JP3505010B2 - 燃料電池およびその締付方法 - Google Patents

燃料電池およびその締付方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池およびそ
の締付方法に関し、一層詳細には、それぞれ単位燃料電
池セルを離間配置するセパレータに締付圧発生手段を設
け、外部環境の変化、熱的変化あるいは化学的反応に基
因する前記締付圧発生手段の作用下に該単位燃料電池セ
ルに対する締付力を増減せしめるようにした燃料電池お
よびその締付方法に関する。
【0002】
【従来の技術】例えば、固体高分子電解質膜型燃料電池
は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜と、この電解
質膜の両側にそれぞれ配置されるアノード側電極板およ
びカソード側電極板とからなる単位燃料電池セルを有
し、このように構成される単位燃料電池セルを複数個積
層して構成される。この場合、前記のように積層される
単位燃料電池セル間にはセパレータが介装されるととも
に、該電解質膜とアノード側電極板とカソード側電極板
とを適度に加湿すべく、前記セパレータに水が供給され
る。従って、セパレータからの水分の供給によってアノ
ード側に供給された燃料ガス、例えば、水素ガスは、ア
ノード側電極板上で水素イオン化され、適度に加湿され
た電解質膜を介して多孔質カーボンからなるカソード側
電極板へと移動する。カソード側電極板には、酸化剤ガ
ス、例えば、酸素ガスが供給されているために、このカ
ソード側電極板において、前記水素イオンと酸素とが反
応して水を生成し、一方、その間に生じた電子が、外部
回路に取り出され、電気エネルギとして利用されるに至
る。特開平6−20713号公報は、この種の燃料電池
セルを示している。
【0003】ところで、以上のような構成では、複数の
燃料電池セルはそれぞれのセルを貫通するスタッドボル
トによってしっかりと緊締されている。水素ガス等の燃
料ガスおよび酸素ガス等の酸化剤ガスのような燃料電池
作動ガスが燃料電池の外部に漏洩することを防ぎ、ま
た、それぞれの燃料電池セルにおいて、電極板と固体高
分子電解質膜、電極板とセパレータとの間のイオン導
電、電子導電にかかる接触抵抗のバラツキに基因して取
り出される出力に変化が生ずることなく、安定して該燃
料電池セルから所望の電圧を得るためである。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記の
ように、スタッドボルトで確実に緊締していても、例え
ば、この種の燃料電池が電気自動車用駆動源として用い
られることによって受ける振動、あるいは経年変化等に
基因してそれぞれの燃料電池セルに対する緊締状態が弛
緩する懸念がある。そして、このように緊締状態が弛緩
すると、前記のように、複数の燃料電池セル間でイオン
導電抵抗、相互の接触抵抗のバラツキ等が生ずるに至
り、個々の燃料電池セルから同等の出力を得ることが困
難となり、結局、この種の燃料電池としての出力の安定
性が確保されなくなる。
【0005】本発明は前記の不都合を克服するためにな
されたものであって、複数の燃料電池セル間に出力の差
異が小さく、出力自体が一層安定化する燃料電池および
その締付方法を提供することを目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】前記の目的を達成するた
めに、第1の発明では、アノード側電極板およびカソー
ド側電極板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料
電池セルを複数個積層した燃料電池において、前記セパ
レータはその内部に密閉空間を画成た室を含み、前記
室内に熱の吸収・放出によって膨張・収縮する充填材を
設け、前記充填材の熱の吸収・放出に基因して前記セパ
レータが少なくとも前記アノード側電極板またはカソー
ド側電極板のいずれか一方に変位することによりそれ
ぞれの燃料電池セルに対する締付力の増減を行うことを
特徴とする。
【0007】また、第2の発明によれば、アノード側電
極板およびカソード側電極板を有する発電部とセパレー
タとを備えた燃料電池セルを複数個積層した燃料電池に
おいて、前記セパレータはその内部に密閉空間を画成
た室を含み、前記室内に熱の吸収・放出によって変形す
る充填材を設け、前記充填材の変形に基因して前記セパ
レータが少なくとも前記アノード側電極板またはカソー
ド側電極板のいずれか一方に変位することによりそれ
ぞれの燃料電池セルに対する締付力の増減を行うことを
特徴とする。
【0008】さらにまた、第3の発明によれば、アノー
ド側電極板およびカソード側電極板を有する発電部とセ
パレータとを備えた燃料電池セルを複数個積層した燃料
電池において、前記セパレータはその内部に密閉空間を
画成た室を含み、前記室内に無機化合物または有機化
合物を含浸して膨張・収縮する充填材を設け、前記充填
材の膨張・収縮に基因して前記セパレータが少なくとも
前記アノード側電極板またはカソード側電極板のいずれ
か一方に変位することによりそれぞれの燃料電池セル
に対する締付力の増減を行うことを特徴とする。
【0009】またさらに、第4の発明によれば、アノー
ド側電極板およびカソード側電極板を有する発電部とセ
パレータとを備えた燃料電池セルを複数個積層した燃料
電池において、前記セパレータはその内部に密閉空間を
画成た室を含み、前記室内に熱の吸収・放出によって
膨張・収縮する第1の充填材と、無機化合物または有機
化合物を含浸して膨張・収縮する第2の充填材とを設
け、前記第1の充填材の熱の吸収・放出と第2の充填材
膨張・収縮に基因して前記セパレータが少なくとも前
記アノード側電極板またはカソード側電極板のいずれか
一方に変位することによりそれぞれの燃料電池セルに
対する締付力の増減を行うことを特徴とする。
【0010】さらにまた、第5の発明によれば、アノー
ド側電極板およびカソード側電極板を有する発電部とセ
パレータとを備えた燃料電池セルを複数個積層した燃料
電池において、前記セパレータはその内部に密閉空間を
画成た室を含み、前記室内に熱の吸収・放出によって
熱分解してガスを生起する第1の充填材または化学的反
応によってガスを生起する第2の充填材を設け、前記熱
分解または前記化学的反応により発生するスによって
前記室内の容積を膨張させて、前記セパレータが少なく
とも前記アノード側電極板またはカソード側電極板のい
ずれか一方に変位することによりそれぞれの燃料電池
セルに対する締付力の増を行うことを特徴とする。
【0011】さらに、第6の発明によれば、アノード側
電極板およびカソード側電極板を有する発電部とセパレ
ータとを備えた燃料電池セルを複数個積層した燃料電池
において、前記セパレータの一部が、熱に基因して少な
くともアノード側電極板またはカソード側電極板のいず
れか一方に変位することにより、それぞれの燃料電池セ
ルに対する締付力の増減を行うことを特徴とする。
【0012】さらにまた、第7の発明によれば、アノー
ド側電極板およびカソード側電極板を有する発電部とセ
パレータとを備えた燃料電池セルを複数個積層した燃料
電池において、前記セパレータはその内部に当該燃料電
池セル自体を冷却するために冷媒を供給する冷却空間を
画成するとともに、該冷却空間内に前記冷媒によって膨
張する充填材を配設し、前記充填材の膨張によって前記
セパレータが少なくとも前記アノード側電極板またはカ
ソード側電極板のいずれか一方に変位することにより、
それぞれの燃料電池セルに対する締付力の増加を行う
とを特徴とする。
【0013】第1の発明によれば、室内の充填材が所定
の温度で、例えば、膨張する。その結果、該膨潤作用下
にセパレータがアノード側電極板またはカソード側電極
板を押圧する。結局、この押圧作用により前記電極板が
より一層密着性を確保し、イオン導電抵抗、接触抵抗等
が低減する。従って、安定した出力が該燃料電池から得
られる。
【0014】一方、前記室内に設けられる充填材につ
き、所定温度で収縮するものを選択しておけば、当該所
定温度下に収縮した状態で燃料電池セルを組み込み、次
いで燃料電池をその作動温度に戻すことによって該充填
材が膨張するために、前記と同様にアノード側電極板ま
たはカソード側電極板が押圧される。
【0015】第2の発明では、充填材に熱の吸収・また
は放出によって変形する部材を選択している。従って、
所定温度における充填剤の変形がアノード側電極板また
はカソード側電極板の変位作用を惹起せしめ、電極板の
密着性を向上させる。
【0016】第3の発明では、充填材につき、無機化合
物または有機化合物の含浸によって膨張・収縮する部材
を選択している。従って、この発明では、充填材が膨張
または収縮して前記2つの発明と同一の作用を営む。
【0017】第4の発明では、熱の吸収・放出によって
膨張・収縮する第1の充填材と、無機化合物または有機
化合物の含浸によって膨張・収縮する第2の充填剤とを
併用している。従って、第1の充填材または第2の充填
材が選択的にあるいは両者相俟ってアノード側電極板ま
たはカソード側電極板を変位せしめて締付圧を調整でき
る。
【0018】第5の発明では、熱の吸収・放出によって
熱分解してガスを生起する第1の充填材と、化学的反応
によってガスを生ずる第2の充填材とを併用している。
このため、第1の充填材の熱分解、または第2の充填材
の化学的反応により発生するガスによって該室内の容積
が膨張してアノード側電極板とカソード側電極板のいず
れか一方を変位させる。この結果、燃料電池セルの締付
圧が増加する。
【0019】第6の発明では、特に、前記の第1乃至第
5の発明で特定される充填材を用いることなく、直接、
セパレータを熱に基因して変形させて、アノード側電極
板あるいはカソード側電極板に対する接触圧を増加させ
ている。これによっても、前記第1〜第5の発明と同様
の効果が得られる。
【0020】また、第7の発明では、セパレータ内に設
けられた室の内部の充填材に冷媒を供給し、該冷媒によ
って前記充填材を膨潤させ、アノード側電極板またはカ
ソード側電極板への密着力を増している。前記第1乃至
第6の発明と同様の効果が得られる。
【0021】
【発明の実施の形態】本発明に係る燃料電池についてそ
の締付方法との関係において好適な実施形態を挙げ、添
付の図面を参照しながら以下詳細に説明する。
【0022】燃料電池10は、ここでは、固体高分子電
解質膜型燃料電池を示す。
【0023】なお、本実施形態では、前記の通り、固体
高分子電解質膜型燃料電池を好適な実施形態として掲げ
るが、特に、セパレータ部の加圧構造については、直接
メタノール/空気燃料電池、アルカリ電解質型燃料電
池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸型燃料電池、および固体
電解質膜型燃料電池と実質的に同様である。よって、本
発明は、これらの燃料電池に対しても適用可能である。
【0024】さて、この燃料電池10は、図1乃至図4
に示すように、基本的に発電部12とセパレータ部14
とから構成される。前記セパレータ部14は、緻密質か
らなる第1のセパレータ16と第2のセパレータ18と
を含む。図から容易に諒解される通り、矩形状の第1セ
パレータ16には横方向に平行に複数のリブ20が突設
され、隣接するリブ20、20の間に燃料ガス供給用の
通路22が画成される。一方、第2セパレータ18は、
図4に示すように、断面が略C字状であって、一側面側
に前記第1セパレータ16が嵌合する孔部24が画成さ
れ、この孔部24は該第2セパレータ18内に画成され
た室25と連通している。この第2セパレータ18の他
側面側に縦方向に平行に複数のリブ26が突設され、こ
れによって、隣接する前記リブ26、26の間に酸化剤
ガス、例えば、空気を供給するための通路28が画成さ
れる(図2並びに図3参照)。
【0025】さらに、前記第2セパレータ18について
説明すると、図1乃至図3から諒解される通り、該第2
セパレータ18の左枠18aには直方体状の貫通孔34
が画成され、また、右枠18bには別の貫通孔36がそ
れぞれ画成されている。前記左枠18aには貫通孔34
から孔部24に連通する複数の細孔38が画成され、一
方、右枠18bには貫通孔36から前記孔部24に連通
する複数の細孔40が画成されている(図1参照)。従
って、前記第2セパレータ18の孔部24に第1セパレ
ータ16が嵌合すると、該第1セパレータ16の通路2
2を介して細孔38と細孔40とが相互に連通するに至
る。なお、図4から容易に諒解される通り、第1セパレ
ータ16が第2セパレータ18の孔部24に嵌合すると
き、前記第1セパレータ16と第2セパレータ18との
間に導電性の合成樹脂ゴム、または導電性樹脂の如きシ
ール部材30が係着される。
【0026】一方、該第2セパレータ18の上枠18c
には直方体状の貫通孔42が画成され、また、下枠18
dには別の貫通孔44がそれぞれ画成されている。前記
上枠18cには貫通孔42から通路28に連通する複数
の細孔46が画成されるとともに、下枠18dには貫通
孔44から前記通路28に連通する複数の細孔48が画
成されている。従って、複数の細孔46と細孔48とは
通路28を介して互いに連通状態にある。
【0027】第2セパレータ18の上枠18cと左枠1
8aとによって形成される隅角部には連通孔50が、ま
た、下枠18dと右枠18bとによって形成される隅角
部には連通孔52が画成されている。該連通孔50と5
2とは第1セパレータ16が第2セパレータ18の孔部
24に嵌合することによって画成される室25に斜め方
向から連通している(図4参照)。
【0028】次に、発電部12について説明する。発電
部12は固体高分子電解質膜60とその両面に設けられ
た第1の電極触媒層62aと第2の電極触媒層62bを
備えている。前記第1と第2の電極触媒層62a、62
bの大きさは孔部24を画成する第2セパレータ18の
内側端縁と略同じ大きさである。なお、図において、前
記固体高分子電解質膜60と電極触媒層62a、62b
とが一体構成されたものが例示されているが、前記固体
高分子電解質膜60と電極触媒層62a、62bをそれ
ぞれ分離構成してもよいことは勿論である。
【0029】図5はガスケット66の構造を示す。な
お、ガスケット68は、実質的にガスケット66と同じ
形状である。従って、ガスケット66について詳細に説
明し、ガスケット68の説明は省略する。そこで、前記
ガスケット66、68は、図8に示すように、第2セパ
レータ18と固体高分子電解質膜60との間で挟持され
る。前記ガスケット66、68には、後述するように、
燃料ガスおよび酸化剤ガスが燃料電池10として積層さ
れた複数の第1セパレータ16、第2セパレータ18の
間で通流可能なように、貫通孔70、72、74、7
6、連通孔78、80および大孔82が画成されてい
る。従って、発電部12とセパレータ部14とが組み込
まれた時、第2セパレータ18の貫通孔34とガスケッ
ト66、68の貫通孔70とが連通し、貫通孔36と貫
通孔72とが連通し、貫通孔42と貫通孔74とが連通
し、さらに貫通孔44と貫通孔76とが連通する。大孔
82には第1セパレータ16の複数のリブ20が入り込
む。
【0030】 本実施形態では、この場合、前記第2セ
パレータ18内に画成された室25内に充填材83a〜
83gのいずれか、またはこれらの組み合わせからなる
充填材83が設けられる
【0031】以上のように構成される発電部12とセパ
レータ部14とは、次のように組み合わされる。すなわ
ち、第2セパレータ18の孔部24に第1セパレータ1
6が嵌合し、シール部材30は第1セパレータ16と第
2セパレータ18とをシールし、且つ電気的に接続す
る。この場合、室25内には十分な充填材83を予め配
設しておく。該充填材83として、本実施形態では陽イ
オン交換樹脂または陰イオン交換樹脂を採用している。
そこで、第2セパレータ18の孔部24に第1セパレー
タ16が嵌合される際、該第1セパレータ16によって
前記充填材83を構成する陽イオン交換樹脂または陰イ
オン交換樹脂はその体積を縮めるほどに押圧される。次
に、ガスケット66が第1セパレータ16側にあって第
2セパレータ18に接合し、ガスケット68は第2セパ
レータ18のリブ26側の面に接合する。次いで、ガス
ケット66とガスケット68の間に発電部12が介装さ
れる。なお、その積層固定に際しては、図6に示すよう
に、第2セパレータ18の貫通孔34、42に連通する
管継手79、84と連通孔52に連通する管継手88を
有するエンドプレート92、および貫通孔36、42に
連通する管継手81、86および連通孔50に連通する
管継手90が装着されたエンドプレート94をその両端
に配設し、締付ボルト96a〜96dでその四隅を強く
かつ均等に締め付ける。
【0032】エンドプレート94の詳細を図7に示す。
前記エンドプレート94はエンドプレート92と実質的
に同一の大きさを有する板体からなり、第2セパレータ
18の貫通孔36に対応して管継手81と連通する孔部
102が、また、貫通孔44に対して管継手86と連通
する孔部106が画成されている。さらに、連通孔50
に対応して管継手90と連通する孔部107が画成され
ている。なお、図中、参照符号112a〜112dは前
記締付ボルト96a〜96dの一端部が挿入される締付
用孔部を示す。
【0033】ここで、前記室25に予め充填される充填
材83について説明する。充填材83は、前記した通
り、 熱の吸収・放出によって膨張・収縮する充填材
83a、 熱の吸収・放出によって変形する充填材8
3b、 無機化合物または有機化合物の含浸によって
膨張・収縮する充填材83c、 室25内に充填され
る物質自体が燃料電池の作動温度に基因して熱分解し、
あるいは充填される物質間の化学的反応によって、燃料
電池の作動温度よりも低い温度の沸点を有するガスを発
生する充填材83d、 熱の吸収・放出によってガス
を発生する充填材83e、 熱の吸収・放出によって
ガスを放出・吸収する充填材83f、 熱によって変
位する充填材83g、に分けることができる。勿論、こ
れらのいずれかの二以上の任意の組み合わせ、若しく
は、これらの充填材83を、不都合のない限り、すべて
組み合わせてもよい。
【0034】次に、前記〜の充填材83a〜83g
について例示する。
【0035】の充填材83aについて この充填材83aは、好適には、燃料電池の作動温度以
下の温度の沸点を有する物質であって、この場合、当該
物質および該物質相互間で反応性を示す物質、または当
該物質が接する燃料電池の構成要素に対して反応性を示
さない物質、さらに前記反応性を示す物質と示さない物
質との混合物質であってもよい。好適には、以下に示さ
れる物質が採用される。
【0036】無機化合物:水、アンモニア、二酸化炭素
(ドライアイスを含む)、アルゴン、窒素、水素、ヘリ
ウム、ネオン、ラドン、キセノン、クリプトン、酸素 有機化合物: ・アルコール:メタノール、エタノール、イソプロパノ
ール ・アルデヒド/ケトン:アセトアルデヒド、アセトン、
エチルメチルケトン、ホルムアルデヒド ・エーテル:エチルプロピルエーテル、エチルメチルエ
ーテル、ジエチルエーテル、ジメチルエーテル、ジイソ
プロピルエーテル ・飽和炭化水素:メタン、エタン、プロパン、ブタン、
ペンタン、イソペンタン、ヘキサン、イソヘキサン ・環状化合物:シクロブタン、シクロプロパン、シクロ
ヘキサン、シクロペンタン、ヘキサフルオロベンゼン、
ペルフルオロシクロヘキサン ・エステル:蟻酸メチル、蟻酸エチル、酢酸メチル、酢
酸エチル、酢酸ビニル
【0037】の充填材83bについて この充填材83bは、一方向または二方向に変形する記
憶効果を生ずる形状記憶合金若しくはこれらの組み合わ
せであってもよい。例としては、ニッケル・チタン合金
や銅・亜鉛・アルミニウム合金であることが好ましい。
この場合、これらの形状記憶合金の形状はコイルスプリ
ング状あるいはランダムなコイル状であると好適であ
る。
【0038】さらに、この充填材83bは形状記憶樹脂
であってもよい。この種の形状記憶樹脂としては、ポリ
ノルボルネン樹脂、ポリエステルを主要成分としたポリ
マーアロイ、ウレタンエラストマー、トランスポリイソ
プレン架橋樹脂が好ましい。
【0039】の充填材83cについて この充填材83cは、陽イオン交換樹脂、陰イオン交換
樹脂あるいはこれらのイオン交換樹脂の混合物からな
る。この種のイオン交換樹脂は球状または膜状に形成さ
れ、その乾燥状態と湿潤状態の度合いによる変化、ある
いは酸またはアルカリ水溶液あるいは塩の水溶液を用い
た化学的処理により、官能基のイオン形が変化すること
により、膨潤し、収縮し、あるいは変形する状態を利用
する。
【0040】 陽イオン交換樹脂としては、母体構造が
スチレン系、メタクリル系、アクリル系、ポリテトラフ
ルオロエチレンのいずれかであり、官能基がスルホン酸
基、カルボン酸基、アミノ燐酸基、ジチオカルバミン酸
基、イミノジ酢酸基、アミノカルボン酸基のいずれかで
ある。
【0041】 陰イオン交換樹脂としては、母体構造が
スチレン系、メタクリル系、アクリル系、フェノール
系、ポリテトラフルオロエチレンのいずれかであり、官
能基が第4級アンモニウム塩基、第2級アミン基、第3
級アミン基のいずれかである。
【0042】なお、膨張を伴う官能基のイオン形の変化
を例示すれば、陽イオン交換樹脂の場合、Na形→H
形、H形→Na形、H形→アンモニウム形が好適であ
り、一方、陰イオン交換樹脂の場合、CI形→OH形、
OH形→CI形が好ましい。
【0043】また、前記充填材83cは吸水性ゲルまた
は吸水性樹脂であってもよい。ある種の吸水性ゲルまた
は吸水性樹脂は乾燥状態や湿潤状態の度合いによってそ
の形態が変化する。好ましくは、アクリル酸、ビニルア
ルコール共重合体やアクリル酸ソーダ重合体等を掲げる
ことができる。
【0044】 さらに、前記充填材83cはスメクタイ
ト系粘鉱物またはポリアミドあるいはこれらのハイブ
リッド材料であってもよい。これらの材料中に導入され
る流体の量による湿潤状態の度合いで形態が変化するか
らである。
【0045】 さらにまた、無機化合物または有機化合
物の含浸によって膨張・収縮する充填材83cは前記の
陽イオン交換樹脂、陰イオン交換樹脂、吸水性ゲルまた
は樹脂、スメクタイト系粘鉱物、またはポリアミド、
あるいはこれらのハイブリッド材料、さらにこれらの混
合物であってもよい。
【0046】 またさらに、前記の無機化合物、有機化
合物、スメクタイト系粘鉱物またはポリアミドの如き
物質で、膨張・収縮する充填材と、熱の吸収・放出によ
って膨張・収縮する充填材の両方が反応を示すことのな
い組み合わせで、これらの物質が接する燃料電池の構成
要素と反応しない物質(複数の混合物質であってもよ
い)を用いてもよい。
【0047】の充填材83dについて この充填材83dとして、水素ガス、窒素ガス、炭酸ガ
ス、アンモニアガス、酸素ガスが発生する物質の組み合
せを掲げることができる。この場合、以下に掲げる物
質が好適である。
【0048】a.水素ガスが発生する物質の組み合わ b.金属と酸:亜鉛または遷移金属と塩酸、アルカリ土
類金属と酸 c.金属と塩基:アルミニウムまたはケイ素と水酸化ナ
トリウム、アルカリ金属とアンモニア d.金属と水:アルカリ金属またはアルカリ土類金属と
水 e.金属とアルコール:アルカリ金属またはアルカリ土
類金属とアルコール f.金属水素化物と水:水素化リチウムまたはアルカリ
土類金属の水素化物と水 水素化ホウ素ナトリウムまたは水素化アルミニウムナト
リウムと水
【0049】、の充填材83e、83fについて この充填材83e、83fとして、以下に示す燃料電池
作動温度以下で大気圧以上の水素放出圧を示す金属水素
化物を用いると好適である。すなわち、 ・固体高分子電解質膜型燃料電池 : 20℃以下 ・直接メタノール/空気燃料電池 : 00℃以下 ・アルカリ電解質型燃料電池 : 00℃以下 ・燐酸型燃料電池 : 00℃以下 ・溶融炭酸塩型燃料電池 : 50℃以下 ・固体電解質膜型燃料電池 : 000℃以下
【0050】の充填材83gについて この充填材83gとしては、前記・の形状記憶合金の
中、以下に示す燃料電池作動温度以下の作動温度を持つ
形状記憶合金を用いると好適である。 ・固体高分子電解質膜型燃料電池 : 20℃以下 ・直接メタノール/空気燃料電池 : 00℃以下 ・アルカリ電解質型燃料電池 : 00℃以下 ・燐酸型燃料電池 : 00℃以下 ・溶融炭酸塩型燃料電池 : 50℃以下 ・固体電解質膜型燃料電池 : 000℃以下
【0051】次に、以上のように構成される本実施形態
に係る燃料電池の作用について説明する。単位燃料電池
セルをスタックして構成される燃料電池10の作動時に
は、図6に示すように、燃料ガスが図示しない燃料ガス
供給源からエンドプレート92の管継手79、ガスケッ
ト66(68)の貫通孔70、第2セパレータ18の貫
通孔34、細孔38を介して第1セパレータ16の通路
22に供給され、酸化剤ガスが図示しない酸化剤ガス供
給源からエンドプレート92の管継手84、ガスケット
66(68)の貫通孔74、第2セパレータ18、貫通
孔42、細孔46を介して通路28に供給される。
【0052】これと同時に、冷却水としての水、または
水とアルコールとの混合液がエンドプレート92の管継
手88から連通孔52に達し、充填材83が充填された
室25に至り、当該室25の内圧を上昇させる。ここ
で、本実施形態において、充填材83cとして、陽イオ
ン交換樹脂または陰イオン交換樹脂が配設されている。
従って、水の含浸によって前記充填材83cは膨潤する
に至る。その結果、第1セパレータ16を電極触媒層6
2b側に変位させ、若しくは変形させる。従って、前記
充填材83cと第1セパレータ16との変位作用または
変形作用によって第1セパレータ16のリブ20は電極
触媒層62bに均等に圧接し、ひいては第2セパレータ
18に対し、固体高分子電解質膜60を圧接することに
なり、イオン導電性、電子導電性が損なわれることなく
且つ接触抵抗が増加することはなく、逆に減少する。一
方、通路22に供給された燃料ガスの中、未反応の燃料
ガスは貫通孔36を通過し、エンドプレート94の孔部
102を経て管継手81から排出される。酸化剤ガスも
同様に、その一部が第2セパレータ18の貫通孔44に
至り、管継手86から排出される。
【0053】さらに、燃料電池10の作動が終わり、
水、または水とアルコールの混合液の流入が停止される
と、前記室25の水が第2セパレータ18の連通孔52
を経て、エンドプレート92の管継手90から外部に排
出され、前記イオン交換樹脂の含水率が低下すると、当
該室25の内圧が低下する。従って、第1セパレータ1
6側への面圧力も低下し、組み立て時の圧力に戻る。
【0054】このように、本実施形態に係る燃料電池に
よれば、第1セパレータ16と第2セパレータ18とに
よって画成された室25に水を導入することによって、
充填材83cの膨潤作用並びに第1セパレータ16の変
形作用によって固体高分子電解質膜60に対する押圧力
が一挙に増大するため、接触抵抗が増大することもな
い。
【0055】さらに、前記発電部12の乾燥状態に応じ
て水の供給量を増減させるが、その際、燃料電池10に
画成された室25から直接水分を供給しているため、固
体高分子電解質膜60の湿潤に対する応答性が高い。
【0056】さらにまた、供給される水の圧力(PH2
O)が燃料ガスである水素ガス(PH2)および酸化剤
ガスである酸素ガス(PO2)よりも高く設定されてお
り、しかも、第2セパレータ18を緻密質で構成してい
るため、第1セパレータ16の通路22に水が浸入する
だけであって、燃料ガスと酸化剤ガスが前記室25で混
合されることが確実に阻止でき、安全性が確保される。
【0057】なお、前記実施形態では、流体として水を
選択しているが、この水に代えて、アルコール、また
は、前記の通り、水とアルコールの混合溶液とし、さら
には水とメタノールの混合溶液とすることができる。水
とメタノールの混合溶液の場合に、セパレータ18のア
ノード側構成要素を緻密質に代えて多孔質体とすると、
アノード側電極板に水とメタノールの混合溶液が供給さ
れるために、直接型のメタノール燃料電池とすることが
できる。
【0058】しかも、充填材83cとしてイオン交換樹
脂を採用し、冷媒としての水を室25内に供給すると、
該室25内が冷却水質を維持するための水質管理セクシ
ョンとして機能させることができる。すなわち、イオン
交換樹脂によってバッテリスタックから溶け出すおそれ
のある他の金属イオン中、陽イオン等を除去し、あるい
は大気中の炭酸ガスの冷却水中への混合による炭酸イオ
ンの除去もできる。
【0059】なお、前記の第1の実施形態において、セ
パレータ部14は、第1セパレータ16と第2セパレー
タ18とに分離構成されているが、第2セパレータ18
をさらに室25が画成されるセパレータ本体150と第
3セパレータ152に分離することができる。これを図
8に示す。
【0060】第3セパレータ152は、セパレータ本体
150の前記第1セパレータ16とは反対側に画成され
た孔部に嵌合するものであり、図2に示す第2セパレー
タ18と同様に、酸化剤ガス供給用通路28と同じ垂直
方向に延在する酸化剤ガス供給用通路154を多数並列
に画成している。この図8に示す実施形態においては、
第1セパレータ16と第3セパレータ152との間に画
成される室25の内部に前記充填材83a〜83gのい
ずれか、またはその任意の組み合わせからなる充填材が
設けられる。従って、充填材83a〜83gが前記の
の充填材からなるとき、温度、化学的反応等によっ
て第1セパレータ16と第3セパレータ152は互いに
離間する方向へと変形して電極触媒層62a、62bに
対する押圧力を増大させる。
【0061】ところで、前記実施形態では、燃料電池1
0を冷却し、あるいは燃料電池10をしっかりと緊締す
るための力を増大させるべく、室25に充填材83を設
けるとともに、それぞれこの室25は他の単位燃料電池
セルとの間で連通している。これを、ここでは開放型と
称するものとする。
【0062】そこで、この開放型に対し、密閉型と称さ
れる燃料電池も考えられる。すなわち、一つの単位燃料
電池セルの室25が他の単位燃料電池セルの室25との
連通を阻止される構造のものをいう。具体的には、前記
の実施形態において連通路50、52が設けられていな
い構造である。この密閉型の燃料電池の構造を模式的に
図9、図10および図11に示す。なお、これらの図に
おいて、前記実施形態と同一の構成要素には同一の参照
符号を付し、その詳細な説明を省略する。これらの図か
ら容易に諒解されるとおり、セパレータ本体150をア
ノード側セパレータ本体150aとカソード側セパレー
タ本体150bとに分離構成し、アノード側セパレータ
本体150aに第1セパレータ16を嵌合し、一方、カ
ソード側セパレータ本体150bに第3セパレータ15
2を嵌合して、これらのセパレータ本体150a、15
0bの間に充填材83を設けるための室156を画成し
ている。前記第3セパレータ152には前記第1セパレ
ータ16の通路22に直交するように酸化剤ガスを供給
するための通路154が画成されている。
【0063】そして、図10に示すように、一方のエン
ドプレート92に対してカソード側セパレータ本体15
0aをガスケット66を介して装着し、前記エンドプレ
ート92と前記アノード側セパレータ本体150aとの
間に充填材83を設けるための室157aを画成する。
カソード側セパレータ本体150bに対してガスケット
68を臨ませ、このガスケット68と次なるガスケット
66との間で電極触媒層62a、固体高分子電解質膜6
0、電極触媒層62bとからなる発電部12を挟持す
る。従って、カソード側セパレータ本体150bは、電
極触媒層62aに接触することになる。なお、電極触媒
層62bは、アノード側セパレータ本体150aに接触
する(図11参照)。このような構成を採用して、最終
のエンドプレート94に対してはガスケット68を介し
てアノード側セパレータ本体150aが装着される。ア
ノード側セパレータ本体150aは、その内部に設けら
れている第1セパレータ16が電極触媒層62bに当接
することになる。なお、他方のエンドプレート94とガ
スケット66と第1セパレータ16との間に充填材83
を設けるための室157bを画成する。
【0064】以上のように室156、157a、157
bがいずれも他の単位燃料電池セルの室と連通していな
い密閉型の燃料電池において、該室156、157a、
157bに充填材83が設けられる。この室156、1
57a、157bには、前記の実施形態とは異なり、水
あるいはメタノール、水とメタノールとの混合液等が連
通孔50、52を介して導入されることはない。すなわ
ち、外部環境温度あるいは化学的処理若しくは熱等によ
って膨張、収縮あるいは変形する充填材83が選択され
て前記室156、157a、157bに装填されている
ために、アノード側セパレータ本体150aおよび/ま
たはカソード側セパレータ本体150bを該充填材83
が押圧し、電極触媒層62a、62bにしっかりと圧着
する。この結果、燃料電池10に十分な緊締力が与えら
れることになる。
【0065】図12乃至図15にさらに他の実施形態を
示す。この実施形態においては、特に、前記実施形態に
示されているセパレータ本体150に代えてセパレータ
本体200を採用するとともに、第4のセパレータ20
2を採用している。
【0066】セパレータ本体200は、前記実施形態に
おけるセパレータ本体150と極めて類似しているが、
この場合、前記セパレータ本体150を構成している水
平方向に延在する複数の細孔38、40並びに垂直方向
に延在する複数の細孔46、48に代替して、その断面
中央部分に充填材83が設けられる室204が画成され
ている点で前記セパレータ本体150と若干の差異があ
る。そして、このセパレータ本体200の両側部に大き
く開口する孔部にカソード側押圧板206が嵌合し、か
つ他方側にアノード側押圧板208が嵌合する。
【0067】第4セパレータ202は、一方の側面から
他方の側面へと大きく貫通する開口部210に第1の実
施形態における第1セパレータ16と第2の実施形態に
おける第3セパレータ152とを一体的に合わせた構造
のセパレータ板212を嵌合している。なお、図中、参
照符号214は、第2実施形態におけるアノード側セパ
レータ本体150aと同一のセパレータ本体を示し、ま
た、参照符号216は、カソード側セパレータ本体15
0bと同一のセパレータ本体を示す。
【0068】これらのセパレータ本体200、第4セパ
レータ202、セパレータ本体214、216は、図1
4に示すような順序でエンドプレート92と94との間
に配置されている。図15はそれを組み立てた模式的縦
断面図である。
【0069】そこで、以上のような構成において、室2
5または室204に前記の充填材83a〜83gを設け
た場合について、図16以降を参照して以下に説明す
る。
【0070】 熱の吸収・放出によって膨張・収縮す
る充填材83aを用いた場合(図16参照) 充填材83aは燃料電池の組み立て時までは沸点よりも
低い温度に維持される。組み立てが完了して室温に戻さ
れると、充填材83aは沸点以上となるために、膨張し
て燃料電池に対する締付圧を増すとともに発電される電
流密度も増加する。
【0071】 熱の吸収・放出によって変形する充填
材83bを用いた場合(図17参照) 燃料電池完成時まで変形する充填材83b(形状記憶合
金または形状記憶樹脂)の作動温度以下に維持される。
燃料電池完成時以降にこの燃料電池が作動を行おうとす
るとき、前記形状記憶合金または形状記憶樹脂の作動温
度以上に温められる。この結果、この作動温度以上に至
った時点で当該形状記憶合金または形状記憶樹脂は変形
して燃料電池セルの締付圧が増加し、かつ電流密度も増
加する。その際、二方向性効果のある形状記憶合金また
は形状記憶樹脂を用いると、一方向性のものよりもさら
に締付圧を任意に調整することができる。これを図17
に破線で示す。すなわち、燃料電池の組み立て時および
燃料電池完成時には、形状記憶合金乃至形状記憶樹脂が
作動温度以上で伸びきるようにばねコイル状またはラン
ダムコイル状の形を整えておき、作動温度以上に昇温し
たときに、アノード側およびカソード側電極触媒層に対
してこれらの形状記憶合金乃至形状記憶樹脂が押し広げ
られるように作用する。
【0072】一方、燃料電池の発電のために、温度制御
特性の向上を図るべく、図18に示すように、温度制御
用熱交換器300、冷媒タンク302、循環ポンプ30
4、バルブ306を管路308で連通し、このバルブ3
06を図6に示す管継手88を介して連通孔50に接続
し、室25を経て連通孔52からバルブ308を介し再
び温度制御用熱交換器300に至る循環系を構成する。
【0073】なお、ここで、一方向性効果を生ずる形状
記憶合金あるいは形状記憶樹脂単品を充填している場合
に、燃料電池セルの温度が形状記憶合金あるいは形状記
憶樹脂の作動温度を超えると、セパレータ内に充填され
た充填材83が伸び、締付圧を発生する。この場合、燃
料電池の発電が停止または終了し、あるいは燃料電池の
温度が室温に戻ったとしても、一方向性のために締付圧
力は保持されたままの状態が続く。
【0074】一方、二方向性効果のある形状記憶合金若
しくは形状記憶樹脂を複数組組み合わせて充填材83と
して使用した場合、燃料電池の温度がそれぞれの形状記
憶合金の作動温度を超えると、セパレータ内に充填され
ている当該形状記憶合金または形状記憶樹脂が順次伸
び、締付圧を段階的に増加させることができる。
【0075】燃料電池の発電が停止し、または終了した
とき、燃料電池の温度が室温に戻る過程では二方向性の
ために締付圧が段階的に減少するに至る(図19参
照)。
【0076】 無機化合物または有機化合物の含浸
よって膨張、収縮する充填材83cを用いた場合(図2
0参照) この場合、燃料電池セルの組み立てに際しては、乾燥状
態にあるイオン交換樹脂を充填材83cとして用い、室
25あるいは室204内に室温下に充填する。このよう
な状態で該室温条件下に燃料電池セルを組み立て、図2
0のように、管継手88を介して連通孔50に管路40
0を接続する。そして、この管路400に連通する管路
402には、バルブ404を嵌挿するとともに水タンク
406を連通する。一方、当該管路400はさらに管路
408と連通し、この管路408にバルブ410を介装
するとともにその他の媒体用のタンク412を連結す
る。さらにまた、管路400は管路414と連通し、こ
の管路414にバルブ416が介装される。管路414
には、酸またはアルカリ溶液を貯留するためのタンク4
18が接続される。なお、連通孔52にはバルブ420
を介装する管路422が連通している。
【0077】以上のような状況下に、管路400に介装
されたバルブ404、410および416を開く。これ
によって、乾燥状態にある充填材83に水タンク406
から水を供給し、第1の充填材83を構成するイオン交
換樹脂を湿潤させて膨張せしめる。この結果、燃料電池
セルに対する締付圧が発生する。
【0078】次に、前記充填材83の一部を構成する他
のイオン交換樹脂を膨張せしめるべく、タンク418の
酸またはアルカリ溶液をバルブ416を開成して供給す
る。その際、バルブ404は閉じられることは勿論であ
る。
【0079】続いて、燃料電池セル内に遊離したイオン
を除去するために、純水によって洗浄を行う。水タンク
406から純水を供給すれば、この種の洗浄作用は容易
に達成されることが理解できよう。
【0080】水以外の注入を行ってイオン交換樹脂を湿
潤させることにより膨張せしめるためには、その他の媒
体を貯留するタンク412内にイオン交換樹脂を溶解し
ない媒体を貯留させておけばよい。
【0081】 以上のような構成では、燃料電池の発電
時の締付圧は、イオン交換樹脂の樹脂自体が湿潤するこ
と、あるいは、イオン変換によって樹脂が膨張すること
により締付圧が上昇することによって締付圧が合算され
て現れることになる。燃料電池の発電が停止し、または
終了して燃料電池自体の温度が室温に戻ると、イオン交
換樹脂の湿潤に基因する締付圧あるいはイオン交換樹脂
の湿潤とイオン型変換による樹脂の膨張による締付圧は
もとの状態に戻ることになる。
【0082】 物質自体の熱分解または化学反応によ
ってガスを生ずる充填材83dを用いた場合(図21参
照) この種の充填材83dを用いた場合には、燃料電池とし
ては密閉型のものが好ましいが、場合によっては、燃料
電池セルを組み立てた後に連通孔50、52を完全に閉
塞するタイプのものでもよい。この充填材83dを用い
る場合には、燃料電池セルとセパレータとの組み立ては
室温で行い、充填材83dの熱分解温度は燃料電池作動
温度領域に存在するものを選択する。従って、室温下に
組み立てられた燃料電池が発電作用を営むと、セパレー
タあるいは燃料セル自体の温度が上昇し、充填材83d
の熱分解温度を超えると容積が増大し、セパレータ内の
圧力が上昇して締付圧を発生する。熱分解が終了する
と、発生したガス圧は燃料電池発電時の電流密度の増加
現象に伴うセルの内部抵抗に基因する発熱によって上昇
降下を繰り返し、その圧力変化が締付圧の変化となって
現れる。燃料電池がその発電を中止し、若しくは終了し
た時、燃料電池セルの温度が室温に戻る。この過程で
は、温度が下がることによって低下したガス圧に応じた
締付圧に当該圧力が減少するに至る。
【0083】 熱の吸収・放出によってガスを発生す
る充填材83eを用いた場合(図22および図23参
燃料電池セル組み立て時には、室25または室204に
化学的反応が可能な物質を充填材83eとして配設して
おく。燃料電池セルを組み立てた後、連通孔50に管路
500を接続する。この管路500には、バルブ50
2、504が介装され、このバルブ504側に反応剤B
またはB+C…を貯留するタンク506を接続する。一
方、管路508をバルブ510を介して連通孔52に接
続する。管路508には真空ポンプ512が連結されて
いる。
【0084】このような構成において、先ず、燃料電池
セルを室温下に組み立てる。その際、予め、室25若し
くは室204に化学的反応を惹起する充填材83eを充
填しておく。そこで、真空ポンプ512を駆動して燃料
電池セル内に存在するガス、例えば、燃料電池セル保管
用の不活性ガス(窒素、アルゴン、ヘリウム等)を前記
真空ポンプ512で脱気除去する。そして、この真空ポ
ンプ512によって燃料電池セル内を減圧状態に保ちな
がら、反応剤BまたはB+C…をタンク506からバル
ブ504、502の開成作用下に当該燃料電池セル内に
送り込む。
【0085】充填材83eとこのタンク506から供給
された物質とが反応して発熱作用を営むとき、図23に
示すように、一時的な温度上昇が得られる。
【0086】前記のように、充填材83eとタンク50
6から供給された物質によって生起される化学的反応に
より発生したガス圧は、前記化学的反応が可逆的な平行
状態を得ることが可能な場合には、タンク506からの
物質の供給量に関係なく反応系の平行状態に応じたガス
圧値に留まる。従って、そのガス圧値で燃料電池セルが
締め付けられることになる。
【0087】一方、充填材83eと化学的反応が可逆的
な平行状態を有しない場合には、タンク506から供給
される物質の仕込み量に応じたガスが発生する。この結
果、燃料電池完成後のセパレータの内圧を選択する物質
如何によって事前に選択可能である。なお、このような
構成では、燃料電池が発電作用を営むと、その締付圧は
当該燃料電池から得られる電流密度の増加・減少に伴っ
て変動する内部抵抗に依存する。すなわち、内部抵抗が
変化することによってガス圧が上昇若しくは下降する。
【0088】燃料電池がその発電作用を停止しまたは終
了したとき、セル温度自体が室温に戻ると、セパレータ
内のガスの温度も室温になるために、化学的反応によっ
て生起したガス発生時の締付圧の状態に戻ることにな
る。
【0089】 熱の吸収・放出によってガスを放出・
吸収する充填材83fを用いた場合(図23参照) この実施形態においては、セパレータ組み立て時に予め
化学的反応させる物質を室25または204内に充填す
る。燃料電池セルの組み立てが完成した後、予め充填し
ておいた物質と反応する物質を、図2に示すように、
タンク506から供給する。その際に、真空ポンプ51
2を用いて燃料電池セル内に存在する、例えば、燃料電
池セル保管用の不活性ガス(窒素、アルゴン、ヘリウム
等)を脱気除去しておく。
【0090】そこで、燃料電池セル内を減圧状態に維持
したままで前記の如くタンク506から予め充填してお
いた物質と反応する物質を供給すると、充填材83eと
の間で化学的反応が生ずるに至る。反応が発熱反応の場
合には、図23に示すように、一時的な温度上昇を生起
する。化学的反応によって発生したガス圧は、当該化学
的反応が可逆的な平行状態を有する場合には、前記のよ
うにタンク506から供給される物質の量に関係なく反
応系の平行状態に応じた値に留まる。
【0091】一方、化学的反応が可逆的な平行状態を有
しない場合には、物質の供給量に応じたガスを発生す
る。このため、燃料電池完成後のセパレータの内圧を物
質の供給量に応じて事前に選択することができる。
【0092】燃料電池が発電した際の締付圧は、電流密
度の増加あるいは減少に伴う燃料電池セルの内部抵抗の
発熱量の変化として捉えられる。たとえば、発熱量が大
になるとガス圧が上昇し、発熱量が小になるとガス圧は
下降する。
【0093】燃料電池の発電作用が停止し、若しくは終
了すると、燃料電池セルの温度が室温に戻される。この
結果、セパレータ内のガスの温度も室温に戻るため、充
填材83eとタンク506から供給される物質に基づく
化学的反応によって当初得られた、すなわち、ガス発生
時の締付圧の状態に戻ることになる。また、セパレータ
の組み立ては室温で行い、室25若しくは室204に金
属水素化物を設ける。当該金属水素化物の分解温度は、
燃料電池作動領域に存在することから、複数の金属水素
化物の組み合わせを考慮してもよい。この実施形態で
は、しかしながら、単一の金属水素化物を用いている。
【0094】そこで、燃料電池の組み立て時に、充填材
83gは、金属水素化物の水素放出温度を超えるとこれ
が水素ガスを放出するに至るため、セパレータの圧力が
上昇して締付圧を発生する。水素ガスの放出が終了する
と、水素ガスに基づく圧力は燃料電池発電時の電流密度
の増加・減少に伴うセルの内部抵抗に基因した発熱によ
って上昇あるいは降下するに至る。従って、その圧力変
化が水素ガスによる燃料電池セルの締付圧として現れて
くる。
【0095】燃料電池の発電作用が一時的に停止し、ま
たは終了すると、室温に戻る過程でセルの温度が下が
り、放出した水素ガスを金属水素化物が吸収し始める。
従って、水素ガスの圧力は低下し、締付圧も減少する。
燃料電池セルの温度が室温に戻ると、締付圧は燃料電池
セルの組み立て完成時と同様の値を示すことになる。
【0096】 熱によって変位する充填材83gを用
いた場合(図25参照) この実施形態では、先ず、燃料電池セルの組み立てを室
温下で行う。その際、第1セパレータ16あるいは第3
セパレータ152を形状記憶合金そのもので構成してお
く。そこで、形状記憶合金の作動温度は、燃料電池の作
動温度と室温の間に存在するものを選択し、その際、一
方向に形状を変化させる形状記憶合金と二方向に形状を
変化させることができる形状記憶合金のいずれであって
もよい。
【0097】このような構成において、温度制御特性を
向上させるために、図18と同様に、温度制御用熱交換
器、冷媒タンク、循環ポンプをそれぞれ連通孔50、5
2に連結しておく。そこで、一方向性効果を生ずる形状
記憶合金を用いた場合には、燃料電池の作動温度が当該
形状記憶合金の作動温度を超えると、第1セパレータ1
6と第3セパレータ152とが変位して締付圧を増加さ
せる。燃料電池の発電作用が停止し、または終了し、セ
ルの温度が室温に戻っても、一方向性効果のために締付
圧は保持されたままの状態が続くことになる。
【0098】一方、二方向性効果の形状記憶合金を複数
組み合わせた場合に、それぞれの形状記憶合金の作動温
度を超えるように燃料電池セルに所定の温度が発生する
と、燃料電池内のそれぞれの形状記憶合金が順次変形し
て、締付圧は段階的に増加するに至る。燃料電池の発電
作用が停止または終了し、あるいは、セルの温度が戻る
過程では、二方向性効果のために締付圧は段階的に減少
することになる(図25参照)。
【0099】
【発明の効果】本発明に係る燃料電池およびその締付方
法によれば、以下の効果が得られる。
【0100】本発明によれば、セパレータの内部に膨張
・収縮する充填材、あるいは化学的反応を惹起する物
質、さらには物質自体が熱等に基因して変形するものを
配置し、これによって燃料電池セルをその組み立て終了
後、またはその作動時に締め付けるように構成してい
る。従って、単位燃料電池セルに対する締付圧が平均化
し、取り出される出力が実質的に略等しくなる、すなわ
ち、イオン導電および電子導電にかかる接触抵抗等のバ
ラツキもなく、安定して出力を取り出せるという効果が
得られる。
【0101】さらにまた、きわめて簡単な構造で均等に
締付圧を得ることができるため、廉価に製造することが
できるという特有の効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る燃料電池の一部省略分解斜視図で
ある。
【図2】図1のセパレータの別の方向から見た斜視図で
ある。
【図3】図2のセパレータの一部切欠斜視図である。
【図4】図1に示す燃料電池の分解断面図である。
【図5】図1の燃料電池に組み込まれるガスケットの斜
視図である。
【図6】図1に示す燃料電池セルの組み立て状態の斜視
図である。
【図7】一方のエンドプレートの斜視図である。
【図8】他の実施形態のセパレータの分解斜視図であ
る。
【図9】本発明に係るセパレータの概略縦断面図であ
る。
【図10】図9に示すセパレータと燃料電池とエンドプ
レートの組み合わせ状態を示す概略構成図である。
【図11】図10の燃料電池セルをスタックした状態の
縦断面図である。
【図12】第1セパレータと第2セパレータと第4セパ
レータの配置状態を示す縦断面図である。
【図13】セパレータ本体の縦断面図である。
【図14】図12と図13と既に述べたガスケットとを
組み合わせるための分解縦断面図である。
【図15】図14に示すそれぞれの構成要素を組み付け
た状態の縦断面図である。
【図16】温度と締付圧と電流密度との関係を示す特性
曲線図である。
【図17】形状記憶合金等を充填材として用いた場合の
温度と締付圧と電流密度の関係を示す特性曲線図であ
る。
【図18】本発明に係る燃料電池に冷媒系を組み込んだ
状態の概略構成図である。
【図19】イオン交換樹脂を充填材として用いた際の温
度と締付圧と電流密度との関係を示す特性曲線図であ
る。
【図20】無機化合物または有機化合物を含浸させるこ
とにより締付圧を発生するための燃料電池の概略構成を
示す縦断面図である。
【図21】充填物質が熱分解することによって締付圧を
発生するための温度と締付圧と電流密度との関係を示す
グラフである。
【図22】化学的反応によって締付圧を発生するための
系を組み込む燃料電池の概略構成縦断面図である。
【図23】化学的物質を付加することによって締付圧を
発生する温度と締付圧と電流密度との関係を示す特性曲
線図である。
【図24】金属水素化物から放出される水素の圧力を利
用して締付圧を発生するための温度と締付圧と電流密度
との関係を示すグラフである。
【図25】形状記憶合金または形状記憶樹脂を用いるこ
とによって燃料電池セルを構成する部材を変形して締付
圧を発生するための温度と締付圧と電流密度との関係を
示すグラフである。
【符号の説明】
10…燃料電池 16、18、152、2
02…セパレータ 20、26…リブ 30…シール部材 60…固体高分子電解質膜 62a、62b…電極触
媒層 66、68…ガスケット 83、83a〜83h…
充填材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) H01M 8/02 - 8/24

Claims (48)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】アノード側電極板およびカソード側電極板
    を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セルを
    複数個積層した燃料電池において、前記セパレータはそ
    の内部に密閉空間を画成した室を含み、前記室内に熱の
    吸収・放出によって膨張・収縮する充填材を設け、前記
    充填材の熱の吸収・放出に基因して前記セパレータが少
    なくとも前記アノード側電極板またはカソード側電極板
    のいずれか一方に変位することにより、それぞれの燃料
    電池セルに対する締付力の増減を行うことを特徴とする
    燃料電池。
  2. 【請求項2】請求項1記載の燃料電池において、熱の吸
    収・放出によって膨張・収縮する充填材は燃料電池作動
    温度以下の温度の沸点を有することを特徴とする燃料電
    池。
  3. 【請求項3】請求項2記載の燃料電池において、前記充
    填材は燃料電池の構成要素に対し非反応性の物質からな
    ることを特徴とする燃料電池。
  4. 【請求項4】請求項3記載の燃料電池において、前記充
    填材は無機化合物または有機化合物からなることを特徴
    とする燃料電池。
  5. 【請求項5】請求項4記載の燃料電池において、前記無
    機化合物または前記有機化合物が以下に示されるものの
    いずれか一つ若しくはそれらの適宜の組み合わせからな
    ることを特徴とする燃料電池。 無機化合物:水、アンモニア、二酸化炭素(ドライアイ
    スを含む)、アルゴン、窒素、水素、ヘリウム、ネオ
    ン、ラドン、キセノン、クリプトン、酸素 有機化合物: ・アルコール:メタノール、エタノール、イソプロパノ
    ール ・アルデヒド/ケトン:アセトアルデヒド、アセトン、
    エチルメチルケトン、ホルムアルデヒド ・エーテル:エチルプロピルエーテル、エチルメチルエ
    ーテル、ジエチルエーテル、ジメチルエーテル、ジイソ
    プロピルエーテル ・飽和炭化水素:メタン、エタン、プロパン、ブタン、
    ペンタン、イソペンタン、ヘキサン、イソヘキサン ・環状化合物:シクロブタン、シクロプロパン、シクロ
    ヘキサン、シクロペンタン、ヘキサフルオロベンゼン、
    ペルフルオロシクロヘキサン ・エステル:蟻酸メチル、蟻酸エチル、酢酸メチル、酢
    酸エチル、酢酸ビニル
  6. 【請求項6】アノード側電極板およびカソード側電極板
    を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セルを
    複数個積層した燃料電池において、前記セパレータはそ
    の内部に密閉空間を画成した室を含み、前記室内に熱の
    吸収・放出によって変形する充填材を設け、前記充填材
    の変形に基因して前記セパレータが少なくとも前記アノ
    ード側電極板またはカソード側電極板のいずれか一方に
    変位することにより、それぞれの燃料電池セルに対する
    締付力の増減を行うことを特徴とする燃料電池。
  7. 【請求項7】請求項6記載の燃料電池において、前記熱
    の吸収・放出によって変形する充填材は一方向または二
    方向に変形する、記憶効果を有する形状記憶合金である
    ことを特徴とする燃料電池。
  8. 【請求項8】請求項6または7記載の燃料電池におい
    て、前記充填材はコイルスプリング状またはランダムコ
    イル状であることを特徴とする燃料電池。
  9. 【請求項9】請求項6乃至8のいずれか1項に記載の燃
    料電池において、前記充填材はニッケル・チタン合金ま
    たは銅・亜鉛・アルミニウム合金であることを特徴とす
    る燃料電池。
  10. 【請求項10】請求項6記載の燃料電池において、前記
    熱の吸収・放出によって変形する充填材は形状記憶樹脂
    であることを特徴とする燃料電池。
  11. 【請求項11】請求項10記載の燃料電池において、形
    状記憶樹脂は、ポリノルボルネン樹脂、ポリエステルを
    主要成分としたポリマーアロイ、ウレタンエラストマ
    ー、トランスポリイソプレン架橋樹脂のいずれか若しく
    はこれらの組み合わせからなることを特徴とする燃料電
    池。
  12. 【請求項12】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池において、前記セパレータは
    その内部に密閉空間を画成した室を含み、前記室内に無
    機化合物または有機化合物を含浸して膨張・収縮する充
    填材を設け、前記充填材の膨張・収縮に基因して前記セ
    パレータが少なくとも前記アノード側電極板またはカソ
    ード側電極板のいずれか一方に変位することにより、そ
    れぞれの燃料電池セルに対する締付力の増減を行うこと
    を特徴とする燃料電池。
  13. 【請求項13】請求項12記載の燃料電池において、前
    記充填材は陽イオン交換樹脂または陰イオン交換樹脂あ
    るいは陽イオン交換樹脂と陰イオン交換樹脂の混合物で
    あることを特徴とする燃料電池。
  14. 【請求項14】請求項13記載の燃料電池において、前
    記陽イオン交換樹脂は、母体構造がスチレン系、メタク
    リル系、アクリル系、ポリテトラフルオロエチレンであ
    り、官能基がスルホン酸基、カルボン酸基、アミノ燐酸
    基、ジチオカルバミン酸基、イミノジ酢酸基、アミノカ
    ルボン酸基のいずれかであり、前記陰イオン交換樹脂
    は、母体構造がスチレン系、メタクリル系、アクリル
    系、フェノール系、ポリテトラフルオロエチレンであ
    り、官能基が第4級アンモニウム塩基、第2級アミン
    基、第3級アミン基のいずれかであることを特徴とする
    燃料電池。
  15. 【請求項15】請求項12記載の燃料電池において、前
    記充填材が吸水性ゲルまたは吸水性樹脂材であることを
    特徴とする燃料電池。
  16. 【請求項16】請求項15記載の燃料電池において、前
    記充填材がアクリル酸、ビニルアルコール共重合体また
    はアクリル酸ソーダ重合体であることを特徴とする燃料
    電池。
  17. 【請求項17】請求項12記載の燃料電池において、前
    記充填材がスメクタイト系粘鉱物またはポリアミドあ
    るいはスメクタイト系粘鉱物とポリアミドとの混合物
    であることを特徴とする燃料電池。
  18. 【請求項18】請求項17記載の燃料電池において、前
    記充填材に無機化合物あるいは有機化合物のいずれか一
    つが含浸されることを特徴とする燃料電池。
  19. 【請求項19】請求項18記載の燃料電池において、無
    機化合物、有機化合物が以下に示されるもののいずれか
    一つ若しくはそれらの適宜の組み合わせからなることを
    特徴とする燃料電池。 無機化合物:水、アンモニア 有機化合物: ・アルコール:メタノール、エタノール、イソプロパノ
    ール ・アルデヒド/ケトン:アセトアルデヒド、アセトン、
    エチルメチルケトン、ホルムアルデヒド ・エーテル:エチルプロピルエーテル、エチルメチルエ
    ーテル、ジエチルエーテル、ジメチルエーテル、ジイソ
    プロピルエーテル
  20. 【請求項20】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池において、前記セパレータは
    その内部に密閉空間を画成した室を含み、前記室内に熱
    の吸収・放出によって膨張・収縮する第1の充填材と、
    無機化合物または有機化合物を含浸して膨張・収縮する
    第2の充填材とを設け、前記第1の充填材の熱の吸収・
    放出と第2の充填材の膨張・収縮に基因して前記セパレ
    ータが少なくとも前記アノード側電極板またはカソード
    側電極板のいずれか一方に変位することにより、それぞ
    れの燃料電池セルに対する締付力の増減を行うことを特
    徴とする燃料電池。
  21. 【請求項21】請求項20記載の燃料電池において、第
    1の充填材は燃料電池の作動温度以下の温度の沸点を有
    する物質であることを特徴とする燃料電池。
  22. 【請求項22】請求項21記載の燃料電池において、第
    1の充填材が以下に示されるもののいずれか一つ若しく
    はそれらの適宜の組み合わせからなることを特徴とする
    燃料電池。 無機化合物:水、アンモニア、二酸化炭素(ドライアイ
    スを含む)、アルゴン、窒素、水素、ヘリウム、ネオ
    ン、ラドン、キセノン、クリプトン、酸素 有機化合物: ・アルコール:メタノール、エタノール、イソプロパノ
    ール ・アルデヒド/ケトン:アセトアルデヒド、アセトン、
    エチルメチルケトン、ホルムアルデヒド ・エーテル:エチルプロピルエーテル、エチルメチルエ
    ーテル、ビエチルエーテル、ジメチルエーテル、ジイソ
    プロピルエーテル ・飽和炭化水素:メタン、エタン、プロパン、ブタン、
    ペンタン、イソペンタン、ヘキサン、イソヘキサン ・環状化合物:シクロブタン、シクロプロパン、シクロ
    ヘキサン、シクロペンタン、ヘキサフルオロベンゼン、
    ペルフルオロシクロヘキサン ・エステル:蟻酸メチル、蟻酸エチル、酢酸メチル、酢
    酸エチル、酢酸ビニル
  23. 【請求項23】請求項20乃至22のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、第2の充填材は、イオン交換樹
    脂、吸水性ゲル、吸水性樹脂、スメクタイト系粘
    物、ポリアミドのいずれか一つまたはこれらの任意の組
    み合わせからなる混合物であることを特徴とする燃料電
    池。
  24. 【請求項24】請求項23記載の燃料電池において、第
    2の充填材を構成するイオン交換樹脂は、陽イオン交換
    樹脂または陰イオン交換樹脂のいずれか一方であって、 前記陽イオン交換樹脂の母体構造がスチレン系、メタク
    リル系、アクリル系、ポリテトラフルオロエチレンであ
    り、官能基がスルホン酸基、カルボン酸基、アミノ燐酸
    基、ジチオカルバミン酸基、イミノジ酢酸基、アミノカ
    ルボン酸基のいずれかであり、 前記陰イオン交換樹脂の母体構造がスチレン系、メタク
    リル系、アクリル系、フェノール系、テフロン系であ
    り、官能基が第4級アンモニウム塩基、第2級アミン
    基、第3級アミン基のいずれかであることを特徴とする
    燃料電池。
  25. 【請求項25】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池において、前記セパレータは
    その内部に密閉空間を画成した室を含み、前記室内に熱
    の吸収・放出によって熱分解してガスを生起する第1の
    充填材または化学的反応によってガスを生起する第2の
    充填材を設け、前記熱分解または前記化学的反応により
    発生するガスによって前記室内の容積を膨張させて、前
    記セパレータが少なくとも前記アノード側電極板または
    カソード側電極板のいずれか一方に変位することによ
    り、それぞれの燃料電池セルに対する締付力の増加を行
    うことを特徴とする燃料電池。
  26. 【請求項26】請求項25記載の燃料電池において、第
    1の充填材はそれ自体の物性によって該燃料電池の作動
    温度に基因する熱分解により発生したガスによって前記
    室の容積を変化せしめることを特徴とする燃料電池。
  27. 【請求項27】請求項25または26記載の燃料電池に
    おいて、第2の充填材は燃料電池の作動温度よりも低い
    温度の沸点を有するガスを発生することを特徴とする燃
    料電池。
  28. 【請求項28】請求項25乃至27のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記発生するガスは水素ガスで
    あって、前記水素ガスは金属と酸、金属と塩基、金属と
    水、金属とアルコール、金属水素化物と水の以下の組み
    合せから発生することを特徴とする燃料電池。 ・金属と酸:亜鉛または遷移金属と塩酸、アルカリ土類
    金属と酸 ・金属と塩基:アルミニウムまたはケイ素と水酸化ナト
    リウム、アルカリ金属とアンモニア ・金属と水:アルカリ金属またはアルカリ土類金属と水 ・金属とアルコール:アルカリ金属またはアルカリ土類
    金属とアルコール ・金属水素化物と水:水素化リチウムまたはアルカリ土
    類金属の水素化物と水、水素化ホウ素ナトリウムまたは
    水素化アルミニウムナトリウムと水
  29. 【請求項29】請求項25乃至27のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記発生するガスは窒素ガスで
    あって、前記窒素ガスは亜硝酸アンモニウムの加熱分解
    から得られることを特徴とする燃料電池。
  30. 【請求項30】請求項25乃至27のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記発生するガスは炭酸ガスで
    あって、前記炭酸ガスは炭酸塩と酸、炭酸水素ナトリウ
    ムの加熱分解、炭酸塩の加熱分解、炭酸塩と金属酸化物
    のいずれかから得られ、 炭酸塩と酸は炭酸カルシウムと塩酸であり、 炭酸塩の加熱分解は炭酸マグネシウムの加熱分解であ
    り、 炭酸塩と金属酸化物は酸化ケイ素と炭酸ナトリウムの共
    融反応であることを特徴とする燃料電池。
  31. 【請求項31】請求項25乃至27のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記発生するガスはアンモニア
    ガスであって、 前記アンモニアガスはアンモニウム塩と塩基、金属窒化
    物と水、アミドと水、アンモニウム塩の加熱分解のいず
    れかから得られ、 アンモニウム塩と塩基は塩化アンモニウムと水酸化カル
    シウムであり、 金属窒化物と水は窒化マグネシウムまたは窒化カルシウ
    ムと水であり、 アミドと水はナトリウムアミドと水であり、 アンモニウム塩の加熱分解は炭酸アンモニウムの加熱分
    解であることを特徴とする燃料電池。
  32. 【請求項32】請求項25乃至27のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記発生するガスは酸素ガスで
    あって、 前記酸素ガスは金属酸化物と酸化剤、塩と酸化剤、酸化
    剤の分解、金属酸化物の分解、塩の分解のいずれかから
    得られ、 金属酸化物と酸化剤は酸化銀または酸化鉛と過酸化水
    素、酸化鉛と硫酸、過マンガン酸カリウムと過酸化水
    素、過マンガン酸カリウムと過酸化水素と硫酸、二酸化
    マンガンと過酸化水素と硫酸のいずれかであり、 塩と酸化剤はさらし粉と過酸化水素であり、 酸化剤の分解は過酸化水素の分解であり、 金属酸化物の分解は酸化銅、または酸化銀の熱分解であ
    り、 塩の分解は塩素酸カリウムの熱分解であることを特徴と
    する燃料電池。
  33. 【請求項33】請求項27記載の燃料電池において、第
    2の充填剤は、以下の燃料電池作動温度以下で大気圧以
    上の水素ガス放出圧を示す金属水素化物であることを特
    徴とする燃料電池。 ・固体高分子電解質膜型燃料電池 : 120℃以下 ・直接メタノール/空気燃料電池 : 100℃以下 ・アルカリ電解質型燃料電池 : 100℃以下 ・燐酸型燃料電池 : 200℃以下 ・溶融炭酸塩型燃料電池 : 650℃以下 ・固体電解質膜型燃料電池 : 1000℃以下
  34. 【請求項34】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池において、前記セパレータは
    その内部に密閉空間を画成した室を含み、前記セパレー
    タの一部が、以下に示す燃料電池作動温度以下の作動温
    度を持つ形状記憶合金であり、熱に基因して少なくとも
    アノード側電極板またはカソード側電極板のいずれか一
    方に変位することによって、それぞれの燃料電池セルに
    対する締付力の増減を行うことを特徴とする燃料電池。 ・固体高分子電解質膜型燃料電池 : 120℃以下 ・直接メタノール/空気燃料電池 : 100℃以下 ・アルカリ電解質型燃料電池 : 100℃以下 ・燐酸型燃料電池 : 200℃以下 ・溶融炭酸塩型燃料電池 : 650℃以下 ・固体電解質膜型燃料電池 : 1000℃以下
  35. 【請求項35】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池において、 前記セパレータはその内部に当該燃料電池セル自体を冷
    却するために冷媒を供給する冷却空間を画成するととも
    に、該冷却空間内に前記冷媒によって膨張する充填材を
    配設し、前記充填材の膨張によって前記セパレータが少
    なくとも前記アノード側電極板またはカソード側電極板
    のいずれか一方に変位することにより、それぞれの燃料
    電池セルに対する締付力の増加を行うことを特徴とする
    燃料電池。
  36. 【請求項36】請求項35記載の燃料電池において、前
    記冷媒が水またはアルコール、あるいは水とアルコール
    の混合液であることを特徴とする燃料電池。
  37. 【請求項37】請求項35または36記載の燃料電池に
    おいて、前記充填材がイオン交換樹脂または吸水性ポリ
    マーであることを特徴とする燃料電池。
  38. 【請求項38】請求項35乃至37のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記セパレータは多孔質体から
    なることを特徴とする燃料電池。
  39. 【請求項39】請求項38記載の燃料電池において、前
    記多孔質体は炭素繊維からなることを特徴とする燃料電
    池。
  40. 【請求項40】請求項35乃至39のいずれか1項に記
    載の燃料電池において、前記充填材に供給される冷媒が
    水とメタノールの混合溶剤であることを特徴とする燃料
    電池。
  41. 【請求項41】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池の締付方法において、 前記セパレータはその内部に当該燃料電池セル自体を冷
    却するために冷媒を供給する冷却空間を画成するととも
    に、該冷却空間内に配設された充填材に前記冷媒を供給
    して該充填材を膨潤させ、前記セパレータが少なくとも
    前記アノード側電極板またはカソード側電極板のいずれ
    か一方に変位することにより、それぞれの燃料電池セル
    に対する締付力の増加を行うことを特徴とする燃料電池
    の締付方法。
  42. 【請求項42】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池の締付方法において、 前記燃料電池の所定位置の前記セパレータの内部に画成
    された室に備えられた充填材の沸点よりも低い温度に該
    セパレータを冷却し、 前記セパレータを冷却したままの状態で前記燃料電池セ
    ルを積層して燃料電池スタックを組み立て、 前記組み立てられた燃料電池を前記充填材の沸点以上の
    温度に高め、 該充填材の熱膨張により前記燃料電池セルを締め付ける
    ことを特徴とする燃料電池の締付方法。
  43. 【請求項43】請求項42記載の方法において、前記充
    填材の沸点以上の温度は該燃料電池を組み立てる室内の
    室温であることを特徴とする燃料電池の締付方法。
  44. 【請求項44】請求項42または43記載の方法におい
    て、前記燃料電池セルの締付圧は、該燃料電池の発電時
    に生ずる電流密度の増加または減少に伴って生ずる燃料
    電池セルの内部抵抗の変動に基因して、充填材の熱膨張
    による圧力の増加または減少により変化することを特徴
    とする燃料電池の締付方法。
  45. 【請求項45】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池の締付方法において、 前記燃料電池の所定位置の前記セパレータの内部に画成
    された室に備えられた充填材が、無機化合物または有機
    化合物を含浸して膨張または収縮することにより、前記
    セパレータが少なくとも前記アノード側電極板またはカ
    ソード側電極板のいずれか一方に変位してそれぞれの燃
    料電池セルに対する締付力の増減を行うことを特徴とす
    る燃料電池の締付方法。
  46. 【請求項46】請求項4記載の方法において、前記無
    機化合物または前記有機化合物を含浸して膨張または収
    縮する前記充填材は、陽イオン交換樹脂、陰イオン交換
    樹脂、吸水性ゲル、吸水性樹脂、スメクタイト系粘
    物およびポリアミドのいずれか一つまたはこれらの任意
    の組み合わせであることを特徴とする燃料電池の締付方
    法。
  47. 【請求項47】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池の締付方法において、 前記燃料電池の所定位置の前記セパレータの内部に画成
    された室内に備えられた充填材がそれ自体化学的反応ま
    たは該燃料電池の作動温度による熱分解でガスを発生
    し、前記ガスの圧力に基因して前記室内の容積を膨張さ
    せ、前記セパレータが少なくとも前記アノード側電極板
    またはカソード側電極板のいずれか一方に変位すること
    により、それぞれの燃料電池セルに対する締付力の増加
    を行うことを特徴とする燃料電池の締付方法。
  48. 【請求項48】アノード側電極板およびカソード側電極
    板を有する発電部とセパレータとを備えた燃料電池セル
    を複数個積層した燃料電池の締付方法において、 前記燃料電池の所定位置の前記セパレータの内部に画成
    された室に備えられた充填材が熱の吸収または放出によ
    ってガスを発生または吸収し、該ガスの発生または吸収
    によって前記室内の容積を変化させることにより、前記
    セパレータが少なくとも前記アノード側電極板またはカ
    ソード側電極板のいずれか一方に変位することにより、
    それぞれの燃料電池セルに対する締付力の増減を行うこ
    とを特徴とする燃料電池の締付方法。
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