JP3422289B2

JP3422289B2 - Ｘ線位相差撮影装置

Info

Publication number: JP3422289B2
Application number: JP20209499A
Authority: JP
Inventors: 憲司小林; 弘一泉; 滋木村; 英和木村
Original assignee: NEC Corp
Current assignee: NEC Corp
Priority date: 1999-06-14
Filing date: 1999-06-14
Publication date: 2003-06-30
Anticipated expiration: 2019-06-14
Also published as: JP2000356603A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｘ線位相差撮影装
置に係わり、特に、干渉計を用いずに高い空間分解能が
得られるＸ線位相差撮影装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｘ線によるイメージングとしてはレント
ゲン写真がよく知られている。これは物質の吸収による
強度変化によってコントラスト像を得るのものである。
構成原子の分布を調べる蛍光Ｘ線によるイメージングも
吸収過程を利用したものといえる。これら吸収を利用す
る場合、軽元素では明確なコントラストが得られていな
い。一方で、特開平９−１８７４５５号公報、或いは、
米国特許第５、８０２、１３７に示されているように、
Ｘ線の屈折率や位相差を利用したイメージング技術が提
案されている。これはＸ線の屈折率が物質の密度に比例
することを利用して、コントラスト像を得る手法であ
る。即ち、Ｘ線の波長領域において、物質の屈折率は１
より僅かに小さいため、物質を通過したＸ線の波面は変
形を受ける。

【０００３】この屈折率の変化によるＸ線の位相は、物
質中の密度分布を反映したコントラスト像を形成する。
現在まで、この位相コントラスト法は、ほとんどが生物
系で実施されている。これは生体系では吸収コントラス
トを得るのが難しいので、位相コントラストに対して強
いニーズがあることによる。一方、材料科学の評価方法
としてはあまり普及していないのが現状である。この原
因としては、（１）干渉計を利用するなど特殊な技術を
必要とすること、（２）空間分解能が、０．１ｍｍ程度
であることがあげられる。（１）に関しては、特開平９
−１８７４５５号公報、或いは、米国特許第５、８０
２、１３７に示されているように、干渉計を用いない位
相コントラスト撮影方法でコントラスト像が得られる。
しかし、（２）に関しては、普及しているＸ線フイルム
の空間分解能が５０μｍ程度であり、また、動画観察に
用いられているＸ線テレビでは２０μｍであり、位相コ
ントラスト法をデバイス評価として用いるためには、高
い空間分解能を達成しなければならない。

【０００４】従来の干渉計を用いない屈折角の分布を調
べる位相コントラスト法は、簡易な手法として、主に医
療分野で用いられている。特開平９−１８７４５５号公
報にあるように、試料を通過したＸ線を分光結晶で平面
波化して測定する手法がとられている。しかしながら、
そこに示されている手法では、空間分解能は１００μｍ
程度であり、電子デバイスなどの微細な構造評価は困難
となっている。また、等倍像をみているので、Ｘ線検出
器の分解能による制約がある。例えば、Ｘ線の特徴であ
るその場観察を行う場合、Ｘ線テレビでは固有の分解能
２５μｍ以下の測定は不可能である。また、米国特許第
５、８０２、１３７に示されているピンホール、或い
は、微小光源から発散してくるＸ線を試料にあてて、試
料から放射線状にでてくるＸ線を十分距離を離した位置
で検出し拡大する方法があり、空間分解能は１０μｍ程
度が報告されている。しかしながら、この手法では、試
料と検出器を数ｍ以上離す必要があり、大強度のＸ線源
と大きな実験スペースを必要とするので、実験室では限
界がある。また、この手法で大強度・エネルギー可変の
放射光と呼ばれる大強度Ｘ線源は、発散角が小さいため
高い空間分解能を得るのは困難である。

【０００５】このように、現時点では高い空間分解能で
位相コントラストが得られないために、生体・生物など
の評価方法が中心で、電子デバイスのような微細な構造
の評価方法として応用されていない。これを克服するた
めには、高い空間分解能が必要となる。また、軽元素以
外の物質に位相コントラスト法を適用するためには、エ
ネルギー可変の放射光を利用できる方法が必要であっ
た。なお、特開昭−１２８２４３号公報には、モノクロ
メータへ入射したＸ線を非対称反射結晶に入射させ、拡
大又は縮小した像を検出する単色Ｘ線による撮影装置が
提案されている。しかし、更なる分解能が要求されてい
るから、このような構成では、微細な電子デバイスの評
価に必要な分解能が得られないという欠点があった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
した従来技術の欠点を改良し、特に、電子デバイスの評
価に適用可能な高い空間分解能を有するＸ線位相差撮影
装置を提供すると共に、Ｘ線源に依存しないＸ線位相差
撮影装置を提供するものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は上記した目的を
達成するため、基本的には、以下に記載されたような技
術構成を採用するものである。即ち、本発明に係わるＸ
線位相差撮影装置の第１態様は、Ｘ線源と、被評価試料
を透過した前記Ｘ線を入射せしめる第１の一対の分光結
晶対と、前記Ｘ線を入射せしめる第２の一対の分光結晶
対と、前記Ｘ線源と前記第１の一対の分光結晶対との間
に設けた二つの２結晶分光器とからなり、前記第１の一
対の分光結晶対と第２の一対の分光結晶対とは非対称反
射効果を有し、且つ、第１の一対の分光結晶対による拡
大方向と第２の一対の分光結晶対の拡大方向とが直交す
るように、前記分光結晶対を配置すると共に、前記二つ
の２結晶分光器で、前記Ｘ線源のＸ線を単色化せしめた
ことを特徴とするものであり、叉、第２態様は、前記２
結晶分光器の一方のブラッグ反射面と前記第１の一対の
分光結晶対の一方のブラッグ反射面とが相対するように
配置されていることを特徴とするものであり、叉、第３
態様は、前記像の拡大・縮小率を任意の値に可変するた
めの制御装置を設けたことを特徴とするものである。

【０００８】本発明では、試料から通過したＸ線を、非
対称反射と呼ばれる浅い角度で、２枚の向かい合った高
次数の非対称反射に入射させ、拡大・平面波化すること
で、高い空間分解能が得られる。この２枚の結晶を一対
１組として９０度ずつに連続的に２組配置することで、
縦横等倍の拡大像が得られる。また、結晶の反射面を適
当に選択することによって、拡大率を自由に設定するこ
とができる。その結果として、米国特許第５、８０２、
１３７のような広い空間を必要としない。

【０００９】本手法の空間分解能は、Ｘ線の侵入長程度
とみなすことができる。即ち、通常の配置で０．１μｍ
程度、微小角入射による全反射条件で原理的には１００
ｎｍまで空間分解能を高めることが可能であり、検出器
固有の分解能の制限を克服することができる。また、こ
の方法は、光源として高い平行性をもったＸ線源が適し
ている。即ち、米国特許第５、８０２、１３７の光源と
しては不適当であった放射光を容易に利用できるように
なる。その結果、放射光のエネルギー可変性を利用して
軽い元素のみならず、重い元素にも拡張利用することが
可能となる。

【００１０】

【発明の実施の形態】位相コントラスト法は、Ｘ線の物
質による屈折率の変化を利用している。Ｘ線の複素屈折
率は、近似的に次の式で表わせることが知られている。ｎ＝１−δ−ｉ・β ………（１） δ＝１．３５×１０^−６・ρ・λ………（２） β＝μ・λ／４π………（３）

【００１１】ここで、ｎは屈折率、ρは密度（ｇ／ｃｍ
^３）、λは波長（Å）、μは線吸収係数（ｃｍ^−１）で
ある。Ｘ線が物質を通過するとき屈折と吸収がおこる。
Ｘ線をＡ_０ｅｘｐ（ｉ・Φ）とすると、物質による吸収
は振幅Ａ_０の強度変化としてコントラスト像をつくる。
一方、物質による屈折は、位相シフトΦの変化として次
のように書き表される。

【００１２】

【数１】

【００１３】波長１Å程度の典型的なＸ線に対して、軽
元素は透明なので吸収によるコントラストよりも屈折に
よるコントラストが約千倍大きくなる。一方、吸収の大
きい重い元素では、屈折率の変化は吸収コントラストに
隠れてしまう。重元素の位相コントラスト像は、波長を
さらに短くするか、或いは吸収によるコントラスト像を
取り去ることで原理的には得られる。予測されるよう
に、位相シフトの変化を観測するためには何らかの工夫
をしなければならない。手法としては、大きく分けて次
の３種類がある。

【００１４】（ａ）干渉計を利用した位相差の直接観
測、（ｂ）被写体と検出器との距離を離して干渉フリン
ジや屈折光を観測する手法、（ｃ）試料後の分光結晶を
用いて偏向角の変化を観測する手法、

【００１５】本発明は、（ｃ）に属す。（ｂ）、（ｃ）
は、位相差を直接観測していなので定量性にかけるが、
簡単に測定できる利点がある。（ｃ）は、（ｂ）のよう
な広いスペースは必要としない。また、高い平行度をも
ったＸ線源が必要で、放射光利用に適した手法である。
放射光はエネルギー可変であるので、重元素への適用も
可能となる。

【００１６】材料評価を行うためには、空間分解能の向
上が要求される。そこで、本発明では、空間分解能を高
めるために、分光結晶に非対称反射を用いて位相コント
ラスト像を拡大する撮影方法を発明した。図１にその基
本ユニット及び非対称反射による拡大原理図を示す。１
枚の分光結晶による拡大率は、次の非対称度ｂで表わさ
れる。ｂ＝ｓｉｎ（θ_Ｂ＋θ_Ａ）／ｓｉｎ（θ_Ｂ−θ_Ａ）……… （５）

【００１７】ここで、θ_Ｂは用いる非対称反射のブラッ
グ角、θ_Ａは実際にでている結晶面と非対称反射面のな
す角度である。更に、２枚目の結晶を用いることで、拡
大率はｂ^２倍となる。この２枚の結晶を一組として、互
いに直交した配置をとると縦横ｂ^２倍に拡大された像が
得られる。拡大率は、用いる結晶の反射面と数を適当に
組み合わせることで自由に設定できる。最大のメリット
は検出器固有の分解能による制約を受けないことであ
る。例えば、動画撮影に用いられるＸ線テレビの分解能
は約２５μｍである。本発明により達成される空間分解
能は、試料後に設置する分光結晶へのＸ線の侵入深さで
あり、Ｓｉ、Ｇｅなど良質の単結晶を用いて、更に適当
な非対称反射面を選択することで、０．１μｍまで可能
となる。更に、Ｘ線を結晶面に非常に小さな角度で入射
させた全反射条件で数十ｎｍとなる。

【００１８】

【実施例】以下に、本発明に係わるＸ線位相差撮影装置
の具体例を図面を参照しながら詳細に説明する。（第１の具体例）図１（ａ）、（ｂ）、図２は、本発明
の第１の具体例の構造を示す図であり、図には、Ｘ線源
１１と、被評価試料２を透過した前記Ｘ線１を入射せし
める第１の一対の分光結晶対６ａ、６ｂと、前記Ｘ線を
入射せしめる第２の一対の分光結晶対９ａ、９ｂと、前
記Ｘ線源１１と前記第１の一対の分光結晶対６ａ、６ｂ
との間に設けた二つの２結晶分光器１２ａ、１２ｂとか
らなり、前記第１の一対の分光結晶対６ａ、６ｂと第２
の一対の分光結晶対９ａ、９ｂとは非対称反射効果を有
し、且つ、第１の一対の分光結晶対６ａ、６ｂによる拡
大方向と第２の一対の分光結晶対９ａ、９ｂの拡大方向
とが直交するように、前記分光結晶対６ａ、６ｂ、９
ａ、９ｂを配置すると共に、前記二つの２結晶分光器１
２ａ、１２ｂで、前記Ｘ線源１１のＸ線を単色化せしめ
たことを特徴とするＸ線位相差撮影装置が示されてい
る。

【００１９】更に、前記２結晶分光器の一方のブラッグ
反射面と１２ｂ−１前記第１の一対の分光結晶対の一方
のブラッグ反射面６ａ−１とが相対するように配置され
ていることを特徴とするＸ線位相差撮影装置が示されて
いる。

【００２０】以下に、本発明の第１の具体例を更に詳細
に説明する。この具体例は、大型放射光実験施設Ｓｐｒ
ｉｎｇ−８兵庫県ビームライン２４ＸＵで行った。図
２に実験装置の配置図を示す。このビームラインの光源
には８字アンジュレーターと呼ばれる挿入光源１１が設
置されている。このアンジュレーターは、エネルギー分
布をもつ準単色Ｘ線を発生するので、これを特定のエネ
ルギーに単色化する２結晶分光器１２ａ、１２ｂを置
く。この単色Ｘ線は、スリットで成形した後、実験ハッ
チに導かれる。ハッチ内には、試料２、その後に非対称
反射の分光結晶６ａ、６ｂ、９ａ、９ｂ、検出器１３の
順番で設置する。試料２の後の二組の分光結晶６ａ、６
ｂ、９ａ、９ｂは、図１に示すように、相対する２つを
１ユニットとして、縦横９０度ずらして配置してある。

【００２１】今回、実験で用いたＸ線の波長λは、０．
８２７Å（１５ｋｅＶ）であった。試料を設置したハッ
チ内の最上流位置でのＸ線のサイズは、約１ｍｍ角であ
った。試料２の後の分光結晶には、（１００）面を切り
出したＳｉ単結晶を用いた。分光する反射面には、（５
１１）非対称反射を用いた。Ｓｉ（５１１）面のブラッ
グ角は２３．２９°、（５１１）面と（１００）面のな
す角度は１５．７９°なので、前述の計算式（５）から
最初の分光結晶面上に約４．８倍に、２番目の結晶で約
２３．３倍に拡大された像が得られるはずである。ま
ず、１枚の結晶しか挿入しない場合には５ｍｍ幅のＸ線
像が得られた。また、２枚の結晶を入れた場合は、２４
ｍｍの画像が得られた。これら実験値は計算値とよく
一致しており、本発明による拡大方法の妥当性が証明さ
れた。試料には、カーボンを主成分とする電極材料を用
いた。内部は、カーボンと空孔部分から形成されている
と考えられているが、内部構造を調べる手段はこれまで
なかった。

【００２２】図３（ａ）に試料なしの位相コントラスト
像を、図３（ｂ）に試料を通過した位相コントラスト像
を示す。明らかに試料による位相コントラストが得られ
ている。，試料内部は、カーボン部分と５０％近くの
空孔部分で形成されている。得られた濃淡は、厚さ方向
に対するこれら２つの部分の平均分布像とみなすことが
できる。カーボンの粒子サイズは約１０μｍで、電子顕
微鏡写真の結果とよく一致している。なお、試料直後で
撮影した吸収画像には、このような濃淡はみられない。
以上の例から、本発明によって得られた画像の空間分解
能は、活性炭の粒子サイズである１０μｍは達成してい
る。本発明で得られた空間分解能は、Ｘ線フイルムの空
間分解能である５０μｍを上回っている。これは、拡大
像をＸ線フイルムに写しているためである。今回の例か
ら、電子材料のイメージング技術として最も広く用いら
ている電子顕微鏡画像に迫る空間分解能が得られた。

【００２３】なお、放射光を光源とした場合、エネルギ
ーを高くすることで重元素にも本手法が適用できる。ま
た、この手法は、ＣＴによる３次元撮影、或いは、Ｘ線
テレビによる動画観察に応用することができるので、材
料科学・医学分野に威力を発揮する。

【００２４】（第２の具体例）図１（ｃ）は、本発明の
第２の具体例を示す図であり、２分光結晶器の配置を第
１の具体例に対して変えたものであり、６ａの反射面と
１２ｂの反射面とを平行に配置したものである。この場
合、第１の具体例に比べて、分光結晶が受ける波長幅が
広くなるため、分解能及びコントラストが悪化する。し
かしながら、強度は１桁以上強くなるので、Ｘ線が透過
しにくい厚い試料に対しては有効となる。

【００２５】図４は、この場合の位相コントラスト像の
写真であり、（ａ）は、試料なしの位相コントラスト像
の写真、（ｂ）は、試料を挿入して得られた位相コント
ラスト像の写真である。

【００２６】（第３の具体例）図５は、本発明の第３の
具体例を示す図であり、結晶の反射面を適当に選択する
ことで、任意の拡大率を得るように構成している。ま
た、２結晶分光器を任意の角度にすることで、Ｘ線の波
長を選択し、分光結晶の反射角度を変えることでも任意
の拡大率が得られる構成にもなっている。この場合、制
御装置１５では、縦方向、横方向の倍率が等しくなるよ
うに、同期して制御することが望ましい。

【００２７】

【発明の効果】本発明に係わるＸ線位相差撮影装置は、
上述のように構成したので、以下の効果を奏する。第１
の効果は、デバイス評価に必要な空間分解能（１μｍ〜
数十ｎｍ）で、Ｘ線位相コントラスト撮影が可能とな
る。

【００２８】第２の効果は、光源に依存しないので、従
来測定できなかった軽元素以外もＸ線位相コントラスト
撮影が可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】（ａ）は、第１の具体例を示し、本発明の位相
差コントラスト法で用いる装置の基本ユニットの構成を
示す図、（ｂ）は、Ａ部の拡大図、（ｃ）は、第２の具
体例を示し、６ａの反射面と１２ｂの反射面とを平行に
配置した図である。

【図２】本発明を説明するための実験装置の配置図であ
る。

【図３】第１の具体例の位相コントラスト像の写真であ
り、（ａ）は、試料なしの位相コントラスト像の写真、
（ｂ）は、試料を挿入して得られた位相コントラスト像
の写真である。

【図４】第２の具体例の位相コントラスト像の写真であ
り、（ａ）は、試料なしの位相コントラスト像の写真、
（ｂ）は、試料を挿入して得られた位相コントラスト像
の写真である。

【図５】第３の具体例の構成を示す図である。

【符号の説明】

１Ｘ線２試料３ θ_Ａ４ θ_Ｂ５非対称反射面θ_Ａ６ａ分光結晶１６ｂ分光結晶２６ａ−１分光結晶１のブラッグ反射面７Ｙ方向にｂ^２倍拡大されたＸ線像８Ｘ方向にｂ^２倍拡大されたＸ線像９ａ分光結晶３９ｂ分光結晶４１０Ｘ方向にｂ^２倍に拡大されたＸ線像１１挿入光源１２ａ、１２ｂ２結晶分光器１２ｂ−１２結晶分光器１２ｂのブラッグ反射面１３検出器１５制御装置

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者木村英和東京都港区芝五丁目７番１号日本電気株式会社内 (56)参考文献特開平９−187455（ＪＰ，Ａ) 特開平６−235704（ＪＰ，Ａ) 米国特許5802137（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) G01N 23/04

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｘ線源と、被評価試料を透過した前記Ｘ
線を入射せしめる第１の一対の分光結晶対と、前記Ｘ線
を入射せしめる第２の一対の分光結晶対と、前記Ｘ線源
と前記第１の一対の分光結晶対との間に設けた二つの２
結晶分光器とからなり、前記第１の一対の分光結晶対と
第２の一対の分光結晶対とは非対称反射効果を有し、且
つ、第１の一対の分光結晶対による拡大方向と第２の一
対の分光結晶対の拡大方向とが直交するように、前記分
光結晶対を配置すると共に、前記二つの２結晶分光器
で、前記Ｘ線源のＸ線を単色化せしめたことを特徴とす
るＸ線位相差撮影装置。
【請求項２】前記２結晶分光器の一方のブラッグ反射
面と前記第１の一対の分光結晶対の一方のブラッグ反射
面とが相対するように配置されていることを特徴とする
請求項１記載のＸ線位相差撮影装置。
【請求項３】前記像の拡大・縮小率を任意の値に可変
するための制御装置を設けたことを特徴とする請求項１
又は２記載のＸ線位相差撮影装置。