JP3751630B2 - Cosmetics and method for producing the same - Google Patents

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Description

この発明は、カラマツの抽出物からなる化粧料及びその製造方法に関する。   The present invention relates to a cosmetic comprising an extract of larch and a method for producing the same.

植物由来の保湿成分としては、例えば豆類、米ぬかから得られる油脂類、セラミド等を含む抽出物や納豆などから得られるポリグルタミン酸がある。   Examples of plant-derived moisturizing ingredients include beans, oils and fats obtained from rice bran, polyglutamic acid obtained from extracts containing ceramide and natto.

また、アラビノガラクタンを保水性成分とする化粧料(LaraCare:商品名)が、Larex社(米国)により製造販売されている。この化粧料は、アメリカカラマツ(North American Larch trees)から抽出されたアラビノガラクタンを活性成分としている(http://www.larex.com/htm/laracare.html参照。)。   In addition, a cosmetic (LaraCare: trade name) containing arabinogalactan as a water-holding component is manufactured and sold by Lalex (USA). This cosmetic contains arabinogalactan extracted from North American Larch trees as an active ingredient (see http://www.larex.com/htm/laracare.html).

さらに、アクリルターポリマーに加えて、多糖成分として、リグニンとアラビノガラクタンとを含み得る化粧料組成物が知られている(特許文献1参照。)。
特開2000−7539号公報
Furthermore, a cosmetic composition that can contain lignin and arabinogalactan as a polysaccharide component in addition to an acrylic terpolymer is known (see Patent Document 1).
JP 2000-7539 A

植物を原料として化粧料を製造する場合には、製造コストの低減が、極めて重要な課題となっている。上述した、従来の製造方法では、植物から抽出された物質、例えば、カテキン、タキシホリンなどのフラボノイド類を原料から単離し、これを塩基物質で重合させる手法をとっている。このような製造方法によれば、フラボノイド類の抽出、単離、精製及びフラボノイド類の重合工程、さらにはその間の秤量、乾燥工程など非常に多くの製造工程を経る必要がある。このため、製造プロセスは極めて複雑となってしまう。従って、製造コストが高騰してしまい、化学合成品などと比較して性能的には同等であったとしても価格面で競合することが困難となっていた。   In the case of producing cosmetics using plants as raw materials, reduction of production costs has become an extremely important issue. In the conventional production method described above, a substance extracted from a plant, for example, flavonoids such as catechin and taxifolin is isolated from raw materials, and this is polymerized with a basic substance. According to such a production method, it is necessary to go through a great number of production steps such as extraction, isolation and purification of flavonoids, polymerization step of flavonoids, and weighing and drying in the meantime. For this reason, the manufacturing process becomes extremely complicated. Therefore, the manufacturing cost has risen, and it has been difficult to compete in terms of price even if the performance is equivalent to that of a chemically synthesized product.

また、最終製品としての化粧品に複数の機能性を持たせたい場合は、上述の特許文献1のように、目的の機能を有する複数種類の機能性物質を化粧料に含有させる必要がある。   Moreover, when it is desired to provide a cosmetic product as a final product with a plurality of functionalities, it is necessary to include a plurality of types of functional substances having a target function in the cosmetic as described in Patent Document 1 described above.

そして、従来、複数の活性成分を多量に含む化粧料を得ることは困難であった。従って、所定の濃度で複数の活性成分を化粧料に含有させるにはコストが高くなってしまう。結果として、化粧品自体の価格も高くなってしまう。   And conventionally, it has been difficult to obtain a cosmetic containing a large amount of a plurality of active ingredients. Accordingly, it is expensive to include a plurality of active ingredients in the cosmetic at a predetermined concentration. As a result, the price of the cosmetic itself increases.

従って、この発明の目的は、優れた保湿性と抗酸化性とを併せ持ち、色調に優れた化粧料を提供することにある。また、この発明の目的は、有用な複数の機能を有する化粧料を、安価に提供することにある。さらに、この発明の目的は、極めて簡易なプロセスにより、目的とする複数の活性成分を同時にかつ多量に抽出でき、製造コストの顕著な低減を可能とする化粧料の製造方法を提供することにある。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a cosmetic having both excellent moisture retention and antioxidant properties and excellent color tone. Another object of the present invention is to provide a cosmetic having a plurality of useful functions at a low cost. Furthermore, an object of the present invention is to provide a cosmetic production method capable of extracting a plurality of target active ingredients simultaneously and in a large amount by a very simple process, and enabling a significant reduction in production cost. .

上述した課題を解決するに当たり、本願発明者らは、資源量の豊富なカラマツ属(Larix)に着目して、鋭意研究を行った。そしてその結果、カラマツから特定の条件で抽出及び処理された抽出物が、化粧料として、極めて優れた特性を有することを見い出し、この発明を完成するに至った。   In order to solve the above-mentioned problems, the inventors of the present application have made extensive studies focusing on the genus Larix, which has abundant resources. As a result, it has been found that an extract extracted and processed from larch under specific conditions has extremely excellent properties as a cosmetic, and the present invention has been completed.

すなわち、この発明の化粧料は、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有している。この発明の化粧料は、この発明の目的を損なわない範囲で、他のさらなる成分を含有していてもよい。   That is, the cosmetic of the present invention contains water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized taxifolin. The cosmetic of the present invention may contain other additional components as long as the object of the present invention is not impaired.

また、この発明の化粧料は、カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液により処理し、粉砕物をろ別して得られた抽出溶液を、0℃から50℃の環境下で、24〜168時間静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進し、静置しておいた抽出溶液を乾燥することにより得ることができる、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料である。
この発明の化粧料は、カラマツの粉砕物を原料としている。カラマツの粉砕物としては、木部の粉砕物、又は木部の粉砕物及び樹皮の粉砕物の混合物とするのがよい。
The cosmetic of the present invention is obtained by treating a larch ground product with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less . The extracted solution obtained by filtering the solution is allowed to stand for 24 to 168 hours in an environment of 0 ° C. to 50 ° C. to promote the self-polymerization of the extracted taxifolin, and the extracted extract solution is dried. it is especially good Ri obtained Rukoto a solid of cosmetics containing water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized taxifolin.
The cosmetic of the present invention is made from a larch ground material. As the pulverized product of larch, a pulverized product of xylem or a mixture of pulverized product of xylem and bark is preferably used.

上述したこの発明の化粧料は、水溶性リグニンを30重量%〜60重量%、アラビノガラクタンを30重量%〜60重量%、及びタキシホリン重合体を10重量%〜20重量%の範囲で含有するのが好適である。   The cosmetic of the present invention described above contains 30% to 60% by weight of water-soluble lignin, 30% to 60% by weight of arabinogalactan, and 10% to 20% by weight of taxiphorin polymer. Is preferred.

この発明の化粧料は、0.1重量%濃度の水溶液において、波長500nmでの吸光度が0.500以上(補正後:後述する。)で定義される色調を有するのがよい。このとき、同条件における波長475nmでの吸光度は、好ましくは、0.500以上(補正後:後述する。)であるのがよい。   The cosmetic of the present invention preferably has a color tone defined by an absorbance at a wavelength of 500 nm of 0.500 or more (after correction: described later) in a 0.1% by weight aqueous solution. At this time, the absorbance at a wavelength of 475 nm under the same conditions is preferably 0.500 or more (after correction: described later).

また、上述したこの発明の化粧料を化粧品に含有させるに際しては、その含有量を0.01重量%〜1.0重量%とするのがよい。   In addition, when the cosmetic of the present invention described above is contained in cosmetics, the content is preferably 0.01% by weight to 1.0% by weight.

また、この発明の化粧料の製造方法は、主として、下記のような工程を含んでいる。   The cosmetic production method of the present invention mainly includes the following steps.

すなわち、カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液により処理し、粉砕物をろ別して抽出溶液を得る。次いで、この抽出溶液を、0℃から50℃の環境下で、24〜168時間静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進する。静置しておいた抽出溶液を、乾燥することにより、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料を得る。 That is, the larch pulverized product is treated with a basic aqueous solution having a sodium hydroxide or potassium hydroxide concentration of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and the pulverized product is filtered to obtain an extraction solution. . Subsequently, this extraction solution is allowed to stand for 24 to 168 hours in an environment of 0 ° C. to 50 ° C. to promote self-polymerization of extracted taxifolin. The extract solution that has been allowed to stand is dried to obtain a solid cosmetic containing water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized taxifolin .

また、この発明の化粧料の製造方法は、カラマツの粉砕物を、塩基性水溶液により処理して、抽出溶液を得る工程と、抽出溶液を、45℃から85℃の環境下で、抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置する工程と、静置しておいた抽出溶液を、乾燥することにより、固形状の化粧料を得る工程とを含む。   Moreover, the method for producing a cosmetic of the present invention comprises a step of treating a larch ground product with a basic aqueous solution to obtain an extraction solution, and the extraction solution in an environment of 45 ° C. to 85 ° C. It includes a step of standing for a time until the concentration of the active ingredient is at least five times concentrated, and a step of obtaining a solid cosmetic by drying the extraction solution that has been left standing.

なお、ここでいう45℃から85℃の環境下とは、例えば、恒温槽、恒温室といった加温手段で加温される環境をいう。   In addition, the environment of 45 degreeC to 85 degreeC here means the environment heated by heating means, such as a thermostat and a thermostat.

この静置する工程は、抽出溶液を、好ましくは、55℃から70℃の環境下で、抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置する工程とするのがよい。   This standing step is a step in which the extraction solution is preferably left in an environment of 55 ° C. to 70 ° C. for a period of time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is concentrated at least 5 times. It is good.

静置する工程は、さらに好ましくは、55℃の減圧環境下で5時間、或いは70℃の減圧環境下で3時間、静置する工程とするのがよい。   The step of standing still is more preferably a step of leaving still for 5 hours in a reduced pressure environment at 55 ° C. or for 3 hours in a reduced pressure environment at 70 ° C.

このように、加温しつつ静置すれば、抽出溶液は濃縮され、活性成分であるタキシホリンの重合が促進される。   In this way, if left standing while heating, the extraction solution is concentrated and the polymerization of taxifolin, which is the active ingredient, is promoted.

上述した化粧料の製造方法において、カラマツの粉砕物は、木部の粉砕物、又は木部の粉砕物及び樹皮の粉砕物の混合物とするのがよい。 In the manufacturing method of the above-mentioned cosmetics, Larch pulverized material pulverized xylem, or better to a mixture of pulverized and pulverized tree bark portions.

上述した構成とすれば、優れた保湿性と抗酸化性とを併せ持ち、色調に優れた化粧料を提供することができる。   If it is set as the structure mentioned above, it has the outstanding moisture retention and antioxidant property, and can provide the cosmetics excellent in the color tone.

また、上述したような製造工程及び条件とすれば、簡易な工程で、大量の活性成分を含有する化粧料を製造することができる。   Moreover, if it is set as the manufacturing process and conditions as mentioned above, the cosmetics containing a lot of active ingredients can be manufactured by a simple process.

また、天然に豊富に存在し、かつ有効利用が図られていない樹木であるカラマツを原料として使用すれば、資源の有効利用を図ることができる。   Moreover, if the larch which is a tree which exists naturally abundantly and is not used effectively is used as a raw material, effective utilization of resources can be achieved.

以下、この発明の実施の形態につき説明する。以下の説明において、特定の材料、条件及び数値条件等を用いることがあるが、これらは好適例の1つに過ぎず、従って、この発明は、何らこれら好適例に限定されるものではない。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described. In the following description, specific materials, conditions, numerical conditions, and the like may be used. However, these are only preferred examples, and the present invention is not limited to these preferred examples.

この発明の化粧料において、抗菌活性及び抗酸化活性を担う活性成分は水溶性リグニンである。   In the cosmetic of the present invention, the active ingredient responsible for antibacterial activity and antioxidant activity is water-soluble lignin.

リグニンとは、木材の主要成分の1つで、セルロースと強固に結合している。すなわち、リグニンは、木材骨格の主要部分を成す物質である。リグニンを木材骨格から除去(抽出)するためには、例えば、パルプを製造する工程で用いられているように、非常に強い塩基性の水溶液に浸漬させる必要がある。   Lignin is one of the main components of wood and is strongly bonded to cellulose. That is, lignin is a substance that forms the main part of the wood skeleton. In order to remove (extract) lignin from the wood skeleton, it is necessary to immerse it in a very strong basic aqueous solution, for example, as used in the process of producing pulp.

しかしながら、分子量が500〜50000程度と、比較的小さいリグニンは、例えば、0.25mol/l以下の低濃度の塩基性溶液、例えば水酸化ナトリウム水溶液等で容易に抽出することができる。このように抽出されるリグニン又はその配糖体及びこれらの混合物を水溶性リグニンまたは低分子リグニンと称する。   However, a relatively small lignin having a molecular weight of about 500 to 50,000 can be easily extracted with a basic solution having a low concentration of, for example, 0.25 mol / l or less, such as an aqueous sodium hydroxide solution. The lignin extracted as described above or a glycoside thereof and a mixture thereof are referred to as water-soluble lignin or low-molecular lignin.

また、この発明の化粧料において、保湿性を担う活性成分は、重合したフラボノイド類、具体的には、例えば、重合したタキシホリン、及びアラビノガラクタンである。   In the cosmetic of the present invention, the active ingredients responsible for moisture retention are polymerized flavonoids, specifically, for example, polymerized taxifolin and arabinogalactan.

タキシホリンは、植物ポリフェノールの1種であり、分子量304.3のフラバノノール化合物である。タキシホリンは、カラマツの、特に木部部分に豊富に含まれている。このタキシホリンは、水酸化ナトリウム水溶液等でアルカリ処理することにより、酸化的に自己重合する。すなわち、この明細書でいう「重合したタキシホリン」とは、タキシホリン分子が酸化的に自己重合した重合体をいう。   Taxifolin is a kind of plant polyphenol and is a flavonanol compound having a molecular weight of 304.3. Taxifolin is abundant in larch, especially in the xylem. This taxifolin is oxidatively self-polymerized by alkali treatment with an aqueous sodium hydroxide solution or the like. That is, “polymerized taxifolin” in this specification refers to a polymer in which taxifolin molecules are oxidatively self-polymerized.

アラビノガラクタンとは、ガラクト−スを主構成成分とするアラビノ−スを含む多糖をいう。   Arabinogalactan refers to a polysaccharide containing arabinose containing galactose as a main constituent.

この発明の化粧料の原料に適用可能な樹種としては、この発明の目的を損なわない範囲で広葉樹、針葉樹を問わずあらゆる樹木が適用可能である。好ましくは、上述した活性成分を多く含み、かつ資源量も豊富なカラマツを選択するのがよい。   As a tree species applicable to the raw material of the cosmetic of the present invention, any tree can be applied regardless of whether it is a broad-leaved tree or a conifer as long as the object of the present invention is not impaired. Preferably, larch containing a large amount of the above-mentioned active ingredients and rich in resources is selected.

抽出処理に際しては、カラマツの木質(心材)部分の粉砕物を用いることができる。木質部分或いは樹皮部分の粉砕物の混合物を用いてもよい。また、原料として、製材等の木材加工によって生じるおがくず等を利用することもできる。 During extraction process can be used Larch wood (core) part component of the pulverized material. You may use the mixture of the ground material of a woody part or a bark part. In addition, sawdust and the like generated by wood processing such as lumber can be used as a raw material.

粉砕された原料、すなわち粉砕物の大きさは抽出効率、取り扱いの容易さなどの面から考慮すると1cmφ(粒径)以下の大きさが好ましい。続いて、容器に粉砕物を入れる。後述するが、抽出に使用される塩基性水溶液は、比較的低濃度である。従って、容器の材質は特に問わない。容器の容量は、所望の実施規模に応じた任意好適な容量のものを適宜選択すればよい。   The size of the pulverized raw material, that is, the pulverized product, is preferably 1 cmφ (particle diameter) or less in consideration of extraction efficiency and ease of handling. Subsequently, the pulverized material is put in a container. As will be described later, the basic aqueous solution used for extraction has a relatively low concentration. Therefore, the material of the container is not particularly limited. What is necessary is just to select suitably the capacity | capacitance of the container according to the desired implementation scale suitably.

粉砕物は、アンモニア水、又は水酸化ナトリウム水溶液により常温(0℃〜50℃)の大気雰囲気下、好ましくは10℃〜30℃の雰囲気下で浸漬する。このとき、塩基性物質の水溶液としては、水酸化カリウム(KOH)、炭酸ナトリウム(Na2CO3)、炭酸水素ナトリウム(NaHCO3)等の水溶液を適用してもよい。 The pulverized product is immersed in an aqueous atmosphere of normal temperature (0 ° C. to 50 ° C.), preferably 10 ° C. to 30 ° C., with ammonia water or an aqueous sodium hydroxide solution. At this time, as an aqueous solution of the basic substance, an aqueous solution of potassium hydroxide (KOH), sodium carbonate (Na 2 CO 3 ), sodium hydrogen carbonate (NaHCO 3 ) or the like may be applied.

また、抽出効率や塩基性水溶液の量などを考慮したコスト、取り扱い等の面から考えると、この発明の化粧料の製造方法における抽出工程においては、0.025〜0.25mol/l、好ましくは0.05〜0.2mol/lの濃度での塩基性物質の水溶液、特に好ましくは水酸化ナトリウム水溶液又は水酸化カリウム水溶液を抽出用の塩基性物質の水溶液として用いるのが好適である。   In view of cost, handling, etc. considering the extraction efficiency and the amount of the basic aqueous solution, in the extraction step in the cosmetic production method of the present invention, 0.025 to 0.25 mol / l, preferably It is suitable to use an aqueous solution of a basic substance at a concentration of 0.05 to 0.2 mol / l, particularly preferably an aqueous sodium hydroxide solution or an aqueous potassium hydroxide solution as an aqueous solution of the basic substance for extraction.

この抽出工程における浸漬に必要な塩基性物質の水溶液の液量は、粉砕物の重量に対して100〜1500重量%の間で適当な量とすればよい。このとき、粉砕物の全てが塩基性の溶液に浸るようにすればよい。   The amount of the aqueous solution of the basic substance necessary for the immersion in the extraction step may be an appropriate amount between 100 and 1500% by weight with respect to the weight of the pulverized product. At this time, all of the pulverized material may be immersed in the basic solution.

この浸漬、すなわち抽出工程は、上述の温度で、大気雰囲気下で行うのがよい。浸漬時間は、30分間から24時間の範囲で行うのがよい。浸漬時間は、抽出効率を考慮すると、好ましくは、1時間とするのがよい。   This immersion, that is, the extraction step, is preferably performed at the above-described temperature in an air atmosphere. The immersion time is preferably in the range of 30 minutes to 24 hours. The immersion time is preferably 1 hour in consideration of extraction efficiency.

この抽出工程に際しては、例えば、スクリュープレス機などのような装置を利用して、粉砕物の体積を圧縮して行ってもよい。このようにすれば、抽出に必要な塩基性物質の水溶液の量を極力低減できる。すなわち、塩基性物質の水溶液の使用量を減らすことができる。このようにすれば、後の工程における乾燥工程のコストを低減することできる。   In this extraction step, for example, the volume of the pulverized product may be compressed using an apparatus such as a screw press. If it does in this way, the quantity of the aqueous solution of a basic substance required for extraction can be reduced as much as possible. That is, the usage amount of the aqueous solution of the basic substance can be reduced. If it does in this way, the cost of the drying process in a later process can be reduced.

抽出工程後に、好ましくは、例えば濾紙(5C)又は中空子膜(孔径0.45μm)を用いて抽出液をろ別する。   After the extraction step, the extract is preferably filtered off using, for example, filter paper (5C) or hollow core membrane (pore diameter 0.45 μm).

得られた抽出液は、保湿性及び色調を改善する目的で、好ましくは、抽出後すぐには乾燥せずに液体のまま静置する。静置時間は、静置する温度にもよるが、好ましくは、常温(0℃〜50℃)の環境下で1昼夜〜数日間程度、好ましくは1〜7日間(24時間〜168時間)である。ここでいう「環境」とは、大気雰囲気、恒温槽内等の、抽出液を取り巻く外部の環境をいう。   The obtained extract is preferably left in a liquid state without drying immediately after extraction for the purpose of improving moisture retention and color tone. The standing time depends on the temperature at which it is allowed to stand, but is preferably 1 day to several days in an environment of room temperature (0 ° C. to 50 ° C.), preferably 1 to 7 days (24 hours to 168 hours). is there. The “environment” here refers to an external environment surrounding the extract, such as an air atmosphere or a thermostatic chamber.

また、温度は高いほど、静置しておく時間は短時間でよい。例えば、50℃程度の温度環境下では数時間静置することで、十分な抗菌活性、保湿性、及び色調の改善が期待される。また、85℃程度の温度環境下で静置する場合には、1時間程度でよい。このような条件によっても、十分な抗菌活性、保湿性、及び色調の改善が期待される。   Also, the higher the temperature, the shorter the time for standing. For example, sufficient antibacterial activity, moisture retention, and improvement in color tone are expected by leaving it to stand for several hours under a temperature environment of about 50 ° C. Moreover, when it leaves still in the temperature environment of about 85 degreeC, about 1 hour may be sufficient. Even under such conditions, sufficient antibacterial activity, moisture retention, and color tone are expected to be improved.

具体的には、この抽出液の活性成分は、例えば、45℃〜85℃程度となる加温処理を行いつつ所定の時間静置して濃縮すればよい。   Specifically, the active component of the extract may be concentrated by standing for a predetermined time while performing a heating process of about 45 ° C. to 85 ° C., for example.

加温処理する場合の抽出溶液の静置時間は、抗菌活性、保湿性、及び色調を所望のレベルまで改善できる程度の時間とすればよい。加温処理を伴う静置時間の目安としては、例えば、抽出溶液の活性成分が所望の濃度に濃縮される程度とすればよい。   The standing time of the extraction solution in the case of heating treatment may be a time that can improve the antibacterial activity, moisture retention, and color tone to a desired level. As a standard of the standing time accompanied by the heating treatment, for example, the active ingredient of the extraction solution may be concentrated to a desired concentration.

具体的には、抽出溶液の活性成分の濃度が、好ましくは、例えば、最低でも5倍、すなわち5倍以上に濃縮されるまでの時間を目安とすればよい。   Specifically, the time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is preferably concentrated at least 5 times, that is, 5 times or more, for example, may be used as a guide.

このように、静置時間を抽出溶液の活性成分の濃度が5倍以上に濃縮される程度の時間となるようにすれば、活性成分であるタキシホリンの自己重合をより促進することができる。よって、得られる化粧料の保湿性をより向上させることができる。また、このようにすれば、静置時間及び後述する乾燥工程に要する時間をより短くすることができる。よって、化粧料の製造効率を向上させ、結果として、製造コストをより低減することができる。   In this way, if the standing time is set to a time at which the concentration of the active ingredient in the extraction solution is concentrated to 5 times or more, self-polymerization of the active ingredient taxifolin can be further promoted. Therefore, the moisture retention of the obtained cosmetic can be further improved. Moreover, if it does in this way, time required for a stationary time and the drying process mentioned later can be shortened more. Therefore, the manufacturing efficiency of cosmetics can be improved, and as a result, the manufacturing cost can be further reduced.

加温処理を伴う静置工程は、具体的には、抽出溶液を、例えば、恒温槽、恒温室といった加温手段を使用して環境を所定の温度に保った状態で行うことができる。   Specifically, the standing step accompanied by the heating treatment can be performed in a state where the environment is kept at a predetermined temperature by using a heating means such as a thermostatic bath or a thermostatic chamber, for example.

この静置する工程は、抽出溶液を、好ましくは、55℃から70℃の環境下で、抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置する工程とするのがよい。   This standing step is a step in which the extraction solution is preferably left in an environment of 55 ° C. to 70 ° C. for a period of time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is concentrated at least 5 times. It is good.

また、加温処理を伴う静置する工程は、さらに好ましくは、55℃の減圧環境下で5時間、或いは70℃の減圧環境下で3時間、静置する工程とするのがよい。   Further, the step of standing with heating treatment is more preferably a step of standing for 5 hours in a reduced pressure environment at 55 ° C. or 3 hours in a reduced pressure environment at 70 ° C.

ここでいう減圧環境下とは、例えば、ロータリエバポレータを用いて、抽出溶液が突沸しない程度に減圧された環境をいう。この減圧の程度は、好ましくは、例えば、100mmHg(13330Pa)程度とすればよい。   The term “under reduced pressure environment” as used herein refers to, for example, an environment in which the pressure is reduced to such an extent that the extraction solution does not bump using a rotary evaporator. The degree of this reduced pressure is preferably about 100 mmHg (13330 Pa), for example.

このような減圧環境下で加熱処理を伴う静置工程を行うことにより、静置時間及び後述する乾燥工程の乾燥時間をより短縮することができる。従って、この発明の化粧料の製造効率をより向上させ、製造コストをより低減することができる。   By performing the standing step with heat treatment under such a reduced pressure environment, the standing time and the drying time of the drying step described later can be further shortened. Therefore, the production efficiency of the cosmetic of the present invention can be further improved, and the production cost can be further reduced.

加えて、この静置工程において、抽出溶液に対して、気体酸素の供給を伴う攪拌工程、紫外線照射工程を行うことにより、既に説明した静置工程を短縮するか、又は静置工程を代替することができる。   In addition, in this standing step, the standing step described above is shortened or replaced by performing a stirring step with supply of gaseous oxygen and an ultraviolet irradiation step on the extraction solution. be able to.

得られた抽出液は、所望により、静置工程前または静置工程後に除菌してもよい。具体的な除菌方法としては、一般的な方法を適用すればよく、例えば静置工程前であれば孔径0.45μm以下のフィルタによる濾過、または孔径0.45μm以下の中空子膜による限外濾過などの方法を使用することができる。   The obtained extract may be sterilized before or after the standing step, if desired. As a specific sterilization method, a general method may be applied, for example, filtration with a filter having a pore size of 0.45 μm or less or ultrafiltration with a hollow membrane having a pore size of 0.45 μm or less before the standing step. Methods such as filtration can be used.

静置工程終了後に、除菌処理をする場合には、例えば、85℃で30分間、加熱殺菌してもよい。   When the sterilization treatment is performed after the standing step, the heat sterilization may be performed at 85 ° C. for 30 minutes, for example.

次いで、得られた抽出液に対して、凍結乾燥、スプレードライなどの方法を用いて乾燥する。この乾燥工程において、スプレードライを行なうときは、抽出液が150℃程度の温度域に曝されることになるため、上述した除菌処理を行なう必要はない。この乾燥工程により、粉末状の化粧料を得ることができる。   Next, the obtained extract is dried using a method such as freeze drying or spray drying. In this drying step, when spray drying is performed, the extract is exposed to a temperature range of about 150 ° C., and thus the above-described sterilization treatment is not necessary. By this drying step, a powdery cosmetic can be obtained.

この発明の化粧料は、茶褐色から赤紫色といった色調の粉末状である。粉末状の化粧料は、水(H2O)に対して極めて易溶性であるため、種々の態様で、種々の化粧品に適用することができる。例えば、粉末状の化粧料を、粉末状のまま、所望の性状の化粧品を構成する他の成分と合わせて混合するか、好ましくは、水、水-有機溶媒混合溶液、有機溶媒等に溶解させた溶解液を、化粧品の他の成分と合わせて混合することにより使用する。 The cosmetic of the present invention is in the form of a powder having a color tone from brown to reddish purple. Since powdery cosmetics are extremely readily soluble in water (H 2 O), they can be applied to various cosmetics in various modes. For example, the powdery cosmetic is mixed with other ingredients constituting the cosmetic having the desired properties while being in powder form, or preferably dissolved in water, a water-organic solvent mixed solution, an organic solvent, or the like. The dissolved solution is used by mixing with the other ingredients of the cosmetic product.

具体的には、この発明の粉末状の化粧料又は粉末状の化粧料の溶解液は、化粧水、乳液、クリーム、パック、パウダー、スプレー、軟膏、分散液、洗顔料等の化粧品に適用して好適である。   Specifically, the powdery cosmetic or powdered cosmetic solution of the present invention is applied to cosmetics such as lotions, emulsions, creams, packs, powders, sprays, ointments, dispersions, and facial cleansers. It is preferable.

また、この発明の化粧料は、詳細は後述するが、種々の化粧品に適用して好適な赤色及び橙色の色調を有することを特徴としている。例えば、この発明の化粧料を、ファンデーションに適用した場合には、上述した保湿性、抗菌性及び抗酸化性に加えて、肌色に、赤色から橙色の反射干渉光による補正を加えるという効果を得ることができる。すなわち、この発明の化粧料は、これを化粧品に含有させると、肌色を、明るく透明感のある色調に補正して、より健康的にみせるという機能を、当該化粧品に付与することができる。   The cosmetic of the present invention is characterized in that it has red and orange colors suitable for various cosmetics, as will be described in detail later. For example, when the cosmetic of the present invention is applied to a foundation, in addition to the above-described moisturizing property, antibacterial property and antioxidant property, the skin color is corrected by red to orange reflected interference light. be able to. That is, when the cosmetic of the present invention is contained in a cosmetic, the skin color can be corrected to a bright and transparent color tone and the function of making it appear healthier can be imparted to the cosmetic.

以下に、この発明の化粧料にかかる具体的な実施例、比較実験例につき説明する。   Specific examples and comparative experimental examples according to the cosmetic of the present invention will be described below.

(実施例1)
実施例1−1
カラマツ(Larix leprolepis Gordon)木部の粉砕物(おがくず)100g(粒径1cm以下)を、純水900mlを用いて、常温、1時間の条件で処理した。処理済みの粉砕物を5Cのろ紙を用いてろ別後、得られた抽出液を凍結乾燥し、4.2gの薄茶色の粉体を得た。
Example 1
Example 1-1
100 g of larch (Larix leprolepis Gordon) xylem (sawdust) (particle size of 1 cm or less) was treated with 900 ml of pure water at room temperature for 1 hour. The treated pulverized product was filtered using 5C filter paper, and the resulting extract was freeze-dried to obtain 4.2 g of a light brown powder.

HPLC(高速液体クロマトグラフィ)による分析の結果、粉体の95重量%以上がアラビノガラクタンだった。この粉体を以下、粗アラビノガラクタンと称する。   As a result of analysis by HPLC (high performance liquid chromatography), 95% by weight or more of the powder was arabinogalactan. This powder is hereinafter referred to as crude arabinogalactan.

実施例1−2
カラマツ粉砕物100gを、0.1mol/l(リットル)の濃度のNaOH水溶液で、常温で1時間処理した。処理済みの粉砕物を5Cのろ紙を用いてろ別後、得られた抽出液を凍結乾燥し、7.3gの薄茶色の粉体を得た。この粉体は、HPLCによる分析の結果、およそ水溶性リグニンが30重量%〜60重量%、アラビノガラクタンが30重量%〜60重量%、及び重合したタキシホリンが10重量%〜20重量%含まれていた。この粉体を以下、カラマツ塩基抽出物と称する。
Example 1-2
100 g of larch crushed material was treated with an aqueous NaOH solution having a concentration of 0.1 mol / l (liter) at room temperature for 1 hour. The treated pulverized product was filtered using 5C filter paper, and the resulting extract was freeze-dried to obtain 7.3 g of a light brown powder. As a result of analysis by HPLC, this powder contains approximately 30% to 60% by weight of water-soluble lignin, 30% to 60% by weight of arabinogalactan, and 10% to 20% by weight of polymerized taxifolin. It was. This powder is hereinafter referred to as larch base extract.

このように、この発明の化粧料は、多量の活性成分を含有している。従って、この発明の化粧料の製造方法によれば、簡易な工程で、目的とする複数の活性成分を同時にかつ多量に抽出できる。従って、化粧料の効率的な製造が可能であり、製造コストの顕著な低減を可能とする。   Thus, the cosmetic of this invention contains a large amount of active ingredients. Therefore, according to the cosmetic production method of the present invention, a desired plurality of active ingredients can be extracted simultaneously and in a large amount by a simple process. Therefore, the cosmetic can be efficiently manufactured, and the manufacturing cost can be significantly reduced.

(実施例2)
実施例1で得られたカラマツ塩基抽出物を用いて、0.1重量%水溶液を調製した。この水溶液を、常温で、0時間(静置していない。)、5時間、1日(24時間)、2日(48時間)、5日(120時間)、6日(144時間)、7日(168時間)、14日(336時間)間静置した。吸光度計を用いて、波長600、500及び475nmの吸光度を測定した。結果を表1に示す。波長500nmは赤色に、波長475nmは橙色に対応している。右欄には、ベースライン補正として、濁度に対応する波長600nmにおける吸光度を差し引いて補正した、波長500nm及び波長475nmにおける吸光度を示してある。
(Example 2)
A 0.1 wt% aqueous solution was prepared using the larch base extract obtained in Example 1. This aqueous solution was treated at room temperature for 0 hours (not allowed to stand), 5 hours, 1 day (24 hours), 2 days (48 hours), 5 days (120 hours), 6 days (144 hours), 7 It was allowed to stand for 14 days (336 hours) for 14 days (168 hours). Absorbance was measured using an absorptiometer at wavelengths of 600, 500 and 475 nm. The results are shown in Table 1. The wavelength of 500 nm corresponds to red, and the wavelength of 475 nm corresponds to orange. The right column shows the absorbance at a wavelength of 500 nm and a wavelength of 475 nm corrected by subtracting the absorbance at a wavelength of 600 nm corresponding to turbidity as a baseline correction.

Figure 0003751630
Figure 0003751630

表1から明らかなように、カラマツ塩基抽出物の色調は、時間を追って変化している。具体的には、黄色がかった赤茶色から、好ましい赤紫色に変化していく。この好ましい赤紫色は、吸光度で定義すると、波長500nmでの吸光度が0.500以上(補正後)を有していることがわかった。また、このとき、波長475nmでの吸光度は、0.500以上(補正後)であることがわかった。   As is apparent from Table 1, the color tone of the larch base extract changes with time. Specifically, it changes from a yellowish reddish brown to a preferred reddish purple color. This preferable reddish purple color was found to have an absorbance at a wavelength of 500 nm of 0.500 or more (after correction) when defined by absorbance. Further, at this time, it was found that the absorbance at a wavelength of 475 nm was 0.500 or more (after correction).

静置日数0日(静置していない。)から静置日数1日(24時間)では、波長500nm及び475nmでの吸光度は、顕著に増加していることがわかる。すなわち、色調の顕著な改善がみられる。静置日数7日(168時間)までは、吸光度の数値には、ほとんど変化がない。すなわち、良好な色調を保っているといえる。しかしながら、静置日数14日目には、吸光度の数値は低下していることがわかる。すなわち、静置日数14日目には、色調の若干の劣化がみられる。   It can be seen that the absorbance at wavelengths of 500 nm and 475 nm increases markedly from 0 days of standing (not standing) to 1 day of standing (24 hours). That is, there is a marked improvement in color tone. There is almost no change in absorbance values up to 7 days (168 hours). That is, it can be said that a good color tone is maintained. However, on the 14th day of standing, it can be seen that the numerical value of absorbance decreases. That is, a slight deterioration of the color tone is observed on the 14th day of standing.

(実施例3)
実施例1で得られたカラマツ塩基抽出物を用いて、それぞれ濃度1重量%の水溶液を調製した。これら水溶液を、恒温槽を用いた55℃又は70℃の環境下で、ロータリーエバポレータを用いて100mmHg(13330Pa)に維持しつつ、水溶液のカラマツ塩基抽出物濃度が10重量%になるまで、すなわち水溶液の濃度が10倍に濃縮されるまでの時間静置した。
Example 3
Using the larch base extract obtained in Example 1, aqueous solutions each having a concentration of 1% by weight were prepared. While maintaining these aqueous solutions at 100 mmHg (13330 Pa) using a rotary evaporator in an environment of 55 ° C. or 70 ° C. using a thermostatic bath, the concentration of the larch base extract in the aqueous solution becomes 10% by weight, that is, the aqueous solution It was allowed to stand until the concentration of was concentrated 10 times.

それぞれの水溶液の濃度が10倍に濃縮されるまでに要した時間は、55℃の環境下では約5時間であり、70℃の環境下では約3時間であった。以下、この例の工程を濃縮処理と称する。   The time required for the concentration of each aqueous solution to be concentrated 10 times was about 5 hours in an environment at 55 ° C. and about 3 hours in an environment at 70 ° C. Hereinafter, the process of this example is referred to as a concentration process.

(比較実験例1:保湿性の比較(1))
実施例1−1で得られた粗アラビノガラクタン、及び実施例2で使用された、所定時間静置して得られたカラマツ塩基抽出物の保湿性を測定した。
(Comparative Experimental Example 1: Comparison of moisture retention (1))
The moisturizing properties of the crude arabinogalactan obtained in Example 1-1 and the larch base extract obtained by standing for a predetermined time used in Example 2 were measured.

粗アラビノガラクタン、静置時間0時間(静置していない。)、1、7、14日間のカラマツ塩基抽出物を、それぞれ0.25g秤取って、それぞれ50mlの純水に溶解した。従って、濃度0.5重量%の水溶液とした。恒温室内でのサンプル設置位置による測定誤差を補正するため、粗アラビノガラクタン、静置時間0時間(静置していない。)、1、7、14日間のカラマツ塩基抽出物それぞれにつき、各5サンプル及び対照としての純水3サンプルの計28サンプルを、40℃の恒温室に入れ、30時間後の重量減少率を測定した。   0.25 g of crude arabinogalactan, standing time 0 hour (not standing), 1, 7, 14 days larch base extract was weighed and dissolved in 50 ml each of pure water. Accordingly, an aqueous solution having a concentration of 0.5% by weight was obtained. In order to correct the measurement error due to the position of the sample in the temperature-controlled room, crude arabinogalactan, 5 hours for each of the larch base extracts for 0 hours (not standing), 1, 7, 14 days A total of 28 samples including a sample and 3 pure water samples as controls were placed in a thermostatic chamber at 40 ° C., and the weight loss rate after 30 hours was measured.

結果を図1に示す。図1は、保湿性試験結果を示すグラフである。なお、結果は、対照としての純水3サンプルの平均(グラフA)、粗アラビノガラクタン(グラフB)、静置時間0時間(静置していない。)(グラフC)、1日(グラフD)、7日(グラフE)、14日(グラフF)間静置したカラマツ塩基抽出物につき、各5サンプルから得られた結果の平均値により示してある。   The results are shown in FIG. FIG. 1 is a graph showing the results of the moisture retention test. The results are the average of three pure water samples (graph A), crude arabinogalactan (graph B), standing time 0 hour (not standing) (graph C), and one day (graph). D), the larch base extract left standing for 7 days (graph E) and 14 days (graph F), and is shown by the average value of the results obtained from each 5 samples.

図1から明らかなように、粗アラビノガラクタンは、純水の蒸発率と比較して、約7%の水分蒸発抑制能、すなわち保湿性を示していることがわかる(グラフB)。同様に、静置時間0時間(静置していない。)のカラマツ塩基抽出物(グラフC)の保湿性は、5%弱である。すなわち、粗アラビノガラクタンの保湿性に比較して若干劣っている。   As is clear from FIG. 1, it can be seen that the crude arabinogalactan exhibits a water evaporation suppression ability of about 7%, that is, moisture retention, compared to the evaporation rate of pure water (graph B). Similarly, the moisturizing property of the larch base extract (graph C) having a standing time of 0 hour (not standing) is less than 5%. That is, it is slightly inferior to the moisture retention of crude arabinogalactan.

しかしながら、静置時間1日間以上のカラマツ塩基抽出物(グラフD〜F)では、保湿性が顕著に向上していることがわかった。特に、静置時間7日間のカラマツ塩基抽出物は、粗アラビノガラクタンの保湿性に匹敵する保湿性を示すことがわかった。このことから、静置処理により、水分蒸発抑制能、すなわち保湿性が増強されることがわかる。   However, the larch base extract (graphs D to F) having a standing time of 1 day or longer was found to have significantly improved moisture retention. In particular, it was found that a larch base extract with a standing time of 7 days showed a moisture retention comparable to that of crude arabinogalactan. From this, it can be seen that the water evaporation suppression ability, that is, the moisture retention, is enhanced by the standing treatment.

また、静置処理により、ポリフェノールであるタキシホリンが自己重合することがわかった。この重合したタキシホリンが、さらなる保湿性の向上に寄与している。   In addition, it was found that taxifolin, a polyphenol, self-polymerizes by standing treatment. This polymerized taxifolin contributes to further improvement of moisture retention.

(比較実験例2:抗酸化活性の比較(1))
実施例1−2で得られたカラマツ塩基抽出物、カラマツから抽出された水溶性リグニン(カラマツ抽出物)、エゾマツ・トドマツ混合粉砕物の塩基抽出物(エゾマツ・トドマツ塩基抽出物)の抗酸化活性をそれぞれ測定した。
(Comparative Experimental Example 2: Comparison of antioxidant activity (1))
Antioxidant activity of the larch base extract obtained in Example 1-2, the water-soluble lignin extracted from larch (larch extract), and the base extract of Ezo pine todomatsu mixed pulverized product (Ezo pine todomatsu base extract) Was measured respectively.

まず、試料の調製につき説明する。エゾマツ・トドマツ塩基抽出物は、実施例1−2におけるカラマツ塩基抽出物の抽出方法と同様の条件で調製した。   First, sample preparation will be described. The spruce todomatsu base extract was prepared under the same conditions as the extraction method of the larch base extract in Example 1-2.

カラマツ抽出物は、カラマツ粉砕物から事前に水溶性物質及び脂溶性物質を除去した後に、実施例1−2におけるカラマツ塩基抽出物の抽出方法と同様の条件で調製した。   The larch extract was prepared under the same conditions as the extraction method of the larch base extract in Example 1-2 after removing the water-soluble substance and the fat-soluble substance from the larch ground material in advance.

抗酸化活性試験方法につき説明する。まず、試験管に、濃度が400μmol/lのDPPH(1,1−ジフェニル−2−ピクリルヒドラジル) エタノール溶液を300μl(マイクロリットル)、濃度0.2Mの酢酸ナトリウム・酢酸緩衝液(pH 6.0) 300μl、20%エタノール/水 300μlを加えて混合した。この混合液に、カテキン1μg、カラマツ塩基抽出物(水溶液50μg、エゾマツ・トドマツ塩基抽出物(主要な成分はリグニンである。)、カラマツ抽出物(主要な成分は水溶性リグニンである。)それぞれを、80%エタノール/水 300μlに溶解させた試料溶液を、個別に加えて混合した。得られた試料混合溶液を、それぞれ常温で20分間静置した。次いで、静置処理の終了した試料混合溶液を試料として、波長520nmにおける吸光度を測定した。予め、対照物質としてsigma社製の(+)-カテキンを使用し、カテキン添加量と反応後の吸光度の関係より検量線を作成しておいた。   The antioxidant activity test method will be described. First, in a test tube, 300 μl (microliter) of a DPPH (1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl) ethanol solution having a concentration of 400 μmol / l and a 0.2 M sodium acetate / acetate buffer (pH 6) is added. 0.0) 300 μl, 20% ethanol / water 300 μl was added and mixed. Catechin 1 μg, larch base extract (aqueous solution 50 μg, Ezo Todomatsu base extract (main component is lignin)) and larch extract (main component is water-soluble lignin) are added to this mixture. Sample solutions dissolved in 80 μl ethanol / water 300 μl were individually added and mixed, and the resulting sample mixed solutions were allowed to stand at room temperature for 20 minutes. As a sample, (+)-catechin (sigma) was used as a control substance, and a calibration curve was prepared in advance from the relationship between the amount of catechin added and the absorbance after the reaction.

上述した試験法により、抗酸化活性として、DPPHラジカルの消去活性を評価した。結果を図2に示す。図2は、抗酸化活性測定結果を示すグラフである。グラフAは、カテキンの抗酸化活性を示している。グラフBは、カラマツ塩基抽出物(静置時間0時間)の抗酸化活性を示している。グラフCは、カラマツ塩基抽出物(静置時間7日間)の抗酸化活性を示している。グラフDは、エゾマツ・トドマツ塩基抽出物の抗酸化活性を示している。グラフEは、カラマツ抽出物の抗酸化活性を示している。   DPPH radical scavenging activity was evaluated as an antioxidant activity by the test method described above. The results are shown in FIG. FIG. 2 is a graph showing the measurement results of antioxidant activity. Graph A shows the antioxidant activity of catechin. Graph B shows the antioxidant activity of the larch base extract (standing time 0 hour). Graph C shows the antioxidant activity of the larch base extract (7 days standing). Graph D shows the antioxidant activity of the spruce Todomatsu base extract. Graph E shows the antioxidant activity of the larch extract.

図2に示すように、カラマツ塩基抽出物の抗酸化活性は、エゾマツ・トドマツ塩基抽出物、カラマツ抽出物の抗酸化活性を、大きく上回っていることがわかった。   As shown in FIG. 2, it was found that the antioxidant activity of the larch base extract greatly exceeded the antioxidant activity of the spruce todomatsu base extract and the larch extract.

また、カラマツ塩基抽出物についていえば、静置処理を行わなかったカラマツ塩基抽出物50μgの抗酸化活性は、(+)−カテキン1μgの抗酸化活性に対して、約1.7倍の抗酸化活性を示すことがわかった。さらに、静置時間7日間のカラマツ塩基抽出物50μgの抗酸化活性は、(+)−カテキン1μgの抗酸化活性に対して、約2.5倍の抗酸化活性を示すことがわかった。すなわち、静置時間7日間のカラマツ塩基抽出物1mgの抗酸化活性は、48.5μgの(+)−カテキンの抗酸化活性に匹敵することがわかった。   Further, regarding the larch base extract, the antioxidant activity of 50 μg of the larch base extract that was not subjected to the static treatment was about 1.7 times the antioxidant activity of 1 μg of (+)-catechin. It was found to show activity. Furthermore, it was found that the antioxidant activity of 50 μg of larch base extract with a standing time of 7 days showed an antioxidant activity about 2.5 times that of 1 μg of (+)-catechin. That is, it was found that the antioxidant activity of 1 mg of larch base extract with a standing time of 7 days was comparable to the antioxidant activity of 48.5 μg of (+)-catechin.

このように、この発明の化粧料は、特に原料をカラマツ由来とした場合に、優れた抗酸化活性を有していることがわかった。また、抗酸化活性は、静置処理により、顕著に増強されることがわかった。   Thus, it was found that the cosmetic of the present invention has excellent antioxidant activity particularly when the raw material is derived from larch. Further, it was found that the antioxidant activity is remarkably enhanced by the standing treatment.

(比較実験例3:保湿性の比較(2))
粗アラビノガラクタン及び実施例3の濃縮処理を行って得られたカラマツ塩基抽出物の保湿性を測定した。
(Comparative Experimental Example 3: Comparison of moisture retention (2))
The moisturizing properties of the crude arabinogalactan and the larch base extract obtained by the concentration treatment of Example 3 were measured.

濃縮処理された粗アラビノガラクタン及びカラマツ塩基抽出物を、上述した比較実験例1と同様の条件及び工程で処理したサンプルを、40℃の恒温室に入れ、30時間後の重量減少率を測定した。   A sample obtained by treating the concentrated crude arabinogalactan and larch base extract under the same conditions and steps as in Comparative Experiment 1 described above was placed in a constant temperature room at 40 ° C., and the weight loss rate after 30 hours was measured. did.

結果を図3に示す。図3は、保湿性試験結果を示すグラフである。なお、結果は、対照としての純水3サンプルの平均(グラフA)、55℃濃縮処理(グラフB)、70℃濃縮処理(グラフC)したカラマツ塩基抽出物につき、各5サンプルから得られた結果の平均値を示してある。グラフDは、粗アラビノガラクタンの保湿性試験結果である。   The results are shown in FIG. FIG. 3 is a graph showing the results of the moisture retention test. The results were obtained from 5 samples each for an average of 3 pure water samples (graph A), 55 ° C. concentration treatment (graph B), and 70 ° C. concentration treatment (graph C) of larch base extract. The average value of the results is shown. Graph D is the result of the moisture retention test of crude arabinogalactan.

図3から明らかなように、粗アラビノガラクタンは、純水の蒸発率と比較して、約8.9%の水分蒸発抑制能、すなわち保湿性を示していることがわかる(グラフD)。同様に、55℃環境下で濃縮処理されたカラマツ塩基抽出物(グラフB)の保湿性は、純水の蒸発率と比較して約12%向上しており、70℃環境下で濃縮処理されたカラマツ塩基抽出物(グラフC)の保湿性は、純水の蒸発率と比較して約13.3%向上していることがわかる。   As is clear from FIG. 3, it can be seen that the crude arabinogalactan exhibits a water evaporation suppression ability of about 8.9%, that is, moisture retention, compared to the evaporation rate of pure water (graph D). Similarly, the moisturizing property of the larch base extract (Graph B) concentrated in a 55 ° C. environment is improved by about 12% compared to the evaporation rate of pure water, and is concentrated in a 70 ° C. environment. It can be seen that the moisture retention of the larch base extract (graph C) is improved by about 13.3% compared to the evaporation rate of pure water.

以上より、実施例3で説明した濃縮処理によっても、タキシホリンの自己重合が促進され、水分蒸発抑制能、すなわち保湿性が増強されることがわかる。また、この濃縮処理を行うことで、静置時間を顕著に短縮することができる。   From the above, it can be seen that the self-polymerization of taxifolin is also promoted by the concentration treatment described in Example 3, and the water evaporation suppression ability, that is, the moisture retention is enhanced. In addition, by performing this concentration treatment, the standing time can be significantly shortened.

(比較実験例4:抗酸化活性の比較(2))
実施例3の濃縮処理により得られたカラマツ塩基抽出物(55℃濃縮処理及び70℃濃縮処理して得られたカラマツ塩基抽出物)の抗酸化活性をそれぞれ測定した。
(Comparative Experimental Example 4: Comparison of antioxidant activity (2))
The antioxidant activity of the larch base extract obtained by the concentration treatment of Example 3 (the larch base extract obtained by the 55 ° C. concentration treatment and the 70 ° C. concentration treatment) was measured.

この抗酸化活性試験は、比較実験例2と同様の条件及び工程により行った。具体的には、試験管に、濃度が400μmol/lのDPPH(1,1−ジフェニル−2−ピクリルヒドラジル) エタノール溶液を300μl(マイクロリットル)、濃度0.2Mの酢酸ナトリウム・酢酸緩衝液(pH 6.0) 300μl、20%エタノール/水 300μlを加えて混合した。この混合液に、カラマツ塩基抽出物(静置時間0時間)、カラマツ塩基抽出物(静置時間7日間)、55℃濃縮処理及び70℃濃縮処理して得られたカラマツ塩基抽出物それぞれを、80%エタノール/水 300μlに溶解させた試料溶液を、個別に加えて混合した。得られた試料混合溶液を、それぞれ常温で20分間静置した。次いで、静置処理の終了した試料混合溶液を試料として、波長520nmにおける吸光度を測定した。予め、対照物質としてsigma社製の(+)-カテキンを使用し、カテキン添加量と反応後の吸光度の関係より検量線を作成しておいた。   This antioxidant activity test was performed under the same conditions and steps as in Comparative Experimental Example 2. Specifically, in a test tube, DPPH (1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl) ethanol solution having a concentration of 400 μmol / l, 300 μl (microliter) ethanol solution, 0.2 M sodium acetate / acetate buffer solution. (PH 6.0) 300 μl, 20% ethanol / water 300 μl were added and mixed. To this mixture, larch base extract (standing time 0 hour), larch base extract (standing time 7 days), 55 ° C. concentration treatment and 70 ° C. concentration treatment were obtained. Sample solutions dissolved in 300 μl of 80% ethanol / water were added separately and mixed. The obtained sample mixed solutions were each allowed to stand at room temperature for 20 minutes. Next, the absorbance at a wavelength of 520 nm was measured using the sample mixed solution after the stationary treatment as a sample. In advance, (+)-catechin manufactured by sigma was used as a control substance, and a calibration curve was prepared from the relationship between the amount of catechin added and the absorbance after the reaction.

上述した試験法により、抗酸化活性として、DPPHラジカルの消去活性を評価した。結果を図4に示す。図4は、抗酸化活性測定結果を示すグラフである。グラフAは、カラマツ塩基抽出物(静置時間0時間)の抗酸化活性を示している。グラフBは、カラマツ塩基抽出物(静置時間7日間)の抗酸化活性を示している。グラフCは、55℃濃縮処理して得られたカラマツ塩基抽出物を示している。グラフDは、70℃濃縮処理して得られたカラマツ塩基抽出物の抗酸化活性を示している。   DPPH radical scavenging activity was evaluated as an antioxidant activity by the test method described above. The results are shown in FIG. FIG. 4 is a graph showing the measurement results of antioxidant activity. Graph A shows the antioxidant activity of the larch base extract (standing time 0 hour). Graph B shows the antioxidant activity of the larch base extract (7 days standing). Graph C shows a larch base extract obtained by concentration at 55 ° C. Graph D shows the antioxidant activity of the larch base extract obtained by concentration at 70 ° C.

図4に示すように、55℃濃縮処理して得られたカラマツ塩基抽出物の抗酸化活性は、静置処理を行わなかったカラマツ塩基抽出物の抗酸化活性と比較して、顕著な増強がみられた。すなわち、抗酸化活性が約13%向上していることがわかった。また、70℃濃縮処理して得られたカラマツ塩基抽出物については、抗酸化活性が約8%向上していることがわかった。   As shown in FIG. 4, the antioxidant activity of the larch base extract obtained by concentration treatment at 55 ° C. is significantly enhanced compared to the antioxidant activity of the larch base extract that was not subjected to the stationary treatment. It was seen. That is, it was found that the antioxidant activity was improved by about 13%. Moreover, it was found that the anti-oxidation activity was improved by about 8% for the larch base extract obtained by concentration treatment at 70 ° C.

上述したように、種々の化粧品に適用して好適な、この発明の化粧料は、優れた保湿性と抗酸化性を有している。また、この発明の化粧料は、色調にも優れている。   As described above, the cosmetic of the present invention suitable for application to various cosmetics has excellent moisture retention and antioxidant properties. Moreover, the cosmetic of this invention is excellent also in color tone.

保湿性能試験結果を示すグラフ(1)である。It is a graph (1) which shows a moisture retention performance test result. 抗酸化活性測定結果を示すグラフ(1)である。It is a graph (1) which shows an antioxidant activity measurement result. 保湿性能試験結果を示すグラフ(2)である。It is a graph (2) which shows a moisture retention performance test result. 抗酸化活性測定結果を示すグラフ(2)である。It is a graph (2) which shows an antioxidant activity measurement result.

Claims (16)

カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液により処理し、前記粉砕物をろ別して抽出溶液を得る工程と、
前記抽出溶液を、0℃から50℃の環境下で、24〜168時間静して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進する工程と、
静置しておいた前記抽出溶液を、乾燥することにより、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料を得る工程と
を含むことを特徴とする化粧料の製造方法。
A process of treating pulverized larch with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and filtering the pulverized product to obtain an extraction solution. When,
The extraction solution, in an environment of 50 ° C. from 0 ° C., the step of promoting the self-polymerization of taxifolin extracted with HazamaShizu location at 24-168,
A step of obtaining a solid cosmetic containing water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized taxifolin by drying the extracted solution that has been allowed to stand. Production method.
カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液により処理し、前記粉砕物をろ別して抽出溶液を得る工程と、
前記抽出溶液を、45℃から85℃の環境下で、前記抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進する工程と、
静置しておいた前記抽出溶液を、乾燥することにより、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料を得る工程と
を含むことを特徴とする化粧料の製造方法。
A process of treating pulverized larch with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and filtering the pulverized product to obtain an extraction solution. When,
The extraction solution is allowed to stand in an environment of 45 ° C. to 85 ° C. for a period of time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is at least 5 times concentrated, thereby promoting self-polymerization of taxifolin extracted. Process,
A step of obtaining a solid cosmetic containing water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized taxifolin by drying the extracted solution that has been allowed to stand. Production method.
前記タキシホリンの自己重合を促進する工程は、前記抽出溶液を、55℃から70℃の環境下で、前記抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置する工程であることを特徴とする請求項に記載の化粧料の製造方法。 In the step of promoting the self-polymerization of taxifolin, the extraction solution is allowed to stand in an environment at 55 ° C. to 70 ° C. for a time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is concentrated at least 5 times. It is a process, The manufacturing method of the cosmetics of Claim 2 characterized by the above-mentioned. 前記タキシホリンの自己重合を促進する工程は、減圧環境下で行われる工程であることを特徴とする請求項に記載の化粧料の製造方法。 The method for producing a cosmetic according to claim 3 , wherein the step of promoting self-polymerization of taxifolin is a step performed under a reduced pressure environment. 前記タキシホリンの自己重合を促進する工程は、55℃の減圧環境下で、5時間、静置する工程であることを特徴とする請求項に記載の化粧料の製造方法。 5. The method for producing a cosmetic according to claim 4 , wherein the step of promoting self-polymerization of taxifolin is a step of standing for 5 hours in a reduced pressure environment at 55 ° C. 前記タキシホリンの自己重合を促進する工程は、70℃の減圧環境下で、3時間、静置する工程であることを特徴とする請求項に記載の化粧料の製造方法。 5. The method for producing a cosmetic according to claim 4 , wherein the step of promoting self-polymerization of taxifolin is a step of standing for 3 hours in a reduced pressure environment at 70 ° C. 前記カラマツの粉砕物は、木部の粉砕物、又は木部の粉砕物及び樹皮の粉砕物の混合物であることを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載の化粧料の製造方法。 The Larch grind, the manufacture of cosmetic according to any one of claims 1 to 6, characterized in that a mixture of pulverized xylem, or pulverized xylem and pulverized bark Method. カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液で処理し、前記粉砕物をろ別した抽出溶液を0℃から50℃の環境下で、24〜168時間静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進し、静置しておいた前記抽出溶液を乾燥することにより得ることができる、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料。 The larch ground product, the concentration of the aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide is treated with a basic aqueous solution is less than 0.025 mol / l or higher 0.25 mol / l, filtered and the solution extracted the pulverized 0 ° C. under 50 ° C. of environment from, to promote self-polymerization of taxifolin extracted to stand 24-168 hours, can give Rukoto Ri by the drying the extracted solution which had been allowed to stand, A solid cosmetic comprising water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized taxifolin . カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液で処理し、前記粉砕物をろ別した抽出溶液を、45℃から85℃の環境下で、前記抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進し、静置しておいた前記抽出溶液を乾燥することにより得ることができる、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料。 An extract solution obtained by treating a pulverized larch with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and separating the pulverized product by filtration , In an environment of 45 ° C. to 85 ° C., it promotes the self-polymerization of taxifolin extracted by standing for a period of time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is concentrated at least 5 times. the extraction solution can give Rukoto Ri by the drying the Oita, water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized solid cosmetics containing taxifolin. カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液で処理し、前記粉砕物をろ別した抽出溶液を、55℃から70℃の環境下で、前記抽出溶液の活性成分の濃度が最低でも5倍に濃縮されるまでの時間、静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進し、乾燥することにより得ることができる、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料。 An extract solution obtained by treating a pulverized larch with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and separating the pulverized product by filtration , To promote self-polymerization of taxifolin extracted by standing for a period of time until the concentration of the active ingredient in the extraction solution is concentrated at least 5 times in an environment of 55 ° C to 70 ° C and drying. it is obtained Rukoto Ri good, water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized solid cosmetics containing taxifolin. カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液で処理し、前記粉砕物をろ別した抽出溶液を、55℃の減圧環境下で、5時間、静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進し、乾燥することにより得ることができる、水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料。 An extract solution obtained by treating a pulverized larch with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and separating the pulverized product by filtration , under a reduced pressure environment of 55 ° C., 5 hours, taxifolin to promote standing self-polymerization of taxifolin extracted, it is obtained Rukoto Ri by the drying, water-soluble lignin, arabinogalactan, and polymerized A solid cosmetic containing カラマツの粉砕物を、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの水溶液の濃度が0.025mol/l以上0.25mol/l以下である塩基性水溶液で処理し、前記粉砕物をろ別した抽出溶液を、70℃の減圧環境下で、3時間、静置して抽出されたタキシホリンの自己重合を促進し、乾燥することにより得ることができる水溶性リグニン、アラビノガラクタン、及び重合したタキシホリンを含有する固形状の化粧料。 An extract solution obtained by treating a pulverized larch with a basic aqueous solution having a concentration of an aqueous solution of sodium hydroxide or potassium hydroxide of 0.025 mol / l or more and 0.25 mol / l or less, and separating the pulverized product by filtration , under a reduced pressure environment of 70 ° C., 3 hours, allowed to stand and to promote the self-polymerization of taxifolin extracted, the dried water-soluble lignin can by Ri obtained Rukoto to, arabinogalactan, and polymerized the taxifolin Contains solid cosmetics. 前記カラマツの粉砕物は、木部の粉砕物、又は木部の粉砕物及び樹皮の粉砕物の混合物であることを特徴とする請求項8〜12のいずれか一項に記載の化粧料。The cosmetic material according to any one of claims 8 to 12, wherein the pulverized product of larch is a pulverized product of a xylem, or a mixture of a pulverized product of a xylem and a crushed product of bark. 水溶性リグニンを30重量%〜60重量%、アラビノガラクタンを30重量%〜60重量%、及び重合したタキシホリンを10重量%〜20重量%の範囲で含有することを特徴とする請求項8〜13のいずれか一項に記載の化粧料。 The water-soluble lignin 30 wt% to 60 wt%, arabinogalactan 30 wt% to 60 wt%, and claim 8 which polymerized the taxifolin, characterized in that it contains in the range of 10% to 20% 14. Cosmetics as described in any one of 13 . 0.1重量%濃度の水溶液において、波長500nmでの吸光度が0.500以上であることを特徴とする請求項8〜14のいずれか一項に記載の化粧料。 The cosmetic according to any one of claims 8 to 14 , wherein the absorbance at a wavelength of 500 nm is 0.500 or more in a 0.1 wt% aqueous solution. 請求項8〜15のいずれか一項に記載の化粧料を、0.01重量%〜1.0重量%含有することを特徴とする化粧品。 A cosmetic comprising 0.01% to 1.0% by weight of the cosmetic according to any one of claims 8 to 15 .
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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FR2938192B1 (en) 2008-11-07 2012-08-24 Expanscience Lab NEW ANTI-STRETCH ACTIVE INGREDIENTS AND COMPOSITIONS COMPRISING THE SAME
JP2011207770A (en) * 2010-03-29 2011-10-20 Arubion:Kk Moisturizer, radical scavenger, and skin care preparation for external use and cosmetic each comprising these
JP5608629B2 (en) * 2011-11-28 2014-10-15 アピオン・ジャパン有限会社 Sirtuin 1 (SIRT1) gene activator and telomerase reverse transcriptase (TERT) gene activator
EA029212B1 (en) * 2015-07-31 2018-02-28 Общество с ограниченной ответственностью "АГРУСХИМ" Biologically active synergetic composition
CN109223670B (en) * 2018-10-11 2021-10-01 广州艾蓓生物科技有限公司 Moisturizing composition and deep moisturizing foundation liquid
KR102534550B1 (en) * 2019-12-24 2023-05-19 경상국립대학교산학협력단 Composition for blocking ultraviolet comprising mixture of lignin and catechin as effective component
KR102557749B1 (en) * 2020-12-23 2023-07-21 주식회사 고운세상코스메틱 A cosmetic composition having excellent skin barrier improvement, skin moisture and blood vitamin d level improvement effect
FR3127127A1 (en) * 2021-09-22 2023-03-24 Centre National De La Recherche Scientifique USE OF WATER-SOLUBLE LIGNIN AS AN ANTI-UV FILTER

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2022133566A1 (en) 2020-12-22 2022-06-30 Botica Comercial Farmacêutica Ltda. Method for obtaining a lignin composition associated with zno and tio2 for a cosmetic product with coloring for black skin, to boost blue light protection, and to protect the skin against external oxidizing agents, and respective obtained product

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