JP3876098B2 - 放射性元素の固定化方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は例えば放射性ヨウ素等の放射性元素を長期間安定に固定化する放射性元素の固定化方法に関する。
【０００２】
【背景技術】
原子力燃料の再処理に伴い発生する半減期の長い放射性ヨウ素の処分は人工バリア剤等による生物圏への核種移行遅延効果が出来ない為、超ウラン元素（ＴＲＵ）廃棄物処分において最も被爆線量への寄与の大きい核種となっている。
従来のヨウ素固定化方法として、▲１▼ヨウ化銀ガラスによる固定化方法、▲２▼セメントによる固定化方法、▲３▼アルミノ珪酸塩へ吸着後水熱合成固定化方法等の種々の方法が提案されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述したヨウ素の固定化処分方法において、▲１▼ガラス化はガラスの低浸出率の点で、、▲２▼セメントは長期健全性の点で、▲３▼アルミノ珪酸塩へ吸着後水熱合成固定化等の方法はシリカの低浸出率の点で更なる検討がなされており、各方法とも環境の変遷を考慮し、長期間安定性及び低溶出性については満足行くものでなかった。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
前記課題を解決する本発明の［請求項１］の発明は、［Ｗ_m Ｚ_n Ｏ_2n：Ｗ＝Ｎａ，Ｃａ，Ｋ，Ｂａ，Ｓｒ；Ｚ＝Ｓｉ＋Ａｌ（Ｓｉ：Ａｌ；＞１）］の一般式にて示されるゼオライトの窓部内に放射性元素を吸着し、該ゼオライト窓部をシリカのネットワークにより塞ぎ、シリカのネットワークを形成した後の放射性元素固定ゼオライトの周囲を被覆剤であるシリカで被覆し、包摂された放射性元素の外部への溶出を抑制することを特徴とする。
【０００６】
［請求項２］の発明は、請求項１において、上記被覆剤を固定化剤で固定することを特徴とする。
【０００７】
［請求項３］の発明は、請求項２において、上記固定化剤がアパタイト又はシリカであることを特徴とする。
【０００８】
［請求項４］の発明は、請求項１において、上記シリカネットワークの形成は、シリコンアルコキシド，シランガスをＣＶＤ法により６５０℃以下の温度で繰り返し行い、その後水蒸気により加水分解して窓部を塞ぐことを特徴とする。
【０００９】
［請求項５］の発明は、請求項２又は３において、上記バインダーと共に加圧成型した後、高温で焼成することを特徴とする。
【００１０】
［請求項６］の発明は、請求項１乃至５のいずれか一項において、上記放射性元素がヨウ素であり、上記ゼオライトがＡ型ゼオライトであることを特徴とする。
【００１１】
［請求項７］の発明は、請求項６において、上記Ａ型ゼオライトがＣａイオンでイオン交換したＣａＡ型ゼオライトであることを特徴とする。
【００１２】
［請求項８］の発明は、請求項７において、上記ＣａＡ型ゼオライトのＣａイオンの一部をＡｇイオンでイオン交換したＣａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライトであることを特徴とする。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明による放射性元素の固定化方法の実施の形態を以下に説明するが、本発明はこれらの実施の形態に限定されるものではない。
【００１４】
本発明は放射性元素（例えばヨウ素）を処理する場合に、該放射性元素をゼオライト［Ｗ_m Ｚ_n Ｏ_2n：Ｗ＝Ｎａ，Ｃａ，Ｋ，Ｂａ，Ｓｒ；Ｚ＝Ｓｉ＋Ａｌ（Ｓｉ：Ａｌ；＞１）］の窓部内に吸着させ、ゼオライト窓部を例えばシリコンアルコキシドによりシリカコートしてシリカのネットワークを形成して窓径を縮小して窓部を塞ぎ、包摂したヨウ素の外部への溶出を抑制するものである。更にシリカコートした放射性元素含有ゼオライトの廻りに水溶液への溶解度が低く、長期に安定した鉱物であるアパタイト等の被覆剤で覆い、長期に安定した固定化するようにしたものである。
【００１５】
ここで、ゼオライトには数百種類程度存在するが、大量に生産され、安価なものとしてＡ型ゼオライト、フォジャサイト型ゼオライト等がある。
例えば放射性元素としてヨウ素を処理する場合には、Ｃａイオンでイオン交換したＡ型ゼオライトが特に好ましい。
これは、ヨウ素は２分子構造をとり、ファンデアワールス半径から短い方の直径が4.３Å、長い方が6.96Åあり、ゼオライト窓径が4.3Å以上ないとヨウ素は吸着されないので、窓径を５Åに制御したＣａイオンでイオン交換してなるＣａＡ型ゼオライトが好ましいからである。
なお、ゼオライトの窓径の制御はイオン交換によって可能であり、通常窓部にＮａイオンが存在するＮａＡ型ゼオライトの窓径は４Åであるが、Ｎａイオンを溶液中でＣａイオンにイオン交換すると窓径が５ÅのＣａＡ型ゼオライトになる。よって、ヨウ素分子径は4.3Å有るためＮａイオンが配置されたＮａＡ型ゼオライトでは吸着しないことから本発明では、ＣａＡ型ゼオライトを用いることとした。
【００１６】
ここで、Ｃａイオンの代わりにＭｇイオン，Ｓｒイオン及びＢｒイオン等の２価のイオンを用いて窓径を制御するようにしてもよい。
【００１７】
また、放射性元素としてヨウ素以外の径の大きな放射性元素を包摂する場合には、窓径が９Åを有するフォジャサイト型ゼオライトを用いることができる。
更に、ヨウ素以外の径の小さな放射性元素を包摂する場合には、窓径を小さくしたＡ型ゼオライトを用いることができる。
【００１８】
またヨウ素は銀と反応して安定なヨウ化銀になることから、ＣａＡ型ゼオライトのＣａイオンの一部をＡｇイオン交換し、Ｃａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライトが更に好ましい。
【００１９】
なお、Ｃａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライトのＡｇイオン交換は数％〜６０％程度とするのが好ましい。
これは、Ａｇのイオン交換率が高いと銀が窓部を閉塞するため、ヨウ素の吸着量が低下するからである。
【００２０】
なお、イオン交換後含有する結晶水を除くために、３５０度から６５０度に焼成することが必要である。これは、３５０度未満であると結晶水の除去が十分ではなく、一方６５０度を超えて焼成すると、ゼオライトが破壊するので、好ましくないからである。なお、熱処理の雰囲気ガスは特に限定されるものではなく、空気中でも窒素中のいずれでもよい。
【００２１】
ヨウ素を吸着したＡ型ゼオライトは水との結合力が強く水溶液に入れるとヨウ素と水が入れ替わり、吸着したヨウ素を放出するため、ヨウ素吸着後液中でイオン交換による窓の閉塞はできない。
【００２２】
よって、Ａ型ゼオライトの窓内に包摂したヨウ素を窓部からの再度の放出を防止するために、ＣＶＤ法（Ｃｈｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ；化学蒸着法）を採用し、気相でシリカによる窓部の閉塞を実施した。ＣＶＤ溶による閉塞条件は６５０℃以下である。
【００２３】
なお、シリカによる閉塞は高温の方が反応が良く窓部を均一に塞ぐが、いきなり昇温すると吸着したヨウ素を放出するため、シリカの閉塞を低温（室温）から、１００度、１５０度、２００度、３５０度と徐徐に昇温するのが望ましい。
【００２４】
ここで、シリカネットワークを形成するシリカ源としては、ＴＭＯＳ（テトラメトキシシラン）、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）等シリコンアルコキシドや、シランガス等を用いることができる。
その後水蒸気と接触して加水分解し、シリカのネットワークをゼオライトの廻りに作り窓径を縮小する。
【００２５】
水蒸気には加水分解反応を促進するために触媒（例えばアンモニア、酢酸、塩酸等）を必要に応じて用いることができる。
シリカネットワークによる窓部の閉塞のためこの工程を数回行うことが好ましい。
【００２６】
窓部を閉じ込めた後、アパタイト（Ｃａ₅ （ＰＯ₄ ）₃ Ｚ（Ｚ＝Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ，ＯＨ，Ｉ）又はシリカ等の被覆剤を用いて、ヨウ素を包摂したＡ型ゼオライトの周囲を被覆する。
ここで、アパタイトは、骨の成分であり、数百万年安定して形状を保つことが恐竜の化石等から実証されており、アパタイト鉱物の中でも水への溶解性が最も低いフルオロアパタイト（Ｃａ₅ （ＰＯ₄ ）３Ｆ）を用いることが好ましい。
【００２７】
この固定化を行うには、ヨウ素包摂し更にシリカで窓部を閉塞したゼオライトとアパタイトとを混合し、更にシリカゾルやアルミナゾルあるいは水ガラスあるいはカオリン等の無機系のバインダーを混ぜ、加圧成型した後更にアパタイトと無機系バインダで廻りを固め、３５０度で焼成するようにすればよい。
上記加圧成型する条件としては、１００〜６００℃で１００〜６００ｋｇ／ｃｍ² 程度とするのが好ましい。
【００２８】
更に、上記アパタイト又はシリカ等の被覆剤を用い、アパタイトで固化したゼオライトの廻りを被覆し、固定化することにより、長期間安定的にヨウ素の固定化が可能となった。
【００２９】
このように、本発明ではゼオライト吸着剤の窓部にヨウ素を包摂し、窓部をシリカネットワークで閉じ込めることでヨウ素を固定化した。また、このシリカネットワークで窓部を塞いだ後に、アパタイト等の被覆剤で被覆し、更にその被覆剤をアパタイト等の固定化剤で固定することで、長期に安定したヨウ素固定化が可能になる。
【００３０】
次に、図１を用いてヨウ素固定化方法の概要を説明する。
【００３１】
図１はヨウ素固定化方法の工程図である。
図１（ａ）はゼオライト骨格の概念図を示している。
図１（ａ）に示すように、Ａ型ゼオライト１１の骨格はＳｉ，Ａｌ，Ｏを成分としＳｉ−Ｏ−Ａｌ−Ｏ−Ｓｉ−とシリコンの廻りは酸素を介してアルミが、また逆にアルミ原子の廻りは酸素を介してシリコン原子が配置され、ネットワークを形成している。
図１（ａ）中の六角形の頂点にシリコン原子あるいはアルミ原子があり、頂点を結ぶ線上に酸素原子が配置する。
シリコン原子とアルミ原子は４配位をとり、アルミ原子の電荷補償のためカチオンのＮａやＣａイオンが配置される。なお、図１（ａ）では、カチオンは示していない。
【００３２】
図１（ｂ）はヨウ素１２を吸着したゼオライトの概念を示している。
ヨウ素は窓部１３内に数分子入っている。
【００３３】
図１（ｃ）はシリカネットワーク１４でゼオライトの窓部１３を閉塞しヨウ素１２を閉じ込めた図である。
シリカネットワーク１４の形成により、ゼオライト１１の窓部１３内に包摂されたヨウ素１２が塞ぎ込まれたヨウ素保持材１５を形成する。
ヨウ素分子は大きいので窓部１３の僅かな縮小により出られなくなる。
【００３４】
図２はヨウ素を包摂し、シリカネットワーク１３で窓径を縮小したヨウ素保持材１５の周囲を被覆剤で被覆した概念図である。
ここで被覆剤１６としてはアパタイトを用いている。アパタイトの被覆により、該アパタイトへのヨウ素の浸透もないので、仮にゼオライトからヨウ素が出てもアパタイトを拡散する事がない。これにより、ヨウ素を保持したゼオライトが地下水に触れることが抑止される。
【００３５】
また、周囲をアパタイトで被覆した被覆剤を更に、固定化剤１７としてアパタイトを用い、固化するようにしている。このようにすることで、ゼオライトの周囲をアパタイトで被覆した被覆剤と合せ、ヨウ素を保持したゼオライトが地下水に触れることを更に二重に抑止することになる。
【００３６】
なお、ヨウ素保持材１５の周囲をアパタイトで被覆する代わりに、ヨウ素保持材１５とアパタイトとを混合して焼成し、その後それらの周囲をアパタイトで被覆し、固定化するようにしてもよい。
【００３７】
【実施例】
本発明の有効性を実証するためゼオライトにヨウ素を吸着してヨウ素吸着量を測定し、ヨウ素含有ゼオライトをシリカコートして閉じ込め性能を評価し、ゼオライトをアパタイトで固定化し、ヨウ素溶出量を測定した。
【００３８】
（実施例１）
各種ゼオライトについて図３にヨウ素吸着量を測定した装置を示す。
図３に示すように、ヨウ素の吸着量を測定する装置は、内部にヨウ素を入れたヨウ素発生筒２１と、発生したヨウ素１２を吸着する吸着筒２２と、吸着筒から排気したヨウ素を吸着するメタノール槽２３とからなり、入口からＨｅボンベ２５からのＨｅガスを導入し、水浴槽２５で温度を調製したヨウ素に通し、吸着筒２２内のゼオライトに導入している。なお、上記吸着筒２２内はゼオライト２６の前後をシリカウール２７，２７で塞いでいる。Ｈｅガスの流量は流量計２８で制御している。
ヨウ素は蒸気圧が高いため、室温でも十分昇華し、飽和蒸気圧に近いヨウ素がゼオライトに導入された。
なお、ゼオライトで吸着できなかったヨウ素は出口のメタノール槽２３で回収した。
ヨウ素吸着量は重量法により求めた。
【００３９】
使用したゼオライトはフォジャサイトゼオライトのシリカアルミナ比2.5のＮａＸゼオライト、とこれを銀イオン交換したＡｇＸゼオライト、ＣａＡゼオライトとこれをイオン交換したＣａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライト、ＡＬＰＯ（アルミノリン酸塩）吸着剤、ＳＡＰＯ（シリカアルミノリン酸塩）、アパタイトとした。
ＡＬＰＯ吸着剤、ＳＡＰＯ吸着剤は結晶構造が異なり、組成がＡｌ，Ｐ，Ｓｉからなるゼオライト系吸着剤である。
【００４０】
ＣａＡ型ゼオライトの銀へのイオン交換は、ゼオライトを精製水にいれてスラリー状にした後、硝酸銀を導入し、数時間撹拌する。次ぎに濾過・洗浄し、乾燥後所定の温度で焼成し、ゼオライト内の結晶水を除去する。焼成はイオン交換していない吸着剤に付いても実施した。
また吸着剤は焼成前に、均一となるようにメッシュ状（１４〜６０メッシュ）に成型した。
【００４１】
吸着は結合力の強い化学吸着と結合力の弱い物理吸着があり。固定化には化学吸着量の多い剤が望ましい。
化学吸着量はフレッシュ品のヨウ素吸着量から物理吸着量を除いた吸着量であり、安定なヨウ素である。物理吸着量はヨウ素を十分に吸着したゼオライトをヘリウムガスでパージし、脱着したヨウ素吸着量で求めた。
吸着処理は、２４時間×１００ｍｌ／ｍｉｎ吸着し、その後、ヘリウムガスで２４時間×１００ｍｌ／ｍｉｎパージした。
「表１」にヨウ素吸着量試験の結果を示す。
なお、吸着量は下記式より求めた。
吸着量＝［ヨウ素吸着量／吸着剤量（ヨウ素含まず）］
【００４２】
【表１】

【００４３】
表１より以下の結果が得られた。
▲１▼ アパタイトはヨウ素を殆ど吸着しなかった。従ってゼオライトを固定化した際、アパタイトによるヨウ素の拡散は無い事が確認された。
▲２▼ ＡＬＰＯ吸着剤、ＳＡＰＯ吸着剤についてもヨウ素吸着量は少なく特に化学吸着量が低くヨウ素の安定性に欠けた。
▲３▼ ＮａＸ型吸着剤を銀イオン交換したＡｇＸ吸着剤はＡｇのイオン交換により物理吸着量の割合が、化学吸着量の１０％から３％台へ減少し、ヨウ素の安定性が増した。
Ａｇを１００％イオン交換するとゼオライトの重量は1.５倍になるため、化学吸着量はゼオライトに対して減少した。
▲４▼ Ａ型ゼオライトはＣａＡ型ゼオライトとＣａＡ型ゼオライトをＡｇイオン交換したＡｇＡ型ゼオライトについて吸着量を求めた。
Ｃａ−ＡｇＡ型ゼオライトはイオン交換と処理方法について数種類実施した。銀イオン交換率には最適値がありイオン交換率２０％が最も化学吸着量が高かった。
物理吸着量は２０％以上では殆ど無く、Ａｇイオン交換によってヨウ素が安定した。銀が多くはいると吸着剤が高価になるため少ない方が良いが、安定性を考えるとイオン交換率は高い方が良く、イオン交換率の上限は６０％程度とするのがよいことが確認された。
▲５▼ ゼオライトの前処理方法は３５０度から６５０度の範囲であれば、いずれも遜色なく、また、空気と窒素焼成でも差は変わらなかった。
【００４４】
（実施例２）
シリカネットワークの形成を実施した。
ゼオライトとしては、Ｃａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライト（イオン交換率２０％）を使用した。
シリカコート試験装置図を図４に示す。
図４に示すように、シリカコート試験装置は、シリカ剤としてのＴＭＯＳを入れた第１の容器３１と、アンモニア水（触媒）を入れた第２の容器３２とを並列に設け、ヨウ素吸着したゼオライト３３を内部に入れたコーティング用筒３４へ順次、ガスを導入するようにしたものである。図４中、符号３６は検出器である。
先ず、入口よりヘリウムボンベ３５からヘリウムガスを導入し、アンモニア水、ＴＭＯＳ、ヘリウムガスをそれぞれ独立のラインを通りヨウ素含有ゼオライト３３に流すようにしている。
アンモニア水はバブリングにより飽和蒸気として流す。
シリカ源としてのテトラメチルオルソシリケート（ＴＭＯＳ）はバブリングし過飽和の蒸気を取り除き導入した。
また導入量を安定化するため水浴とした。
ヨウ素を吸着したＣａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライト（イオン交換率２０％）は、１００度に保持しており、▲１▼ＴＭＯＳ、▲２▼ヘリウムガス、▲３▼アンモニア水、▲４▼ヘリウムガスの順にガス種を検出器３６で確認しながら数回繰り返し流した。
評価は３５０度で焼成して水分を取り除き、コート回数に対するヨウ素の含有率から評価した。含有率は湿式分析で測定した。閉じ込め条件は室温から４５０度まで可能であるが、室温ではゼオライトに結露することが考えられるため、１００度以上とした。
【００４５】
図５にコート回数とヨウ素含有率の関係を示す。コート回数６回以上で含有ヨウ素量は４０％に達し、吸着したヨウ素の殆どが閉じ込められた。従って閉じ込めに必要な回数は６回以上で十分である。
【００４６】
（実施例３）
ゼオライトはＣａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライト（イオン交換率２０％）を使用した。実施例ではヨウ素吸着ゼオライトをシリカコート後アパタイトで固定化した。アパタイトの合成方法
0.１〜1.０ｍｏｌの硝酸カルシウム水溶液に硝酸カルシウムのモル濃度に対してエチレンジアミン４酢酸４ナトリウムのモル濃度が1.１になるように濃度調製したエチレンジアミン４酢酸４ナトリウム水溶液を同量加えて、カルシウムキレート錯体溶液を作る。
この溶液にＣａ／Ｐモル比が化学量論比1.６７になるように調製したリン酸水素２ナトリウム水溶液を更に同量加え、それに１０Ｎ水酸化ナトリウム水溶液を用いてｐＨ１０に調製する。
フッ素源としてフッ化ナトリウムを硝酸カルシウムの１／５モル加え、混合液を９０℃に加温し、過酸化水素水をエチレンジアミン４酢酸４ナトリウムの５倍モル添加し約6時間熟成してアパタイトを得た。
得られたフルオロアパタイトを用い、ヨウ素を含有し更にシリカで窓部を閉塞したゼオライトを混合し、更に無機系のバインダーを混ぜ、加圧成型（１００ｋｇ／ｃｍ² ）した後、更にアパタイトと無機系バインダで廻りを固め、３５０度で焼成した。
更に、このアパタイトでゼオライトの廻りを囲み固定化した。
得られた試料を精製水に浸し１ヶ月放置し、水中のヨウ素を分析したが、ヨウ素が全く認められなかったので、溶液中へのヨウ素の拡散・溶出等が無いことが確認された。
【００４７】
【発明の効果】
以上述べたように、［請求項１］の発明によれば、［請求項１］の発明は、［Ｗ_m Ｚ_n Ｏ_2n：Ｗ＝Ｎａ，Ｃａ，Ｋ，Ｂａ，Ｓｒ；Ｚ＝Ｓｉ＋Ａｌ（Ｓｉ：Ａｌ；＞１）］の一般式にて示されるゼオライトの窓部内に放射性元素を吸着し、該ゼオライト窓部をシリカのネットワークにより塞ぎ、シリカのネットワークを形成した後の放射性元素固定ゼオライトの周囲を被覆剤であるシリカで被覆し、包摂された放射性元素の外部への溶出を抑制するので、放射性元素を長期間安定に固定化することができる。例えば被覆剤を地中に埋設した場合でも地下水から保護することができる。半永久的に変質することがなく、長期間安定して放射性元素の固化をすることができ、その溶出も防止される。
【００４９】
［請求項２］の発明は、上記被覆剤を固定化剤で固定するので、被覆剤を更に固化するので、地中に埋設した場合に地下水との接触を遅らせることができる。
【００５０】
［請求項３］の発明は、上記固定化剤がアパタイト又はシリカであるので、半永久的に変質することがなく、長期間安定して放射性元素の固化をすることができ、その溶出も防止される。
【００５１】
［請求項４］の発明は、上記シリカネットワークの形成は、シリコンアルコキシド，シランガスをＣＶＤ法により６５０℃以下の温度で繰り返し行い、その後水蒸気により加水分解して窓部を塞ぐので、ゼオライトの窓径の閉塞が確実となる。
【００５２】
［請求項５］の発明は、請求項２又は３において、上記バインダーと共に加圧成型した後、高温で焼成するので、固化が確実となる。
【００５３】
［請求項６］の発明は、上記放射性元素がヨウ素であり、上記ゼオライトがＡ型ゼオライトであるので、ヨウ素を長期間安定して固定化することができる。
【００５４】
［請求項７］の発明は、上記Ａ型ゼオライトがＣａイオンでイオン交換したＣａＡ型ゼオライトであるので、ゼオライトの窓内にヨウ素の包摂が確実となる。
【００５５】
［請求項８］の発明は、上記ＣａＡ型ゼオライトのＣａイオンの一部をＡｇイオンでイオン交換したＣａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライトであるので、ヨウ化銀を形成し、更に安定した包摂が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】ヨウ素固定化方法の工程図である。
【図２】ヨウ素を包摂したＡ型ゼオライトの周囲を被覆剤で被覆した概念図である。
【図３】ヨウ素吸着量を測定した装置の概略図である。
【図４】シリカコート試験装置図の概略図である。
【図５】シリカコート試験結果を示す図である。
【符号の説明】
１１ Ａ型ゼオライト
１２ ヨウ素
１３ 窓部
１４ シリカネットワーク
１５ アパタイト
２１ ヨウ素発生筒
２２ 吸着筒
２３ メタノール槽
２４ Ｈｅボンベ
２５ 水浴槽
３１ 第１の容器
３２ 第２の容器
３３ ヨウ素吸着ゼオライト
３４ コーティング用筒
３５ Ｈｅボンベ

Claims (8)

1. ［Ｗ_m Ｚ_n Ｏ_2n：Ｗ＝Ｎａ，Ｃａ，Ｋ，Ｂａ，Ｓｒ；Ｚ＝Ｓｉ＋Ａｌ（Ｓｉ：Ａｌ；＞１）］の一般式にて示されるゼオライトの窓部内に放射性元素を吸着し、該ゼオライト窓部をシリカのネットワークにより塞ぎ、シリカのネットワークを形成した後の放射性元素固定ゼオライトの周囲を被覆剤であるシリカで被覆し、包摂された放射性元素の外部への溶出を抑制することを特徴とする放射性元素の固定化方法。
2. 請求項１において、上記被覆剤を固定化剤で固定することを特徴とする放射性元素の固定化方法。
3. 請求項２において、上記固定化剤がアパタイト又はシリカであることを特徴とする放射性元素の固定化方法。
4. 請求項１において、上記シリカネットワークの形成は、シリコンアルコキシド，シランガスをＣＶＤ法により６５０℃以下の温度で繰り返し行い、その後水蒸気により加水分解して窓部を塞ぐことを特徴とする放射性元素の固定化方法。
5. 請求項２又は３において、上記バインダーと共に加圧成型した後、高温で焼成することを特徴とする放射性元素の固定化方法。
6. 請求項１乃至５のいずれか一項において、上記放射性元素がヨウ素であり、上記ゼオライトがＡ型ゼオライトであることを特徴とする放射性元素の固定化方法。
7. 請求項６において、上記Ａ型ゼオライトがＣａイオンでイオン交換したＣａＡ型ゼオライトであることを特徴とする放射性元素の固定化方法。
8. 請求項７において、上記ＣａＡ型ゼオライトのＣａイオンの一部をＡｇイオンでイオン交換したＣａ−Ａｇ−Ａ型ゼオライトであることを特徴とする放射性元素の固定化方法。

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