JP4077728B2 - 酸化プルトニウムキャニスターの含水量測定 - Google Patents

Description

この発明は、酸化プルトニウムボックス（plutonium oxide box）の含水量測定方法に関する。

ボックスが貯蔵庫に置かれる前に酸化プルトニウムボックス内の含水量を知ることはきわめて重要である。

箱の中に包まれた酸化プルトニウム中の含水量を測定する従来の方法は浸食的かつ破壊的である。したがって、測定は製造物全体に対して行うことができないので、従来の方法はサンプルを測定するために用いることができるのみである。さらに、結果を得るのに必要な時間はかなり長い（数日のオーダー）。他の欠点は、測定を特別な実験室で行わなければならないことである。

この発明は、酸化プルトニウムボックスの使用箇所で用いることのできる非浸食的、非破壊的な測定方法を提供するために創作された。

測定のために提案された原理は、箱の中に包まれた酸化プルトニウム粉末から自発的に放射された中性子の受動中性子検出（passive neutronic detection）に基づいている。中性子は水素原子、特に水中の水素原子によって減速させられる。したがって、酸化プルトニウム粉末の含水量は、酸化プルトニウム粉末に含まれる水分子の水素原子核から放射された中性子の減速度を評価することによって分析することができる。粉末の中性子放出スペクトル中に存在する低エネルギー中性子の割合は、全ての水素原子が水の一部を形成すると考えた場合に、存在する含水量を与える。

この測定原理は、１５分のオーダーの測定期間に０．３重量％以上に等しい酸化プルトニウム粉末中の含水量を検出する測定装置を構成する上での基礎を与える。この測定原理は、０％の含水量を有するサンプルに対して生成された基準スペクトル（すなわち乾燥スペクトル（dry spectrum））と記録を比較することによって、閾値０．３％を超過するかを調べることができる。

周辺中性子（ambient neutron）の暗騒音は考慮される可能性があるものであると同時に、第２測定装置によって計数された全体的な外部の中性子数からスペクトル控除を行うデータ処理ソフトウエアによって処理することができるものである。

したがって、本発明の目的は、所定量のＰｕＯ_２粉末中の含水量を測定する方法であって、所定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量を検出し、次いで、一定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末中の既知の含水量との間の所定の関係を示す値から含水量を推定する段階からなることを特徴とする方法である。

好都合には、本方法は、含水量を測定すべき所定量のＰｕＯ_２粉末をセル内に配置する段階であって、前記セルには該セル外部の熱中性子に対する遮蔽手段が設けられ、前記セルは該セル内部に中性子計数手段をさらに備えている、所定量のＰｕＯ_２粉末をセル内に配置する段階と、所定期間前記セル内部の中性子計数手段によって計数された中性子のエネルギースペクトルを測定する段階と、前記セル内部の中性子計数手段によって計数を行うと同時に、前記セル外部に配置された中性子計数手段によって計数された周辺中性子を測定する段階と、前記セル内部の中性子計数手段によって計数された中性子のエネルギースペクトルの測定値と周辺中性子の測定関数との間の差に由来した、所定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量を、一定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末の既知の含水量との間の所定の関係と比較することによって、所定量のＰｕＯ_２粉末の含水量を決定する段階と、を備えることを特徴とする方法を備える。

一定量の前記ＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末の既知の含水量との間の関係は、既知の含水量の存在による計数の増加分を求め、かつ既知の含水量を有する一定量の基準ＰｕＯ_２粉末に対する測定によって行われた含水量の評価から始めることによって、決定することができる。

前記水分の存在による計数の増加分は、一定量の基準ＰｕＯ_２と中性子計数手段との間にプラスチックフィルムを挿入することによって求めることができる。

好都合には、所定量の前記ＰｕＯ_２粉末中の含水量は、前記セル内に強中性子源が存在する下で測定する。

本発明の他の目的は、所定量のＰｕＯ_２粉末の含水量を測定する装置であって、セルであって、該セル外部の熱中性子に対する遮蔽手段と、所定量のＰｕＯ_２粉末を収容する手段と、前記セル内部で中性子を計数する手段とが設けられたセルと、前記セルの外側に配置された周辺中性子を計数する手段と、所定期間前記セル内部の中性子計数手段によって計数された中性子のエネルギースペクトルを測定する手段と、所定量のＰｕＯ_２粉末中の含水量を決定するためのコンピュータ処理手段であって、前記セル内部の中性子計数手段によって計数された中性子のエネルギースペクトルの測定値と周辺中性子の測定関数との間の差をとることによって決定された、所定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量を、一定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末中の既知の含水量との間の所定の関係と比較することによって、所定量のＰｕＯ_２粉末中の含水量を決定するためのコンピュータ処理手段と、を備えることを特徴とする装置である。

好ましくは、所定量の前記ＰｕＯ_２粉末を収容する手段は、ＰｕＯ_２箱の配置を可能にする。

さらに好ましくは、前記セルは、該セル内部の前記中性子計数手段を冷却する手段を備える。前記冷却手段は、内部ダクト及び外部ダクトから構成された２つの同心ダクトを含み、前記内部ダクトはＰｕＯ_２箱を収容する手段を備え、前記セルは、前記２つのダクト間及び前記内部ダクトと前記ＰｕＯ_２箱との間で冷却ガスが循環できるよう構成された冷却ガス導入手段及び冷却ガス排出手段を備えてもよい。

前記セル内部の中性子計数手段は、少なくとも一つの^３Ｈｅ計数器からなってよい。同一の計数器は、セル内部で中性子を計数する手段に適用される。

添付の図面を参照して、非制限的な例として与えられた次の記述を読んだ後、本発明はより理解され、他の優位点及び特別な特徴が明らかとなろう。

図１はこの発明を実施するために用いられる測定セル１の縦断面図を概略的に示す。

セル１は、円柱状ＰｕＯ_２粉末箱（cylindrical PuO₂ powder box）２、及び中性子計数器３及び４を収容するような大きさに形成されている。セル１は例えば平行六面体形状とすることができる。セル１は、箱２が挿入されかつ取り除かれる開口部１２の設けられた壁部１１を備える。開口部１２は、栓１３によって閉じられる。

セル１は、該セル外部の熱中性子の影響から中性子計数器３及び４を隔離する。この目的は、中性子暗騒音を最小限に抑え、かつＰｕＯ_２粉末からの実際のスペクトル出力に対するひずみを最小限に抑えることにある。セル１の寸法は、ＰｕＯ_２箱及び中性子計数器３及び４と適合している。典型的には、セルは３５ｃｍ×２０ｃｍ×２０ｃｍの平行六面体とすることができる。

セル１は好都合には、２層の中性子吸収材料から構成されている。すなわち外部の熱中性子を停止するための不活性カドミウム層とエピカドミウム中性子を除去するためのＢ_４Ｃブランケットとから構成されている。より効率的には、使用された炭化ホウ素は９６％の^１０Ｂを有する濃縮ホウ素を用いて製造しなければならない。推奨厚さは、カドミウムに対して２ｍｍであり炭化ホウ素に対して９ｍｍである。使用されたＢ_４Ｃは５％よりも多くの結合剤又は含有物を含んではいけない。特に、発泡体（Ｂ_４Ｃを５０％のみ含む）を使用しなければならない。というのもこれらの発泡体は大量の水素を含み、水素は暗騒音を著しく増加させる効果を有するからである。

ＰｕＯ_２箱２が存在している間のかつ測定サイクルの全体に亘る計数器３及び４の温度の増加は、セル１内部に冷却装置を備えることによって制限することができる。次の温度条件は測定装置の正確な動作を保証する：
−測定の間、すなわち約１５分間、計数器の温度変化が２又は３℃よりも小さい；
−計数器に沿った温度勾配が２又は３℃よりも小さい；
−いくつかの連続した箱に対する測定サイクルの間の温度変化が１０℃よりも小さい。

図１は２つの円柱状ダクト、すなわち箱２の位置と中心を共有する内部ダクト５及び外部ダクト６から構成された冷却装置を示す。外部ダクト６はセルの上部に固定されており、一方で内部ダクト５はセルの下部に固定されている。外部ダクト６の下部は、冷却空気がもたらされるダクト６１及び６２と通じている。冷却空気は外部ダクト６と内部ダクト５との間を循環し、次いで冷却空気排出ダクト５１を介して排出されるよう内部ダクト５と箱２との間を通過する。

中性子計数器３及び４は、好都合にはＰｕＯ_２箱から２ｃｍの位置かつセル１の壁部１１から５ｃｍの位置に配置された^３Ｈｅ計数器である。これらの計数器は、検出された中性子を表す電気信号を、接続ケーブル３１及び４１を介して外部へ伝達する。

内部ダクト５には、ＰｕＯ_２箱２を支持しかつ中心に置くために不図示の構成要素が設けられている。

図２は、本発明に係る所定量のＰｕＯ_２粉末の含水量の測定を示す概略図である。この図において、セル１とＰｕＯ_２粉末の箱２と中性子計数器３及び４とこれらの接続ケーブル３１及び４１とは簡潔に示されている。

測定装置は、中性子捕捉装置と暗騒音捕捉装置とデータ制御及び処理ユニットとを使用する。

中性子捕捉装置は、２つの中性子計数器３及び４を備え、中性子計数器３及び４は共に、前置増幅器、低電圧及び高電圧電源、パルス合成器、２パラメトリック分析カード（biparametric analysis card）（各入力パルスに対して振幅／立上り時間の対を供給する）、及びエンコーダを含む関連した電子回路又は処理回路を備えたモジュール７の一部を形成する。

本装置はまた、暗騒音捕捉装置を備えている。測定が中性子にさらされた箇所で行われる場合には、暗騒音は、全ての時間において制御されねばならないとともに扱われなければならない重要なパラメータであり、そうでなければ結果の質及び信頼性が著しく低下する。通常、バックグラウンドの影響を排除する最良の方法は、測定を開始する前に（有効信号のない暗騒音を得るために）暗騒音を記録し、測定を行い（暗騒音及び有効信号を得るために）、次いで一つの測定値を他の測定値から引くことである。しかしながらこの方法は、ＰｕＯ_２箱が連続的に移動する箇所では用いることができない。この場合暗騒音は、測定すべき箱が挿入される前後で完全に異なるだろう。したがって暗騒音は、箱がセル内で測定されている間でさえ、連続的に記録されねばならない。

以上のことは、セル１内で用いられかつセルの近くに配置されたものと同一の中性子計数器８を有する暗騒音捕捉装置を用いて行うことができる。計数器８は、接続ケーブル８１によって、モジュール９に含まれかつ前置増幅器、整形増幅器（shaping amplifier）、計数捕捉／比較カード（count acquisition/scale card）、及び必要な高電圧及び低電圧電源を含む関連した電子回路及び処理回路へ伝送された、検出された中性子を表す信号を出力する。

モジュール７及び９は、データ制御及び処理ユニット１０へアドレス指定された情報を出力する。ユニット１０は、ＰＣ型コンピュータのために開発されたプログラムを含み、次の動作を実行することができる：
−全てのパラメータの再開始及び調整、
−スペクトルの捕捉及び測定の校正、
−スペクトルの捕捉、暗騒音の処理、及び含水量の計算、
−装置が正確に作動（各測定間で周期的に）していることの調査。

測定値は、本発明に係る測定装置を使用し始める前に校正しなければならない。この操作は２つの段階で行われる。第１段階は、水分の存在による計数の増加分を求めることからなる。第２段階は、行われた測定に基づく含水量と既知の含水量を有する基準ＰｕＯ_２箱とを評価することからなる。

第１相は、プラスチックフィルム（ＰＶＣ又はポリウレタン）と、低含水量（０．３％よりも少ない）のＰｕＯ_２箱とを用いて、図３に示されているような曲線を描くことによって行うことができる。図３の図における曲線２０は、質量Ｈを％で表した含水量の関数として％で表した計数Ａの増加を示す。

第２相は、２つの独立した方法を用いて実施することができる。第１の方法によれば、完全に既知の含水量を有する２つの箱を、対象となる測定範囲全体（理想的には０〜０．３％）に亘って利用することができる。次の段階は、２つの基準点と、含水量と計数の増加との間の対応とを得るために、これら２つの箱を測定することである。

第２の方法によれば、もし箱がほとんど乾燥していれば、含水量が正確には知られていないＰｕＯ_２箱が用いられ、異なる含水量をシミュレートするために、箱を囲むために異なる厚さを有した一組のＰＶＣ又はポリウレタンのフィルムが用いられる。次いで含水量の増加と計数の増加との間の対応が決定される。したがって必要な全てのことは、測定値を求めるために単独の基準点（例えば一つのバッチにおける平均含水量）を用いることである。

図４の図は、２つの所定量のＰｕＯ_２粉末から放射された中性子のエネルギースペクトルを示す。縦座標軸は任意単位の中性子数を示す。横座標軸は中性子によって計数器上に堆積されたエネルギーＥを表す。横座標Ｅ_ｔｈは、熱中性子（７６４ｋｅＶ）によって堆積された最確平均エネルギー（most probable average energy）を表す。

２つのスペクトルが図４に示されている。円が記されている領域は２つのピークを有している。最も低いピークを有する曲線は水分の痕跡が全くないＰｕＯ_２粉末に対するものである。最も高いピークを有する曲線は０．６％の水分を有するＰｕＯ_２粉末に対するものである。含水量は、熱中性子に対応するエネルギーチャンネル（energy channel）に対してピークの表面を規格化することによって得られる。

本発明に係る装置は、１５分間、すなわち０．３質量％の含水量の閾値を超えるのに必要な時間、続けて測定することができる。

より正確に測定するために改良することができる。例えば、セル内部の計数器の数は、計数率を上昇させるために増やすことができる。有効信号をさらに補強するために、セル内部に強中性子源を追加する（１０^７ｎ／ｓまで）こともできる。この強中性子源は^２５２Ｃｆとすることができる。

この発明を実施するために用いられた測定セルの縦断面を示す原理図である。 この発明に係る所定量のＰｕＯ_２粉末の含水量を測定する装置のブロック図である。 所定量のＰｕＯ_２粉末中の含水量の関数として中性子数の増加における変化量を示す図である。 異なる含水量を有する２つの所定量のＰｕＯ_２粉末から放射された中性子のエネルギースペクトルを示す図である。

符号の説明

１ セル
２ 箱
３，４，８ 中性子計数手段
５ 内部ダクト
６ 外部ダクト
１０ コンピュータ処理手段
５１ 冷却ガス排出手段
６１，６２ 冷却ガス導入手段

Claims (12)

1. 所定量のＰｕＯ_２粉末中の含水量を測定する方法であって、
   所定量の前記ＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量を検出し、次いで、一定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末中の既知の含水量との間の所定の関係を示す値から含水量を推定する段階からなり、
   含水量を測定すべき所定量のＰｕＯ _２ 粉末をセル（１）内に配置する段階であって、前記セルには該セル外部の熱中性子に対する遮蔽手段が設けられ、前記セル（１）は該セル内部に中性子計数手段（３，４）をさらに備えている、所定量のＰｕＯ _２ 粉末をセル（１）内に配置する段階と、
   前記セル（１）内部の中性子計数手段（３，４）によって計数された中性子のエネルギースペクトルを所定期間測定する段階と、
   前記セル内部の中性子計数手段（３，４）によって計数を行うと同時に、前記セル外部に配置された中性子計数手段（８）によって計数された周辺中性子を測定する段階と、
   前記セル（１）内部の中性子計数手段（３，４）によって計数された中性子のエネルギースペクトルの測定値と周辺中性子の測定関数との間の差に由来した、所定量の前記ＰｕＯ _２ 粉末から放射された熱中性子の量を、一定量のＰｕＯ _２ 粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ _２ 粉末の既知の含水量との間の所定の関係と比較することによって、所定量のＰｕＯ _２ 粉末の含水量を決定する段階と、
   を備えることを特徴とする方法。
2. 請求項１記載の方法において、
   一定量の前記ＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末の既知の含水量との間の関係は、既知の含水量の存在による計数の増加分を求め、既知の含水量を有する一定量の基準ＰｕＯ_２粉末の測定によって行われた、含水量を評価することによって、決定することを特徴とする方法。
3. 請求項２記載の方法において、
   前記水分の存在による計数の増加分は、一定量の基準ＰｕＯ_２と中性子計数手段との間にプラスチックフィルムを挿入することによって求めることができることを特徴とする方法。
4. 請求項１記載の方法において、
   所定量の前記ＰｕＯ_２粉末中の含水量は、前記セル（１）内に強中性子源が存在する下で測定することを特徴とする方法。
5. 請求項１から４のいずれか一項に記載の方法において、
   含水量を測定すべき所定量のＰｕＯ_２は、箱（２）内に配置することを特徴とする方法。
6. 所定量のＰｕＯ_２粉末の含水量を測定する装置であって、
   セル（１）であって、該セル外部の熱中性子に対する遮蔽手段と、所定量の前記ＰｕＯ_２粉末を収容する手段と、前記セル内部で中性子を計数する手段（３，４）とが設けられたセル（１）と、
   前記セルの外側に配置された周辺中性子を計数する手段（８）と、
   前記セル内部の中性子計数手段（３，４）によって計数された中性子のエネルギースペクトルを所定期間測定する手段と、
   所定量の前記ＰｕＯ_２粉末中の含水量を決定するためのコンピュータ処理手段（１０）であって、前記セル（１）内部の中性子計数手段（３，４）によって計数された中性子のエネルギースペクトルの測定値と周辺中性子の測定関数との間の差をとることによって決定された、所定量の前記ＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量を、一定量のＰｕＯ_２粉末から放射された熱中性子の量と該一定量のＰｕＯ_２粉末中の既知の含水量との間の所定の関係と比較することによって、所定量のＰｕＯ_２粉末中の含水量を決定するためのコンピュータ処理手段（１０）と、
   を備えることを特徴とする装置。
7. 請求項６記載の測定装置において、
   所定量の前記ＰｕＯ_２粉末を収容する手段は、ＰｕＯ_２箱（２）の配置を可能にすることを特徴とする測定装置。
8. 請求項６記載の測定装置において、
   前記セル（１）は、該セル内部の前記中性子計数手段（３，４）を冷却する手段を備えることを特徴とする測定装置。
9. 請求項７又は８記載の測定装置において、
   前記冷却手段は、内部ダクト（５）及び外部ダクト（６）から構成された２つの同心ダクトを含み、
   前記内部ダクト（５）はＰｕＯ_２箱（２）を収容する手段を備え、
   前記セルは、前記２つのダクト（５，６）間及び前記内部ダクト（５）と前記ＰｕＯ_２箱（２）との間で冷却ガスが循環できるよう構成された冷却ガス導入手段（６１，６２）及び冷却ガス排出手段（５１）を備える、
   ことを特徴とする測定装置。
10. 請求項６から９のいずれか一項に記載の測定装置において、
    前記セル（１）内部の中性子計数手段（３，４）は、少なくとも一つの^３Ｈｅ計数器からなることを特徴とする測定装置。
11. 請求項６から１０のいずれか一項に記載の測定装置において、
    前記セル外部の中性子を計数する手段（８）は、少なくとも一つの^３Ｈｅ計数器からなることを特徴とする測定装置。
12. 請求項６から１１のいずれか一項に記載の測定装置において、
    前記セル（１）は強中性子源をさらに含むことを特徴とする測定装置。

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