JP3785513B2 - 有機電界発光素子 - Google Patents
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- Luminescent Compositions (AREA)
- Silicon Polymers (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、紫外光平面光源として好適な有機電界発光素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
最近、紫外光の平面光源として、ポリシランを発光層に用いた有機電界発光素子が報告されている（Jpn.J.Appl.Phys.，34(1995)L1365、第43回応用物理学関係連合講演会予稿集第３分冊1159）。これらは、いずれも低温下での発光についての報告であり、室温での発光は全く観測されないか、もしくは観測がきわめて困難である。これは、室温下では通電時に発生するジュール熱によりポリシラン主鎖構造が切断・変質するため、安定に発光が維持できないことによるものと思われる。しかしながら、実用的な発光素子を得るためには、室温での動作を可能とすることが不可欠である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明は、室温下で安定に発光するポリシラン系紫外光平面光源を提供することを主な目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記の如き従来技術の現状に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、一対の電極間に少なくとも発光層を有する有機電界発光素子において、発光層として、ポリジメチルシラン薄膜を使用する場合には、従来技術の問題点が実質的に解消されるか或いは大幅に軽減されることを見出した。
【０００５】
すなわち、本発明は、下記の有機電界発光素子を提供するものである；
１．一対の電極間に少なくとも発光層を有する有機電界発光素子において、発光層が、一般式
((CH3)2Si)n （１）
（式中、ｎは5〜10000程度である）
で示されるポリシラン薄膜からなることを特徴とする有機電界発光素子。
【０００６】
本発明において、発光層形成材料として使用するポリジメチルシランは公知であり、ジメチルハロシランまたはジメチルヒドロシランを原料モノマ−として、以下の方法により製造される。すなわち、アルカリ金属の存在下でジメチルハロシランを脱ハロゲン縮重合させる方法（「キッピング法」 J.Am.Chem.Soc.,110,124(1988)、Macromolecules,23,3423(1990)）、電極還元によりジメチルハロシランを脱ハロゲン縮重合させる方法（J.Chem.Soc.,Chem.Commun.,1161(1990)、J.Chem.Soc.,Chem.Commun.,897(1992)）、金属触媒の存在下にジメチルヒドロシランを脱水素縮重合させる方法（特開平4−334551号公報）などにより製造される。
一般式（１）で示されるポリジメチルシランにおいて、ｎは、10〜5000程度であることがより好ましい。
【０００７】
上記の発光層は、ポリジメチルシランが溶媒に不溶であるため、常法に従って、真空蒸着法、スパッタ法、レーザーアブレーション法などの乾式法により形成する。
【０００８】
発光層膜厚は、500〜10000Å程度であることが好ましい。
【０００９】
発光層は、上記のポリジメチルシランの他に、30重量％程度までの割合で、トリフェニルアミン誘導体などのアミン系化合物；チオフェンオリゴマーなどの導電性高分子のオリゴマー；ポルフィリン、フタロシアニン環を有する化合物などに電子受容性性有機分子を添加した物質；アモルファスシリコンなどの正孔輸送能を有する化合物の少なくとも１種を含有していても、良い。
【００１０】
また、発光層は、ポリジメチルシランの他に、30重量％程度までの割合で、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレンテトラカルボン酸誘導体；ポルフィリンやフタロシアニン環を有する化合物などに電子供与性有機分子を添加した混合物；アモルファスシリコンなどの電子輸送能を有する化合物の少なくとも１種を含有していても良い。これらの化合物の幾つかは、下記に電子注入層を形成する化合物の具体例として、例示されている。
【００１１】
発光層に正孔輸送能を有する化合物と電子輸送能を有する化合物とを含有させる場合には、両者の合計量が30重量％程度までとなる様にする。
【００１２】
本発明による有機電界発光素子の基本的な構成の概要を断面図として図１に示す。
【００１３】
図示の様に、本発明の有機電界発光素子においては、支持体１上に、陽極２が形成され、陽極上に発光層３としてポリジメチルシラン薄膜が形成され、発光層上には陰極４が形成されている。
【００１４】
或いは、図示しないが、本発明の有機電界発光素子は、発光層３と陰極４との間に電子注入層を設置した２層構造の有機電界発光素子であってもよい。
【００１５】
本発明の有機電界発光素子において用いられる支持体、陽極、陰極、電子注入層などは、既存の発光素子において用いられていると同様の公知の材料により構成することが出来る。この様な材料としては、特に限定されるものではないが、例えば、以下の様なものが例示される。
【００１６】
支持体としては、ガラス類、Al2O3、Si3N4などのセラミックス、PMMAなどのプラスチックなどの材料が使用できる。
【００１７】
陽極としては、ITO、酸化スズなどの金属酸化物、Ni、Auなどの金属或いはこれらの混合物などが使用できる。
【００１８】
陰極材料としては、Mg、Ca、Ag、Al、Cu、Inなどの金属、これら金属を含む合金などが使用できる。
【００１９】
電子注入層を形成する材料としては、上記の電子輸送能を有する化合物と同様の材料を使用することができ、例えば、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレンテトラカルボン酸誘導体；ポルフィリンやフタロシアニン環を有する化合物に電子供与性有機分子を添加した混合物；アモルファスシリコンなどが使用できる。電子注入層を形成する化合物の例を下記に示す。
【００２０】
１．アントラキノンジメタン誘導体；
【００２１】
【化１】
【００２２】
２．ジフェニルキノン誘導体；
【００２３】
【化２】
【００２４】
３．オキサジアゾール誘導体；
【００２５】
【化３】
【００２６】
４．ペリレンテトラカルボン酸誘導体；
【００２７】
【化４】
【００２８】
上記の電子注入層の形成は、公知の方法により行うことができ、具体的には、キャスト法、スピンコート法、バーコート法、ディップコート法、スプレー法などの湿式法および真空蒸着法、スパッタ法、レーザーアブレーション法などの乾式法が例示される。
【００２９】
【発明の効果】
本発明によれば、下記の様な顕著な効果が達成される。
【００３０】
（１）ジメチルポリシランは、ポリメチルフェニルシラン、ポリジヘキシルシランなどの他のポリシランに比べて、ガラス転移温度が高く、熱的に安定であるため、通電時に発生するジュール熱によるポリシラン主鎖構造の切断・変質が起こりにくい。
【００３１】
（２）ジメチルポリシランは、結晶性が高いため、発光の量子効率が高く、発光輝度に比較してジュール熱の発生が小さい。
【００３２】
（３）上記（１）および（２）の効果に基づいて、室温でも安定に紫外光の発光を維持することが可能となった。
【００３３】
【実施例】
以下に実施例を示し、本発明の特徴とするところを一層明確にする。
【００３４】
実施例１
ガラス基板（米国コーニング社製、「7059」）上に陽極としてITOを成膜した後、ポリジメチルシランの粉末を蒸着源として、ITO上にポリジメチルシラン薄膜を真空蒸着法により形成した。
【００３５】
薄膜作製に際しては、蒸着装置内を1.0×10-6torr以下の圧力まで排気した後、蒸着温度を約300℃、蒸着速度を600Å／分として、膜厚3000Åの薄膜を形成させた。次いで、ポリジメチルシラン薄膜上にMg：Agを10：1（重量比）で配合した合金を真空蒸着することにより、陰極を形成し、 本発明による有機電界発光素子を作製した。
【００３６】
得られた有機電界発光素子について、室温下で電極間に25Vの直流電圧を印加したときの電界発光スペクトルを図２に示す。図２から明らかな様に、350nmにピークを有する紫外発光が観測された。
【００３７】
また、室温下で電極間に25Vの直流電圧を印加したときの発光強度を光電子増倍管の出力として観測し、その時間変化を測定した。その結果、出力が電圧印加開始時の値の半分になるのに要する時間は、約1000秒であった。
【００３８】
比較例１
発光層材料としてポリメチルフェニルシランを使用し、そのトルエン溶液をスピンコート法で塗布し、乾燥させて膜厚3000Åの発光層を形成する以外は実施例１と同様にして、有機電界発光素子を作製した。
【００３９】
得られた有機電界発光素子について、室温下で電極間に25Vの直流電圧を印加したところ、電圧印可後１秒以内で発光が観測できなくなった。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による有機電界発光素子の基本的な構成の概要を示す断面図である。
【図２】本発明実施例による有機電界発光素子の室温下での電界発光スペクトルを示すチャートである。
【符号の説明】
１…支持体
２…陽極
３…発光層
４…陰極
【発明の属する技術分野】
本発明は、紫外光平面光源として好適な有機電界発光素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
最近、紫外光の平面光源として、ポリシランを発光層に用いた有機電界発光素子が報告されている（Jpn.J.Appl.Phys.，34(1995)L1365、第43回応用物理学関係連合講演会予稿集第３分冊1159）。これらは、いずれも低温下での発光についての報告であり、室温での発光は全く観測されないか、もしくは観測がきわめて困難である。これは、室温下では通電時に発生するジュール熱によりポリシラン主鎖構造が切断・変質するため、安定に発光が維持できないことによるものと思われる。しかしながら、実用的な発光素子を得るためには、室温での動作を可能とすることが不可欠である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明は、室温下で安定に発光するポリシラン系紫外光平面光源を提供することを主な目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記の如き従来技術の現状に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、一対の電極間に少なくとも発光層を有する有機電界発光素子において、発光層として、ポリジメチルシラン薄膜を使用する場合には、従来技術の問題点が実質的に解消されるか或いは大幅に軽減されることを見出した。
【０００５】
すなわち、本発明は、下記の有機電界発光素子を提供するものである；
１．一対の電極間に少なくとも発光層を有する有機電界発光素子において、発光層が、一般式
((CH3)2Si)n （１）
（式中、ｎは5〜10000程度である）
で示されるポリシラン薄膜からなることを特徴とする有機電界発光素子。
【０００６】
本発明において、発光層形成材料として使用するポリジメチルシランは公知であり、ジメチルハロシランまたはジメチルヒドロシランを原料モノマ−として、以下の方法により製造される。すなわち、アルカリ金属の存在下でジメチルハロシランを脱ハロゲン縮重合させる方法（「キッピング法」 J.Am.Chem.Soc.,110,124(1988)、Macromolecules,23,3423(1990)）、電極還元によりジメチルハロシランを脱ハロゲン縮重合させる方法（J.Chem.Soc.,Chem.Commun.,1161(1990)、J.Chem.Soc.,Chem.Commun.,897(1992)）、金属触媒の存在下にジメチルヒドロシランを脱水素縮重合させる方法（特開平4−334551号公報）などにより製造される。
一般式（１）で示されるポリジメチルシランにおいて、ｎは、10〜5000程度であることがより好ましい。
【０００７】
上記の発光層は、ポリジメチルシランが溶媒に不溶であるため、常法に従って、真空蒸着法、スパッタ法、レーザーアブレーション法などの乾式法により形成する。
【０００８】
発光層膜厚は、500〜10000Å程度であることが好ましい。
【０００９】
発光層は、上記のポリジメチルシランの他に、30重量％程度までの割合で、トリフェニルアミン誘導体などのアミン系化合物；チオフェンオリゴマーなどの導電性高分子のオリゴマー；ポルフィリン、フタロシアニン環を有する化合物などに電子受容性性有機分子を添加した物質；アモルファスシリコンなどの正孔輸送能を有する化合物の少なくとも１種を含有していても、良い。
【００１０】
また、発光層は、ポリジメチルシランの他に、30重量％程度までの割合で、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレンテトラカルボン酸誘導体；ポルフィリンやフタロシアニン環を有する化合物などに電子供与性有機分子を添加した混合物；アモルファスシリコンなどの電子輸送能を有する化合物の少なくとも１種を含有していても良い。これらの化合物の幾つかは、下記に電子注入層を形成する化合物の具体例として、例示されている。
【００１１】
発光層に正孔輸送能を有する化合物と電子輸送能を有する化合物とを含有させる場合には、両者の合計量が30重量％程度までとなる様にする。
【００１２】
本発明による有機電界発光素子の基本的な構成の概要を断面図として図１に示す。
【００１３】
図示の様に、本発明の有機電界発光素子においては、支持体１上に、陽極２が形成され、陽極上に発光層３としてポリジメチルシラン薄膜が形成され、発光層上には陰極４が形成されている。
【００１４】
或いは、図示しないが、本発明の有機電界発光素子は、発光層３と陰極４との間に電子注入層を設置した２層構造の有機電界発光素子であってもよい。
【００１５】
本発明の有機電界発光素子において用いられる支持体、陽極、陰極、電子注入層などは、既存の発光素子において用いられていると同様の公知の材料により構成することが出来る。この様な材料としては、特に限定されるものではないが、例えば、以下の様なものが例示される。
【００１６】
支持体としては、ガラス類、Al2O3、Si3N4などのセラミックス、PMMAなどのプラスチックなどの材料が使用できる。
【００１７】
陽極としては、ITO、酸化スズなどの金属酸化物、Ni、Auなどの金属或いはこれらの混合物などが使用できる。
【００１８】
陰極材料としては、Mg、Ca、Ag、Al、Cu、Inなどの金属、これら金属を含む合金などが使用できる。
【００１９】
電子注入層を形成する材料としては、上記の電子輸送能を有する化合物と同様の材料を使用することができ、例えば、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレンテトラカルボン酸誘導体；ポルフィリンやフタロシアニン環を有する化合物に電子供与性有機分子を添加した混合物；アモルファスシリコンなどが使用できる。電子注入層を形成する化合物の例を下記に示す。
【００２０】
１．アントラキノンジメタン誘導体；
【００２１】
【化１】
２．ジフェニルキノン誘導体；
【００２３】
【化２】
３．オキサジアゾール誘導体；
【００２５】
【化３】
４．ペリレンテトラカルボン酸誘導体；
【００２７】
【化４】
上記の電子注入層の形成は、公知の方法により行うことができ、具体的には、キャスト法、スピンコート法、バーコート法、ディップコート法、スプレー法などの湿式法および真空蒸着法、スパッタ法、レーザーアブレーション法などの乾式法が例示される。
【００２９】
【発明の効果】
本発明によれば、下記の様な顕著な効果が達成される。
【００３０】
（１）ジメチルポリシランは、ポリメチルフェニルシラン、ポリジヘキシルシランなどの他のポリシランに比べて、ガラス転移温度が高く、熱的に安定であるため、通電時に発生するジュール熱によるポリシラン主鎖構造の切断・変質が起こりにくい。
【００３１】
（２）ジメチルポリシランは、結晶性が高いため、発光の量子効率が高く、発光輝度に比較してジュール熱の発生が小さい。
【００３２】
（３）上記（１）および（２）の効果に基づいて、室温でも安定に紫外光の発光を維持することが可能となった。
【００３３】
【実施例】
以下に実施例を示し、本発明の特徴とするところを一層明確にする。
【００３４】
実施例１
ガラス基板（米国コーニング社製、「7059」）上に陽極としてITOを成膜した後、ポリジメチルシランの粉末を蒸着源として、ITO上にポリジメチルシラン薄膜を真空蒸着法により形成した。
【００３５】
薄膜作製に際しては、蒸着装置内を1.0×10-6torr以下の圧力まで排気した後、蒸着温度を約300℃、蒸着速度を600Å／分として、膜厚3000Åの薄膜を形成させた。次いで、ポリジメチルシラン薄膜上にMg：Agを10：1（重量比）で配合した合金を真空蒸着することにより、陰極を形成し、 本発明による有機電界発光素子を作製した。
【００３６】
得られた有機電界発光素子について、室温下で電極間に25Vの直流電圧を印加したときの電界発光スペクトルを図２に示す。図２から明らかな様に、350nmにピークを有する紫外発光が観測された。
【００３７】
また、室温下で電極間に25Vの直流電圧を印加したときの発光強度を光電子増倍管の出力として観測し、その時間変化を測定した。その結果、出力が電圧印加開始時の値の半分になるのに要する時間は、約1000秒であった。
【００３８】
比較例１
発光層材料としてポリメチルフェニルシランを使用し、そのトルエン溶液をスピンコート法で塗布し、乾燥させて膜厚3000Åの発光層を形成する以外は実施例１と同様にして、有機電界発光素子を作製した。
【００３９】
得られた有機電界発光素子について、室温下で電極間に25Vの直流電圧を印加したところ、電圧印可後１秒以内で発光が観測できなくなった。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による有機電界発光素子の基本的な構成の概要を示す断面図である。
【図２】本発明実施例による有機電界発光素子の室温下での電界発光スペクトルを示すチャートである。
【符号の説明】
１…支持体
２…陽極
３…発光層
４…陰極
Claims (2)
- 一対の電極間に少なくとも発光層を有する有機電界発光素子において、発光層が、一般式
（（ＣＨ３）２Ｓｉ）ｎ （１）
（式中、ｎは５〜１００００程度である）で示される溶媒に不溶であるポリシラン薄膜からなることを特徴とする紫外光平面光源用の有機電界発光素子。 - 室温下で電極間に２５Ｖの直流電圧を印加したときの電界発光スペクトルにおいて３５０ｎｍにピークを有する、請求項１に記載の有機電界発光素子。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23639296A JP3785513B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | 有機電界発光素子 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23639296A JP3785513B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | 有機電界発光素子 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1081874A JPH1081874A (ja) | 1998-03-31 |
| JP3785513B2 true JP3785513B2 (ja) | 2006-06-14 |
Family
ID=17000095
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23639296A Expired - Lifetime JP3785513B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | 有機電界発光素子 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3785513B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4834841B2 (ja) * | 2007-07-23 | 2011-12-14 | 防衛省技術研究本部長 | 材料の化学スムージング法及びデバイス |
| WO2014056573A2 (de) * | 2012-10-12 | 2014-04-17 | Merck Patent Gmbh | Emitter und hosts mit aromatischen einheiten |
-
1996
- 1996-09-06 JP JP23639296A patent/JP3785513B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH1081874A (ja) | 1998-03-31 |
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