JP3355021B2 - マイクロメモリおよびマイクロセンサ - Google Patents
マイクロメモリおよびマイクロセンサInfo
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- micro
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- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
- H05H3/00—Production or acceleration of neutral particle beams, e.g. molecular or atomic beams
- H05H3/04—Acceleration by electromagnetic wave pressure
-
- G—PHYSICS
- G11—INFORMATION STORAGE
- G11B—INFORMATION STORAGE BASED ON RELATIVE MOVEMENT BETWEEN RECORD CARRIER AND TRANSDUCER
- G11B7/00—Recording or reproducing by optical means, e.g. recording using a thermal beam of optical radiation by modifying optical properties or the physical structure, reproducing using an optical beam at lower power by sensing optical properties; Record carriers therefor
- G11B7/12—Heads, e.g. forming of the optical beam spot or modulation of the optical beam
- G11B7/125—Optical beam sources therefor, e.g. laser control circuitry specially adapted for optical storage devices; Modulators, e.g. means for controlling the size or intensity of optical spots or optical traces
- G11B7/127—Lasers; Multiple laser arrays
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01S—DEVICES USING THE PROCESS OF LIGHT AMPLIFICATION BY STIMULATED EMISSION OF RADIATION [LASER] TO AMPLIFY OR GENERATE LIGHT; DEVICES USING STIMULATED EMISSION OF ELECTROMAGNETIC RADIATION IN WAVE RANGES OTHER THAN OPTICAL
- H01S3/00—Lasers, i.e. devices using stimulated emission of electromagnetic radiation in the infrared, visible or ultraviolet wave range
- H01S3/14—Lasers, i.e. devices using stimulated emission of electromagnetic radiation in the infrared, visible or ultraviolet wave range characterised by the material used as the active medium
- H01S3/16—Solid materials
- H01S3/168—Solid materials using an organic dye dispersed in a solid matrix
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、回転楕円体状微粒子
を発光させた極微小光源からなるマイクロメモリおよび
マイクロセンサに関するものである。さらに詳しくは、
この発明は、回転楕円体状微粒子を発光させた極微小光
源の光共鳴効果による光閉じ込めを利用した新しいマイ
クロメモリおよびマイクロセンサに関するものである。
を発光させた極微小光源からなるマイクロメモリおよび
マイクロセンサに関するものである。さらに詳しくは、
この発明は、回転楕円体状微粒子を発光させた極微小光
源の光共鳴効果による光閉じ込めを利用した新しいマイ
クロメモリおよびマイクロセンサに関するものである。
【０００２】
【従来の技術とその課題】レーザーを照射して微粒子を
捕捉（トラッピング）することは従来より知られてお
り、この発明の発明者らによって、このレーザー捕捉の
方法を、マイクロメーターオーダーの微粒子の非接触・
非破壊での自由な操作を可能とする方法として高度化す
ることが可能となってきている。
捕捉（トラッピング）することは従来より知られてお
り、この発明の発明者らによって、このレーザー捕捉の
方法を、マイクロメーターオーダーの微粒子の非接触・
非破壊での自由な操作を可能とする方法として高度化す
ることが可能となってきている。
【０００３】そして、このようなレーザー捕捉において
は、捕捉されている微粒子には数１０〜数１００ＭＷ／
ｃｍ2 のエネルギーの光が照射されており、このような
系ではnonlinear chemistry が容易に起きることが期待
される。すなわち、ｃｍオーダーの容器を用いた場合に
較べ、μｍ空間ではこのような極限状態を簡単に作りだ
すことができることになる。これは極微化学の大きな特
長の一つであり、かつこれを利用してマイクロメートル
特有の化学反応を促すことができる。
は、捕捉されている微粒子には数１０〜数１００ＭＷ／
ｃｍ2 のエネルギーの光が照射されており、このような
系ではnonlinear chemistry が容易に起きることが期待
される。すなわち、ｃｍオーダーの容器を用いた場合に
較べ、μｍ空間ではこのような極限状態を簡単に作りだ
すことができることになる。これは極微化学の大きな特
長の一つであり、かつこれを利用してマイクロメートル
特有の化学反応を促すことができる。
【０００４】このような観点から、レーザー光を用いた
微粒子操作についてさらにその高度利用と応用領域の拡
大について検討を進めてきており、すでにいくつかの新
しい手法が開発されてきているが、このような検討の過
程において、極微粒子の微小光源の形成が一つの重要な
課題となっていた。それと言うのも、マイクロメーター
オーダの微小な光源が得られれば、かつ、それがレーザ
ーのようにコヒーレンス（単色性）の高いものであれ
ば、いわゆる極微化学工場を構築する上で重要な技術と
なりうるからである。また、光計測の分野においても、
フォトンＳＴＭ（ＮＳＯＭ）等に見られる様に、光を波
長以下の微小空間に制限する手法が盛んに研究されてい
るが、それらにも極微小光源は応用の可能性がある。こ
のような極微小光源の研究として、最近、液滴・ポリマ
ーラテックス微粒子中での色素レーザー発振がいくつか
報告されている。これは、μｍオーダの球がキャビティ
となり、Whispering Galleryとよばれるモードで発振が
起こるものである。
微粒子操作についてさらにその高度利用と応用領域の拡
大について検討を進めてきており、すでにいくつかの新
しい手法が開発されてきているが、このような検討の過
程において、極微粒子の微小光源の形成が一つの重要な
課題となっていた。それと言うのも、マイクロメーター
オーダの微小な光源が得られれば、かつ、それがレーザ
ーのようにコヒーレンス（単色性）の高いものであれ
ば、いわゆる極微化学工場を構築する上で重要な技術と
なりうるからである。また、光計測の分野においても、
フォトンＳＴＭ（ＮＳＯＭ）等に見られる様に、光を波
長以下の微小空間に制限する手法が盛んに研究されてい
るが、それらにも極微小光源は応用の可能性がある。こ
のような極微小光源の研究として、最近、液滴・ポリマ
ーラテックス微粒子中での色素レーザー発振がいくつか
報告されている。これは、μｍオーダの球がキャビティ
となり、Whispering Galleryとよばれるモードで発振が
起こるものである。
【０００５】このような極微小光源に関係するものとし
て、微小誘電体球における電磁場の理論を導いたのは、
２０世紀初頭のMie の論文、いわゆる、Mie 散乱の理論
である。そのすぐ後、Debye は、同様の理論から、電磁
場が微小誘電体球に及ぼす力（放射力）を導いた。これ
は、後に、Ashkinがレーザートラップの粒径および波長
依存性にリップル構造（Whispering-Gallary Mode と同
様）があることを示す基本理論となる。その後、Whispe
ring Gallary Mode と名付けたのは、Rayleighである。
この理論を微粒子レーザー発振の分野では、Rayleigh t
ehory 、Mie-Debye theory、またはLorenz-Mie theory
と呼んでいる。
て、微小誘電体球における電磁場の理論を導いたのは、
２０世紀初頭のMie の論文、いわゆる、Mie 散乱の理論
である。そのすぐ後、Debye は、同様の理論から、電磁
場が微小誘電体球に及ぼす力（放射力）を導いた。これ
は、後に、Ashkinがレーザートラップの粒径および波長
依存性にリップル構造（Whispering-Gallary Mode と同
様）があることを示す基本理論となる。その後、Whispe
ring Gallary Mode と名付けたのは、Rayleighである。
この理論を微粒子レーザー発振の分野では、Rayleigh t
ehory 、Mie-Debye theory、またはLorenz-Mie theory
と呼んでいる。
【０００６】この理論に基づいて、微小球のレーザー発
振を実験的に示したのは、１９６１年、Bell研のGarrot
t らである。彼らは、ＣａＦ2 ：Ｓｍ+1の結晶を数ｍｍ
（μｍではない）の球に磨き上げたものをサンプル（液
体水素中）とし、高圧キセノンフラッシュランプ（ピー
クパワー：５０Ｗ／ｃｍ2 ）をポンプ光として用いてい
た。彼らは、発光強度のポンプ光強度依存性から誘導放
出であることを確認している。この実験はすばらしいも
のであったが、なぜか後に続くものがなかった。再び注
目され出したのは、レーザーが普及した１９７０年代後
半で、このころから数多くの報告が発表されている。ま
ず、数十μｍの球形微粒子にドープした色素の蛍光スペ
クトルが、共振によりモード構造をもつことが実験的に
示された。
振を実験的に示したのは、１９６１年、Bell研のGarrot
t らである。彼らは、ＣａＦ2 ：Ｓｍ+1の結晶を数ｍｍ
（μｍではない）の球に磨き上げたものをサンプル（液
体水素中）とし、高圧キセノンフラッシュランプ（ピー
クパワー：５０Ｗ／ｃｍ2 ）をポンプ光として用いてい
た。彼らは、発光強度のポンプ光強度依存性から誘導放
出であることを確認している。この実験はすばらしいも
のであったが、なぜか後に続くものがなかった。再び注
目され出したのは、レーザーが普及した１９７０年代後
半で、このころから数多くの報告が発表されている。ま
ず、数十μｍの球形微粒子にドープした色素の蛍光スペ
クトルが、共振によりモード構造をもつことが実験的に
示された。
【０００７】円柱形のファイバーにおける同様なモード
構造の測定も行われている。ただし、ここまでは自然放
出光のモード構造であり、これは単にエタロンを通して
蛍光を観測するのと同じで、レーザー発振（誘導放出）
ではなかった。μｍの微粒子で初めてレーザー発振を報
告したのは、１９８４年のTzeng らの論文である。この
ときの試料は、ローダミン６Ｇ（１０-4−１０-3Ｍ）を
含有したエタノールの液滴（空気中）である。この液滴
は、vibrating orifice で作られ、その振動数で粒径が
調整されている。この実験では、粒径６０μｍまでのも
のが使用され、ポンプ光はアルゴンイオンレーザー（５
１４．５ｎｍ）で２００μｍまで絞っている。測定は、
次々と落下してくる液滴をあるタイミングでポンプし測
定することにより、１個１個の測定をしている。誘導放
出の確認は、モードのピーク強度とバックランド（自然
放出光）の強度比がポンプ光強度に依存すること、及
び、μｓｅｃのオーダであるが時間分解測定により緩和
発振を測定している。ただ、この報告のデータは色素の
レーザー発振だけでなく、エタノールの誘導ラマン散乱
も含まれていたようである。実際、このすぐ後に、微小
液滴（アルコールや水）における誘導ラマン散乱（微小
球キャビティによるフィードバックで起こる誘導放出）
が報告されている。これも、明瞭なモード構造を持って
おり、一種のラマンレーザーと見做される。
構造の測定も行われている。ただし、ここまでは自然放
出光のモード構造であり、これは単にエタロンを通して
蛍光を観測するのと同じで、レーザー発振（誘導放出）
ではなかった。μｍの微粒子で初めてレーザー発振を報
告したのは、１９８４年のTzeng らの論文である。この
ときの試料は、ローダミン６Ｇ（１０-4−１０-3Ｍ）を
含有したエタノールの液滴（空気中）である。この液滴
は、vibrating orifice で作られ、その振動数で粒径が
調整されている。この実験では、粒径６０μｍまでのも
のが使用され、ポンプ光はアルゴンイオンレーザー（５
１４．５ｎｍ）で２００μｍまで絞っている。測定は、
次々と落下してくる液滴をあるタイミングでポンプし測
定することにより、１個１個の測定をしている。誘導放
出の確認は、モードのピーク強度とバックランド（自然
放出光）の強度比がポンプ光強度に依存すること、及
び、μｓｅｃのオーダであるが時間分解測定により緩和
発振を測定している。ただ、この報告のデータは色素の
レーザー発振だけでなく、エタノールの誘導ラマン散乱
も含まれていたようである。実際、このすぐ後に、微小
液滴（アルコールや水）における誘導ラマン散乱（微小
球キャビティによるフィードバックで起こる誘導放出）
が報告されている。これも、明瞭なモード構造を持って
おり、一種のラマンレーザーと見做される。
【０００８】その後、色素レーザー発振については、Li
n らにより、レーザー発振スペクトルの粒径依存性が調
べられ（ローダミン５９０（１０-4−１０-3Ｍ）含有水
滴、４０−６０μｍ、Ｑ switched ＹＡＧ ５３２ｎ
ｍ、２０ｎｓ）、また、Qianらによって、レーザー発振
の様子が写真として観測された。さらにBiswasらによっ
て、ｎｓｅｃオーダーの時間分解測定がなされ、緩和発
振が明確に観測された。一方、誘導ラマン散乱について
は、QianらによってＣＣｌ4 の液滴が測定されたほか、
ｎｓｅｃの時間分解測定も色素レーザー発振より先に行
われている。１９９０年以降も微小液滴の誘導ラマン散
乱の研究が盛んになされているが、あまり進歩はない。
n らにより、レーザー発振スペクトルの粒径依存性が調
べられ（ローダミン５９０（１０-4−１０-3Ｍ）含有水
滴、４０−６０μｍ、Ｑ switched ＹＡＧ ５３２ｎ
ｍ、２０ｎｓ）、また、Qianらによって、レーザー発振
の様子が写真として観測された。さらにBiswasらによっ
て、ｎｓｅｃオーダーの時間分解測定がなされ、緩和発
振が明確に観測された。一方、誘導ラマン散乱について
は、QianらによってＣＣｌ4 の液滴が測定されたほか、
ｎｓｅｃの時間分解測定も色素レーザー発振より先に行
われている。１９９０年以降も微小液滴の誘導ラマン散
乱の研究が盛んになされているが、あまり進歩はない。
【０００９】ところが、以上の経緯においては、自然放
出光（蛍光）を観測した以外、すべて液滴を空気中で観
測したものである。これらの研究は学術的意義において
は重要であるものの、技術としての応用とその展開を図
るには全く不充分な状況にあった。実際、液滴の空気中
での発光やレーザ発振を確認しただけでは、微粒子操作
法としての極微反応場での適用やフォトンＳＴＭへの応
用には全く不充分である。
出光（蛍光）を観測した以外、すべて液滴を空気中で観
測したものである。これらの研究は学術的意義において
は重要であるものの、技術としての応用とその展開を図
るには全く不充分な状況にあった。実際、液滴の空気中
での発光やレーザ発振を確認しただけでは、微粒子操作
法としての極微反応場での適用やフォトンＳＴＭへの応
用には全く不充分である。
【００１０】このような状況において、この発明の発明
者らは、微粒子をレーザー捕捉し、これにレーザー照射
することによりレーザー発振させることに成功し、この
レーザー発振による微小光源の形成方法を確立した（特
開平５−１７５６１６号公報）。この微小光源の形成
は、これまでの技術常識から見て、画期的なものとして
注目され、極微反応場への応用やフォトンＳＴＭへの応
用を可能とするものであった。
者らは、微粒子をレーザー捕捉し、これにレーザー照射
することによりレーザー発振させることに成功し、この
レーザー発振による微小光源の形成方法を確立した（特
開平５−１７５６１６号公報）。この微小光源の形成
は、これまでの技術常識から見て、画期的なものとして
注目され、極微反応場への応用やフォトンＳＴＭへの応
用を可能とするものであった。
【００１１】しかしながら、その後のさらなる検討にお
いて、この微小光源の形成方法の場合には、いずれも球
形粒子を対象としているという制約があり、微粒子の光
共鳴効果についての検討が充分に行われていないという
課題が残されていた。そこでこの発明は、このような従
来の研究開発の状況に鑑みてなされたものであり、レー
ザー微粒子操作法としてのさらなる発展を図り、光共鳴
効果にも注目することによって、極微反応場への適用等
において有用な極微小光源を利用した新しいマイクロメ
モリおよびマイクロセンサを提供することを目的として
いる。
いて、この微小光源の形成方法の場合には、いずれも球
形粒子を対象としているという制約があり、微粒子の光
共鳴効果についての検討が充分に行われていないという
課題が残されていた。そこでこの発明は、このような従
来の研究開発の状況に鑑みてなされたものであり、レー
ザー微粒子操作法としてのさらなる発展を図り、光共鳴
効果にも注目することによって、極微反応場への適用等
において有用な極微小光源を利用した新しいマイクロメ
モリおよびマイクロセンサを提供することを目的として
いる。
【００１２】
【課題を解決するための手段】この発明は、以上の通り
の課題を解決するものとして、まず第１には、レーザー
色素をドープした回転楕円体状微粒子にレーザー照射し
て発光させた極微小光源からなり、その極微小光源の光
共鳴効果による光閉じ込めを利用することを特徴とする
マイクロメモリおよびマイクロセンサを提供する。また
第２には、この発明は第１の発明における極微小光源
が、液媒体中で回転楕円体状微粒子をレーザー捕捉して
発光させる極微小光源であることを特徴とするマイクロ
メモリおよびマイクロセンサをも提供する。
の課題を解決するものとして、まず第１には、レーザー
色素をドープした回転楕円体状微粒子にレーザー照射し
て発光させた極微小光源からなり、その極微小光源の光
共鳴効果による光閉じ込めを利用することを特徴とする
マイクロメモリおよびマイクロセンサを提供する。また
第２には、この発明は第１の発明における極微小光源
が、液媒体中で回転楕円体状微粒子をレーザー捕捉して
発光させる極微小光源であることを特徴とするマイクロ
メモリおよびマイクロセンサをも提供する。
【００１３】すなわち、この発明においては、回転楕円
体状微粒子にレーザー色素をドープしておき、このレー
ザー色素をドープした微粒子にレーザー光を照射して発
光させる。つまり、レーザー発振をも可能とする。この
時、微粒子は複数の群として、レーザー色素をドープし
た微粒子と、これをドープしない微粒子との混在等の任
意の対応において取扱うことができる。微粒子の種類に
も特に限定はなく、色素ドープ可能な任意のものを使用
することができる。
体状微粒子にレーザー色素をドープしておき、このレー
ザー色素をドープした微粒子にレーザー光を照射して発
光させる。つまり、レーザー発振をも可能とする。この
時、微粒子は複数の群として、レーザー色素をドープし
た微粒子と、これをドープしない微粒子との混在等の任
意の対応において取扱うことができる。微粒子の種類に
も特に限定はなく、色素ドープ可能な任意のものを使用
することができる。
【００１４】対象とする色素ドープした回転楕円体状微
粒子については、通常、まず球形微粒子に色素を含浸さ
せ、この微粒子を分散させたフィルムを延伸する等によ
って変形させて容易に製造することができる。すなわ
ち、より詳しく説明すると以下の通りである。 （１）色素の含浸 高分子微粒子への色素の含浸を例として説明すると、ま
ず色素を用いる微粒子に対して貧溶媒である適当な有機
溶媒に溶かし、その溶液中に天然または合成高分子微粒
子を浸す。微粒子は有機溶媒によってある程度膨潤し、
溶媒と共に色素も微粒子内に入る。次にこの微粒子をマ
イクロポアフィルターを用いてろ過し、乾燥すると、色
素がドープした微粒子が得られる。色素を含浸するタイ
ミングには、おもに変形微粒子つまり微粒子変形後に色
素を含浸する方法と、変形前の球形微粒子に含浸する方
法とがある。
粒子については、通常、まず球形微粒子に色素を含浸さ
せ、この微粒子を分散させたフィルムを延伸する等によ
って変形させて容易に製造することができる。すなわ
ち、より詳しく説明すると以下の通りである。 （１）色素の含浸 高分子微粒子への色素の含浸を例として説明すると、ま
ず色素を用いる微粒子に対して貧溶媒である適当な有機
溶媒に溶かし、その溶液中に天然または合成高分子微粒
子を浸す。微粒子は有機溶媒によってある程度膨潤し、
溶媒と共に色素も微粒子内に入る。次にこの微粒子をマ
イクロポアフィルターを用いてろ過し、乾燥すると、色
素がドープした微粒子が得られる。色素を含浸するタイ
ミングには、おもに変形微粒子つまり微粒子変形後に色
素を含浸する方法と、変形前の球形微粒子に含浸する方
法とがある。
【００１５】（２）微粒子の変形回 転楕円体（フットボール形）に球状高分子微粒子を変
形させるには、水に対して不溶な微粒子を、水溶性高分
子を利用し、適当な濃度の高分子水溶液に微粒子を分散
させ、そのキャストフィルムを作製する。そして高温の
オイルバス中でキャストフィルムを必要な引っ張り比に
延伸する。このとき、固有の状況下で高分子微粒子はア
フィン変形する。微粒子が変形した後、水溶性高分子を
水により溶解し、ろ過し、回転楕円体状微粒子を得る。
形させるには、水に対して不溶な微粒子を、水溶性高分
子を利用し、適当な濃度の高分子水溶液に微粒子を分散
させ、そのキャストフィルムを作製する。そして高温の
オイルバス中でキャストフィルムを必要な引っ張り比に
延伸する。このとき、固有の状況下で高分子微粒子はア
フィン変形する。微粒子が変形した後、水溶性高分子を
水により溶解し、ろ過し、回転楕円体状微粒子を得る。
【００１６】なお、変形に必要な条件は延伸温度にあ
る。常温では高分子微粒子は、通常は、ガラス状であ
り、延伸することができない。延伸するにはガラス転移
温度：Ｔｇ（たとえばＰＭＭＡは８０−１２０℃、ＰＳ
ｔは８２℃）以上にする必要があり、また回転楕円体形
状に変形させるにはキャストフィルムが弾性状態である
必要もある。たとえばＰＶＡは、Ｔｇが９０−１４０℃
でこの条件をよく満たしている。
る。常温では高分子微粒子は、通常は、ガラス状であ
り、延伸することができない。延伸するにはガラス転移
温度：Ｔｇ（たとえばＰＭＭＡは８０−１２０℃、ＰＳ
ｔは８２℃）以上にする必要があり、また回転楕円体形
状に変形させるにはキャストフィルムが弾性状態である
必要もある。たとえばＰＶＡは、Ｔｇが９０−１４０℃
でこの条件をよく満たしている。
【００１７】以上の回転楕円体状微粒子の作成プロセス
を図示したものが図１であり、また、回転楕円体状微粒
子の取出しをより詳しく示したものが図２である。
を図示したものが図１であり、また、回転楕円体状微粒
子の取出しをより詳しく示したものが図２である。
【００１８】そして、この発明において形成した極微小
光源は、共存する他の微粒子の物理・化学的改変や修飾
等に利用することや、あるいは表示素子、光素子、光メ
モリー、光センサー、その他のエレクトロニクスデバイ
ス等への応用、フォトンＳＴＭへの応用等も可能であ
る。微粒子としても有機物とともに、生物細胞、ウイル
ス等を使用することができる。
光源は、共存する他の微粒子の物理・化学的改変や修飾
等に利用することや、あるいは表示素子、光素子、光メ
モリー、光センサー、その他のエレクトロニクスデバイ
ス等への応用、フォトンＳＴＭへの応用等も可能であ
る。微粒子としても有機物とともに、生物細胞、ウイル
ス等を使用することができる。
【００１９】また、回転楕円体状微粒子はレーザー照射
した場合、球形に比べレーザー発振ピークが多数出現
し、また励起位置によってレーザー発振ピークが変化す
る。このため、室温での光化学ホールバーニングを行っ
た場合、球形微粒子に比べて、簡単に、深く、メモリを
形成させることが可能になる。 したがって、回転楕円体
状微粒子は回転楕円体状微粒子特有の光共鳴効果を持 つ
極微小共振器として有効であり、その極微小共振器の光
閉じ込めによるマイクロメモリおよびマイクロセンサが
構成されることになる。発光に際しては、液中において
捕捉レーザー光の照射のみによってもよいし、捕捉した
状態で、さらにパルスレーザー等の他のレーザービーム
を照射するようにしてもよい。
した場合、球形に比べレーザー発振ピークが多数出現
し、また励起位置によってレーザー発振ピークが変化す
る。このため、室温での光化学ホールバーニングを行っ
た場合、球形微粒子に比べて、簡単に、深く、メモリを
形成させることが可能になる。 したがって、回転楕円体
状微粒子は回転楕円体状微粒子特有の光共鳴効果を持 つ
極微小共振器として有効であり、その極微小共振器の光
閉じ込めによるマイクロメモリおよびマイクロセンサが
構成されることになる。発光に際しては、液中において
捕捉レーザー光の照射のみによってもよいし、捕捉した
状態で、さらにパルスレーザー等の他のレーザービーム
を照射するようにしてもよい。
【００２０】これらのレーザービームの種類や、そのパ
ワー等の選択、照射方法、さらには色素の種類の選択に
よって様々な態様が可能となる。以下、実施例を示し、
さらに詳しくこの発明について説明する。
ワー等の選択、照射方法、さらには色素の種類の選択に
よって様々な態様が可能となる。以下、実施例を示し、
さらに詳しくこの発明について説明する。
【００２１】
【実施例】（１）微粒子への色素のドープ。 色素を溶かした有機溶媒に微粒子を１日浸漬する。それ
からマイクロポアフィルター（８μｍ穴）を用いてろ過
する。ここでは、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ：
Soken, ＭＰ−２７００Ｍ，Ｄ＝１２０μｍ）にはロー
ダミンＢ（ＲｈＢ：Exciton, Ｒ６１０ Chloride,ＭＷ
４７９．０２）をメチルアルコールに溶かした溶液（約
２×１０-2ｍｏｌ／ｌ，飽和溶液）を用い、ポリスチレ
ン（ＰＳｔ；Polysciences Inc. Polybead Polystyrene
４５．０μｍ、２．５％ Solid-Latex, Ｄ＝４１．１
７μｍ，ＳＤ＝７．６１３μ）にはNile Red（Aldrich
Chem. Co. ＭＷ３１８．３８）をアセトンに溶かした溶
液（約２×１０-4ｍｏｌ／ｌ，飽和溶液）を用いた。
からマイクロポアフィルター（８μｍ穴）を用いてろ過
する。ここでは、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ：
Soken, ＭＰ−２７００Ｍ，Ｄ＝１２０μｍ）にはロー
ダミンＢ（ＲｈＢ：Exciton, Ｒ６１０ Chloride,ＭＷ
４７９．０２）をメチルアルコールに溶かした溶液（約
２×１０-2ｍｏｌ／ｌ，飽和溶液）を用い、ポリスチレ
ン（ＰＳｔ；Polysciences Inc. Polybead Polystyrene
４５．０μｍ、２．５％ Solid-Latex, Ｄ＝４１．１
７μｍ，ＳＤ＝７．６１３μ）にはNile Red（Aldrich
Chem. Co. ＭＷ３１８．３８）をアセトンに溶かした溶
液（約２×１０-4ｍｏｌ／ｌ，飽和溶液）を用いた。
【００２２】（２）回転楕円体状微粒子の作成 以下の操作手順でフットボール形微粒子を作成した。 １）微粒子を分散したキャストフィルムの作成 作成した微粒子を２２．５ｇの蒸留水に分散させ、ＰＶ
Ａ（ナカライテスク）を２．５ｇ（重量濃度：１０％）
溶す。ＰＶＡとしては重合度＝約５００を用いた。これ
は５０−７０℃で数十分攪拌するとＰＶＡが溶けやすい
ためである。また、この条件で作成したキャストフィル
ムは延伸後、水に溶けやすく、微粒子を精製しやすい。
Ａ（ナカライテスク）を２．５ｇ（重量濃度：１０％）
溶す。ＰＶＡとしては重合度＝約５００を用いた。これ
は５０−７０℃で数十分攪拌するとＰＶＡが溶けやすい
ためである。また、この条件で作成したキャストフィル
ムは延伸後、水に溶けやすく、微粒子を精製しやすい。
【００２３】この微粒子を分散したＰＶＡ水溶液を水平
においたスライドガラス（MATSUNAMI MICROSLIDE GLAS
S, Tickness ０．８−１．０ｍｍ、Pre-Cleaned, ７
６×２６ｍｍ）上にパスツールピペットを用いて約５ｍ
ｌのせて、常温で乾燥させキャストフィルムを作製し
た。乾燥フィルムの厚さはマイクロメーターで計測した
ところ、約０．１５ｍｍであった。
においたスライドガラス（MATSUNAMI MICROSLIDE GLAS
S, Tickness ０．８−１．０ｍｍ、Pre-Cleaned, ７
６×２６ｍｍ）上にパスツールピペットを用いて約５ｍ
ｌのせて、常温で乾燥させキャストフィルムを作製し
た。乾燥フィルムの厚さはマイクロメーターで計測した
ところ、約０．１５ｍｍであった。
【００２４】２）キャストフィルムの延伸 充分乾燥させたフィルムから切りとった１０×７０ｍｍ
の小片を延伸器に固定し、必要な引っ張り比について１
２０℃で延伸した。延伸は自動温度調節されたオイルバ
ス（使用オイル：シリコンオイル、東レ・ダウ コーニ
ングシリコーン株式会社，ＳＲＸ３１０、１．０ｋｇ）
のなかでフィルム小片を平均３−５ｃｍ／ｓの速さで手
動操作することにより行った。ここではフィルムを６ｃ
ｍから７．２ｃｍに（引っ張り比１．２で）延伸した。
その後、延伸したフィルムは室温で十分冷やし、フィル
ムに付着したオイルを取り除いた（オイル分をまず紙で
ふき取り、さらにＰＶＡは水溶性のためヘキサンを用い
てきれいにふき取った）。
の小片を延伸器に固定し、必要な引っ張り比について１
２０℃で延伸した。延伸は自動温度調節されたオイルバ
ス（使用オイル：シリコンオイル、東レ・ダウ コーニ
ングシリコーン株式会社，ＳＲＸ３１０、１．０ｋｇ）
のなかでフィルム小片を平均３−５ｃｍ／ｓの速さで手
動操作することにより行った。ここではフィルムを６ｃ
ｍから７．２ｃｍに（引っ張り比１．２で）延伸した。
その後、延伸したフィルムは室温で十分冷やし、フィル
ムに付着したオイルを取り除いた（オイル分をまず紙で
ふき取り、さらにＰＶＡは水溶性のためヘキサンを用い
てきれいにふき取った）。
【００２５】３）延伸したフィルムから変形微粒子の獲
得 フィルムを延伸台本体からはずし、クランプ近くの部分
はひずみが中間部分と異なってくるので取り除いた。フ
ィルムの残りは約、図２に沿って、１０時間、３０／７
０％（ｖ／ｖ）、イソプロパノール／水の混合物（フィ
ルム片４枚に対し２００ｍｌ）に浸漬し、フィルムをゲ
ル状にする。その後、溶液の温度はＰＶＡが溶解する８
０−８５℃に上げ、フィルムに分散した微粒子を分離し
た。次にマイクロポアフィルター（８μｍ穴）によりイ
ソプロパノール／水の混合物をろ過し、微粒子洗浄のた
めフィルターをそのままにして蒸留水を注ぎ、ろ過し
た。得られた微粒子は、蒸留水（フィルム片４枚分に対
し２００ｍｌ）にＰＶＡが溶解する８０−８５℃の温度
に上げ、約１時間攪拌した。さらに、超音波洗浄器によ
り微粒子に付着しているＰＶＡを取り除き、フィルター
（８μｍ穴）でろ過し、蒸留水により洗浄・ろ過を行
い、フットボール形微粒子を得た。
得 フィルムを延伸台本体からはずし、クランプ近くの部分
はひずみが中間部分と異なってくるので取り除いた。フ
ィルムの残りは約、図２に沿って、１０時間、３０／７
０％（ｖ／ｖ）、イソプロパノール／水の混合物（フィ
ルム片４枚に対し２００ｍｌ）に浸漬し、フィルムをゲ
ル状にする。その後、溶液の温度はＰＶＡが溶解する８
０−８５℃に上げ、フィルムに分散した微粒子を分離し
た。次にマイクロポアフィルター（８μｍ穴）によりイ
ソプロパノール／水の混合物をろ過し、微粒子洗浄のた
めフィルターをそのままにして蒸留水を注ぎ、ろ過し
た。得られた微粒子は、蒸留水（フィルム片４枚分に対
し２００ｍｌ）にＰＶＡが溶解する８０−８５℃の温度
に上げ、約１時間攪拌した。さらに、超音波洗浄器によ
り微粒子に付着しているＰＶＡを取り除き、フィルター
（８μｍ穴）でろ過し、蒸留水により洗浄・ろ過を行
い、フットボール形微粒子を得た。
【００２６】得られたフットボール形微粒子の軸比はフ
ィルムの引っ張り比とよく一致した値となった。図３
は、ＲｈＢ（２×１０-2ｍｏｌ／ｌ）をドープし、引っ
張り比１．２で延伸したＰＭＭＡ微粒子、軸比１２：１
０（１．２）のものを示している。また、図４は、ＮＲ
（２×１０-4ｍｏｌ／ｌ）をドープし、引っ張り比１．
２で延伸したＰＳｔ微粒子、軸比５６：４７（１．１
９）のものを示している。
ィルムの引っ張り比とよく一致した値となった。図３
は、ＲｈＢ（２×１０-2ｍｏｌ／ｌ）をドープし、引っ
張り比１．２で延伸したＰＭＭＡ微粒子、軸比１２：１
０（１．２）のものを示している。また、図４は、ＮＲ
（２×１０-4ｍｏｌ／ｌ）をドープし、引っ張り比１．
２で延伸したＰＳｔ微粒子、軸比５６：４７（１．１
９）のものを示している。
【００２７】以上と同様にしてローダミン６Ｇをドープ
したＰＭＭＡ回転楕円体状微粒子等を得る。 ４）回転楕円体状微粒子へのレーザー照射 図５は、回転楕円体状微粒子へのレーザー照射とそれに
よるレーザー発振のためのシステムの構成を例示したも
のである。ポンプ用レーザー光にはＱスイッチＮｄ：Ｙ
ＡＧレーザーの第２高調波（５３２ｎｍ、〜３０ｐｓ、
１０ｍＪ／pulse 、１０Ｈｚ）を用いた。このレーザー
光を顕微鏡（Nikon OptiphotＸＦ）に導き、対物レンズ
（×４０、ＮＡ＝０．８５）で微粒子に集光する。この
とき、１個の微粒子全体が一様に照射される様に、焦点
位置をずらしてデフォーカス状態にした。微粒子からの
発光は、対物レンズで結像面のピンホール上に集光し、
高感度マルチチャンネル分光光度計（浜松ホトニクス、
ＰＭＡ１０、２段ＭＣＰ内蔵、分解能〜２ｎｍ）でスペ
クトルを測定した。この場合、液媒体中でレーザー捕捉
してもよい。この場合には、たとえば、捕捉用レーザー
光にはＣＷＮｄ：ＹＡＧレーザー（Spectron ＳＬ９０
２Ｔ、波長１０６４ｎｍ、直線偏光）を用いることがで
きる。このレーザー光をλ／４板で円偏光にし、偏光ビ
ームスプリッタで２つのビームに分ける。この２本のビ
ームを、それぞれに、２枚のガルバノミラー（ＧＳＺ
Ｑ３２５ＤＴ）で２軸方向に偏向させた後、偏光ビーム
スプリッタで同軸にする。これらのレーザービームは、
さらにポンプ用レーザー光と同軸で顕微鏡に導き、試料
上に集光する。集光スポットの大きさは〜１μｍであ
る。２つの集光スポットは、コンピュータ（ＮＥＣ Ｐ
Ｃ９８０１ＲＡ）で抑制されたガルバノミラーで試料面
上を自由に動かすことができる。微粒子レーザー発振の
様子は、ＣＣＤカメラ及びビデオ録画装置で観測するこ
ともできる。
したＰＭＭＡ回転楕円体状微粒子等を得る。 ４）回転楕円体状微粒子へのレーザー照射 図５は、回転楕円体状微粒子へのレーザー照射とそれに
よるレーザー発振のためのシステムの構成を例示したも
のである。ポンプ用レーザー光にはＱスイッチＮｄ：Ｙ
ＡＧレーザーの第２高調波（５３２ｎｍ、〜３０ｐｓ、
１０ｍＪ／pulse 、１０Ｈｚ）を用いた。このレーザー
光を顕微鏡（Nikon OptiphotＸＦ）に導き、対物レンズ
（×４０、ＮＡ＝０．８５）で微粒子に集光する。この
とき、１個の微粒子全体が一様に照射される様に、焦点
位置をずらしてデフォーカス状態にした。微粒子からの
発光は、対物レンズで結像面のピンホール上に集光し、
高感度マルチチャンネル分光光度計（浜松ホトニクス、
ＰＭＡ１０、２段ＭＣＰ内蔵、分解能〜２ｎｍ）でスペ
クトルを測定した。この場合、液媒体中でレーザー捕捉
してもよい。この場合には、たとえば、捕捉用レーザー
光にはＣＷＮｄ：ＹＡＧレーザー（Spectron ＳＬ９０
２Ｔ、波長１０６４ｎｍ、直線偏光）を用いることがで
きる。このレーザー光をλ／４板で円偏光にし、偏光ビ
ームスプリッタで２つのビームに分ける。この２本のビ
ームを、それぞれに、２枚のガルバノミラー（ＧＳＺ
Ｑ３２５ＤＴ）で２軸方向に偏向させた後、偏光ビーム
スプリッタで同軸にする。これらのレーザービームは、
さらにポンプ用レーザー光と同軸で顕微鏡に導き、試料
上に集光する。集光スポットの大きさは〜１μｍであ
る。２つの集光スポットは、コンピュータ（ＮＥＣ Ｐ
Ｃ９８０１ＲＡ）で抑制されたガルバノミラーで試料面
上を自由に動かすことができる。微粒子レーザー発振の
様子は、ＣＣＤカメラ及びビデオ録画装置で観測するこ
ともできる。
【００２８】上記１）〜４）の方法に沿って作成したロ
ーダミン６ＧをドープしたＰＭＭＡ微粒子（長軸約１６
μｍ）の軸比１６：１２のフットボール形の回転楕円体
状微粒子の発光スペクトルを示したものが図６である。
また図７は、比較のために示した粒径１２μｍの球形微
粒子の場合の発光スペクトルである。また、図８は、軸
比１４：１２、図９は、軸比１４：１０の微粒子の発光
スペクトルを示したものである。
ーダミン６ＧをドープしたＰＭＭＡ微粒子（長軸約１６
μｍ）の軸比１６：１２のフットボール形の回転楕円体
状微粒子の発光スペクトルを示したものが図６である。
また図７は、比較のために示した粒径１２μｍの球形微
粒子の場合の発光スペクトルである。また、図８は、軸
比１４：１２、図９は、軸比１４：１０の微粒子の発光
スペクトルを示したものである。
【００２９】図１０は、励起位置を回転楕円体のＬ点お
よびＳ点とすることを示した図であり、図１１は、この
位置による発光スペクトルの差異を示したものである。
以上のことから、次のことが明らかになった。１）球形
粒子の場合に比べ、回転楕円体状粒子の場合には、レー
ザー発振ピークが短波長側に現れる。
よびＳ点とすることを示した図であり、図１１は、この
位置による発光スペクトルの差異を示したものである。
以上のことから、次のことが明らかになった。１）球形
粒子の場合に比べ、回転楕円体状粒子の場合には、レー
ザー発振ピークが短波長側に現れる。
【００３０】レーザー発振のしきい値が高い。 ２）球形に比べレーザー発振ピークが多数出現する。 このため、室温での光化学ホールバーニングを行った場
合、球形微粒子に比べて、簡単に、深く、メモリを形成
させることが可能になる。 ３）微粒子全体を励起した場合、レーザー発振ピーク位
置は観測位置によらずほぼ一致する。
合、球形微粒子に比べて、簡単に、深く、メモリを形成
させることが可能になる。 ３）微粒子全体を励起した場合、レーザー発振ピーク位
置は観測位置によらずほぼ一致する。
【００３１】４）励起位置によってレーザー発振ピーク
が変化する。 以上のことにより、回転楕円体状粒子により新しい微小
光源が実現されるばかりか、共鳴による光閉じ込めで、
マイクロメモリおよびマイクロセンサが実現されること
になる。
が変化する。 以上のことにより、回転楕円体状粒子により新しい微小
光源が実現されるばかりか、共鳴による光閉じ込めで、
マイクロメモリおよびマイクロセンサが実現されること
になる。
【００３２】
【発明の効果】この発明によって、以上詳しく説明した
通り、回転楕円体状微粒子を発光させた極微小光源の光
共鳴効果による光閉じ込めを利用した新しいマイクロメ
モリおよびマイクロセンサが提供される。
通り、回転楕円体状微粒子を発光させた極微小光源の光
共鳴効果による光閉じ込めを利用した新しいマイクロメ
モリおよびマイクロセンサが提供される。
【図１】この発明の回転楕円体状微粒子の作成プロセス
を例示した工程図である。
を例示した工程図である。
【図２】図１の微粒子の取出しを示した工程図である。
【図３】実施例としての回転楕円体状微粒子を示した図
である。
である。
【図４】実施例としての回転楕円体状微粒子を示した図
である。
である。
【図５】レーザー照射システム図である。
【図６】実施例としての発振スペクトル図である。
【図７】比較例としての球形粒子の発振スペクトル図で
ある。
ある。
【図８】実施例としての発振スペクトル図である。
【図９】実施例としての発振スペクトル図である。
【図１０】励起位置を示した図である。
【図１１】励起位置に対応した発振スペクトル図であ
る。
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平６−5991（ＪＰ，Ａ) 高分子学会予稿集，39［９ ］（1990），ｐ．3106−3108［18Ｐ−Ｉ ｂ−12］ Ｊ．Ｊｐｎ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｐ ａｒｔ．２，32［８Ｂ］（1993），Ｌ 1144−Ｌ1147 Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａ ｔｉｏｎ，1989年，Ｖｏｌ．30 Ｎｏ. ５，ｐ．130−132 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G11B 7/24 522 G12B 21/04 H01S 3/00 - 3/30 ＪＩＣＳＴファイル（ＪＯＩＳ)
Claims (2)
- 【請求項１】 レーザー色素をドープした回転楕円体状
微粒子にレーザー照射して発光させた極微小光源からな
り、その極微小光源の光共鳴効果による光閉じ込めを利
用することを特徴とするマイクロメモリおよびマイクロ
センサ。 - 【請求項２】 請求項１に記載の極微小光源が、液媒体
中で回転楕円体状微粒子をレーザー捕捉して発光させる
極微小光源であることを特徴とするマイクロメモリおよ
びマイクロセンサ。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07960094A JP3355021B2 (ja) | 1994-03-26 | 1994-03-26 | マイクロメモリおよびマイクロセンサ |
| EP95302028A EP0674366B1 (en) | 1994-03-26 | 1995-03-27 | A microfine light source |
| CA002145582A CA2145582C (en) | 1994-03-26 | 1995-03-27 | Microfine light source |
| US08/411,145 US5644588A (en) | 1994-03-26 | 1995-03-27 | Microfine light source |
| DE69527108T DE69527108T2 (de) | 1994-03-26 | 1995-03-27 | Mikrofeine Lichtquelle |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07960094A JP3355021B2 (ja) | 1994-03-26 | 1994-03-26 | マイクロメモリおよびマイクロセンサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07273408A JPH07273408A (ja) | 1995-10-20 |
| JP3355021B2 true JP3355021B2 (ja) | 2002-12-09 |
Family
ID=13694510
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07960094A Expired - Fee Related JP3355021B2 (ja) | 1994-03-26 | 1994-03-26 | マイクロメモリおよびマイクロセンサ |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5644588A (ja) |
| EP (1) | EP0674366B1 (ja) |
| JP (1) | JP3355021B2 (ja) |
| CA (1) | CA2145582C (ja) |
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|---|---|---|---|---|
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| JPH1079553A (ja) * | 1996-09-04 | 1998-03-24 | Fanuc Ltd | レーザ発振器 |
| AU785424B2 (en) * | 2000-07-26 | 2007-05-17 | Regents Of The University Of California, The | Manipulation of live cells and inorganic objects with optical micro beam arrays |
| US6744038B2 (en) | 2000-11-13 | 2004-06-01 | Genoptix, Inc. | Methods of separating particles using an optical gradient |
| US20020123112A1 (en) * | 2000-11-13 | 2002-09-05 | Genoptix | Methods for increasing detection sensitivity in optical dielectric sorting systems |
| US6936811B2 (en) * | 2000-11-13 | 2005-08-30 | Genoptix, Inc. | Method for separating micro-particles |
| US6833542B2 (en) * | 2000-11-13 | 2004-12-21 | Genoptix, Inc. | Method for sorting particles |
| US20030007894A1 (en) | 2001-04-27 | 2003-01-09 | Genoptix | Methods and apparatus for use of optical forces for identification, characterization and/or sorting of particles |
| US20020160470A1 (en) * | 2000-11-13 | 2002-10-31 | Genoptix | Methods and apparatus for generating and utilizing linear moving optical gradients |
| US6784420B2 (en) * | 2000-11-13 | 2004-08-31 | Genoptix, Inc. | Method of separating particles using an optical gradient |
| US6778724B2 (en) | 2000-11-28 | 2004-08-17 | The Regents Of The University Of California | Optical switching and sorting of biological samples and microparticles transported in a micro-fluidic device, including integrated bio-chip devices |
| US20030194755A1 (en) * | 2001-04-27 | 2003-10-16 | Genoptix, Inc. | Early detection of apoptotic events and apoptosis using optophoretic analysis |
| US20040009540A1 (en) * | 2001-04-27 | 2004-01-15 | Genoptix, Inc | Detection and evaluation of cancer cells using optophoretic analysis |
| US20040033539A1 (en) * | 2002-05-01 | 2004-02-19 | Genoptix, Inc | Method of using optical interrogation to determine a biological property of a cell or population of cells |
| US20030211461A1 (en) * | 2002-05-01 | 2003-11-13 | Genoptix, Inc | Optophoretic detection of durgs exhibiting inhibitory effect on Bcr-Abl positive tumor cells |
| US20040053209A1 (en) * | 2002-09-12 | 2004-03-18 | Genoptix, Inc | Detection and evaluation of topoisomerase inhibitors using optophoretic analysis |
| US20040067167A1 (en) * | 2002-10-08 | 2004-04-08 | Genoptix, Inc. | Methods and apparatus for optophoretic diagnosis of cells and particles |
| US20040121474A1 (en) * | 2002-12-19 | 2004-06-24 | Genoptix, Inc | Detection and evaluation of chemically-mediated and ligand-mediated t-cell activation using optophoretic analysis |
| US20040121307A1 (en) * | 2002-12-19 | 2004-06-24 | Genoptix, Inc | Early detection of cellular differentiation using optophoresis |
| JP4533382B2 (ja) * | 2003-08-28 | 2010-09-01 | セルラ・インコーポレイテッド | マイクロ流体分析およびソーティング用の一体化された構造物 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US4641312A (en) * | 1983-05-10 | 1987-02-03 | Max-Planck-Gesellschaft Zur Foerderung Der Wissenschaften E.V. | Method and device for producing individual short laser pulses |
| CA2031716C (en) * | 1989-12-07 | 1996-06-18 | Hiroaki Misawa | Laser microprocessing and the device therefor |
| US5222092A (en) * | 1990-07-11 | 1993-06-22 | University Of Florida | Laser dye impregnated silica sol-gel monoliths |
| CA2057506C (en) * | 1990-12-13 | 2003-05-13 | Keiji Sasaki | Laser trapping and method for applications thereof |
| JP3129471B2 (ja) * | 1991-06-01 | 2001-01-29 | 科学技術振興事業団 | マルチビーム微粒子操作方法 |
| JP3233957B2 (ja) * | 1991-11-21 | 2001-12-04 | 科学技術振興事業団 | 極微小レーザー光源の形成方法とレーザー発振方法 |
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| US5448582A (en) * | 1994-03-18 | 1995-09-05 | Brown University Research Foundation | Optical sources having a strongly scattering gain medium providing laser-like action |
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- 1994-03-26 JP JP07960094A patent/JP3355021B2/ja not_active Expired - Fee Related
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1995
- 1995-03-27 CA CA002145582A patent/CA2145582C/en not_active Expired - Fee Related
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- 1995-03-27 US US08/411,145 patent/US5644588A/en not_active Expired - Lifetime
- 1995-03-27 DE DE69527108T patent/DE69527108T2/de not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (3)
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|---|
| Ｊ．Ｊｐｎ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｐａｒｔ．２，３２［８Ｂ］（１９９３），Ｌ１１４４−Ｌ１１４７ |
| Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ，１９８９年，Ｖｏｌ．３０ Ｎｏ．５，ｐ．１３０−１３２ |
| 高分子学会予稿集，３９［９］（１９９０），ｐ．３１０６−３１０８［１８Ｐ−Ｉｂ−１２］ |
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