KR102093567B1 - 태양 전지 및 이의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 태양 전지 및 이의 제조 방법에 관한 것이다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 탄소 원소들을 함유하는 배면 전극층; 상기 배면 전극층 상에 배치되는 실리콘 함유 광흡수층; 상기 배면 전극층과 상기 광흡수층 사이에 배치되어, 상기 배면 전극의 탄소 원소들이 상기 광흡수층으로 확산되는 것을 억제하는 확산 장벽층; 및 상기 광흡수층 상에 배치되는 투명 전극층을 포함하는 박막형 태양 전지가 제공될 수 있다.
Description
본 발명은 신재생 에너지 기술에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 태양 전지 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
화석연료 고갈에 대한 우려와 이산화탄소와 같은 연료 소모에 따른 환경오염 문제로 인해, 태양 에너지 같은 신재생 에너지에 대한 관심이 날로 증가하고 있다. 그린 에너지라고도 불리는 신재생 에너지는 태양, 풍력, 수소, 바이오, 또는 수력과 같은 대체 에너지를 의미한다. 이와 같은 다양한 신재생 에너지원들 중에서도 태양 에너지는 그 잠재력이 가장 높다고 할 수 있다.
태양 전지는 태양 에너지를 전기 에너지로 전환하는 장치로, 태양광 발전 시스템의 핵심 소자이다. 상기 태양 전지는 P-N 접합으로 구성된 반도체 소자로 반도체의 밴드 갭보다 큰 에너지의 빛이 입사되면 반도체 내부에 전자-정공 쌍이 생성되고, 생성된 전자-정공 쌍이 P-N 접합부에 형성되어 있는 전기장에 의해 서로 반대 방향으로 이동하면서 외부에 연결된 도선에 전류가 흐르게 된다.
p-i-n 구조의 광 흡수층으로 실리콘을 이용하는 태양전지는 결정질(단, 다결정) 기판(Wafer)형 태양전지와 박막형(비정질, 다결정) 태양 전지로 구분할 수 있다. 또한 CIS(CuInSe2)나 CdTe를 이용하는 화합물 박막 태양전지, III-V족 태양전지, 염료 감응 태양전지와 유기 태양 전지가 대표적인 태양전지라고 할 수 있다. 현재는 다결정 실리콘을 이용하는 벌크형 결정질 실리콘 태양 전지가 태양 전지 시장의 90% 이상을 차지하고 있다.
종래 유기 태양 전지의 투명전극으로 널리 쓰이고 있는 인튬티타늄산화물(ITO)은 높은 광학적 투명도와 전기적 전도도를 갖지만 화학적 불안정성과 쉽게 깨지는 성질, 그리고 인듐의 희소성으로 인한 고비용의 단점 때문에 ITO 전극을 대체하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 전도성 고분자, 금속 나노와이어(nanowire)와 그래핀, 탄소나노튜브(carbon nanotube) 등의 탄소 기반 물질이 ITO의 대체재로 연구되고 있으며 이 중 그래핀은 뛰어난 전기적, 광학적, 물리적 특성으로 인해 태양 전지의 전극으로서의 응용이 활발히 연구되고 있다. 특히, 구부러짐(bending)에도 물리적인 변형이 적기 때문에 휘어지고(flexible) 착용 가능한(wearable) 태양 전지로의 전극으로 응용이 가능하다.
그러나, 그래핀 전극 기반의 태양 전지의 경우, 상기 그래핀 전극에서 상기 태양 전지로 탄소 확산(carbon diffusion) 현상이 발생하여 상기 태양 전지 내에 탄소 오염(carbon contamination)이 발생될 수 있다. 광흡수층 내로 탄소 물질의 과도한 대량 공급이 발생하는 경우에, 광흡수층 내의 계면마다 존재하는 단글링 본드(dangling bond) 같은 불포화 결합의 개수가 감소하고, 이로 인해 전하 캐리어들의 재결합이 감소하여 태양 전지로부터의 전류가 감소하여, 태양 전지의 효율이 감소될 수 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는, 그래핀 전극으로부터의 탄소 확산을 억제하여, 전류 감소를 방지하는 태양 전지를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는, 전술한 이점을 갖는 태양 전지의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 실시예에 따르면, 탄소 원자를 함유하는 배면 전극층; 상기 배면 전극층 상에 배치되는 실리콘 함유 광흡수층; 상기 배면 전극층과 상기 광흡수층 사이에 배치되어, 상기 배면 전극층의 탄소 원소들이 상기 광흡수층으로 확산되는 것을 억제하는 확산 장벽층; 및 상기 광흡수층 상에 배치되는 투명 전극층을 포함하는 박막형 태양 전지가 제공될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층과 상기 광흡수층 사이에 배치되는 후면 반사층이 더 포함될 수 있다. 상기 후면 반사층은 티타늄(Ti), 크롬(Cr), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 구리(Cu), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 알루미늄(Al), 마그네슘(Mg), 니오븀(Nb), 지르코니아(Zr) 및 베릴륨(Be) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 투명 전극층과 상기 광흡수층 사이에 배치되는 버퍼층을 더 포함할 수 있다. 상기 배면 전극층은 그래핀, 풀러렌, 탄소 나노튜브, 및 다이아몬드 중 어느 하나 또는 이의 조합을 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층은 주석 산화물(SnOx)을 포함할 수 있다. 상기 확산 장벽층의 두께는 50 nm 내지 100 nm 범위를 가질 수 있다. 상기 확산 장벽층은 주석과 산소의 성분비 또는 두께가 서로 다른 제 1 확산 장벽층과 제 2 확산 장벽층을 포함하며, 상기 제 1 확산 장벽층과 상기 제 2 확산 장벽층은 서로 적어도 1회 이상 교번하여 반복 적층될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 광흡수층은 p-i-n 반도체 적층 구조를 가지며, 상기 p-i-n 반도체 적층 구조의 진성 반도체층은 수소화된 비정질 실리콘(a-Si:H, hydrogenated amorphous silicon) 박막을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 탄소 원소들을 함유하는 배면 전극층을 형성하는 단계; 상기 배면 전극층 상에, 상기 탄소 원소들의 확산을 억제하는 확산 장벽층을 형성하는 단계; 상기 확산 장벽층 상에 실리콘 함유 광흡수층을 형성하는 단계; 및 상기 광흡수층 상에 투명 전극층을 형성하는 단계를 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법이 제공될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층과 상기 광흡수층 사이에 후면 반사층을 형성하는 단계 또는 상기 투명 전극층과 상기 광흡수층 사이에 버퍼층을 형성하는 단계가 더 포함될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층은 스퍼터링, 화학기상증착법(CVD), 원자층증착법(ALD), 레이저 이용 물리적 증착법(physical vapor deposition; PVD), 또는 이온빔 증착법(ion beam assisted deposition)에 의해 형성될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층을 형성하기 전에, 상기 배면 전극층의 표면을 연마하는 단계가 더 포함될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 배면 전극층은 그래핀, 풀러렌, 탄소 나노튜브, 및 다이아몬드 중 어느 하나 또는 이의 조합을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 배면 전극층과 광흡수층 사이에 배치되어, 상기 배면 전극의 탄소 원소들이 상기 광흡수층으로 확산되는 것을 방지하는 확산 장벽층을 이용함으로써, 탄소 확산으로 인한 전류 감소를 억제하는 태양 전지가 제공될 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지의 사시도이다.
도 2, 도 3a 내지 도 3c 그리고 도 4는 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지를 구성하는 광흡수층의 상세한 도면이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 6a 내지 도 6d는 확산 장벽층이 없는 박막형 태양 전지의 TOF-SIMS (Time of Flight Secondary Ion Mass Spectrometry) 분석 결과 그래프이다.
도 7a 내지 도 7c는 확산 장벽층을 갖는 박막형 태양 전지의 탄소 확산 효과를 보여주는 그래프이다.
도 2, 도 3a 내지 도 3c 그리고 도 4는 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지를 구성하는 광흡수층의 상세한 도면이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 6a 내지 도 6d는 확산 장벽층이 없는 박막형 태양 전지의 TOF-SIMS (Time of Flight Secondary Ion Mass Spectrometry) 분석 결과 그래프이다.
도 7a 내지 도 7c는 확산 장벽층을 갖는 박막형 태양 전지의 탄소 확산 효과를 보여주는 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
도면에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다. 또한, 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것이 아니다. 또한, 본 명세서에서 단수로 기재되어 있다 하더라도, 문맥상 단수를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"이란 용어는 언급한 형상들, 숫자, 단계, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 다른 형상, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 그룹들의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다.
본 명세서에서 기판 또는 다른 층 "상에(on)" 형성된 층에 대한 언급은 상기 기판 또는 다른 층의 바로 위에 형성된 층을 지칭하거나, 상기 기판 또는 다른 층 상에 형성된 중간 층 또는 중간 층들 상에 형성된 층을 지칭할 수도 있다. 또한, 당해 기술 분야에서 숙련된 자들에게 있어서, 다른 형상에 "인접하여(adjacent)" 배치된 구조 또는 형상은 상기 인접하는 형상에 중첩되거나 하부에 배치되는 부분을 가질 수도 있다.
본 명세서에서, "아래로(below)", "위로(above)", "상부의(upper)", "하부의(lower)", "수평의(horizontal)" 또는 "수직의(vertical)"와 같은 상대적 용어들은, 도면들 상에 도시된 바와 같이, 일 구성 부재, 층 또는 영역들이 다른 구성 부재, 층 또는 영역과 갖는 관계를 기술하기 위하여 사용될 수 있다. 이들 용어들은 도면들에 표시된 방향뿐만 아니라 소자의 다른 방향들도 포괄하는 것임을 이해하여야 한다.
이하에서, 본 발명의 실시예들은 본 발명의 이상적인 실시예들(및 중간 구조들)을 개략적으로 도시하는 단면도들을 참조하여 설명될 것이다. 이들 도면들에 있어서, 예를 들면, 부재들의 크기와 형상은 설명의 편의와 명확성을 위하여 과장될 수 있으며, 실제 구현시, 도시된 형상의 변형들이 예상될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예는 본 명세서에 도시된 영역의 특정 형상에 제한된 것으로 해석되어서는 아니 된다. 또한, 도면의 부재들의 참조 부호는 도면 전체에 걸쳐 동일한 부재를 지칭한다.
이하, 본 발명의 내용에서, 태양 전지는 광기전 장치, 광전 변환 장치, 광기전 셀 또는 광기전 모듈로 지칭될 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지의 사시도이고, 도 2, 도 3a 내지 도 3c 그리고 도 4는 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지를 구성하는 광흡수층(40)의 상세한 도면이다.
도 1를 참조하면, 박막형 태양 전지(100)는 탄소 원소들을 포함하는 배면 전극층(10), 배면 전극층(10) 상에 배치되는 실리콘 함유 광흡수층(40), 배면 전극층(10)과 광흡수층(40) 사이에 배치되어, 배면 전극(10)의 탄소 원소들이 광흡수층(40)으로 확산되는 것을 억제하는 확산 장벽층(20) 및 광흡수층(40) 상에 배치되는 투명 전극층(50)을 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 배면 전극층(10)은 그래핀, 풀러렌, 탄소 나노튜브, 다이아몬드 중 어느 하나를 포함할 수 있다. 바람직하게, 본 발명의 실시예에서, 배면 전극층(10)은 우수한 전기적, 물리적 특성을 갖는 그래핀 기판이 이용될 수 있다. 그러나, 그래핀은 인듐틴옥사이드(indium tin oxide, ITO)에 비해 높은 면 저항 값을 가져서 태양 전지의 효율 감소시킬 수 있다. 이러한 그래핀이 갖는 높은 면 저항 값으로 인한 태양 전지의 효율 감소를 개선하기 위해서, 금속 촉매에 물리적, 화학적 처리를 하거나 그래핀에 도핑(doping)하는 방법이 이용될 수 있다.
그래핀을 기판 상에 도핑시킬 경우 그래핀의 일함수가 변할 뿐만 아니라 전도성도 증가하게 된다. 그래핀은 다층으로 쌓을 경우 전도성이 증가하며 면 저항 값이 감소하지만 그래핀 층이 늘어남에 따라 투과도가 떨어지므로 이를 최적화하기 위해, 그래핀이 태양 전지의 전극으로 이용되는 경우 본 발명에서는 1 내지 4층의 그래핀 층을 배면 전극층으로서 이용할 수 있다. 또한, 이러한 그래핀 도핑 효과를 지속시키기 위해서, 그래핀 표면 개질 공정이 수행될 수 있다. 상기 그래핀 표면 개질 공정을 통하여 그래핀과 전하 수송층의 상호 작용을 개선함으로써 그래핀 도핑 효과와 도핑의 지속성 향상을 기대할 수 있다. 일 실시예에서, 배면 전극층(10)은 전도성 고분자 전하 수송층(예: PEDOT:PSS)과 그래핀 층이 적층되는 구조를 가질 수 있다.
확산 장벽층(20)은 주석 산화물(SnOx) 및 실리콘 산화물(SiOx) 중 어느 하나를 포함할 수 있다. 바람직하게, 본 발명의 실시예에서, 확산 장벽층(20)은 주석 산화물(SnOx)을 포함함으로써, 배면 전극(10)의 탄소 원소들이 광흡수층(40)으로 확산되는 것을 억제시킬 수 있다. 구체적으로, 그래핀 기반 태양 전지의 경우 후 열처리 공정을 필요로 하기 때문에 그래핀 표면에 존재하는 탄소와 산소가 결합하여 탄소 기체가 확산될 수 있다. 본 발명의 실시예에서, 수분투과도(Water Vapor Transmission Rate: WVTR)와 투명 전극 특성이 우수한 주석 산화물(SnOx)을 확산 장벽층으로 이용함으로써, 탄소와 산소가 결합하여 탄소 기체가 생성되는 것을 억제하여 탄소 원자 자체가 태양 전지의 상부로 확산되는 것을 방지할 수 있다. 그러나, 본 발명의 실시예는 주석 산화물(SnOx)으로 제한되지 않으며, 수분투과도와 투명 전극 특성이 우수한 재료라면 모두 사용 가능하다.
또한, 확산 장벽층(20)의 두께는 50 nm 내지 100 nm범위를 가질 수 있다. 상기 확산 장벽층의 두께가 10nm 이하의 경우 탄소 확산 억제 기능이 미미하며, 상기 확산 장벽층의 두께가 200nm 이상의 경우 태양 전지의 효율을 감소시킬 수 있다.
일 실시예에서, 확산 장벽층(20) 은 제 1 확산 장벽층과 제 2 확산 장벽층을 포함하며, 상기 제 1 확산 장벽층과 상기 제 2 확산 장벽층은 서로 교차되어 적층 형성될 수 있다. 상기 제 1 확산 장벽층과 상기 제 2 확산 장벽층은 서로 다른 두께 또는 서로 다른 조성비를 가질 수 있다. 구체적으로, 상기 제 1 확산 장벽층은 배면 전극층(10)과 인접하고 상기 제 2 확산 장벽층은 광흡수층(40)과 인접할 수 있으며, 상기 제 1 확산 장벽층의 두께가 상기 제 2 확산 장벽층보다 크거나 작을 수 있다. 또는 상기 제 1 확산 장벽층 내의 주석 원소 대비 산소 원소의 비율이 상기 제 2 확산 장벽층 내의 주석 원소 대비 산소 원소의 비율보다 크거나 작을 수 있다.
실리콘 함유 광흡수층(40)은 p-i-n 구조를 가지며 수소화된 비정질 실리콘(a-Si:H, hydrogenated amorphous silicon)을 포함하거나 수소화된 미세결정질 실리콘(μc-Si:H)을 포함할 수 있다. 또는, 실리콘 함유 광흡수층(40)은 복수의 비정질 실리콘층들이 적층된 구조를 가지거나 비정질 실리콘층과 미세결정질 실리콘층의 조합으로 형성되는 적층 구조를 가질 수 있다.
박막 형태의 태양 전지의 광흡수층으로 사용되는 비정질 실리콘(Si)과 미세결정질 실리콘(Si) 중에서 비정질 실리콘은 분자 배열의 규칙도가 낮으며 액체 상태와 비슷하다. 따라서, 단글링 본드(dangling bond)와 같은 많은 결함이 존재하여 빛에 의하여 생성된 전자와 정공을 효과적으로 전달하기 위하여 결함을 제어하는 기술이 매우 중요하다. 대부분의 결함은 수소 원자를 이용하여 제거하는데, 이러한 과정을 수소 passivation이라고 지칭된다. 종래의 결정질 실리콘 태양 전지의 경우에는 전자와 정공의 확산거리가 충분히 길어서 PN 접합으로 제조하여 전하의 확산을 이용하여 광기전을 할 수 있지만, 비정질이나 미세결정 실리콘의 경우에는 확산거리가 매우 짧고, 도핑의 용해도가 낮아서 진성(intrinsic) 상태의 광흡수층으로 사용한다.
광흡수층으로 사용되는 intrinsic 층 내부에는 일정한 전기장이 걸려있고, 이곳에서 생성된 전자와 정공은 전기장을 따라 각각 n-Si과 p-Si에서 수집될 수 있다. 따라서 결정질 Si이 확산에 의하여 광기전이 주도되는 반면 비정질이나 미세결정 실리콘의 경우 전기장에 의한 표동(drift)으로 주도된다. 전기장은 효율적으로 intrinsic 내부에 인가되어야 하는데 내부에 결함이 많이 존재하면 전기장이 제대로 걸리지 않고 손실되는 현상이 발생하여 효율 저하가 나타날 수 있다. 이를 효율 저하를 개선시키기 위해서는 반사 방지나 재흡수 방법을 통해 광의 이용률을 높일 수 있다. 이를 위해서 광흡수층의 표면 조직화(texturing)나 반사방지막, 후면 반사막이 사용된다.
실리콘 함유 광흡수층(40)은 도 2와 같은 단일 접합 구조(single junction), 도 3a 내지 도 3c와 같은 이중 접합(tandem cell or double junction cell), 또는 도 4와 같은 삼중 접합(triple junction cell) 구조를 가질 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 단일 접합 구조의 광흡수층은 p 아몰포스, i 아몰포스(광흡수층), n 아몰포스 구조에서 광이 입사하여 광흡수층에 흡수되면 광전효과(Photo electric Effect)에 의해 전자 정공 쌍이 생성되고 p-i-n 접합 구조가 형성되는 전기장에 의해서 전자는 n층으로 정공은 p층으로 흐르게 된다. 도 2에서 비정질의 단일 실리콘층(예: a-Si:H)이 광흡수층으로 사용되는 것을 예시하고 있지만, 미세결정질의 단일 실리콘이 광흡수층으로 사용될 수도 있다.
도 3a 내지 도 3b를 참조하면, 이중 접합 구조의 광흡수층은 적층된 2 개의 비정질 실리콘(a-Si:H, a-Si:H)층을 포함할 수 있고, 이중 접합 구조의 광흡수층은 적층된 2 개의 비정질 실리콘(a-Si:H, a-SiGe:H)층을 포함할 수 있거나,
구현에 있어서, 이중 접합 구조의 광흡수층은 적층된 2 개의 미세결정질의 단일 실리콘(μc-Si:H, μc-Si:H)층을 포함하거나 도 3c와 같이 적층된 비정질 실리콘(a-Si:H)과 미세결정질의 실리콘(μc-Si:H)층을 포함할 수 있다. 상기 이중 접합 구조에서 비정질 단일 접합 위에 미세결정질의 실리콘 박막을 이용한 p-i-n 접합을 적층함으로써, 비정질에 의한 상부 접합 구조는 단파장 대의 빛을 흡수하고 미세결정질의 실리콘 박막의 하부 접합 구조에서 장파장 대 빛을 흡수할 수 있다.
도 4를 참조하면, 삼중 접합 구조의 광흡수층은 비정질 실리콘층(a-Si:H), 비정질 실리콘 저마늄(a-SiGe:H), 및 미세결정질의 실리콘층(μc-Si:H)을 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 비정질 실리콘(a-Si:H)층은 캐리어의 확산 거리(diffusion length)가 단결정이나 다결정 실리콘 기판에 비해 매우 낮아 PN 구조로 제조될 경우 광에 의해 생성된 전자-정공쌍(electron-hole pairs)의 수집 효율이 낮을 수 있다. 따라서 비정질 실리콘 박막 태양전지는 그림에서 보는 바와 같이 불순물이 첨가되지 않은 진성(intrinsic) a-Si:H 광 흡수층을 p형 a-Si:H와 n형 a-Si:H 중간에 삽입한 pin 구조를 갖는다.
pin 구조에서 i a-Si:H 광 흡수층은 상하의 높은 도핑 농도를 갖는 p와 n층에 의해 공핍 (depletion)되며 내부에 전기장이 발생하게 된다. 입사광에 의하여 i a-Si:H에서 생성된 전자-정공 쌍은 내부 전기장에 의한 드리프트에 의해 n층과 p층으로 각각 수집되어 전류를 발생하게 된다. 비정질 실리콘 태양전지의 구조는 크게 유리기판을 사용한 TCO/p-i-n/metal 구조의 수퍼스트레이트(Superstrate)형과 금속판을 이용한 Metal/n-ip/TCO/grid 구조의 서브스트레이트(Substrate)형으로 구분할 수 있다. 두 구조 모두에서 태양광은 TCO/p를 통하여 i a-Si:H 광 흡수층으로 입사되는 공통점을 갖고 있는데 이는 입사광에 의해 생성된 전자와 전공의 드리프트 모빌리티 차이에 의한 것이다.
정공의 드리프트 모빌리티가 전자에 비해 낮기 때문에 입사광에 의한 캐리어의 수집 효율을 극대화하기 위해 캐리어들이 pi 계면에서 생성되도록 하여 정공의 이동거리를 최소화할 수 있다. 따라서 태양광이 입사되는 p a-Si:H 층은 높은 전기전도도와 큰 광학적 밴드갭(optical bandgap)을 갖는다. 전기장이 내부에 균일하게 발생하나 실제 소자에서는 i a-Si:H 내부에 존재하는 결함에 의해 pi 및 ni 계면에서 스페이스 차지(space-charge) 밀도가 증가하고 이로 인하여 i a-Si:H 내부에서 전기장이 감소하는 현상이 발생한다. 또한 i a-Si:H 광 흡수층이 두꺼울 경우에도 동일한 현상이 발생하여 대부분의 비정질 실리콘 박막 태양전지에서 i a-Si:H 층의 두께는 200 내지 500 nm 범위를 가질 수 있다. 비정질 실리콘 박막 태양 전지는 광에 노출되는 경우 초기에 비하여 태양전지 특성이 감소하는 스태블러 원스키 효과(Stabler-Wronski effect)라 불리는 열화 현상이 발생하며 광 흡수층의 두께와 물성에 따라 최대 30 %까지 태양 전지 특성이 감소할 수 있다. 이는 라이트 소우킹(light-soaking)에 의해 i a-Si:H 내부의 불포화 결합(dangling bond) 밀도가 증가하고 내부 전기장이 감소하여 광에 의해 발생된 전자-정공쌍의 재결합이 가속화되기 때문인 것으로 알려져 있다.
미세결정 실리콘 박막 태양전지 미세 결정 실리콘(c-Si:H)은 단결정과 다결정 실리콘의 경계 물질로서 수십 nm에서 수백 nm의 결정 크기를 가지며 결정 사이의 결정경계(Grain boundary)에는 흔히 비정질상이 존재하여 높은 결함 밀도로 인하여 대부분의 캐리어 재결합(Recombination)이 결정경계에서 발생한다. c-Si:H 박막의 에너지 밴드갭은 약 1.1eV로 단결정 실리콘과 거의 동일한 값을 나타내며 비정질 실리콘 박막 태양전지에서 나타나는 열화 현상이 없는 장점을 갖고 있다. c-Si:H 박막 태양전지도 a-Si:H 박막 태양 전지와 같이 pin 수퍼스트레이트형과 nip 서브스트레이트형의 두 가지 구조로 제조되며 광 흡수층으로 사용되는 c-Si:H 박막을 제외하면 a-Si:H와 매우 유사한 구조를 갖고 있다.
도 3a 내지 도 4에 나타난 적층형 실리콘 박막 태양 전지에서 설명한 비정질과 미세결정 실리콘을 광 흡수층으로 사용하는 단일 pin 접합 박막 태양전지는 광 변환 효율이 낮아 실제 사용에는 많은 제약이 있다. 따라서 a-Si:H와 c-Si:H 박막 태양전지를 이중 또는 삼중으로 적층하여 형성하는 적층형 태양전지가 실제로 사용되는데 이는 태양전지를 직렬 연결함으로서 개방전압(open circuit voltage)을 높일 수 있고 입사광에 대한 변환 효율을 향상시킬 수 있기 때문이다.
적층형 박막 태양전지의 종류로는 크게 이중 접합 (pin/pin)형과 삼중 접합 (pin/pin/pin)형으로 나눌 수 있다. 이중 접합형 박막 태양전지는 광 흡수층을 a-Si:H/a-Si:H(또는 a-SiGe:H), a-Si:H/c-Si:H로 나눌 수 있다. 삼중 접합형 박막 태양전지 역시 a-Si:H(1.8eV)/a-SiGe:H(1.6eV)/a-SiGe:H (1.4eV)와 a-Si:H(1.8eV)/a-SiGe:H (1.6eV)/c-Si:H (1.1eV)로 구분할수 있으며 c-Si:H를 하부전지(bottom cell)로 사용할 경우 a-Si:H에 의한 열화 현상을 줄일 수 있다.
태양 전지의 광흡수를 위한 적층수가 증가할수록 개방 전압은 증가하고 단락전류밀도(short circuit current density)는 감소함을 알 수 있다. 이는 태양 전지가 직렬로 연결되어 있어 전체 전류는 최소 전류를 발생하는 단위 태양 전지에 의하여 제한되고 전압은 각 단위전지의 합으로 나타나기 때문이며 트리플 접합에서 가장 큰 약 2.3V의 개방전압을 얻을 수 있다. 태양 전지 효율은 단일 접합 구조보다 이중 접합 구조가 높으며 a-Si:H/a-SiGe:H와 같이 서로 다른 밴드 갭을 갖는 광 흡수층을 사용한 태양전지의 효율이 같은 종류를 사용한 a-Si:H/a-Si:H 보다 높다. 태양 전지의 적층수를 늘려감에 따라 높은 변환 효율을 얻을 수 있다.
일 실시예에서, 선택적으로, 확산 장벽층(20)과 광흡수층(40) 사이에 배치되는 후면 반사층(30)은 태양 전지(100)의 후면에서 반사를 증진시켜 광의 재흡수를 도와준다. 구체적으로, 낮은 광흡수율을 갖는 실리콘 함유 광흡수층(40)의 광이용율 향상을 위하여 광흡수층(40)의 거친 계면에서의 입사광 산란을 통한 광포획(light trapping)기술이 이용될 수 있다. PIN 구조를 갖는 광흡수층(40)의 거친 표면 형상은 일반적으로 후면 반사층(30)의 표면 텍스처링에 의하여 형성되므로 태양 전지(100) 내의 효과적인 광흡수가 되도록 넓은 파장영역에서 입사광을 효과적으로 산란시킬 수 있다.
후면 반사층(30) 내에서 작은 입자들의 표면에너지를 감소시키기 위하여 빠르게 성장하는 큰 입자에 의하여 작은 입자의 병합이 이루어지고 비정상적인 입자 성장(abnormal grain growth)이 유발될 수 있다. 이를 통하여 후면 반사층(30) 내에서 입자크기의 불균일성과 함께 표면 텍스처링이 형성될 수 있다. 따라서, 후면 반사막(30)의 표면텍스처링 형성은 증착 온도 증가에 따른 입자의 비정상 입자성장에 기인한 결과라고 볼 수 있다.
일 실시예에서, 후면 반사층(30)은 티타늄(Ti), 크롬(Cr), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 구리(Cu), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 알루미늄(Al), 마그네슘(Mg), 니오븀(Nb), 지르코니아(Zr) 및 베릴륨(Be) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 그러나, 본 발명은 이들 재료에 한정되지 않는다. 예컨대, 후면 반사층(30)은 아연 산화물 같은 금속 산화물을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 후면 반사층(30)은 투명 전도성 산화물(Transparent Conductive Oxide, TCO)층과 도전층을 적층된 구조를 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 선택적으로, 투명 전극층(50)과 광흡수층(40) 사이에 배치되는 버퍼층(미도시함)이 더 포함될 수 있다. 상기 버퍼층은 광흡수층(40)과 투명 전극(50) 사이의 일함수 차이와 격자상수 차이를 완화하여 정공 및 전자의 이동을 원활히 하는 역할을 수행할 수 있다. 상기 버퍼층으로는 n 타입 반도체가 사용될 수 있으며, 구체적으로는 CdS, ZnS, ZnSe, In2O3 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 화합물이 사용될 수 있다. 그러나, 본 발명은 상기 버퍼층이 이들 재료에 한정되지 않는다.
p/i/n 비정질 실리콘 사이에 존재하는 계면마다 단글링 본드라고하는 불포화 결합이 존재하여, 이러한 단글링 본드는 계면의 전하들의 트랩을 증가시키고 이에 따라 전하 캐리어들의 재결합을 증가시켜 효율을 증가시킬 수 있다. 그러나, 탄소 원자의 과도한 대량 공급이 광흡수층 내에 발생할 경우 이러한 단글링 본드들의 개수가 감소하고 이에 따라 전하 캐리어들의 재결합이 감소하여 전지로부터의 전류가 감소하여 태양 전지의 효율이 감소할 수 있다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 박막형 태양 전지의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 5를 참조하면, 제조 방법은 탄소 원소들을 함유하는 배면 전극층을 형성하는 단계(S100); 상기 배면 전극층 상에, 상기 탄소 원소들의 확산을 억제하는 확산 장벽층을 형성하는 단계(S200); 상기 확산 장벽층 상에 실리콘 함유 광흡수층을 형성하는 단계(S300); 및 상기 광흡수층 상에 투명 전극층을 형성하는 단계(S400)를 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 상기 배면 전극층은 그래핀, 풀러렌, 탄소 나노튜브, 다이아몬드 중 어느 하나를 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법.
일 실시예에서, S300 단계 이전에, 후면에서 반사를 증진시켜 광이 재흡수 되도록, 상기 확산 장벽층과 상기 광흡수층 사이에 후면 반사층을 형성하는 단계가 더 수행될 수 있다. 상기 후면 반사층은 티타늄(Ti), 크롬(Cr), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 구리(Cu), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 알루미늄(Al), 마그네슘(Mg), 니오븀(Nb), 지르코니아(Zr) 및 베릴륨(Be) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 그러나, 본 발명은 이들 재료에 한정되지 않는다.
일 실시예에서, S300 단계 이후에, 상기 투명 전극층과 상기 광흡수층 사이에 버퍼층을 형성하는 단계가 더 수행될 수 있다. 상기 버퍼층은 상기 광흡수층과 상기 투명 전극 사이의 일함수 차이와 격자상수 차이를 완화하여 정공 및 전자의 이동을 원활히 하는 역할을 수행할 수 있다. 상기 버퍼층으로는 n 타입 반도체가 사용될 수 있으며, 구체적으로는 CdS, ZnS, ZnSe, In2O3 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 화합물이 사용될 수 있다. 그러나, 본 발명은 상기 버퍼층이 이들 재료에 한정되지 않는다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층을 형성하기 전에, 상기 배면 전극층의 표면 형태를 향상시키기 위한 연마 단계가 더 수행될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층은 스퍼터링, 화학기상증착법(CVD), 원자층증착법(ALD), 레이저 이용 물리적 증착방법(physical vapor deposition, PVD), 또는 이온빔 증착방법(ion beam assisted deposition)에 의해 형성될 수 있다. 상기 확산 장벽층은 주석 산화물(SnOx) 또는 실리콘 산화물(SiOx)을 포함할 수 있다. 상기 확산 장벽층(20)의 두께는 50 nm 내지 100 nm 범위를 가질 수 있다. 상기 확산 장벽층의 두께가 10nm 이하의 경우 탄소 확산 억제 기능이 미미하며, 상기 확산 장벽층의 두께가 200nm 이상의 경우 태양 전지의 효율을 감소시킬 수 있다.
일 실시예에서, 상기 확산 장벽층은 주석과 산소의 성분비 또는 두께가 서로 다른 제 1 확산 장벽층과 제 2 확산 장벽층을 포함하며, 상기 제 1 확산 장벽층과 상기 제 2 확산 장벽층은 서로 적어도 1회 이상 교번하여 반복 적층될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 광흡수층은 p-i-n 반도체 적층 구조를 가지며, 상기 p-i-n 반도체 적층 구조의 진성 반도체층은 수소화된 비정질 실리콘(a-Si:H, hydrogenated amorphous silicon) 박막을 포함할 수 있다.
투명 전극 상에 실리콘 함유 광흡수층이 증착될 수 있다. 이때, 정공의 이동도가 전자에 비하여 낮기 때문에 p 형 실리콘층을 광(SL)이 들어오는 쪽에 형성할 수 있다. 따라서 p형 실리콘층을 증착하고 i 형 실리콘층, n형 실리콘의 순서로 증착될 수 있다. p 형 실리콘층과 n 형 실리콘층은 각각 3가와 5가 원소의 불술문(예: B와 P)를 증착 중에 주입하여 도핑할 수 있다. 보통 p와 n층은 대략 15nm, 25nm 정도로 매우 얇게 증착하며, 단일 접합의 경우 i층은 300 내지 400nm 정도로 형성할 수 있다.
도 6a 내지 도 6d는 확산 장벽층이 없는 박막형 태양 전지의 TOF-SIMS (Time of Flight Secondary Ion Mass Spectrometry) 분석 결과 그래프이다. 도 6a의 박막형 태양 전지는 열처리되지 샘플(As-Grown)이고, 도 6b의 박막형 태양 전지는 700 ℃에서 30초 동안 열처리된 샘플이고, 도 6c의 박막형 태양 전지는 800 ℃에서 30초 동안 열처리된 샘플이며, 도 6d의 박막형 태양 전지는 900 ℃에서 30초 동안 열처리된 샘플이다.
도 6a 내지 도 6d를 참조하면, 도 6a의 샘플 내에서 탄소가 대략 160 ㎚ 정도 확산되는 것을 확인할 수 있고, 도 6b의 샘플 내에서 탄소가 대략 210 ㎚ 정도 확산되는 것을 확인할 수 있고, 도 6c의 샘플 내에서 탄소가 대략 220 ㎚ 정도 확산되는 것을 확인할 수 있고, 6d의 샘플 내에서 탄소가 대략 250 ㎚ 정도 확산되는 것을 확인할 수 있다. 열처리 온도 및 열처리 시간에 증가함에 따라, 확산 장벽층이 없는 박막형 태양 전지 내에서 그래핀 전극층에서 광흡수층으로의 탄소 확산이 증가하는 것을 알 수 있다.
도 7a 내지 도 7c는 확산 장벽층을 갖는 박막형 태양 전지의 탄소 확산 효과를 보여주는 그래프이다. 도 7a 내지 도 7c는 전술한 도 5의 제조 방법에 의해 제조된 박막형 태양 전지로서, 확산 장벽층은 주석 산화물 재료로 형성하였다. 도 7a은 열처리되지 샘플의 SIMP 결과 그래프이고, 도 7b는 700 ℃에서 30초 동안 열처리된 샘플의 SIMP 결과 그래프이고, 도 7c는 800 ℃에서 30초 동안 열처리된 샘플의 SIMP 결과 그래프이다.
도 7a 내지 도 7c를 참조하면, 확산 장벽층을 갖는 샘플들의 탄소 확산 깊이가 대략 20 ㎚로서, 열처리 온도 변화에 영향을 받지 않는 것을 알 수 있다. 확산 장벽층 없는 도 6a 내지 도 6d의 샘플들보다, 확산 장벽층을 갖는 샘플들 내에서 탄소 확산 현상이 억제되는 것을 알 수 있다.
전술한 바와 같이, 태양 전지 내에서 배면 전극층과 광흡수층 사이에 확산 장벽층을 배치함으로써, 상기 배면 전극의 탄소 원소들이 상기 광흡수층으로 확산되는 것을 억제시키는 것을 확인할 수 있다. 도 7a 내지 도 7c의 확산 장벽층을 갖는 태양 전지의 경우 탄소 확산으로 인한 전류 감소를 개선시킬 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명이 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백할 것이다.
10: 배면 전극층
20: 확산 장벽층
30: 후면 반사층
40: 광흡수층
50: 투명 전극층
100: 박막형 태양 전지
20: 확산 장벽층
30: 후면 반사층
40: 광흡수층
50: 투명 전극층
100: 박막형 태양 전지
Claims (15)
- 탄소 원자를 함유하는 배면 전극층;
상기 배면 전극층 상에 배치되는 실리콘 함유 광흡수층;
상기 배면 전극층과 상기 광흡수층 사이에 배치되어, 상기 배면 전극층의 탄소 원소들이 상기 광흡수층으로 확산되는 것을 억제하는 확산 장벽층; 및
상기 광흡수층 상에 배치되는 투명 전극층을 포함하는 박막형 태양 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 확산 장벽층과 상기 광흡수층 사이에 배치되는 후면 반사층을 더 포함하는 박막형 태양 전지. - 제 2 항에 있어서,
상기 후면 반사층은 티타늄(Ti), 크롬(Cr), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt), 구리(Cu), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 알루미늄(Al), 마그네슘(Mg), 니오븀(Nb), 지르코니아(Zr) 및 베릴륨(Be) 중 적어도 하나를 포함하는 박막형 태양전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 투명 전극층과 상기 광흡수층 사이에 배치되는 버퍼층을 더 포함하는 박막형 태양 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 배면 전극층은 그래핀, 풀러렌, 탄소 나노튜브, 및 다이아몬드 중 어느 하나 또는 이의 조합을 포함하는 박막형 태양 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 확산 장벽층은 주석 산화물(SnOx)을 포함하는 박막형 태양 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 광흡수층은 p-i-n 반도체 적층 구조를 가지며,
상기 p-i-n 반도체 적층 구조의 진성 반도체층은 수소화된 비정질 실리콘(a-Si:H, hydrogenated amorphous silicon) 박막을 포함하는 박막형 태양 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 확산 장벽층의 두께는 50 nm 내지 100 nm 범위를 갖는 박막형 태양전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 확산 장벽층은 주석과 산소의 성분비 또는 두께가 서로 다른 제 1 확산 장벽층과 제 2 확산 장벽층을 포함하며,
상기 제 1 확산 장벽층과 상기 제 2 확산 장벽층은 서로 적어도 1회 이상 교번하여 반복 적층된 박막형 태양 전지. - 탄소 원소들을 함유하는 배면 전극층을 형성하는 단계;
상기 배면 전극층 상에, 상기 탄소 원소들의 확산을 억제하는 확산 장벽층을 형성하는 단계;
상기 확산 장벽층 상에 실리콘 함유 광흡수층을 형성하는 단계; 및
상기 광흡수층 상에 투명 전극층을 형성하는 단계를 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법. - 제 10 항에 있어서,
상기 확산 장벽층과 상기 광흡수층 사이에 후면 반사층을 형성하는 단계를 더 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법. - 제 10 항에 있어서,
상기 투명 전극층과 상기 광흡수층 사이에 버퍼층을 형성하는 단계 더 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법. - 제 10 항에 있어서,
상기 확산 장벽층은 스퍼터링, 화학기상증착법(CVD), 원자층증착법(ALD), 레이저 이용 물리적 증착법(physical vapor deposition; PVD), 또는 이온빔 증착법(ion beam assisted deposition)에 의해 형성되는 박막형 태양 전지의 제조 방법. - 제 10 항에 있어서,
상기 확산 장벽층을 형성하기 전에, 상기 배면 전극층의 표면을 연마하는 단계를 더 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법. - 제 10 항에 있어서,
상기 배면 전극층은 그래핀, 풀러렌, 탄소 나노튜브, 및 다이아몬드 중 어느 하나 또는 이의 조합을 포함하는 박막형 태양 전지의 제조 방법.
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