JP3353461B2 - 希土類磁石粉末製造用原料合金 - Google Patents

希土類磁石粉末製造用原料合金

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、保磁力温度係数の小
さい希土類磁石粉末を製造するための原料合金に関する
ものである。
【0002】
【従来の技術】微細な希土類金属間化合物相の集合組織
からなる希土類磁石粉末を製造するには、R2 14B金
属間化合物相を500〜1000℃の水素中でR2 Fe
14B相に水素を吸蔵させて、RH2 ,FeおよびFe2
Bの3相に相変態させ、続けて同じ温度領域で脱水素を
行うと、上記水素吸蔵により発生したRH2 ,Feおよ
びFe2 Bの3相はR2 Fe14B相に再変態し、微細な
2 Fe14B金属間化合物の再結晶集合組織となり、優
れた磁気特性を示すようになることは知られている[特
開平3−129702号公報、日本金属学会秋季大会一
般講演概要(1989,P367)などを参照]。
【0003】この製法は、R2 Fe14B金属間化合物相
の水素化(Hydrogenation )、相分解(Decomposition
)、脱水素化(Recombination )および再結合(Recom
bination )の工程からなるところからHDDR処理法
と呼ばれており、この方法は、Feの一部をCo,Ni
のうちの1種または2種で置換した成分(以下、Tで示
す)にGa,Zr,Hf,Nb,Ta等の添加元素を適
量加えてなるR2 14B金属間化合物相についても、同
様に500〜1000℃で水素化させて相変態させ、続
けて同じ温度領域で脱水素を行うとR2 14B相に再変
態し、磁気異方性に優れた再結晶集合組織が得られるこ
とも知られている(特開平3−129702号公報、特
開平3−129703号公報参照)。
【0004】上記R2 Fe14B金属間化合物を850℃
付近の水素中でR2 Fe14B相に水素を吸蔵させて、R
2 ,FeおよびFe2 Bの3相に相変態させたのち、
急冷することにより得られた合金は、その素地中に粒状
のRH2 が分散した組織を有することも知られている
[前記日本金属学会秋季大会一般講演概要(1989,
P367)参照]。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかし、R2 14B金
属間化合物がRH2 ,TおよびT2 Bに相変態する50
0℃〜1000℃の温度範囲で水素吸蔵処理し、引き続
きその温度範囲で脱水素処理すると、常に高温で処理さ
れるために異常な粒成長が起こり、均一で微細な再結晶
集合組織が得られないことがあり、さらにこの方法で得
られた希土類磁石粉末は保磁力が十分でなくかつ保磁力
温度係数が大きいために、この磁石粉末で作製した部品
を組み込んだ電気機器は温度変化によって性能が変化す
ることがあるなどの課題があった。
【0006】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者等は、
かかる課題を解決すべく研究を行った結果、 R:Yを含む希土類元素、 T:Fe、またはFeを主成分とし一部をCo,Niで
置換した成分、 M:B、またはBのうち一部をCで置換した成分、 とすると、R,TおよびMを含み残部不可避不純物から
なるR−T−M系合金インゴットを必要に応じて900
〜1200℃で均質化処理し、このR−T−M系合金イ
ンゴットに、水素または水素と不活性ガスの混合ガス雰
囲気中で、まず温度:500〜750℃に保持すること
により水素吸蔵の第1処理を施し、続けて同じ雰囲気中
で第1処理温度より相対的に低い100〜600℃の温
度範囲に保持したのち室温に急冷する第2処理を施すこ
とにより得られた水素吸蔵合金は、素地中に棒状のRの
水素化物が存在する組織を有し、かかる組織を有する水
素吸蔵合金を原料合金とし、この原料合金を脱水素処理
することにより得られた希土類磁石粉末は、再結晶集合
組織を有し、従来の希土類磁石粉末に比べて保磁力が大
きく、さらに保磁力温度係数が小さくなるという研究結
果が得られたのである。
【0007】この発明は、かかる研究結果に基づいてな
されたものであって、この発明の希土類磁石粉末製造用
原料合金素地中の棒状のRの水素化物の平均太さは0.
002〜20μmの範囲内にあることが好ましく、一層
好ましい平均太さは0.002〜3μm、さらに一層好
ましい平均太さは0.002〜1μmである。
【0008】上記素地中に棒状のRの水素化物が存在す
る組織を有するこの発明の希土類磁石粉末製造用原料合
金を500〜1000℃の真空雰囲気中に保持すること
により脱水素すると、R2 14Mタイプの再結晶集合組
織を有し、特に保磁力に優れかつ保磁力温度係数の小さ
な希土類磁石粉末が得られる。
【0009】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金
のRはYを含む希土類元素のうち少なくとも1種を示す
が、Rは特にNd,Pr,Dy,La,Ceのうちの少
なくとも1種であることが好ましい。
【0010】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金
を製造するには、先ずR−T−M系合金インゴットを用
意し、必要に応じて900〜1200℃で均質化処理を
行なう。このR−T−M系合金インゴットを水素または
水素と不活性ガスの混合雰囲気中、温度:500〜75
0℃の範囲で水素吸蔵の第1処理を施したのち第1処理
に続けて雰囲気を水素または水素と不活性ガスの混合雰
囲気中に保持したまま第1処理の温度より相対的に低く
かつ100〜600℃の範囲内の温度に冷却し、この1
00〜600℃に保持したのち室温に冷却する第2処理
を施す。この第2処理は、第1処理を施した後、雰囲気
を変えずに一旦室温まで冷却し、次いで第1処理温度よ
りも相対的に低くかつ100〜600℃の範囲内の温度
に昇温保持したのち室温に冷却してもよい。
【0011】いずれにしても、水素または水素と不活性
ガスの混合雰囲気中、温度:500〜750℃保持の第
1処理を施したのち、この第1処理と同じ雰囲気で第1
処理温度よりも相対的に低い100〜600℃の範囲内
の温度に保持し、この温度に所定時間保持することが必
要である。素地中に存在する棒状のRの水素化物の量
は、第1処理温度が低いほど多くなり、高いほど少なく
なる。したがって第1処理温度が750℃の時にその合
金組成において素地中に存在する棒状のRの水素化物の
量が最も少なくなる。保磁力および保磁力温度係数の優
れた希土類磁石粉末を製造するための原料合金は、素地
中に棒状のRの水素化物が多く存在する方が好ましい。
しかし第1処理温度が500℃未満であるとRの水素化
物が形成され難いので好ましくない。
【0012】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金
を製造するための第1処理および第2処理を含む水素吸
蔵処理パターンを図2および図3に例示し、さらに従来
の水素吸蔵処理パターンを図4に示した。この発明の水
素吸蔵処理パターンは従来の水素吸蔵処理パターンと比
較して、第1処理温度よりも相対的に低い100〜60
0℃で保持する第2処理を施す点で相違する。
【0013】上記図2および図3において示した第1処
理および第2処理を含む水素吸蔵処理パターンは、この
発明の希土類磁石粉末製造用原料合金を製造するための
代表的なパターンであって、この発明の水素吸蔵処理パ
ターンは上記図2および図3に限定されるものではな
く、種々に変形した水素吸蔵処理パターンを採用するこ
とができる。
【0014】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金
を製造するための出発原料としては、鋳造合金、焼結合
金、超急冷合金、アトマイズ合金、一部あるいは全部非
晶質合金、メカニカルアロイ合金、共還元粉末などいず
れの合金を用いてもよいが、この中でも鋳造合金、一部
あるいは全部非晶質合金またはメカニカルアロイ合金を
用いることが特に好ましい。
【0015】
【実施例】実施例1 表1の成分組成を有する合金A〜Nを用意し、この合金
A〜NをAr雰囲気のプラズマアーク溶解炉にて溶解し
た。上記合金A〜Nの溶湯のうち合金A〜JおよびNの
溶湯を鋳造してインゴットを作製し、このインゴットを
表1に示される条件で均質化処理し、ついで粉砕して表
1に示される寸法のブロックまたは粉末を作製した。
【0016】さらに合金K〜Mの溶湯を用いて一部ある
いは全部が非晶質の急冷リボンを作製し、この急冷リボ
ンを粉砕して表1に示される寸法の粉末を作製した。
【0017】
【表1】
【0018】得られた表1に示される合金A〜Nのブロ
ックまたは粉末を、表2および表3に示される条件で第
1処理したのち冷却し、ついで表2および表3に示され
る条件で第2処理したのち室温まで冷却し、本発明希土
類磁石粉末製造用原料合金(以下、本発明原料という)
1〜18を作製した。
【0019】さらに、表1に示される合金Nのブロック
を表3に示される条件で水素吸蔵処理することにより従
来希土類磁石粉末製造用原料合金(以下、従来原料とい
う)を作製した。
【0020】これら本発明原料1〜18および従来原料
を透過電子顕微鏡で組織観察を行い、棒状のRの水素化
物の平均太さを測定し、その結果を表2および表3に示
した。
【0021】
【表2】
【0022】
【表3】
【0023】さらに、素地中に棒状のRの水素化物が存
在している組織を有する本発明原料6の透過電子顕微鏡
による金属組織写真を図1に示した。
【0024】表2および表3に示される組織を有する本
発明原料1〜18および従来原料を表4および表5に示
される条件で脱水素処理したのち急冷し、ついで軽く粉
砕して磁石粉末とした。これら磁石粉末は再結晶粒が集
合した再結晶集合組織を有しており、これら磁石粉末を
15KOeの磁場中で配向させ、残留磁化、保磁力およ
び保磁力温度係数(αiHc)を測定し、それらの測定
結果を表4および表5に示した。なお上記保磁力温度係
数αiHcは、25℃における保磁力iHc25および1
00℃における保磁力αiHc100 を測定し、上記保磁
力の差の割合(iHc25−iHc100 )/iHc25を温
度差75℃で割った値である。
【0027】
【表4】
【0028】
【表5】
【0029】表2〜表5に示される結果から、棒状のR
の水素化物が素地中に存在する組織を有する本発明原料
1〜18を脱水素処理して得られた希土類磁石粉末は、
棒状のRの水素化物が素地中に存在しない組織を有する
従来原料を脱水素処理して得られた希土類磁石粉末に比
べて、特に保磁力が大きくかつ保磁力温度係数が小さい
ことがわかる。
【0030】実施例2 表6のo〜rに示される水素化物粉末、金属間化合物粉
末、合金粉末および金属粉末を混合し、この混合粉末を
スチールボールの入ったAr雰囲気で密閉された容器に
装入し、回転させてメカニカルアロイングを行うことに
より表7に示される組成のO〜R合金粉末を得た。
【0031】
【表6】
【0032】
【表7】
【0033】表7に示される組成のO〜R合金粉末に表
8に示される条件で第1処理および第2処理からなる水
素吸蔵処理を施し、本発明原料19〜22を得た。これ
ら本発明原料19〜22を走査電子顕微鏡にて組織観察
を行ない、棒状のRの水素化物の平均太さを測定し、そ
の結果を表8に示した。
【0034】
【表8】
【0035】表8に示される本発明原料19〜22を表
9に示される条件で脱水素処理を行い、急冷し、ついで
粉砕して磁石粉末を作製し、この磁石粉末の組織を観察
したところ、再結晶が集合した再結晶集合組織を有して
いた。これら磁石粉末の磁気特性を実施例1と同様に測
定し、その結果を表9に示した。
【0036】
【表9】
【0037】表9に示される結果から、メカニカルアロ
イングを行ったのち第1処理および第2処理を含む水素
吸蔵処理を施し、得られた本発明原料19〜22を脱水
素処理すると、保磁力が一層大きくかつ保磁力温度係数
が一層小さくなることがわかる。
【0038】
【発明の効果】上述のように、この発明の希土類磁石粉
末製造用原料合金は、保存しておいて、必要量だけ脱水
素処理することにより優れた磁気特性を有する希土類磁
石粉末を得ることができるだけでなく、この発明の希土
類磁石粉末製造用原料合金を脱水素処理して得られた希
土類磁石粉末は保磁力および保磁力温度係数が優れてい
るので、この希土類磁石粉末を用いて作製した磁石をモ
ータ等の電動機器に組込んでも温度変化に左右されるこ
となく常に安定して優れた性能を発揮するなど産業上す
ぐれた効果を有するものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金の透
過電子顕微鏡による金属組織写真である。
【図2】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金を製
造するための水素吸蔵処理パターンである。
【図3】この発明の希土類磁石粉末製造用原料合金を製
造するための水素吸蔵処理パターンである。
【図4】従来の希土類磁石粉末製造用原料合金を製造す
るための水素吸蔵処理パターンである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平4−107244(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B22F 1/00 H01F 1/02 - 1/08 C22F 33/02 C22F 38/00 - 38/60

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 R:Yを含む希土類元素、 T:Fe、またはFeを主成分とし一部をCo,Niで
    置換した成分、 M:B、またはBのうち一部をCで置換した成分、 とすると、これらR,TおよびMを含み、残部不可避不
    純物からなるR−T−M系合金を水素または水素と不活
    性ガスの混合ガス雰囲気中で温度:500〜750℃に
    保持することにより水素吸蔵の第1処理を施し、続けて
    同じ雰囲気中で第1処理温度より相対的に低い100〜
    600℃の温度範囲に保持したのち室温に急冷する第2
    処理を施すことにより得られた水素吸蔵合金であって、
    この水素吸蔵合金素地中に平均太さ:0.002〜20
    μmを有する棒状のRの水素化物が存在する組織を有す
    ることを特徴とする希土類磁石粉末製造用原料合金。
  2. 【請求項2】 上記平均太さ:0.002〜20μmの
    棒状のRの水素化物は同一方向に揃っている組織を有す
    ることを特徴とする請求項1記載の希土類磁石粉末製造
    用原料合金。
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