JP3575869B2 - ガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法 - Google Patents
ガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法 Download PDFInfo
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【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、原子炉の燃料棒の一部に可燃性毒物として含有されるガドリニウム、または燃料棒の被覆管の材料として使用されているジルコニウムの同位体分離方法に係り、特に、複数の同位体を含むガドリニウム、またはジルコニウム蒸気に、複数のパルスレーザ光を照射することにより、中性子吸収断面積の大きいガドリニウム１５７、またはジルコニウム９１等を選択的に励起し電離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子炉に装荷される一部の燃料棒には、原子炉の初期反応度を制御するために可燃性毒物としてガドリニア（ガドリニウムの酸化物）がウランの酸化物に混合されている。ガドリニウム元素のうち中性子断面積が極めて大きな１５５Ｇｄと１５７Ｇｄが余剰反応度制御の役割を果しており、現在使用されている天然ガドリニウムに対し１５７Ｇｄを濃縮することで燃料燃焼効率を向上させることができる。また、燃料棒の被覆管にはジルコニウムが用いられている。ジルコニウム元素のうち中性子断面積の大きな９１Ｚｒは核反応を持続させる媒体である中性子を吸収してしまうので、これを取り除くことが原子炉の経済性の観点から重要である。
【０００３】
こうした１５７Ｇｄの濃縮または９１Ｚｒの除去を実現するには同位体分離技術を利用することができる。ウラン同位体分離の分野では、過去、ガス拡散法や遠心分離法が確立しているが、近年原子レーザ法を利用することでさらに高い同位体分離効率を達成できることが分ってきた。また、この方法はガドリニウムやジルコニウムの同位体分離に適用した場合にも、高い分離効率が得られるものとして注目されている。
【０００４】
原子レーザ法による同位体分離装置は、複数種類の同位体を含む金属原料を加熱溶解して蒸発させ、この金属蒸気流にレーザ光を照射し、蒸気流中の特定の同位体、例えば１５７Ｇｄを選択的に陽イオン化し、この陽イオン化した特定の同位体に電界を作用させて分離回収するように構成されている。
【０００５】
ところで、同位体には質量数が偶数のものと奇数のものがあり、偶数の同位体では核スピンがゼロであるのに対し、奇数核同位体ではこれがゼロではない。この核スピン効果のため偶数核同位体では縮退していたエネルギレベルが奇数核同位体では僅かに分裂する。このため偶数核同位体では１本であった共鳴光吸収ラインは、奇数核同位体では超微細構造と呼ばれる複数本の分裂構造を持つ。超微細構造によって拡がったレベルを効率的に励起する方法としては、米国特許第４５６２６４号で公表されているように、金属蒸気量に照射するレーザの周波数を１パルス中において掃引して断熱反転させる方法がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、共鳴光吸収ラインにレーザ光を同調させるという従来の原子レーザ法にて１５７Ｇｄの含有率を高めたり９１Ｚｒを除去したりしようとしても、奇数核同位体の共鳴光吸収ラインには超微細構造があるために、励起および電離回収を効率的に行なうことは難しい。つまり、例えば、図３に示すように１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインは１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインに内包されるので、レーザ光照射により１５７Ｇｄのみを選択的に励起し電離することが難しく、１５７Ｇｄと同時に燃焼効率を低下させる１５６Ｇｄまで励起し電離させてしまう可能性がある。
【０００７】
本発明はこの問題を解決するためになされたものであり、その目的は、非標的同位体の共鳴励起を排除することで、濃縮対象同位体である１５７Ｇｄまたは９１Ｚｒ等の奇数核同位体を偶数核同位体から分離する分離効率を向上させることができるガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は金属蒸気流へのレーザ光照射による断熱反転励起により標的同位体の殆どを上位準位に励起するものであり、次のように構成される。
【０００９】
本願の請求項１に記載の発明は、複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインと奇数核同位体の共鳴光吸収ラインの全てを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射し、これら両同位体を一旦第１段励起準位に断熱反転励起させた後、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインのみに周波数掃引されたパルスレーザ光を照射してこの偶数核同位体のみを第１段励起準位から基底準位に落とし、さらにレーザ光を照射して第１段励起準位に残った奇数核同位体のみを励起し電離させることを特徴とする。
【００１０】
また、本願の請求項２に記載の発明は、複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインとその近傍に周波数掃引されたパルスレーザ光を照射して、この偶数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起させた後、この偶数核同位体の共鳴光吸収ラインと奇数核同位体の共鳴光吸収ラインの全てを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射して、偶数核同位体のみを第１段励起準位から基底準位に落とす一方、奇数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起して電離させることを特徴とする。
【００１１】
さらに、本願の請求項３に記載の発明は、複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除く奇数核同位体の共鳴光吸収ラインを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射し、この奇数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起して電離させることを特徴とする。
【００１９】
【作用】
複数の同位体を含むガドリニウムまたはジルコニウムの金属蒸気に、まず、基底もしくは環境の熱エネルギのために励起状態にある準安定準位にある標的同位体である奇数核同位体の共鳴光吸収ラインを中心に周波数掃引されたパルスレーザ光を照射する。すると、パルス照射内に奇数核同位体が選択的に第１励起準位に断熱反転励起される。このとき図３に示すように奇数核同位体の超微細構造内に偶数核同位体の吸収ラインが存在するので、前記パルスレーザ照射中にこの偶数核同位体も第１励起準位に励起される。
【００２０】
そこで、前記レーザパルス照射後、今度は、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザ光を照射する。これによって、第１励起準位に励起された偶数核同位体のみが断熱反転効果により基底準位に放出され、奇数核同位体を第１励起準位に残すことができる。
【００２１】
あるいは、これとは逆に、予め偶数核同位体の光吸収ラインに周波数掃引されたレーザ光を金属蒸気流に照射することにより、この偶数核同位体のみを第１励起準位に選択的に励起させておいてから、次に、偶数核同位体の吸収ラインを包含する奇数核標的同位体の共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザを金属蒸気流に照射することによって同じように奇数核同位体のみを第１励起準位に励起することができる。
【００２２】
さらに、励起レベルの角運動量（Ｊ値）の組合せと各レーザ偏光の組合せによって、偶数核同位体では１つの磁気サブレベルからしか電離できない場合は、永久磁石または電磁石を用いゼーマン効果により励起レベルの縮退を解くことにより、パルスレーザ光を金属蒸気流に照射して基底準位に放出するときに、偶数核同位体のうちの１つの磁気サブレベルに絞ることによって、分離効率を向上させることができる。
【００２３】
また、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除いて奇数核同位体の共鳴吸収ラインに周波数掃引された複数本のレーザ光を金属蒸気に照射することにより、奇数核同位体のみを選択的に第１励起準位に断熱反転励起させることができる。
【００２４】
このように複数の同位体間で共鳴光吸収ラインの少なくとも一部に重なり合う部分がある場合でも、断熱反転励起を用いれば、標的同位体をほぼ１００％近く上位準位に励起できるので、高い選択励起を実現することができる。つまり、同位体分離効率を高めることができる。そして、第１励起準位に励起した標的同位体を電離準位に励起するには、引き続き励起用、電離用パルスレーザを照射するが、第１励起準位には既に標的同位体のみが選択励起されているので、奇数核同位体の超微細構造ラインの全てを充分カバーするような幅広のシングルモードまたはマルチモードのレーザパルスで励起させれば、標的同位体のみを高効率で電離することができる。
【００２５】
【実施例】
以下、ガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法の一実施例を同位体であるガドリニウムについて図面を参照して説明する。なお、図中、同一または相当部分には同一符号を付している。
【００２６】
図２は本発明に係るガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法を実現するための分離装置の一実施例の要部斜視図であり、この図において、同位体分離装置は図示しない密閉容器である本体ケース内に、複数の同位体を含有する金属ガドリニウム２を収容する蒸発用坩堝３と、この蒸発用坩堝３内の金属ガドリニウム２に電子ビーム４を照射する電子銃５と、複数対の陽電極６と陰電極７等を内蔵している。
【００２７】
電子銃５から発射された電子ビーム４は図示しない外部磁場コイルにより偏向されて蒸発用坩堝３内の金属ガドリニウム２に照射され、電子ビーム４の照射を受けた金属ガドリニウム２は加熱されて蒸発し金属蒸気流８を形成する。
【００２８】
一方、蒸発用坩堝３の上方には、複数の帯状の陽電極６と陰電極７とを交互に所要の間隔を置いて対向配置し、これらの各電極間に光反応部９をそれぞれ設ける。これらの光反応部９の長手方向にレーザ装置１０からパルスレーザ光１１を入射させると、ガドリニウム蒸気流８中の濃縮対象同位体がレーザ光１１を吸収することで選択的に励起され、さらに電離されて陽イオンとなり、陰電極７に吸引されて回収される。なお、電離せずに光反応部９を通過した金属蒸気流８は、光反応部９の外縁部に配置された製品回収板１２に回収される。
【００２９】
次に、レーザ装置１０から光反応部９の金属蒸気流８に３波長のレーザ光１１を照射することにより１５７Ｇｄを３段階で励起・電離させる方法ないし条件について説明する。
【００３０】
まず、図１（ａ）〜（ｄ）で示す励起用パルスレーザ光１１ａ〜１１ｄの照射条件について説明するが、これらパルスレーザ光１１ａ〜１１ｄの照射条件はこれらレーザ光１１ａ〜１１ｄを出力するレーザ装置１０に設定されている。
【００３１】
本実施例は図１（ｂ）に示すように偶数核同位体の１５６Ｇｄから、その共鳴光吸収ラインを包含する奇数核同位体の１５７Ｇｄを分離するために第１段に断熱反転励起を利用するものであり、図１（ａ）に示すように、まず、基底準位ｌ０ から第１励起準位ｌ１ に励起させる周波数掃引型のパルスレーザ光１１ａを図１（ｃ）に示すように所定時間ｔ１ 照射し、一旦１５６Ｇｄと１５７Ｇｄとを共に励起させ、次に反転用パルスレーザ１１ｂを所定時間ｔ２ 照射して１５６Ｇｄのみを断熱反転効果により基底段に放出させ、１５７Ｇｄのみを第１励起準位ｌ１ に残す。
【００３２】
その直後に第２段目ｌ２ 以降の励起用パルスレーザ光１１ｃと、第３段目ｌ３ の電離用レーザ光１１ｄを照射し、１５７Ｇｄのみを電離させ、陽イオン化する。第１段目ｌ１ の周波数掃引型パルスレーザ光１１ａは図１（ｄ）に示すように非標的同位体の１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインを含む標的同位体の１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインの周波数ν１ ，ν２ 間を周波数掃引するレーザ光であり、他方のレーザ光１１ｂは非標的同位体の１５６Ｇｄの周波数ν０ とその近傍を挟んで周波数掃引するレーザ光である。
【００３３】
なお、これら第１段励起用のレーザ光１１ａ，１１ｂの照射順序を逆にして、予め非標的同位体の１５６Ｇｄのみを第１励起準位に選択的に励起させておいてから、偶数核同位体の１５６Ｇｄの吸収ラインを包含する奇数標的同位体の１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザ光１１ａを照射することによって同じように標的同位体の１５７Ｇｄのみを第１励起準位ｌ１ に励起してもよい。
【００３４】
また、予め断熱反転励起させる同位体の照射時間と、その次に波長掃引し照射する第１段目の励起レーザ光１１ａ，１１ｂの時間のタイミングと、第２段目以降にて励起電離するためのレーザ光１１ｃ，１１ｄの照射のタイミングとは、励起レベルの寿命を考慮し、レーザ光１１ａ〜１１ｄのパルス幅を調整することにより最適化する。
【００３５】
つまり、第１段励起準位ｌ１ の寿命の長い場合には一度励起した原子が自然放出する時間が遅いので、レーザパルス幅を広くして照射タイミングの間隔を長くしてゆっくり周波数掃引することにより、効率よく断熱反転をすることができる。
【００３６】
一方、第１段励起準位ｌ１ の寿命が短い場合には一度励起した標的同位体の１５７Ｇｄの原子が自然放出しない程度にレーザパルスタイミングの間隔を短くし、かつ効率よく断熱反転が発生するようなレーザパルス幅に調整する必要がある。これらレーザパルス幅調整手段はレーザ装置１０に具備されている。
【００３７】
このように第１段目のパルスレーザ光１１ａ，１１ｂの照射により基底準位ｌ０ にあった１５７Ｇｄの殆どが上位の第２励起準位ｌ２ に断熱励起される状況を図４の計算例に示す。つまり、パルスレーザ１１ａの照射により標的同位体１５７Ｇｄとともに偶数核非標的同位体１５６Ｇｄも励起されるが、反転用パルスレーザ光１１ｂの照射によって、１５７Ｇｄの励起量が若干低下するものの、１５６Ｇｄの殆どが基底準位ｌ０ におとされ、１５７Ｇｄ，１５６Ｇｄの励起準位の占有率はそれぞれ８１％，２％となっている。
【００３８】
図５（ａ）〜（ｄ）は本発明の第２実施例におけるパルスレーザ光１１ｅ〜１１ｈの照射条件ないし方法を示している。この実施例では図５（ａ）に示すように基底準位ｌ０ から第１励起準位ｌ１ に励起させる２本の周波数掃引型のパルスレーザ光１１ｅ，１１ｆを図５（ｃ）に示すように同時に照射し、１５７Ｇｄのみを第１励起準位に励起させ、その直後に第２段目以降の励起用，電離用パルスレーザ光１１ｇ，１１ｈを照射する。この周波数掃引型パルスレーザ光１１ｅ，１１ｆは図５（ｂ），（ｄ）に示すように非標的同位体１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインの周波数ν０ を除いてν０ から遠ざかり、しかも、標的同位体１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインの両端の周波数ν１ からν２ までをカバーするように掃引されるレーザ光である。
【００３９】
図６（ａ），（ｂ）はこれら第１段目のパルスレーザ光１１ｅ，１１ｆにより基底準位ｌ０ にあった１５７Ｇｄの殆どが上位の第１励起準位ｌ１ に断熱励起される状況の計算例を示している。図６（ａ）ではパルスレーザ光１１ｅの照射により標的同位体１５７Ｇｄの殆どが励起され、図６（ｂ）ではパルスレーザ光１１ｆの照射によって１５７Ｇｄが励起されており、これら２つの周波数掃引型パルスレーザ光１１ｅ，１１ｆによって励起された１５７Ｇｄと１５６Ｇｄの励起準位の占有率はそれぞれ合計すると９５（７０＋２５）％，５（３＋２）％となっている。
【００４０】
したがって、第１段レーザ光１１ｅ，１１ｆによって１５７Ｇｄのみが選択的に励起されているので、第２段目以降の励起用，電離用パルスレーザ光１１ｇ，１１ｈは１５７Ｇｄの超微細構造共鳴ラインをカバーすることのできる複数の周波数成分（ν１ 〜ν２ ）を持つマルチモードレーザ，広い周波数領域に跨るシングルモードレーザ，周波数掃引シングルモードレーザの何れかのレーザ光を照射すれば標的同位体１５７Ｇｄのみを励起し電離することができる。
【００４１】
また、周波数掃引型レーザ光１１ｅ，１１ｆは断熱反転によって上位準位に励起させる効果だけでなく、奇数核同位体のような超微細構造で拡がった共鳴光吸収ラインを洩れなくカバーして励起させる効果も有する。そこで、周波数掃引型パルスレーザ光１１ｅ，１１ｆを基底準位ｌ０ に、他の励起レーザ１１ｇ，１１ｈよりも先行させて照射する以外に、１５６Ｇｄと１５７Ｇｄの同位体シフトが最も大きい励起準位に図５（ｄ）で示すように非標的同位体の１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインの周波数ν０ から遠ざかるように周波数ν１ 〜ν２ 間を周波数掃引するパルスレーザ光１１ｅ，１１ｆを他段パルスレーザ光と同時に照射することにより、１５７Ｇｄのみを効率的に励起し電離させることもできる。
【００４２】
次に、図７（ａ）〜（ｅ）により、レーザ偏光の組合せとゼーマン効果で同位体分離効率をさらに向上させる方法について説明する。
【００４３】
レーザ光１１の３段階照射で励起から電離まで行なわせる場合の各励起レベルの角運動量（以下Ｊ値という）の組合せが、例えば、図７（ｃ）に示すように基底準位ｌ０ でＪ＝２，第１励起準位ｌ１ でＪ＝２，第２段励起準位ｌ２ でＪ＝１，自動電離準位ｌ３ でＪ＝１のとき、偶数核同位体１５６Ｇｄの磁気サブレベル毎の励起の様子は、図７（ｅ）に示すように全て直線偏光１３のレーザ光１１で励起する場合と、図７（ｄ）で示すように全て円偏光１４のレーザ光１１で励起する場合とでは磁気量子数ｍが相違する。
【００４４】
つまり、全て直線偏光１３のレーザ光１１で励起する場合は、電離可能となる磁気サブレベル１３ａは基底準位の磁気量子数ｍ＝±１の２通り存在するが、レーザ偏光を上手く選択して全て円偏光１４のレーザ光１１で励起すると、電離可能となる磁気サブレベル１４ａは基底準位の磁気量子数ｍ＝−２の１通りとなる。
【００４５】
さらに、図７（ａ）で示す光反応部９（図２参照）に磁場がないときの１５６Ｇｄの光吸収ライン１５は、磁場をかけると、図７（ｂ）に示すようにゼーマン効果により磁気量子数ｍ毎に僅かに周波数分裂する。
【００４６】
これを上記の円偏光１４のレーザ光１１の組合せと同時に、図１で示した励起方法に適用すれば、基底準位ｌ０ に放出させる偶数核非標的同位体１５６Ｇｄの光吸収ライン１５はｍ＝−２の１本に特定することができる。そして、このように非標的同位体の原子密度が小さくなったことにより一段と同位体分離効率が向上し、同時に基底準位ｌ０ に放出させるときに必要なレーザ出力も低減することができる。
【００４７】
なお、上記レーザ光１１の波長の変調方法の一例としては電気光学素子（ＥＯＭ）を用いる方法がある。この方法では幅の広い奇数核同位体１５７Ｇｄの光吸収ラインと狭い偶数核同位体１５６Ｇｄの光吸収ラインとを同じレーザ装置１０により照射するため、図８のように２個以上の電気光学素子（ＥＯＭ）１８，１９を用いて図９に示すように波長変調する。例えばレーザ装置１０のレーザ発振装置１６で発振した周波数ν１ のレーザ光１７に、第１の電気光学素子１８によりΔν変調させて奇数核同位体の吸収ラインの周波数に周波数掃引し、さらに、第２の電気光学素子１９によりν２ に周波数をシフトさせ、偶数核同位体の吸収ラインの周波数にΔν周波数掃引することができる。掃引量Δνは電気光学素子をさらに追加することより適宜調整することができる。
【００４８】
以上のような３段階励起・電離のスキームを用いた実施例により、本発明が実施する同位体分離を高効率で達成することができる。
【００４９】
【発明の効果】
以上に説明したように本発明によれば、ガドリニウムまたはジルコニウムの同位体分離において、第１段励起に周波数掃引レーザ光により偶数核同位体と奇数核同位体とを同時に断熱反転させた後に、再度、断熱反転励起により偶数核同位体のみを基底準位に落とすことにより、超微細構造を持ち励起させにくい奇数核同位体のみを効率的に選択励起させることができる。
【００５０】
あるいは、これとは逆に、予め偶数核同位体の光吸収ラインに周波数掃引されたレーザ光を金属蒸気流に照射することにより、この偶数核同位体のみを第１励起準位に選択的に励起させておいてから、次に、偶数核同位体の吸収ラインを包含する奇数核標的同位体の共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザを金属蒸気流に照射することによって同じように奇数核同位体のみを第１励起準位に励起することができる。
【００５１】
さらに、励起レベルの角運動量（Ｊ値）の組合せと各レーザ偏光の組合せによって、偶数核同位体では１つの磁気サブレベルからしか電離できない場合は、永久磁石または電磁石を用いゼーマン効果により励起レベルの縮退を解くことにより、パルスレーザ光を金属蒸気流に照射して基底準位に放出するときに、偶数核同位体のうちの１つの磁気サブレベルに絞ることによって、分離効率を向上させることができる。
【００５２】
また、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除いて奇数核同位体の共鳴吸収ラインに周波数掃引された複数本のレーザ光を金属蒸気に照射することにより、奇数核同位体のみを選択的に第１励起準位に断熱反転励起させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）〜（ｄ）は本発明の一実施例に係る同位体分離方法におけるレーザ光のエネルギ準位，Ｇｄ同位体の共鳴光吸収ラインの一部のスペクトラム，照射タイミング，および周波数掃引の制御例をそれぞれ示す図。
【図２】本発明に係るガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法を実現するための分離装置の一実施例の要部斜視図。
【図３】ガドリニウム同位体の共鳴光吸収ラインの一例のスペクトラムを示す図。
【図４】図１で示す同位体分離方法における１５７Ｇｄの断熱反転励起の計算例のグラフ。
【図５】（ａ）〜（ｄ）は本発明の他の実施例に係るガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法におけるレーザ光のエネルギ準位，Ｇｄ同位体の光吸収スペクトラム，そのパルス波形と照射タイミング，および周波数掃引の制御例をそれぞれ示す図。
【図６】（ａ），（ｂ）は、図５で示す同位体分離方法における１５７Ｇｄの断熱反転励起の計算例をそれぞれ示すグラフ。
【図７】図１で示す同位体分離方法と磁場の印加と、レーザの円偏光を組み合せた励起方法の一例を示すための図であり、（ａ）は１５６Ｇｄの光吸収ラインのスペクトラム図、（ｂ）は光反応部に磁場をかけたときに周波数分裂する１５６Ｇｄの吸収ラインのスペクトラム図、（ｃ）は１５６ＧｄのＪ値を示す図、（ｄ）は円偏光レーザ光の作用を示す図、（ｅ）は直線偏光レーザ光の作用を示す図。
【図８】本発明の各同位体分離方法における電気光学素子の配置例を示すブロック図。
【図９】図８で示す電気光学素子による周波数掃引の一例を示す図。
【符号の説明】
１ 同位体分離装置
２ 金属ガドリニウム
３ 坩堝
４ 電子ビーム
５ 電子銃
６ 陽電極
７ 陰電極
８ 金属蒸気流
９ 光反応部
１０ レーザ装置
１１，１１ａ〜１１ｈ レーザ光
１２ 製品回収板
１３ 直線偏光
１４ 円偏光
１６ レーザ発振装置
１８ 第１の電気光学素子（ＥＯＭ）
１９ 第２の電気光学素子（ＥＯＭ）
【産業上の利用分野】
本発明は、原子炉の燃料棒の一部に可燃性毒物として含有されるガドリニウム、または燃料棒の被覆管の材料として使用されているジルコニウムの同位体分離方法に係り、特に、複数の同位体を含むガドリニウム、またはジルコニウム蒸気に、複数のパルスレーザ光を照射することにより、中性子吸収断面積の大きいガドリニウム１５７、またはジルコニウム９１等を選択的に励起し電離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子炉に装荷される一部の燃料棒には、原子炉の初期反応度を制御するために可燃性毒物としてガドリニア（ガドリニウムの酸化物）がウランの酸化物に混合されている。ガドリニウム元素のうち中性子断面積が極めて大きな１５５Ｇｄと１５７Ｇｄが余剰反応度制御の役割を果しており、現在使用されている天然ガドリニウムに対し１５７Ｇｄを濃縮することで燃料燃焼効率を向上させることができる。また、燃料棒の被覆管にはジルコニウムが用いられている。ジルコニウム元素のうち中性子断面積の大きな９１Ｚｒは核反応を持続させる媒体である中性子を吸収してしまうので、これを取り除くことが原子炉の経済性の観点から重要である。
【０００３】
こうした１５７Ｇｄの濃縮または９１Ｚｒの除去を実現するには同位体分離技術を利用することができる。ウラン同位体分離の分野では、過去、ガス拡散法や遠心分離法が確立しているが、近年原子レーザ法を利用することでさらに高い同位体分離効率を達成できることが分ってきた。また、この方法はガドリニウムやジルコニウムの同位体分離に適用した場合にも、高い分離効率が得られるものとして注目されている。
【０００４】
原子レーザ法による同位体分離装置は、複数種類の同位体を含む金属原料を加熱溶解して蒸発させ、この金属蒸気流にレーザ光を照射し、蒸気流中の特定の同位体、例えば１５７Ｇｄを選択的に陽イオン化し、この陽イオン化した特定の同位体に電界を作用させて分離回収するように構成されている。
【０００５】
ところで、同位体には質量数が偶数のものと奇数のものがあり、偶数の同位体では核スピンがゼロであるのに対し、奇数核同位体ではこれがゼロではない。この核スピン効果のため偶数核同位体では縮退していたエネルギレベルが奇数核同位体では僅かに分裂する。このため偶数核同位体では１本であった共鳴光吸収ラインは、奇数核同位体では超微細構造と呼ばれる複数本の分裂構造を持つ。超微細構造によって拡がったレベルを効率的に励起する方法としては、米国特許第４５６２６４号で公表されているように、金属蒸気量に照射するレーザの周波数を１パルス中において掃引して断熱反転させる方法がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、共鳴光吸収ラインにレーザ光を同調させるという従来の原子レーザ法にて１５７Ｇｄの含有率を高めたり９１Ｚｒを除去したりしようとしても、奇数核同位体の共鳴光吸収ラインには超微細構造があるために、励起および電離回収を効率的に行なうことは難しい。つまり、例えば、図３に示すように１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインは１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインに内包されるので、レーザ光照射により１５７Ｇｄのみを選択的に励起し電離することが難しく、１５７Ｇｄと同時に燃焼効率を低下させる１５６Ｇｄまで励起し電離させてしまう可能性がある。
【０００７】
本発明はこの問題を解決するためになされたものであり、その目的は、非標的同位体の共鳴励起を排除することで、濃縮対象同位体である１５７Ｇｄまたは９１Ｚｒ等の奇数核同位体を偶数核同位体から分離する分離効率を向上させることができるガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は金属蒸気流へのレーザ光照射による断熱反転励起により標的同位体の殆どを上位準位に励起するものであり、次のように構成される。
【０００９】
本願の請求項１に記載の発明は、複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインと奇数核同位体の共鳴光吸収ラインの全てを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射し、これら両同位体を一旦第１段励起準位に断熱反転励起させた後、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインのみに周波数掃引されたパルスレーザ光を照射してこの偶数核同位体のみを第１段励起準位から基底準位に落とし、さらにレーザ光を照射して第１段励起準位に残った奇数核同位体のみを励起し電離させることを特徴とする。
【００１０】
また、本願の請求項２に記載の発明は、複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインとその近傍に周波数掃引されたパルスレーザ光を照射して、この偶数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起させた後、この偶数核同位体の共鳴光吸収ラインと奇数核同位体の共鳴光吸収ラインの全てを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射して、偶数核同位体のみを第１段励起準位から基底準位に落とす一方、奇数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起して電離させることを特徴とする。
【００１１】
さらに、本願の請求項３に記載の発明は、複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除く奇数核同位体の共鳴光吸収ラインを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射し、この奇数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起して電離させることを特徴とする。
【００１９】
【作用】
複数の同位体を含むガドリニウムまたはジルコニウムの金属蒸気に、まず、基底もしくは環境の熱エネルギのために励起状態にある準安定準位にある標的同位体である奇数核同位体の共鳴光吸収ラインを中心に周波数掃引されたパルスレーザ光を照射する。すると、パルス照射内に奇数核同位体が選択的に第１励起準位に断熱反転励起される。このとき図３に示すように奇数核同位体の超微細構造内に偶数核同位体の吸収ラインが存在するので、前記パルスレーザ照射中にこの偶数核同位体も第１励起準位に励起される。
【００２０】
そこで、前記レーザパルス照射後、今度は、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザ光を照射する。これによって、第１励起準位に励起された偶数核同位体のみが断熱反転効果により基底準位に放出され、奇数核同位体を第１励起準位に残すことができる。
【００２１】
あるいは、これとは逆に、予め偶数核同位体の光吸収ラインに周波数掃引されたレーザ光を金属蒸気流に照射することにより、この偶数核同位体のみを第１励起準位に選択的に励起させておいてから、次に、偶数核同位体の吸収ラインを包含する奇数核標的同位体の共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザを金属蒸気流に照射することによって同じように奇数核同位体のみを第１励起準位に励起することができる。
【００２２】
さらに、励起レベルの角運動量（Ｊ値）の組合せと各レーザ偏光の組合せによって、偶数核同位体では１つの磁気サブレベルからしか電離できない場合は、永久磁石または電磁石を用いゼーマン効果により励起レベルの縮退を解くことにより、パルスレーザ光を金属蒸気流に照射して基底準位に放出するときに、偶数核同位体のうちの１つの磁気サブレベルに絞ることによって、分離効率を向上させることができる。
【００２３】
また、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除いて奇数核同位体の共鳴吸収ラインに周波数掃引された複数本のレーザ光を金属蒸気に照射することにより、奇数核同位体のみを選択的に第１励起準位に断熱反転励起させることができる。
【００２４】
このように複数の同位体間で共鳴光吸収ラインの少なくとも一部に重なり合う部分がある場合でも、断熱反転励起を用いれば、標的同位体をほぼ１００％近く上位準位に励起できるので、高い選択励起を実現することができる。つまり、同位体分離効率を高めることができる。そして、第１励起準位に励起した標的同位体を電離準位に励起するには、引き続き励起用、電離用パルスレーザを照射するが、第１励起準位には既に標的同位体のみが選択励起されているので、奇数核同位体の超微細構造ラインの全てを充分カバーするような幅広のシングルモードまたはマルチモードのレーザパルスで励起させれば、標的同位体のみを高効率で電離することができる。
【００２５】
【実施例】
以下、ガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法の一実施例を同位体であるガドリニウムについて図面を参照して説明する。なお、図中、同一または相当部分には同一符号を付している。
【００２６】
図２は本発明に係るガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法を実現するための分離装置の一実施例の要部斜視図であり、この図において、同位体分離装置は図示しない密閉容器である本体ケース内に、複数の同位体を含有する金属ガドリニウム２を収容する蒸発用坩堝３と、この蒸発用坩堝３内の金属ガドリニウム２に電子ビーム４を照射する電子銃５と、複数対の陽電極６と陰電極７等を内蔵している。
【００２７】
電子銃５から発射された電子ビーム４は図示しない外部磁場コイルにより偏向されて蒸発用坩堝３内の金属ガドリニウム２に照射され、電子ビーム４の照射を受けた金属ガドリニウム２は加熱されて蒸発し金属蒸気流８を形成する。
【００２８】
一方、蒸発用坩堝３の上方には、複数の帯状の陽電極６と陰電極７とを交互に所要の間隔を置いて対向配置し、これらの各電極間に光反応部９をそれぞれ設ける。これらの光反応部９の長手方向にレーザ装置１０からパルスレーザ光１１を入射させると、ガドリニウム蒸気流８中の濃縮対象同位体がレーザ光１１を吸収することで選択的に励起され、さらに電離されて陽イオンとなり、陰電極７に吸引されて回収される。なお、電離せずに光反応部９を通過した金属蒸気流８は、光反応部９の外縁部に配置された製品回収板１２に回収される。
【００２９】
次に、レーザ装置１０から光反応部９の金属蒸気流８に３波長のレーザ光１１を照射することにより１５７Ｇｄを３段階で励起・電離させる方法ないし条件について説明する。
【００３０】
まず、図１（ａ）〜（ｄ）で示す励起用パルスレーザ光１１ａ〜１１ｄの照射条件について説明するが、これらパルスレーザ光１１ａ〜１１ｄの照射条件はこれらレーザ光１１ａ〜１１ｄを出力するレーザ装置１０に設定されている。
【００３１】
本実施例は図１（ｂ）に示すように偶数核同位体の１５６Ｇｄから、その共鳴光吸収ラインを包含する奇数核同位体の１５７Ｇｄを分離するために第１段に断熱反転励起を利用するものであり、図１（ａ）に示すように、まず、基底準位ｌ０ から第１励起準位ｌ１ に励起させる周波数掃引型のパルスレーザ光１１ａを図１（ｃ）に示すように所定時間ｔ１ 照射し、一旦１５６Ｇｄと１５７Ｇｄとを共に励起させ、次に反転用パルスレーザ１１ｂを所定時間ｔ２ 照射して１５６Ｇｄのみを断熱反転効果により基底段に放出させ、１５７Ｇｄのみを第１励起準位ｌ１ に残す。
【００３２】
その直後に第２段目ｌ２ 以降の励起用パルスレーザ光１１ｃと、第３段目ｌ３ の電離用レーザ光１１ｄを照射し、１５７Ｇｄのみを電離させ、陽イオン化する。第１段目ｌ１ の周波数掃引型パルスレーザ光１１ａは図１（ｄ）に示すように非標的同位体の１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインを含む標的同位体の１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインの周波数ν１ ，ν２ 間を周波数掃引するレーザ光であり、他方のレーザ光１１ｂは非標的同位体の１５６Ｇｄの周波数ν０ とその近傍を挟んで周波数掃引するレーザ光である。
【００３３】
なお、これら第１段励起用のレーザ光１１ａ，１１ｂの照射順序を逆にして、予め非標的同位体の１５６Ｇｄのみを第１励起準位に選択的に励起させておいてから、偶数核同位体の１５６Ｇｄの吸収ラインを包含する奇数標的同位体の１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザ光１１ａを照射することによって同じように標的同位体の１５７Ｇｄのみを第１励起準位ｌ１ に励起してもよい。
【００３４】
また、予め断熱反転励起させる同位体の照射時間と、その次に波長掃引し照射する第１段目の励起レーザ光１１ａ，１１ｂの時間のタイミングと、第２段目以降にて励起電離するためのレーザ光１１ｃ，１１ｄの照射のタイミングとは、励起レベルの寿命を考慮し、レーザ光１１ａ〜１１ｄのパルス幅を調整することにより最適化する。
【００３５】
つまり、第１段励起準位ｌ１ の寿命の長い場合には一度励起した原子が自然放出する時間が遅いので、レーザパルス幅を広くして照射タイミングの間隔を長くしてゆっくり周波数掃引することにより、効率よく断熱反転をすることができる。
【００３６】
一方、第１段励起準位ｌ１ の寿命が短い場合には一度励起した標的同位体の１５７Ｇｄの原子が自然放出しない程度にレーザパルスタイミングの間隔を短くし、かつ効率よく断熱反転が発生するようなレーザパルス幅に調整する必要がある。これらレーザパルス幅調整手段はレーザ装置１０に具備されている。
【００３７】
このように第１段目のパルスレーザ光１１ａ，１１ｂの照射により基底準位ｌ０ にあった１５７Ｇｄの殆どが上位の第２励起準位ｌ２ に断熱励起される状況を図４の計算例に示す。つまり、パルスレーザ１１ａの照射により標的同位体１５７Ｇｄとともに偶数核非標的同位体１５６Ｇｄも励起されるが、反転用パルスレーザ光１１ｂの照射によって、１５７Ｇｄの励起量が若干低下するものの、１５６Ｇｄの殆どが基底準位ｌ０ におとされ、１５７Ｇｄ，１５６Ｇｄの励起準位の占有率はそれぞれ８１％，２％となっている。
【００３８】
図５（ａ）〜（ｄ）は本発明の第２実施例におけるパルスレーザ光１１ｅ〜１１ｈの照射条件ないし方法を示している。この実施例では図５（ａ）に示すように基底準位ｌ０ から第１励起準位ｌ１ に励起させる２本の周波数掃引型のパルスレーザ光１１ｅ，１１ｆを図５（ｃ）に示すように同時に照射し、１５７Ｇｄのみを第１励起準位に励起させ、その直後に第２段目以降の励起用，電離用パルスレーザ光１１ｇ，１１ｈを照射する。この周波数掃引型パルスレーザ光１１ｅ，１１ｆは図５（ｂ），（ｄ）に示すように非標的同位体１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインの周波数ν０ を除いてν０ から遠ざかり、しかも、標的同位体１５７Ｇｄの共鳴光吸収ラインの両端の周波数ν１ からν２ までをカバーするように掃引されるレーザ光である。
【００３９】
図６（ａ），（ｂ）はこれら第１段目のパルスレーザ光１１ｅ，１１ｆにより基底準位ｌ０ にあった１５７Ｇｄの殆どが上位の第１励起準位ｌ１ に断熱励起される状況の計算例を示している。図６（ａ）ではパルスレーザ光１１ｅの照射により標的同位体１５７Ｇｄの殆どが励起され、図６（ｂ）ではパルスレーザ光１１ｆの照射によって１５７Ｇｄが励起されており、これら２つの周波数掃引型パルスレーザ光１１ｅ，１１ｆによって励起された１５７Ｇｄと１５６Ｇｄの励起準位の占有率はそれぞれ合計すると９５（７０＋２５）％，５（３＋２）％となっている。
【００４０】
したがって、第１段レーザ光１１ｅ，１１ｆによって１５７Ｇｄのみが選択的に励起されているので、第２段目以降の励起用，電離用パルスレーザ光１１ｇ，１１ｈは１５７Ｇｄの超微細構造共鳴ラインをカバーすることのできる複数の周波数成分（ν１ 〜ν２ ）を持つマルチモードレーザ，広い周波数領域に跨るシングルモードレーザ，周波数掃引シングルモードレーザの何れかのレーザ光を照射すれば標的同位体１５７Ｇｄのみを励起し電離することができる。
【００４１】
また、周波数掃引型レーザ光１１ｅ，１１ｆは断熱反転によって上位準位に励起させる効果だけでなく、奇数核同位体のような超微細構造で拡がった共鳴光吸収ラインを洩れなくカバーして励起させる効果も有する。そこで、周波数掃引型パルスレーザ光１１ｅ，１１ｆを基底準位ｌ０ に、他の励起レーザ１１ｇ，１１ｈよりも先行させて照射する以外に、１５６Ｇｄと１５７Ｇｄの同位体シフトが最も大きい励起準位に図５（ｄ）で示すように非標的同位体の１５６Ｇｄの共鳴光吸収ラインの周波数ν０ から遠ざかるように周波数ν１ 〜ν２ 間を周波数掃引するパルスレーザ光１１ｅ，１１ｆを他段パルスレーザ光と同時に照射することにより、１５７Ｇｄのみを効率的に励起し電離させることもできる。
【００４２】
次に、図７（ａ）〜（ｅ）により、レーザ偏光の組合せとゼーマン効果で同位体分離効率をさらに向上させる方法について説明する。
【００４３】
レーザ光１１の３段階照射で励起から電離まで行なわせる場合の各励起レベルの角運動量（以下Ｊ値という）の組合せが、例えば、図７（ｃ）に示すように基底準位ｌ０ でＪ＝２，第１励起準位ｌ１ でＪ＝２，第２段励起準位ｌ２ でＪ＝１，自動電離準位ｌ３ でＪ＝１のとき、偶数核同位体１５６Ｇｄの磁気サブレベル毎の励起の様子は、図７（ｅ）に示すように全て直線偏光１３のレーザ光１１で励起する場合と、図７（ｄ）で示すように全て円偏光１４のレーザ光１１で励起する場合とでは磁気量子数ｍが相違する。
【００４４】
つまり、全て直線偏光１３のレーザ光１１で励起する場合は、電離可能となる磁気サブレベル１３ａは基底準位の磁気量子数ｍ＝±１の２通り存在するが、レーザ偏光を上手く選択して全て円偏光１４のレーザ光１１で励起すると、電離可能となる磁気サブレベル１４ａは基底準位の磁気量子数ｍ＝−２の１通りとなる。
【００４５】
さらに、図７（ａ）で示す光反応部９（図２参照）に磁場がないときの１５６Ｇｄの光吸収ライン１５は、磁場をかけると、図７（ｂ）に示すようにゼーマン効果により磁気量子数ｍ毎に僅かに周波数分裂する。
【００４６】
これを上記の円偏光１４のレーザ光１１の組合せと同時に、図１で示した励起方法に適用すれば、基底準位ｌ０ に放出させる偶数核非標的同位体１５６Ｇｄの光吸収ライン１５はｍ＝−２の１本に特定することができる。そして、このように非標的同位体の原子密度が小さくなったことにより一段と同位体分離効率が向上し、同時に基底準位ｌ０ に放出させるときに必要なレーザ出力も低減することができる。
【００４７】
なお、上記レーザ光１１の波長の変調方法の一例としては電気光学素子（ＥＯＭ）を用いる方法がある。この方法では幅の広い奇数核同位体１５７Ｇｄの光吸収ラインと狭い偶数核同位体１５６Ｇｄの光吸収ラインとを同じレーザ装置１０により照射するため、図８のように２個以上の電気光学素子（ＥＯＭ）１８，１９を用いて図９に示すように波長変調する。例えばレーザ装置１０のレーザ発振装置１６で発振した周波数ν１ のレーザ光１７に、第１の電気光学素子１８によりΔν変調させて奇数核同位体の吸収ラインの周波数に周波数掃引し、さらに、第２の電気光学素子１９によりν２ に周波数をシフトさせ、偶数核同位体の吸収ラインの周波数にΔν周波数掃引することができる。掃引量Δνは電気光学素子をさらに追加することより適宜調整することができる。
【００４８】
以上のような３段階励起・電離のスキームを用いた実施例により、本発明が実施する同位体分離を高効率で達成することができる。
【００４９】
【発明の効果】
以上に説明したように本発明によれば、ガドリニウムまたはジルコニウムの同位体分離において、第１段励起に周波数掃引レーザ光により偶数核同位体と奇数核同位体とを同時に断熱反転させた後に、再度、断熱反転励起により偶数核同位体のみを基底準位に落とすことにより、超微細構造を持ち励起させにくい奇数核同位体のみを効率的に選択励起させることができる。
【００５０】
あるいは、これとは逆に、予め偶数核同位体の光吸収ラインに周波数掃引されたレーザ光を金属蒸気流に照射することにより、この偶数核同位体のみを第１励起準位に選択的に励起させておいてから、次に、偶数核同位体の吸収ラインを包含する奇数核標的同位体の共鳴光吸収ラインに周波数掃引されたパルスレーザを金属蒸気流に照射することによって同じように奇数核同位体のみを第１励起準位に励起することができる。
【００５１】
さらに、励起レベルの角運動量（Ｊ値）の組合せと各レーザ偏光の組合せによって、偶数核同位体では１つの磁気サブレベルからしか電離できない場合は、永久磁石または電磁石を用いゼーマン効果により励起レベルの縮退を解くことにより、パルスレーザ光を金属蒸気流に照射して基底準位に放出するときに、偶数核同位体のうちの１つの磁気サブレベルに絞ることによって、分離効率を向上させることができる。
【００５２】
また、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除いて奇数核同位体の共鳴吸収ラインに周波数掃引された複数本のレーザ光を金属蒸気に照射することにより、奇数核同位体のみを選択的に第１励起準位に断熱反転励起させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）〜（ｄ）は本発明の一実施例に係る同位体分離方法におけるレーザ光のエネルギ準位，Ｇｄ同位体の共鳴光吸収ラインの一部のスペクトラム，照射タイミング，および周波数掃引の制御例をそれぞれ示す図。
【図２】本発明に係るガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法を実現するための分離装置の一実施例の要部斜視図。
【図３】ガドリニウム同位体の共鳴光吸収ラインの一例のスペクトラムを示す図。
【図４】図１で示す同位体分離方法における１５７Ｇｄの断熱反転励起の計算例のグラフ。
【図５】（ａ）〜（ｄ）は本発明の他の実施例に係るガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法におけるレーザ光のエネルギ準位，Ｇｄ同位体の光吸収スペクトラム，そのパルス波形と照射タイミング，および周波数掃引の制御例をそれぞれ示す図。
【図６】（ａ），（ｂ）は、図５で示す同位体分離方法における１５７Ｇｄの断熱反転励起の計算例をそれぞれ示すグラフ。
【図７】図１で示す同位体分離方法と磁場の印加と、レーザの円偏光を組み合せた励起方法の一例を示すための図であり、（ａ）は１５６Ｇｄの光吸収ラインのスペクトラム図、（ｂ）は光反応部に磁場をかけたときに周波数分裂する１５６Ｇｄの吸収ラインのスペクトラム図、（ｃ）は１５６ＧｄのＪ値を示す図、（ｄ）は円偏光レーザ光の作用を示す図、（ｅ）は直線偏光レーザ光の作用を示す図。
【図８】本発明の各同位体分離方法における電気光学素子の配置例を示すブロック図。
【図９】図８で示す電気光学素子による周波数掃引の一例を示す図。
【符号の説明】
１ 同位体分離装置
２ 金属ガドリニウム
３ 坩堝
４ 電子ビーム
５ 電子銃
６ 陽電極
７ 陰電極
８ 金属蒸気流
９ 光反応部
１０ レーザ装置
１１，１１ａ〜１１ｈ レーザ光
１２ 製品回収板
１３ 直線偏光
１４ 円偏光
１６ レーザ発振装置
１８ 第１の電気光学素子（ＥＯＭ）
１９ 第２の電気光学素子（ＥＯＭ）
Claims (3)
- 複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインと奇数核同位体の共鳴光吸収ラインの全てを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射し、これら両同位体を一旦第１段励起準位に断熱反転励起させた後、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインのみに周波数掃引されたパルスレーザ光を照射してこの偶数核同位体のみを第１段励起準位から基底準位に落とし、さらにレーザ光を照射して第１段励起準位に残った奇数核同位体のみを励起し電離させることを特徴とするガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法。
- 複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインとその近傍に周波数掃引されたパルスレーザ光を照射して、この偶数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起させた後、この偶数核同位体の共鳴光吸収ラインと奇数核同位体の共鳴光吸収ラインの全てを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射して、偶数核同位体のみを第１段励起準位から基底準位に落とす一方、奇数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起して電離させることを特徴とするガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法。
- 複数の同位体を含む金属原料の蒸気流を発生させ、この金属蒸気流にパルスレーザ光を多段に照射し、特定の同位体成分だけを分離して回収するガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法において、まず、前記金属蒸気流に、偶数核同位体の共鳴光吸収ラインを除く奇数核同位体の共鳴光吸収ラインを網羅するように周波数掃引されたパルスレーザ光を照射し、この奇数核同位体のみを第１段励起準位に選択的に励起して電離させることを特徴とするガドリニウムまたはジルコニウム同位体の分離方法。
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