JP3887079B2 - 多重型多色発光有機電界発光素子 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機電界発光素子に関し、さらに詳しくは透明基板上に透光性電極、発光層及び背面電極を順次積層してなる多重型多色発光有機電界発光素子に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来のブラウン管に代わるフラットパネルディスプレイの需要の急増に伴い、各種表示素子の開発及び実用化が精力的に進められている。電界発光素子もこうしたニーズに応えるものであり、特に全体が固体の自発光素子であって他のディスプレイにはない高解像度及び高視認性を有することから注目を集めている。そして現在実用化されているものとしては、発光層にZnS/Mn系の無機材料を用いた無機電界発光素子が知られている。しかしながら、この種の無機電界発光素子においては、発光に必要な駆動電圧が100V以上と高く、このために駆動方法が複雑になって製造コストが高くなるという問題があるほか、青色発光の効率が低くてフルカラー化が困難であるという問題もある。
【0003】
これに対して、有機材料を用いた薄膜有機電界発光素子は、その発光に必要な駆動電圧を大幅に低くすることができ、また各種の発光材料の適用によりフルカラー化の可能性も充分にあり、近年その研究が活発化している。中でも、フルカラー化に際し、色の同調方法は素子応用への大きな研究課題となっている。
【0004】
従来の有機電界発光素子は、一つの素子からは一色の光しか発光しない(特開平5−198378号公報等)。このため、フルカラーディスプレイにおいて、必要な色の3原色である赤、緑及び青を発光させるためには、それぞれの色の素子を微細にかつ規則正しく並べることが必須になり、素子によっては、必要な色の画素数分だけ微細にかつ規則正しく並べることは非常に困難なことであった。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
したがって、本発明の目的は、各々の素子を同時に駆動して多色発光可能な多重型多色発光有機電界発光素子を提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記課題を鋭意検討した結果、有機電界発光素子の層構成に特徴を持たせることで、前記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0007】
すなわち、本発明は、透明基板上に透光性電極、有機蛍光性物質を含有する発光層及び背面電極を順次積層してなる素子層であって発光層の発光色が異なる素子層を少なくとも2層有する多重型多色発光有機電界発光素子において、発光層の発光色が異なる素子層間に層間絶縁膜を有し、この層間絶縁膜が、熱CVD法により積層されたポリパラキシリレン、ポリモノクロロパラキシリレン、ポリモノブロムパラキシリレン、ポリシアノパラキシリレン、ポリジクロロパラキシリレン、ポリメチルパラキシリレン又はポリエチルパラキシリレンから選ばれた少なくとも1種のポリパラキシリレン系高分子化合物の1層又は2層以上からなることを特徴とする多重型多色発光有機電界発光素子である。
【0008】
また、本発明は、上記の多重型多色発光有機電界発光素子において、層間絶縁膜が、ポリパラキシリレン、ポリモノクロロパラキシリレン、ポリモノブロムパラキシリレン、ポリシアノパラキシリレン、ポリジクロロパラキシリレン、ポリメチルパラキシリレン又はポリエチルパラキシリレンから選ばれた少なくとも1種のポリパラキシリレン系高分子化合物の層を2層以上有する多重型多色発光有機電界発光素子である。
【0009】
【発明の実施の形態】
図1は、本発明の多重型多色発光有機電界発光素子(以下、多重有機電界発光素子ともいう)の基本概念の一例を示す側面断面図である。
本発明の多重有機電界発光素子は、透明基板1の上に、透光性電極2、有機蛍光性物質を含有する発光層(以下、発光層ともいう)3及び背面電極4を順次積層して第1素子層Aとし、この上に更に、透光性電極2’、発光層3’及び背面電極4’を順次積層して第2素子層Bとし、このような素子層が2以上積層された構造とされている。そして、発光層3、3’はそれぞれ異なる色を発光するように構成され、また第1素子層Aの背面電極4と第2素子層Bの透光性電極2’との間には層間絶縁膜5が設けられている。なお、図1には、第1素子層Aと第2素子層Bの2層の素子層からなる二重型二色発光有機電界発光素子の例を示したが、更にこれに層間絶縁膜を介して他の色を発光する第3素子層を設けるなど多重型多色発光有機電界発光素子とすることもできる。
【0010】
本発明の多重有機電界発光素子に用いられる透明基板は、透明性を有する基板であれば特に限定されるものではないが、耐熱性の点からガラス基板が好ましい。
【0011】
各素子層の透光性電極としては、例えば金、ニッケル等の半透膜や、インジウムスズ酸化物(以下、ITOという)、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛アルミニウム、ポリピロール等の透明導電膜などが挙げられる。その形成方法としては、例えば抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、電解重合法などが挙げられる。
【0012】
また、発光層は、有機蛍光性物質を含有するものであればよく、透光性電極、正孔注入層又は正孔注入輸送層から注入された正孔と、背面電極、電子注入層又は電子注入輸送層から注入された電子との高効率な再結合により発光する有機蛍光性物質が用いられる。このような有機蛍光性物質としては、例えば8−オキシキノリンのアルミニウム錯体、芳香族化合物などが挙げられる。その形成方法としては、例えば抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スピンコート法、キャスティング法、LB法、分子線エピタキシ法などがあげられる。
【0013】
本発明の多重有機電界発光素子における発光層は、有機蛍光性物質を含有するものであればよいが、さらに正孔注入層、正孔注入輸送層、電子注入輸送層などを設けてもよい。
【0014】
正孔注入層を設ける場合、透光性電極から高効率で正孔を注入し、かつ発光した光の発光極大領域においてできるだけ透明なものを用いることが好ましい。正孔注入層に用いる材料としては、例えばアミン化合物、ヒドラゾン化合物、ピラゾリン化合物、シラン化合物、ポルフィリン化合物、フタロシアニン、ポリビニルカルバゾール、その他の芳香族化合物や、無定形P型シリコン、無定形P型炭化シリコンなどが挙げられる。その形成方法としては、例えば抵抗加熱蒸着法、スピンコート法、キャスティング法、LB法、電子ビーム蒸着法、分子線エピタキシ法、化学気相蒸着法などが挙げられる。
【0015】
また、正孔注入輸送層には、正孔を効率よく注入及び輸送し、かつ発光した光の発光極大領域においてできるだけ透明なものを用いることが好ましい。正孔注入輸送層に用いる材料としては、正孔注入層と同様、例えばアミン化合物、ヒドラゾン化合物、ピラゾリン化合物、シラン化合物、ポルフィリン化合物、フタロシアニン、ポリビニルカルバゾール、その他の芳香族化合物や、無定形P型シリコン、無定形P型炭化シリコンなどが挙げられる。その形成方法としては、例えば抵抗加熱蒸着法、スピンコート法、キャスティング法、LB法、電子ビーム蒸着法、分子線エピタキシ法、化学気相蒸着法などが挙げられる。
【0016】
さらに、電子注入輸送層を設ける場合、電子を効率よく注入輸送できるものであればよい。電子注入輸送層に用いる材料としては、例えば8−オキシキノリンのアルミニウム錯体、ニトロ置換フルオレノン誘導体、アントラキノン誘導体、ジオキサゾール誘導体、チオピランジオキシド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、アントロン誘導体、ペリレン誘導体、ジオキサン誘導体、オキサジアゾール化合物、オキサトリアゾール化合物、その他の有機化合物や、無定形n型シリコン、無機半導体などが挙げられる。その形成方法としては、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スピンコート法、キャスティング法、LB法、分子線エピタキシ法などが挙げられる。
【0017】
背面電極は、電子を効率よく有機層(発光層、電子注入層、電子注入輸送層等)に注入できるものであればよく、一般的には、仕事関数の小さいLi、Na、Mg、Sr、Ag、In、Sn、Zn、Zr、Ca、Al、Mo、Bi等の単独金属の薄膜や、これらの2成分、3成分等の積層、共蒸着、合金等の複合化合物の薄膜などが用いられる。この背面電極の形成方法としては、例えば抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法などが挙げられる。
【0018】
本発明の多重有機電界発光素子には、積層した素子と素子の層間に層間絶縁膜を設ける必要がある。例えば、図1において、第1素子層Aの背面電極4と第2素子層Bの透光性電極2’との間に層間絶縁膜5を設けることが必要である。この層間絶縁膜5は背面電極4の外表面側に設ける。この際、層間絶縁膜5は、背面電極4のみを被覆してもよいが、発光層3を含む有機層全体を被覆することが好ましい。また、最外層の背面電極4’は、層間絶縁膜で被覆してもしなくてもよいが、被覆する場合は、背面電極4’のみを被覆してもよく、発光層3’を含む有機層全体を被覆してもよい。有機電界発光素子の寿命の観点からは、発光層3’を含む有機層全体を被覆することが好ましい。なお、素子層が3層以上が存在する場合は、同様に各層間に層間絶縁膜を設ける必要がある。
【0019】
このような層間絶縁膜は、耐熱性がよく透明であり、製膜する際に発光素子に悪影響を与えないものであれば特に限定されるものではない。本発明に用いる層間絶縁膜の材料としては、特にポリパラキシリレン系高分子化合物が好ましい。ポリパラキシリレン系高分子化合物は、電気絶縁性が優れ、層の両側に形成された有機電界発光素子の駆動時に電気的相互作用を全く与えることなく、各々独立に駆動させることが可能となる。また、酸素と水分透過性が著しく低く、有機電界発光素子への劣化原因である酸素と水分を接触抑制することもでき、有機電界発光素子のよりいっそうの長寿命化を図ることができる。
【0020】
このポリパラキシリレン系高分子化合物としては、例えばポリパラキシリレン(ユニオン・カーバイト社製 商品名 パリレンN)、ポリモノクロロパラキシリレン(同パリレンC)、ポリジクロロパラキシリレン(同パリレンD)などの他、ポリモノブロムパラキシリレン、ポリシアノパラキシリレン、ポリメチルパラキシリレン、ポリエチルパラキシリレンなどが挙げられる。
【0021】
これらのポリパラキシリレン系高分子化合物は、単独で用いてもよいし、2種類以上を組み合わせて2層以上の積層構造をもつ層間絶縁膜を形成してもよい。また、これらの層間絶縁膜の総膜厚を1.0μm以上とすると、水分やガスとの接触を抑制できるので好ましい。
【0022】
この層間絶縁膜は、熱CVD法により形成することが好ましい。熱CVD法は、原料となるジパラキシリレン系低分子化合物を気相重合し、有機電界発光素子の背面電極側へ製膜する、重合・製膜を真空を破らずに進行する連続プロセスであり、酸素、水分の接触を抑制できる方法である。この熱CVD法は、製膜する際の有機電界発光素子の温度が室温程度に抑えることができ、発光特性に悪影響を及ぼさずに製膜できる。
【0023】
なお、前記の発光層、正孔注入層、正孔注入輸送層、電子注入層、電子注入輸送層の各有機層の耐熱性を上げるために、各層を構成する有機化合物に重合性置換基を導入し、製膜前、製膜中又は製膜後に高分子化させてもよい。
【0024】
次に、本発明の多重型多色発光有機電界発光素子の具体的構成例を図2に基づいて説明する。図2は、二重型二色発光有機電界発光素子(以下、二重有機電界発光素子ともいう)の一例を示す側面断面図である。
透明基板11の上に透光性電極12aと、正孔注入輸送層12b、正孔輸送層12c及び発光層兼電子注入輸送層12d(図中、12b〜12dで示す)と背面電極12eとで構成された第1素子層Aが積層され、発光層兼電子注入輸送層12dの上にポリモノクロロパラキシリレン層間絶縁膜13a及びポリパラキシリレン層間絶縁膜13bが積層され、更にその上に透光性電極12a’と、正孔注入輸送層12b’、正孔輸送層12c’及び発光層兼電子注入輸送層12d’(図中、12b’〜12d’で示す)と背面電極12e’とで構成された第2素子層Bが積層されて、二重有機電界発光素子を形成する。
なお、上記の具体的構成例には、二重有機電界発光素子の例を示したが、三重以上の多重型多色発光有機電界発光素子であってもよく、また層間絶縁膜が一層のみでもよく、三層以上の多層であってもよく、さらに他のポリパラキシリレン系高分子化合物を用いたものであってもよい。
【0025】
【実施例】
以下、実施例及び比較例に基づいて、本発明を具体的に説明する。
【0026】
実施例1
以下の方法により、図2に示す二重有機電界発光素子を製作した。
まず、透明基板11としてガラス基板を用い、この上に透光性電極12aとして電子ビーム蒸着法によりITOを積層した抵抗率15Ω/□及び電極面積2mm×2mmのITO付ガラス基板(ミクロ技研製)を用いた。ターボ分子ポンプによる真空蒸着装置と昇華金属用のモリブデンボード抵抗加熱方式により、蒸着速度をアルバック製の水晶振動子型膜厚コントローラーで制御しながら、蒸着中の真空度2〜3×10-7torrで上記ITO付ガラス基板のITO層の上に、有機薄膜群(正孔注入輸送層12b、正孔輸送層12c、発光色素にクマリンを用いた発光層兼電子注入輸送層12d)を積層し、更にその上に真空蒸着法によりアルミニウムとリチウムの合金を積層して背面電極12eを設け、第1素子層Aを構成した。
【0027】
次に、第1素子層Aの背面電極12e側の表面にポリモノクロロパラキシリレン層間絶縁膜13aを熱CVD法により1μmの厚さで積層し、更にその上にポリパラキシリレン層間絶縁膜13bを熱CVD法により0.3μmの厚さで積層して2種類のポリパラキシリレン系高分子化合物による2層の層間絶縁膜を形成した。
【0028】
更に、この層間絶縁膜13bの表面に透光性電極12a’として金を蒸着し、発光色素にDCMを用いた以外は、第1素子層Aと全く同様の方法で第2素子層Bを構成することによって、二重有機電界発光素子を製作した。
【0029】
このようにして製作した二重有機電界発光素子の各々の素子に10Vの電圧を印加したところ、両素子間の電気的相互作用は全くなく、独立に橙色と緑色の光が放射された。この発光スペクトルを浜松ホトニクス社製Phtonic Multi−Channel Analyzer−10(PMA−10)により測定した。図3に発光スペクトルのグラフを示す。
【0030】
実施例2
第2素子Bの透光性電極12a’をスパッタリング法によるITO電極とした以外は、実施例1と全く同様の方法で二重有機電界発光素子を製作した。このようにして製作した二重有機電界発光素子の各々の素子に10Vの電圧を印加したところ、両素子間の電気的相互作用は全くなく、独立に橙色と緑色の光が放射された。
【0031】
比較例1
実施例1と同様にして二重有機電界発光素子を製作したが、ポリパラキシリレン系高分子化合物からなる層間絶縁膜13a及び13bを形成することなく、第1素子層Aの表面にスッパッタリング法によるITO陽極電極を形成して、二重有機電界発光素子とした。このようにして製作した二重有機電界発光素子の各々の素子に10Vの電圧を印加したところ、一時的に橙色の発光が確認されたが、第1層発光素子Aからは全く発光が確認されなかった。また、一時的に発光した橙色の光はその後消失した。
【0032】
【発明の効果】
本発明によれば、各層の発光層に使用する発光色素に異なる化合物を用い、かつ発光素子層と発光素子層との間に層間絶縁膜を形成することにより、異なる色を安定的に発光させることができる多重型多色発光有機電界発光素子を製作することができた。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の多重型多色発光有機電界発光素子の基本概念の一例を示す側面断面図である。
【図2】本発明の多重型多色発光有機電界発光素子の具体的構成例を示す側面断面図である。
【図3】実施例1の二重型二色発光有機電界発光素子の発光スペクトルを示すグラフである。
【符号の説明】
1 透明基板
2、2’ 透光性電極
3、3’ 発光層
4、4’ 背面電極
5 層間絶縁膜
A 第1素子層
B 第2素子層
11 透明基板
12a、12a’ 透光性電極
12b、12b’ 正孔注入輸送層
12c、12c’ 正孔輸送層
12d、12d’ 発光層兼電子注入輸送層
12e、12e’ 背面電極
13a、13a’ ポリモノクロロパラキシリレン層間絶縁膜
13b、13b’ ポリパラキシリレン層間絶縁膜
Claims (2)
- 透明基板上に透光性電極、有機蛍光性物質を含有する発光層及び背面電極を順次積層してなる素子層であって、発光層の発光色が異なる素子層を少なくとも2層有する多重型多色発光有機電界発光素子において、発光層の発光色が異なる素子層間に層間絶縁膜を有し、この層間絶縁膜が、熱CVD法により積層されたポリパラキシリレン、ポリモノクロロパラキシリレン、ポリモノブロムパラキシリレン、ポリシアノパラキシリレン、ポリジクロロパラキシリレン、ポリメチルパラキシリレン又はポリエチルパラキシリレンから選ばれた少なくとも1種のポリパラキシリレン系高分子化合物の1層又は2層以上からなることを特徴とする多重型多色発光有機電界発光素子。
- 層間絶縁膜が、ポリパラキシリレン、ポリモノクロロパラキシリレン、ポリモノブロムパラキシリレン、ポリシアノパラキシリレン、ポリジクロロパラキシリレン、ポリメチルパラキシリレン又はポリエチルパラキシリレンから選ばれた少なくとも1種のポリパラキシリレン系高分子化合物の層を2層以上有する請求項1記載の多重型多色発光有機電界発光素子。
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