JP3418149B2 - 触媒反応の際に生じる熱を利用する装置 - Google Patents
触媒反応の際に生じる熱を利用する装置Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、少なくとも１つの
反応させるべき出発物質を加熱するための第１の領域
と、触媒反応を少なくとも部分的に行うための、または
触媒反応の際に生じる反応生成物をさらに反応させるた
めの、および／または触媒反応の際に生じる反応生成物
を少なくとも部分的に冷却するための第２の領域とを備
える触媒反応の際に生じる熱を利用する装置およびその
触媒反応を実施する方法に関する。
反応させるべき出発物質を加熱するための第１の領域
と、触媒反応を少なくとも部分的に行うための、または
触媒反応の際に生じる反応生成物をさらに反応させるた
めの、および／または触媒反応の際に生じる反応生成物
を少なくとも部分的に冷却するための第２の領域とを備
える触媒反応の際に生じる熱を利用する装置およびその
触媒反応を実施する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】たとえば自動車の分野、またその他の移
動をともなう利用の際にも、必要な構成要素の質量、体
積および費用をできるだけ小さく抑えることが目標とな
る。冷間スタートを問題なく行えるようにするために
は、走行に必要な構成要素の総質量は低くなければなら
ないし、構成要素相互を結ぶガス経路はできるだけ短く
なければならない。
動をともなう利用の際にも、必要な構成要素の質量、体
積および費用をできるだけ小さく抑えることが目標とな
る。冷間スタートを問題なく行えるようにするために
は、走行に必要な構成要素の総質量は低くなければなら
ないし、構成要素相互を結ぶガス経路はできるだけ短く
なければならない。
【０００３】いわゆる非均一系触媒反応とは、たとえば
炭化水素またはアルコールと水とを含む反応混合物を触
媒装置に供給して、炭化水素またはアルコールとくにメ
タノール（メタノール改質）から水素を生じることであ
る。そのほかの例として、いわゆる水素シフト反応で二
酸化炭素を遊離させて行う一酸化炭素削減、ＣＯ含有ガ
スとＯ２含有ガスを触媒装置に導いて行う一酸化炭素酸
化、ならびに触媒バーナーにおいてＯ２含有ガスを添加
して行う可燃性出発物質（ｅｄｕｋｔ）の燃焼がある。
炭化水素またはアルコールと水とを含む反応混合物を触
媒装置に供給して、炭化水素またはアルコールとくにメ
タノール（メタノール改質）から水素を生じることであ
る。そのほかの例として、いわゆる水素シフト反応で二
酸化炭素を遊離させて行う一酸化炭素削減、ＣＯ含有ガ
スとＯ２含有ガスを触媒装置に導いて行う一酸化炭素酸
化、ならびに触媒バーナーにおいてＯ２含有ガスを添加
して行う可燃性出発物質（ｅｄｕｋｔ）の燃焼がある。
【０００４】水素駆動車両の場合、必要な水素は、通
常、車両上で炭化水素またはアルコール、たとえばメタ
ノールから得られる。メタノールからの水素生成は、反
応全体の基礎となるのはＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋
３Ｈ２である。この種の反応を行うためには、実際には
熱を供給しながら、メタノールと水蒸気を含む反応混合
物を適当な触媒装置にそって導く。これは単一段階また
は複数段階の反応プロセスで希望の水素を生成するため
に行うものである。この種の装置で２段階メタノール改
質を行うものは、たとえばＥＰ０６８７６４８Ａ１で知
られている。この既知の装置では反応混合物が、メタノ
ールの部分的変質だけを目的とする第１の反応装置に導
かれる。第１の反応装置を貫流した後、まだ変質してい
ない出発物質部分を含むガス混合物は、残余物変質のた
めに最適化された構造の第２の反応装置に導かれる。
常、車両上で炭化水素またはアルコール、たとえばメタ
ノールから得られる。メタノールからの水素生成は、反
応全体の基礎となるのはＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋
３Ｈ２である。この種の反応を行うためには、実際には
熱を供給しながら、メタノールと水蒸気を含む反応混合
物を適当な触媒装置にそって導く。これは単一段階また
は複数段階の反応プロセスで希望の水素を生成するため
に行うものである。この種の装置で２段階メタノール改
質を行うものは、たとえばＥＰ０６８７６４８Ａ１で知
られている。この既知の装置では反応混合物が、メタノ
ールの部分的変質だけを目的とする第１の反応装置に導
かれる。第１の反応装置を貫流した後、まだ変質してい
ない出発物質部分を含むガス混合物は、残余物変質のた
めに最適化された構造の第２の反応装置に導かれる。
【０００５】触媒装置が効果的に動作できるようにする
には、出発物質を反応装置に導く前に気化する必要があ
る。このためには大きな熱伝達領域が必要なので、通常
はプレート型または管束型構造の熱交換器を使用する。
には、出発物質を反応装置に導く前に気化する必要があ
る。このためには大きな熱伝達領域が必要なので、通常
はプレート型または管束型構造の熱交換器を使用する。
【０００６】この種の熱交換器は、触媒反応の際のその
ほかの手順段階を行うためにも使用される。たとえば発
生するガスを加熱または冷却するため、または触媒作用
材料に熱を供給するため、ないしはこれらの材料から熱
を必要なだけ奪うためである。
ほかの手順段階を行うためにも使用される。たとえば発
生するガスを加熱または冷却するため、または触媒作用
材料に熱を供給するため、ないしはこれらの材料から熱
を必要なだけ奪うためである。
【０００７】たとえば炭化水素から水素を生成するため
の既知の装置の場合にわかっている欠点は、必要な構成
要素の数、とくに熱交換器の構成要素の数が多く、この
ため装置が全体として大きな構造となることである。し
かしとくに移動をともなう分野で利用するには、必要な
構成要素の質量、体積（これとともに費用も）をできる
だけ小さく抑えることが求められる。
の既知の装置の場合にわかっている欠点は、必要な構成
要素の数、とくに熱交換器の構成要素の数が多く、この
ため装置が全体として大きな構造となることである。し
かしとくに移動をともなう分野で利用するには、必要な
構成要素の質量、体積（これとともに費用も）をできる
だけ小さく抑えることが求められる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、でき
るだけ少ない構成要素、しかも１つ１つのそれ自体なら
びに全体をまとめたものも小さい構造である構成要素を
使用して触媒反応を行うことにある。
るだけ少ない構成要素、しかも１つ１つのそれ自体なら
びに全体をまとめたものも小さい構造である構成要素を
使用して触媒反応を行うことにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記目的は、少なくとも
１つの反応させるべき出発物質を加熱するための第１の
領域と、触媒反応を少なくとも部分的に行うための、ま
たは触媒反応の際に生じる反応生成物をさらに反応させ
るための、および／または触媒反応の際に生じる反応生
成物を少なくとも部分的に冷却するための第２の領域と
を備え、第１の領域と第２の領域が熱伝導するように結
合される、触媒反応の際に生じる熱を利用する装置であ
って、第１の領域と第２の領域の間に気体を透過しない
熱伝導性の隔壁が設けられており、第２の領域内の反応
生成物の流れの方向が、冷却の際、および／または少な
くとも部分的な触媒反応またはさらなる反応によって生
じる加熱の際に、隔壁面に垂直に生じる装置によって、
達成される。上記目的は、また、少なくとも１つの反応
させるべき出発物質を加熱または気化するための加熱装
置／気化器と、触媒反応を少なくとも部分的に行うため
の触媒装置と、触媒反応の際に生じる反応生成物をさら
に反応させるための、および／またはこれを冷却するた
めの触媒装置の下流に接続された装置とを備え、加熱装
置／気化器とその下流に接続された装置が熱伝導するよ
う結合される触媒反応を行う装置であって、加熱装置／
気化器とその下流に接続された装置の間に気体を透過し
ない熱伝導性の隔壁が設けられており、下流に接続され
た装置における反応生成物の流れの方向が、冷却の際、
および／または少なくとも部分的な触媒反応またはさら
なる反応によって生じる加熱の際に、隔壁面に垂直に生
じる装置によって、達成される。上記目的は、また、少
なくとも１つの反応させるべき出発物質を第１の領域で
気化する工程と、気化された出発物質を少なくとも部分
的に触媒反応させる工程と、触媒反応の際に生じた反応
生成物を第２の領域でさらに反応および／または冷却す
る工程とを含む触媒反応を行う方法であって、第１の領
域と第２の領域の間に気体を透過しない熱伝導性の隔壁
が設けられており、第２の領域内の反応生成物の流れの
方向が、冷却の際、および／または少なくとも部分的な
触媒反応またはさらなる反応によって生じる加熱の際
に、隔壁面に垂直に生じるようにした方法によって、達
成される。
１つの反応させるべき出発物質を加熱するための第１の
領域と、触媒反応を少なくとも部分的に行うための、ま
たは触媒反応の際に生じる反応生成物をさらに反応させ
るための、および／または触媒反応の際に生じる反応生
成物を少なくとも部分的に冷却するための第２の領域と
を備え、第１の領域と第２の領域が熱伝導するように結
合される、触媒反応の際に生じる熱を利用する装置であ
って、第１の領域と第２の領域の間に気体を透過しない
熱伝導性の隔壁が設けられており、第２の領域内の反応
生成物の流れの方向が、冷却の際、および／または少な
くとも部分的な触媒反応またはさらなる反応によって生
じる加熱の際に、隔壁面に垂直に生じる装置によって、
達成される。上記目的は、また、少なくとも１つの反応
させるべき出発物質を加熱または気化するための加熱装
置／気化器と、触媒反応を少なくとも部分的に行うため
の触媒装置と、触媒反応の際に生じる反応生成物をさら
に反応させるための、および／またはこれを冷却するた
めの触媒装置の下流に接続された装置とを備え、加熱装
置／気化器とその下流に接続された装置が熱伝導するよ
う結合される触媒反応を行う装置であって、加熱装置／
気化器とその下流に接続された装置の間に気体を透過し
ない熱伝導性の隔壁が設けられており、下流に接続され
た装置における反応生成物の流れの方向が、冷却の際、
および／または少なくとも部分的な触媒反応またはさら
なる反応によって生じる加熱の際に、隔壁面に垂直に生
じる装置によって、達成される。上記目的は、また、少
なくとも１つの反応させるべき出発物質を第１の領域で
気化する工程と、気化された出発物質を少なくとも部分
的に触媒反応させる工程と、触媒反応の際に生じた反応
生成物を第２の領域でさらに反応および／または冷却す
る工程とを含む触媒反応を行う方法であって、第１の領
域と第２の領域の間に気体を透過しない熱伝導性の隔壁
が設けられており、第２の領域内の反応生成物の流れの
方向が、冷却の際、および／または少なくとも部分的な
触媒反応またはさらなる反応によって生じる加熱の際
に、隔壁面に垂直に生じるようにした方法によって、達
成される。
【００１０】本発明による熱利用のための装置がすぐれ
ている点は、反応させるべき出発物質を気化するために
用いられる気化器または気化器領域が、第２の領域と一
体化または統合された形状であることである。この第２
の領域は、触媒反応を少なくとも部分的に行うため、ま
たは触媒反応の際に生じる反応生成物のさらなる反応の
ため、および／または触媒反応の際に生じる反応生成物
を少なくとも部分的に冷却するためのものである。たと
えばメタノール改質の際に第２の領域は、触媒反応の際
に生じる一酸化炭素を酸化するために用いられるＣＯ酸
化装置として、および／または触媒反応の際に生じる改
質物（ｒｅｆｏｒｍａｔ）を冷却するための冷却装置と
して形成することができる。この２つの領域の間を熱が
伝導するように連結することにより、さらなる熱交換器
の使用はほとんど省くことができ、またはその使用を著
しく少なくできる。
ている点は、反応させるべき出発物質を気化するために
用いられる気化器または気化器領域が、第２の領域と一
体化または統合された形状であることである。この第２
の領域は、触媒反応を少なくとも部分的に行うため、ま
たは触媒反応の際に生じる反応生成物のさらなる反応の
ため、および／または触媒反応の際に生じる反応生成物
を少なくとも部分的に冷却するためのものである。たと
えばメタノール改質の際に第２の領域は、触媒反応の際
に生じる一酸化炭素を酸化するために用いられるＣＯ酸
化装置として、および／または触媒反応の際に生じる改
質物（ｒｅｆｏｒｍａｔ）を冷却するための冷却装置と
して形成することができる。この２つの領域の間を熱が
伝導するように連結することにより、さらなる熱交換器
の使用はほとんど省くことができ、またはその使用を著
しく少なくできる。
【００１１】好適には、第１および第２領域間に気体を
透過しない熱伝導性隔壁が設けられる。これにより、気
化されるべき出発物質が、触媒反応の際に生じるＣＯま
たは改質物ガスと接触するのが防止される。
透過しない熱伝導性隔壁が設けられる。これにより、気
化されるべき出発物質が、触媒反応の際に生じるＣＯま
たは改質物ガスと接触するのが防止される。
【００１２】隔壁面における熱応力をできるだけ小さく
抑えるため、流れの方向は、少なくともその一方の側を
隔壁面または隔壁に垂直とする。これにより隔壁上は実
質的に等温状態に調節される。
抑えるため、流れの方向は、少なくともその一方の側を
隔壁面または隔壁に垂直とする。これにより隔壁上は実
質的に等温状態に調節される。
【００１３】熱伝達のための本発明による装置の１つの
好ましい実施形態では、第１および／または第２の領域
が主として多孔質で熱伝導性のよい、とくに金属製の材
料で製造されている。利用可能な熱交換面がこの措置に
よって大きくなる。さらに多孔質構造によって、貫流す
るガスまたは液体が強く混合され、渦流をあたえられる
ので、良好な熱伝達が得られる。
好ましい実施形態では、第１および／または第２の領域
が主として多孔質で熱伝導性のよい、とくに金属製の材
料で製造されている。利用可能な熱交換面がこの措置に
よって大きくなる。さらに多孔質構造によって、貫流す
るガスまたは液体が強く混合され、渦流をあたえられる
ので、良好な熱伝達が得られる。
【００１４】好適な方法として、各領域のうち少なくと
も１つに触媒物質を含ませることができる。
も１つに触媒物質を含ませることができる。
【００１５】それぞれの領域、とくに隔壁部分の各領域
は、中実な部分を備えるととくに有利なことがわかって
いる。これにより隔壁または遮断面への熱伝導が、効果
的な方法で改善される。
は、中実な部分を備えるととくに有利なことがわかって
いる。これにより隔壁または遮断面への熱伝導が、効果
的な方法で改善される。
【００１６】熱利用のための本発明による装置のとくに
好ましい一実施形態では、第１および第２の領域をたが
いに同心円の形状とし、その際管状で気体を透過しない
隔壁の内側に第１の領域を、外側に第２の領域を配置し
ている。この種の形状によって、構造スペースが小さく
ても、たとえば冷却されるべき反応生成物を第２の領域
に均一に半径方向に加えることができるようになる。
好ましい一実施形態では、第１および第２の領域をたが
いに同心円の形状とし、その際管状で気体を透過しない
隔壁の内側に第１の領域を、外側に第２の領域を配置し
ている。この種の形状によって、構造スペースが小さく
ても、たとえば冷却されるべき反応生成物を第２の領域
に均一に半径方向に加えることができるようになる。
【００１７】隔壁部分では第２領域の側に隔壁と平行す
る形で管路を設け、第２の領域に加えられたガスを取り
出せるようにするのが好適である。第２の領域で十分冷
却され、それとともに第１の領域の加熱に再利用できる
熱を放出した反応生成物を、この措置により効果的な方
法で問題なく第２の領域から取り出すことができる。
る形で管路を設け、第２の領域に加えられたガスを取り
出せるようにするのが好適である。第２の領域で十分冷
却され、それとともに第１の領域の加熱に再利用できる
熱を放出した反応生成物を、この措置により効果的な方
法で問題なく第２の領域から取り出すことができる。
【００１８】触媒反応を行うための本発明による装置の
有利な一形態では、この装置は、炭化水素およびアルコ
ールの少なくとも１つ、とくにメタノールと水とを含む
反応混合物から水素を生成する装置として作られてい
る。この場合、触媒装置は、改質物を生成するため、反
応混合物の改質とくに部分的酸化を行う改質装置とし
て、そして触媒装置の下流に接続された装置は、改質装
置内で生じた一酸化炭素を酸化するためのＣＯ酸化装置
として、および／または改質装置内で生じた改質物を冷
却する改質物冷却装置として作られている。これによ
り、構造の非常に小さい水素生成のための装置が利用で
きることになり、これはとくに自動車分野で使用できる
ものである。
有利な一形態では、この装置は、炭化水素およびアルコ
ールの少なくとも１つ、とくにメタノールと水とを含む
反応混合物から水素を生成する装置として作られてい
る。この場合、触媒装置は、改質物を生成するため、反
応混合物の改質とくに部分的酸化を行う改質装置とし
て、そして触媒装置の下流に接続された装置は、改質装
置内で生じた一酸化炭素を酸化するためのＣＯ酸化装置
として、および／または改質装置内で生じた改質物を冷
却する改質物冷却装置として作られている。これによ
り、構造の非常に小さい水素生成のための装置が利用で
きることになり、これはとくに自動車分野で使用できる
ものである。
【００１９】触媒反応を行うための本発明による装置の
好ましい一形態では、この装置は、加熱装置／気化器に
導かれた出発物質を予熱するためのもう１つの装置、な
らびに触媒装置の下流に接続された装置から流れ出る反
応生成物を冷却するためのもう１つの装置を備える。こ
の場合、これらの追加された装置は熱が伝導するように
連結されている。これにより、触媒反応の際に生じた熱
を効果的な方法で最適に利用することができる。
好ましい一形態では、この装置は、加熱装置／気化器に
導かれた出発物質を予熱するためのもう１つの装置、な
らびに触媒装置の下流に接続された装置から流れ出る反
応生成物を冷却するためのもう１つの装置を備える。こ
の場合、これらの追加された装置は熱が伝導するように
連結されている。これにより、触媒反応の際に生じた熱
を効果的な方法で最適に利用することができる。
【００２０】加熱装置／気化器、触媒装置の下流に接続
された装置および触媒装置を統合型または一体型の形状
とするのは、とくに有利であることがわかっている。こ
の措置によって、触媒反応を行うためのとくに構造の小
さい装置が利用でき、この装置はとくに自動車分野での
使用に適している。
された装置および触媒装置を統合型または一体型の形状
とするのは、とくに有利であることがわかっている。こ
の措置によって、触媒反応を行うためのとくに構造の小
さい装置が利用でき、この装置はとくに自動車分野での
使用に適している。
【００２１】本発明による方法の好ましい一形態では、
この方法は炭化水素およびアルコールの少なくとも一
つ、とくにメタノールから水素を生成するために使用さ
れる。この場合、気化した反応混合物は、改質物生成の
ため、改質装置として作られた触媒装置内で改質され、
とくに部分的に酸化される。そして改質の際に生じた一
酸化炭素はＣＯ酸化装置に導かれ、および／または改質
装置内で生成された改質物は改質物冷却装置に導かれ
る。このとき、ＣＯ酸化装置および／または改質物冷却
装置で放出された熱は、少なくとも１つの出発物質の気
化を促進するのに使用される。この種の方法によれば、
改質物の冷却装置またはＣＯ酸化装置で生じた熱を、反
応前の反応混合物の気化に簡単かつ有効な方法で使用で
きる。
この方法は炭化水素およびアルコールの少なくとも一
つ、とくにメタノールから水素を生成するために使用さ
れる。この場合、気化した反応混合物は、改質物生成の
ため、改質装置として作られた触媒装置内で改質され、
とくに部分的に酸化される。そして改質の際に生じた一
酸化炭素はＣＯ酸化装置に導かれ、および／または改質
装置内で生成された改質物は改質物冷却装置に導かれ
る。このとき、ＣＯ酸化装置および／または改質物冷却
装置で放出された熱は、少なくとも１つの出発物質の気
化を促進するのに使用される。この種の方法によれば、
改質物の冷却装置またはＣＯ酸化装置で生じた熱を、反
応前の反応混合物の気化に簡単かつ有効な方法で使用で
きる。
【００２２】
【発明の実施の形態】本発明の好ましい実施形態を、添
付の図面を用いて個々に説明する。
付の図面を用いて個々に説明する。
【００２３】図１は、水素生成のための装置を例に、触
媒反応を行うための本発明による装置の重要な構成要素
を図式的に単純化した形で示す。気化器１ではメタノー
ルと水を含む反応混合物（反応混合物の供給を矢印Ｒで
示す）が気化され、部分的酸化のための改質装置２（Ｐ
ＯＸ改質装置）に導かれる。改質装置２では、反応混合
物から水素を含む改質物への触媒による変質が少なくと
も部分的に行われる。水素だけでなくとくに一酸化炭素
（ＣＯ）をも含む改質物は、ＣＯ酸化装置または改質物
冷却装置３（以下では構成要素３と記す）に導かれ、そ
こで含まれる一酸化炭素の少なくとも一部が酸化され、
同時に改質物が冷却される。冷却された改質物は引き続
き（場合によってはもう１つの改質物冷却装置を中間に
接続して）、（ここには示さない）燃料電池に導かれる
（矢印Ｒｅ）。含まれた一酸化炭素を酸化するための空
気を、改質装置２とＣＯ酸化装置または改質物冷却装置
３の間で改質物に混合する（矢印Ｌで示す）。
媒反応を行うための本発明による装置の重要な構成要素
を図式的に単純化した形で示す。気化器１ではメタノー
ルと水を含む反応混合物（反応混合物の供給を矢印Ｒで
示す）が気化され、部分的酸化のための改質装置２（Ｐ
ＯＸ改質装置）に導かれる。改質装置２では、反応混合
物から水素を含む改質物への触媒による変質が少なくと
も部分的に行われる。水素だけでなくとくに一酸化炭素
（ＣＯ）をも含む改質物は、ＣＯ酸化装置または改質物
冷却装置３（以下では構成要素３と記す）に導かれ、そ
こで含まれる一酸化炭素の少なくとも一部が酸化され、
同時に改質物が冷却される。冷却された改質物は引き続
き（場合によってはもう１つの改質物冷却装置を中間に
接続して）、（ここには示さない）燃料電池に導かれる
（矢印Ｒｅ）。含まれた一酸化炭素を酸化するための空
気を、改質装置２とＣＯ酸化装置または改質物冷却装置
３の間で改質物に混合する（矢印Ｌで示す）。
【００２４】気化器１と構成要素３はたがいに密着し、
または一体型の形状であり、これらの間を熱が伝導され
るように連結されている。これにより、改質装置２で生
じた改質物の高い熱含有量が気化器１に伝達され、反応
混合物を気化する。さらにＣＯ酸化の際に生じた廃熱を
同じ目的に利用することができる。ＣＯ酸化装置３の全
長にそって冷却によって生じた次第に降下する温度分布
によって、選択的なＣＯ酸化を行うことができることが
わかっており、これはとくに有利な点である。気化器１
内の反応混合物の気化温度が、改質装置２から流れ出る
改質物の温度より明らかに低いことに注意されたい。生
じた改質物は従って、同時に行われる反応混合物の気化
によって、効果的な方法で冷却される。
または一体型の形状であり、これらの間を熱が伝導され
るように連結されている。これにより、改質装置２で生
じた改質物の高い熱含有量が気化器１に伝達され、反応
混合物を気化する。さらにＣＯ酸化の際に生じた廃熱を
同じ目的に利用することができる。ＣＯ酸化装置３の全
長にそって冷却によって生じた次第に降下する温度分布
によって、選択的なＣＯ酸化を行うことができることが
わかっており、これはとくに有利な点である。気化器１
内の反応混合物の気化温度が、改質装置２から流れ出る
改質物の温度より明らかに低いことに注意されたい。生
じた改質物は従って、同時に行われる反応混合物の気化
によって、効果的な方法で冷却される。
【００２５】気化器側からＣＯ酸化装置または改質物冷
却装置側へのガス経路が短く、ガス体積が比較的少ない
ことによって、高い性能が可能となる。
却装置側へのガス経路が短く、ガス体積が比較的少ない
ことによって、高い性能が可能となる。
【００２６】改質装置２を構成要素１、３と統合型の形
状とすれば、とくに好都合なことがわかっている。これ
についてはさらに下記に、水素生成のための装置の好ま
しい実施形態に関連して説明する。
状とすれば、とくに好都合なことがわかっている。これ
についてはさらに下記に、水素生成のための装置の好ま
しい実施形態に関連して説明する。
【００２７】図２は水素生成のための本装置のもう１つ
の好ましい実施形態を示すが、これは図１の装置と比較
すると拡張されて、出発物質予熱のための装置５と、Ｃ
Ｏ酸化装置または改質物冷却装置として用いられるもう
１つの装置６が加えられている。装置５では出発物質の
加熱を気化レベルまで行うことができ、一方装置６は、
燃料電池温度またはそれ以下まで改質物を冷却すること
ができる。構成要素３と６の間で改質物にさらに空気を
供給できる（矢印Ｌ）ことがわかる。装置５と６は、統
合型の気化器−ＣＯ酸化装置または気化器−改質物冷却
装置１、３の配置と同様に、その間を熱が伝導されるよ
うに連結されている。
の好ましい実施形態を示すが、これは図１の装置と比較
すると拡張されて、出発物質予熱のための装置５と、Ｃ
Ｏ酸化装置または改質物冷却装置として用いられるもう
１つの装置６が加えられている。装置５では出発物質の
加熱を気化レベルまで行うことができ、一方装置６は、
燃料電池温度またはそれ以下まで改質物を冷却すること
ができる。構成要素３と６の間で改質物にさらに空気を
供給できる（矢印Ｌ）ことがわかる。装置５と６は、統
合型の気化器−ＣＯ酸化装置または気化器−改質物冷却
装置１、３の配置と同様に、その間を熱が伝導されるよ
うに連結されている。
【００２８】装置３と６（または２と３）の間で空気ま
たは酸素を添加する場合、装置６にもう１つＣＯ酸化段
階を設けることができることに注意されたい。これはそ
のための触媒装置を設ける場合にとくにあてはまること
である。
たは酸素を添加する場合、装置６にもう１つＣＯ酸化段
階を設けることができることに注意されたい。これはそ
のための触媒装置を設ける場合にとくにあてはまること
である。
【００２９】気化器１とＣＯ酸化装置または改質物冷却
装置３の統合型は、図３から図５で好ましい実施形態を
個々に示した。図示された装置の気化器または気化器領
域は、ここでも１という番号が付され、改質物のＣＯ酸
化またはその冷却が行われる領域は３という番号が付さ
れている。領域１と３の間には、気体を透過しない隔壁
１０が形成されている。領域１と３は、多孔質で熱伝導
性の良好な金属材料で製造されている。これにより大き
な熱交換面が得られる。この種の多孔質構造によってさ
らに、貫流するガスから良好な熱伝達または熱吸収が得
られる。この作用は、多孔質材料を貫流する物質が強く
混合され、渦流をあたえられるために得られるものであ
る。流れの方向が主として隔壁と垂直に生じるという事
実により、隔壁は統一された温度を示す。
装置３の統合型は、図３から図５で好ましい実施形態を
個々に示した。図示された装置の気化器または気化器領
域は、ここでも１という番号が付され、改質物のＣＯ酸
化またはその冷却が行われる領域は３という番号が付さ
れている。領域１と３の間には、気体を透過しない隔壁
１０が形成されている。領域１と３は、多孔質で熱伝導
性の良好な金属材料で製造されている。これにより大き
な熱交換面が得られる。この種の多孔質構造によってさ
らに、貫流するガスから良好な熱伝達または熱吸収が得
られる。この作用は、多孔質材料を貫流する物質が強く
混合され、渦流をあたえられるために得られるものであ
る。流れの方向が主として隔壁と垂直に生じるという事
実により、隔壁は統一された温度を示す。
【００３０】図４は図３を９０°回転した方向から示し
たもの（平面図）であるが、ここでは領域３に形成され
た管路１１に注意されたい。この管路１１は、ガスすな
わちとくには反応生成物または改質物をふたたび取り出
すもので、改質物は領域３を矢印Ｐで示した方向に隔壁
１０と垂直に貫流している。これによって、領域３を貫
流するとき熱を放出するガスを問題なく取り出すことが
できる。領域３で放出された熱はその後、気体を透過し
ない隔壁１０を経て領域１に伝達することができる。
たもの（平面図）であるが、ここでは領域３に形成され
た管路１１に注意されたい。この管路１１は、ガスすな
わちとくには反応生成物または改質物をふたたび取り出
すもので、改質物は領域３を矢印Ｐで示した方向に隔壁
１０と垂直に貫流している。これによって、領域３を貫
流するとき熱を放出するガスを問題なく取り出すことが
できる。領域３で放出された熱はその後、気体を透過し
ない隔壁１０を経て領域１に伝達することができる。
【００３１】気化器とＣＯ酸化装置または改質物冷却装
置の統合型のとくに好ましい１つの形態を図５に示し
た。領域１、３が同心円または円筒形の領域の形状であ
ること、これらの領域が気体を透過しない円筒形の隔壁
１０によってたがいに遮断されていることに注意された
い。図３および図４と同様にここでも管路１１が隔壁１
０の部分に形成されている。この場合冷却されるべきガ
スは、図５で矢印Ｐが示すように、領域３に向かってま
たはその中を通って半径方向に流れる。この場合加熱さ
れるべきまたは気化されるべき出発物質は、内側領域１
を通って軸方向に、すなわち図５の示すところでは図面
平面の向こう側にまたはこちら側に流れる。外側領域３
を半径方向に貫流するガスはその熱を領域３の多孔質材
料に放出し、管路１１を通って隔壁１０と平行に、すな
わち図５の示すところではこれも図面平面の向こう側に
またはこちら側に流れる。外側領域３に放出された熱
は、隔壁１０を経由して内側領域１に伝達され、内側領
域１を貫流する出発物質の気化を促進する。
置の統合型のとくに好ましい１つの形態を図５に示し
た。領域１、３が同心円または円筒形の領域の形状であ
ること、これらの領域が気体を透過しない円筒形の隔壁
１０によってたがいに遮断されていることに注意された
い。図３および図４と同様にここでも管路１１が隔壁１
０の部分に形成されている。この場合冷却されるべきガ
スは、図５で矢印Ｐが示すように、領域３に向かってま
たはその中を通って半径方向に流れる。この場合加熱さ
れるべきまたは気化されるべき出発物質は、内側領域１
を通って軸方向に、すなわち図５の示すところでは図面
平面の向こう側にまたはこちら側に流れる。外側領域３
を半径方向に貫流するガスはその熱を領域３の多孔質材
料に放出し、管路１１を通って隔壁１０と平行に、すな
わち図５の示すところではこれも図面平面の向こう側に
またはこちら側に流れる。外側領域３に放出された熱
は、隔壁１０を経由して内側領域１に伝達され、内側領
域１を貫流する出発物質の気化を促進する。
【００３２】最後に図６は、水素生成のための本発明に
よる装置の好ましい一実施形態を示す。この装置の場
合、気化器、改質装置およびＣＯ酸化装置および／また
は改質物冷却装置は一体型または統合型の形状である。
よる装置の好ましい一実施形態を示す。この装置の場
合、気化器、改質装置およびＣＯ酸化装置および／また
は改質物冷却装置は一体型または統合型の形状である。
【００３３】図１から図５までに番号づけされて図示さ
れたのと同じ構成要素は、ここでも同じ番号をつける。
れたのと同じ構成要素は、ここでも同じ番号をつける。
【００３４】積み上げ型反応装置の形状である改質装置
２は、たとえば個々の触媒装置層２ａをたがいに積み上
げたものからなる積み上げ型反応装置である。個々の触
媒装置層２ａは、たとえば触媒装置材料のプレス加工に
よって、薄くて表面の大きい強く圧縮された層に成形さ
れている。触媒装置材料としては、たとえば粒子直径が
約０．５ｍｍまたはそれ以下の細粒状の触媒装置粉末ま
たは顆粒を使用する。このプレス加工はたとえば２００
℃から５００℃までの温度で行う。図示された実施形態
では、触媒装置層２ａの中に長辺とほぼ平行に延びる出
発物質管路１２を備える。この管路は、触媒装置層２ａ
の平面に対して垂直に貫通する導管１３を形成する（点
線で示した）。出発物質管路または導管１３は、図示さ
れた実施形態では個々の触媒装置層２ａの中央に設けら
れ、またその直径はｄである。積み上げ型反応装置の形
状である改質装置２は、ここには個別に図示しない管路
を備え、これらの管路は、出発物質管路１３の伸びる方
向とは垂直に、それぞれの触媒装置層２ａを通って伸び
ている。改質装置２の上に密着して、図３から図５に番
号を付けて図示した装置が取り付けられる。気化器とし
て用いられる第１の領域１は、ここでは出発物質管路１
３と一列に並んで配置されている。領域１を同心円状に
囲む領域３はＣＯ酸化または改質物冷却のためのもの
で、その半径方向に延びる長さは、個々の触媒装置層２
ａのそれよりも若干短い。改質装置２、気化器１ならび
にＣＯ酸化装置または改質物冷却装置３は、ハウジング
２０の内部に配置されている。改質装置２とＣＯ酸化装
置／改質物冷却装置３の間に中間スペース２１が残るよ
うに、ハウジング２０の寸法が決められていることがわ
かる。
２は、たとえば個々の触媒装置層２ａをたがいに積み上
げたものからなる積み上げ型反応装置である。個々の触
媒装置層２ａは、たとえば触媒装置材料のプレス加工に
よって、薄くて表面の大きい強く圧縮された層に成形さ
れている。触媒装置材料としては、たとえば粒子直径が
約０．５ｍｍまたはそれ以下の細粒状の触媒装置粉末ま
たは顆粒を使用する。このプレス加工はたとえば２００
℃から５００℃までの温度で行う。図示された実施形態
では、触媒装置層２ａの中に長辺とほぼ平行に延びる出
発物質管路１２を備える。この管路は、触媒装置層２ａ
の平面に対して垂直に貫通する導管１３を形成する（点
線で示した）。出発物質管路または導管１３は、図示さ
れた実施形態では個々の触媒装置層２ａの中央に設けら
れ、またその直径はｄである。積み上げ型反応装置の形
状である改質装置２は、ここには個別に図示しない管路
を備え、これらの管路は、出発物質管路１３の伸びる方
向とは垂直に、それぞれの触媒装置層２ａを通って伸び
ている。改質装置２の上に密着して、図３から図５に番
号を付けて図示した装置が取り付けられる。気化器とし
て用いられる第１の領域１は、ここでは出発物質管路１
３と一列に並んで配置されている。領域１を同心円状に
囲む領域３はＣＯ酸化または改質物冷却のためのもの
で、その半径方向に延びる長さは、個々の触媒装置層２
ａのそれよりも若干短い。改質装置２、気化器１ならび
にＣＯ酸化装置または改質物冷却装置３は、ハウジング
２０の内部に配置されている。改質装置２とＣＯ酸化装
置／改質物冷却装置３の間に中間スペース２１が残るよ
うに、ハウジング２０の寸法が決められていることがわ
かる。
【００３５】気化器１と酸化装置／改質物冷却装置３の
間の気体を透過しない隔壁は図式的にのみ示されている
こと、この場合、酸化装置／改質物冷却装置内部の冷却
されたガスを取り出すため隔壁部分に設けられた管路
は、見やすくするためその図示を省いていることに留意
されたい。酸化装置／改質物冷却装置から突出する管路
延長部分のみを図示した。
間の気体を透過しない隔壁は図式的にのみ示されている
こと、この場合、酸化装置／改質物冷却装置内部の冷却
されたガスを取り出すため隔壁部分に設けられた管路
は、見やすくするためその図示を省いていることに留意
されたい。酸化装置／改質物冷却装置から突出する管路
延長部分のみを図示した。
【００３６】反応させるべき出発物質は、水素を生成す
る場合は通常メタノールと水を含む反応混合物である
が、これは矢印Ｅで示すように気化領域１に導かれる。
気化器１で気化された反応混合物は、出発物質管路１３
を経由して（個別には図示しない管路を経由して）、そ
れぞれの触媒装置層２ａに導かれ、そこで反応混合物の
触媒反応が生じる。部分的に反応したガスは、図の横の
矢印が示すように、触媒装置層２ａの外側から流れ出
し、上方に導かれ、外側から半径方向に向かってＣＯ酸
化装置／改質物冷却装置３に加えられる。触媒反応によ
って加熱されたガスまたは反応生成物は、ＣＯ酸化装置
／改質物冷却装置３を内側に向かって半径方向に貫流す
るときに（矢印Ｉ）その熱を放出し、図６では酸化装置
／改質物冷却装置から突出した領域だけを図示している
管路１１を通って、ＣＯ酸化装置／改質物冷却装置３か
ら流れ出す（矢印Ａ）。ＣＯ酸化装置／改質物冷却装置
３で放出された熱は気化領域１に伝達されて、流入する
出発物質を気化する。
る場合は通常メタノールと水を含む反応混合物である
が、これは矢印Ｅで示すように気化領域１に導かれる。
気化器１で気化された反応混合物は、出発物質管路１３
を経由して（個別には図示しない管路を経由して）、そ
れぞれの触媒装置層２ａに導かれ、そこで反応混合物の
触媒反応が生じる。部分的に反応したガスは、図の横の
矢印が示すように、触媒装置層２ａの外側から流れ出
し、上方に導かれ、外側から半径方向に向かってＣＯ酸
化装置／改質物冷却装置３に加えられる。触媒反応によ
って加熱されたガスまたは反応生成物は、ＣＯ酸化装置
／改質物冷却装置３を内側に向かって半径方向に貫流す
るときに（矢印Ｉ）その熱を放出し、図６では酸化装置
／改質物冷却装置から突出した領域だけを図示している
管路１１を通って、ＣＯ酸化装置／改質物冷却装置３か
ら流れ出す（矢印Ａ）。ＣＯ酸化装置／改質物冷却装置
３で放出された熱は気化領域１に伝達されて、流入する
出発物質を気化する。
【００３７】番号づけして図６に示した実施形態は、改
質装置、気化器およびＣＯ酸化装置／改質物冷却装置を
統合した形態で持つものであるが、ガス経路が非常に短
く、使用されるガス体積が比較的少ないので、とくに移
動をともなう使用にとくに好都合であることがわかって
いる。
質装置、気化器およびＣＯ酸化装置／改質物冷却装置を
統合した形態で持つものであるが、ガス経路が非常に短
く、使用されるガス体積が比較的少ないので、とくに移
動をともなう使用にとくに好都合であることがわかって
いる。
【００３８】水素生成のための装置を例に図６に番号づ
けして示した配置は、そのほかの触媒反応に、すなわち
一方では反応熱を生じ、他方では出発物質を加熱または
気化しなければならないような触媒反応に利用できる。
けして示した配置は、そのほかの触媒反応に、すなわち
一方では反応熱を生じ、他方では出発物質を加熱または
気化しなければならないような触媒反応に利用できる。
【００３９】気化器または気化領域１を延長するのは、
出発物質予熱のための装置として好ましい形状であり、
これを図２に５と番号づけして示した。そのほか図２に
番号６をつけて図示された管路１１の延長部分は、冷却
装置として有利な形状である。この種の装置５、６は、
図６に示した装置に直接接続することもできるし、ある
いはたとえば、本図に示すように管路状の経過部分を設
けて、希望の間隔を取ることもできる。
出発物質予熱のための装置として好ましい形状であり、
これを図２に５と番号づけして示した。そのほか図２に
番号６をつけて図示された管路１１の延長部分は、冷却
装置として有利な形状である。この種の装置５、６は、
図６に示した装置に直接接続することもできるし、ある
いはたとえば、本図に示すように管路状の経過部分を設
けて、希望の間隔を取ることもできる。
【図面の簡単な説明】
【図１】触媒反応を行うための本発明による装置の好ま
しい一実施形態を示す略図である。
しい一実施形態を示す略図である。
【図２】触媒反応を行うための本発明による装置の拡大
された一実施形態を示す略図である。
された一実施形態を示す略図である。
【図３】触媒反応の際に生じた熱を利用するための本発
明による１つの装置の略断面図である。
明による１つの装置の略断面図である。
【図４】図３の装置を９０°回転した断面図である。
【図５】図３、４の本発明による装置の好ましい一実施
形態の断面図である。
形態の断面図である。
【図６】水素生成のための本発明による装置の好ましい
一実施形態を横から見た略断面図である。
一実施形態を横から見た略断面図である。
１ 第１の領域／加熱装置／気化器
２ 改質装置／触媒装置
２ａ 触媒装置層
３ 第２の領域／ＣＯ酸化装置／改質物冷却装置
５ 出発物質予熱装置
７ ＣＯ酸化装置／改質物冷却装置の拡大部分
１０ 隔壁
１１ 管路
１２ 出発物質管路
１３ 導管
２０ ハウジング
２１ 中間スペース
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 カルロ ザリング
ドイツ国 デッティンゲン／テック ア
ムメルヴェーグ 20
(72)発明者 マーチン シェスレル
ドイツ国 ウルム ヘンプフェルガーセ
18
(56)参考文献 特開 平６−239601（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
B01J 19/00 - 19/32
Claims (11)
- 【請求項１】 少なくとも１つの反応させるべき出発物
質を加熱するための第１の領域（１）と、触媒反応を少
なくとも部分的に行うための、または触媒反応の際に生
じる反応生成物をさらに反応させるための、および／ま
たは触媒反応の際に生じる反応生成物を少なくとも部分
的に冷却するための第２の領域（３）とを備え、第１の
領域（１）と第２の領域（３）が熱伝導するように結合
される、触媒反応の際に生じる熱を利用する装置であっ
て、第１の領域（１）と第２の領域（３）の間に気体を
透過しない熱伝導性の隔壁（１０）が設けられており、
第２の領域（３）内の反応生成物の流れの方向が、冷却
の際、および／または少なくとも部分的な触媒反応また
はさらなる反応によって生じる加熱の際に、隔壁面に垂
直に生じることを特徴とする装置。 - 【請求項２】 第１の領域（１）および／または第２の
領域（３）が少なくとも部分的に多孔質で熱伝導性の良
好な材料で製造されることを特徴とする請求項１記載の
装置。 - 【請求項３】 前記領域（１、３）の少なくとも１つに
触媒材料を備えることを特徴とする請求項１または２に
記載の装置。 - 【請求項４】 前記領域（１、３）が、中実の形状の部
分を備えることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに
記載の装置。 - 【請求項５】 第１の領域（１）と第２の領域（３）が
互いに同心の形状であり、第１の領域（１）が内側に、
第２の領域（３）が外側に配置され、気体を透過しない
隔壁（１０）が管状であることを特徴とする請求項１〜
４のいずれかに記載の装置。 - 【請求項６】 少なくとも１つの反応させるべき出発物
質を加熱または気化するための加熱装置／気化器（１）
と、触媒反応を少なくとも部分的に行うための触媒装置
（２）と、触媒反応の際に生じる反応生成物をさらに反
応させるための、および／またはこれを冷却するための
触媒装置（２）の下流に接続された装置（３）とを備
え、加熱装置／気化器（１）とその下流に接続された装
置（３）が熱伝導するよう結合される触媒反応を行う装
置であって、加熱装置／気化器（１）とその下流に接続
された装置（３）の間に気体を透過しない熱伝導性の隔
壁 （１０）が設けられており、下流に接続された装置
（３）における反応生成物の流れの方向が、冷却の際、
および／または少なくとも部分的な触媒反応またはさら
なる反応によって生じる加熱の際に、隔壁面に垂直に生
じることを特徴とする装置。 - 【請求項７】 触媒装置が、改質物を生成するために反
応混合物の改質を行う改質装置として形成され、またそ
の下流に接続された装置（３）が、改質装置（２）で生
じた一酸化炭素を酸化するためのＣＯ酸化装置として、
かつ／または改質装置で生じた改質物を冷却するための
改質物冷却装置（３）として形成されることを特徴とす
る、炭化水素およびアルコールの少なくとも１つと水を
含む反応混合物から水素を生成するための請求項６記載
の装置。 - 【請求項８】 加熱装置／気化器（１）に導かれる出発
物質を予熱するためのもう１つの装置（５）と、装置
（３）から流れ出た反応生成物をさらに冷却するための
もう１つの装置（６）とを備え、前記装置（５、６）が
熱伝導するように結合されることを特徴とする請求項６
または７記載の装置。 - 【請求項９】 加熱装置／気化器（１）、触媒装置の下
流に接続された装置（３）および触媒装置（２）が統合
型または一体型に形成されることを特徴とする請求項６
〜８のいずれかに記載の装置。 - 【請求項１０】 少なくとも１つの反応させるべき出発
物質を第１の領域（１）で気化する工程と、気化された
出発物質を少なくとも部分的に触媒反応させる工程と、
触媒反応の際に生じた反応生成物を第２の領域（３）で
さらに反応および／または冷却する工程とを含む触媒反
応を行う方法であって、第１の領域（１）と第２の領域
（３）の間に気体を透過しない熱伝導性の隔壁（１０）
が設けられており、第２の領域（３）内の反応生成物の
流れの方向が、冷却の際、および／または少なくとも部
分的な触媒反応またはさらなる反応によって生じる加熱
の際に、隔壁面に垂直に生じることを特徴とする方法。 - 【請求項１１】 改質物を生成するために気化された反
応混合物が改質装置（２）として形成された触媒装置内
で改質され、改質の工程で生じた一酸化炭素をＣＯ酸化
装置に導き、および／または改質装置内で生成された改
質物を改質物冷却装置（３）に導き、ＣＯ酸化および／
または改質物冷却の際に放出される熱を反応混合物の気
化を促進するために使用することを特徴とする、炭化水
素およびアルコールの少なくとも１つと水を含む反応混
合物から水素を生成するための請求項１０記載の方法。
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