槽内のpH上昇時に適宜、酢酸などによりpH調整を行なう。浄化槽底部の汚泥排出口により、適宜堆積物（汚泥）を引き抜く。
設計例１.
アンモニアガスと水の接触槽を１ｍ3、処理するアンモニア濃度を160ppm、アンモニアガス流量を1,000ml/min、SV＝708h-1、アンモニア負荷は100±15μg−N/minとした脱臭装置の設計例を示す。
アンモニアを溶解させるための循環水量は、実施例２より、５ml／minとして、接触槽容量１ｍ3に換算すれば、60L/min/m3となる。また循環水に溶解するアンモニアの窒素量は約20mg−N/Lとなる。実施例１より、アルカリゲネス菌のアンモニア除去速度は、20mg−N/L/hであるから、約１時間で除去される。余裕を考え２時間の滞留時間として、アンモニアの水溶液量は２時間分の7.2ｍ3となる。水と接触したアンモニアガスは若干量排気に含まれるため、残存するアンモニアガスを捕捉するために、曝気式の浄化槽は２槽として２次処理を行なう。２次処理用の浄化槽の容量は１次の50％とする。
条件：１
アンモニア濃度 160ppm
アンモニアガス流量 1,000ml／min
SV＝708ｈ-1
アンモニア負荷 100±15μg−N／min
アンモニア濃度 160ppm
アンモニアガス流量 1,000ml／min
SV＝708ｈ-1
アンモニア負荷 100±15μg−N／min
装置概要
ブロワー送気量 708m3/ｈ
接触槽（接触材のみ）容量 １ｍ3
循環水量 60L/min/m3
ばっ気槽容量（１次） 7.2m3
（２次） 3.6m3
ブロワー送気量 708m3/ｈ
接触槽（接触材のみ）容量 １ｍ3
循環水量 60L/min/m3
ばっ気槽容量（１次） 7.2m3
（２次） 3.6m3
条件：２
アンモニア濃度 1,600ppm
アンモニアガス流量 100ml/min
SV＝71h-1
アンモニア負荷 100±15μg−N/min
アンモニア濃度 1,600ppm
アンモニアガス流量 100ml/min
SV＝71h-1
アンモニア負荷 100±15μg−N/min
装置概要
ブロワー送気量 708m3/ｈ
接触槽（接触材のみ）容量 1 ｍ3
循環水量 60L/min/m3
ばっ気槽容量（１次） 7.2 m3
（２次） 3.6 ｍ3
※アンモニア負荷量が同じ場合は、装置も同様な容量となる。
ブロワー送気量 708m3/ｈ
接触槽（接触材のみ）容量 1 ｍ3
循環水量 60L/min/m3
ばっ気槽容量（１次） 7.2 m3
（２次） 3.6 ｍ3
※アンモニア負荷量が同じ場合は、装置も同様な容量となる。
Claims (8)
- アンモニアを含む排ガスの処理方法において、
（Ａ）アンモニアを含む排ガスを導入するための排ガス導入部(２)を下部に有し、循環水噴霧装置（３）を上部に有し、アンモニアが少なくとも部分的に除去されたガスを取り出すためのガス取り出し口（４）を頂部に有し、そしてアンモニアを含有する循環水を取り出すための循環水取り出し口（５）を底部に有し、中に接触材（６）が充填されているアンモニア吸収槽１；
（Ｂ）前記ガス取り出し口（４）からのガスを散気するためのガス散気装置（11）を下部に有し、前記循環水取り出し口（５）からの循環水を導入するための循環水導入口（12）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（13）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（14）を頂部に有し、汚泥排出口（15）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接転換するアルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物を培養するための内部（18）を有する浄化槽（10）；並びに
（Ｃ）前記浄化槽（10）の浄化循環水取り出し口（13）からの浄化循環水を導入するための循環水導入口（21）を有し、前記循環水噴霧装置（３）への循環水を用意し、そして循環水のpHを調整するための循環水調整槽（20）；
を有する排ガス処理装置を使用し、前記循環水調整槽（20）においてpHを６〜７に調整しながら１箇月以上に亘って連続運転を行うことを特徴とするアンモニアを含む排ガスの処理方法。 - 前記排ガス処理装置が、前記浄化ガス取り出し口（14）からの浄化ガスを散気するための散気装置（31）、前記循環水取り出し口（５）からのからの循環水を導入するための循環水導入口（32）及び浄化された循環水を取り出すための浄化循環水取り出し口（33）を有し、窒素ガスを含むガスを取り出すための浄化ガス取り出し口（34）を頂部に有し、汚泥排出口（35）を底部に有し、そしてアンモニアを窒素ガスに直接するアルカリゲネス属微生物を培養するための内部（38）を有する第２の浄化槽30、を更に有する、請求項１に記載の排ガス処理方法。
- 記排ガス処理装置が、前記第２の浄化槽のほかに更なる浄化槽を有する、請求項２に記載の排ガス処理方法。
- 前記複数の浄化槽が、ガス流に関しては直列に、循環水に関しては並列に連結される、請求項２または３に記載の排ガス処理方法。
- 前記排ガス処理装置が、前記循環水調整槽（20）におけるpHの調整のために使用されるpH検知装置を、アンモニア吸収槽（１）の底部に有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の排ガス処理方法。
- 前記アンモニア吸収槽中に、排ガス中の硫化水素を硫酸に変換するための活性炭（７）を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の排ガス処理方法。
- 前記アルカリゲネス（Alcaligenes）属微生物がアルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）種微生物である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の排ガス処理方法。
- 前記アルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）種微生物が、アルカリゲネス・フェカリス（Alcaligenes faecalis）No.４（FERM P-18114）である、請求項７に記載の排ガス処理方法。
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| JP2008088389A JP4487052B2 (ja) | 2008-03-28 | 2008-03-28 | 接触槽を併用したアルカリゲネス菌による曝気式脱臭装置 |
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