JP2818948B2 - 固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質燃料電池の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 この発明は酸素イオンの選択透過性を有する固体電解
質を挟んで酸素ガスなどの酸化ガスと水素ガスなどの燃
料ガスとの間で電気化学的な反応を生じさせて起電力を
得る燃料電池の製法に関するものである。
質を挟んで酸素ガスなどの酸化ガスと水素ガスなどの燃
料ガスとの間で電気化学的な反応を生じさせて起電力を
得る燃料電池の製法に関するものである。
従来の技術 周知のように燃料電池は、酸素イオンの選択透過性を
有する固体電解質と、その固体電解質を挟んで配置した
酸素電極および燃料電極と、燃料電池を直列に接続する
ために一方の電極に導通させて設けた中間接続子とを基
本要素として構成されており、例えば酸素電極側に酸素
ガスを流し、燃料電極側に水素ガスを流すことにより、
酸化素イオンが固体電解質を通過して水素ガスと反応
し、それに伴う電流を各電極から取り出すものである。
燃料電池の基本要素のうち固体電解質は、酸素イオンの
透過性が優れている外に、中性のガスが透過することを
防ぐために緻密な構造であることが必要であり、従来で
は、イットリア安定化ジルコニア（Y2O3）Ｘ・（ZrO2）
1-X（ｘ＝0.08〜0.1）あるいはこれに類するセラミック
材料を素材として形成されていた。また酸素電極は、高
温雰囲気での化学的な安定性や高導電性、ガス透過性が
要求され、その素材としてペロブスカイト型La系複合酸
化物が知られている。さらに燃料電極としては、酸化反
応面積を広くするとともに、反応生成物の排出を良好な
らしめるために開孔構造である必要があり、かつ電子導
電性が要求され、その素材としては、NiやNi−ZrO2サー
メットが知られている。そして中間接続子は、高導電性
および化学的安定性が要求され、その素材として従来で
は、LaCrO3やNi−CrもしくはNi−Al等のNi系合金が知ら
れている。
有する固体電解質と、その固体電解質を挟んで配置した
酸素電極および燃料電極と、燃料電池を直列に接続する
ために一方の電極に導通させて設けた中間接続子とを基
本要素として構成されており、例えば酸素電極側に酸素
ガスを流し、燃料電極側に水素ガスを流すことにより、
酸化素イオンが固体電解質を通過して水素ガスと反応
し、それに伴う電流を各電極から取り出すものである。
燃料電池の基本要素のうち固体電解質は、酸素イオンの
透過性が優れている外に、中性のガスが透過することを
防ぐために緻密な構造であることが必要であり、従来で
は、イットリア安定化ジルコニア（Y2O3）Ｘ・（ZrO2）
1-X（ｘ＝0.08〜0.1）あるいはこれに類するセラミック
材料を素材として形成されていた。また酸素電極は、高
温雰囲気での化学的な安定性や高導電性、ガス透過性が
要求され、その素材としてペロブスカイト型La系複合酸
化物が知られている。さらに燃料電極としては、酸化反
応面積を広くするとともに、反応生成物の排出を良好な
らしめるために開孔構造である必要があり、かつ電子導
電性が要求され、その素材としては、NiやNi−ZrO2サー
メットが知られている。そして中間接続子は、高導電性
および化学的安定性が要求され、その素材として従来で
は、LaCrO3やNi−CrもしくはNi−Al等のNi系合金が知ら
れている。
燃料電池はその固体電解質が高温で高いイオン輸率を
示すことから、各基本要素は上述したようにセラミック
を素材としており、そのためその各基本要素の製法とし
ては、素材粉末を加熱溶融させて所定の母材に付着させ
る薄膜形成技術が応用されており、例えば円筒型固体電
解質燃料電池では、酸素電極および燃料電極をアセチレ
ン炎溶射によって形成し、また固体電解質および中間接
続子を直流アークプラズマ溶射によって形成する方法が
知られており、これらの方法によれば高い生産性を得る
ことができる。
示すことから、各基本要素は上述したようにセラミック
を素材としており、そのためその各基本要素の製法とし
ては、素材粉末を加熱溶融させて所定の母材に付着させ
る薄膜形成技術が応用されており、例えば円筒型固体電
解質燃料電池では、酸素電極および燃料電極をアセチレ
ン炎溶射によって形成し、また固体電解質および中間接
続子を直流アークプラズマ溶射によって形成する方法が
知られており、これらの方法によれば高い生産性を得る
ことができる。
発明が解決しようとする課題 各電極などの要素を形成する方法としてアセチレン炎
溶射の直流アークプラズマ溶射とを比較すれば、溶射速
度や制御の容易性あるいは作業性などの点では直流アー
クプラズマ溶射が優れており、したがって各電極の形成
方法として直流アークプラズマ溶射を転用することが考
えられる。しかるに酸素電極を形成する方法として直流
アークプラズマ溶射を使用すると、酸化電極用の素材が
プラズマガス中で溶融され、かつ高速で母材に衝突し、
その際のアンカー効果によって薄膜が形成されると考え
られるが、直流アークプラズマ溶射によるプラズマガス
の速度が例えば100〜200m/s程度の高速であるために、
酸素電極の素材であるペロブスカイト型La系複合酸化物
の結晶構造が容易に破壊されてしまい、その結果、形成
された酸素電極の導電率が低下し、ひいては燃料電池の
発電能力が低下するおそれがあった。
溶射の直流アークプラズマ溶射とを比較すれば、溶射速
度や制御の容易性あるいは作業性などの点では直流アー
クプラズマ溶射が優れており、したがって各電極の形成
方法として直流アークプラズマ溶射を転用することが考
えられる。しかるに酸素電極を形成する方法として直流
アークプラズマ溶射を使用すると、酸化電極用の素材が
プラズマガス中で溶融され、かつ高速で母材に衝突し、
その際のアンカー効果によって薄膜が形成されると考え
られるが、直流アークプラズマ溶射によるプラズマガス
の速度が例えば100〜200m/s程度の高速であるために、
酸素電極の素材であるペロブスカイト型La系複合酸化物
の結晶構造が容易に破壊されてしまい、その結果、形成
された酸素電極の導電率が低下し、ひいては燃料電池の
発電能力が低下するおそれがあった。
また溶射によってペロブスカイト型構造が破壊されて
も、事後的に再加熱するなどの措置を講ずることにより
ペロブスカイト型構造を再生することも可能であるが、
そのためには更に熱処理工程を追加する必要があり、生
産性が低下する不都合が生じる。
も、事後的に再加熱するなどの措置を講ずることにより
ペロブスカイト型構造を再生することも可能であるが、
そのためには更に熱処理工程を追加する必要があり、生
産性が低下する不都合が生じる。
この発明は、上記の事情を背景としてなされたもの
で、ペロブスカイト型構造を有する薄膜を能率良く成形
することのできる固体電解質燃料電池の製造方法を提供
することを目的とするものである。
で、ペロブスカイト型構造を有する薄膜を能率良く成形
することのできる固体電解質燃料電池の製造方法を提供
することを目的とするものである。
課題を解決するための手段 この発明は、上記の目的を達成するために、酸素イオ
ンの選択透過性を有する固体電解質を挟んで陰極となる
燃料電極と陽極となる酸素電極とを設け、さらにこれら
いずれか一方の電極に導通された中間接続子を設けた固
体電解質燃料電池を製造するにあたり、前記酸素電極と
中間接続子との少なくともいずれか一方を、高周波プラ
ズマ溶射によりLa系ペロブスカイト型複合酸化物粉末を
所定の母材上に吹き付けて形成することを特徴とするも
のである。
ンの選択透過性を有する固体電解質を挟んで陰極となる
燃料電極と陽極となる酸素電極とを設け、さらにこれら
いずれか一方の電極に導通された中間接続子を設けた固
体電解質燃料電池を製造するにあたり、前記酸素電極と
中間接続子との少なくともいずれか一方を、高周波プラ
ズマ溶射によりLa系ペロブスカイト型複合酸化物粉末を
所定の母材上に吹き付けて形成することを特徴とするも
のである。
またこの発明では、La系ペロブスカイト型複合酸化物
を、La1-XMxCrO3、LaMxCr1-XO3、La1-XMxMnO3、La1-XMx
CoO3（Ｍは、Ca、Mg、Sr、Baのいずれか。ｘ＝0.01〜0.
3）のいずれかとすることができる。
を、La1-XMxCrO3、LaMxCr1-XO3、La1-XMxMnO3、La1-XMx
CoO3（Ｍは、Ca、Mg、Sr、Baのいずれか。ｘ＝0.01〜0.
3）のいずれかとすることができる。
作用 この発明では、高周波プラズマ溶射によってLa系ペロ
ブスカイト型複合酸化物を吹き付けることにより酸素電
極もしくは中間接続子を形成するから、プラズマガスの
速度が遅いために母材への衝突エネルギが小さく、ペロ
ブスカイト型構造が破壊されることなく薄膜が形成され
る。
ブスカイト型複合酸化物を吹き付けることにより酸素電
極もしくは中間接続子を形成するから、プラズマガスの
速度が遅いために母材への衝突エネルギが小さく、ペロ
ブスカイト型構造が破壊されることなく薄膜が形成され
る。
実 施 例 つぎにこの発明をより具体的に説明する。
第１図はこの発明で製造すべき燃料電池の一例の模式
的な断面図であって、支持管１の外周に酸素素電極２が
形成されるとともに、その外周側に固体電解質３が形成
され、さらにその固体電解質３の外周に燃料電極４が形
成されており、そして酸素電極２に導通しかつ燃料電極
４に対して絶縁された中間接続子（インターコネクタ）
５が外周の一部に突設されている。その支持管１は、ア
ルミナやカルシア安定化ジルコニアを素材として中空状
に成形し、かつ焼結したものであって、ガス透過性に優
れるとともに軽量化を図るために多孔構造となってい
る。
的な断面図であって、支持管１の外周に酸素素電極２が
形成されるとともに、その外周側に固体電解質３が形成
され、さらにその固体電解質３の外周に燃料電極４が形
成されており、そして酸素電極２に導通しかつ燃料電極
４に対して絶縁された中間接続子（インターコネクタ）
５が外周の一部に突設されている。その支持管１は、ア
ルミナやカルシア安定化ジルコニアを素材として中空状
に成形し、かつ焼結したものであって、ガス透過性に優
れるとともに軽量化を図るために多孔構造となってい
る。
この支持管１の外周の酸素電極２は高周波プラズマ溶
射によってLa系ペロブスカイト型複合酸化物を支持管１
の外周に吹き付けることにより形成する。ここで高周波
プラズマ溶射を使用した理由は、溶射条件の制御が簡単
でありかつ生産性が高いことに加え、プラズマガスの速
度が遅く、溶融した酸化物の支持管１に対する衝突エネ
ルギが小さいためである。したがって得られる酸素電極
２はペロブスカイト型構造を備え、導電率の高いものと
なる。また素材であるLa系ペロブスカイト型複合酸化物
としては、具体的には、La1-XMxCrO3、LaMxCr1-XO3、La
1-XMxMnO3、La1-XMxCoO3（Ｍは、Ca、Mg、Sr、Baのいず
れか。ｘ＝0.01〜0.3）を使用することができる。さら
に酸素電極２はガス透過性が要求されるから、大気圧
（例えば600〜800Torr）下で高周波プラズマ溶射するこ
とにより形成する。固体電解質３は、一般的には、イッ
トリア安定化ジルコニア（（ZrO2）1-X・（Y2O3）x:x＝
0.05〜0.15）もしくはカルシア安定化ジルコニア（（Zr
O2）1-X・（CaO）x:x＝0.05〜0.15）を素材とし、これ
を例えば高周波プラズマ溶射することにより形成する。
なお、固体電解質３は可及的に緻密な構造に形成して中
性のガスが透過することを防ぐ必要があるので、溶射は
減圧下（例えば30〜150Torr）で行なう。また固体電解
質３は直流アークプラズマ溶射を行なっても結晶構造は
破壊されないから、従来と同様に直流アークプラズマ溶
射によって形成してもよい。さらに後述する中間接続子
５に先立って固体電解質３を形成する場合には、前記酸
素電極２の外周の所定箇所をマスキングした状態で固体
電解質３の溶射を行なう。
射によってLa系ペロブスカイト型複合酸化物を支持管１
の外周に吹き付けることにより形成する。ここで高周波
プラズマ溶射を使用した理由は、溶射条件の制御が簡単
でありかつ生産性が高いことに加え、プラズマガスの速
度が遅く、溶融した酸化物の支持管１に対する衝突エネ
ルギが小さいためである。したがって得られる酸素電極
２はペロブスカイト型構造を備え、導電率の高いものと
なる。また素材であるLa系ペロブスカイト型複合酸化物
としては、具体的には、La1-XMxCrO3、LaMxCr1-XO3、La
1-XMxMnO3、La1-XMxCoO3（Ｍは、Ca、Mg、Sr、Baのいず
れか。ｘ＝0.01〜0.3）を使用することができる。さら
に酸素電極２はガス透過性が要求されるから、大気圧
（例えば600〜800Torr）下で高周波プラズマ溶射するこ
とにより形成する。固体電解質３は、一般的には、イッ
トリア安定化ジルコニア（（ZrO2）1-X・（Y2O3）x:x＝
0.05〜0.15）もしくはカルシア安定化ジルコニア（（Zr
O2）1-X・（CaO）x:x＝0.05〜0.15）を素材とし、これ
を例えば高周波プラズマ溶射することにより形成する。
なお、固体電解質３は可及的に緻密な構造に形成して中
性のガスが透過することを防ぐ必要があるので、溶射は
減圧下（例えば30〜150Torr）で行なう。また固体電解
質３は直流アークプラズマ溶射を行なっても結晶構造は
破壊されないから、従来と同様に直流アークプラズマ溶
射によって形成してもよい。さらに後述する中間接続子
５に先立って固体電解質３を形成する場合には、前記酸
素電極２の外周の所定箇所をマスキングした状態で固体
電解質３の溶射を行なう。
第１図に示す構成では、陰極となる燃料電極４を最も
外周側に形成するが、その素材は、Ni、Co、Niと（Zr
O2）1-X・（Y2O3）ｘ（ｘ＝0.05〜0.15）とのサーメッ
ト、もしくはNiと（ZrO2）1-X・（CaO）ｘ（ｘ＝0.05〜
0.15）とのサーメットとすることができ、燃料電極４は
これらいずれかの素材を高周波プラズマ溶射することに
より形成することができる。その場合、減圧下（例えば
30〜150Torr）で溶射を行なった後に水素ガスで還元し
て多孔構造としてもよい。
外周側に形成するが、その素材は、Ni、Co、Niと（Zr
O2）1-X・（Y2O3）ｘ（ｘ＝0.05〜0.15）とのサーメッ
ト、もしくはNiと（ZrO2）1-X・（CaO）ｘ（ｘ＝0.05〜
0.15）とのサーメットとすることができ、燃料電極４は
これらいずれかの素材を高周波プラズマ溶射することに
より形成することができる。その場合、減圧下（例えば
30〜150Torr）で溶射を行なった後に水素ガスで還元し
て多孔構造としてもよい。
中間接続子５は、固体電解質３および燃料電気４に先
立って形成してもよく、また燃料電極４を形成した後に
形成してもよく、いずれの場合であっても、不必要部分
のマスキングをしてそれぞれの溶射を行なう。この中間
接続子５も酸素電極２と同様にLa系ペロブスカイト型複
合酸化物を素材とすることができるが、中間接続子５は
導電率が可及的に高いことが好ましく、また酸化還元雰
囲気中での化学的安定性が要求されるから、減圧下（例
えば30〜150Torr）で高周波プラズマ溶射することによ
り緻密な構造とする。そしてこの場合も高周波プラズマ
溶射を行なうことにより、溶融した素材の衝突エネルギ
が少なくなってペロブスカイト型構造が破壊されること
を防止することができる。
立って形成してもよく、また燃料電極４を形成した後に
形成してもよく、いずれの場合であっても、不必要部分
のマスキングをしてそれぞれの溶射を行なう。この中間
接続子５も酸素電極２と同様にLa系ペロブスカイト型複
合酸化物を素材とすることができるが、中間接続子５は
導電率が可及的に高いことが好ましく、また酸化還元雰
囲気中での化学的安定性が要求されるから、減圧下（例
えば30〜150Torr）で高周波プラズマ溶射することによ
り緻密な構造とする。そしてこの場合も高周波プラズマ
溶射を行なうことにより、溶融した素材の衝突エネルギ
が少なくなってペロブスカイト型構造が破壊されること
を防止することができる。
つぎにこの発明の効果を確認するために行なって実施
例と比較例とを示す。
例と比較例とを示す。
カルシア安定化ジルコニア（ZrO2）0.9・（CaO）0.1
管の外周に溶射によって酸素電極を形成した。本発明例
として、La系ペロブスカイト型複合酸化物にLa0.9Sr0.1
MnO3を使用し、これを大気圧下で高周波プラズマ溶射す
ることにより300μｍの厚さの酸素電極を形成した。溶
射条件は、周波数が5MHz、入力20kW、プラズマガスがAr
ガス、原料粉末の供給量が5g/minとなるよう設定した。
管の外周に溶射によって酸素電極を形成した。本発明例
として、La系ペロブスカイト型複合酸化物にLa0.9Sr0.1
MnO3を使用し、これを大気圧下で高周波プラズマ溶射す
ることにより300μｍの厚さの酸素電極を形成した。溶
射条件は、周波数が5MHz、入力20kW、プラズマガスがAr
ガス、原料粉末の供給量が5g/minとなるよう設定した。
また比較例として、La系ペロブスカイト型複合酸化物
にLa0.9Sr0.1MnO3を使用し、これを大気圧下で直流アー
クプラズマ溶射することにより150μｍの厚さの酸素電
極を形成した。溶射条件は、電流が500A、プラズマガス
がArガス、原料粉末の供給量が20g/minとなるよう設定
した。
にLa0.9Sr0.1MnO3を使用し、これを大気圧下で直流アー
クプラズマ溶射することにより150μｍの厚さの酸素電
極を形成した。溶射条件は、電流が500A、プラズマガス
がArガス、原料粉末の供給量が20g/minとなるよう設定
した。
得られた各酸素電極を調べたところ、本発明例では全
体に亘ってほぼ完全にペロブスカイト型構造を備えてい
たが、比較例ではほぼ70％の割合いでペロブスカイト型
構造が破壊されていた。また本発明例と比較例との各酸
素電極の700℃での比抵抗を測定したところ、本発明例
の酸素電極の比抵抗が比較例のものよりも低いことが認
められた。
体に亘ってほぼ完全にペロブスカイト型構造を備えてい
たが、比較例ではほぼ70％の割合いでペロブスカイト型
構造が破壊されていた。また本発明例と比較例との各酸
素電極の700℃での比抵抗を測定したところ、本発明例
の酸素電極の比抵抗が比較例のものよりも低いことが認
められた。
また中間接続子についても同様な試験を行なった。す
なわち上記の酸素電極を形成した後に、その外周の一部
が露出するようマスキングを行ない、その部分に継続し
て溶射を行なって100μｍの厚さの中間接続子を形成し
た。その溶射として高周波プラズマ溶射と直流アークプ
ラズマ溶射とを別個に行ない、それぞれの方法で得られ
た中間接続子の結晶構造および比抵抗を調べた。本発明
例として高周波プラズマ溶射を行なったものはペロブス
カイト型構造が確保されており、また比抵抗も低く、こ
れに対して比較例として行なった直流アークプラズマ溶
射によるものは、ペロブスカイト型構造が破壊され、ま
た比抵抗も本発明例のものよりも大きい値を示した。
なわち上記の酸素電極を形成した後に、その外周の一部
が露出するようマスキングを行ない、その部分に継続し
て溶射を行なって100μｍの厚さの中間接続子を形成し
た。その溶射として高周波プラズマ溶射と直流アークプ
ラズマ溶射とを別個に行ない、それぞれの方法で得られ
た中間接続子の結晶構造および比抵抗を調べた。本発明
例として高周波プラズマ溶射を行なったものはペロブス
カイト型構造が確保されており、また比抵抗も低く、こ
れに対して比較例として行なった直流アークプラズマ溶
射によるものは、ペロブスカイト型構造が破壊され、ま
た比抵抗も本発明例のものよりも大きい値を示した。
発明の効果 以上説明したようにこの発明の方法にすれば、酸素電
極もしくは中間接続子を形成するにあたって高周波プラ
ズマ溶射を行なうために、溶融した素材が母材に対して
衝突する速度が遅くなってペロブスカイト型構造が破壊
されることがなく、したがって溶射と同時に所期の酸素
電極もしくは中間接続子が形成され、事後的に熱処理を
行なうなどの不都合を解消して能率良く燃料電池を製造
することができる。
極もしくは中間接続子を形成するにあたって高周波プラ
ズマ溶射を行なうために、溶融した素材が母材に対して
衝突する速度が遅くなってペロブスカイト型構造が破壊
されることがなく、したがって溶射と同時に所期の酸素
電極もしくは中間接続子が形成され、事後的に熱処理を
行なうなどの不都合を解消して能率良く燃料電池を製造
することができる。
第１図はこの発明で製造する燃料電池の一例を模式的に
示す断面図である。 １……支持管、２……酸素電極、３……固体電解質、４
……燃料電極、５……中間接続子。
示す断面図である。 １……支持管、２……酸素電極、３……固体電解質、４
……燃料電極、５……中間接続子。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 長谷川 正一 東京都江東区木場１丁目５番１号 藤倉 電線株式会社内 (72)発明者 丹 正之 東京都江東区木場１丁目５番１号 藤倉 電線株式会社内 (72)発明者 永田 雅克 東京都江東区木場１丁目５番１号 藤倉 電線株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−141565（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−267865（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/86 - 4/96 H01M 8/12,8/02
Claims (2)
- 【請求項１】酸素イオンの選択透過性を有する固体電解
質を挟んで陰極となる燃料電極と陽極となる酸素電極と
を設け、さらにこれらいずれか一方の電極に導通された
中間接続子を設けた固体電解質燃料電池を製造するにあ
たり、 前記酸素電極と中間接続子との少なくともいずれか一方
を、高周波プラズマ溶射によりLa系ペロブスカイト型複
合酸化物粉末を所定の母材上に吹き付けて形成すること
を特徴とする固体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項２】前記La系ペロブスカイト型複合酸化物が、
La1-XMxCrO3、LaMxCr1-XO3、La1-XMxMnO3、La1-XMxCoO3
（Ｍは、Ca、Mg、Sr、Baのいずれか。ｘ＝0.01〜0.3）
のいずれかであることを特徴とする請求項１に記載の固
体電解質燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1110336A JP2818948B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1110336A JP2818948B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02288160A JPH02288160A (ja) | 1990-11-28 |
| JP2818948B2 true JP2818948B2 (ja) | 1998-10-30 |
Family
ID=14533170
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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