JP4253966B2 - 非晶質薄膜太陽電池 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、非晶質シリコン系膜を主材料としたpin接合構造を有する非晶質薄膜太陽電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
非晶質シリコン膜(以下a-Siと記す)等の非晶質シリコン系膜を主材料としたpin接合構造を有する非晶質薄膜太陽電池は、薄膜、低温プロセス、大面積化が容易という特長から低コスト太陽電池の本命として開発が進められている。
pin接合タイプのa-Si太陽電池のp層材料として、微結晶相を含んだ非晶質シリコン(以下μc-Siと記す)が考えられる。μc-Siは、微結晶相と非晶質相との2つの相をもつため厳密なバンドギャップは定義できない。しかし、波長300〜800nmの光に対する吸収係数は、通常p層として用いられる非晶質シリコンカーバイド(以下a-SiCと記す)と同等以下である。そのため、p層として適用した場合、光吸収ロスが小さく短絡電流(以下Jsc と記す)を増加させることができる。
【0003】
また、製膜条件を適当に選べば、開放電圧(以下Vocと記す)を向上させることも可能となる。概して言えば、比較的低温で製膜した水素を多く含んだ結晶分率の比較的低いμc-Siを適用すると、Vocは向上する。
このVocが向上する理由としては、以下の二つが考えられている。
▲1▼低抵抗な微結晶粒のp層がi層と点接触するため、全面で接触する場合に比べて、実効的なp/i界面の面積が大幅に減少する。その結果として再結合電流が減少する。
【0004】
▲2▼暗導電率の活性化エネルギーが0.05eV程度と非常に小さいことが一因となる。この場合、バンドギャップが1.1eVの完全な結晶シリコン(以下c-Siと記す)であれば拡散電位は小さいが、μc-Siを構成する非晶質相の影響で実効的なバンドギャップが広くなって、μc-Siでは拡散電位が増大する。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
μc-Si層をp層に適用すると、a-SiCや非晶質シリコンオキサイド(以下a-SiOと記す)を適用した場合に比べて、上記の理由で太陽電池の初期効率が向上する反面、光照射後の劣化が大きいという問題がある。具体的には、光照射に伴って直列抵抗成分(以下Rsと記す)が通常よりも大幅に増加し、曲線因子(以下FFと記す)が低下する現象として現れる。そして、その影響でμc-Si層をp層に適用した太陽電池の光照射後の効率は、a-SiCやa-SiOを適用した場合に比べて低かった。
【0006】
本発明の目的はこの問題を解決し、初期効率が高く、しかも光照射後の光劣化が少ない、すなわち光照射後の効率が高い非晶質太陽電池を提供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】
上記の課題解決のため本発明は、非晶質薄膜からなるp型半導体層、実質的に真性なi型半導体層、n型半導体層を積層したpin接合を少なくとも一つ有する非晶質薄膜太陽電池において、少なくとも一つのpin接合のp型半導体層あるいはn型半導体層が微結晶相を含む非晶質シリコン系膜からなり、その微結晶相を含む非晶質半導体層と非晶質シリコン系膜からなるi型半導体層との接合界面において、バンドギャップがi型半導体層よりも広く、かつ、微結晶相を含む非晶質系膜と同一導電型のほう素を低濃度添加した非晶質シリコン系膜からなる界面半導体層が介在し、さらに界面半導体層の膜中ほう素量が3×10 17 〜8×10 19 cm -3 の範囲にあるとともに、i層が非晶質シリコンゲルマニウムであり、界面半導体層が非晶質シリコンであることとする。
【0008】
例えばpin接合のp型半導体層が微結晶相を含むとき、p型半導体層とi型半導体層との間に、低濃度のp型の非晶質半導体層を挟むことにより、光照射後の効率(以下Effと記す)等を従来より向上させることができる。その考えられる機構は、後述の発明の実施の形態の項目で詳しく説明しているが、適量のほう素を加えたp/i界面層を挟むと、p/i界面層に生じる内部電界が弱くなって電圧ロスが小さくなり、その結果、拡散電位が増加してEffが向上するのである。
【0009】
特に、微結晶シリコンが界面半導体層との界面近傍から成長していることが重要である。
微結晶相を含む非晶質シリコン系膜(μc-Si系膜)の製膜条件によって、製膜の初期に薄い微結晶相を含まない遷移層が形成されることがある。この層が存在すると、吸収係数の増大やVocの低下といった悪影響を及ぼす。
【0010】
i型半導体層が非晶質シリコンゲルマニウム(a−SiGe)であるとき、界面半導体層の膜中ほう素量が3×1017〜8×1019cm-3であるとき、界面半導体層が非晶質シリコン(a−Si)であるときに効果がもたらされることは、実施例で実証されている。
【0011】
【発明の実施の形態】
以下図面を参照しながら本発明の実施の形態を説明する。
〔実施例1〕
先ず、非晶質シリコンゲルマニウム(以下a-SiGeと記す)を主体とするシングルセルの試作実験について述べる。太陽電池は面積1cm2 の小面積太陽電池で、ガラス基板上に試作した。
【0012】
図2はセル構造の断面図であり、以下にその製造工程を説明する。
基板1には面積1cm2 のガラス板を用いた。基板1上に、金属電極2としてスパッタリング法により膜厚100〜200nm の銀(Ag)膜を製膜した。
その後、プラズマCVD法によりa-Si系膜3〜6の製膜を行なった。
まず、基板温度200〜250℃で膜厚10〜20nmのa-Siのn層3を製膜し、次いでモノシラン(以下SiH4と記す)およびゲルマン(以下GeH4と記す)を主ガス、水素(以下H2と記す)を希釈ガスとして、膜厚100〜150nmのa-Si0.7Ge0.3からなるi層4を製膜した。
【0013】
その後、基板温度を200〜250℃としてSiH4を主ガス、H2を希釈ガス、ジボラン(以下B2H6と記す)をドーピングガスとして、膜厚8〜16nmのp/i界面層5を製膜した。B2H6のドーピング量はB2H6/SiH4=50ppmを中心として、上下に振って実験した。
更に、基板温度を85℃としてSiH4を主ガス、H2を希釈ガス、B2H6をドーピングガスとして、μc-Siからなる膜厚10〜20nmのp層6を製膜した。このときの水素希釈度(H2/SiH4)は200倍とし、ドーピング量はB2H6/SiH4=0.5%とした。このときのほう素の濃度は、約5×1020原子/cm3である。
【0014】
μc-Siを製膜する際に、製膜条件によって厚さ10nm程度の微結晶を含まないa-Siの初期遷移層が形成されることがある。この初期遷移層はあくまでもa-Siの膜なので、存在すると吸収係数の増大やVoc低下といった悪影響を及ぼすことになる。
そしてこの初期遷移層の有無は、断面TEM観察により確認できる。その観察によると、初期遷移層は基板温度に大きく依存し、基板温度150℃以上の製膜では遷移層が形成されるが、基板温度120℃以下であれば初期遷移層が存在せず、界面層からμc-Siが形成されることがわかった。
【0015】
本実施例では基板温度85℃なので初期遷移層が存在しない。実際に断面TEM観察により確認した。ラマンスペクトルから導出した微結晶相の含有率は、80〜90% である。
μc-Siのp層6の製膜後、スパッタリング法により透明電極11となる厚さ60〜80nmの酸化インジウム、錫(以下ITOと記す)を形成した。
【0016】
p層6がμc-Siのものの他に、比較のためa-SiOのものも作製した。そして、それぞれ、p/i界面層5へのほう素添加量とセル特性の関係を調べた。
セル特性は、タンデムセルのボトム側に適用することを想定して、光源にソーラーシミュレーター(スペクトル:AM1.5、照射光強度:100mW/cm2)を用いて赤色フィルター(カットオン波長650nm)光下で測定した。また、550時間の連続光照射をメタルハライドランプ光下(照射光強度:100mW/cm2、セル温度:50℃、開放状態)で行ない、途中何度かセル特性の測定を行なった。
【0017】
図3は、p層にμc-Siを適用したセルのp/i界面層へのほう素添加量とセル特性との関係を示す特性図である。縦軸はセル特性[Rs、Eff 、FF、短絡電流(以下Jsc と記す)、Voc ]、横軸はほう素添加量、パラメータは光照射時間である。
ほう素無添加(0ppm )の場合、光照射に伴うRsの増大が極めて大きい。それに対応して、光照射550時間後のFFは、0.65から0.544と小さくなった。
【0018】
ほう素添加量の増加に伴って、光照射後のRsの増大分が減少し、これに対応してFFが増加する。その結果、Eff が向上している。ほう素添加量が200pmを越えると、Voc 、Jsc 、FFともに次第に低下して、光照射後のEff も減少傾向に転じる。これらの特性低下は、a-Siの界面層がほう素添加量の増加によって、デッドレイヤー化するため引き起こされたと考えられる。
【0019】
結果的に光照射後のEff は、界面層へのほう素添加量(B2H6/SiH4 )が50ppmのときに最高値2.63% となった。また、ほう素添加量(B2H6/SiH4 )が2〜500ppm の範囲内であれば、無添加の場合に比べてEff が高くなっており、ほう素添加が有効であるといえる。尚、ほう素添加量の絶対値として重要なのは、ガス組成でなく、あくまでも膜中ほう素含有量である。上記の有効範囲は膜中ほう素含有量に換算すると、3×1017〜8×1019原子/cm3に相当する。
【0020】
図4は、p層としてa-SiOを適用したセルにおけるp/i界面層へのほう素添加量とセル特性の関係を示す特性図である。
p層にμc-Siを適用した場合と全く異なり、ほう素添加量B2H6/SiH4=0〜200ppmの範囲でセル特性に余り変化が見られなかった。個々の特性では多少の影響が見られるが、総合したEff としては殆ど変化していない。
【0021】
以上の二つの結果をまとめると、p/i界面層へのほう素添加は、μc-Siのp層と組み合わせたとき初めて効果を発揮するものであることがわかる。さらに、ほう素添加量には最適値があり、膜中ほう素を3×1017〜8×1019原子/cm3とすることが最も有効であることが分かった。
ここで、本実施例で特性が改善された理由を調べるため、前述の光照射試験後のa-SiGeシングルセルの評価を行なった。評価したセルは以下に示す三種であり、セルA、B、Cと名づける。
【0022】
セルA--- p層(μc-Si)/界面層(B2H6/SiH4= 50ppm)
セルB--- p層(μc-Si)/界面層(ほう素無添加)
セルC--- p層(a-SiO)/界面層(ほう素無添加)
まず、3つのセルのダークI-V(電流−電圧)特性を評価した。
結果を図5に示す。横軸は印加電圧V、縦軸はダーク電流密度Jである。大電流領域(100mW/cm2)の傾きから求まる単純抵抗成分は、三者とも1.8〜2.2Ωの範囲にあり、顕著な差が見られなかった。このことから、セルBの光照射に伴うRsの著しい増加は、例えば比抵抗の変化等の単純抵抗の増加によるものではないと考えられる。
【0023】
図6は、セルA、B、Cの波長800nmの単色光に対する光電流のバイアス依存性を示す特性図である。縦軸は−1V印加時で規格化した収集効率である。
この結果から、セルBのバイアス依存性が他の二つのセルに比べて明らかに悪いことがわかる。従ってセルBの光照射に伴うRsの著しい増加やFFの低下はこの影響によると考えられる。さらに、Back Surface Reflected Electroabsorption法により測定したセルA、B、Cの拡散電位は、それぞれ、0.76、0.72、0.75であり、セルBの拡散電位が低い。このセルBの低い拡散電位のためにバイアス依存性が悪くなったと考えられる。
【0024】
以上のことから、本実施例で特性が改善された理由については次の機構によると考えられる。
μc-Siのp層を適用すると、a-SiOを適用した場合に比べて、何らかの理由で光照射後のp/i界面層での電圧ロスが大きくなり、拡散電位が低下する。しかし、適量のほう素をp/i界面層に添加することで、p/i界面層に生じる内部電界が弱くなって電圧ロスが小さくなる。この効果が大きく、拡散電位が増加して変換効率が向上する。
【0025】
特性改善がこのような機構によることから、界面層を挟むのは必ずしもp/i界面でなければならない訳ではなく、n/i界面であっても良いと考えられる。また、実験を重ねて、i層4のa-SiGeは、a-Si1-x Gex のx=0.05〜0.6の範囲で有効であることがわかった。
〔実施例2〕
次に、a-Si/a-SiGe構造のタンデム型太陽電池のボトムセル(a-SiGe)のp層にμc-Siを適用した場合につき述べる。図1は、a-Si/a-SiGeタンデムセルの構造を示す断面図である。
【0026】
基板1には耐熱性のプラスチックフィルムを用いアパーチャー面積3000cm2の大面積太陽電池(直列段数152)を試作した。以下、ボトムセル(a-SiGe)については実施例1のa-SiGeセルとほぼ同様としたので詳しい説明を省略する。但し、第1界面層5のB2H6のドーピング量は、前述の実験をもとにB2H6/SiH4=50ppmとした。
【0027】
μc-Siの第一p層6製膜後、トータル膜厚を15〜20nmとしたμc-Si/a-SiO構造の第二n層7を製膜した。その後、膜厚150〜200nmのa-Siの第二i層8、膜厚10〜20nmのa-SiOの第二界面層9と膜厚5〜20nmの第二p層10を順次製膜し、最後にスパッタリング法により透明電極11として膜厚60〜80nmのITOを形成した。
【0028】
こうして完成した太陽電池の他に、比較のため第一界面層/第一p層構造が異なる3つの太陽電池を試作した。内訳は表1に示すとおり、第一界面層5をほう素無添加とした従来例1と、第一p層6をa-SiO/μc-Si構造とした参考例1、2とである。参考例の二つの場合、p層として機能しているのは主にa-SiOであり、μc-Siはオーミック接触をとるために設けた。
【0029】
【表1】
これらの太陽電池に500時間の連続光照射を行ない、照射の前後でセル特性をソーラーシミュレーター光下(スペクトル:AM1.5、照射光強度:100mW/cm2、セル温度:25℃)で測定した。尚、連続光照射はメタルハライドランプを用い、照射光強度100mW/cm2、セル温度50℃、開放状態でおこなった。
【0030】
連続光照射試験の結果は同じく表1に示したが、非常に興味深いものとなった。
本実施例と従来例1とは同じμc-Siのp層を用いているが、光照射後のFFとRsに大きな違いが現れた。すなわち、従来例1では光照射に伴ってRsが著しく増加し、これに対応してFFが大きく低下しているのに対し、本実施例2の光照射後の特性は劣化が少なく、非常に良好になっている。すなわち、p層にμc-Siを適用した場合、界面層へのほう素添加が特性を大きく左右するポイントとなる。
【0031】
一方、参考例1、2を比較して分かるように、p層にa-SiOを適用した場合はほう素添加によって特性がほとんど変わっていない。従って、界面層へのほう素添加はμc-Siのp層と組み合わせて初めて効果を発揮するものであり、これまで報告されていない全く新しい効果である。
結果的に本発明を適用することにより、最適負荷条件での最大出力(Pmax)は従来例と比較して1.05倍、参考例1、2と比較しても1.03倍に向上した。この結果は、前記の実施例1と良く対応する結果となった。
【0032】
以上、本実施例では不透光性基板を使ったサブストレート型の太陽電池のp層/界面層構造について述べた。しかしながら、ガラス基板等の透光性基板を用いた場合もμc-Siを適用すると同様な現象がみられており、本発明は有効である。
【0033】
以上説明したように本発明によれば、非晶質薄膜からなるp型半導体層、実質的に真性なi型半導体層、n型半導体層を積層してpin接合を少なくとも一つ有する非晶質薄膜太陽電池において、少なくとも一つのpin接合のp型半導体層あるいはn型半導体層が微結晶相を含む非晶質シリコン系膜からなり、その微結晶を含む非晶質半導体層と非晶質系膜からなるi型半導体層との接合界面において、バンドギャップがi型半導体層よりも広く、かつ、微結晶相を含む非晶質系膜と同一導電型のほう素を低濃度添加した非晶質シリコン系膜からなる界面半導体層が介在し、さらに界面半導体層の膜中ほう素量が3×10 17 〜8×10 19 cm -3 の範囲にあるとともに、i層が非晶質シリコンゲルマニウムであり、界面半導体層が非晶質シリコンであることとすることによって、界面層での電圧ロスを抑制でき、拡散電位を向上させることができる。これによって、従来μc−Siをp層に適用したときに問題となっていた長時間光照射によるRsの著しい増加やFFの低下が大幅に改善され、その結果、光照射後のEffを大幅に改善することが可能となる。
【0034】
従って本発明は、非晶質薄膜太陽電池の長期の使用に関して極めて重要、かつ有用な発明である。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明第二の実施例の非晶質太陽電池(タンデムセル)の断面図
【図2】本発明第一の実施例の非晶質太陽電池(シングルセル)の断面図
【図3】p層にμc-Siを適用したa-SiGeシングルセルのp/i界面層へのほう素添加量とセル特性との関係を示す特性図
【図4】p層にa-SiOを適用したa-SiGeシングルセルのp/i界面層へのほう素添加量とセル特性との関係を示す特性図
【図5】セルA、B、CのダークI−V特性図
【図6】セルA、B、Cの波長800nm の単色光に対するフォトカレントのバイアス依存性を示す特性図
【符号の説明】
1. 基板
2. 金属電極
3. n層または第一n層
4. i層または第一i層
5. p/i界面層または第一p/i界面層
6. p層または第一p層
7. 第二n層
8. 第二i層
9. 第二p/i界面層
10. 第二p層
11. 透明電極
Claims (2)
- 非晶質薄膜からなるp型半導体層、実質的に真性なi型半導体層、n型半導体層を積層したpin接合を少なくとも一つ有する非晶質薄膜太陽電池において、少なくとも一つのpin接合のp型半導体層あるいはn型半導体層が微結晶相を含む非晶質シリコン系膜からなり、その微結晶相を含む非晶質半導体層と非晶質シリコン系膜からなるi型半導体層との接合界面において、バンドギャップがi型半導体層よりも広く、かつ、微結晶相を含む非晶質シリコン系膜と同一導電型のほう素を低濃度添加した非晶質シリコン系膜からなる界面半導体層が介在し、さらに界面半導体層の膜中ほう素量が3×1017〜8×1019cm-3の範囲にあるとともに、i層が非晶質シリコンゲルマニウムであり、界面半導体層が非晶質シリコンであることを特徴とする非晶質薄膜太陽電池。
- 微結晶相を含む半導体層の微結晶シリコンが界面半導体層との近傍から成長していることを特徴とする請求項1に記載の非晶質薄膜太陽電池。
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