JP2963845B2 - 核燃料の溶解方法 - Google Patents
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Description
光照射された硝酸水溶液を用いて核燃料を溶解させる方
法に関する。
み核燃料を再利用するようにしている。この核燃料再処
理工程においては、使用済み核燃料を一旦溶解させる必
要があり、そのために、硝酸を100℃以上に加熱した
状態で溶解を行っていた。すなわち、酸化ウランおよび
酸化プルトニウムなどを溶かすためには、普通の硝酸で
は足りず、硝酸を加熱することにより酸化力を高める必
要があるのである。
た硝酸により使用済み核燃料を溶解しようとすると、溶
解槽の腐蝕が生じるという問題ばかりでなく、硝酸分解
生成物の窒素酸化物(NOx ガス)が多量に生じてしま
うという問題があった。また、溶液の加熱が必要である
ということは溶解槽に対する加熱手段が必要となり、槽
自体に対して熱応力などの構造上の安全確保を図る必要
が生じることとなり、プラントの簡素化を図るにあたっ
て障害となっている。さらには、NOx ガスが多量に生
じてくるということから、これらを除くために脱硝工程
が不可欠となり、同様にプラントの簡素化を阻む障害と
なっていた。
ものであり、その目的は、加熱を必要とせず、かつ、N
Ox ガスの大量発生を伴わない使用済み核燃料の溶解方
法を提供することにある。
するために本願請求項1記載の発明に係る核燃料の溶解
方法においては、硝酸水溶液により核燃料の溶解を行う
際に紫外線を照射することを特徴とする。
おいては、請求項1記載の溶解方法の対象として、前記
核燃料は酸化ウラン、酸化プルトニウム若しくはこれら
の混合物を採用することを特徴とする。
は、請求項1または2記載の溶解方法において、照射さ
れる紫外線の波長が400nm以下であることを特徴と
する。
は、請求項3記載の溶解方法において、照射される紫外
線が150〜350nmの波長の紫外線であることを特
徴とする。
は、請求項1または2記載の溶解方法において、照射さ
れる紫外線の光源として水銀ランプ又はレーザを使用す
ることを特徴とする。
法においては、使用される硝酸水溶液の濃度は1〜10
規定の範囲に設定することができ、また、後の溶媒抽出
工程では一般的に採用されている3規定という濃度を採
用すれば、プロセス全体の効率が向上する。
水溶液中の硝酸分子が励起し、その酸化力が増大する。
本発明に係る核燃料の溶解方法においては、この励起硝
酸分子により核燃料を酸化して溶解する。本発明に係る
方法によれば、一般的な核燃料として用いられている酸
化ウランや酸化プルトニウム等の酸化物燃料は勿論のこ
と、窒化物燃料等の他の燃料をも溶解させることができ
る。
が好ましく、150〜350nmであれば更に好ましい
が、光源として水銀ランプを使用した場合には、これら
の波長の紫外線を最も効果的に照射することができる。
の再処理工程等、その工程中で核燃料を何らかの形で一
回は溶解する必要があるものに使用することができる。
例えば、核燃料の再処理工程に使用する場合には、使用
済み核燃料を硝酸水溶液中に懸濁させた後、この懸濁液
に水銀ランプ照射を行うことにより、使用済み核燃料を
室温で溶解させることができる。この場合において、本
発明に係る核燃料の溶解方法によれば、加熱が不要であ
り、核燃料を室温で溶解させることができるため、有害
な窒素酸化物の発生等を防止することができる。
なった。本実験では、紫外線照射用の光源として、図2
に示されるような光波長特性を有する水銀ランプ11を
採用した。サンプルとしては、3規定硝酸溶液に被溶解
物の粉末を懸濁させたものを用いた。サンプルは、サン
プリングセル13に2mlをとり、これに紫外線を照射
するようにした。セル13内のサンプルは、マグネティ
ックスターラ15を用いて攪拌した。紫外線照射中のセ
ル13(サンプル)は、隣接する恒温装置17により定
温とされる。
1.5W/cm2 の光照射率で行い、一定時間毎の溶解
量を吸光スペクトル測定法により分析した。
2 )の光溶解速度の試験結果を示した図である。溶解速
度は、溶解物の経時変化により表している。試験反応
は、2mlの3規定硝酸溶液に10mgのUO2 粉末を
懸濁させて行った(従って、UO2 の濃度は5.0g/
l(1.8×10-2M)となる)。反応温度は20℃で
ある。また、光照射強度は1.3W/cm2 であり、2
50〜600nmにわたる水銀ランプ光の全波長を用い
て光照射を行った。図3から明らかなように、UO2 粉
末は、光照射を行った場合には60分程度でほぼ完全に
溶解するのに対し、光照射を行わない場合360分経た
ないと完全に溶解しない。このような結果から、水銀ラ
ンプによる光照射を行えば、二酸化ウランの溶解速度を
向上させることができるということが分かる。
末)の量を変化させた場合の結果を図4に示す。液量、
濃度、反応温度及び光波長は図3の条件と同じである。
この図4の結果によれば、光照射強度が同じであれば、
二酸化ウランの粉末が10mgから100mgに増大し
た場合には、溶解速度は向上することが分る。なお、図
4からは、光照射強度を下げると溶解速度は減少するこ
とも分る。
度の経時変化を示している(なお、この図5において
は、反応の初期には二酸化ウランの粉末の懸濁により光
が遮蔽されるため、見掛け上吸光度のベースラインが上
がっていることに注意する必要がある)。この図5から
明らかなように、各ベースラインBから二酸化ウランイ
オンのピークまでの高さが、時間と共に次第に高くなっ
ていくことが分る。一方、二酸化ウラン粉末の懸濁によ
る吸光度のライン(二酸化ウラン粉末の懸濁による遮蔽
により生ずる吸光度のライン)が60分後には完全に消
失していることが分る。これらの事実に鑑みれば、吸光
度のデータからも、60分後には二酸化ウランが完全に
溶解しているということが窺える。ウランの溶解と同時
に亜硝酸のピークも増大している(この場合においても
ベースラインの位置に注意する必要がある)ことから、
結局この図5より、光照射を行うことによって二酸化ウ
ランが溶解し、同時に、溶解副産物の亜硝酸濃度も増大
することが分る。なお、後述するように、この亜硝酸も
二酸化ウラン溶解の一助となっているものと考えられ
る。
二酸化プルトニウム(PuO2 粉末)の光溶解速度の試
験結果を示す図である。反応条件は、図3に示す二酸化
ウランの場合と同一である。図6においては、吸光度に
より検出される4価のプルトニウムの濃度を縦軸にとっ
ている。この図6に示されるように、二酸化プルトニウ
ムの場合においても、光照射を行った場合には溶解速度
が速くなることが分る。
酸化プルトニウムを溶解させた場合の吸光光度スペクト
ルの変化が示されている。この図7に示されるように、
光照射の初期の段階では4価のプルトニウムの吸光度が
増大していくが、更に続けて照射を行うと6価のプルト
ニウムが増大していくということが分る。同様に、光照
射に従って亜硝酸の濃度も増大していく。ここで、6価
のプルトニウムが増大していくのは、光で励起された硝
酸分子が、二酸化プルトニウムのみならず、4価のイオ
ンとなっているプルトニウムを6価にまで酸化するから
であると考えられる。ここで、図5及び図7に示される
ように、光照射に伴って亜硝酸の濃度が増大していくと
ころ、亜硝酸が二酸化ウランや二酸化プルトニウムを溶
解させる良好な試薬であることに鑑みれば、これが核燃
料を溶解する際の一助となっているであろうことは容易
に推測できる。この場合において、核燃料を溶解した場
合には亜硝酸は消費されるため核燃料の溶解に伴って亜
硝酸濃度は減少していくはずであるが、それにもかかわ
らず亜硝酸濃度が増大していくのは、消費される亜硝酸
よりも光照射により溶解する速度の方が速く、副産物の
亜硝酸がどんどん蓄積されていくためと考えられる。
クトルが示されている。この図8によれば、硝酸は30
0nm付近に吸収のピークを有していることになる。こ
のことは、300nm付近において透過率が極小をとっ
ていることから明らかである。従って、硝酸はこの30
0nm付近の紫外線をよく吸収し、これにより光励起さ
れ、短寿命の光励起硝酸イオン種を生じるものと推測さ
れる。この光励起硝酸イオン種は、光によりその内部エ
ネルギーが一時的に増大させられているため、その分だ
け酸化力が強まっているものと考えられる。
られるイオン種の標準電極電位を示している。ここで、
上記した300nmの波長の光は、エネルギーに換算す
ると4.13eVとなるため、通常の硝酸の標準電極電
位は、0.94Vから5.07Vまで高くなるであろう
ことが推測される。そして、理論上はこの4.13eV
の酸化力をもって他のイオン種を酸化できるということ
に鑑みれば、図9に示されるように大抵のイオン種の標
準電極電位は4.13eV以下であることから、光励起
硝酸イオン種により他のイオン種や分子種を容易に酸化
できるということになる。
考察してみると、まず、光励起照射による溶解速度は下
式により表すことができる。
による溶解速度は下式のようにして求めることができ
る。
であると考えられるので、結局溶解速度は下式のように
なる。
を行った場合には、有害な一酸化窒素や二酸化窒素など
の窒素酸化物は検出されていない。なお、上記(3)式
から明らかなように、亜酸化窒素が生じることが分る
が、この亜酸化窒素は一酸化窒素や二酸化窒素に比較す
ると遥かに毒性が弱いため、特に問題ないものと思われ
る。
と、加熱溶解は、要するに、加熱により硝酸水溶液中に
二酸化窒素や一酸化窒素あるいは亜硝酸を発生させて核
燃料の溶解をするものである(下式)。
れば、50℃以上の高温状態では亜硝酸は不安定ですぐ
に分解するため、生成する亜硝酸の量は僅かであり、従
って必然的に溶解効率は悪くなり、同時に、窒素酸化物
の発生が多量になる。これに対して光溶解によれば、既
に記述したように有害な窒素酸化物の発生は検出されて
いない。この理由は明らかではないが、光溶解では、光
励起硝酸により溶解を行うのみならず、効率的に亜硝酸
を生じさせそれによっても溶解が行われることとなるた
め、窒素酸化物の発生が少なくなるのであろうと考えら
れている。
適な実施例に係る光化学溶解装置の構成を示す図であ
る。本実施例に係る光化学溶解装置は、本発明に係る溶
解方法を好適に実現することができる。
光酸化ユニット113が12個並べられて作成されてい
る。光化学溶解装置111に液体を供給する供給管11
4は各ユニット113にそれぞれ液体を供給し、これら
のユニット113から生成する処理液は排出管115を
通じて排出される。溶液の濃度、温度、流通速度等は、
条件設定の項で述べた条件に合致するよう調節する。
酸化ユニット113の構成は、図11に示されるような
ものである。この図11に示されるように、光酸化ユニ
ット113は、ドーナツ状の光照射用ガラスセルからな
る試料用エキセル117を備えている。そして、この試
料用エキセル117の内側と周囲にはそれぞれ水銀ラン
プ118が取り付けられている。実施例において、水銀
ランプ118(図12)は、試料用エキセル117の周
囲に4本、内側にはその中心に1本が取り付けられてい
る(図11)。また、全体を冷却するためにクーリング
ファン119が設けられている。
内径は約30cmであり、ドーナツの帯状の部分の幅は
3cmであり、更にその高さは約10cmである。水銀
ランプは、条件設定の項で述べた特性を有する350W
のものを使用している。
核燃料サイクル、例えば再処理工程などにおいて使用で
きる。
料の溶解方法によれば、加熱手段を排除することがで
き、プラントの簡素化などを実現することができる。ま
た、加熱を行わないことにより(即ち、室温でも溶解反
応を行うことができるため)、反応槽の寿命を長くする
こともでき、溶解工程の構造材料や機器などのコストの
低減化も図れることになる。
強度を調節することにより反応速度などを調整できるた
め、反応のコントロールが容易である。更に、溶解の対
象となる核燃料の濃度を向上させても反応速度が低下す
ることがないことから、反応の効率化を図ることが可能
となる。
る。
す図である。
を示す図である。
図である。
クトルを示す図である。
図である。
光酸化ユニットの構成を示す図である。
ある。
Claims (5)
- 【請求項1】 硝酸水溶液により核燃料を溶解する方法
において、紫外線を照射することを特徴とする核燃料の
溶解方法。 - 【請求項2】 請求項1記載の溶解方法において、前記
核燃料は酸化ウラン、酸化プルトニウム若しくはこれら
の混合物であることを特徴とする核燃料の溶解方法。 - 【請求項3】 請求項1または2記載の溶解方法におい
て、照射される紫外線の波長が400nm以下であるこ
とを特徴とする核燃料の溶解方法。 - 【請求項4】 請求項3記載の溶解方法において、照射
される紫外線が150〜350nmの波長の紫外線であ
ることを特徴とする核燃料の溶解方法。 - 【請求項5】 請求項1または2記載の溶解方法におい
て、照射される紫外線の光源として水銀ランプ又はレー
ザを使用することを特徴とする核燃料の溶解方法。
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