JP2809557B2 - 銅酸化物材料 - Google Patents
銅酸化物材料Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高温超電導材料や半導
体材料などとして適用されるエレクトロニクス素子用の
銅酸化物材料、特に膜材料に関する。
体材料などとして適用されるエレクトロニクス素子用の
銅酸化物材料、特に膜材料に関する。
【０００２】
【従来の技術】酸化物高温超電導体を用いてＳＩＳ接合
構造等のエレクトロニクス素子を形成する場合には超電
導体、半導体および絶縁体相互を接合形成しなければな
らない。また酸化物超電導体は空気中の水分や炭酸ガス
により劣化されやすい性質があるため、素子表面に適当
な保護膜（絶縁膜）を形成する必要がある。
構造等のエレクトロニクス素子を形成する場合には超電
導体、半導体および絶縁体相互を接合形成しなければな
らない。また酸化物超電導体は空気中の水分や炭酸ガス
により劣化されやすい性質があるため、素子表面に適当
な保護膜（絶縁膜）を形成する必要がある。
【０００３】図５は、ＳＩＳ接合構造のエレクトロニク
ス素子を示す。従来のＳＩＳ接合構造は、上下のＳ層に
それぞれＹＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 を用い、Ｓ層間にサンドイ
ッチされるＩ層に、Ｓ層との結晶格子の整合性のよいＰ
ｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 を用いて形成されている。Ｓ層を構
成するＹＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 のコヒーレンス長はａ軸方向
の方がｃ軸方向よりも長いため、トンネル電流を流すた
めにはａ軸配向膜を用いる必要があった。しかし、ａ軸
配向膜は成膜が困難であり、界面も平坦になりにくいた
め、量産には適さない問題がある。一方、ｃ軸配向膜を
用いてトンネル電流を流すためには、Ｉ層を数ユニット
セル程度まで薄くする必要がある。しかし、Ｉ層を薄く
すると、成膜時にＳ層の成分であるＹとＩ層の成分であ
るＰｒとの間で相互拡散が起こる。このため、Ｓ層とＩ
層との間に所望する急峻な積層界面が得られずに、リー
ク電流が流れるという問題が生じる。このようなことか
ら、ｃ軸配向膜によるＳＩＳ接合は実現されていない
（日経超電導、第７９号、１９９１．４．１５、ｐ．６
参照）。
ス素子を示す。従来のＳＩＳ接合構造は、上下のＳ層に
それぞれＹＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 を用い、Ｓ層間にサンドイ
ッチされるＩ層に、Ｓ層との結晶格子の整合性のよいＰ
ｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 を用いて形成されている。Ｓ層を構
成するＹＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 のコヒーレンス長はａ軸方向
の方がｃ軸方向よりも長いため、トンネル電流を流すた
めにはａ軸配向膜を用いる必要があった。しかし、ａ軸
配向膜は成膜が困難であり、界面も平坦になりにくいた
め、量産には適さない問題がある。一方、ｃ軸配向膜を
用いてトンネル電流を流すためには、Ｉ層を数ユニット
セル程度まで薄くする必要がある。しかし、Ｉ層を薄く
すると、成膜時にＳ層の成分であるＹとＩ層の成分であ
るＰｒとの間で相互拡散が起こる。このため、Ｓ層とＩ
層との間に所望する急峻な積層界面が得られずに、リー
ク電流が流れるという問題が生じる。このようなことか
ら、ｃ軸配向膜によるＳＩＳ接合は実現されていない
（日経超電導、第７９号、１９９１．４．１５、ｐ．６
参照）。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上述のように、酸化物
超電導体を用いたＳＩＳ接合を形成する場合、薄いＩ層
を形成する必要があるが、Ｉ層にＰｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7
を用いると、ＹとＰｒの相互拡散により急峻な界面が形
成できない問題があった。
超電導体を用いたＳＩＳ接合を形成する場合、薄いＩ層
を形成する必要があるが、Ｉ層にＰｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7
を用いると、ＹとＰｒの相互拡散により急峻な界面が形
成できない問題があった。
【０００５】本発明は、Ｐｒ元素を使用していないが、
Ｓ層との結晶格子の整合性の点でＰｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7
に比べて遜色がなく、かつＩ層の膜厚を数ユニットセル
程度に薄くしても急峻な界面が保たれるＩ層用の材料を
提供することにある。
Ｓ層との結晶格子の整合性の点でＰｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7
に比べて遜色がなく、かつＩ層の膜厚を数ユニットセル
程度に薄くしても急峻な界面が保たれるＩ層用の材料を
提供することにある。
【０００６】さらに、本発明は酸化物超電導体膜に近い
組成で、かつ超電導体膜作製と同様の連続したプロセス
で製造可能な、化学的に安定な保護膜材料を提供するこ
とにある。
組成で、かつ超電導体膜作製と同様の連続したプロセス
で製造可能な、化学的に安定な保護膜材料を提供するこ
とにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の材料はＡ1-x Ｂ
x ＣｕＯ2+y （０＜ｘ≦０．５，−０．１≦ｙ≦０．
５）の化学式で表わされる化合物で、Ａの元素が周期律
表のＩＡ，IIＡ，III Ａ又はその一部を他の元素で置換
したもの、Ｂは希土類元素又はその一部を他の元素で置
換したものである。Ａの元素に置換可能な元素は、例え
ばＢａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｎａ，ＫなどのIIＡの元素で、Ｂ
の元素に置換可能な元素は、例えばＬａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｎ，ＥｕなどIII Ａの元素である。各元素の置
換割合は例えば２０％以下である。結晶構造は正方晶系
で、Ａ，Ｂの元素を選択することにより、上記範囲で格
子定数が変化するが、その範囲は０．５４ｎｍ≦ａ≦
０．５８ｎｍ，０．６４≦ｃ≦０．６８ｎｍである。０
＜ｘ≦０．５としたのは、この範囲で上記結晶構造をと
り、ｘが０．５を越えると単一相は得られないためであ
る。ｙの範囲を上記−０．１≦ｙ≦０．５とした理由
は、この範囲でこの材料が化学的に安定であり、大気中
に放置しても劣化しないためである。ｙがこの範囲から
外れると、化学的に不安定となり、大気中で劣化しやす
くなる。
x ＣｕＯ2+y （０＜ｘ≦０．５，−０．１≦ｙ≦０．
５）の化学式で表わされる化合物で、Ａの元素が周期律
表のＩＡ，IIＡ，III Ａ又はその一部を他の元素で置換
したもの、Ｂは希土類元素又はその一部を他の元素で置
換したものである。Ａの元素に置換可能な元素は、例え
ばＢａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｎａ，ＫなどのIIＡの元素で、Ｂ
の元素に置換可能な元素は、例えばＬａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｎ，ＥｕなどIII Ａの元素である。各元素の置
換割合は例えば２０％以下である。結晶構造は正方晶系
で、Ａ，Ｂの元素を選択することにより、上記範囲で格
子定数が変化するが、その範囲は０．５４ｎｍ≦ａ≦
０．５８ｎｍ，０．６４≦ｃ≦０．６８ｎｍである。０
＜ｘ≦０．５としたのは、この範囲で上記結晶構造をと
り、ｘが０．５を越えると単一相は得られないためであ
る。ｙの範囲を上記−０．１≦ｙ≦０．５とした理由
は、この範囲でこの材料が化学的に安定であり、大気中
に放置しても劣化しないためである。ｙがこの範囲から
外れると、化学的に不安定となり、大気中で劣化しやす
くなる。
【０００８】
【作用】この材料は、スパッタリング、レーザー蒸着、
ＭＢＥ、ＣＶＤ等の通常用いられる量産性に優れた薄膜
プロセスで形成可能である。また、結晶格子の異方性が
小さく、複雑な層状構造をもたないため、低温、例えば
基板温度が４００〜９００℃、好ましくは５００〜８０
０℃で膜形成が可能である。この場合、成膜時の全ガス
圧は１０ｍＴｏｒｒ以下、酸素分圧は１０ｍＴｏｒｒ以
下にすることが望ましい。Ｏ2 ガスのかわりにＯ3 ガス
やＮＯ2 ガスを使用してもよい。Ｏ3 ガスやＮＯ2 ガス
を使用した場合、ガス分圧をさらに低下できるため、Ｍ
ＢＥでの成膜がより容易にになる。
ＭＢＥ、ＣＶＤ等の通常用いられる量産性に優れた薄膜
プロセスで形成可能である。また、結晶格子の異方性が
小さく、複雑な層状構造をもたないため、低温、例えば
基板温度が４００〜９００℃、好ましくは５００〜８０
０℃で膜形成が可能である。この場合、成膜時の全ガス
圧は１０ｍＴｏｒｒ以下、酸素分圧は１０ｍＴｏｒｒ以
下にすることが望ましい。Ｏ2 ガスのかわりにＯ3 ガス
やＮＯ2 ガスを使用してもよい。Ｏ3 ガスやＮＯ2 ガス
を使用した場合、ガス分圧をさらに低下できるため、Ｍ
ＢＥでの成膜がより容易にになる。
【０００９】この様にして製造される本発明に係る材料
は、結晶構造が正方晶系であり、格子定数は０．５４ｎ
ｍ≦ａ≦０．５８ｎｍ，０．６４ｎｍ≦ｃ≦０．６８ｎ
ｍの範囲で変化可能であるため、例えばＳＩＳ構造のＩ
層に適用した場合、隣接するＳ層と近い格子定数の結晶
構造とすることができる。そして、ａ軸長は酸化物超電
導体のａ軸長（０．３９ｎｍ前後）の２1/2 倍に合わせ
ることができるため、積層したときに軸方位を４５度ず
らせたエピタキシャル成長が可能である。
は、結晶構造が正方晶系であり、格子定数は０．５４ｎ
ｍ≦ａ≦０．５８ｎｍ，０．６４ｎｍ≦ｃ≦０．６８ｎ
ｍの範囲で変化可能であるため、例えばＳＩＳ構造のＩ
層に適用した場合、隣接するＳ層と近い格子定数の結晶
構造とすることができる。そして、ａ軸長は酸化物超電
導体のａ軸長（０．３９ｎｍ前後）の２1/2 倍に合わせ
ることができるため、積層したときに軸方位を４５度ず
らせたエピタキシャル成長が可能である。
【００１０】さらに、本材料をＳＩＳ接合のＩ層に用い
ると数ユニットセル程度の厚みでＩ層が形成できる。こ
れは、化学的に安定であることと、Ｐｒを含んでいない
ため、薄膜作成時に超電導体膜との間で原子の相互拡散
が起こってもＳ層の導電性が影響されにくいためであ
る。さらに、ＰｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 等を用いた従来の場
合では高温で成膜しなければならず、相互拡散が起こり
やすい。他方、本発明材料では低温で成膜可能なため、
相互拡散が起こりにくい。その結果、急峻な積層界面が
実現できる。これは、上記ＳＩＳ構造に限らず、ＳＮＳ
構造に適用した場合にも有利に作用する。
ると数ユニットセル程度の厚みでＩ層が形成できる。こ
れは、化学的に安定であることと、Ｐｒを含んでいない
ため、薄膜作成時に超電導体膜との間で原子の相互拡散
が起こってもＳ層の導電性が影響されにくいためであ
る。さらに、ＰｒＢａ2 Ｃｕ3 Ｏ7 等を用いた従来の場
合では高温で成膜しなければならず、相互拡散が起こり
やすい。他方、本発明材料では低温で成膜可能なため、
相互拡散が起こりにくい。その結果、急峻な積層界面が
実現できる。これは、上記ＳＩＳ構造に限らず、ＳＮＳ
構造に適用した場合にも有利に作用する。
【００１１】
［実施例１］シングルターゲットのＲＦマグネトロンス
パッタリングにより、薄膜を作製した。すなわち、Ｓ
ｒ：Ｎｄ：Ｃｕを、そのモル比が０．８５：０．１５：
１．３となるように混合したＳｒＣＯ3 ，Ｎｄ2 Ｏ3 ，
ＣｕＯの粉末を９２０℃で２０時間仮焼、粉砕した後、
φ９０にプレス成型してターゲットとした。基板にはＳ
ｒＴｉＯ3 （１００）を用いた。導入ガスは、Ａｒ又は
Ａｒ＋５％Ｏ2 で、チャンバー内圧は１．２ｍＴｏｒｒ
とした。基板温度は６５０℃、ターゲット−基板間の距
離は４５ｍｍ、ＲＦ入力は１００Ｗの条件で１時間成膜
を行い、膜厚１μｍの膜を得た。この場合、Ａｒガスの
みをチャンバーに導入しても成膜できるので還元性雰囲
気を好む物質と積層することも可能である。
パッタリングにより、薄膜を作製した。すなわち、Ｓ
ｒ：Ｎｄ：Ｃｕを、そのモル比が０．８５：０．１５：
１．３となるように混合したＳｒＣＯ3 ，Ｎｄ2 Ｏ3 ，
ＣｕＯの粉末を９２０℃で２０時間仮焼、粉砕した後、
φ９０にプレス成型してターゲットとした。基板にはＳ
ｒＴｉＯ3 （１００）を用いた。導入ガスは、Ａｒ又は
Ａｒ＋５％Ｏ2 で、チャンバー内圧は１．２ｍＴｏｒｒ
とした。基板温度は６５０℃、ターゲット−基板間の距
離は４５ｍｍ、ＲＦ入力は１００Ｗの条件で１時間成膜
を行い、膜厚１μｍの膜を得た。この場合、Ａｒガスの
みをチャンバーに導入しても成膜できるので還元性雰囲
気を好む物質と積層することも可能である。
【００１２】図１は、この膜のＸ線回折パターンを示
す。図１から膜のｃ軸が基板面に垂直に配向しているこ
とがわかる。ｃ軸長は０．６６４ｎｍである。Ｘ線プリ
セッション撮影により、結晶系は正方晶であり、ａ軸長
は０．５７ｎｍであることがわかった。
す。図１から膜のｃ軸が基板面に垂直に配向しているこ
とがわかる。ｃ軸長は０．６６４ｎｍである。Ｘ線プリ
セッション撮影により、結晶系は正方晶であり、ａ軸長
は０．５７ｎｍであることがわかった。
【００１３】図２は、本発明材料からなる薄膜の基板面
（Ａ）、および基板（Ｂ）のａ軸と平行な方向に電子線
を入射したときの回折パターンの電子顕微鏡写真を示
す。図示する膜の回折パターンから膜の結晶軸（ａ軸）
と基板の結晶軸が平行で、膜はエピタキシャル的に成長
していることがわかる。
（Ａ）、および基板（Ｂ）のａ軸と平行な方向に電子線
を入射したときの回折パターンの電子顕微鏡写真を示
す。図示する膜の回折パターンから膜の結晶軸（ａ軸）
と基板の結晶軸が平行で、膜はエピタキシャル的に成長
していることがわかる。
【００１４】図３は、Ｓｒ0.85Ｎｄ0.15ＣｕＯ2+y 薄膜
の抵抗率の温度依存性を示す。室温における抵抗率は
１．９Ω・ｃｍで、低温になるに従い抵抗率が大きくな
る。１００Ｋ以下ではほぼ絶縁体になることがわかる。 ［実施例２］ターゲットのＳｒとＮｄのモル比を変えタ
ーケット用いて成膜を行った。ＩＣＰ分析により求めた
得られた膜の組成は、ターゲットの組成に対応して変化
した。０＜ｘ≦０．５の範囲で本結晶構造の膜が得られ
た。ｘ＝０の時は無限層構造を有するＳｒＣｕＯ2 が生
成し、ｘ＞０．５の時は単一層の膜が得られなかった。
の抵抗率の温度依存性を示す。室温における抵抗率は
１．９Ω・ｃｍで、低温になるに従い抵抗率が大きくな
る。１００Ｋ以下ではほぼ絶縁体になることがわかる。 ［実施例２］ターゲットのＳｒとＮｄのモル比を変えタ
ーケット用いて成膜を行った。ＩＣＰ分析により求めた
得られた膜の組成は、ターゲットの組成に対応して変化
した。０＜ｘ≦０．５の範囲で本結晶構造の膜が得られ
た。ｘ＝０の時は無限層構造を有するＳｒＣｕＯ2 が生
成し、ｘ＞０．５の時は単一層の膜が得られなかった。
【００１５】図４は、本構造の膜が得られた範囲で、膜
の組成をＳｒ1-x Ｎｄx ＣｕＯ2+yと表記したときのｘ
に対してｃ軸長をプロットしたものである。ｘの増加に
伴いｃ軸長が単調に減少していることから、ＳｒとＮｄ
は均一に固溶していることがわかる。Ｓｒの代わりにイ
オン半径の大きなＢａで置換すると、ａ軸長は、大きく
なり、逆にイオン半径の小さなＣａで置換するとａ軸長
は小さくなる。このようにＡ，Ｂ元素の平均イオン半径
を変化させることにより、格子の大きさを連続的に変化
させることが可能になる。このため、膜を積層する際に
隣接する層間の格子定数の整合性がとりやすくなる。
の組成をＳｒ1-x Ｎｄx ＣｕＯ2+yと表記したときのｘ
に対してｃ軸長をプロットしたものである。ｘの増加に
伴いｃ軸長が単調に減少していることから、ＳｒとＮｄ
は均一に固溶していることがわかる。Ｓｒの代わりにイ
オン半径の大きなＢａで置換すると、ａ軸長は、大きく
なり、逆にイオン半径の小さなＣａで置換するとａ軸長
は小さくなる。このようにＡ，Ｂ元素の平均イオン半径
を変化させることにより、格子の大きさを連続的に変化
させることが可能になる。このため、膜を積層する際に
隣接する層間の格子定数の整合性がとりやすくなる。
【００１６】
【発明の効果】本発明に係る材料を適用によれば、ＳＩ
Ｓ接合、ジョセフソン接合、保護膜が容易かつ生産性高
く製造できる。したがって、高温超電導材料および半導
体材料を用いたエレクトロニクス素子等の製品の工業的
な製造が容易となる。
Ｓ接合、ジョセフソン接合、保護膜が容易かつ生産性高
く製造できる。したがって、高温超電導材料および半導
体材料を用いたエレクトロニクス素子等の製品の工業的
な製造が容易となる。
【図１】Ｓｒ1-x Ｎｄx ＣｕＯ2+y 膜の結晶構造を示す
Ｘ線回折パターンを示す図。
Ｘ線回折パターンを示す図。
【図２】基板面および基板のａ軸と平行な方向に電子線
を入射したときの回折パターンを示す電子顕微鏡写真
で、（Ａ）が本発明材料による薄膜の結晶構造を示す電
子回折パターン、（Ｂ）が基板の結晶構造を示す電子回
折パターン。
を入射したときの回折パターンを示す電子顕微鏡写真
で、（Ａ）が本発明材料による薄膜の結晶構造を示す電
子回折パターン、（Ｂ）が基板の結晶構造を示す電子回
折パターン。
【図３】Ｓｒ0.85Ｎｄ0.15ＣｕＯ2+y 薄膜の抵抗率の温
度依存性を示す図。
度依存性を示す図。
【図４】膜の組成をＳｒ1-x Ｎｄx ＣｕＯ2+y と表記し
たときのｘに対するｃ軸長の変化を示した図。
たときのｘに対するｃ軸長の変化を示した図。
【図５】ＳＩＳ接合構造のエレクトロニクス素子を示す
概略図。
概略図。
Ａ…Ｓｒ1-x Ｎｄx ＣｕＯ2+y 膜の回折パターン、Ｂ…
ＳｒＴｉＯ3 基板の回折パターン。
ＳｒＴｉＯ3 基板の回折パターン。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (73)特許権者 000005290 古河電気工業株式会社 東京都千代田区丸の内２丁目６番１号 (73)特許権者 391004481 財団法人国際超電導産業技術研究センタ ー 東京都港区新橋５丁目34番３号 栄進開 発ビル６階 (72)発明者 杉井 信之 東京都江東区東雲一丁目14番３号 財団 法人国際超電導産業技術研究センター 超電導工学研究所内 (72)発明者 桜井 健 東京都江東区東雲一丁目14番３号 財団 法人国際超電導産業技術研究センター 超電導工学研究所内 (72)発明者 市川 路晴 東京都江東区東雲一丁目14番３号 財団 法人国際超電導産業技術研究センター 超電導工学研究所内 (72)発明者 久保 光一 東京都江東区東雲一丁目14番３号 財団 法人国際超電導産業技術研究センター 超電導工学研究所内 (72)発明者 山本 潔 東京都江東区東雲一丁目14番３号 財団 法人国際超電導産業技術研究センター 超電導工学研究所内 (72)発明者 山内 尚雄 東京都江東区東雲一丁目14番３号 財団 法人国際超電導産業技術研究センター 超電導工学研究所内 (56)参考文献 特開 平５−301714（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C01G 1/00 - 57/00 H01B 12/00 H01L 39/00 - 39/24
Claims (2)
- 【請求項１】 Ａ1-x Ｂx ＣｕＯ2+y （０＜ｘ≦０．
５，−０．１≦ｙ≦０．５）の化学式で表わされ、結晶
構造が正方晶系で格子定数が０．５４ｎｍ≦ａ≦０．５
８ｎｍ，０．６４≦ｃ≦０．６８ｎｍの範囲にあり、上
記組成中Ａの元素が周期律表のＩＡ，IIＡ，III Ａ及び
これら元素の一部を置換したものの群から選択され、Ｂ
の元素が希土類元素及びこれら元素の一部を置換したも
のの群から選択されたものであることを特徴とする銅酸
化物材料。 - 【請求項２】 Ａの元素がＳｒ，Ｂの元素がＮｄである
ことを特徴とする請求項１記載の銅酸化物材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4148982A JP2809557B2 (ja) | 1992-05-18 | 1992-05-18 | 銅酸化物材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4148982A JP2809557B2 (ja) | 1992-05-18 | 1992-05-18 | 銅酸化物材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05319823A JPH05319823A (ja) | 1993-12-03 |
| JP2809557B2 true JP2809557B2 (ja) | 1998-10-08 |
Family
ID=15465050
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4148982A Expired - Fee Related JP2809557B2 (ja) | 1992-05-18 | 1992-05-18 | 銅酸化物材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2809557B2 (ja) |
-
1992
- 1992-05-18 JP JP4148982A patent/JP2809557B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05319823A (ja) | 1993-12-03 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
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