JP3778631B2

JP3778631B2 - サイクロン及びこれを備えた流動層反応装置

Info

Publication number: JP3778631B2
Application number: JP30073396A
Authority: JP
Inventors: 開行小田
Original assignee: Tokuyama Corp
Current assignee: Tokuyama Corp
Priority date: 1995-11-14
Filing date: 1996-11-13
Publication date: 2006-05-24
Anticipated expiration: 2016-11-13
Also published as: JPH09194207A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、それに限定されるものではないが殊に金属シリコン粒子と水素ガス及びシリコンテトラクロライドガスとの反応によりトリクロルシランガスを生成するための流動層反応装置に好適に適用されるサイクロン、及びかかるサイクロンを備えた流動層反応装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
周知の如く、半導体デバイスに使用されるシリコン半導体ウエーハの製造は、金属シリコン粒子を水素ガス及びシリコンテトラクロライドガスと反応せしめてトリクロルシランガスを生成し、かかるトリクロルシランガスから多結晶シリコンを生成することを含んでいる。そして、トリクロルシランガスの生成には、例えば株式会社化学工業社から発行されている「流動層反応装置−工業化の実際と新技術−」（社団法人化学工業協会編）に開示されている如く、反応塔を備えた流動層反応装置が使用されている。反応塔の下端には分散板が配設されており、水素ガス及びシリコンテトラクロライドガスがかかる分散板から上方に向けて反応塔内に流入せしめられる。金属シリコン粒子は、反応塔内に突出せしめられている供給管を通して反応塔の下部に供給される。かくして、反応塔の下部に金属シリコン粒子の流動層が生成される。流動層反応装置には、更に、サイクロンが装備されている。このサイクロンは、導入口、ガス排出口及び粒子落下口を有するサイクロン本体と、上端がサイクロン本体の粒子落下口に連通された粒子排出管とを含んでいる。通常、サイクロン本体と粒子排出管との間にはダストホッパが介在せしめられている。サイクロン本体、ダストホッパ及び粒子排出管は反応塔内に配置されており、サイクロン本体は反応塔内の上部に、即ち反応塔の下部に生成されている流動層の上方に位置し、粒子排出管の下部は流動層内に位置せしめられている。粒子排出管の先端即ち下端には、所定値以上の負荷が作用すると開放せしめられる、トリクル弁及びフラッパー弁の如き所謂重量弁が配設されている。
【０００３】
上述したとおりの流動層反応装置の典型的作動状態においては、反応塔の下部に供給される金属シリコン粒子の平均粒径は１００乃至２００μｍであり、従って作動開始直後において反応塔の下部に形成される流動層を形成している金属シリコン粒子の平均粒径は１００乃至２００μｍである。流動層内の金属シリコン粒子の内の比較的小径の、例えば直径６０μｍ以下の小径粒子は流動層を通って上昇するガス流に付随せしめられて反応塔の上部に上昇せしめられ、そしてガス（かかるガスはトリクロルシランガスと水素ガスである）と共にサイクロンのサイクロン本体にその導入口から導入される。サイクロン本体内においては、著しく小径の、例えば直径が５μｍ以下の微粒子を除く小径粒子がガスから分離され、サイクロン本体の粒子落下口からダストホッパを介して粒子排出管に落下せしめられる。微粒子を付随したガスはガス排出口を通してサイクロン本体から排出される。かかるガスに付随している微粒子はフィルタ手段によってガスから分離される。サイクロン本体内においてガスから分離され粒子排出管に落下する小径粒子は、粒子落下管内に堆積せしめられる。粒子排出管の下端に配設されている重量弁における開閉弁部材の外面には、反応塔の下部に形成されている流動層における圧力（ガスに起因する圧力と流動層を形成している金属シリコン粒子に起因する圧力）が作用する。一方、重量弁における開閉弁部材の内面には、サイクロン内のガスに起因する圧力と共に、粒子排出管内に堆積せしめられている小径粒子の重量に起因する圧力が作用する。従って、粒子排出管における小径粒子の堆積量がある量を越えると、重量弁の開閉弁部材の内面に作用する圧力がその外面に作用する圧力を越え、かくして開閉弁部材が開動されて粒子排出管の下端から反応塔の下部に形成されている流動層に小径粒子が戻される。幾分かの小径粒子が流動層に戻されると、重量弁の開閉弁部材の内面に作用する圧力が低減され、開閉弁部材は再び閉じられる。粒子排出管の下端に重量弁を配設しない場合には、反応塔内に流入せしめられたガスがサイクロンの粒子排出管、ダストホッパ及びサイクロン本体をこの順序に流動して排出されてしまう、という許容し得ない自体が発生する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
而して、上述したとおりの従来の流動層反応装置には、次のとおりの解決すべき問題がある。サイクロンの作用によって小径粒子を反応塔の下部に形成されている流動層に戻す小径粒子循環が遂行されると、これに応じて流動層を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が漸次減少せしめられる。そして、流動層を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が減少すると、流動層の嵩比重が減少し、従って反応塔内に形成されている流動層の嵩が増大せしめられ、流動層の上面が漸次上昇せしめられる。流動層の上面の上昇は、サイクロンの粒子排出管の、流動層内に浸漬せしめられる長さを増大せしめ、重量弁における開閉弁部材を開動するのに必要な、粒子排出管における小径粒子の堆積量を増大せしめる。かような次第であるので、流動層反応装置を比較的長時間に渡って連続して作用せしめると、サイクロンの粒子排出管に堆積せしめられる小径粒子の堆積量が過剰に増大し、堆積小径粒子の上面がサイクロン本体内に達しても重量弁における開閉弁部材が開閉されない事態が発生する。かくすると、サイクロンの作用が毀損され、５μｍより大きい金属シリコン粒子、即ち５乃至６０μｍ程度の金属シリコン粒子もガスに付随してサイクロン本体のガス排出口から排出されて無駄に消費されてしまう。かような問題を解決するためには、サイクロンの粒子排出管内に堆積される小径粒子の量に応じて開閉制御することができる形態の開閉制御弁を重量弁に代えて配設することも意図され得るが、反応塔内の温度は４００℃以上、通常約５００℃であり、かかる高温雰囲気中で適宜に開閉制御することができる開閉制御弁を構成することは不可能ではないにしても、著しく困難である。
【０００５】
本発明は上記事実に鑑みてなされたものであり、その解決課題は、サイクロンの粒子排出管の下端に重量弁を配設する必要なくして、従って重量弁に関連する上述したとおりの問題の発生を回避して、上述した形態の流動層反応装置及びその他の装置を所要とおりに作動せしめることを可能にする、新規且つ改良されたサイクロンを提供することである。
【０００６】
本発明の他の解決課題は、付設されているサイクロンの粒子排出管の下端に重量弁が配設されておらず、従って重量弁に関連する上述したとおりの問題の発生が回避せしめられているにもかかわらず所要とおりに作動する、新規且つ改良された流動層反応装置を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、鋭意研究及び実験の結果、驚くべきことに、サイクロンの粒子排出管にシールガスを供給して、粒子排出管を通って上昇するガス流を生成せしめ、サイクロンにおいてガスから分離される粒子のシール流動層を生成せしめることによって、上述した解決課題を達成することができることを見出した。
【０００８】
即ち、上記解決課題を達成するサイクロンとして、本発明によれば、粒子を付随したガスを導入するための導入口、ガス排出口及び粒子落下口を有するサイクロン本体と、上端が該サイクロン本体の該粒子落下口に連通された粒子排出管とを含むサイクロンにおいて、
更に、該粒子排出管にシールガスを供給して、該粒子排出管を通って上昇するガス流を生成せしめ、該サイクロンにおいてガスから分離される粒子のシール流動層を生成せしめるシール手段を含み、該シール手段は該粒子排出管に供給するシールガスの流量を調整する流量調整手段を含んでいる、ことを特徴とするサイクロンが提供される。
【０００９】
また、上記他の解決課題を達成する流動層反応装置として、本発明によれば、反応塔、該反応塔の下端から上方に向けてガスを流入せしめるガス流入手段、該反応塔の下部に粒子を供給する粒子供給手段、及びサイクロンを具備し、
該サイクロンは、導入口、ガス排出口及び粒子落下口を有するサイクロン本体と、上端が該サイクロン本体の該粒子落下口に連通された粒子排出管と含み、
該反応塔の下部には該粒子供給手段から供給される粒子の主流動層が生成され、該反応塔から排出される、粒子を付随したガスは該導入口から該サイクロン本体に導入されて該サイクロン本体の該ガス排出口から排出されるように構成され、該サイクロンの該粒子排出管は該反応塔の下部に連通せしめられている流動層反応装置にして、
該サイクロンは、更に、該粒子排出管にシールガスを供給して、該粒子排出管を通って上昇するガス流を生成せしめ、該サイクロンにおいてガスから分離される粒子のシール流動層を生成せしめるシール手段を含み、該シール手段は該粒子排出管に供給するシールガスの流量を調整する流量調整手段を含んでいる、ことを特徴とする流動層反応装置が提供される。
【００１０】
該サイクロンは該サイクロン本体と該粒子排出管との間に介在せしめられたダストホッパを含み、該シール流動層は該ダストホッパ内に生成せしめられるのが好ましい。該シール流動層を安定して生成するためには、該シール流動層を形成する粒子の実質的な最大粒径（即ち偶発的に混入し得る過大粒子の粒径を除いた最大粒径）に関する飛沫線速度をＵｔとすると、該粒子排出管のシールガス供給位置における上昇ガスの線速度ＵｄをＵｔ＜Ｕｄに、該シール流動層の上面におけるガスの線速度ＵｕをＵｕ＜Ｕｔにせしめればよい。特に、該線速度Ｕｕは、シール流動層を形成する粒子の平均粒径に関する最小流動化線速度をＵｍｆとすると、Ｕｍｆ＜Ｕｕ＜Ｕｔであるのが好都合である。本発明の流動層反応装置の好適実施形態においては、該サイクロンは該反応塔内に配置され、粒子は金属シリコン粒子であり、下端から該反応塔内に流入されるガスは水素ガス及びシリコンテトラクロライドガスを含む。該反応塔内の温度は４００℃以上であり、該シール手段は該反応塔の上部内に位置せしめられた熱交換用流路を含み、該シールガスは該熱交換用流路を通して供給される。該シール手段は、該シール流動層を安定して生成せしめる定常ガス供給と、該シールガスの供給量を低減乃至停止する過小ガス供給乃至ガス供給停止とを交互に遂行する、或いは該シール流動層を安定して生成せしめる定常ガス供給と、該シールガスの供給量を増大する過大ガス供給とを交互に遂行するのが好適である。
【００１１】
【作用】
本発明の流動層反応装置においては、サイクロンに形成されるシール流動層によるシール作用によって、反応塔内に流入せしめられるガスが粒子排出管を上昇してサイクロン本体に流入することが防止され、従って粒子排出管の下端に重量弁を配設する必要がない。粒子排出管の下部には粒子排出管内の圧力と反応塔の下部に形成されている主流動層の圧力との差圧によって規定される量の小径粒子が堆積される。サイクロン本体内においてガスから分離された小径粒子はシール流動層の上面に落下せしめられる。これによってシール流動層を形成する小径粒子の量が過大になると、余剰小径粒子が粒子排出管を落下せしめられ、そして反応塔内の主流動層に戻される。本発明の流動層反応装置においても、サイクロンの作用によって小径粒子を反応塔の下部に形成されている主流動層に戻す小径粒子循環が遂行されると、これに応じて主流動層を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が漸次減少せしめられる。そして、主流動層を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が減少すると、主流動層の嵩比重が減少し、従って反応塔内に形成されている主流動層の上面が漸次上昇せしめられ、粒子排出管内に堆積される小径粒子の量も漸次増大せしめられる。主流動層の嵩比重が過小になった場合には、所要時間に渡って、シールガスの供給量を低減乃至停止する、或いはシールガスの供給量を増大する。かくすると、シール流動層が減少乃至消失せしめられ、反応塔内に流入せしめられたガスが粒子排出管を上昇してサイクロン本体に流入し、サイクロン本体のガス排出口から排出される。そして、かかるガスに付随して、比較的小さい金属シリコン粒子、例えば粒径が５乃至６０μｍである金属シリコン粒子も排出される。また、粒子排出管を通してサイクロン本体に流入されるガス流に起因してサイクロン本体内における粒子分離作用も幾分阻害され、導入口からサイクロン本体に導入されガス排出口から排出されるガスにも、粒径が５乃至６０μｍ程度の金属シリコン粒子が付随して流出される。かくして、反応塔内に形成されている主流動層を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が漸次増大せしめられ、従って主流動層の嵩比重が漸次増大せしめられる。主流動層の嵩比重が所要値に復帰せしめられると、シールガスの供給状態を正常に戻すことができる。上述したとおりにして主流動層の嵩比重を増大せしめる間には、粒径が５乃至６０μｍの金属シリコン粒子が無駄に消費されるが、かようにして無駄に消費される金属シリコン粒子の量は比較的少量である。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以下、添付図面を参照して、本発明に従って構成された流動層反応装置の好適実施形態について詳細に説明する。
【００１３】
本発明に従って構成された流動層反応装置を簡略に図示している断面図である図１を参照して説明すると、図示の流動層反応装置は全体を番号２で示す反応塔を具備している。この反応塔２はステンレス鋼の如き適宜の金属から形成することができる。本発明者等の経験によれば、反応塔２をステンレス鋼から形成した場合、トリクロルシランを生成する反応を長時間に渡って遂行すると、反応塔２の内面に鉄とシリコンの化合物（Ｆｅ−Ｓｉ）がスケールとして生成される傾向がある。かような化合物の生成を回避するためには、インコネル６００の如き高ニッケル合金から反応塔２を形成することもできる。図示の反応塔２は実質上鉛直に延在せしめられており、比較的大径の円筒形状であるフリーボード部４、逆円錐台筒形状であるテーパ部６、及び比較的小径の円筒形状である流動部８を有する。テーパ部６の上端の内径はフリーボード部４の内径に合致せしめられ、テーパ部６の下端の内径は流動部８の内径に合致せしめられている。
【００１４】
反応塔２の下端部にはガス流入手段１０が付設されている。このガス流入手段１０は、反応塔２の下端部に配設された分散板１２及びこの分散板１２に接続されたガス流入管１４を含んでいる。ガス流入管１４を通して水素ガス及びシリコンテトラクロライドガスが分散板１２に供給され、かかるガスが反応塔２内を上方に向けて流動せしめられる。反応塔２には粒子供給手段１６も付設されている。この粒子供給手段１６は、反応塔２のフリーボード部４の周壁を貫通して反応塔２内に進入し、反応塔２の流動部８まで垂下せしめられている粒子供給管１８を含んでいる。粒子供給管１８は金属シリコン粒子を所定圧力で粒子供給管１８に送給する粒子供給源２０に接続されており、粒子供給管１８を通して所定圧力で反応塔２の下部即ち流動部８内に金属シリコン粒子が供給される。かくして、反応塔２の流動部８に金属シリコン粒子の流動層、即ち主流動層２２が生成される。粒子供給管１８を通して反応塔２内に供給される金属シリコン粒子は平均粒径が１００乃至２００μｍ程度であるのが好適である。ガス流入手段１０を構成する分散板１２及びガス流入管１４並びに粒子供給手段１６を構成する粒子供給管１８も、ステンレス鋼、高ニッケル合金等の適宜の金属から形成することができる。
【００１５】
反応塔２には、更に、全体を番号２４で示すサイクロンも付設されている。図示の実施形態においては、このサイクロン２４はその全体が反応塔２内に配設されている。サイクロン２４はサイクロン本体２６、ダストホッパ２８及び粒子排出管３０を含んでいる。サイクロン本体２６、ダストホッパ２８及び粒子排出管３０はステンレス鋼、高ニッケル合金の如き適宜の金属から形成することができる。サイクロン本体２４は略円筒形状の上部３２と下方に向かって内径が漸次減少せしめられている逆円錐台筒形状の下部３４とを有する。上部３２の周壁には導入口３６が形成され、上部３２の上面にはガス排出口３８が形成されている。サイクロン本体２６は反応塔２の上部、即ちフリーボード部４内に位置せしめられており、その導入口３６は反応塔２のフリーボード部４内で開口せしめられている。サイクロン本体２６のガス排出口３８には排出管４０が接続されており、かかる排出管４０は反応塔２の上面壁を貫通して延出せしめられている。サイクロン本体２６の下面、即ち下部３４の下面は全面に渡って開口されており、粒子落下口４２が形成されている。ダストホッパ２８は円筒形状の上部４４と逆円錐台筒形状の下部４６とを有する。上部４４の上端はサイクロン本体２６の下端に連結されており、上部４４の上面にはサイクロン本体２６の粒子落下口４２に直接接続されている開口４８が形成されている。ダストホッパ２８の上部４４の内径はサイクロン本体２６の下端に形成されている粒子落下口４２の内径よりも幾分大きくせしめられている。ダストホッパ２８の下面、即ち下部４６の下面は全面に渡って開口せしめられている。粒子排出管３０は細長く延びる円管部材から形成されており、その上端はダストホッパ２８の下端に接続され、かくして粒子排出管３０の上端はダストホッパ２８を介してサイクロン本体２６の粒子落下口４２に連通せしめられている。粒子排出管３０の内径はダストホッパ２８の下端内径と実質上同一でよい。粒子排出管３０の下半部は、反応塔２の下部に形成されている主流動層２２内に浸漬せしめられている。粒子排出管３０の下端部において、図１において右半部は下方に向かって左に傾斜して延びる傾斜壁５０に形成せしめられ、図１において左半部は開口されていて粒子排出口５２が形成されている。
【００１６】
本発明に従って構成された流動層反応装置におけるサイクロン２４においては、粒子排出管３０の下端部に形成されている粒子排出口５２を開閉せしめる弁が配設されていない。そして、粒子排出管３０にガスを供給してサイクロン２４にシール流動層５４を生成するシール手段５６が配設されていることが重要である。図示の実施形態におけるシール手段５６は、ステンレス鋼、鋼ニッケル合金の如き適宜の金属から形成することができる中空パイプ部材５８を含んでいる。中空パイプ部材５８の下流端部は、反応塔２内を図１において下方に向かって右方に傾斜して延びて、粒子排出管３０の上部に接続されている。中空パイプ部材５８の上流端部は反応塔２の上壁を貫通して延出せしめられている。中空パイプ部材５８は、反応塔２内に位置するコイル状部分６０も含んでいる。かかるコイル状部分６０はパイプ部材５８内を流動せしめられるガスと反応塔２内に存在するガスとの間で熱交換を実現せしめるための熱交換用流路を規定する。中空パイプ部材５８の上流端は、それ自体は周知の形態でよい流量調整手段６２を介して圧縮ガス供給源６４に接続されている。かようなシール手段５６においては、圧縮ガス供給源６４から供給されるガスが中空パイプ部材５８を通して粒子排出管３０の上部内に供給される。供給されるガスの流量は流量調整手段６２によって適宜に調整される。圧縮ガス供給源６４から供給されるガスが中空パイプ部材５８のコイル状部分６０を流動する際には、反応塔２内に存在する高温ガスによって加熱される。反応塔２内の雰囲気は、４００℃以上、通常略５００℃程度であり、粒子排出管３０に供給されるガスは反応塔２内の雰囲気温度近傍迄加熱され、かくして粒子排出管３０に供給されるガスが粒子排出管３０内おいて結露することが充分確実に回避される。圧縮ガス供給源６２から供給されるシールガスは、水素ガス、アルゴンガス、窒素ガス、若しくはトリクロルシランガス、或いはこれらの混合ガスでよい。
【００１７】
上述したとおりの流動層反応装置の作用について要約して説明すると、次のとおりである。分散板１２を通して反応塔２内に流入せしめられる水素ガス（Ｈ₂）及びシリコンテトラクロライドガス（３ＳｉＣｌ₄）が金属シリコン（Ｓｉ）粒子の主流動層２２を通って反応塔２内を上昇すると、３ＳｉＣｌ₄＋Ｓｉ＋Ｈ₂→４ＳｉＨＣｌ₃で示される反応によってトリクロルシランガスが生成される。反応塔２内においてガスが主流動層２２を通って上昇せしめられると、主流動層２２を形成している金属シリコン粒子中の比較的小径の粒子は上昇ガス流に付随して流動層２２から上方に流動せしめられる。しかしながら、上方に向かって断面積が漸次増大するテーパ部６を通ってガスが上昇する際にガスの線速度が漸次減少され、相当小さい粒子以外は上昇ガス流から分離されて主流動層２２に落下せしめられる。本発明者等の経験によれば、主流動層２２に供給される金属シリコン粒子の平均粒径が略１５０μｍであり、かかる金属シリコン粒子によって反応塔２の下部即ち流動部８に所望主流動層２２を生成する場合、ガス流に付随せしめられて反応塔２のフリーボード部４まで上昇せしめられる粒子は、通常、粒径が略６０μｍ以下のものである。
【００１８】
反応塔２のフリーボード部４においては、例えば粒径６０μｍ以下の小径金属シリコン粒子を付随したガスが、導入口３６からサイクロン本体２６内に導入される。サイクロン本体２６内においては、周知の如く導入されたガスが旋回流として流動する間にガスに付随せしめられていた小径粒子がガスから分離される。かくして、例えば粒径５μｍ以下である微粒子のみを付随したガスがガス排出口３８から排出管４０を通して排出される。排出管４０を通して排出されるガスは、適宜のフィルタ手段（図示していない）の作用によって付随している微粒子が除去された後に、多結晶シリコンを析出せしめる析出装置（図示していない）に送給される。
【００１９】
サイクロン本体２６内においてガスから分離された小径粒子は、粒子落下口４２を通ってダストホッパ２８に落下せしめられる。ダストホッパ２８においては、粒子排出管３０の上部に供給されたシールガスが粒子排出管３０を上昇してダストホッパ２８に流入し、更にダストホッパ２８を通って上昇することによって、サイクロン本体２４から落下せしめられた小径粒子によって形成されるシール流動層５４が生成される。粒子排出管３０の下端に形成されている粒子排出口５２は反応塔２内に形成されている主流動層２２に開口せしめられており、粒子排出管３０の下部には主流動層２２の圧力が作用せしめられている故に、粒子排出管３０の上部に供給されたガスが粒子排出管３０を下方に流動せしめられることはない。ダストホッパ２８の円筒形状の上部４４から逆円錐台形状の下部４６にかけて所望のシール流動層５４を安定して生成せしめるためには、粒子排出管３０のシールガス供給位置における上昇ガスの線速度ＵｄをＵｔ＜Ｕｄに、シール流動層５４の上面における上昇ガスの線速度ＵｕをＵｕ＜Ｕｔに、特にＵｍｆ＜Ｕｕ＜Ｕｔにせしめることが好ましい。ここで、Ｕｔは、サイクロン本体２６内においてガスから分離されてダストホッパ２８に落下せしめられてシール流動層５４を形成する粒子の実質的な最大粒径（例えば略６０μｍ）に関する飛沫線速度（即ち、粒子を飛翔せしめる線速度）であり、Ｕｍｆは、サイクロン本体２６内においてガスから分離されてダストホッパ２８に落下せしめられてシール流動層５４を形成する粒子の平均粒径に関する最小流動化線速度である。ダストホッパ２８にシール流動層５４が生成されることによって、反応塔２内に導入されたガスが粒子排出管３０、ダストホッパ２８及びサイクロン本体２６をこの順序で通過して多量に流動することが防止される。サイクロン本体２６で分離された粒子が漸次ダストホッパ２８に落下することによってシール流動層５４を形成する粒子の量が過大になると、余剰粒子がシール流動層５４から下方に落下せしめられて、図１に番号６６で図示する如く粒子排出管３０の下部に堆積される。そして、粒子排出管３０の下部に堆積される粒子の量が過大になると、余剰粒子が粒子排出口５２から主流動層２２に戻される。粒子排出管３０の上部に供給されるシールガスの圧力に起因して、粒子排出管３０の下部における堆積粒子６６の上面は、通常、反応塔２の下部に形成されている主流動層２２の上面よりも幾分低い。
【００２０】
上述したとおりの状態で流動層反応装置の作動を継続して遂行すると、例えば平均粒径が６０μｍ程度である小径粒子がサイクロン２４を通して、反応塔２内に生成されている主流動層２２に戻されること等に起因して、主流動層２２を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が漸次低減せしめられ、主流動層２２の嵩比重が漸次低減せしめられる。そして、主流動層２２の嵩比重が低減せしめられると、主流動層２２の上面及びサイクロン２４の粒子排出管３０の下部に生成されている堆積粒子６６の上面が上昇せしめられる。主流動層２２を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が過剰に低減した場合には、粒子排出管３０の上部へのシールガスの供給量を低減或いは供給を停止して、上記線速度ＵｄをＵｄ＜Ｕｔにせしめる。かくすると、ダストホッパ２８に生成されているシール流動層５４が減少乃至消失せしめられ、反応塔２内に流入せしめられたガスが粒子排出管３０を上昇してダストホッパ２８及びサイクロン本体２６を通って流動し、サイクロン本体２６のガス排出口３８から排出される。そして、かかるガスに付随して、比較的小さい金属シリコン粒子、例えば粒径が５乃至６０μｍである金属シリコン粒子も排出される。また、粒子排出管３０及びダストホッパ２８を通ってサイクロン本体に流入するガス流に起因してサイクロン本体２６内における粒子分離作用が幾分阻害され、これに起因して導入口３６からサイクロン本体２６に導入されガス排出口３８から排出されるガスにも、粒径が５乃至６０μｍ程度の金属シリコン粒子が付随して流出される。かくして、主流動層２２を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が漸次増大せしめられ、従って主流動層２２の嵩比重が漸次増大せしめられる。主流動層２２の嵩比重が所要値に復帰せしめられると、シールガスの供給状態を正常に戻すことができる。
【００２１】
粒子排出管３０の上部へのシールガスの供給量を低減或いは供給を停止して、上記線速度ＵｄをＵｄ＜Ｕｔにせしめることに代えて、粒子排出管３０の上部へのシールガスの供給を増大せしめて、上記線速度ＵｕをＵｔ＜Ｕｕにせしめることもできる。上記線速度ＵｕをＵｔ＜Ｕｕにせしめた場合にも、ダストホッパ２８に生成されているシール流動層５４が減少乃至消失せしめられ、これに起因して、上記線速度ＵｄをＵｄ＜Ｕｔにせしめた場合と同様に、粒径が５乃至６０μｍ程度の金属シリコン粒子がガスに付随して流出され、主流動層２２を形成している金属シリコン粒子の平均粒径が漸次増大せしめられる。
【００２２】
所望ならば、例えばシール手段５６の流量調整手段６２にタイマを備えた制御手段を付設し、ダストホッパ２８内に所要シール流動層５４を生成するためのシールガスの定常供給と、シールガスの供給を低減乃至停止する過小ガス供給乃至ガス供給停止或いはシールガスの供給を増大せしめる過大ガス供給とを、自動的に交互に遂行するようになすこともできる。この場合、例えば、定常ガス供給を４日間（９６時間）継続して遂行した後に、８時間の過小ガス供給乃至ガス供給停止或いは過大ガス供給を遂行するように設定することができる。
【００２３】
図示の実施形態においては、サイクロン２４においてサイクロン本体２６の粒子落下口４２にダストホッパ２８の上端を直接的に接続しているが、所望ならばサイクロン本体２６とダストホッパ２８との間に適宜の管部材、例えば粒子排出管３０と実質上同一の内径を有する円管部材を配設することもできる。また、所望ならば、サイクロン本体２６と粒子排出管３０との間に配設されているダストホッパ２８を省略することもできる。この場合には、サイクロン本体の、断面積が下方に向かって漸次低減せしめられている下部にシール流動層を生成することができる。かくする場合には、サイクロン本体の機能を阻害することなくシール流動層を生成せしめることができるように、サイクロン本体の下部の鉛直方向長さを比較的長くすることが望ましい。また、図示の実施形態においては、サイクロン２４の全体を反応塔２内に配置しているが、所望ならばサイクロンの全体或いは一部を反応塔２の外部に配設することもできる。勿論、この場合にも、サイクロン本体の導入口は反応塔２の上部と連通せしめられ、粒子排出管の粒子排出口５２は反応塔２内に生成されている主流動層２２と連通せしめられていることが重要である。
【００２４】
【実施例】
図１に図示する形態の、実験用流動層反応装置を製作した。この流動層反応装置における各種寸法は下記のとおりであった（図１も参照されたい）。
反応塔の分散板上面からテーパ部の下端までの高さｈ１：６５０ｍｍ
反応塔のテーパ部の高さｈ２：１５０ｍｍ
反応塔のフリーボード部の高さｈ３：１１００ｍｍ
反応塔の流動部の内径ｄ１：２９８ｍｍ
反応塔のフリーボード部の内径ｄ２：４７８ｍｍ
サイクロン本体の高さｈ４：３８０ｍｍ
サイクロン本体の上部の高さｈ５：１５０ｍｍ
ダストホッパの高さｈ６：３００ｍｍ
ダストホッパの上部の高さｈ７：２００ｍｍ
粒子排出管の高さｈ８：７００ｍｍ
サイクロン本体の上部の内径ｄ３：１１５ｍｍ
サイクロン本体の下端の内径ｄ４：４０ｍｍ
ダストホッパの上部の内径ｄ５：１００ｍｍ
粒子排出管の内径ｄ６：３０ｍｍ
【００２５】
上記のとおりの流動層反応装置において、反応塔の下部に平均粒径１５０μｍの金属シリコン粒子を供給すると共に、分散板を通して反応塔内に水素ガスとシリコンテトラクロライドガスとを合計で１００ｍ³／時間供給し、かくして分散板上に高さｈ９が略６００ｍｍの主流動層を生成した。また、サイクロンの粒子排出管の上部にシールガスとして水素ガスを供給した。そして、サイクロン本体のガス排出口から排出されるガスに付随せしめられている飛散金属シリコン粒子の実質上全てを収集した。シールガスの供給量を変動せしめたところ、シールガスの供給量と排出ガスに付随せしめられている飛散金属シリコン粒子の量及び平均粒径との関係は下記表１のとおりであった。また、シールガスの供給量が５ｍ³／時間の時にダストホッパに安定して生成されるシール流動層を形成しているシリコン金属粒子の平均粒径、従って定常作動状態の時にサイクロン本体においてガスから分離される金属シリコン粒子の平均粒径は略３０μｍで、実質的な最大粒径は略６０μｍであり、かかる金属シリコン粒子に関するガスの飛沫線速度Ｕｔ及び最小流動化線速度Ｕｍｆを測定したところ、飛沫線速度Ｕｔは１４ｃｍ／秒であり最小流動化線速度Ｕｍｆは１乃至２ｃｍ／秒であった。
【００２６】
【表１】

【００２７】
表１を参照すると、シールガスの供給量を適宜に設定し、シール流動層の上面における上昇ガスの線速度ＵｕをＵｔ（＝１４ｃｍ／秒）以下にせしめて、ダストホッパにシール流動層を安定して生成せしめると、サイクロンが適切にシールされ、反応塔内に流入されたガスが粒子排出管、ダストホッパ及びサイクロン本体をこの順序で通過して多量に流動することが確実に防止され、実質上粒径が著しく小さい微粒子のみがサイクロン本体のガス排出口から排出されるガスに付随せしめられることが理解される。また、シールガスの供給を停止すると、サイクロン本体のガス排出口から排出されるガスに付随せしめられる粒子の平均粒径が増大し、シールガスを過大供給して線速度ＵｕをＵｔ以上にせしめると、サイクロン本体のガス排出口から排出されるガスに付随せしめられる粒子の平均粒径が更に増大せしめられることも理解される。
【００２８】
【発明の効果】
本発明に従って構成されたサイクロン及びこれを備えた流動層反応装置においては、サイクロンの粒子排出管の下端に重量弁を配設する必要なくして、従って重量弁に起因する問題を発生せしめることなくして、所要とおりの充分良好な作動を安定して維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明に従って構成された流動層反応装置の好適実施形態を図示する簡略断面図。
【符号の説明】
２：反応塔
１０：ガス流入手段
１６：粒子供給手段
２２：主流動層
２４：サイクロン
２６：サイクロン本体
２８：ダストホッパ
３０：粒子排出管
３６：導入口
３８：ガス排出口
４２：粒子落下口
５２：粒子排出口
５４：シール流動層
５６：シール手段
５８：中空パイプ部材
６０：中空パイプ部材のコイル状部分（熱交換用流路）

Claims

粒子を付随したガスを導入するための導入口、ガス排出口及び粒子落下口を有するサイクロン本体と、上端が該サイクロン本体の該粒子落下口に連通された粒子排出管とを含むサイクロンにおいて、
更に、該粒子排出管にシールガスを供給して、該粒子排出管を通って上昇するガス流を生成せしめ、該サイクロンにおいてガスから分離される粒子のシール流動層を生成せしめるシール手段を含み、該シール手段は該粒子排出管に供給するシールガスの流量を調整する流量調整手段を含んでいる、ことを特徴とするサイクロン。
該サイクロン本体と該粒子排出管との間に介在せしめられたダストホッパを含み、該シール流動層は該ダストホッパ内に生成せしめられる、請求項１記載のサイクロン。
該粒子排出管を通って上昇するシールガスの上昇線速度ＵｄはＵｔ＜Ｕｄに調整され、該シール流動層の上面におけるシールガスの上昇速度ＵｕはＵｕ＜Ｕｔに調整される、ここでＵｔは該シール流動層を形成する粒子の実質的な最大粒径に関する飛沫線速度である、請求項１又は２記載のサイクロン。
Ｕｍｆ＜Ｕ u ＜Ｕｔである、ここでＵｍｆは該シール流動層を形成する粒子の平均粒径に関する最小流動化線速度である、請求項３記載のサイクロン。
反応塔、該反応塔の下端から上方に向けてガスを流入せしめるガス流入手段、該反応塔の下部に粒子を供給する粒子供給手段、及びサイクロンを具備し、
該サイクロンは、導入口、ガス排出口及び粒子落下口を有するサイクロン本体と、上端が該サイクロン本体の該粒子落下口に連通された粒子排出管と含み、
該反応塔の下部には該粒子供給手段から供給される粒子の主流動層が生成され、該反応塔から排出される、粒子を付随したガスは該導入口から該サイクロン本体に導入されて該サイクロン本体の該ガス排出口から排出されるように構成され、該サイクロンの該粒子排出管は該反応塔の下部に連通せしめられている流動層反応装置にして、
該サイクロンは、更に、該粒子排出管にシールガスを供給して、該粒子排出管を通って上昇するガス流を生成せしめ、該サイクロンにおいてガスから分離される粒子のシール流動層を生成せしめるシール手段を含み、該シール手段は該粒子排出管に供給するシールガスの流量を調整する流量調整手段を含んでいる、ことを特徴とする流動層反応装置。
該サイクロンは該サイクロン本体と該粒子排出管との間に介在せしめられたダストホッパを含み、該シール流動層は該ダストホッパ内に生成せしめられる、請求項５記載の流動層反応装置。
該サイクロンは該反応塔内に配置されている、請求項５又は６記載の流動層反応装置。
粒子は金属シリコン粒子であり、下端から該反応塔内に流入されるガスは水素ガス及びシリコンテトラクロライドガスを含む、請求項５から７までのいずれかに記載の流動層反応装置。
該反応塔内の温度は４００℃以上であり、該シール手段は該反応塔の上部内に位置せしめられた熱交換用流路を含み、該シールガスは該熱交換用流路を通して供給される、請求項５から８までのいずれかに記載の流動層反応装置。
該シール手段は、該シール流動層を安定して生成せしめる定常ガス供給と、該シールガスの供給量を低減乃至停止する過小ガス供給乃至ガス供給停止とを交互に遂行する、請求項５から９までのいずれかに記載の流動層反応装置。
該シール手段は、該シール流動層を安定して生成せしめる定常ガス供給と、該シールガスの供給量を増大する過大ガス供給とを交互に遂行する、請求項５から９までのいずかに記載の流動層反応装置。
該粒子排出管を通って上昇するシールガスの上昇線速度ＵｄはＵｔ＜Ｕｄに調整され、該シール流動層の上面におけるシールガスの上昇速度ＵｕはＵｕ＜Ｕｔに調整される、ここでＵｔは該シール流動層を形成する粒子の実質的な最大粒径に関する飛沫線速度である、請求項５から１１までのいずれかに記載の流動層反応装置。
Ｕｍｆ＜Ｕ u ＜Ｕｔである、ここでＵｍｆは該シール流動層を形成する粒子の平均粒径に関する最小流動化線速度である、請求項１２記載の流動層反応装置。