JP3023117B2 - 電気化学電池スタックのシール構造及びその製造方法 - Google Patents

電気化学電池スタックのシール構造及びその製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、燃料電池パワープラントに用いる燃料電池
のような電気化学電池の多孔質プレートのシール構造に
関する。また、本発明は、リン酸のみならず塩基あるい
は固体ポリマーを電解質として用いる燃料電池、他の電
気化学電池に関する。
〔従来の技術〕
燃料電池パワープラントは、一つ以上の電気化学電池
内で燃料及ひ酸化剤を電気化学的に消費し、電力を生産
している。酸化剤としては、純粋な酸素もしくは空気等
の酸素含有混合ガスが良く、燃料としては、水素が好適
である。
各々の燃料電池は、一般に、．燃料反応は負極及び酸
素反応は正極というようなガス反応のための電極を有し
ている。ここで、正極は負極から離間して設置されてい
る。また、両電極間には、電解液で飽和したマトリック
スが設置されている。
各電極は、基盤を含有し、この基盤の、電解液マトリ
ックスと接する側に触媒層が付着されている。電解液貯
蔵プレート等の電解質貯蔵層が、基盤のもう一方の側に
設置され、貯蔵プレートの小孔を介して電解液を基盤に
供給するような例もいくつかみられる。これらの電解液
貯蔵プレートは、反応ガスを通すためのチャネルもしく
は通路（負極へ燃料ガスを送るチャネル及び正極へ酸素
ガスを送るチャネル）を基盤の裏側に有している。例え
ば、これらのチャネルは、電解液貯蔵プレートの基盤側
の面上に平行に延びるリブとして設置されている。
通常、電解液貯蔵プレートの一方の側には、近接する
電池への電解液の移動や、燃料及び酸素ガスの混合を防
ぐための分離プレートが設置されている。
その他の構成として、電極基盤が、電解液貯蔵プレー
トと、分離プレート側にチャネルを設置した電極基盤の
両方を兼ねるものもある。
グルーバー（Gruver）に付与された米国特許第4,564,
427号「疎水性バリア層を有するガス非極在正極を用い
た電解液循環電気化学電池」は、基盤として孔質プレー
トを包含する正極を開示している。炭素粒子含有フッ化
炭素ポリマーのバリア層が、孔質基盤プレートに接合さ
れ、触媒層が、このバリア層に付着されている。バリア
層は、基盤から触媒層へバリア層を介して反応ガスが流
れている間、触媒層から基盤への電解液の流れを封止す
る。
電解液貯蔵層のその他の例が米国特許第3,779,811号
及び3,905,832;4,035,551;4,038,463;4,064,207;4,080,
413;4,064,322;4,185,145並びに4,374,906号に開示され
ている。
これらの特許のいくつかは、電解液貯蔵層を電極基盤
として紹介している。
さて、これらの開示例に加えて、電極基盤は、電解液
の蒸発及び電池の操作条件の変化による酸容量の変化に
適用するため、その他数々の機能的な要求を満足しなけ
ればならない。例えば、基盤は、良好な電気伝導性、良
好な熱伝導性及び適切な構造上の強度並びに腐食抵抗性
を兼ね備えていなければならない。また、基盤は、触媒
層に支持体を供給し、反応ガスが触媒層を通過できるよ
うな手段を供給する必要がある。最後に、基盤の側端
は、電池内から反応ガスや電解液が漏れないように液体
シール機能を備えることが要求される。
液体シールを形成する一手段として、基盤組立時に圧
力をかけ、電解液のような液体を端部領域に供給する
等、端部領域を高密度化することによって、基盤の孔径
を減じる試みが為されてきた。高密度化された基盤端部
シールは、米国特許第4,269,642号及び第4,365,008号に
開示されている。実験によれば、封止密度及び孔径は、
端部シール交差圧（あるいは、一般的にはバルブ圧）を
３ないし4psiに制限することによって得られることがわ
かっている。
シール形成の別のアプローチが、トロッキオラ（Troc
ciola）らに付与された米国特許第3,867,206号の「液体
電解質燃料電池の液体シール」に開示されている。他
に、ヴァイン（Vine）に付与された「高圧−低孔質液体
シール」に開示されている。ヴァインによれば、シール
は、多孔質プレートの端部シール領域内に粉末のフィラ
ーを用いて高密充填し、孔径を減じることによって形成
することもできる。
本出願の共同発明者であるリチャード ディー．ブロ
ールト（Richard D.Breault）及びジョン ディ．ドナ
ヒュー（John D.Donahue）に付与された米国特許第4,6
52,502号「電気化学電池の孔質プレート及び該多孔質プ
レートの製造方法」には、さらに改良された端部シール
が開示されている。ここでは、電解液貯蔵層は、基盤も
しくは電解液貯蔵プレートである。これらの多孔質プレ
ートの端部シール領域は、懸濁液状でこの領域に注入さ
れた構造性の低い粉末に圧力をかけることによって形成
される、硬性の固体で充填する。懸濁液から液体を除去
する際に、多孔質プレートの端部内のシールに孔が形成
される。これらのシールは、通常の作動時に端部領域で
生じる交差圧よりも一桁大きな交差圧に一時的に耐える
ことができる。一般に、電気化学反応を行う際に、積層
した燃料電池スタック及び分離プレートが用いられてい
る。電気化学反応の結果として、燃料電池スタックは、
電力や反応生成物及び廃棄熱を生産する。積層構造に
は、燃料電池スタックから発生する廃棄熱を除去するた
めの冷却装置が含まれる。この冷却装置は、冷媒と、積
層構造内にクーラーを形成するためのクーラーホルダー
に設置された冷媒を流す導管とから成る。熱は、クーラ
ーホルダーを介して燃料電池から導管及び導管から冷媒
へと伝導する。
このクーラーホルダーは、電気及び熱伝導性に優れ、
ガス浸透性のものでなければならない。ガスリー（Guth
rie）に付与された米国特許第4,245,009号「燃料電池ス
タックの多孔質冷媒チューブホルダー」にこのようなク
ーラーホルダーの例が開示されている。また、変形例と
して、ガスを浸透しないクーラーホルダーが考えられる
が、これは、タシュナー（Tuschner）に付与された米国
特許第3,990,913号「リン酸熱伝達性材料」に開示され
ている。タシュナーによれば、このホルダーは、クーラ
ーホルダー及び分離プレートの二つの機能を併せ持って
いる。
さて、前述したように、分離プレートは、その一方の
側に配置された水素等の燃料ガスの、また、もう一方の
側に配置された空気等の酸素ガスの混合を防ぐ。分離プ
レートは、水素や酸素等のガスに対して高い非浸透性を
有し、燃料電池スタック内を熱及び電流が流れるように
熱及び電気伝導性を有するものでなければならない。加
えてまた、分離プレートは、熱リン酸のような燃料電池
の電解液による腐食環境に対して、この電解液が電池か
ら電池へ流れる間、高い耐性を有することが肝要であ
る。最後に、クーラーホルダーのような分離プレート
は、高圧負荷や接触している部材の熱膨脹性の差に対す
る抵抗性を持つように、また、分解や崩壊を起こさずに
加熱サイクルを多回にわたって行えるように幅のある強
度を必要とする。
電気化学電池スタックの分離プレートの製造方法の一
例が、エマニュエルソン（Emanuelson）らに付与された
米国特許第4,360,485号に開示されている。この製造方
法によれば、分離プレートは、鋳造後に、望ましくは、
50％の高純度のグラファイト粉末と50％の炭化可能な熱
硬化性フェノール樹脂の混合物をグラファイト化して形
成する。特に、エマニュエルソンは、適当な樹脂とグラ
ファイト粉末の混合物を十分に混ぜ合わせることを論じ
ている。混合後、この混合物を型の中に分散させる。続
いて、樹脂が溶けてかつ部分的に硬化する温度下で型に
圧力をかけ、プレートを形成する。典型的には、このよ
うなプレートのフェノール樹脂を炭素に変換するため
に、例えば1000℃で加熱し、その後所望の腐食抵抗性を
得るために、2700℃で加熱してグラファイト化を行わな
ければならない。
［発明が解決しようとする課題］ さて、この分離プレートは、そもそも分離部材である
ために、燃料電池スタックの製造をより複雑に、高価な
ものにしている。そこで、多孔質プレート中にシール構
造を設けることで、この分離部材を排除する種々の試み
が為されてきた。ブリューアルトらに付与された米国特
許第4,756,981号「電気化学電池のシール構造」に、こ
うしたシール構造の一例が挙げられている。ブリューア
ルトは、この中で、近接した多孔質プレートのための、
分離プレートとしての機能を果たす疎水性の液体バリア
及び親水性の気体バリアから成るシール領域について開
示している。
また、近接するプレートを接合することによって、分
離部材を排除しようとする試みが為されてきた。例え
ば、近接する正極と負極の多孔質部材の間に設置された
ガス分離部材は、ダミアノ（Damiano）に付与された米
国特許第4,129,685号「燃料電池構造」に開示されてい
るような、ガス不透過性の層でも良い。ダミアノの開示
例では、二つの多孔質部材が反応ガスの流れる流路を提
供し、厚くあるいは薄く被覆したガス分離層で互いに接
合されている。
デットリング（Detling）らに付与された米国特許第
4,505,992号「燃料ガス分布電池の一体ガスシール構造
及びその製造方法」は、さらに別の例を開示している。
ガス分布プレート部材は、その界面に多孔質プレートの
少なくとも一つの孔内に浸透するシール材料で接合され
ている。このシール材料は、フッ素化エチレン−プロピ
レン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェ
ニルスルホン、過フッ化アルコキシテトラフルオロエチ
レン及びこれらの混合物のうちのいずれかから選択す
る。
デットリングは、二つの多孔質プレートを一体化した
構造に組み立てる工程を開示している。この工程は、二
つの多孔質プレート及びこれらのプレート間のシール材
料層を供給する工程を包含する。プレートとシール材料
層は、層を溶かすための圧力及び温度上昇にさらされ
る。その結果、層内の材料は、溶け出して多孔質プレー
ト内に浸透し、各プレートを接合し、ガスの流れを各プ
レートの界面に沿って封止する。
デットリングに示唆されているように、二つの炭素プ
レートにかける圧力は、プレートの表面を接触させ接合
するに足るだけの強度で尚、プレート構造を損傷しない
程度のものを適用する。
上述した種々の技術の開示にもかかわらず、化学者や
技術者は、尚、分離プレートを一体化もしくは他のプレ
ートと一端で接する、電気化学電池スタックの多孔質プ
レート間に用いるシール構造の探求を続けている。
従って、本発明の目的は、シール層によって一対の多
孔質プレートを一体構造にできるような電気化学電池ス
タックのシール構造を提供することにある。また、本発
明の目的は、電解液及び反応ガスを封止している間、電
気及び熱を透過できるような電気化学電池スタックのシ
ール構造を提供することにある。
［課題を解決するための手段］ 上記目的を達成するために、本発明では、内部に空隙
構造を残して接合された電気及び熱伝導性を有する粒子
を含有する一対の近接した多孔質プレートと、ガス及び
電解液の流れを遮断する領域とを有し、上記プレートを
電気及び熱伝導性を有する一体構造に接合した電気化学
電池スタックにおいて、 電気及び熱伝導性を有する粒子を、内部に空隙構造を
残して接合し、該粒子から成る第一の表面を有する第一
の多孔質プレートを形成し、 電気及び熱伝導性を有する粒子を内部に空隙構造を残
して接合し、該粒子から成る、上記第一の表面から離間
した第二の表面を有する第二の多孔質プレートを形成
し、 上記二枚のプレート間に、各プレートの第一及び第二
表面に接して、バインダー成分と該バインダー中に分散
された電気及び熱伝導性粒子から成る、バインダー中で
初期粒子濃度を有する中間層を配置し、第一プレート内
にバインダーから成る第一層を形成し、第二プレート内
にバインダーから成る第二層を形成し、前記中間層中に
分散された粒子から上記プレート間のバインダー内に第
三層を形成し、該第三層の上記バインダーが近傍のプレ
ートの表面から、前記空隙構造及び近傍のプレート中の
粒子の周囲に浸透する温度及び圧力下で、上記中間層と
上記多孔質プレートを一体に接合し、 上記プレート及び第三層を該多孔質プレートと前記中
間層が分離しない温度まで、圧力をかけながら冷却し
て、冷却後に上記第三層のバインダー中の粒子濃度が、
上記プレート及び上記中間層が一体形成される以前の該
中間層のバインダー内の初期濃度の少なくとも２倍にな
るようにする。
ここで、前記バインダー粒子の第一層は、前記バイン
ダー中で第一の粒子濃度を有し、前記バインダー粒子の
第二層は、上記バインダー中で第二の粒子濃度を有し、
前記バインダー粒子の第三層は、上記バインダー中で、
上記第一層及び第二層よりも濃い第三の粒子濃度を有す
る。
また、前記電池スタックを燃料電池スタックとし、前
記一対の近接した多孔質プレートを一対の電解液貯蔵プ
レートとし、前記粒子を炭素とし、前記一体構造の組立
体が、2.5mV/100ASF（アンプ／フィート２）以下の電位
特性を有し、電解液漏洩度がゼロであり、水圧差８イン
チにおいて、0.06 cc/sec/ft2（窒素cc）未満のガス漏
洩特性を有する電池スタックとする。
あるいは、前記粒子をグラファイトとしても良く、第
三層のバインダー中の粒子濃度を1.2乃至1.4g/ccの範囲
とし、第一層及び第二層のバインダー中の粒子濃度を1.
0g/ccとする。
さらに、前記第三層中に分散された前記粒子をグラフ
ァイトの形態をとる炭素粒子とし、該第三層を、35μｍ
の平均粒子径（Pm）を有し、予め決められたサイズのメ
ッシュスクリーンを通過できる、60乃至70wt％のグラフ
ァイト粒子から形成する。
ここでこのメッシュスクリーンは140目のメッシュス
クリーンを用いる。
また、前記粒子の最小径２μｍとする。
多孔質プレート間の間隔をｔとすれば、平均粒子径Pm
はt/2以下（Pm≦t/2）とする。
平均粒子径Pmは、上記間隔ｔのおよそ20％の長さが望
ましく、第三層のグラファイト粒子の割合はおよそ1/3
重量である。
さて、バインダーは、フッ素化エチレンプロピレン
（FEP−テフロン）、過フッ化アルコキシ（PFA−テフロ
ン）樹脂及びこれらの混合物のいずれかより形成する。
または、バインダーは、ポリエチレン、フッ素化エチ
レンプロピレン樹脂、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれ
らの混合物を含む、所望の熱安定性及び化学的融和性を
有する適当なポリマーならどんなものでも良い。
このバインダーは、第三層の1/2以上の厚みで多孔質
プレート内に浸透する。
即ち、プレート及び第三層の冷却工程後に、第三層の
第一の境界は第一多孔質プレートの第一表面に含浸さ
れ、第三層の第二の境界は前記第二多孔質プレートの第
二表面に含浸される。
さて、粒子から成る中間層とバインダーを二枚の多孔
質プレート間に配置する工程には、前記多孔質プレート
内における第一の粒子濃度及び第二の粒子濃度よりも低
い、初期粒子濃度の中間層をバインダー中に配置する工
程を有し、多孔質プレートと中間層を一体に接合する工
程においては、バインダーが多孔質プレート内に浸透す
るにつれて、中間層中の粒子がその中心方向濃縮される
ようにし、従って、一体接合されたプレート及び第三層
の冷却後、第三層はバインダー中で、前記第一層及び第
二層の粒子濃度より高い第三の粒子濃度を有することに
なる。
さらに、多孔質プレート間に中間層を配置する工程に
は、多孔質プレートの少なくとも一つの表面にグラファ
イト−バインダー粉末の混合物を付着する工程を包含
し、この付着工程には、グラファイト−テフロン粉末と
媒体を含有するスラリーを付着する工程と、中間層と多
孔質プレートを一体構造に接合する以前に媒体を除去す
る工程を有する。
上記粉末混合物は、その特性による電池の作動性を向
上するため、ローリングによって冷却成型する。
また、中間層を多孔質プレート間に配置する工程は、
グラファイトのシート及びバインダー混合物を形成する
工程と、該シートを上記多孔質プレート間に配置する工
程を包含しても良い。
このシートは、グラファイトとバインダー粉末の混合
物から成るビレットを鋳造し、ビレットから上記シート
をスカイビングして連続的に得られる。
グラファイトとバインダー粉末の混合物は、およそ2/
3重量の樹脂及び1/3重量のグラファイト粉末とし、プレ
ートの表面に0.2乃至0.6g/inch2の範囲で付着する。
この電気化学電池スタックは、200乃至300ポンド/inc
h2の圧力下で、580乃至650゜Fで加熱し、バインダーが
流動性を維持している間に上記圧力下で、500゜F以下の
温度で冷却して製造する。
［作 用］ 上記のように構成された電気化学電池スタックは、電
解液貯蔵プレートの間を微小な粒子の炭素あるいはグラ
ファイトと、バインダーである樹脂との混合物で充填し
ているため、分離プレートを用いなくても電池スタック
間の電解液及び反応ガスの漏洩を防ぐように作用し、か
つ、各近接プレートを一体化する。また、充填用の粒子
に電気及び熱伝導性のものを用いているため、本電気化
学電池スタックは、電気及び熱を伝導する。
［実施例］ 以下に、本発明の詳細を好適な実施例及び添付する表
並びに図面に基づいて説明する。
第１図は、燃料電池パワープラント等の電気化学電池
スタックに使用する本発明による実施例の断面図であ
る。このようなパワープラントの燃料電池スタック２の
一部を示している。
燃料電池スタック２は、一つ以上の燃料電池４で示す
ような燃料電池と近接する電池の一部4aを有する。各燃
料電池は、平面６のような二つの平面と端部８のように
四つの側面あるいは端部から構成される箱型の形態をと
っている。クーラーホルダー10が難組かの燃料電池の間
に配置されている。クーラーホルダーには、冷媒を通す
導管11を設置する。
各燃料電池は、負極14及び正極16の間に配設された電
解液保持マトリクス12を有している。電解液貯蔵プレー
ト18を負極の近傍に、電解液貯蔵プレート20を正極の近
傍に設ける。（ここで、「プレート」という表現は、湾
曲状あるいは平板状で多孔質あるいは稠密であるプレー
トを包含するような広い範囲で用いている。）図に示し
た電気化学電池の場合は特に、電解液としてリン酸を使
用する。
各負極14は、触媒層22及びこれを支持する電極基盤24
を有している。この基盤は、多孔質のプレートで、か
つ、ガス透過性の電解液貯蔵層である。触媒層は、基盤
に接着され、ポリテトラフルオロエチレン等の疎水性材
料と触媒粒子とを接合している。触媒の一例として、炭
素粒子で支持されたプラチナが挙げられる。
多孔質電解液貯蔵プレート18は複数のリブ26と端部28
を有する。これらのリブは、燃料が通過できるように電
池の端部８のうち一つ（図示せず）に対しｙ軸方向に、
プレートの水平方向に延びる通路29を残して互いに離間
して配置されている。望ましい燃料としては水素が挙げ
られるが、これは通路29及び基盤24を経て触媒層22へ流
れる。電解液は、部分的に親水性を示す触媒層22の孔を
介して、直接マトリクス12と電解液貯蔵プレート18及び
基盤24との間を流れる。触媒層には、この液体移送を助
けるための穴を設けても良い。電池内の電解液の分布
は、多孔質構造の毛管現象によって起こり（即ち、気体
−液体界面の表面張力現象による）、毛管力は、この多
孔質構造によって左右される。孔径が小さいほど毛管力
は大きくなり、液体保持能力も大きくなる。
正極16は、負極14と同様に、基盤30と触媒層32を有し
ている。触媒層は基盤に接着されている。
正極近傍に配置した電解液貯蔵プレート20には、リブ
34に示すような複数のリブを設ける。各リブは、端部８
（図示せず）に対してｘ軸方向になるように、プレート
に水平方向に延びる酸素ガスの通路38を残し、離間して
配置されている。これらの通路は一般に、前述の通路29
に対して垂直方向に延びている。酸素含有空気のような
酸化剤は、基盤30と電解液貯蔵プレート20の間の通路38
を介して流れ、この通路38から基盤30を介して触媒層32
へ流れる。
貯蔵層を有する各多孔質プレートは、比較的小片（粒
子）の材料あるいは電気及び熱伝導性でしかも周辺環境
に合致する材料から形成される。このような材料とし
て、炭素、グラファイト及びホウ素カーバイドが挙げら
れる。
貯蔵層を有するプレートが多孔質であるため、各プレ
ートの末端に、通路29からのガスの流出を遮断するよう
なシール領域を設置する。例えば、負極基盤24には末端
シール領域40を、正極基盤30には末端シール領域42を、
電解液貯蔵プレート18には端部領域28内に末端シール領
域を形成する。端部領域28内では、シール領域は通路29
の一番端の通路と平行に延びて形成される。正極電解液
貯蔵プレート20の端部領域は図示していない（図の手
前）が、この領域内では、シール領域は通路38の一番端
の通路と平行に延びて形成される。
各シール領域は、電解液とともにシールを形成するた
めシール材料で充填される。シール材料としては、炭
素、グラファイト、シリコンカーバイド及びこれらの混
合物のうちのいずれかから成る不活性な粉末を用いる。
粉末は、直径１μｍ以下、硬質固体を形成する原料粉末
内に分散しやすい低構造性の粉末を低粘性の懸濁液とす
る。シール材料は、基盤のシール領域の密度を増大し、
その結果プレートの孔径と浸透性を減じる。
このようにして、端部領域のほぼ全ての孔（即ち、孔
径分布）は、リブ26内の領域のような端部領域から離れ
ている領域のほぼ全ての孔（孔径分布）よりも十分に小
さくする。シール領域の孔径がプレートの残りの部分の
孔径よりも小さくなるため、シール領域全体の容積は、
電解液で完全に充填され、マトリクスの孔径よりも端部
領域の孔径が小さい限り、また、たとえ端部領域の孔径
が大きくてもマトリクス12及び端部領域が電解液で充填
されている限り、反応ガスはシールから漏洩しない。こ
うして、上部近傍構造45の端部と下部近傍構造54の端部
の間にシール部をはさみ込むことによって、液体シール
が完成する。従って、これら液体シールは45、46、48、
50及び52の領域にまたがって形成される。
シール領域内の電解液の多孔質構造中の液体の表面張
力からくる毛管現象によって、シール領域の孔からの電
解液の漏出に対し抵抗力が生じる。孔径が小さいほど、
この気体−液体界面の毛管力は大きくなり、反応ガスと
電池外部の圧力差に抵抗する力も大きくなる。充填する
のに用いた方法により、基盤内に形成されたシールは安
定状態のガス圧への抵抗能を有し、５乃至30psiaの範囲
の一時的な圧力差に対しても抵抗能を示す。
シール構造56は電池４及びｘ−ｙ軸方向に延びた、ク
ーラーホルダーの近傍の水平面６との間を封止する。水
平に延びたシール構造58が、電池対４、4aの間に設けら
れている。シール構造は、面6a及び6bを介して延びてお
り、第２図に示すような粒子とバインダーの三層から形
成されている。このシール構造は、多孔質プレートの端
部８に水平に延びる燃料電池４と燃料電池4aとの間の電
解液及び反応ガスの漏出の封止手段を形成する。かくし
てシール構造58は、水平のｘ−ｙ軸方向に対して垂直な
ｚ軸の方向の電解液と反応ガスの漏出を面6a及び6bを介
して遮断する。
第２図は、第１図に示すシール構造58を100倍に拡大
した際の顕微鏡写真である。本図は、負極の透過電解液
貯蔵プレート18及び正極のガス透過電解液貯蔵プレート
20の一部を示している。
シール構造58は、顕微鏡写真中の黒色の部分60で示さ
れるポリマーバインダーと、灰色の部分62で示されるポ
ッティング化合物を有する。ポッティング化合物は顕微
鏡撮影を行う前にサンプルを研磨する間、多孔質プレー
ト内の炭素粒子を支持するためにサンプルに加えられる
もので、シール材の一部ではない。プレート中に分散さ
れた炭素粒子と、バインダー中のプレート間に分散され
た炭素粒子は、ポリマーバインダー60よりも明色でかつ
ポッティング化合物62よりも明色の不規則な形状の物体
64で示される。
バインダーはプレート18及び20の間に配置され、近傍
の多孔質プレートの空隙構造の内部に浸透する。バイン
ダーは、単一材料から成る連続層で、層内の粒子により
決定される境界を持った三つの異なった層を形成する。
特に、このバインダーは、近傍の多孔質プレート18、20
内に浸透し、第一層66及び第二層68のようなプレート内
のバインダー及び炭素粒子の層を形成する。また、プレ
ート間のバインダーは、炭素粒子とバインダーから成る
第三層70を形成する。
これらの層はそれぞれ、バインダー中に炭素粒子が分
散する形をとる。存在する炭素粒子の量は、g/ccで計測
する。この量は、バインダー中の炭素粒子濃度と相関す
る。本多孔質プレートにおいては、バインダー中の炭素
粒子濃度は、1.0g/ccである。また、多孔質プレート間
の第三層においては、1.2乃至1.4g/ccである。従って、
第三層の炭素粒子濃度の方が、多孔質プレートの層内の
炭素粒子濃度よりも高い。顕微鏡写真からもわかるよう
に、第三層内では、バインダー中の炭素粒子濃度は、第
三層に近い多孔質プレート内の層との界面の方が、第三
層の内部よりも高い。
本実施例の酸性電解液の環境では、炭素粒子はグラフ
ァイト化され、２μｍ以上の孔径と、10m2/g未満の低表
面積と、20％以下の少孔径と、0.7g/ccより大きな高バ
ルク密度を有する腐食耐性の好適なグラファイトを用い
る。
水酸化カリウム電池のような塩基性燃料電池のアルカ
リ性電解液下あるいは固体ポリマー電解質電池では、水
酸化カリウム電池にニッケルをというようなそれぞれの
電解質に応じた物質の粒子を用いる。
第３図は、電池スタックを組み立てる前の、第２図に
示すプレートと同じ二枚の多孔質電解液貯蔵プレートの
一部を概略的に示すものである。組み立て以前において
は、プレートは互いに約14milの間隔をおいて配置され
ており、バインダー中の粒子混合物がプレート間に分散
されている。本図には、図を明瞭化するため、プレート
間のこのバインダー及び粒子は記載していない。
第３図に示されているように、各多孔質プレートは、
炭素正極粒子64aあるいは炭素負極粒子64bのような電気
及び熱伝導性の粒子を包含している。粒子は間に空隙構
造を残して互いに接合している。粒子は３次元の物体で
あるが、顕微鏡写真はこの粒子の姿を２次元でとらえて
いるため、顕微鏡写真中の粒子は、写真表面に存在する
各粒子の断面図で示され、写真表面下の各粒子の一部を
部分的に表している。
各多孔質プレートは、プレートの粒子により決定され
るプレート表面を有する。例えば、正極電解液貯蔵プレ
ートは第一の表面74を持つ第一の多孔質プレート20を有
する。第一の表面は炭素粒子64aにより決定される、一
点鎖線で示す境界線76で表される境界を有する。負極電
解液貯蔵プレート18は、第一の多孔質プレートに面した
第二の表面78を有する第二の多孔質プレートである。第
二の表面は、第一の表面から領域80だけ離間して配置さ
れる。第二の多孔質プレートの第二の表面は、多孔質プ
レート中の粒子64bにより決定される。一点鎖線82で現
されるような境界を有する。
第４図は、第三層70の粒子と多孔質プレート間の粒子
との関係を示すものである。組み立て後、二枚のプレー
トは第三層の近傍にあり、最終的に約7milの間隔tfだけ
離間して配置されている。バインダーが近傍のプレート
に浸透するため、近傍のプレート内の固定粒子は小さい
粒子とバインダーとで置換され、バインダーをプレート
内にba及bcの間隔に浸透させ、プレート間の最終厚tfと
baとbcとの合計値を初期厚tiよりも大きくする。ここ
で、バインダーは図を明瞭化するため示していない。組
み立て方法が第三層の小さな径の粒子を接合させるた
め、第三層は間隔Ca、Ccで示される境界付近（例えば、
第三層のそれぞれの側から多孔質プレートの近傍へ約2m
il）で濃縮される。第三層内の粒子の濃度は、これらの
領域で、内部よりも高くなる。
特に、バインダーの第三層は、炭素粒子で充填され、
第一の多孔質プレート20の第一の表面76近傍に第一の境
界86を有する。境界86は第一の多孔質プレートの第一の
表面76で含浸される。
第三層はまた、第二の多孔質プレート18の第二の表面
82近傍に第三層の粒子により決定される境界90を有す
る。境界90は、第二の多孔質プレートの第二の表面82に
よって含浸される。第三層の境界を決定する第三層由来
の粒子が、近傍のプレート表面のプレート由来の粒子を
越えて浸透するため、これを境界が含浸されたと見な
す。
電池スタックの製造方法は、電解液貯蔵プレート等の
互いに接合された二枚の多孔質プレートを形成する工程
を有する。これらの工程は、従来より良く知られてお
り、グラファイト及びフェノール樹脂前駆体構造、多孔
質電解貯蔵プレートを形成するための炭素化及びグラフ
ァイト化構造を形成する工程と、均一な厚みを得るため
貯蔵プレートを微粉砕する工程と、プレートを整形し、
並びにその後プレートを硬化する工程を包含する。米国
特許第4,185,145号並びにブリューアルトに付与された
第4,219,611号「燃料電池の電解液貯蔵層及びその製造
方法」に、これらの工程の一例が開示されている。
さて、多孔質プレートの間に配置するために、グラフ
ァイト粉末と樹脂との混合物を形成する。このグラファ
イト粉末と、例えばテフロン樹脂その他の好適な樹脂と
の混合物は、リトルフォードミキサー（モデルFM130）
あるいはこれと同等のものを使用して、約20分間、50ポ
ンドバッチで乾燥混合する。好適な粉末としては、カー
ボン／グラファイト グループ インコーポレイテッド
（Carbon/Graphite Group Inc.）（CGGI）のグレード60
の粉末を140メッシュスクリーンのふるいにかけ、およ
そ105μｍ以上の径の粉末を総て除去したものを用い
る。平均粉末径はおよそ35μｍである。他の好適なグラ
ファイト粉末としては、CGGIのグレード90の粉末を用い
る。両粉末ともペンシルバニア州，セント メリーズの
カーボン／グラファイト グループ インコーポレイテ
ッドより供給を受けた。これらの他の好適と考えられる
粉末としては、デサルコ（Desulco）のグレード9033の
グラファイト粉末（イリノイ州、シカゴのサペリアー
グラファイト カンパニー（Superior Graphite Compan
y）より受給）、ニュージャージー州、ジャージー市の
ジョセフ ディクソン クルーシブル カンパニー（Jo
seph Dixon Crucible Co.）より供給を受けたグレード2
00−42のグラファイト粉末を用いた。また、テフロン粉
末としては、ペンシルバニア州、マルバーンのLNPコー
ポレーションより受給のグレードTL−120のフッ素化エ
チレンプロピレン（FEPテフロン）粉末、または、デラ
ウェア州、ウィルミングストンのイー．アイ．デュポン
デネモア アンド カンパニー（E.I.DuPont DeNemor
s ＆ Co.）より受給の過フッ化アルコキシ樹脂（PFAテ
フロン）、グレード532−5010のテフロン−Ｐ粉末の使
用が望ましい。
グラファイト−テフロン粉末混合物の形成後、このグ
ラファイト粉末とテフロンバインダーの混合物を電解液
貯蔵プレート上に付着させる。付着方法には、何通りか
考えられる。即ち、乾燥条件下で（１）ドクターブレー
ドを用いた機械的延伸法、（２）粉末流の真空付着法、
（３）回転ブラシのフィーダーの下をくぐらせる方法等
によって、粉末混合物を付着しても良い。また、この粉
末混合物は、適当な媒体を用いてスラリー中に分散さ
せ、スリップ型成形、スクリーンプリント、濾過のいず
れの方法を用いて付着しても良く、その後乾燥して媒体
を除去する。
付着された材料の総量は0.2乃至0.6g/inch2である。
粉末混合物は容易に作動できるような活性強度に改善す
るためにローリングによって冷却成型する。
さらに、グラファイト−テフロン粉末混合物を電解液
貯蔵プレート上に付着する方法の変形例として、貯蔵プ
レートの間に適切な材料からなるシートを付着する製造
方法がある。まず、適切な材料のビレットを製造し、続
いてビレットからスカイビングによってシートを剥ぎ取
る。ビレットは、円筒型の鋳型に混合した粉末を注入し
て鋳造して作る。このビレットの製造工程は、良く知ら
れているもので、グラファイト粉末とFEPあるいはPFAテ
フロン粉末を混合し、これを少なくとも1000ポンド／イ
ンチ２の圧力で成型してビレットを形成し、このビレッ
トを樹脂の融点以上の温度で少なくとも1000ポンド／イ
ンチ２の圧力をかけて焼結して1.8g/cc以上の密度のビ
レットを鋳造する工程から成るものである。最後に、高
密度化したビレットを樹脂の融点以下の温度まで圧力を
かけながら冷却し、ビレットからスカイビングによって
連続的なシートを剥ぎとって、電解液貯蔵プレート間に
配置する材料の層を形成する。
さて、二枚の電解液貯蔵プレートと、グラファイトと
テフロンの粉末から成り粉末混合物あるいは連続シート
として形成される中間層とを、同時に設置する。続い
て、この二枚のプレートと中間層とを積層し、均一化さ
れた電解液貯蔵プレート／一体化分離プレート電池スタ
ックを完成する。
以下の工程を用いて電池スタックの製造を行った。ま
ず、二枚のプレートとグラファイト−樹脂粉末を温度58
0乃至650゜F、圧力200乃至300ポンド／インチ２で５乃
至15分間加熱する。この時の温度及び圧力によって、バ
インダーが近傍の多孔質プレートの表面から空隙構造内
や近傍の多孔質プレート周囲の粒子に浸透する。バイン
ダーがプレート内に浸透する時、第三層とプレート間粒
子を形成するのと同様に近傍プレート内に粒子層を形成
する。圧力をかけることにより多孔質プレートが互いに
接近するにつれて、また、バインダーが多孔質プレート
内に浸透するにつれて、多孔質プレートは、中間層内に
存在する微粒子をプレートの界面に押し出すフィルター
の作用をする。これにより、中間層内の微粒子は、中間
層の両側の表面に沿って濃度を増しながら圧縮成形され
る。バインダーが多孔質プレート内に浸透し、プレート
間の層を形成した後、この電池スタックをおよそ500゜F
以下の温度で圧力を維持しなから冷却する。あるいは変
形例としては、電池スタックを、FEPテフロンバインダ
ーの融点である550゜F以上の温度を維持した冷プレスに
素早く移し、圧力をかけながら焼き入れを行う方法があ
る。いずれの方法によってもバインダーは圧力維持条件
下で凍結される。
電池スタックを連続的に積層するのに二重ベルトプレ
スを用いる。プレスは両側に連続的に移動するベルトを
有し、これによって、電解液貯蔵プレートとその間の層
とが積層される。積層終了後、電池のガス漏洩性及び電
気抵抗をチェックする。
チェックの結果、使用可能なスタックに、外部ガスの
漏洩を防止するための端部シールを形成する。これのシ
ールは、積層後にグラファイトの微粒子で端部を含浸し
て液体シールとして形成することも可能である。また、
変形例としては、積層前に端部シールをプレートに挿入
しても、積層工程中に所定の位置に接着されるような固
体シールを用いても良い。続いて、電解液貯蔵プレート
／一体化分離プレート内にガス流チャンネルを機械によ
って形成する。最後に、液体シール領域に裏面シール材
を適用する。こうして、中間層と近傍の層は、第４図に
示すような、また、これと同じものの断面を顕微鏡写真
にした第２図に示すような形態になる。
二枚の多孔質プレート間の界面に三つの層を有するよ
うに組み立てた電池スタックの、高温エイジングの前後
におけるガス漏洩及び電気抵抗の特製を調べる実験を行
った。電池スタックをまず、440及び500゜Fで、断続的
に室温との間を加熱サイクルさせて高温エイジングを行
う。評価の対象とした種々の混合物について、その結果
を表１及び２に示す。これらの表は、混合物中のグラフ
ァイトの割合（％）や組み立てに用いる種々のグラファ
イト及びテフロンに及ぼすエイジング効果の違いを示し
ている。表より、２乃至105μｍの範囲で平均および35
μｍの粒子径を持つ25乃至40wt％のグラファイト粉末
が、乾燥条件下で、接着された層全体にわたって、低い
ガス漏洩性（0.06cc/ft2未満）と、抵抗あるいは電位特
性（2.5mV/100ASF（アンプ/ft2））の両方を備え持つ化
合物が使用に好適である。
ガス漏洩特性は、８インチの水深の交差圧を多孔質プ
レートにかけて、乾燥したプレート構造内の通過する際
のガスに対する構造上の漏洩性を測定して得る。使用す
るガスは窒素である。
抵抗または電位特性は、グラファイトプレート間の多
孔質プレートを100psiで圧縮し、100ASFの直流電流を通
して多孔質プレート全体にわたっての直流電圧降下を測
定することによって得る。
前述したように、最小の粒子径は２μｍであり、多孔
質プレート内の層近傍の端部領域には小径の粒子が見ら
れる。層及び浸透された境界との間の界面に存在する小
粒子の濃縮によって、一体化された電池の抵抗特性は減
少する。これは、最終化合物の第三層に比べて過剰のテ
フロン粉末を含むグラファイトとテフロン粉末の混合物
を電解液貯蔵プレートの間に供給すると起こる現象であ
る。過剰なテフロンバインダーは、圧力をかけると、プ
レート間から押し出され、高圧高温下での積層工程中に
近傍の多孔質プレート内に押しやられる。この結果、多
孔質プレートの間には、空隙を充填するのに必要な量
で、かつ高い電気抵抗あるいは熱抵抗を生じるほど過剰
にいならない量のテフロンを含有する、圧接されたグラ
ファイト中の炭素粒子の僧が提供される。また、この方
法によれば、高濃度の小粒子で層間の境界が含浸され、
層の電気及び熱伝導性は、はるかに改善される。
本実施例による多孔質プレートは、組み立て工程の初
期においては、およそ20milの間隔で離間しており、組
み立て完成時には、その間隔はおよそ10milとなる。平
均粒子径Pmはプレート間隔ｔの２分の１以下（Pm≦t/
2）である。平均粒子径が大きいと、プレート自体が適
用例に対して機能性を保持していても、三層の、層から
のガスあるいは電解液の漏出遮断能力に対しては、逆効
果となる。従って、平均粒子径は、間隔ｔのおよそ20
％、また、層は、およそ３分の１重量のグラファイト粒
子から成ることが望ましい。また、バインダー樹脂に
は、フッ素化エチレンプロピレン（FEPテフロン）及び
過フッ化アルコキシ（PFAテフロン）樹脂並びにこれら
の混合物を用いると良好な結果が得られる。
［発明の効果］ 本発明によれば、電気化学電池スタックは、プレート
間に配置された、バインダーと圧縮された粒子の層によ
って接合された一対の多孔質プレートを有し、このバイ
ンダーが、プレート内に浸透して接合部を形成し、層の
境界と多孔質プレートとが互いに融合し、かつ、この層
が、プレート間の液体及びガスの漏洩を遮断する間、熱
及び電気を伝導する。
本発明の第一の特徴は、一対の多孔質プレートが、電
気及び熱伝導性の粒子から形成されていることである。
プレート間には、バインダーと粒子から成る層が延びて
いる。バインダーは各プレート内に浸透して、バインダ
ー粒子の層をそこに形成する。また、本発明の他の特徴
は、バインダー中の粒子の層で決定される境界が相対的
な位置にあることである。１実施例においては、プレー
ト間の層の各境界は、近傍のプレートの表面によって融
合されている。
本発明の主要な効果は、圧縮され、粒子が充填された
バインダー（第三層）と、融合したこの第三層及び近傍
のプレート内に浸透した層の間の境界とで形成されるシ
ール構造が、ガス非透過性を有することである。
さらに、本発明の効果は、燃料電池あるいは燃料電池
スタックは、二枚の電解液貯蔵プレートの間に微小な粒
子と樹脂から成るバインダーを充填しているため、従来
の電池スタックのように各電池間を分離プレートで封じ
る必要がなく、より、簡単な一体化構造とすることがで
き、製造の際のコスト及びその複雑な工程の削減ができ
ることにある。
また、本発明による組み立て方法の利点としては、第
三層と近傍のプレート間にバインダーを供給する際に、
圧縮された中間層内にあまねく分散された炭素粒子に近
傍の多孔質プレートが接触して生じるフィルター効果が
挙げられる。これによって、一体化が完全に行なわれ
る。
また、本発明による組み立て方法によれば、圧力をか
けながらプレートを冷却することで、接合構造を固定で
き、プレートとバインダーの分離を生じさせない。
最後に、多孔質プレート間第三層を配置する方法は、
種々の異なったアプローチができるため、電池の様々な
高速作動に対する製造方法を適用できる。
尚、本発明の適用は、例示された実施例に限られるも
のではなく、特許請求の範囲に述べた本発明の主旨を逸
脱しない範囲での総ての変形例において、実施し得るも
のである。
【図面の簡単な説明】
添付する図面において、第１図は、圧縮成型された粒子
を含有するバインダーによって接合された、一対の多孔
質プレートを有する電気化学電池スタックの一部の断面
図、 第２図は、バインダーと成型された粒子の層を100倍に
拡大した際の粒子構造を示す顕微鏡写真、 第３図は、第２図と同様に多孔質プレート中の比較的方
向性のみられる各粒子の組み立て前の配列の概略を示す
断面図、 第４図は、第３図に示した二枚の多孔質プレートとバイ
ンダー中に分散された粒子の組み立て後の相互関係の概
略を示す断面図である。 ２……燃料電池スタック、４、4a……燃料電池、10……
クーラーホルダー、11……導管、12……マトリクス、14
……負極、16……正極、18、20……電解液貯蔵プレー
ト、22、32……触媒層、24、30……基盤、26、34……リ
ブ、29……燃料通路、38……酸素通路、56、58……シー
ル構造、60……ポリマーバインダー、64……炭素粒子、
70……第三層、76、82……プレート表面、86、90……第
三層境界。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭60−23975（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−170167（ＪＰ，Ａ) 欧州公開273427（ＥＰ，Ａ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 8/00 - 8/24

Claims (29)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】電気及び熱伝導性を有する粒子を内部に空
    隙構造を残して接合して成る一対の近接した多孔質プレ
    ートと、ガス及び電解液の流れを遮断する領域とを有
    し、上記プレートを電気及び熱伝導性を有する一体構造
    に接合した電気化学電池スタックにおいて、 電気及び熱伝導性を有する粒子が空隙構造を残して接合
    され、かつ第一の表面を有する第一の多孔質プレート
    と、 電気及び熱伝導性を有する粒子が空隙構造を残して接合
    され、かつ、前記第一の表面と離間して配置された第二
    の表面を有する第二の多孔質プレートとを有し、 上記二枚のプレート間に配設され、電気及び熱伝導性粒
    子が分散されたバインダーにより、前記第一の多孔質プ
    レートの第一の表面から該プレート内の空隙にバインダ
    ーが浸透した第一層と、前記第二の多孔質プレートの第
    二の表面から該プレートの空隙にバインダーが浸透した
    第二層と、両プレート間に形成され、バインダー中に分
    散された粒子の濃度が第一層及び第二層の粒子濃度より
    濃い第三層とが形成され、 該第三層が、前記第一の多孔質プレートの第一の表面内
    に浸透した、上記第三層を形成するバインダー粒子から
    成る第一の境界と、前記第二の多孔質プレートの第二の
    表面内に浸透した、上記第三層を形成するバインダー粒
    子から成る第二の境界とを有することを特徴とする電気
    化学電池スタックのシール構造。
  2. 【請求項２】前記電池スタックが燃料電池スタックであ
    り、前記一対の近接した多孔質プレートが一対の電解液
    貯蔵プレートであり、前記粒子が炭素であり、前記一体
    構造の積層電池が、2.5mV/100ASF（アンプ／フィー
    ト２）以下の電位特性を有し、電解液漏洩度がゼロであ
    り、水圧差８インチにおいて、0.06cc/sec-ft2（窒素c
    c）未満のガス漏洩特性を有することを特徴とする請求
    項第１項に記載の電気化学電池スタックのシール構造。
  3. 【請求項３】前記電池スタックが燃料電池スタックであ
    り、前記一対の近接した多孔質レートが一対の電解液貯
    蔵プレートであり、前記粒子が炭素であり、前記一体構
    造の積層電池が、2.5mV/100ASF（アンプ／フィート２）
    以下の電位特性を有し、電解液漏洩度がゼロであり、水
    圧差８インチにおいて、0.06cc/sec-ft2（窒素cc）未満
    のガス漏洩特性を有することを特徴とする請求項第１項
    に記載の電気化学電池スタックのシール構造。
  4. 【請求項４】前記粒子がグラファイトであり、前記第三
    層のバインダー中の粒子濃度が1.2乃至1.4g/ccの範囲で
    あり、前記第一層及び第二層のバインダー中の粒子濃度
    が1.0g/ccであることを特徴とする請求項第１項に記載
    の電気化学電池スタックのシール構造。
  5. 【請求項５】前記第三層中に分散された前記粒子がグラ
    ファイトの形態をとる炭素粒子であり、該第三層が、35
    μｍの平均粒子径（Pm）を有し、予め決められたサイズ
    のメッシュスクリーンを通過できる、60乃至70wt％のグ
    ラファイト粒子から成ることを特徴とする請求項第１、
    ２、３または４項に記載の電気化学電池スタックのシー
    ル構造。
  6. 【請求項６】前記メッシュスクリーンが140目のメッシ
    ュスクリーンであることを特徴とする請求項第５項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  7. 【請求項７】前記粒子の最小径が２μｍであることを特
    徴とする請求項第６項に記載の電気化学電池スタックの
    シール構造。
  8. 【請求項８】前記多孔質プレート間の間隙がｔであり、
    前記平均粒子径Pmがt/2以下（Pm≦t/2）であることを特
    徴とする請求項第７項に記載の電気化学電池スタックの
    シール構造。
  9. 【請求項９】前記平均粒子径Pmが、前記間隙ｔのおよそ
    20％の長さであり、前記第三層のグラファイト粒子がお
    よそ1/3重量を占めることを特徴とする請求項第８項に
    記載の電気化学電池スタックのシール構造。
  10. 【請求項１０】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン（FEP−テフロン）、過フッ化アルコキシ（PFA
    −テフロン）樹脂及びこれらの混合物のいずれかより成
    ることを特徴とする請求項第９項に記載の電気化学電池
    スタックのシール構造。
  11. 【請求項１１】前記バインダーが、ポリエチレン、フッ
    素化エチレンプロピレン樹脂、過フッ化アルコキシ樹脂
    及びこれらの混合物を含む、所望の熱安定性及び化学的
    融和性を有する適当なポリマーである請求項第１項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  12. 【請求項１２】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物
    のいずれかより成ることを特徴とする請求項第11項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  13. 【請求項１３】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物
    のいずれかより成ることを特徴とする請求項第１項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  14. 【請求項１４】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物
    のいずれかより成ることを特徴とする請求項第２項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  15. 【請求項１５】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物
    のいずれかより成ることを特徴とする請求項第３項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  16. 【請求項１６】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物
    のいずれかより成ることを特徴とする請求項第４項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  17. 【請求項１７】前記バインダーが、フッ素化エチレンプ
    ロピレン、過フッ化アルコキシ樹脂及びこれらの混合物
    のいずれかより成ることを特徴とする請求項第５項に記
    載の電気化学電池スタックのシール構造。
  18. 【請求項１８】前記バインダーが、前記第三層の1/2以
    上の厚みで前記多孔質プレート内に浸透することを特徴
    とする請求項第５項に記載の電気化学電池スタックのシ
    ール構造。
  19. 【請求項１９】電気及び熱伝導性を有する粒子を内部に
    空隙構造を残して接合して成る一対の近接した多孔質プ
    レートを有し、該プレートが、電気及び熱伝導性の一体
    構造を形成するために接合され、反応ガス及び電解液の
    流れを遮断する領域を有する電池において、 電気及び熱伝導性を有する粒子を、内部に空隙構造を残
    して接合し、該粒子から成る第一の表面を有する第一の
    多孔質プレートを形成する工程と、 電気及び熱伝導性を有する粒子を内部に空隙構造を残し
    て接合し、該粒子から成る、第一の表面から離間した第
    二の表面を有する第二の多孔質プレートを形成する工程
    と、 上記二枚のプレート間に、各プレートの第一及び第二表
    面に接して、バインダー成分と該バインダー中に分散さ
    れた電気及び熱伝導性粒子から成る、該バインダー中の
    初期粒子濃度を有する中間層を配置する工程と、 第一プレート内にバインダーから成る第一層を形成し、
    第二プレート内にバインダーから成る第二層を形成し、
    前記第一プレートの第一の表面内の第一の境界と、前記
    第二プレートの第二の表面内の第二の境界を有するよう
    に、上記中間層と上記プレートを、前記バインダーが近
    傍の上記プレートの表面から前記空隙構造及び近傍のプ
    レート中の粒子の周囲に浸透する温度及び圧力下で、一
    体に接合することによって、前記中間層中に分散された
    粒子から上記プレート間のバインダー内に第三層を形成
    する工程と、 前記プレート及び第三層を該多孔質プレートと前記中間
    層が分離しない温度まで、圧力をかけながら冷却して、
    冷却後に上記第三のバインダー中の粒子濃度が、上記プ
    レート及び中間層が一体形成される以前の該中間層のバ
    インダーの初期濃度の少なくとも２倍になるようにする
    工程から成ることを特徴とする電気化学電池スタックの
    シール構造の製造方法。
  20. 【請求項２０】前記プレート間に配置された前記第三層
    が、該第三層内の粒子から成る境界を持ち、上記プレー
    ト及び第三層の前記冷却工程後に、前記第三層の第一の
    境界が前記第一多孔質プレートの第一表面内に浸透さ
    れ、上記第三層の第二の境界が前記第二多孔質プレート
    の第二表面内に浸透されることを特徴とする請求項第19
    項に記載の電気化学電池スタックのシール構造の製造方
    法。
  21. 【請求項２１】前記冷却工程後に、前記第一層がバイン
    ダー中で第一の粒子濃度を有し、前記第二層がバインダ
    ー中で第二の粒子濃度を有する電池において、粒子とバ
    インダーから成る中間層を二つの多孔質プレート間に配
    置する工程が、前記多孔質プレートにおける上記第一の
    粒子濃度及び第二の粒子濃度よりも低い初期粒子濃度の
    中間層をバインダー中に配置する工程を有し、多孔質プ
    レートと中間層を一体に接合する工程が、バインダーが
    多孔質プレート内に浸透するにつれて中間層中の粒子が
    該中間層の中心方向に濃縮されるようにし、上記一体接
    合されたプレート及び第三層の冷却後、上記第三層はバ
    インダー中で、前記第一層及び第二層の粒子濃度より高
    い第三の粒子濃度を有することを特徴とする請求項第19
    項に記載の電気化学電池スタックのシール構造の製造方
    法。
  22. 【請求項２２】前記多孔質プレート間に中間層を配置す
    る工程が、該多孔質プレートの少なくとも一つの表面に
    グラファイト−バインダー粉末の混合物を付着する工程
    を包含することを特徴とする請求項第21項に記載の電気
    化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  23. 【請求項２３】前記プレート間にグラファイト−バイン
    ダー粉末の混合物を付着する工程が、グラファイト−テ
    フロン粉末と媒体を含有するスラリーを付着する工程
    と、前記中間層と前記多孔質プレートを一体構造に接合
    する以前に媒体を除去する工程を有することを特徴とす
    る請求項第22項に記載の電気化学電池スタックのシール
    構造の製造方法。
  24. 【請求項２４】前記粉末混合物が、該粉末混合物の特性
    による電池の作動性を改善するため、ローリングによっ
    て冷却成形されることを特徴とする請求項第22項に記載
    の電気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  25. 【請求項２５】前記多孔質プレート間に中間層を配置す
    る工程が、グラファイトとバインダー混合物のシートを
    形成する工程と、該シートを上記多孔質プレート間に配
    置する工程を包含することを特徴とする請求項第21項に
    記載の電気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
  26. 【請求項２６】前記シートを連続的に形成する工程が、
    グラファイトとバインダー粉末の混合物から成るビレッ
    トを鋳造し、ビレットから上記シートをスカイビングし
    て得ることを特徴とする請求項第25項に記載の電気化学
    電池スタックのシール構造の製造方法。
  27. 【請求項２７】前記中間層が、グラファイト粉末成分と
    フッ素化エチレン−プロピレン樹脂及び過フッ化アルコ
    キシ樹脂並びにこれらの混合物から成ることを特徴とす
    る請求項第20乃至第25項のいずれかに記載の電気化学電
    池スタックのシール構造の製造方法。
  28. 【請求項２８】前記混合物が、およそ2/3重量の樹脂及
    び1/3重量のグラファイト粉末から成り、0.2乃至0.6g/i
    nch2の範囲で付着されていることを特徴とする請求項第
    27項に記載の電気化学電池スタックのシール構造の製造
    方法。
  29. 【請求項２９】前記電池が、200乃至300ポンド/inch2の
    圧力下で、580乃至650゜Fで加熱され、バインダーが流
    動性を維持している間に上記圧力下で、500゜F以下の温
    度で冷却することを特徴とする請求項第28項に記載の電
    気化学電池スタックのシール構造の製造方法。
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