JP3242109B2 - エチレンおよび水素の回収のための吸収方法 - Google Patents

エチレンおよび水素の回収のための吸収方法

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、一以上の望ましい成分を回収するための、
分解ガスや製油排気などの炭化水素ガスの処理方法に関
する。
1940年代以来、炭化水素を熱分解炉に装填して熱分解
によりエチレンを製造する技術が確立されている。熱分
解炉のガスは、冷却、圧縮、スウィートニング、乾燥の
各工程を経た後、エチレンプラントの回収部門に供給さ
れていた。回収部門では最初の精留塔は、約−150℃で
操作される前段の脱メタン塔であった。脱メタン塔底部
のガスは脱エタン塔に供給され、また水素に富む脱メタ
ン塔上部のガスは、燃料ガス流からさらにエチレンを回
収している極低温装置に供給されていた。アセチレン反
応がま２基等からなる、後段のアセチレン除去装置は、
通常、脱エタン塔とC2スプリッターとの中間に置かれて
いた。メチルアセチレンとプロパジエンの反応がまは、
脱プロパン塔とC3スプリッターとの間に置かれていた。
このような配置では、オレフィン類とジオレフィン類か
らなるポリマーである緑色の油が大量に形成され、これ
がC2スプリッター中で氷結したり、エタン蒸留塔に蓄積
することがあった。前段の触媒アセチレン水素添加反応
がまと連結した、熱ポンプを持つ脱エタン塔または脱プ
ロパン塔から上部ガスを供給して、これを処理すること
によって、緑色の油の問題を解決することができる。
溶媒吸収技術において、これらの不飽和化合物を含有
する分解ガス、製油ガスおよび合成ガスからオレフィン
類を単離回収する数多くの工程が知られている。リボイ
ラーを持つ吸収塔あるいは吸収ストリッピング塔内で、
ある工程では吸収油として特定のパラフィン系化合物を
用い、他の工程では芳香族系の吸収油を溶媒として用い
ている。
Y.R.メーラ（Y.R.Mehra）は、アメリカ合衆国特許第
4,743,282号において、分解ガスを圧縮、冷却、スイー
トニング、および乾燥する工程を経て、別々の環状回路
から二つのリーン（lean）溶媒で連続向流的に抽出する
ことにによりC2＝＋炭化水素産物、メタンに富むガス産
物、およびH2に富むガス産物を生産する分解ガス処理法
を開示している。
また、Y.R.メーラは、アメリカ合衆国特許第4,832,71
8号において、3,448kPa以下の圧力下，エチレン抽出塔
では少なくとも一つのフラッシング蒸留段階からの溶剤
スリップストリームによって、そして、その後のメタン
抽出塔ではリーン溶媒によって、連続向流的にガスの流
れを含有するオレフィン類を抽出することによる水素精
製法を開示している。
さらに、Y.R.メーラは、アメリカ合衆国特許第5,019,
143号において、少なくとも一つのリボイラーを持つ脱
メタン・吸収塔中でどのような圧力下でも、水素排気の
流れを先ずストリップされた物理的溶媒の主な流れ、続
いてリーン溶媒のクリーンアップ流れと接触させる連続
法を開示している。
熱または触媒により分解するガスの流れ、あるいは製
油ガス中には、多量の水素が存在し、通常はエチレンや
プロピレンなどのオレフィン類と結合している。これら
のガスは、水素の他に、メタン、一酸化炭素、二酸化炭
素、エチレン、エタン、アセチレン、メチルアセチレ
ン、プロパジエン、プロピレン、プロパン、ブタジエン
類、ブテン類、ブタン類、Ｃ′５類、C6−C8非芳香族
類、ベンゼン、トルエン、キシレン類、エチルベンゼ
ン、スチレン、C9−204℃ガソリン、204＋℃燃料油、お
よび水を含んでいる。
1991年10月３日にオランダで開催されたKTIシンポジ
ウムにおいて、本発明のKTI/AETエチレン回収法の発明
者らは、本発明を、前段に熱ポンプを有する脱プロパン
塔、続いて第四段階のコンプレッサー（a fourth−stag
e com−pressor）、前段の選択的触媒アセチレン水素添
加反応システム（a front−end selective catalytic a
cety−lene hydrogenation reactor system）、および C2′類とC3′類を吸収し、実質的にすべてのC2′類を回
収する小型の自動冷却（エキスパンダーによる）脱メタ
ン塔に供給される上部ガスを産生するガスを吸収・スト
リッピング塔に供給する前に、乾燥段階を配設すると述
べた。リッチ溶媒は溶媒再生装置に供給され、そこで脱
メタン化されたC2′類とC3′類を上部産物として回収
し、その際に生成されたリーン溶媒は、熱回収を終えた
後、吸収・ストリッピング塔に戻される。C2′類とC3′
類は従来型の脱エタン塔でさらに分離されてC2留分とC3
留分とになった後、各々の超精留塔内で処理されてポリ
マーグレードのエチレンおよびプロピレン製品となる。
底部産物として各々の超精留塔から流出するエタンとプ
ロパンは、熱分解炉中でリサイクルされ、分解して消失
する。
このシンポジウムはヨーロピアンケミカルニュース
（European Chemical News）1991年10月14日号で報道さ
れたが、記事は概略のブロック流れ図以外は内容が極め
て乏しいものであった。
しかしながら、KTIシンポジウムで説明された方法に
は、熱または触媒により分解するガス、および製油ガス
には典型的に存在する大量の水素部分を単離回収する手
段が欠けている。これらのガス中の水素は、すべて燃料
ガス産物の一部として排出されてしまう。したがって、
この水素を回収する方法と手段が新しく求められている
のである。
本発明は先ず、エチレンプラントの分解ガスの流れ、
および／または製油排気の流れに特徴的な、水素、メタ
ン、一酸化炭素、エチレン、エタン、アセチレン、およ
びC3以上の重質炭化水素を含有する炭化水素ガスの流れ
を冷却、スイートニング、および圧縮した後、前段の選
択的触媒アセチレン水添反応システムと連結している熱
ポンプを有する脱プロパン塔を通過させて、C3以上の軽
質上部ガスを産生し、これを装填原料であるガスの流れ
として脱メタン吸収塔に供給することにより、エチレン
を回収することに関する。
炭化水素ガスの流れを冷却、スイートニング、および
圧縮した後、前段の選択的触媒アセチレン水添反応シス
テムと連結している熱ポンプを有する脱エタン塔を通過
させて、C2以下の軽質上部ガスを産生し、これを装填原
料であるガスの流れとして脱メタン吸収塔に供給するこ
とにより処理する別法もある。
反応がま流出ガスに含有されているエチレンの75％〜
95％を回収することができる脱メタン吸収塔内で、前段
の触媒アセチレン水添反応がまと連結している、熱ポン
プを有する脱エタン塔または脱プロパン塔からの上部ガ
スを処理することにより、らに、自動冷却回収装置によ
り、脱メタン吸収塔からの上部ガスを処理して、混合溶
媒とエチレンの残り５％〜25％を回収できるので、エチ
レン回収に関するかぎりでは本発明の好ましい目的はす
べて達成することができる。
本発明の方法は、前段脱エタン塔または前段塔プロパ
ン塔を有する従来型エチレンプラントの装填原料すべて
に適用することができるが、後述のように前段脱プロパ
ン塔を有するプラントに対する全範囲のナフサからなる
装填原料の使用によって例示する。
ナフサ装填原料は蒸発して、熱分解炉に供給される。
炉からの流出ガスは、移送管交換機により間接的に急冷
された後、油冷塔において直接的に急冷される。急冷シ
ステムから燃料油留分が産生される。炉からの熱い流出
ガスの熱は油冷システムにおいて、他の工程の原料や、
希釈蒸気の発生との熱交換により回収される。
油冷塔の上部ガスは希釈蒸気が凝縮する水冷システム
においてさらに冷却される。他の工程の原料、特に再生
塔リボイラーの原料との熱交換により、循環している急
冷水からも熱が回収されるので、システム全体ではエネ
ルギーの相乗作用が発揮されている。
水冷塔の上部ガスは、冷却されてくると主として前段
脱プロパン塔の作業圧力に支配されて、三段階に分かれ
て至適圧力になるまで圧縮される。分解ガス圧縮機の第
三段階排気時に、酸性ガスは、アミンと苛性カリ系の合
剤により取り除かれる。酸性ガスが取り除かれた分解ガ
スは乾燥された後、プラントの精留部門に供給される。
圧縮系統には低圧の脱ブタン・ストリッピング塔が配
置されていて、分解ガスからC5以上の重質留分を取り除
いている。圧縮系統には高圧のストリッピング塔を必要
とはしない。
本発明の工程では、前段の選択的触媒アセチレン水添
反応システムと連結している、前段の熱ポンプを有する
脱プロパンシステムを使用している。前段の熱ポンプを
有する脱プロパン塔により、低圧での分画と高圧での縮
合が可能となる。
脱プロパン塔の熱ポンプのエネルギーは、分解ガス圧
縮機の第四段階から供給される。圧縮機から排気される
と、前段反応系でアセチレンに水素添加されてエチレン
になる。さらに、脱プロパン塔の上部ガスに含有されて
いる重質のC3やC4アセチレン類、およびジオレフィン類
に選択的に水素添加されて、その各々のオレフィン類と
なり、その結果この反応系を通じてオレフィン全体が増
加する。緑色の油は、この反応系を通じて生成しない。
分解ガスのうち、アセチレンを含まないC3以下の軽質
部分は反応がまを出て、脱水機で乾燥されて微量残って
いた湿気を取り除く。このC3以下の軽質留分は脱プロパ
ン塔の還流ドラムから出て、溶媒抽出システムに入って
C2−plus炭化水素を回収する。
C3以下の軽質留分は脱メタン吸収塔に供給される。
C2′類やC3′類は溶媒によって吸収される一方、メタ
ン、軽質の成分や、いくらかのエチレンは、脱メタン吸
収塔頂部から排出される。この上部蒸気は小型自動冷却
回収装置に供給されて、ここで実質的にすべてのC2′類
が回収される。さらに、脱メタン吸収塔上部に存在する
溶媒は図１、２、および３には図示していない手段によ
り回収され、脱メタン吸収塔に戻る。エクスパンション
回収システムは、各種蒸気の交差交換（cross exchangi
ng various streams）することと、ターボエクスパンダ
ーおよび／または降圧弁を用いることにより、自動冷却
されているので、−55℃以下に外部から冷却する必要は
ない。
脱メタン吸収塔底部のリッチ溶媒は、溶媒再生塔に送
られ、脱メタン化C2′類およびC3′類が上部産物として
回収される。リーン溶媒は、熱回収後、脱メタン吸収塔
に戻される。
C2′類とC3′類は、従来型脱エタン塔でさらに分離さ
れて、C2留分とC3留分になる。これら二つの留分は、各
々の超精留塔で加工されて、ポリマーグレードのエチレ
ンおよびプロピレン産物とする。底部産物として各々の
超精留塔（例えば、C2とC3のスプリッター塔）から排出
されたエタンとプロパンは、熱分解炉中でリサイクルし
た上、分解して消失する。この場合、後段のアセチレン
水添反法がまは省かれる。
熱ポンプを有する脱エタン塔、または熱ポンプを有す
る脱プロパン塔の底部から排出されたC4−plus留分は、
従来型の脱ブタン塔に送られて、上部産物としてC4配合
物となる。脱ブタン塔の底部産物は、圧縮系統の低圧ス
トリッピング塔からの底部産物と混合されて、熱分解ガ
ソリン水処理機に送られる。
本発明のエチレン回収工程を外部から冷却する場合に
は、プロピレン冷却圧縮機による冷却のみとする。本発
明のエチレン回収工程ではエチレン冷却を必要とはしな
い。本発明の方法では−55℃以上で外部冷却ができる冷
媒が有用であることを理解すべきである。
本発明は、炭素原子４〜10個を有するパラフィン系炭
化水素類、炭素原子４〜10個を有するナフテン系炭化水
素類、および、ベンゼン、トルエン、およびメチル、エ
チルまたはプロピル脂肪族基を有する炭素数８〜10個の
芳香族化合物、特にｏ−キシレン、ｍ−キシレン、ｐ−
キシレン、ヘミメリテン、プソイドクメン、メシチレ
ン、クメン、ｏ−エチルトルエン、ｍ−エチルトルエ
ン、ｐ−エチルトルエン、ｎ−プロピルベンゼン、イソ
プロピルベンゼン、インダン、ジュレン、イソジュレ
ン、プレニテン、粗製キシレン類、トルエンアルキル交
換反応流出液、抽出C9ナフサリホーメート、C9アルキル
ベンゼン類の豊富なリホーメートのC9中間留分、C7−C9
アルキルリホーメートおよびそれらの混合物、およびパ
ラフィン系炭化水素類、ナフテン系炭化水素類および／
または芳香族炭化水素類の混合物からなる群より炭化水
素溶媒を選択することを特徴とする。
さらに本発明は、装填原料である炭化水素ガスの流れ
を送り込む脱メタン吸収塔の装置内冷却とリボイリング
を行い、且つこの吸収塔に対するリーン溶媒の循環速度
を調整して、上部ガスの流れを作り、炭化水素ガスの流
れに存在するエチレンの75％〜99％を底部リッチ溶媒の
流れに吸収させ、このリッチ溶媒を溶媒再生塔に送っ
て、エチレンの上部炭化水素の流れと、重質炭化水素類
とリーン溶媒の流れを産生することを特徴とする。
さらにまた、本発明は上部ガスの流れを自動冷却回収
装置に送り込み、炭化水素ガスの流れに対して0.1％で
あるにすぎない低濃度のエチレンを含有する燃料ガスの
流れを作り、これからC2−plusの流れの成分として装填
原料ガスの流れに存在するエチレンの１％〜25％を回収
すると共に、上部ガスの流れに存在する過剰の溶媒を回
収し、この過剰の溶媒を脱メタン吸収塔にリサイクルさ
せることを特徴とする。
エチレンの上部炭化水素の流れと重質炭化水素類と
は、C2−plusの流れと混合して、エチレンに富む混合流
れを作り、これを脱エタン塔に送って、底部プロピレン
の流れと、重質炭化水素類と、上部エチレンおよびエタ
ンの流れを産生する。
上部エチレンおよびエタンの流れは、C2スプリッター
塔に送られ、底部エタンの流れと上部エチレンの流れを
生成する。この上部エチレンの量は、炭化水素ガスの流
れの中のエチレンの少なくとも99％に達する。
このエチレン回収法は転用性が高く、製油原料にも容
易に適合できるため、製油排気の処理についても分解ガ
ス処理の場合と同等に有用である。
実際上、分解ガスと製油排気は、共に水素を含有して
おり、したがって、脱メタン吸収塔に供給される装填原
料にも、脱メタン吸収塔から排出される上部ガスの流れ
にも、エチレンと重質炭化水素類に加えて水素が含有さ
れている。
装填原料中の水素に対して所望の回収度が50％以下で
ある場合には、上部ガスの流れを選択的に水素部分の流
れと、燃料部分の流れとに分割する。水素部分の流れは
メタン吸収塔に送り、燃料部分の流れは自動冷却回収装
置に送る。
メタン吸収塔では、装填原料ガスの流れの中の水素に
対して50％に相当する上部水素の流れと、底部リッチ溶
媒の流れとが生成される。底部リッチ溶媒は脱メタン吸
収塔に送られる。
流入する装填原料ガスの流れの中の水素を50％まで選
択的に回復する場合には、溶媒は、単一の溶媒回路とし
て循環し、その循環率は、装填ガス流れのC2+の内容に
よって決定される。
装填原料ガス流れの中の水素に対して所望の回収度が
20％〜100％である場合には、脱メタン吸収塔から排出
される上部ガスの流れをメタン吸収塔に送ると、装填原
料ガス流れ中の水素に対し20％〜100％に相当する水素
の流れと、底部リッチ溶媒の流れとが生成される。
メタン吸収塔の底部リッチ溶媒の流れは、選択的に吸
収塔部分の流れと、ストリッピング塔部分の流れとに分
割する。吸収塔部分の流れは脱メタン吸収塔に送り、ス
トリッピング塔部分はメタンストリッピング塔に送る。
メタンストリッピング塔では、底部溶媒の流れと上部
の流れが生成される。底部溶媒の流れはメタン吸収塔で
リサイクルされ、上部の流れは自動冷却回収装置に供給
される。
これから供給される炭化水素ガスの流れ中の水素に対
して20％〜100％が選択的に回収される場合には、次の
ようにする。すなわち、メタン吸収塔、脱メタン吸収
塔、溶媒再生塔を循環する小溶媒回路と、メタンストリ
ッピング塔とメタン吸収塔を循環する大溶媒回路からな
る二つの溶媒回路がある。このうち、小溶媒回路の循環
速度は装填原料ガスの流れ中のC2以上の重質分によって
決定する。大溶媒回路の循環速度は、脱メタン吸収塔で
作られる上部ガスの流れに含まれるメタンを吸収するに
必要な循環速度総計から、溶媒再生塔で作られる底部リ
ーン溶媒の流れの流量を引いた差によって決定する。
メタン吸収塔で作られる底部リーン溶媒の流れは選択
的に、メタン部分の流れとエチレン部分の流れとに分割
する。エチレン部分の流れは、脱メタン吸収塔に送り、
メタン部分の流れは、メタンストリッピング塔に送る。
このように選択的に三つの部分に分割することによ
り、全プラントから所望のパーセントの水素を回収する
ことができる。この場合、燃料ガスの流れの組成を変え
ることが必要なだけで、エチレンに富む混合流れの生成
と組成には影響を与えることがない。
冷却、スウィートニング、圧縮される装填原料ガスの
流れが分解ガスの流れである場合、ターボエクスパンダ
ーを用いて自動冷却を行う。この自動冷却により脱メタ
ン化とエチレン回収のための冷却が行われ、C2−plusの
流れとして脱メタン吸収塔に送り込まれた炭化水素ガス
の流れ中に存在するエチレンの25％までを回収すること
ができる。
窒素と酸化窒素を含有するFCC製油排気の流れを炭化
水素ガスの流れとして冷却、スイートニング、圧縮する
場合、降圧弁（pressure let−down valves）を使用し
て自動冷却を行う。この冷却によりジュール−トムソン
効果を得る。その反面、冷却温度が−100℃以下になら
ないように制限されているため、酸化窒素類が凝縮しな
い。
水素、メタン、一酸化炭素、エチレン、エタン、およ
び製油排気の流れに特有なC3以上の重質炭化水素を含有
するが、実質的にアセチレンを含まない装填原料ガスを
冷却、スウィートニング、圧縮する場合、熱ポンプを有
する脱エタン塔、または熱ポンプを有する脱プロパン塔
により処理してもよい。この場合、触媒により水素添加
を行って各々C2以下の軽質、およびC3以下の軽質部分を
作ることはしないで、そのまま装填原料ガスの流れとし
て脱メタン吸収塔に送り込む。
炭化水素類を吸収するのに有用な溶媒はどんなもので
あっても、本発明の装置内冷却およびリボイリングされ
た脱メタン吸収装置やメタン吸収塔内の溶媒として好適
である。
本発明の方法は転用性が高く、極めて多種の製油原料
と容易に適合することができる。したがって、本発明の
方法は分解ガスの処理の場合と同等に製油排気の処理に
有用である。例えば、製油排気のあるものはアセチレン
を含有していない。したがって、この場合アセチレン反
応がま、脱水装置、冷却装置、相分離装置を省略でき
る。
図１、２、および３においては、パイプラインの名称
には流れの名称を用いている。また、流れに名称を用い
ないで、関連物質名を記している場合もある。これらの
図で示している設備の重要品目については、従来通り流
量制御弁、温度制御装置、ポンプ、その他が設置されて
いて、以下の説明において本発明の方法に従って、連続
稼働しているものと了解する。これらの弁、装置、ポン
プ、および熱交換機、アキュムレーター、コンデンサ
ー、その他は一括して「補助設備」と呼ぶ場合がある。
「吸収装置」なる語は、通常はガス／溶媒吸収設備に用
いられるものであるが、それが、本発明の方法で選択的
な物理的溶媒を伴って使用される場合には、「抽出装
置」と考えられる。吸収装置は吸収塔と了解しても良い
し、またストリッピング装置は蒸留塔と了解して良い。
また、「吸収・ストリッピング塔」と「脱メタン吸収
塔」とは同一の設備を指し、「エクスパンション回収装
置」と「自動冷却回収装置」とは同一の設備を指す。
図面の簡単な説明 図１は、脱メタン吸収塔が熱ポンプを有する脱プロパ
ン塔、または熱ポンプを有する脱エタン塔からガスを受
取り、上部ガスを小型自動冷却装置を送り込み、オレフ
ィン類と溶媒の損失をすべてなくしてしまう概略流れ図
を示すものである。
図２は、前段の熱ポンプを有する脱エタンまたは脱プ
ロパン塔から送られる上部ガスの流れ、または製油排気
の流れから最高50％までの水素を回収するスリップスト
リームによる一実施態様の概略流れ図を示すものであ
る。
図３は、同一のガスの流れの中の20％ないし100％の
水素を回収するフルストリーム（full stream）による
一実施態様の概略流れ図を示すものである。
図１の概略流れ図で示す工程は、熱ポンプを有する脱
エタンまたは脱プロパン塔13、アセチレン反応がま18、
脱水装置21、冷却相分離システム25、装置内冷却とリボ
イリングを行うことができる脱メタン吸収塔29、自動冷
却回収装置35、溶媒再生塔53、脱エタン塔41、およびC2
スプリッター塔47からなっている。
入口の分解ガスの流れ11は乾燥していて、CO2がなく
硫黄を含んでいる。これを冷却して、リボイラーを持
ち、流れ17としてC4+炭化水素類を取り除く脱プロパン
塔13に送り込む。脱エタン塔13が用いられる場合は、流
れ17にはC3+炭化水素が含まれている。この上部流れ15
は、アセチレン反応がま18に送られる。ここで反応した
上部流れ19は脱水装置21に送られ、乾燥流れ23となり、
冷却相分離システム25に入る。液体流れ26はシステム25
から脱プロパン塔13に戻されてリサイクルする。ガスの
流れ27は脱メタン吸収塔29に送られる。
脱メタン吸収塔29から上部流れ31が自動冷却回収装置
35に送られ、底部流れ33が溶媒再生塔53に送られる。自
動冷却回収装置35では、脱メタン吸収塔29に戻されてリ
サイクルする回収溶媒の流れ32、燃料ガスの流れ37、お
よび脱メタン化されたC2−plusの流れ39が作られる。
再生塔53では、脱メタン吸収塔29頂部に供給される底
部リーン溶媒の流れ57、C2−plusの流れ39と混合して、
流れ42となって脱エタン塔41に供給される上部流れ55が
作られる。脱エタン塔41からは、底部流れ45がC3スプリ
ッター塔に供給され、上部流れ43がC2スプリッター塔47
に供給され、この装置の上部産物としてエチレン製品の
流れ49、底部産物としてエタンリサイクルの流れ51が作
られる。この工程の概略図で装置13が熱ポンプを有する
脱エタン塔である場合、流れ42は脱エタン塔41を経由し
ないで、直接C2スプリッター塔47に入る。
本発明の方法では、脱メタン吸収塔29により装填原料
からC4+類が無くなったものを捕捉し、これからC2類とC
3類を除去する。自動冷却回収装置35に対しては実質的
に水素とメタンのみを送り込むので、これらのガスのみ
について冷却することが必要であるだけであるので、小
部分のエチレン（例えば、11％）、微量のプロピレン
（例えば、１％）を除いては、化合物の凝縮が起こるこ
とはない。このように、本発明により溶媒の損失を抑制
する新しい方法を提供する。さらに、自動冷却回収装置
35はこの機構末端の脱メタン装置としての機能を持ち、
実際に脱メタン塔を備えていて、ターボエックスパンダ
ーまたはジュール・トンプソン弁により溶媒の全部を回
収する。したがって、プロパンの流れと共に本工程から
離れ、分解作業中でリサイクルする溶媒はほんの微量
（例えば、0.008％）であるにすぎない。他に溶媒を補
給する必要はない。
本発明では自動冷却回収装置35をエクスパンション回
収システムとして利用している。このため、従来技術の
回収法の典型的な悩みであった、高い費用を掛けて溶媒
を最大限に回収し、エチレンの損失を最小限度に抑える
必要がない。つまり、本発明の方法では、脱メタン吸収
塔29は単にいエチレンの主要部分（75％〜99％）の回収
を担当し、エチレン残部（25％〜１％）とこれに随伴し
ている溶媒のスキャベンジャー作業をエクスパンション
回収システムに依存しているからである。この脱メタン
吸収塔29によるエチレン主要部分の回収も、工場の特異
な経済条件、装填原料の組成、費用・資本・操業費要
因、その他によって決定することができる。
実施例１ 次の表I A、I B、I C、およびI Dは、図１に示す本発
明の前段脱プロパン工程、前段触媒水素添加工程、およ
び脱メタン吸収工程における、流れ19個の24成分の比率
を時間辺りのkgmole単位で示したものである。これはCO
2と硫黄化合物を含まない、全範囲のナフサ装填原料を
分解することにより調製した分解ガスの流れからエチレ
ンを回収する作業である。工程でのこれら19個の流れ
は、脱プロパン塔13、アセチレン反応がま19、脱水装置
21、冷却相分離装置25、脱メタン吸収塔29、自動冷却回
収装置35、脱エタン塔41、C2スプリッター塔47、および
溶媒再生塔53で加工される。
表I A〜I Dを検討すると、脱プロパン塔13において流
れ17が流れ11と26から受け取ったほとんどのC4+が除去
されるのが分かる。アセチレン反応がま18は、すべての
アセチレンを取り除き、プロパジエンを減量し、ほとん
どのブタジエンを除去し、エチレン、エタン、プロパ
ン、および１−ブテンを増量させる。本発明の方法によ
って、このようにエチレンが生成され、反面、燃料ガス
の流れのために失うエチレンが極めて微量であるため、
エチレン生成物の量は、新しい装填原料の流れ11中のエ
チレン量よりも大きい。
反応がま18の反応性は高い特異性をもっている。とい
うのは、プロパジエン、特にブタジエンは脱メタン吸収
塔29内でポリマー化し、詰まらせる傾向がある。表I A
に示す通り、反応がま18によって流れ15中の1,3−ブタ
ジエン量が時間辺り9.34kgmolesであったものが、流れ1
9では時間当り0.93kgmolesにまで減少している。この減
少は反応がま18を先に、脱メタン吸収塔29を後にする順
序で配置した結果であり、これだけでも本発明の主要目
的は達成される。
再び表I A〜I Dに戻って本発明の達成状況を検討する
と、例えば脱水装置21は流れ19中の微量の水分すらも除
去して、流れ23に実質的に湿気が残らないように保証し
ている。また、リサイクルの流れ26では、冷却相分離シ
ステム25は脱水後の流れ23によって運ばれてきたエチレ
ンの14％、Ｍ−アセチレンの57％、プロパジエンの50
％、プロペンの42％、ビニールアセチレンの72％、1,3
−ブタジエンの35％、ｉ−ブテンの71％、および１−ブ
テンの72％を除去している。
リッチ溶媒の流れ33において、脱メタン吸収塔29は流
れ27、32、および57によって運ばれてきたエチレンの89
％、ｍ−アセチレンの99％、プロペンの99％、1,3−ブ
タジエンの99％、ｉ−ブテンの99％、および１−ブテン
の99％を除去している。
従来技術は長年の昔に同様の吸収成果を挙げていた
が、燃料ガスの流れに対する損失のため、工程としての
総合成績は経済的に耐えられるものではなかった。しか
しながら、この同じ流れを自動冷却回収装置35に通す
と、本発明の方法による燃料ガスの流れ37に対する損失
は、流れ31で運ばれてくるエチレンの1.76％、流れ11で
運ばれてくるエチレンの0.20％に過ぎない。また燃料ガ
ス以外では水素、メタン、および一酸化炭素など他の成
分をなんら失うことがない反面、新しく供給されるガ
ス、重量モルで42％に対してｎ−ヘキサン溶媒を必要通
り循環させることができる。流れ39では、自動冷却回収
装置35が流れ31で運ばれてくるエチレンの98.0％、エタ
ンの99.6％、およびプロパンの99.2％を除去している。
このような次第で、脱メタン吸収塔29は余裕を持って
稼働しており、限度いっぱいまで働かされることはな
く、したがって、資本支出が比較的に小さくて済み、操
業費用も低額である。自動冷却回収装置35は、表I A〜I
Dで示す実施例１によると新しく供給される流れのう
ち、重量モルで48.5％、重量ベースで26.9％を受け取っ
ている。底部流れ中の化合物を凝縮させるため（この実
施例では供給される炭化水素ガスの流れに対して重量モ
ルで約４％）に、外部からの冷却を必要としない。した
がって、この装置においても、資本支出が比較的に小さ
く、操業費用は驚くほど低額である。
水素をさらに回収することが望ましい場合には、脱メ
タン吸収塔の上部ガスの流れを選択的に、水素供給割り
部分と燃料ガス割り部分とに分割して、これから水素含
有部分を生成物として回収する。ガスの流れを分割する
のであるから、したがって水素回収率は限られている。
また、この方法のスリップストリームによる実施態様
と、フルストリームによる実施態様とは、いずれの場合
でも水素を選択的に生成することができる。この二つの
実施態様を機能の上から区別するとすれば、スリップス
トリーム実施態様は水素を最高50％までを回収すること
ができることが挙げられる。しかしながら、このことは
実際の好成績を示すものであって、方法の限界を示すも
のではない。
さらに、水素回収量が同じである場合、溶媒の循環を
増加すると水素の純度が上昇する。したがって、純度を
一定に据え置いて、溶媒循環を増やすと水素回収量が増
加する。
スリップストリームによる実施態様において、脱メタ
ン吸収塔の上部流れを、水素供給割り部分と燃料ガス割
り部分とに分割して、含有水素の最高50％までを生成物
として生成することができる。さらに詳しくは、水素割
り部分をメタン吸収塔に送り込み、ここで水素が上部生
成物の流れとして生成される。同じくここで生成される
メタンに富む底部流れは、脱メタン吸収塔頂部に供給さ
れる。脱メタン吸収塔の上部流れを分割した残りは、自
動冷却回収装置に直接送り込まれ、ここでは底部C2/C3
の流れと、脱メタン吸収塔にリサイクルされているリッ
チ溶媒の小さな副生流れとから、メタンと一酸化炭素を
含む燃料ガスの流れが分離される。
脱メタン吸収塔の底部リッチ溶媒の流れは、溶媒再生
塔に送られる。溶媒再生塔ではすべてのC2+炭化水素成
分を含有する上部流れと、メタン吸収塔頂部に供給され
る底部リーン溶媒の流れが作られる。この上部C2+の流
れは自動冷却回収装置の底部C2/C3の流れと合体して、
脱エタン塔や、C2スプリッター塔に供給されるエチレン
／プロピレン生成物の流れを生成する。
スリップストリームによる実施態様では、一個の溶媒
回路で機能している。溶媒の循環速度は脱メタン吸収塔
入口のガスのC2+分によって決定される。先ず、リーン
溶媒がメタン吸収塔頂部にはいることから始まり、次に
脱メタン吸収塔、続いて溶媒再生塔に至って、ここでリ
ーン溶媒が生成される。
さらに、フルストリームによる実施態様で、先ずメタ
ン吸収塔において、脱メタン吸収塔の上部流れすべてを
加工し、上部流れを効果的に水素生成物の流れに生成す
ることができる。メタン吸収塔の底部流れである、水素
に乏しいリッチ溶媒の流れは選択的に小部分の流れと、
大部分の流れとに分割する。小部分の流れは脱メタン吸
収塔に供給され、大部分の流れはメタンストリッパー塔
に供給される。メタンストリッパー塔の底部流れは主溶
媒としてメタン吸収塔にリサイクルされる。また、メタ
ンストリッパー塔のメタンに富むが水素が乏しい上部流
れは、自動冷却回収装置に送られる。自動冷却回収装置
の機能はスリップストリームによる実施態様と同様であ
る。しかしながら、スリップストリームによる実施例で
は、脱メタン吸収塔の上部流れはメタン吸収塔と自動冷
却回収装置との間で分割したが、フルストリームによる
実施態様では反対にメタン吸収塔の底部リッチ溶媒を、
脱メタン吸収塔とメタンストリッパー塔との間で分割す
る。
また、スリップストリームによる実施態様の場合と同
様にして、溶媒再生塔で脱メタン吸収塔のリッチ溶媒を
精製する。リーン溶媒はすべてメタン吸収塔頂部にリサ
イクルし、エクスパンション回収システムの底部流れ
と、溶媒再生塔の上部流れは、同様にして混合する。フ
ルストリームによる実施態様は、メタン吸収塔、脱メタ
ン吸収塔、溶媒再生塔を循環する小回路、およびメタン
ストリッパー塔からメタン吸収塔を循環する大回路の、
二つの溶媒回路によって機能している。
小溶媒循環回路の流量は、脱メタン吸収塔入口のガス
のC2+分によって決定される。大溶媒循環回路の流量
は、脱メタン吸収塔上部に含まれているメタンを吸収す
るのに必要な循環総計から、溶媒再生塔によって生成さ
れるリーン溶媒の小さな流れを減じた差によって決定す
る。
スリップストリームによる実施態様を利用して、供給
される水素の最高50％以下の水素を選択的に生成するこ
とができる。フルストリームによる実施態様を利用し
て、供給される水素の20％〜100％の水素を選択的に生
成することができる。メタンストリッパー塔とパイプラ
インを配設して、脱メタン吸収塔上部の流れの所望量を
メタン吸収塔、または自動冷却回収装置に送り込む、お
よび／またはメタン吸収塔底部の流れの一部または全部
を脱メタン吸収塔に送り、または一部をメタンストリッ
パー塔に送る、および／または溶媒再生塔底部の流れの
一部または全部をメタン吸収塔に送り、または一部を脱
メタン吸収塔に送ることにより、プラント全体から供給
水素の５％から、例えば100％相当量の水素生成物を生
成することができる。これは市場における水素ガスの需
要、近接の製油所または石油化学工場のリホーメート炭
化水素、水素添加分解水素（hydrocracking hydrogen）
に対する必要度次第であることは言うまでもない。また
この場合、燃料ガス生成物の流れの組成のみを変えるだ
けで、C2/C3生成物の流れを妨げることはない。
市場の需要に従い、且つオレフィン類の生成を妨害す
ることなく、上気の水素生成を行う手段は次のように構
成されている。
（１） 脱メタン吸収塔の上部ガスの流れを、メタン吸
収塔と自動冷却回収装置との間で選択的に分割する。
（２） メタン吸収塔の底部リッチ溶媒の流れを、脱メ
タン吸収塔と、メタンストリッパー塔との間で選択的に
分割する。
（３） 溶媒再生塔の底部リーン溶媒の流れを、脱メタ
ン吸収塔と、メタン吸収塔との間で選択的に分割する。
水素回収が零になろうとするにつれて、先ず最初に自
動冷却回収装置の流量の分割（ガス）が100％に近づ
き、第二番目に脱メタン吸収塔の流量の分割（リッチ溶
媒）が100％に近づき、そして第三番目に脱メタン吸収
塔の流量の分割（リーン溶媒）が100％に近づいて行
く。水素分割が100％に近づくと、第一番目にメタン吸
収塔の流量の分割が100％に近づき、第二番目にメタン
ストリッパー塔の流量の分割が65〜85％に近づき、第三
番目にメタン吸収塔の流量の分割が100％に近づいて行
く。
図２は、C2およびC3オレフィン類を完全に回収しなが
ら、最高50％までの範囲内で任意のパーセントで装填原
料27中の水素を生成する本発明のスリップストリームに
よる実施態様を示すものである。構成の主要装置は、装
置内冷却ができ且つリボイリングガ可能な脱メタン吸収
塔29、メタン吸収塔30、溶媒再生塔53、および自動冷却
回収装置53である。より詳しくはこの方法は、前段脱エ
タン塔または脱プロパン塔上部の蒸気、またはFCC装置
からなどの製油排気であって、スウィートニング、圧
縮、および乾燥の工程を経た飽和および不飽和炭化水素
ガスからなるものを、脱メタン吸収塔29に供給すること
からなる。脱メタン吸収塔29では流れ32および38も受け
入れている。その底部流れ33は溶媒再生塔53に送られ、
リーン溶媒からなる上部流れ55および底部流れ57に生成
される。
最高50％までの水素を回収するには、脱メタン吸収塔
29の上部流れ31を、市場を考慮にいれながら選択的に水
素割り部分流れ34と燃料ガス割り部分流れ36とに分割す
る。メタン吸収塔30は溶媒再生塔53から底部流れ57の少
なくとも一部を流れ59として受け取る。残りの部分は、
流れ58として特に水素の回収が低調である場合、直接に
脱メタン吸収塔29に送られる。
メタン吸収塔30では、本方法の水素生成物の流れとし
て上部流れ40を生成する。また、底部流れ38も生成され
て、水素回収が比較的低調である、つまり50％以下であ
る場合に直接脱メタン吸収塔29に送り込まれる。
流れ36は自動冷却回収装置35に送られて、燃料ガス生
成物の流れである流れ37として生成される。回収溶媒か
らなる流れ32は、脱メタン吸収塔29でリサイクルされ
る。脱メタン化エチレン＋炭化水素類からなる流れ39は
溶媒再生装置53の上部流れ55と混合して、脱メタン化C2
とC3の不飽和および飽和炭化水素類からなる生成物流れ
42を形成して、先ず脱エタン塔41に、続いてC2スプリッ
ター塔47に供給する。
図３は、C2およびC3オレフィン類を完全に回収しなが
ら、新しく供給される流れ27中の水素の20％から100％
までの範囲内で任意のパーセントで水素を生成する本発
明のフルストリームによる実施態様の概略を示すもので
ある。構成の主要装置は、図２で示したスリップストリ
ームによる実施態様と同様の脱メタン吸収塔29、メタン
吸収塔30、溶媒再生塔53、および自動冷却回収装置35か
らなっている。
より詳しくは、フルストリームによる実施態様は、前
段脱エタン塔または脱プロパン塔上部の蒸気、またはFC
C装置からなどの製油排気を流れ27として脱メタン吸収
塔29に供給することからなる。この脱メタン吸収塔29は
流れ32および48も受け入れている。底部流れ33は溶媒再
生塔53に送られて、リーン溶媒からなる上部流れ55およ
び底部流れ57を生成する。
上部流れ31は分割しないで、メタン吸収塔30に直接供
給される。このメタン吸収塔30は溶媒再生塔53のリーン
溶媒からなる底部流れ57や、メタンストリッパー60の底
部の再生溶媒からなる流れ62をも受け入れている。メタ
ン吸収塔30の上部流れ40は水素生成物として送り出され
る。
リッチ溶媒からなる底部の流れ38は次の二つの部分に
分割される。吸収塔部分の流れ48は脱メタン吸収塔29で
リサイクルされ、またストリッパー部分の流れ46はメタ
ンストリッパー塔60に送り込まれる。流れ46の相対量は
メタン吸収塔30の吸収必要量によって決定され、流れ48
の量は脱メタン吸収塔29の吸収必要量によって決定され
る。
メタンストリッパー塔60上部の流れ61は、自動冷却回
収装置35に送られて、燃料ガス生成物として流れ37に生
成される。回収溶媒からなる流れ32は脱メタン吸収塔29
でリサイクルされる。脱メタン化エチレン＋炭化水素類
である流れ39は、溶媒再生塔53の底部の流れ55と混合し
て脱メタン化C2とC3の不飽和および飽和炭化水素類から
なる生成物の流れ42となり、先ず脱エタン塔41に、続い
てC2スプリッター塔47に供給される。
本発明の方法により、溶媒の循環を抑制することがで
きる。と言うのは、脱メタン吸収塔29が実質的にはC4+
炭化水素類を含まない供給原料の流れ27に含有されてい
るエチレンを75〜99％回収し、同じ流れ27からC2類やC3
類のみを除去し、充分な水素とメタンをメタン吸収塔30
に供給する。したがって、先ず流れ32の過剰な溶媒を回
収するため、次に供給原料中のエチレン含量の１〜25％
に相当する残存エチレンを回収するため、自動冷却回収
装置に流れ39として供給されるガスだけを装置内で冷却
する必要があるのみである。
さらに、自動冷却回収装置35内に配設されている脱メ
タン塔が残る溶媒を回収し、この溶媒は流れ42に乗って
工程外に排出されたり、分解作業のために熱ポンプを有
する脱エタン塔が稼働している場合はエタンの流れと共
に、あるいは熱ポンプを有する脱プロパン塔が稼働して
いる場合はプロパンの流れと共にリサイクルされる。こ
の工程で用いるパラフィン系、ナフテン系溶剤はエチレ
ンプラントでは装填原料と見なされている。したがっ
て、リサイクルのエタンあるいはプロパンの流れに含有
されている溶媒は、分解すればさらにエチレンを得るこ
とができる。
脱メタン吸収塔29によりエチレンを回収する場合、主
要部分はプラントの特定経済条件、装填原料の組成、費
用・資本・操業費などの要因によって決定すべきであ
る。
流れ38から流れ46を経て流れ62に至る、大きな溶媒経
路が形成されている。この場合、溶媒は脱メタン吸収塔
29と再生塔53を省略する。メタンストリッパー搭60は、
精留塔または複数のフラッシング段階またはこれらのも
のを組み合わせた構成にしても良い。この回路中の溶媒
はメタン吸収のためメタンストリッパー60で充分に再生
されるので、溶媒再生塔53で処理することがない。図３
に示すように流れ31中で大きく増量するメタンを吸収す
るため溶媒再生塔53から真にリーンな溶媒がすべてメタ
ン吸収塔30に供給されている。ところが、スリップスト
リームによる実施態様の図２の流れ34と比較すると、底
部の流れ62中には充分にリーンな溶媒が大量に存在して
いるので、上気の吸収が必要となった場合には、大いに
助かることになる。
図２ならびに表II A,II BおよびII Cを用いて実施例
２、図３ならびに表III A,III BおよびIII Cを用いて実
施例３により本発明を説明してさらに良き理解を推進す
る。以下の比率および百分比は、可能な限りkgmole単位
によるものとする。
これらの実施例において、説明の便宜のため溶媒とし
てｎ−ペンタンを用いているが、炭素数４〜10の物理的
炭化水素溶媒は如何なるものであっても本発明の方法に
好適に使用することができる。さらに、パラフィン系、
ナフテン系その他軽質芳香族溶媒は、分子量および UOP特性になんらの制限を設けることなく、すべて本発
明の実施に好適である。
実施例２ 上部の流れ31が分割されて、その21.24パーセントが
流れ34としてメタン吸収塔30に送られ、残りは流れ36と
して自動冷却回収装置35に直接送られる。また、リッチ
溶媒の流れ36はすべて脱メタン吸収塔29頂部に供給され
る。このようにして、このスリップストリームによる実
施態様では流れ27として装填された水素の19.89％を流
れ40から回収し、メタン吸収塔30に入った水素の92.2％
を流れ34から回収する。流れ40中の水素の純度は約98モ
ル％である。吸収塔29には水素が2,106.10kgmol/hr入る
が、このうちリッチ溶媒の流れ33中に失われるものは何
もない。
表II A〜II Cを見ると、流れ31を3.7:1.0の比率で流
れ36と流れ34とに分割しているのが分かる。さらに、吸
収塔29の作業温度は底部が46℃、頂部が33℃であり、装
填原料の取扱量は5,781.85kgmoles/hr、装填原料の流れ
27の含量を基準とするエチレン回収率は91％以上、また
溶媒の典型例である純粋のｎ−ペンタンの回収量は2,56
3.64kgmoles/hrであることは注目に値する。
さらに続けて、表II A〜II Cからこのスリップストリ
ーム実施例のガス生成物の流れ37により本発明の特徴を
挙げる。自動冷却回収装置35は流れ36からエチレン95.6
3％を回収して、流れ39とする。この流れ39は脱メタン
化されてメタン含量が0.08モル％しかない。この実施例
の方法全体で失われた溶媒量を流れ40および42で見る
と、0.52kgmoles/hrである。燃料ガスシステムに続く流
れ37では溶媒は失われない。C2およびC3炭化水素からな
る生成物の流れ42中に、エチレンに対して100万分の231
の比率でメタンが含有されていることは採算上重要であ
る。
再循環溶媒の流れ57は、97.00モル％のｎ−ペンタン
からなる。エチレン回収率総計が99.84％である時、溶
媒の流れ57中には装填原料ガスを基準としたモル比で0.
44のペンタンが存在する。この実施例では、流れ59の溶
媒流量は流れ57のそれと同一で、流れ58の溶媒流量は零
である。
実施例３ 本実施例では、選択的フルストリームにより100％水
準で水素を回収することを説明する。このフルストリー
ムによる実施態様では、上部の流れ31はすべてメタン吸
収塔30に送り、リッチ溶媒の流れ38は脱メタン吸収塔29
に供給する流れ48と メタンストリッパー塔60に供給する流れ46とに分割する
ことにより、装填原料の流れ27の含量を基準として94.6
5％の水素を流れ40から回収し、またメタン吸収塔30に
入る水素量を基準として93.12％の水素を流れ31から回
収する。流れ48から脱メタン吸収塔29に追加の水素を導
入するので、メタン吸収塔30近傍では水素回収率は低下
する。流れ40の水素純度は80.15％である。
表III A〜III Cを見ると、流れ38が3.5:1.0の比率で
流れ46と流れ48とに分割されているのが分かる。脱メタ
ン吸収塔29の作業温度は頂部で−33℃、底部で53℃であ
り、装填原料取扱量は5,696.89kgmoles/hr、また脱メタ
ン吸収塔29内ではｎ−ペンタン3,167.98kgmoles/hrを使
用して、流れ27の含量を基準として97.4％のエチレンを
流れ33から回収している。流れ62のｎ−ペンタンと流れ
57のｎ−ペンタンとの比は、3.5:1.0である。この分割
比は、リッチ溶媒の流れ38を流れ48と46とに分割したと
きの比と同一である。
さらに続けて、表III A〜III Cからこのフルストリー
ム実施例のガス生成物の流れ37により本発明の特徴を挙
げる。自動冷却回収装置35によって、装填原料の流れ27
の含量を基準として僅か0.22％のエチレンしか流れ37を
経由して燃料ガスシステムに排出されていかない。
再循環溶媒の流れ57は、純粋の溶媒97.00％からな
る。装填原料の流れ27の含量を基準としてモル比で55.6
1％の溶媒が流れ57に存在し、この方法全体でのエチレ
ン回収率総計を流れ42で見ると99.7％である。
自動冷却回収装置35では、底部の流れ39でエチレン＋
炭化水素類の凝縮と脱メタン化を行うための冷却は外部
からのものを必要とはしない。したがって、装置のサイ
ズがかなり小型で、投資も比較的少額で済む。例えば、
自動冷却回収装置35への原料の流量は、脱メタン吸収塔
29への原料の流量に対してモル比で実施例２では48％、
実施例３では31％である。しかしながら、−55℃以上の
冷蔵装置を自動冷却回収装置35内に取り付けると、脱メ
タン吸収塔29によりエチレン＋炭化水素類を吸収するた
めに必要な溶媒の循環率を全体として減少させることが
できる場合には、そうしても良い。
分解ガスの場合ターボエックスパンダーを使って自動
冷却を行い、脱メタン吸収塔29では回収できなかった１
〜25％のメチレンの脱メタン化して回収するに必要な冷
却を実施する。FCC製油排気ガスを脱メタン吸収塔29に
送り込む場合には、自動冷却回収装置35のターボエック
スパンダーを降圧弁に取り替える。こうするころによ
り、ジュウール・トンプソン効果を得ることができる
し、また冷却温度が−110℃以下に下がらないようにす
ることもできる。このような制限を加えることにより、
この方法の安全を確保し、特に装置内で窒素酸化物類が
凝縮してNOxを生成するのを防止する。
ほとんどの製油排気ガスは、分解ガスには通常存在し
ない窒素を含有している。脱メタン吸収塔29の装填原料
に窒素が存在する場合では、本発明の方法では窒素と水
素を分離することができないので、原料の窒素含量によ
って流れ40の水素の純度に影響が出てくる。
製油所では製油排気のほどんとを燃料に使用してお
り、これらの排気ガスは燃料ガスシステムの圧力に準じ
て低圧である。所望の水素回収度、オレフィン類の回収
度、および水素に必要な圧力次第ではあるが、FCCガス
を圧縮する必要はない。したがって、頭上熱ポンプシス
テムを付けない簡単な脱エタン塔、あるいは脱プロパン
塔を使用しても良い。これらの排気ガスにアセチレンが
含まれていない場合には、上部のガスを脱メタン吸収塔
29に直接流入させることもできる。
フロントページの続き (72)発明者 メーラ，ユーヴ・アール アメリカ合衆国、77381 テキサス、 ザ・ウッドランズ、グレン・キャニオ ン・プレイス ６ (72)発明者 ラム，ウィルフォード・ケイ アメリカ合衆国、91007 カリフォルニ ア、アルカディア、ロングリー・ウェイ 167 (72)発明者 マリンズ，ドン・ダブリュー アメリカ合衆国、91740 カリフォルニ ア、グレンドラ、イースト・コブルフィ ールド 2048 (56)参考文献 米国特許4743282（ＵＳ，Ａ) 米国特許5019143（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C07C 7/11 C07C 11/04 C10G 5/04

Claims (23)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】炭化水素ガス27を脱メタン吸収塔29に供給
    し、炭化水素溶媒を使用してメタンおよび少量のエチレ
    ンを含む上部ガスの流れ31とエチレン−重質炭化水素類
    に富む底部溶媒の流れ33を生成し、前記上部ガスの流れ
    31は自動冷却回収装置35により分離してC2−plusの流れ
    39を生成し、前記底部リッチ溶媒の流れ33は溶媒再生塔
    53により分離して脱メタン化エチレン−重質成分からな
    る上部の流れ55と脱メタン吸収塔29にリサイクルするリ
    ーン溶媒の流れ57を生成し、エチレンを回収する方法に
    おいて、 前記方法は−55℃以上の温度による外部からの冷却を必
    要とし、かつ A.次からなる群より前記炭化水素溶媒を選択すること
    と、 （１）炭素数４ないし10のパラフィン系炭化水素類 （２）炭素数４ないし10のナフテン系炭化水素類 （３）ｏ−キシレン、ｍ−キシレン、ｐ−キシレン、ヘ
    ミメリテン、プソイドクメン、メシチレン、クメン、ｏ
    −エチルトルエン、ｍ−エチルトルエン、ｐ−エチルト
    ルエン、ｎ−プロピルベンゼン、イソプロピルベンゼ
    ン、インダン、ジュレン、イソジュレン、プレニテン、
    粗キシレン類、トルエンアルキル交換反応流出液、抽出
    C9ナフサリホーメート、C9アルキルベンゼン類に富むリ
    ホーメートのC9中間留分、C7−C9芳香族アルキル基のサ
    ブグループを構成する脂肪族メチル基、エチル基、また
    はプロピル基を有するベンゼン、トルエン、C8−C10芳
    香族化合物からなる群より選ばれる芳香族炭化水素類 （４）前記パラフィン系炭化水素類、前記ナフテン系炭
    化水素類および／または前記芳香族炭化水素類の混合物 B.脱メタン吸収塔29を装置内冷却し、かつ装置内リボイ
    リングし、この塔内でのリーン溶媒の循環率を調整し
    て、75％〜99％のエチレンを前記炭化水素ガスの流れ27
    から前記リッチ溶媒の流れ33に吸収することと、 C.下記の事項を実施するため前記自動冷却回収装置35内
    の脱メタン塔を使用することと、 （１）C2−plusの流れ39の一成分であるエチレンを前記
    炭化水素ガスの流れ27の含量を基準にして１％〜25％を
    回収することと、 （２）前記炭化水素ガスの流れ27の含量を基準として前
    記エチレンを0.1％の低率で含有する前記燃料ガスの流
    れ37を生成すること、 （３）前記自動冷却回収装置35への原料の流れからさら
    に余剰の溶媒を回収すること、 よりなる方法。
  2. 【請求項２】前記脱メタン化−重質成分からなる上部ガ
    スの流れ55を前記C2−plusの流れ39と混合して、エチレ
    ンに富む混合流れ42を生成し、この混合流れを脱エタン
    塔41に供給して、プロピレンからなる底部の流れ45とエ
    チレンとエタンからなる上部の流れ43を生成する請求項
    １に記載の方法。
  3. 【請求項３】エチレンとエタンからなる前記上部の流れ
    43をC2スプリッター塔47に供給して、エタンからなる底
    部の流れ51と、前記炭化水素ガスの流れ27の含量を基準
    にして少なくとも99％に相当するエチレンからなる上部
    の流れ49を生成する請求項２に記載の方法。
  4. 【請求項４】前記炭化水素ガスの流れ27と、前記脱メタ
    ン吸収塔29の流れ31とがさらに水素を含有している請求
    項１に記載の方法。
  5. 【請求項５】前記炭化水素ガスの流れ27の含量を基準と
    して最高50％までの前記水素の回収を所望する場合、前
    記上部の流れ31を選択的に水素部分の流れ34と燃料部分
    の流れ36とに分割して、前記水素部分の流れ34はメタン
    吸収塔30に供給し、前記燃料部分の流れ36は前記自動冷
    却回収装置35に供給する請求項４に記載の方法。
  6. 【請求項６】前記メタン吸収塔30は前記炭化水素ガスの
    流れ27の含量を基準として最高50％までの水素を含有す
    る上部水素の流れ40と、前記脱メタン吸収塔29に供給さ
    れる底部リッチ溶媒の流れ38を生成する請求項５に記載
    の方法。
  7. 【請求項７】前記溶媒再生塔53の前記底部リーン溶媒の
    流れ57を、メタン部分の流れ59とエチレン部分の流れ58
    とに選択的に分割し、前記エチレン部分の流れ58は前記
    脱メタン吸収塔29に供給し、前記メタン部分の流れ59は
    前記メタン吸収塔30に供給する請求項６に記載の方法。
  8. 【請求項８】前記炭化水素ガスの流れ27の含量を基準と
    して20％〜100％の水素を回収すること所望の場合に
    は、前記脱メタン吸収塔29の前記上部ガスの流れ31をメ
    タン吸収塔30に供給し、前記炭化水素ガスの流れ27の含
    量基準で20％〜100％の水素を含有する水素の流れ40と
    底部リッチ溶媒の流れ38を生成する請求項４に記載の方
    法。
  9. 【請求項９】前記メタン吸収塔30の底部リッチ溶媒の流
    れ38を、吸収塔部分の流れ48とストリッパー塔部分の流
    れ46とに分割し、前記吸収塔部分の流れ48は前記脱メタ
    ン吸収塔29に供給し、前記ストリッパー塔部分の流れ46
    はメタンストリッパー塔60に供給する請求項８に記載の
    方法。
  10. 【請求項１０】前記メタンストリッパー塔60が前記メタ
    ン供給塔62でリサイクルする底部溶媒の流れ62と、前記
    自動冷却回収装置35に供給される上部の流れ61を生成す
    る請求項９に記載の方法。
  11. 【請求項１１】前記の選択的分割を手段としてプラント
    全体から所望のパーセントの水素を回収し、前記燃料ガ
    スの流れ37の組成を変えるのみで、前記のエチレンに富
    む混合流れ42の生成および組成には影響しない請求項
    ５、７、および９に記載の方法。
  12. 【請求項１２】エチレンプラントの分解ガスの流れおよ
    び／または製油排気ガスの流れに特徴的な水素、メタ
    ン、エチレン、エタン、アセチレン、およびC3以上の重
    質炭化水素類を含んでいる炭化水素の流れ11を冷却、ス
    ウィートニング、および圧縮して、前記炭化水素ガスの
    流れ27を生成する請求項１に記載の方法。
  13. 【請求項１３】炭化水素ガスの流れ11を冷却、スウィー
    トニング、圧縮した後、前段の選択的触媒アセチレン水
    素添加反応システム18と連結している熱ポンプを有する
    脱プロパン塔13で処理して、前記炭化水素ガスの流れ27
    として前記脱メタン吸収塔29に供給するC3以下の軽質成
    分ならなる上部の流れを生成する請求項12に記載の方
    法。
  14. 【請求項１４】炭化水素ガスの流れ11を冷却、スウィー
    トニング、圧縮した後、前段の選択的触媒アセチレン水
    素添加反応システム18と連結している熱ポンプを有する
    脱エタン塔13で処理して、前記炭化水素ガスの流れ27と
    して前記脱メタン吸収塔29に供給するC2以下の軽質成分
    からなる上部の流れを生成する請求項12に記載の方法。
  15. 【請求項１５】前記自動冷却回収装置35のC2−plusの流
    れ39を前記溶媒再生塔53の前記上部の流れ55と混合し
    て、エチレンに富む混合流れ42を作り、これをC2スプリ
    ッター塔47に供給して、エタンからなる底部の流れ51
    と、前記炭化水素ガスの流れ27の含量を基準として少な
    くとも99％に相当するエチレンからなる上部の流れ49を
    生成する請求項14に記載の方法。
  16. 【請求項１６】A.冷却、スウィートニング、圧縮の工程
    を経た前記炭化水素ガスの流れ27が分解ガスの流れであ
    り、 B.ターボエックスパンダーにより自動冷却が行われ、前
    記炭化水素ガスの流れ27の含量を基準として最高25％ま
    での前記エチレンをC2−plusの流れ39から脱メタン化の
    上回収するに必要な冷却が完備している 請求項12に記載の方法。
  17. 【請求項１７】A.冷却、スウィートニング、圧縮の工程
    を経た前記炭化水素ガスの流れ27が、さらに窒素を含ん
    でいるFCC製油排気ガスであり B.降圧弁を使用して自動冷却が行われ、ジュール・トン
    プソン効果を発揮できる冷却が完備されている一方、冷
    却温度が−110℃以下にならないようにすることによ
    り、窒素酸化物が凝縮するのを防止している 請求項12に記載の方法。
  18. 【請求項１８】窒素を含有する製油排気ガスに特徴的な
    水素、メタン、エチレン、エタン、およびC3以上の重質
    炭化水素類を含有するが実質的にC2アセチレンを含んで
    いない炭化水素ガスの流れ11を、冷却、スウィートニン
    グ、圧縮した後、触媒水素添加を行わない脱エタン塔に
    より処理して、前記炭化水素ガスの流れ27として前記脱
    メタン吸収塔29に供給するC2以下の軽質成分からなる上
    部の流れを生成する請求項１に記載の方法。
  19. 【請求項１９】窒素を含有する製油排気ガスに特徴的な
    水素、メタン、エチレン、エタン、およびC3以上の重質
    炭化水素類を含有するが実質的にC2アセチレンを含んで
    いない炭化水素ガスの流れ11を、冷却、スウィートニン
    グ、圧縮した後、触媒水素添加を行わない脱プロパン塔
    により処理して、前記炭化水素ガスの流れ27として前記
    脱メタン吸収塔29に供給するC3以下の軽質成分からなる
    上部の流れを生成する請求項１に記載の方法。
  20. 【請求項２０】前記脱エタン塔が熱ポンプを有する脱エ
    タン塔であり、前記脱プロパン塔が熱ポンプを有する脱
    プロパン塔である請求項18または19に記載の方法。
  21. 【請求項２１】前記自動冷却回収装置35が外部からの冷
    却を必要としない請求項１に記載の方法。
  22. 【請求項２２】前記溶媒が単一の溶媒回路を循環し、循
    環率が、前記炭化水素ガスの流れ27のC2+含量によって
    決定される請求項６に記載の方法。
  23. 【請求項２３】前記メタン吸収塔30から前記脱メタン吸
    収塔29を経由して前記溶媒再生塔53に至る小溶媒回路
    と、メタンストリッパー塔60から前記メタン吸収塔30ま
    での大溶媒回路とからなる二つの溶媒回路を前記溶媒が
    循環しており、小溶媒回路の循環率は前記炭化水素ガス
    の流れ27のC2以上の重質成分含量によって決定し、大溶
    媒回路の循環率は前記脱メタン吸収塔29が生成する前記
    上部ガスの流れ31中に含有されているメタンを吸収する
    に必要な循環率総計から、前記溶媒再生塔53が生成する
    底部リーン溶媒の流れ57の循環率を引いた差により決定
    する請求項10に記載の方法。
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