JP4453208B2 - ウラン回収方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明はウラン回収方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
原子炉用燃料の製造施設では、燃料製造時に生じるウラン微粉体を排ガス処理系に設置したフィルタにより捕捉し、ウラン微粉体が製造施設外部へ飛散しないようにしている。
【0003】
ウラン微粉体の捕捉によって通気性が低下したフィルタは、新しいものと交換して廃棄される。
【0004】
フィルタを廃棄する際には、ウラン微粉体が付着しているエレメントを金属性のケーシングから分離し、可燃物であるエレメントについては焼却処理を行ない、また、ケーシングについては圧縮処理を行なってそれぞれ体積を縮小したうえ、廃棄物貯蔵施設に保管している。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
近年、フィルタのエレメントに付着したウランや、ウラン吸着剤に使用された後のフッ化ナトリウム(NaF)あるいはフッ化カルシウム(CaF2)などのフッ化物塩を、硝酸あるいは塩酸の溶液に溶解させてウランを抽出し、該ウランをイオン交換樹脂により回収することが提案されている。
【0006】
しかしながら、ウランの回収を、硝酸あるいは塩酸の溶液を用いて行う場合、多量の溶液が必要になり、この溶液が2次廃棄物となってしまう。
【0007】
また、イオン交換樹脂そのものも最終的には廃棄物となるため、全体としての2次廃棄物の発生量が多大になり、単に廃棄物を増やすことにしかならないとの見解もある。
【0008】
本発明は上述した実情に鑑みてなしたもので、廃棄物に含まれているウランを効率よく回収できるようにすることを目的としている。
【0009】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明の請求項1に記載のウラン回収方法では、ウラン含有廃棄物を投入した反応容器内の空気を吸引除去し、フッ素化ガスを反応容器内に供給するとともに、フッ素化ガス雰囲気中のウラン含有廃棄物を常温〜300℃未満の温度範囲に加熱して、前記廃棄物に含まれているウランとフッ素化ガスの反応によりガス状の六フッ化ウランを生成させ、該六フッ化ウランを回収用フッ化ナトリウムが充填してある回収塔本体に流入させて、回収用フッ化ナトリウムに六フッ化ウランを吸着させる第1の工程と、第1の工程が完了した後、フッ素化ガス濃度が10%以下になるように反応容器内のフッ素化ガス雰囲気を不活性ガスに置換するとともに、不活性ガス雰囲気中の廃棄物を300℃〜600℃の温度範囲に加熱して、前記廃棄物に含まれているアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウランとの錯体を分解することにより廃棄物から六フッ化ウランを分離させ、該六フッ化ウランを回収用フッ化ナトリウムが充填してある回収塔本体に流入させて、回収用フッ化ナトリウムに六フッ化ウランを吸着させる第2の工程とを、順次行う。
【0010】
また、本発明の請求項2に記載のウラン回収方法では、第1の工程前にウラン含有廃棄物を乾燥させておく。
【0012】
本発明の請求項1及び請求項2に記載のウラン回収方法のいずれにおいても、フッ素化ガス雰囲気中で、常温〜300℃未満の範囲に廃棄物を加熱し、廃棄物中のウラン及びフッ素化ガスにより六フッ化ウランを生成させて、ウランを選択的に回収し、フッ素化ガス濃度を低下させた不活性ガス雰囲気中で、300℃〜600℃の温度範囲に廃棄物を加熱し、六フッ化ウランとアルカリ元素あるいはアルカリ土類の錯体を分解して、残余のウランを選択的に回収する。
【0013】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。
【0014】
図1は本発明のウラン回収方法に用いる設備の一例を示すもので、この設備は、ウランを含んでいる焼却灰やフッ化物塩などの廃棄物1をフッ素化ガス雰囲気中で加熱する除染装置2と、六フッ化ウラン(UF6)3を回収するための吸着回収塔4及び析出回収塔5とを備えている。
【0015】
除染装置2は、廃棄物1が投入される反応容器6と、1つの出口ポート7aに択一的に連通可能な2つの入口ポート7b,7cを有する三方切換弁7と、当該三方切換弁7の一方の入口ポート7bに止弁8a,9aを介して接続されたガス貯留容器8,9と、反応容器6の内底部に連通し且つ三方切換弁7の出口ポート7aに接続されたガス送給管10と、反応容器6外部に配置され且つ廃棄物1を加熱し得るヒータ11とによって構成されている。
【0016】
ガス貯留容器8には、フッ素ガス(F2)、三フッ化塩素ガス(ClF3)、七フッ化ヨウ素ガス(IF7)、三フッ化臭素ガス(BrF3)、五フッ化臭素ガス(BrF5)などのフッ素化ガス12が充填され、また、ガス貯留容器9には、ヘリウムガス(He)、アルゴンガス(Ar)、窒素ガス(N2)などの不活性ガス13が充填されている。
【0017】
吸着回収塔4は、下部が反応容器6に連通する回収塔本体14と、1つの入口ポート15aに択一的に連通可能な2つの出口ポート15b,15cを有し且つ入口ポート15aが回収塔本体14の上部に連通する三方切換弁15と、吸引口が三方切換弁15の一方の出口ポート15bに接続され且つ吐出口が前記の三方切換弁7の他方の入口ポート7cに接続された循環用ブロワ16と、回収塔本体14内部に充填され且つ六フッ化ウラン3を吸着し得る回収用フッ化ナトリウム17と、回収塔本体14外部に配置され且つ回収用フッ化ナトリウム17を加熱し得るヒータ18とによって構成されている。
【0018】
析出回収塔5は、下部が三方切換弁15の他方の出口ポート15cに連通する回収塔本体19と、該回収塔本体19内部に配置した2次流体管20と、該2次流体管20に冷媒あるいは熱媒を流通させ得る冷熱媒供給源21と、回収塔本体19の直下に配置され且つ当該回収塔本体19の内底部に連通する回収容器22とによって構成されている。
【0019】
また、回収塔本体19上部には、止弁23、微粒子を捕捉するためのフィルタ(HEPAフィルタ)24、フッ素化ガス12を捕捉するためのガス吸着器25、及び吸引用ブロワ26が、順に直列に接続されている。
【0020】
図1に示す設備によって、廃棄物1からウランを回収する際には、予め微粉状に粉砕し且つ乾燥させた廃棄物1を除染装置2の反応容器6内へ投入し、ヒータ11で廃棄物1を加熱しながら、反応容器6内の空気を真空ポンプ(図示せず)により吸引除去する。
【0021】
次いで、三方切換弁15を入口ポート15aが一方の出口ポート15bに連通する状態に設定した後、三方切換弁7を一方の入口ポート7bが出口ポート7aに連通する状態に設定したうえ、止弁8aを開いて、ガス貯留容器8内のフッ素化ガス12をガス送給管10から反応容器6内へ送給する。
【0022】
反応容器6内がフッ素化ガス12雰囲気になった後、止弁8aを閉じ且つ三方切換弁7を他方の入口ポート7cが出口ポート7aに連通する状態に設定して、フッ素化ガス12雰囲気中の廃棄物1をヒータ11により常温〜300℃未満の温度範囲に加熱すると、廃棄物1に含まれているウラン(フッ化ウラン、フッ化ウラニル、酸化ウラン)とフッ素化ガス12の反応によって、ガス状の六フッ化ウラン3が生成され、廃棄物1そのものは、フッ素化ガス12の影響を受けずに更に酸化される。
【0023】
このとき、廃棄物1を予め乾燥させているので、フッ素化ガス12の消費量を低減でき、フッ素化ガス12による反応容器6構成材料の腐蝕が抑制される。
【0024】
また、循環用ブロワ16を運転することにより、反応容器6内のフッ素化ガス12を、吸着回収塔4の回収塔本体14、循環用ブロワ16、ガス送給管10の順で循環させると、反応容器6内の廃棄物1が流動層を形成し、六フッ化ウラン3の生成が促進される。
【0025】
反応容器6内で生成された六フッ化ウラン3は、フッ素化ガス12に随伴して回収塔本体14内に流入し、六フッ化ウラン3だけが、回収用フッ化ナトリウム17に選択的に吸着される。
【0026】
上述したようなフッ素化ガス12雰囲気中で廃棄物1を加熱する第1の工程が完了したならば、三方切換弁7を一方の入口ポート7bが出口ポート7aに連通する状態に設定するとともに、三方切換弁15を入口ポート15aが他方の出口ポート15cに連通する状態に設定する。
【0027】
更に、止弁9a,23を開き、ガス貯留容器9内の不活性ガス13をガス送給管10から反応容器6内へ送給して、フッ素化ガス12濃度が10%以下になるように、反応容器6内のフッ素化ガス12雰囲気を不活性ガス13に置換する。
【0028】
不活性ガス13の導入によって掃き出されるフッ素化ガス12は、回収塔本体14,19内を通過した後、フィルタ24により除塵され且つガス吸着器25でフッ素成分が除去される。
【0029】
反応容器6内が不活性ガス13雰囲気になったならば、三方切換弁15を入口ポート15aが一方の出口ポート15bに連通する状態に設定して、止弁9a,23を閉じ、三方切換弁7を他方の入口ポート7cが出口ポート7aに連通する状態に設定し、不活性ガス13雰囲気中の廃棄物1をヒータ11により300℃〜600℃の温度範囲に加熱すると、廃棄物1が含んでいたアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウラン3との錯体が分解する。
【0030】
このとき、不活性ガス13雰囲気中で廃棄物1を、300℃〜600℃の温度範囲に加熱するので、フッ素化ガス12による反応容器6構成材料の腐蝕が抑制される。
【0031】
また、循環用ブロワ16を運転し、反応容器6内のフッ素化ガス12と不活性ガス13とを、吸着回収塔4の回収塔本体14、循環用ブロワ16、ガス送給管10の順で循環させ、六フッ化ウラン3の生成の促進を図る。
【0032】
反応容器6内で廃棄物1から分離された六フッ化ウラン3は、不活性ガス13に随伴して回収塔本体14内に流入し、六フッ化ウラン3だけが、回収用フッ化ナトリウム17に選択的に吸着される。
【0033】
不活性ガス13雰囲気中で、300℃〜600℃の温度範囲に廃棄物1を加熱する第2の工程が完了したならば、ヒータ11による廃棄物1の加熱を中止し且つ循環用ブロワ16の運転を停止する。
【0034】
次いで、2次流体管20へ冷熱媒供給源21から冷媒を連続的に送給し、三方切換弁15を入口ポート15aが他方の出口ポート15cに連通する状態に設定し且つ止弁23を開き、吸引用ブロワ26を運転する。
【0035】
更に、回収塔本体14内の回収用フッ化ナトリウム17を、ヒータ18により加熱すると、回収用フッ化ナトリウム17から六フッ化ウラン3が遊離して析出回収塔5の回収塔本体19内へ流入する。
【0036】
この六フッ化ウラン3は、2次流体管20を流通している冷媒により冷却され、固体として析出される。
【0037】
六フッ化ウラン3とともに回収塔本体19に流入するフッ素化ガス12や不活性ガス13は、フィルタ24により除塵され且つガス吸着器25でフッ素成分が除去された後、吸引用ブロワ26から外部へ放出される。
【0038】
回収塔本体19内に六フッ化ウラン3が析出されたならば、止弁23を閉じたうえ、2次流体管20へ冷熱媒供給源21から熱媒を連続的に送給し、六フッ化ウラン3を昇温液化させて、回収容器22へ流入させる。
【0039】
このように、上述したウラン回収方法では、廃棄物1中のウラン及びフッ素化ガス12により六フッ化ウランを生成させて、ウランを選択的に回収した後に、廃棄物1に含まれているアルカリ元素あるいはアルカリ土類と六フッ化ウラン3の錯体を分解して、残余のウランを選択的に回収するので、2次廃棄物を発生させずに、廃棄物1に含まれているウランを効率よく回収することができる。
【0040】
なお、本発明のウラン回収方法は上述した実施の形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で変更を加え得ることは勿論である。
【0041】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明のウラン回収方法によれば下記のような種々の優れた効果を奏し得る。
【0042】
(1)本発明の請求項1及び請求項2に記載のウラン回収方法のいずれにおいても、フッ素化ガス雰囲気中で、常温〜300℃未満の範囲に廃棄物を加熱し、廃棄物中のウラン及びフッ素化ガスにより六フッ化ウランを生成させて、ウランを選択的に回収し、また、フッ素化ガス濃度を低下させた不活性ガス雰囲気中で、300℃〜600℃の温度範囲に廃棄物を加熱し、六フッ化ウランとアルカリ元素あるいはアルカリ土類の錯体を分解して、残余のウランを選択的に回収するので、2次廃棄物を発生させずに、廃棄物に含まれているウランを効率よく回収することが可能になる。これに加えて、フッ素化ガスの濃度を10%以下にした不活性ガス雰囲気中で、廃棄物を300℃〜600℃の温度範囲に加熱するので、フッ素化ガスによる反応容器の構成材料の腐蝕を抑制できる。
【0043】
(2)本発明の請求項2に記載のウラン回収方法においては、第1の工程前に廃棄物を予め乾燥させるので、六フッ化ウランを生成するためのフッ素化ガスの消費量を低減でき、フッ素化ガスによる反応容器の構成材料の腐蝕を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のウラン回収方法を実施するための設備の一例を示す概念図である。
【符号の説明】
1 廃棄物
3 六フッ化ウラン
12 フッ素化ガス
13 不活性ガス
Claims (2)
- ウラン含有廃棄物を投入した反応容器内の空気を吸引除去し、フッ素化ガスを反応容器内に供給するとともに、フッ素化ガス雰囲気中のウラン含有廃棄物を常温〜300℃未満の温度範囲に加熱して、前記廃棄物に含まれているウランとフッ素化ガスの反応によりガス状の六フッ化ウランを生成させ、該六フッ化ウランを回収用フッ化ナトリウムが充填してある回収塔本体に流入させて、回収用フッ化ナトリウムに六フッ化ウランを吸着させる第1の工程と、
第1の工程が完了した後、フッ素化ガス濃度が10%以下になるように反応容器内のフッ素化ガス雰囲気を不活性ガスに置換するとともに、不活性ガス雰囲気中の廃棄物を300℃〜600℃の温度範囲に加熱して、前記廃棄物に含まれているアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウランとの錯体を分解することにより廃棄物から六フッ化ウランを分離させ、該六フッ化ウランを回収用フッ化ナトリウムが充填してある回収塔本体に流入させて、回収用フッ化ナトリウムに六フッ化ウランを吸着させる第2の工程とを、
順次行うことを特徴とするウラン回収方法。 - 第1の工程前にウラン含有廃棄物を乾燥させておく請求項1に記載のウラン回収方法。
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