JP2839456B2 - 化合物単結晶製造装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ＺｎＳｅ、ＣｄＴｅや
ＺｎＳなどのII 〜IV族、あるいはＩｎＰ、ＧａＰ、Ｇ
ａＡｓなどのIII〜V族の化合物等の単結晶の製造に適し
た装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】発光ダイオードや半導体レーザ等の発光
デバイスの製作に必要なエピタキシャル成長基板とし
て、デバイスの種類に応じてＺｎＳｅ、ＣｄＴｅやＺｎ
ＳなどのII 〜IV族、あるいはＩｎＰ、ＧａＰ、ＧａＡ
ｓなどのIII〜V族の化合物等の単結晶基板が用いられ
る。

【０００３】このような化合物の単結晶の製造法とし
て、液体封止チョコラルスキー法（ＬＥＣ法）、水平ブ
リッジマン法（ＨＢ法）、垂直ブリッジマン法（ＶＢ
法）、垂直温度勾配下固化法（ＶＧＦ法）などが用いら
れている。これらのうち、ＶＢ法、ＶＧＦ法は大形の転
位の少ない良質の単結晶を製造する方法として期待が寄
せられている。

【０００４】図４はＶＧＦ法に用いられる化合物単結晶
製造装置の一例（特開平５−７０２７６号公報）を示し
たものである。この単結晶製造装置は、チャンバー１内
に配設された断熱体２と、該断熱体２の内部に配置され
た１０個のヒータエレメント３及び該ヒータエレメント
３間に配置された遮蔽板４からなる加熱装置５と、該加
熱装置５内部に配置された原料収納容器６とを備えてい
る。この原料収納容器６は、化合物原料を充填するルツ
ボ７と、ルツボ７全体を気密に封入するケーシングたる
石英管８との２重構造で構成されている。このような単
結晶製造装置において、加熱装置５により化合物を加熱
して融液とし、次いで各ヒータエレメント３の出力を調
整して、ルツボ７下端部側から温度を降下させると、ル
ツボ７内の原料融液がルツボ７先端部にセットされた種
結晶側から順次固化して単結晶が成長する。図４中、９
は種結晶、１０は融液、１１は成長中の単結晶を示して
いる。

【０００５】尚、石英管を用いた収納容器を、石英の軟
化点である１５００℃程度以上の融点を有する化合物、
例えばＺｎＳｅ（融点１５２０℃）の結晶成長に使用す
ると、石英管が容易に変形膨張して破損するおそれがあ
る。石英管を用いることができないような化合物の単結
晶製造装置用の収納容器としては、特開昭６３−３１０
７８６号公報に、モリブデン等の高融点金属やそれらの
合金からなる密封用のケーシングと、高融点セラミック
スや黒鉛等の炭素材料からなるルツボとから構成される
原料収納容器が開示されている。

【０００６】一般に原料の収納容器は、融液への不純物
の混入を防ぐためにコンタミネーションの原因にならな
い材料で構成する必要がある。また、ＺｎＳｅ等のIII
〜V族あるいはＩｎＰ等のII 〜IV族の化合物のように単
結晶成長温度域での成分元素の蒸気圧が高い化合物の単
結晶製造装置では、収納容器を気密に封止して成分元素
の蒸散を防止する必要があるため、ケーシング内にルツ
ボ収容した後、ケーシングを溶接や融着等により真空封
入している。尚、ＶＢ法の単結晶製造装置においても、
真空封入した原料収納容器を用いる必要がある点はＶＧ
Ｆ法と同様である。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかし、収納容器を密
封するための融着、溶接作業は面倒である。また、石英
管は一般に単結晶成長中に軟化変形するので、石英管を
割って単結晶を取り出す必要があるが、この取り出し作
業は、石英管を割った後の破片の処理も含めて、面倒な
上、ケガ発生の原因ともなる。さらに、石英管は再使用
できないので、経済的でない。

【０００８】一方、モリブデン等の高融点金属製のケー
シングを用いた収納容器の場合には、石英管のように軟
化変形は起こらないので、ケーシングを切断して単結晶
を取り出すことができ、ケーシングを再使用することも
可能である。しかし、モリブデン等の高融点金属の切断
には、ダイヤモンドカッター等の特殊な工具が必要とな
ること、高融点金属の加工は一般に困難であることか
ら、切断したケーシングを繰り返し使用することは実用
的でない。

【０００９】本発明は、このような技術的背景に鑑みて
なされたものであり、その目的とするところは、収納容
器の密封及び単結晶の取り出しの際に面倒な加工作業等
が必要でなく、しかも繰り返し使用できる収納容器を備
えた化合物単結晶製造装置を提供することにある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明の化合物単結晶製
造装置は、化合物原料を収容する収納容器の周囲に加熱
装置が配設されていて、該加熱装置により前記収納容器
に収容された前記化合物原料を加熱して融液とした後、
該融液を冷却固化することにより該融液から前記化合物
原料の単結晶を成長させる化合物単結晶製造装置におい
て、前記収納容器は、前記化合物原料が充填されるルツ
ボと、該ルツボを出し入れするための開口部を有するケ
ーシングと、該ケーシングの開口部を閉塞する脱着可能
なプラグと、前記ケーシングの開口部を前記プラグで閉
塞すると前記ケーシング内部を密閉できる容器密閉手段
とを備えていることを特徴とする。

【００１１】前記ケーシングは、高融点金属及びその合
金、並びに気体不透過性の炭素材料の群から選ばれる材
料で構成されていることが好ましい。また、前記容器密
閉手段は、耐熱性高分子で構成されるシール材であっ
て、前記プラグ又は前記ケーシングに設けられてもよ
い。この場合、前記シール材が前記加熱装置による高温
に侵されないようにするための冷却装置が設けられてい
ることが好ましい。

【００１２】また、前記容器密閉手段により前記ケーシ
ング内を密閉した状態で前記ケーシング内を脱気できる
ように、前記ケーシング内側と前記ケーシング外側とを
連通する脱気孔を、前記プラグに設けてもよい。この場
合、ケーシング外側と前記ルツボとの連通状態を遮断し
て、前記ルツボを脱気状態に保持する脱気保持手段を備
えることが好ましい。さらに、前記脱気保持手段は、前
記プラグと前記ケーシング内壁面との加圧接触により形
成され、前記プラグにおける前記ケーシングとの加圧接
触部分が前記脱気孔の前記ケーシング内側端よりもルツ
ボ側に設けられていることが好ましい。

【００１３】さらに、前記収納容器内に、化合物原料の
高解離圧成分を収容したリザーバが設けられていること
が好ましい。前記リザーバは前記プラグの上面に設けら
れていて、前記プラグの内部には、前記リザーバに収容
された高解離圧成分を蒸発させるためのリザーバ用加熱
装置が設けられていてもよい。さらにまた、前記収納容
器内に、ゲッターを配設することが好ましい。

【００１４】

【作用】化合物原料を充填したルツボを開口部からケー
シング内に収納し、ケーシングの開口部をプラグで閉塞
すると、容器密閉手段により収納容器が密閉される。密
閉した収納容器を化合物の種類に応じて加熱装置が付設
された高圧容器、真空容器又は電気炉等のチャンバーに
セットし、前記加熱装置により化合物原料の融点温度域
にまで加熱して化合物原料を溶融し、次いで加熱装置の
温度を徐々に下げて融液を冷却固化することにより単結
晶を成長させる。単結晶製造後、収納容器をチャンバー
から取り出し、収納容器のプラグをはずすと、ケーシン
グの開口部からルツボを取り出すことができる。従っ
て、従来のように、収納容器の密封に際してケーシング
を溶接、融着等する必要がなく、成長した単結晶の取り
出しの際にもケーシングを切断や破壊する必要がない。

【００１５】プラグに脱気孔が設けられた収納容器の場
合には、ルツボ及びプラグのケーシングへの挿入作業を
空気中で行い、収納容器密閉後に脱気孔からケーシング
内を脱気することにより、収納容器内を容易に真空封入
できる。脱気後、収納容器内を真空状態に保持するため
に脱気孔の一端を閉じる必要があるが、脱気保持手段を
備えた収納容器であれば、該脱気保持手段でケーシング
外側とルツボとの連通状態を遮断することにより真空状
態を保持できる。脱気保持手段がプラグとケーシング内
壁面との加圧接触により形成されているときは、はじめ
にプラグのケーシングへの挿入を緩めにして容器密閉手
段による密閉のみ行い、密閉状態で脱気孔からケーシン
グ内を脱気した後、プラグをさらにルツボ側へ移動させ
てケーシング内壁面と加圧接触させると、脱気孔のケー
シング内側端とルツボとの連通状態が遮断されて、ルツ
ボを真空状態に保持できる。プラグとケーシングとの加
圧接触により脱気保持手段を形成する場合、シール材や
弁等の特別な部材を設ける必要がないので、収納容器の
小型化が図れる。

【００１６】ゲッターを収納容器内に設けた場合には、
収納容器内の化合物の溶融に先立って、収納容器内の残
存ガスがゲッターに吸着、吸収されるので、真空中で容
器密閉手段を密閉、あるいは容器密閉手段で密閉後脱気
しなくても、単結晶成長時の真空封入状態を達成でき
る。収納容器内にリザーバを設けた場合、化合物の一方
が高解離圧成分であっても、融液中の高解離圧成分の蒸
気圧と平衡する蒸気圧をリザーバで発生させることによ
り、高解離圧成分の蒸散による融液中の成分変動を防止
し、効率良く単結晶を製造できる。

【００１７】

【実施例】まず、本発明の化合物単結晶製造装置に用い
られる原料収納容器の一実施例を、図１に基づいて説明
する。この収納容器２０は、化合物原料が充填されるル
ツボ２１；該ルツボ２１を封入するための上部が閉塞さ
れた円筒体からなるケーシング２２；及び該ケーシング
２２の下端開口部を螺合により閉塞するプラグ２３；及
び前記ケーシング２２を密閉する容器密閉手段２４から
構成されている。

【００１８】ルツボ２１はプラグ２３の上面に載置され
ている。ルツボ２１内には、原料となる化合物２５が充
填され、ルツボ下端のキャプラリー部には種結晶２５ａ
がセットされる。ケーシング２２の内側中途部には段部
２６ａが設けられていて、段部２６ａより上部はルツボ
２１が収納されるルツボ収納部２２ａ、段部２６ａより
下部はプラグ２３が挿入されるプラグ挿入部２２ｂとな
っている。プラグ挿入部２２ｂの下部には、プラグ２３
を螺合するための雌ネジ２８ａが設けられている。段部
２６ａは、後述のプラグ２３の面取り部２６ｂとともに
脱気保持手段２６を形成している。

【００１９】ケーシング２２は、コンタミネーションを
生じない高融点材料、例えば、モリブデン、タンタル、
タングステンなどの高融点金属やこれらの合金、あるい
は気密コーティング処理を施した黒鉛などの気体不透過
性の炭素材料等で構成されることが好ましい。これらの
うち、ネジ加工等の容易性、経済性の観点から、モリブ
デンで構成されることが好ましい。また、ケーシング２
２は、発生する蒸気圧に耐えるだけの耐圧を有する必要
があるので、必要な耐圧強度に応じて、材質、厚み等を
適宜選択する必要がある。例えば、化合物原料がＺｎＳ
ｅの場合、融点での蒸気圧は３ｋｇｆ／ｃｍ² 程度であ
るから、内径２０ｍｍ程度の場合、モリブデン製で厚み
３ｍｍ以上のケーシングを用いればよい。尚、ケーシン
グ２２の形状は、収納容器２０では円筒であるが、円筒
に限定されず、種々の形態とすることができる。

【００２０】プラグ２３は、上端面から、胴部２９、及
びケーシング２２の雌ネジ部２８ａに螺合する雄ネジ部
２８ｂで構成されている。胴部２９は、ケーシング２２
のプラグ挿入部２２ｂよりやや径小で且つルツボ収納部
２２ａより径大の円筒体で、プラグ挿入部２２ｂにプラ
グ２３を挿入した状態で、ケーシング２２内壁面との間
に間隙３１が形成される。プラグ２３の上端面は面取り
されていて、この面取り部２６ｂが、プラグ挿入部２２
ｂ上端までプラグ２３を挿入した状態で上述のケーシン
グ２２の段部２６ａと加圧接触して脱気保持手段２６を
形成するようになっている。

【００２１】プラグ２３には、容器密閉手段２４により
ケーシング２２が密閉された状態でケーシング２２内を
脱気できる脱気孔３３が設けられている。脱気孔３３の
一端は胴部２９に開設され、他端はプラグ２３底面に突
設された突設部３４に開設されていて、ケーシング２２
内側とケーシング２２外側とが連通状態となっている。
また、プラグ２３の面取り部２６ｂとケーシング２２の
段部２６ａとが接触していない状態、すなわち脱気保持
手段が作用していない状態では、間隙３１及び脱気孔３
３を介して、ルツボ収納部２２ａとケーシング２２外側
とが連通状態となっている。

【００２２】容器密閉手段２４は、プラグ２３の雄ネジ
部２８ｂの下方に設けられている。容器密閉手段２４
は、プラグ２３をケーシング２２に挿入することにより
ケーシング２２を密閉できるものであれば、その構造は
特に限定しないが、真空シールとして簡便で優れている
Ｏ−リング等のシール材が好ましく用いられる。例え
ば、分解温度が高いフッ素系ゴムやシリコーンゴム等の
耐熱性高分子材料からなるＯ−リングが好ましく用いら
れる。但し、フッ素系ゴムやシリコーンゴム等の耐熱温
度は２５０〜２４０℃程度であり、一方、ルツボ２１は
原料の融点付近に保持されることから、１５００℃以上
の高温に保持されることもあるので、容器密閉手段２４
が劣化しないように工夫する必要がある。例えば、胴部
２９が長いプラグ２３やルツボ支持体をルツボ２１とプ
ラグ２３との間に介在させることにより容器密閉手段２
４とルツボ２１との間の距離を長くするか、あるいは容
器密閉手段２４の周辺に加熱装置による高温の影響を相
殺するための冷却装置を設けることが好ましい。

【００２３】尚、収納容器２０においては、プラグ２３
とケーシング２２とは螺合により装着されたが、本発明
はこれに限定されない。また、容器密閉手段２４もプラ
グ２３側でなく、ケーシング２２側に設けてもよい。さ
らに、収納容器２０では、プラグ２３とケーシング２２
内壁面との加圧接触により脱気保持手段２６を形成した
が、脱気後、ルツボ収納部２２ａとケーシング２２外側
との連通状態を遮断してルツボ収納部２２ａを脱気状態
に保持できる構成であれば、他の構造であってもよい。
例えば、シール材を設けたり、脱気孔３３を開閉できる
弁を突設部３４に設けてもよい。

【００２４】以上のような構成を有する収納容器２０
は、次のようにして容器２０内を真空封入して単結晶製
造装置のチャンバー内に収容される。先ず、化合物原料
を充填したルツボ２１をプラグ２３上面に載置した状態
でケーシング２２内にセットするが、このとき、プラグ
２３の雄ネジ部２８ｂは緩めた状態にしておく。すなわ
ち容器密閉手段２４により容器２０は密閉されている
が、ケーシング２２の段部２６ａとプラグ２３の面取り
部２６ｂとは非接触状態となっている。かかる状態で、
脱気孔３３のプラグ底面側先端に真空ポンプ等を接続し
て真空引きすると、収納容器２０内を脱気できる。所期
の真空度に到達した後、雄ネジ部２８ｂを完全に締め
て、ケーシング２２の段部２６ａとプラグ２３の面取り
部２６ｂとを加圧接触させると、プラグ−ケーシング間
間隙３１とルツボ収納部２２ａとの連通状態が遮断され
る。かかる状態で真空ポンプ等をはずしても、ルツボ収
納部２２ａは脱気保持手段２６により脱気孔３３と遮断
されているので真空状態を保持できる。

【００２５】尚、以上のような脱気操作は一般に室内で
行われることから、収納容器２０内に吸着されたガスを
除去することはできない。よって、本実施例の収納容器
２０は、真空炉等で加熱処理して収納容器２０内の吸着
ガス等を除去処理してから使用することが好ましい。収
納容器２０内に、チタンやジルコニウム等のゲッターを
配置して、ゲッターにより吸着ガスを除去する場合に
は、加熱処理は特に行わなくてもよい。

【００２６】以上のようにして真空密封した収納容器を
備えた化合物単結晶装置の一実施例を図２に示す。図２
に示す単結晶製造装置３９は、ＶＧＦ法による製造装置
の一実施例で、加熱チャンバーとして高圧容器を用いた
ものである。すなわち、単結晶製造装置３９は、高圧容
器４０内に断熱構造体４１が配設され、該断熱構造体４
１の内側に加熱装置４２が符設され、前記加熱装置４２
の内側に収納容器２０’が配置されている。

【００２７】高圧容器４０は、円筒形状の胴部円筒体４
０ａと、該胴部円筒体４０ａの上下開口部にシールリン
グを介して着脱自在に嵌着される上蓋４０ｂ及びヒータ
支持リング４０ｃと、該ヒータ支持リング４０ｃの開口
部に着脱自在に装着される下蓋４０ｄとで構成されてい
る。前記上蓋４０ｂにはアルゴンガス等の不活性ガスを
高圧容器４０内に加圧注入し、また排出するためのガス
供給排出孔４５が開設されている。

【００２８】断熱構造体４１は、上部が閉塞された円筒
形で、外側から金属製の外筒４１ａ、カーボンフェルト
や酸化物系のセラミックス繊維等の断熱材からなる中間
層４１ｂ、黒鉛製の内筒４１ｃとから構成されている。
外筒４１ｃの下端には固定リング４４が固着され、該固
定リング４４が図示省略した支持部材を介して前記ヒー
タ支持体リング４０ｃ上に設置されている。

【００２９】加熱装置４２は、円筒状のヒータエレメン
ト４２ａが上下方向に６段並設され、各ヒータエレメン
ト４２ａは、ヒータエレメント４２ａの外周部に立設さ
れたリード電極４７に連結部材を介して連結され支持さ
れるとともに給電される。各リード電極４７の下端には
金属電極４８が付設され、該金属電極４８は絶縁碍子４
９を介して前記固定リング４０ｃに支持されている。一
方、前記金属電極４８は可撓性給電帯５０を介してヒー
タ電源リードスルー５１に接続されている。該リードス
ルー５１は上部露出させた状態で絶縁体を介してヒータ
支持リング４０ｃに装着されており、ブスバー５２を介
して装置外の電源装置に接続される。図２中、５３は温
度検出器で、ヒータ支持リング４０ｃに装着された測温
リードスルー５３ａ及び測温リード線５３ｂを介して本
装置外の温度制御装置に接続されている。

【００３０】収納容器２０’は、予めケーシング２２内
を脱気密封した状態で、支持台３６を介して高圧容器４
０の下蓋４０ｄに設置される。収納容器２０’は、ルツ
ボとプラグとの間に支持台３６を介在させている以外
は、図１に示す収納容器２０と同様の構成を有している
ので、同一符号を付して、説明を省略する。高圧容器４
０内に収納容器２０’を収容してヒータエレメント４２
ａに通電すると、収納容器２０’は高圧ガス雰囲気で加
熱され、ルツボ２１内の化合物原料が融解して融液２５
ｂとなる。化合物原料を溶融させた後、ヒータエレメン
ト４２ａへの投入電力の調節によりルツボ２１の下部か
ら冷却して、種結晶２５ａ側から結晶を成長させる。図
２中、２５ｃは成長中の単結晶を示す。

【００３１】ルツボ２１内の融液が全て結晶固化した
後、各ヒータエレメント４２ａへの給電を徐々に減少さ
せて高圧容器４０内の温度を均一に低下させて冷却す
る。その後、高圧ガスを排出し、室温に戻した後、下蓋
４０ｄを開けて収納容器２０’を取り出す。収納容器２
０’のプラグ２３とケーシング２２との螺合を解除し、
プラグ２３をはずして、ルツボ２１を取り出す。

【００３２】このように、収納容器２０，２０’の密
封、結晶の取り出し作業は、いずれもケーシング２２へ
のネジによる脱着操作のみで行うことができ、従来のよ
うに、密封のためにケーシング２２を融着や溶接した
り、切断等によりルツボ２１を取り出す必要もない。従
って、作業性がよく安全である上に、プラグ２３及びケ
ーシング２２を繰り返し使用できるので経済的である。

【００３３】尚、本発明の化合物単結晶製造装置に用い
られる収納容器は真空封入しておく必要があるが、ケー
シングの密閉操作を真空中で行う場合、あるいはチッ素
ガスをフローさせたグローブボックス内で行う場合に
は、必ずしも脱気孔及び脱気保持手段を備えた収納容器
を用いなくてもよい。但し、脱気孔を設けない場合に
は、チッ素ガス等の不活性ガスをフローさせたグローブ
ボックス内で密閉操作を行う場合であっても不活性ガス
がケーシング内に残存するので、残存ガスを化合物原料
の加熱過程で除去できるゲッターをケーシング内に配置
しておく。

【００３４】また、化合物原料の一方が高解離圧成分の
場合には、融液から高解離圧成分が蒸発して化合物原料
の組成が変動し、単結晶の成長に支障を及ぼす場合があ
るので、収納容器内にリザーバを設けることが好まし
い。すなわち、ＺｎＳｅ、ＣｄＴｅやＺｎＳ等のII〜VI
族、あるいはＩｎＰ、ＧａＰやＧａＡｓなどのIII 〜V
族の化合物では、化合物の構成成分の一方の蒸気圧が高
いので、融点以上の高温に加熱した状態では融液から高
解離圧成分が蒸発して化合物原料の組成が変動するが、
リザーバに同成分をいれておき、リザーバの温度を調節
して、原料融液から蒸発する高解離圧成分の蒸気圧と平
衡する蒸気圧を発生させることにより、原料の成分変動
を防止することができる。例えば、ＺｎＳｅの場合に
は、結晶成長温度１５２０℃におけるＺｎの解離圧力は
約２．２ｋｇｆ／ｃｍ² であるから、リザーバにＺｎを
収容し、Ｚｎ単体の蒸気圧が２．２ｋｇｆ／ｃｍ² にな
る温度である１０００℃に保持すればよい。一般に、高
解離圧成分単体の蒸気圧が原料融液から蒸発する高解離
圧成分の蒸気圧と平衡になる温度は化合物原料の融点よ
りも低いので、加熱装置の制御温度分布との関係から、
リザーバはルツボの下方に設けることが好ましい。

【００３５】さらに、化合物単結晶製造装置３９では高
圧容器を用いたが、蒸気圧が数ｋｇｆ／ｃｍ² 程度以下
のように低い場合には、真空炉やアルゴンや窒素雰囲気
で大気圧近傍で運転される電気炉を用いることもでき
る。次に、本発明の第２実施例を図３に基づいて説明す
る。図３に示す収納容器６０は、脱気孔が設けられてお
らず、リザーバ、ゲッターを設けた例である。

【００３６】収納容器６０は、化合物原料が充填される
ルツボ６１；該ルツボを封入するための上部が閉塞され
た円筒体からなるケーシング６２；該ケーシング６２の
下端開口部を閉塞するプラグ６３；該プラグ６３上に載
置され、ルツボ６１を支持するルツボ支持台６４；及び
前記ケーシング６２内を密閉する容器密閉手段６５から
構成されている。

【００３７】ルツボ６１は、キャピラリー部６１ａがル
ツボ支持台６４の凹部６４ａに装着することにより支持
されている。図３は、キャピラリー部６１ａ内に種結晶
６６ａがセットされ、ルツボ本体６１ｂ内に充填された
化合物原料が溶融した融液６６ｂから単結晶６６ｃが成
長している様子を示している。ルツボ支持台６４の凹部
６４ａより下方位置にゲッター６９が配置されている。
ゲッター６９としては、収納容器６０中に残存する窒素
ガスや酸素ガスを吸着及び吸収する材料で、吸収反応し
てできた窒化物や酸化物が結晶成長時に悪影響を及ぼさ
ず、高融点で蒸気圧の低いものが好ましく用いられる。
具体的には、ジルコニウム、チタン箔の使用が推奨され
る。箔としたのは、表面積を大きくでき且つハンドリン
グしやすいからである。ゲッター６９の配置位置は特に
限定しないが、単結晶の製造過程において、化合物原料
が融液となるまでの間にゲッターとして機能する必要が
あることから、容器６０内において温度が早く上がるル
ツボ６１近辺に配置することが好ましい。収納容器６０
ではルツボ支持台６４に配置したが、ルツボ６１の外周
部に配置してもよい。

【００３８】ケーシング６２は、上端が閉塞した円筒形
をしており、下端部に容器密閉手段６５が設けられてい
る。容器密閉手段６５は、耐熱性高分子で構成されたシ
ールリングである。プラグ６３は、ケーシング６２の下
端開口部に嵌合される中空の略円筒体で、プラグ６３上
面にはリザーバ７１となる凹部が設けられていて、ここ
には、化合物原料の高解離圧成分が収納されている。プ
ラグ６３の内部には、リザーバ７１を加熱するための加
熱装置７２を配設できるようになっている。尚、リザー
バ７１は、ルツボ６１より下方に配設すればよく、特に
プラグ６３上面に設ける必要はないが、容器密閉手段６
５に影響を及ぼさず且つ収納容器６０の小型化の観点か
ら、プラグ６３上面に設けることが好ましい。

【００３９】ケーシング６２とプラグ６３とは、固定用
ピン７３により一体的に固定できるようになっている。
ケーシング６２にルツボ支持台６４に固定したルツボ６
１及びプラグ６３を挿入し、固定用ピン７３でケーシン
グ６２とルツボ６１とを固定一体化すると、容器密閉手
段６５により、ケーシング６２が密閉される。この密封
作業は、真空中、又はチッ素ガス等をフローしたグルー
ブボックス内で行うことが好ましい。

【００４０】密封した収納容器６０を、リザーバ用加熱
装置７２及び容器密閉手段用冷却装置７４が付設された
下蓋７５にセットする。この下蓋７５は、単結晶製造装
置のチャンバー７６の下蓋と兼用されるものである。リ
ザーバー用加熱装置７２は、プラグ６３の中空部分に挿
入されてリザーバ７１の周囲に配置されるヒータ７２
ａ、該ヒータ７２ａの温度制御のための熱電対７２ｂ、
熱電対用コネクタ７２ｃ及びヒータ用コネクタ７２ｄか
ら構成されている。熱電対用コネクタ７２ｃ及びヒータ
用コネクタ７２ｄは、装置外の温度制御装置及び電源装
置に接続される。尚、収納容器６０においては、リザー
バ用加熱装置７２全体が下蓋７５に取りつけられている
が、リザーバ加熱用ヒータ７２ａ及び熱電対７２ｂをプ
ラグ内部に取付け、下蓋７５に取りつけられた熱電対用
コネクタ７２ｃ及びヒータ用コネクタ７２ｄに脱着でき
る構造としてもよい。また、リザーバ用加熱用装置を特
に設けずに、チャンバー７６内の化合物原料を溶融させ
るための加熱装置７７と兼用とすることも可能である
が、リザーバ７１の精密な温度制御のためには、リザー
バ７１付近にリザーバ用加熱装置７２を別に設けること
が好ましい。

【００４１】容器密閉手段用冷却装置７４は、上下方向
に４本列設された冷却管７４ａを収納した冷却ジャケッ
ト７４ｂからなり、ケーシング６２を下蓋７５にセット
した状態で、容器密閉手段用冷却装置７４がケーシング
６２の周囲に配置されるように下蓋７５に取りつけられ
ている。下蓋７５をセットした状態の収納容器６０を、
化合物原料の蒸気圧等の性質に応じて高圧容器、真空炉
あるいはアルゴンや窒素雰囲気で大気圧近傍で運転され
る電気炉等のチャンバー７６にセットして、単結晶製造
装置が構成される。この単結晶製造装置において、チャ
ンバー７６に付設された化合物用の加熱装置７７のヒー
タエレメント７７ａの温度を制御することにより、ルツ
ボ６１内に充填された化合物原料を溶融する。化合物原
料の溶融に先だって、収納容器６０内に残存するガスが
ゲッター６９により吸着及び吸収されるので、収納容器
６０内は真空封入状態に保持される。原料溶融後、化合
物用の加熱装置７７の各ヒータエレメ７７ａの投入電力
を調節して、ルツボ６１下端部から降温すると、種結晶
６６ａ側から単結晶６６ｃが成長する。一方、単結晶の
成長中、リザーバ７１の温度はリザーバ用加熱装置７２
により融液６６ｂ中の高解離圧成分の蒸気圧と平衡蒸気
圧となるように調節されているので、融液６６ｂ中の高
解離圧成分の蒸散を防止できる。

【００４２】このようにして単結晶を製造した後、チャ
ンバー７６から下蓋７５とともに収納容器６０を取り出
し、下蓋７５と収納容器６０とを分離した後、固定ピン
７３をはずして、ケーシング６２とプラグ６３とを分離
すると、ルツボ６１を取り出すことができる。収納容器
６０は、収納容器２０，２０’と同様、再使用可能であ
る。

【００４３】尚、上記実施例は、いずれもＶＧＦ法に用
いられる単結晶製造装置の例であったが、上記実施例に
使用される収納容器２０，２０’，６０は、ブリッジマ
ン法を利用した単結晶製造装置にも適用できる。

【００４４】

【発明の効果】本発明の化合物単結晶装置にセットされ
る収納容器は、ケーシングへのプラグの装着により収納
容器内を密閉でき、且つプラグを外すことによりルツボ
を取り出すことができるので、従来の収納容器に比べて
密封、ルツボ取り出し作業が簡単になる上に、収納容器
を繰り返し使用することができるので経済的である。

【００４５】また、脱気孔を備えた収納容器では、大気
中で容器を密閉した後、容器内を脱気すればよいので、
容器の真空封入作業がさらに簡単になる。しかも、脱気
後、容器内を真空に保持するための脱気保持手段がプラ
グとケーシング内壁面との加圧接触により形成される場
合には、収納容器の構造が複雑化したり、収納容器の小
型化の支障にならない。一方、収納容器内にゲッターが
配置された場合には、脱気操作が不要となる。

【００４６】さらに、リザーバを設けた収納容器では、
高解離圧成分を含む化合物であっても、融液の成分を変
動させることなく、単結晶を成長させることができる。
しかもリザーバをプラグ上面に設け、リザーバ用加熱装
置をプラグ内部に設けることにより、収納容器をはじめ
とする化合物単結晶製造装置の小型化の支障にならずに
済む。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の化合物単結晶製造装置に用いられる原
料収納容器の一実施例の断面図である。

【図２】本発明の一実施例にかかる化合物単結晶製造装
置の断面図である。

【図３】本発明の他の実施例にかかる化合物単結晶製造
装置の断面図である。

【図４】従来のＶＧＦ装置の断面図である。

【符号の説明】

２０ 収納容器 ２１ ルツボ ２２ ケーシング ２３ プラグ ２４ 容器密閉手段 ２５ 化合物原料 ２６ 脱気保持手段 ３３ 脱気孔 ６０ 収納容器 ６１ ルツボ ６２ ケーシング ６３ プラグ ６５ 容器密閉手段 ６６ｂ 融液 ６９ ゲッター ７１ リザーバ ７２ リザーバ用加熱装置 ７４ 容器密閉手段用冷却装置

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岡田 広 兵庫県神戸市西区高塚台１丁目５番５号 株式会社神戸製鋼所 神戸総合技術研 究所内 (56)参考文献 特開 平８−119784（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−70276（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−310786（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) C30B 11/00 C30B 28/00 - 35/00

Claims (10)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 化合物原料を収容する収納容器の周囲に
   加熱装置が配設されていて、該加熱装置により前記収納
   容器に収容された前記化合物原料を加熱して融液とした
   後、該融液を冷却固化することにより該融液から前記化
   合物原料の単結晶を成長させる化合物単結晶製造装置に
   おいて、 前記収納容器は、前記化合物原料が充填されるルツボ
   と、該ルツボを出し入れするための開口部を有するケー
   シングと、該ケーシングの開口部を閉塞する脱着可能な
   プラグと、前記ケーシングの開口部を前記プラグで閉塞
   することにより前記ケーシングを密閉できる容器密閉手
   段とを備えていることを特徴とする化合物単結晶製造装
   置。
2. 【請求項２】 前記ケーシングは、高融点金属及びその
   合金、並びに気体不透過性の炭素材料の群から選ばれる
   材料で構成されていることを特徴とする請求項１に記載
   の化合物単結晶製造装置。
3. 【請求項３】 前記容器密閉手段は耐熱性高分子で構成
   されるシール材であって、前記プラグ又は前記ケーシン
   グに設けられていることを特徴とする請求項１又は２に
   記載の化合物単結晶製造装置。
4. 【請求項４】 前記シール材が前記加熱装置による高温
   に侵されないようにするための冷却装置が設けられてい
   ることを特徴とする請求項３に記載の化合物単結晶製造
   装置。
5. 【請求項５】 前記容器密閉手段により前記ケーシング
   内を密閉した状態で前記ケーシング内を脱気できるよう
   に、前記ケーシング内側と前記ケーシング外側とを連通
   する脱気孔が、前記プラグに設けられていることを特徴
   とする請求項１〜４のいずれかに記載の化合物単結晶製
   造装置。
6. 【請求項６】 ケーシング外側と前記ルツボとの連通状
   態を遮断して、前記ルツボを脱気状態に保持する脱気保
   持手段を備えたことを特徴とする請求項５に記載の化合
   物単結晶製造装置。
7. 【請求項７】 前記脱気保持手段は、前記プラグと前記
   ケーシング内壁面との加圧接触により形成され、前記プ
   ラグにおける前記ケーシングとの加圧接触部分が前記脱
   気孔の前記ケーシング内側端よりもルツボ側に設けられ
   ていることを特徴とする請求項６に記載の化合物単結晶
   製造装置。
8. 【請求項８】 前記収納容器内に、化合物原料の高解離
   圧成分を収容したリザーバが設けられていることを特徴
   とする請求項１〜７のいずれかに記載の化合物単結晶製
   造装置。
9. 【請求項９】 前記リザーバは前記プラグの上面に設け
   られていて、 前記プラグの内部には、前記リザーバに収容された高解
   離圧成分を蒸発させるためのリザーバ用加熱装置が設け
   られていることを特徴とする請求項８に記載の化合物単
   結晶製造装置。
10. 【請求項１０】 前記収納容器内に、ゲッターを配設し
    たことを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の化
    合物単結晶製造装置。