JP2877891B2 - 光化学反応におけるレーザ集光方法 - Google Patents

光化学反応におけるレーザ集光方法

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、レーザビームを利用して同位体分離等の光
化学反応を行うためのレーザ集光方法に係り、特にレー
ザ発振器から取り出されたレーザエネルギーの大半を光
化学反応に有効に利用するためのレーザ集光方法に関す
る。
〔従来の技術〕
近年のレーザ技術における大出力化、発振波長の多様
化はレーザを光化学反応に利用しようという研究を促進
させてきた。レーザの光化学反応への応用の最も典型的
な例は、水素からウランに至る種々の元素の同位体分離
・濃縮技術であり、これは原料物質の光吸収特性の同位
体シフトを利用し、所望の同位体元素を含む物質のみの
化学反応を促進させることによるものである。そして、
従来この様なレーザビームによる同位体分離・濃縮反応
については種々の方法及び装置が提案されている。例え
ば特開昭60−132,629号公報の第1図に開示されている
ものは、パルス炭酸ガスレーザ光を長焦点レンズで集光
して反応器内に導入し、その焦点面近傍で光化学反応を
行うものである。
そして、この様な赤外多光子吸収を用いた光化学反応
においては、一般に、レーザのフルーエンスがある値以
上になると急激に反応効率が向上するという所謂クリテ
ィカルスルーエンスが存在し、このために、レーザビー
ムは集光レンズにより収束され、その焦点近傍で反応が
進行する。従って、この様な反応器においては、反応器
内の一部でのみレーザパワーが有効に使われるにすぎ
ず、反応に寄与しないレーザパワーが反応器出射端から
散逸するため、実際にレーザ発振器から取り出されたレ
ーザパワーの数%から20%程度しか有効に化学反応に用
いられないという問題点があった。
また、レーザビームを用いた光化学反応工程において
は、初期コストやランニングコストの何れにおいてもレ
ーザの占める割合が最も高く、低コストのレーザ光化学
反応工程を実現するためには、このレーザパワーの有効
利用技術が必須の要件となる。そこで、この様な問題に
対応するため、特開昭59−123,517号公報の第3図に示
されている様な直列多段集光系が提案されている。しか
しながら、この方法では、集光段数が多くなればなるほ
ど上記の方法に比べてレーザパワーの利用率が高くなる
が、反応器の長さが莫大に長くなり、光軸の安定性の確
保が困難であること、コストが高くなること、各段の焦
点前後での原料物質(気体)の吸収による反応に寄与し
ないレーザエネルギーの損失が大きい等の問題点があっ
た。
更に、反応器の長さが短く、かつレーザパワーを有効
に使用できる方式として、特開昭54−12,290号公報の第
1図に示される様な多重反射鏡対を設けた反応器の例が
ある。この場合、ビームの反射点間では焦点を結ぶこと
なく重畳を繰り返すので、要求されるクリティカルフル
ーエンスがIJ/cm2程度の低い場合には非常に有効な方法
であるが、高フルーエンス、例えば5〜6J/cm2が要求さ
れるような場合には重畳領域全域でこれを実現すること
が困難である。更に、反射鏡の表面形状が複雑になると
いう問題点もある。
また、更に高いフルーエンス、例えば10J/cm2が要求
されるような場合について、特開昭59−42,026号公報の
第1図に開示されている様に、反応器内でのレーザビー
ムの多重集光方式が提案されている。この方式では、反
応器内にレーザビームの多重反射用球面対を設けること
で、反応器内に異なる位置で複数個の焦点を結ばせてお
り、高いフルーエンスが要求され、かつレーザの原料気
体による吸収係数が小さい場合には集光の回数分だけ、
単一集光に対して線形に近い形で反応量が増大する。し
かしながら、吸収係数が0.1%/cm以上あるような場合に
は、ビームが絞られていない領域でのパワーロスが大き
くなり、反応量の大きな増加は期待できない。
〔発明が解決しようとする課題〕
本発明の目的は、比較的高いフルーエンスが要求さ
れ、かつ、原料物質によるレーザエネルギーの吸収率が
ある程度高い光化学反応において廉価な反応工程を実現
することにあり、特にその中で最も高い価値を占めるレ
ーザビームのパワーを有効に利用することにより、レー
ザ出力に対する光化学反応効率を向上させることができ
る容易なレーザ集光方法を提供することにある。
〔課題を解決するための手段〕
本発明は、レーザビームを集光して原料物質の存在す
る反応器内に導入し、原料物質の光吸収特性を用いて所
望の光化学反応を行うためのレーザ集光方法において、
レーザビームを集光して反応器内に導入する第一の光学
系により集光されたレーザビームの焦点位置には中心部
に中心孔を有する第二の光学系をその中心孔と前記レー
ザビームの焦点位置が一致するように配設し、この第二
の光学系の後方位置には第三の光学系を互いに対向させ
て配設し、これら第二及び第三の光学系の間でレーザビ
ームを多重反射させながら集光させる光化学反応におけ
るレーザ集光方法である。
本発明方法において、第一の光学系としてはレンズ若
しくは球面鏡や軸外し放物面鏡等の光反射体があり、好
ましくはレンズである。
また、第二及び第三の光学系については、これら第二
及び第三の光学系の間でレーザビームを多重反射させな
がら集光させることができるものであればよく、例えば
球面鏡、レンズと平面鏡の組合せ、その他軸外し放物面
鏡等を挙げることができるが、好ましくは球面鏡であ
る。そして、これら第二及び第三の光学系の配置につい
ては、例えばそれが球面鏡である場合、第二及び第三の
球面鏡を互いに概ね同軸に設置すると共に、第二及び第
三の球面鏡の曲率半径をそれぞれRs、Rtとし、これらの
間隙をdとし、また、g1=1−(d/Rt)及びg2=1−
(d/Rs)としたとき、これらg1とg2の積(g1・g2)の値
が 0<g1・g2<1/4、 1/4<g1・g2<1/2、 1/2<g1・g2<3/4、若しくは 3/4<g1・g2<1 のいずれかの範囲に入るようにこれら第二及び第三の球
面鏡の曲率半径及び設置位置を設定するのがよい。
以下、本発明を詳細に説明する。
第1図は本発明の原理を説明するための模式図であ
り、3つの光学系、すなわち第一の光学系である集光レ
ンズ2と第二及び第三の光学系である球面鏡3及び4の
配置とこれらの座標系を示したものであり、典型的条件
としてy1=y2=0の場合について示した。すなわち、第
一の光学系である集光レンズ2のレンズ主点位置の座標
が(0,0)であって、その焦点距離がfであり、第二の
光学系である球面鏡3の曲率半径がRsであって、その中
心座標(x2,y2)が(f+Rs,0)であり、また、第三の
光学系である球面鏡4の曲率半径がRtであって、その中
心座標(x1,y1)が(f+d−Rt,0)である。
パルスレーザビーム1は集光レンズ2で集光され、そ
の焦点位置にある球面鏡3の中心孔3aを介して球面鏡3
の後方へ通過する。通過したレーザビームは拡散しつつ
球面鏡4に到達して反射され、再度球面鏡3側へと戻
る。この後、これら球面鏡3、4間で多重反射・集光が
繰り返され、多数の集光点がx軸上に得られる。
この際、レーザエネルギーの損失を可及的に抑えて多
重反射・集光を実現するために要求される条件としては
下記の3項目が挙げられる。
(1)レーザビーム径が球面鏡3、4間で発散しないこ
と。
(2)球面鏡3上でレーザビームが焦点を結ばないこと
(中心孔3aからレーザエネルギーの大半が入射側へと戻
ってエネルギー損失となるため)。
(3)球面鏡4上でレーザビームが焦点を結ばないこと
(レーザエネルギー密度が高すぎると球面鏡4の表面を
損傷する恐れがあるため)。
上記条件(1)は、安定型レーザ共振器の設計と全く
同一の系で表現することができる。すなわち、第1図で
表されたパラメータRt、Rs、dを用いて、g1=1−(d/
Rt)、g2=1−(d/Rs)とした時、ビームが発散しない
条件は 0≦g1・g2≦1 で表される。そして、第2図は、g1、g2座標系で上記の
条件が満たされる範囲を斜線で示したものである。
次に、条件(2)及び(3)を実現するため、幾何光
学上の光線追跡法を用いてD=25mm、f=200mm、d=5
0mm、y1=y2=0mmの条件についてシミュレーションを行
った。計算結果は、レーザビームの集光・拡散状況を表
示するため、ビームの両外縁部の2本の軌跡で1本のレ
ーザビームを表すべく表示した。
第3図は、g1・g2=0の際の計算結果であり、図中レ
ーザビームに付加した番号1i(iは2桁の数字)はi番
目の反射パスを表している。この条件ではレーザビーム
は2パス目で球面鏡3上で焦点を結び、この球面鏡3の
中心孔3aを介して入射側へ戻る。
第4図は、g1・g2=1/4の際の計算結果であり、レー
ザビームは3パス目で球面鏡4上で焦点を結び、更に6
パス目で球面鏡3上で焦点を結び、この球面鏡3の中心
孔3aを介して入射側へ戻る。
第5図は、g1・g2=1/2の際の計算結果であり、レー
ザビームは4パス目で球面鏡3上で焦点を結び、この球
面鏡3の中心孔3aを介して入射側へ戻る。
第6図は、g1・g2=3/4の際の計算結果であり、レー
ザビームは6パス目で球面鏡3上で焦点を結び、この球
面鏡3の中心孔3aを介して入射側へ戻る。
また、第7図は、g1・g2=1の際の計算結果であり、
レーザビームは球面鏡3、4上では焦点を結ばないが、
ビーム径が単調的に発散する。
更に、第8図は、g1・g2=1/8の際の計算結果であ
り、レーザビームは発散せず、また、球面鏡3、4上で
焦点を結ばないで、多重反射を繰り返す。
なお、第3図から第7図の場合において、g1とg2の積
g1・g2については同じ値で、g1とg2についてそれぞれ値
の違うものを選択することもできる。この際には、2枚
の球面鏡3、4間での多重反射の際のビーム形状は変化
するが、球面鏡3又は球面鏡4の上で焦点を結ぶに至る
パス数の条件は変化しない。
以上の結果から、g1・g2に要求される条件としては、 0<g1・g2<1/4、 1/4<g1・g2<1/2、 1/2<g1・g2<3/4、 3/4<g1・g2<1 で与えられることがわかる。
更に、第8図のような集光条件を選択すれば、2枚の
球面鏡3、4間で多数の焦点を得ることができると同時
に、焦点近傍においても多数の重畳が実現されるので、
従来の直列多段集光あるいは異なる点への多重反射集光
に比べてより大きなクリティカルフルーエンスを越える
反応領域を得ることが可能となる。
なお、上記第3図から第8図においては、便宜的にD
=25mm、f=200mm、d=50mmとしたが、f並びにdの
値は要求されるクリティカルフルーエンスに対応して適
宜設定すればよい。また、球面鏡3の中心孔3aの径は、
ビームがこの中心孔3a内で干渉を受けない範囲で小さく
する事が望ましい。そして、この際に、条件(2)によ
って球面鏡3上ではレーザビームが焦点を結ばないよう
に条件設定されるが、極一部はこの中心孔3aからのエネ
ルギー損失が生じる。
そして、エネルギー損失が無視できない程度に大きく
なる場合には、第1図においてy1=y2=0mmとしたが、y
1又はy2の値を集光ビーム直径をaとした場合に −a≦y1≦a又は−a≦y2≦a の範囲で変化させてやれば、多重反射の際の光軸が発散
することなくエネルギー損失を抑えることが可能であ
る。
以上の例においては、2枚の球面鏡間で多重反射重畳
を実現することにより反応領域の拡大を図ったが、反応
領域を一定に保ってレーザパワーを減少させることも可
能である。また、一般のパルス放電型気体レーザにおい
ては、レーザ出力をその限界値よりも下げれば、レーザ
ガス、高電圧スイッチ、電極、電源等の寿命が出力の減
少分の逆数よりもはるかに伸びるので、消耗品費を含め
たレーザランニングコストを大幅に改善することがで
き、従って、本発明は反応効率の改善と共に廉価な工程
の実現に有効な構成となっている。
〔実施例〕
以下、実施例に基づいて、本発明方法を具体的に説明
する。
第9図に本発明に係るレーザ集光方法が適用されたレ
ーザ光化学反応装置の実施例が示されている。
レーザビーム1はガウス形状(D=25mm)のパルスCO
2レーザビーム(50mJ/パルス)であり、表面でのレーザ
パワーの反射損失を防止するために両面に減反射コーテ
ィングが施された集光レンズ2(ZnSe、f=200mm)で
集光が始められ、原料気体6が流通している反応器5
(長さ:150mm、内径:60mm、石英ガラス製)の入射端側
に設けられたNaCl窓部材7より入射する。なお、NaCl窓
部材7は、反射によるレーザパワーの損失を防止するた
めに、ブリュースター角度(57゜)に設定されている。
原料気体6は、反応器5内に導入され、レーザビーム
の光軸と直角に流通し、光化学反応を受けた後、反応器
5の反対側から反応生成物と共に排出される。また、レ
ーザビーム1は、球面鏡3(銅製、金コート、水冷機能
付き)の中心孔3aで焦点を結んだ後、拡散しながら球面
鏡4(銅製、金コート、水冷機能付き)に到達して反射
され、その後、球面鏡3、4間で多重反射を繰り返し、
反応器5内で重畳が実現される。
以上に示した系において、d=50.0mm、Rt=40.0mm、
x1=210.0mm、y1=0mm、g1=−1/4、Rs=33.3mm、x2=2
33.3mm、y2=0mm、g2=−1/2、g1・g2=1/8とし、CHClF
2:67torrとBr2:33torrとで構成された原料気体を用いて
炭素13の同位体濃縮を行った。この際の炭酸ガスレーザ
の発振ラインを9P(22)(1045.02cm-1)に設定して反
応を行った結果、レーザエネルギーの約80%が有効に消
費され、1パルス当りの反応効率として13CBr2F2が1.2
×10-10mol生成した。また、比較のために異なる点への
多段集光を行って反応効率を調べた結果、2×10-11mol
/パルスという値が得られた。
従って、上記実施例においては、従来法に比べて単位
レーザパルスエネルギー当りの反応効率が6倍と大幅に
改善された。
〔発明の効果〕
本発明のレーザ集光方法によれば、レーザビームによ
る光化学反応工程の中で最も高い価格を占めるレーザビ
ームのパワーを有効に利用することができ、レーザエネ
ルギーに対する光化学反応効率の改善、並びにレーザの
各種の費用の低減が達成され、低コストのレーザ光化学
反応工程を実現できる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明のレーザ集光方法の原理を説明するため
の模式図、第2図はパラメータg1、g2の設定に対してレ
ーザビームが2枚の球面鏡間で発散しないためのg1、g2
の領域を示すグラフ図、第3図から第8図は本発明によ
るレーザビームと集光方法を実現するために要求される
2枚の球面鏡の条件を求めるために条件を変えて計算し
た結果を示すグラフ図、第9図は本発明のレーザ集光方
法を適用したレーザ光化学反応装置の実施例を示す説明
図である。 符号の説明 (1)……レーザビーム、(2)……集光レンズ、 (3)、(4)……球面鏡、(5)……反応器、(6)
……原料気体、 (7)……レーザビーム入射用の窓部材、 (101〜108)……多重反射レーザビーム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭59−42026(JP,A) 特開 昭54−12290(JP,A) 特開 平3−56124(JP,A) 特開 平1−119331(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) B01D 59/34

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】レーザビームを集光して原料物質の存在す
    る反応器内に導入し、原料物質の光吸収特性を用いて所
    望の光化学反応を行うためのレーザ集光方法において、
    レーザビームを集光して反応器内に導入する第一の光学
    系により集光されたレーザビームの焦点位置には中心部
    に中心孔を有する第二の光学系をその中心孔と前記レー
    ザビームの焦点位置が一致するように配設し、この第二
    の光学系の後方位置には第三の光学系を互いに対向させ
    て配設し、これら第二及び第三の光学系の間でレーザビ
    ームを多重反射させながら集光させることを特徴とする
    光化学反応におけるレーザ集光方法。
  2. 【請求項2】第二及び第三の光学系が球面鏡であり、こ
    れら第二及び第三の球面鏡が互いに概ね同軸に設置され
    ていると共に、第二及び第三の球面鏡の曲率半径をそれ
    ぞれRs、Rtとし、これらの間隙をdとし、また、g1=1
    −(d/Rt)及びg2=1−(d/Rs)としたとき、これらg1
    とg2の積(g1・g2)の値が 0<g1・g2<1/4、 1/4<g1・g2<1/2、 1/2<g1・g2<3/4、若しくは 3/4<g1・g2<1 のいずれかの範囲に入るようにこれら第二及び第三の球
    面鏡の曲率半径及び設置位置が設定されている請求項1
    記載の光化学反応におけるレーザ集光方法。
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