JP2807429B2 - Aluminum nitride sintered body - Google Patents

Aluminum nitride sintered body

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JP2807429B2
JP2807429B2 JP7235242A JP23524295A JP2807429B2 JP 2807429 B2 JP2807429 B2 JP 2807429B2 JP 7235242 A JP7235242 A JP 7235242A JP 23524295 A JP23524295 A JP 23524295A JP 2807429 B2 JP2807429 B2 JP 2807429B2
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Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、窒化アルミニウム
(AlN) 焼結体に係り、さらに詳しくは低温焼結が可能
で、緻密で熱伝導性が良好であり、かつ導体層との密着
性ならびにガラス封止性が良好な窒化アルミニウム焼結
体に関する。
TECHNICAL FIELD The present invention relates to an aluminum nitride
More specifically, it relates to an aluminum nitride sintered body that can be sintered at a low temperature, is dense, has good thermal conductivity, and has good adhesion to a conductor layer and good glass sealing properties. .

【0002】[0002]

【従来の技術】近年、ICやLSIのような半導体素子
の高速化、高集積化等に伴って、回路基板や半導体パッ
ケージに対する要求特性も厳しくなりつつある。例え
ば、半導体素子から発生する熱を効率よく放熱するため
に、高い熱伝導性が要求され、また半導体素子の熱的応
力による破壊等の危険性をできるだけ小さくするため
に、熱膨張係数が半導体素子のそれと近いことが要求さ
れる。
2. Description of the Related Art In recent years, as semiconductor devices such as ICs and LSIs have become faster and more highly integrated, the required characteristics of circuit boards and semiconductor packages have become stricter. For example, in order to efficiently radiate heat generated from a semiconductor element, high thermal conductivity is required, and in order to minimize the risk of destruction of the semiconductor element due to thermal stress, the coefficient of thermal expansion of the semiconductor element is reduced. It is required to be close to that of

【0003】ところで、回路基板やパッケージの絶縁材
料としてのセラミックス材料としては、アルミナ(Al2
O 3 )セラミックスがこれまで一般的に用いられてき
た。しかしながら、アルミナセラミックスは従来のプラ
スチック材料やガラス材料と比べれば熱伝導性が高いも
のの、熱伝導率が20W/m K 程度とまだ不十分であると共
に、熱膨張係数が 7×10-6/Kとシリコンの熱膨張係数
(4.5×10-6/K)の約 2倍であるため、半導体素子の高集
積化や高速化に対応するには十分な特性を有していると
はいえない。
As a ceramic material as an insulating material for circuit boards and packages, alumina (Al 2 O 3) is used.
O 3 ) Ceramics have been commonly used so far. However, although alumina ceramics have higher thermal conductivity than conventional plastic and glass materials, the thermal conductivity is still insufficient at about 20 W / m K and the thermal expansion coefficient is 7 × 10 -6 / K Coefficient of thermal expansion of silicon and silicon
(4.5 × 10 −6 / K), which is about twice as high, so it cannot be said that it has sufficient characteristics to cope with high integration and high speed of semiconductor devices.

【0004】このようなことから、アルミナセラミック
スに代って窒化アルミニウム(AlN)焼結体が注目され、
多層回路基板の絶縁材料等への応用が多方面で研究され
ている。 AlN焼結体は熱膨張係数が 4.0×10-6/Kで、シ
リコンの熱膨張係数にほぼ等しく、半導体素子の熱的応
力を十分小さくできるという特徴を有する。さらに、熱
伝導率が100W/m Kを超えるものも得られているため、半
導体素子の高集積化や高速化に伴う発熱量の増大にも十
分対応できるものである。
For these reasons, aluminum nitride (AlN) sintered bodies have attracted attention in place of alumina ceramics.
Applications of multilayer circuit boards to insulating materials and the like have been studied in various fields. The AlN sintered body has a coefficient of thermal expansion of 4.0 × 10 −6 / K, which is substantially equal to the coefficient of thermal expansion of silicon, and has a feature that the thermal stress of the semiconductor element can be sufficiently reduced. Further, since a thermal conductivity exceeding 100 W / m K has been obtained, it can sufficiently cope with an increase in the amount of heat generated by high integration and high speed of the semiconductor element.

【0005】ところで、緻密で高熱伝導性の AlN焼結体
を得るためには、 AlN結晶粒子の酸素をトラップする焼
結助剤、例えばアルカリ土類金属化合物や希土類化合物
を添加すると共に、通常 1973K以上の高温で焼結してい
る。しかし、このように高温で焼結された AlN焼結体
は、結晶粒子の成長に伴って機械的強度が低下する等の
問題が生じる。このような AlN焼結体の機械的強度の低
下は、半導体チップ実装用基板やパッケージに応用する
場合において致命的である。そこで、焼結温度の低下が
必要とされている。
In order to obtain a dense and highly thermally conductive AlN sintered body, a sintering aid for trapping oxygen in AlN crystal particles, for example, an alkaline earth metal compound or a rare earth compound, is added, and usually, a temperature of 1973 K is added. It is sintered at the above high temperature. However, such an AlN sintered body sintered at a high temperature has problems such as a decrease in mechanical strength as the crystal grains grow. Such a decrease in mechanical strength of the AlN sintered body is fatal when applied to a substrate or a package for mounting a semiconductor chip. Therefore, a reduction in the sintering temperature is required.

【0006】一方、今後の AlN焼結体の用途を拡大させ
るためには低コスト化が急務であり、その試みとして既
存の連続炉の使用を実現すべく、焼結温度の低下が検討
されている。近年の研究開発の結果、 AlN焼結助剤の改
良によって、超微紛の AlN粉末等を使用することなく、
1873K前後の温度まで焼結温度を低下させることが可能
になりつつある。
On the other hand, cost reduction is urgently needed in order to expand the use of AlN sintered bodies in the future, and as an attempt to reduce the sintering temperature, realization of an existing continuous furnace has been studied. I have. As a result of recent research and development, improvement of the AlN sintering aid has enabled the use of ultrafine AlN powder, etc.
It is becoming possible to lower the sintering temperature to temperatures around 1873K.

【0007】焼結温度の低下に有効な焼結助剤として
は、例えば特開昭 61-209959号公報、特公平 5-17190号
公報、特開昭 62-153173号公報に、希土類元素やアルカ
リ土類金属元素のハロゲン化物が記載されている。また
同様に、 AlN焼結体の焼結温度を低下させる方法とし
て、例えば特開平1-183469号公報に、焼結助剤として希
土類酸化物とアルカリ土類金属酸化物を同時添加する方
法が記載されている。
[0007] Sintering aids effective for lowering the sintering temperature include, for example, rare earth elements and alkalis described in JP-A-61-209959, JP-B-5-17190 and JP-A-62-153173. Halides of earth metal elements are described. Similarly, as a method for lowering the sintering temperature of the AlN sintered body, for example, JP-A-1-183469 describes a method of simultaneously adding a rare earth oxide and an alkaline earth metal oxide as a sintering aid. Have been.

【0008】[0008]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
た各公報に記載されている従来の AlN焼結体の低温焼結
方法では、 1973Kより低い温度で十分に緻密で、かつ熱
伝導率の高い AlN焼結体は得られていない。例えば、特
開昭 61-209959号公報や特開昭 62-153173号公報に記載
されている方法では、 1873Kで100W/m Kを超える高い熱
伝導率を達成することはできていない。また、特公平 5
-17190号公報に記載の方法では、120W/m Kの熱伝導率が
達成されているものの、全て 1973K以上の温度で焼成し
て得られたものである。さらに、希土類元素やアルカリ
土類金属元素のハロゲン化物を多量に添加すると、 AlN
焼結体の表面に多くの析出物が出現し、焼きむらや色む
らの元になるだけでなく、表面の平滑性が低下するため
に、後工程で導体回路を形成する際に研磨工程を必要と
する等、多くの問題を内包している。
However, according to the conventional low-temperature sintering method of AlN sintered bodies described in the above-mentioned publications, AlN which is sufficiently dense at a temperature lower than 1973K and has a high thermal conductivity is used. No sintered body has been obtained. For example, the methods described in JP-A-61-209959 and JP-A-62-153173 cannot achieve a high thermal conductivity exceeding 100 W / mK at 1873K. In addition, 5
According to the method described in Japanese Patent No. -17190, a thermal conductivity of 120 W / m K is achieved, but all are obtained by firing at a temperature of 1973 K or higher. Furthermore, when a large amount of a halide of a rare earth element or an alkaline earth metal element is added, AlN
Many precipitates appear on the surface of the sintered body, causing not only uneven burning and uneven color, but also a decrease in surface smoothness. Many problems are involved.

【0009】また、特開平1-183469号公報に記載されて
いる方法では、 Y2 O 3 と CaOを同時に添加することに
よって、 1873Kで 8時間の焼結で、3.27g/cm3 の密度と
139W/m Kの熱伝導率が達成されているが、記載されてい
る粒界相成分を鑑みると完全にポアフリーで緻密な焼結
体とはなっていないと考えられる。
Further, in the method described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 1-183469, by adding Y 2 O 3 and CaO simultaneously, sintering at 1873 K for 8 hours gives a density of 3.27 g / cm 3 .
Although a thermal conductivity of 139 W / m K is achieved, it is considered that the sintered body is not completely pore-free and dense in view of the grain boundary phase components described.

【0010】一方、回路基板等として用いる場合には、
AlN絶縁層と金属導体層との密着性等についても考慮す
る必要がある。すなわち、表面あるいは内部に金属導体
層が形成された AlN成形体を高温で同時焼成する際に、
金属導体層と AlN絶縁層の密着性が良好でない場合に
は、焼成後に導体層が絶緑層から剥がれる等の不具合が
発生する。また、焼成によって得られた多層回路基板を
パッケージ材料に供する場合、半導体素子を搭載した
後、この素子を保護するためにキャップを使用したガラ
ス封止を行うことがある。従って、ガラス封止性も良好
である必要がある。しかしながら、これまでの AlN材料
では以上の機械的強度、熱伝導性、低温焼結性、導体と
の密着性、ガラス封止性の全てを十分満足する材料は得
られていないのが現状である。
On the other hand, when used as a circuit board or the like,
It is also necessary to consider the adhesion between the AlN insulating layer and the metal conductor layer. That is, when co-firing an AlN molded body with a metal conductor layer formed on the surface or inside at a high temperature,
If the adhesion between the metal conductor layer and the AlN insulating layer is not good, problems such as peeling of the conductor layer from the green layer after firing occur. When a multilayer circuit board obtained by baking is used as a package material, after mounting a semiconductor element, glass sealing using a cap may be performed to protect the element. Therefore, the glass sealing property needs to be good. However, it has not been possible to obtain a material that sufficiently satisfies all of the above mechanical strength, thermal conductivity, low-temperature sinterability, adhesion to conductors, and glass sealing properties with conventional AlN materials. .

【0011】このように、 AlN焼結体においては機械的
強度、熱伝導性、低温焼結性、導体との密着性、ガラス
封止性の全てを満足させることが課題とされていた。
As described above, it has been an issue for AlN sintered bodies to satisfy all of mechanical strength, thermal conductivity, low-temperature sinterability, adhesion to conductors, and glass sealing properties.

【0012】本発明は、このような課題に対処するため
になされたもので、低温で焼結可能で、機械的強度や熱
伝導率が高く、かつ導体との密着性やガラス封止性に優
れた窒化アルミニウム焼結体を提供することを目的とし
ている。
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to address such problems, and can be sintered at a low temperature, has high mechanical strength and thermal conductivity, and has good adhesion to a conductor and glass sealing properties. An object of the present invention is to provide an excellent aluminum nitride sintered body.

【0013】[0013]

【課題を解決するための手段】本発明の窒化アルミニウ
ム焼結体は、平均粒径 2μm 以下の窒化アルミニウム粒
子を主成分とし、希土類元素から選ばれる少なくとも 1
種を酸化物換算で 1〜8重量% 、アルカリ土類金属元素
から選ばれる少なくとも 1種を酸化物換算で0.3〜 7重
量% 、およびBi、Pb、Sb、InおよびSnから選ばれる少な
くとも 1種の元素を酸化物換算で 5〜25重量% 含有して
いることを特徴としている。
The aluminum nitride sintered body of the present invention contains aluminum nitride particles having an average particle diameter of 2 μm or less as a main component, and at least one selected from rare earth elements.
1 to 8% by weight in terms of oxides, 0.3 to 7% by weight in terms of oxides of at least one element selected from alkaline earth metal elements, and at least one element selected from Bi, Pb, Sb, In and Sn 5 to 25% by weight in terms of oxide.

【0014】本発明の窒化アルミニウム焼結体は、 (1)
希土類元素から選ばれる少なくとも1種の元素と、 (2)
アルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも 1種の元
素と、 (3)Bi、Pb、Sb、InおよびSnから選ばれる少なく
とも 1種の元素とを同時に含有するものであり、これら
各元素はそれらを含む各化合物が焼結助剤として添加さ
れたものである。そして、 (1)と (2)の化合物が同時に
添加されていることによって、 1973K以下での低温焼結
が可能となる。さらに、 (3)の化合物が添加されている
ことで、低温での焼結および緻密化が促進されると共
に、導体層との密着性やガラス封止性が良好になる。
The aluminum nitride sintered body of the present invention comprises:
At least one element selected from rare earth elements, and (2)
At least one element selected from alkaline earth metal elements and (3) at least one element selected from Bi, Pb, Sb, In and Sn at the same time, and each of these elements Each compound contained was added as a sintering aid. The simultaneous addition of the compounds (1) and (2) enables low-temperature sintering at 1973K or lower. Further, the addition of the compound (3) promotes sintering and densification at a low temperature, and improves the adhesion to the conductor layer and the glass sealing property.

【0015】(1)の希土類元素としては、Sc、 Yおよび
ランタン系列元素が挙げられ、その添加量は酸化物換算
で 1〜 8重量% の範囲とする。希土類元素化合物の添加
量が酸化物換算で 1重量% 未満では焼結性が不十分で、
また十分焼結したとしても酸素のトラップ効果が低くな
り、熱伝導率が低下する。−方、 8重量% を超えると、
AlN焼結体内部に生成する粒界相が過剰となり、熱伝導
率が低下する原因となる。より好ましい添加量は酸化物
換算で 1.5〜 7重量% である。
The rare earth element of (1) includes Sc, Y and lanthanum series elements, and the added amount thereof is in the range of 1 to 8% by weight in terms of oxide. If the amount of the rare earth element compound is less than 1% by weight in terms of oxide, sinterability is insufficient,
Further, even if the sintering is sufficiently performed, the effect of trapping oxygen is reduced and the thermal conductivity is reduced. -If it exceeds 8% by weight,
The grain boundary phase generated inside the AlN sintered body becomes excessive, which causes a decrease in thermal conductivity. A more preferable addition amount is 1.5 to 7% by weight in terms of oxide.

【0016】(2)のアルカリ土類金属元素としては、C
a、Ba、Sr等が挙げられ、その添加量は酸化物換算で 0.
3〜 7重量% の範囲とする。アルカリ土類金属元素化合
物の添加量が酸化物換算で 0.3重量% 未満では焼結性が
不十分で、また十分焼結したとしても酸素トラップ効果
が低くなり、高い熱伝導率が達成できない。−方、 7重
量% を超えると、 AlN焼結体内部に生成する粒界相が過
剰となり、熱伝導率が低下する原因となる。また、アル
カリ土類金属元素の化合物が多量に生成した AlN焼結体
では耐水性が劣化する。より好ましい添加量は 0.5〜 5
重量% である。
As the alkaline earth metal element of (2), C
a, Ba, Sr, etc., and the amount of addition is 0.
It should be in the range of 3 to 7% by weight. If the amount of the alkaline earth metal element compound is less than 0.3% by weight in terms of oxide, the sinterability is insufficient, and even if the sintering is sufficient, the oxygen trapping effect is low, and high thermal conductivity cannot be achieved. On the other hand, if it exceeds 7% by weight, the grain boundary phase generated inside the AlN sintered body becomes excessive, which causes the thermal conductivity to decrease. In addition, the water resistance of an AlN sintered body in which a large amount of an alkaline earth metal compound is generated deteriorates. More preferable addition amount is 0.5 to 5
% By weight.

【0017】(3)のBi、Pb、Sb、InおよびSnから選ばれ
る元素は、その酸化物の融点がいずれも低く、低温で液
相を発生するために、焼結途上で AlN粒の再配列を容易
にして焼結を促進する効果がある。また、 AlN粒表面の
酸化物層(Al2 O 3 )と反応して、さらに低温で共晶液
相を生成し、焼結を促進する効果がある。
The element (3) selected from Bi, Pb, Sb, In and Sn has a low melting point of oxides and generates a liquid phase at a low temperature. This has the effect of facilitating arrangement and promoting sintering. Further, it has an effect of reacting with the oxide layer (Al 2 O 3 ) on the surface of the AlN grain to generate a eutectic liquid phase at a lower temperature, thereby promoting sintering.

【0018】さらに、上記(3) の元素を含む化合物が存
在すると、同時焼成あるいは後工程で導体層を形成した
場合に、導体層と AlN絶縁層との間の密着性が良好とな
る。すなわち、上述したように (3)の元素を含む化合物
は低温で液相を生成し、この液相は粘性が低く、濡れ性
が非常に良好であるため、この液相の一部が導体層の中
に浸透し、冷却後に固化することで導体層と AlN絶緑層
とを強固に結合する。これによって、導体層と AlN絶縁
層との密着性が良好になる。
Further, when the compound containing the element (3) is present, the adhesion between the conductor layer and the AlN insulating layer is improved when the conductor layer is formed at the same time or in a subsequent step. That is, as described above, the compound containing the element (3) generates a liquid phase at a low temperature, and this liquid phase has low viscosity and very good wettability. And solidifies after cooling, thereby firmly bonding the conductor layer and the AlN green layer. This improves the adhesion between the conductor layer and the AlN insulating layer.

【0019】また、 (3)の元素はいずれもガラスに含有
され得る元素であり、これらの元素とAlならびに酸素が
同時に焼結体表面に存在すると、上記 (3)の元素が封止
するガラス内に拡散し、 AlN焼結体と封止ガラスとを強
固に密着させると同時に、ガラスの AlN焼結体に対する
濡れ角が小さくなって、良好なガラス封止が可能とな
る。
The elements of (3) are all elements that can be contained in the glass. If these elements and Al and oxygen are simultaneously present on the surface of the sintered body, the glass of (3) is sealed by the element of (3). At the same time, the AlN sintered body and the sealing glass are firmly adhered to each other, and at the same time, the wetting angle of the glass to the AlN sintered body is reduced, so that good glass sealing is possible.

【0020】(3)の元素を含む化合物の添加量は、酸化
物換算で 5〜25重量% の範囲とする。この添加量が 5重
量% 未満であると、焼結を促進する効果が不十分とな
る。さらに、 (3)の元素を含む化合物は概して高温での
蒸気圧が高いため、焼結工程途上で揮散しやすく、 5重
量% 未満であると同時焼成の導体層、あるいは焼結後に
作製した導体層の密着強度を向上させる効果が低下し、
さらにガラス封止の際にも AlN焼結体に残存する (3)の
元素量が少なくなり、結果としてガラス封止性を良好に
する効果も低下する。一方、25重量% を超えると、粒界
に生成する粒界相の量が多くなり、熱伝導率が低下する
原因となる。特に (3)の元素を多量に添加すると、粒界
相の AlN粒に対する濡れ性が良好となって、 AlN粒同士
を離し、結果として熱の伝達を阻害するために好ましく
ない。より好ましい添加量は 7〜20重量% の範囲であ
る。
The amount of the compound containing the element (3) is in the range of 5 to 25% by weight in terms of oxide. If the amount is less than 5% by weight, the effect of promoting sintering becomes insufficient. Furthermore, compounds containing the element (3) generally have a high vapor pressure at high temperatures, so they are easily volatilized during the sintering process.If the amount is less than 5% by weight, a conductor layer co-fired, or a conductor prepared after sintering, The effect of improving the adhesion strength of the layer is reduced,
Further, the amount of the element (3) remaining in the AlN sintered body during glass sealing is reduced, and as a result, the effect of improving the glass sealing performance is also reduced. On the other hand, if it exceeds 25% by weight, the amount of the grain boundary phase generated at the grain boundary increases, which causes the thermal conductivity to decrease. In particular, when a large amount of the element (3) is added, the wettability of the grain boundary phase to the AlN grains is improved, and the AlN grains are separated from each other, and as a result, heat transfer is unfavorably inhibited. A more preferred addition amount is in the range of 7 to 20% by weight.

【0021】上述した (1)、 (2)、 (3)の各元素の化合
物を添加した AlN焼結体は、 1973K以下での低温焼結に
よっても緻密化が可能となり、高熱伝導率が得られると
共に、 AlN粒の平均粒径を 2μm 以下とすることができ
る。すなわち、 AlN粒の粗大化を抑制することが可能と
なり、平均粒径が 2μm 以下であることに起因して、従
来の AlN焼結体よりも高強度が得られる。焼結後の AlN
結晶粒の平均粒径が 2μm を超えると機械的強度が劣化
する。さらに、 (3)の元素の化合物を添加していること
により、導体層と AlN絶縁層の密着性を良好にすると共
に、ガラス封止性も向上させることが可能となる。
The AlN sintered body to which the compound of each of the above-mentioned elements (1), (2) and (3) is added can be densified even by low-temperature sintering at 1973K or lower, and high thermal conductivity can be obtained. At the same time, the average particle size of the AlN particles can be reduced to 2 μm or less. In other words, it is possible to suppress the coarsening of AlN grains, and it is possible to obtain higher strength than the conventional AlN sintered body due to the average grain size being 2 μm or less. AlN after sintering
If the average grain size of the crystal grains exceeds 2 μm, the mechanical strength deteriorates. Further, by adding the compound of the element (3), it is possible to improve the adhesion between the conductor layer and the AlN insulating layer and to improve the glass sealing property.

【0022】[0022]

【発明の実施の形態】以下、本発明を実施するための形
態について説明する。
Embodiments of the present invention will be described below.

【0023】まず、本発明の AlN焼結体を実現するため
の製造方法について述べる。本発明の AlN焼結体は、以
下に示す製造方法を適用して作製することが好ましい。
First, a manufacturing method for realizing the AlN sintered body of the present invention will be described. The AlN sintered body of the present invention is preferably manufactured by applying the following manufacturing method.

【0024】本発明の AlN焼結体を製造するために用い
る AlN粉末は、実質入手可能なあらゆる粉末のうち、焼
結後の粒径を考慮して平均一次粒径が0.03〜 1.4μm の
範囲で、不純物酸素量が 0.2〜 3.5重量% の範囲である
ものが望ましい。
The AlN powder used for producing the AlN sintered body of the present invention has an average primary particle size of 0.03 to 1.4 μm in consideration of the particle size after sintering among substantially available powders. Preferably, the amount of impurity oxygen is in the range of 0.2 to 3.5% by weight.

【0025】AlN粉末の平均一次粒径が0.03μm 末満で
あると、粉末としての取り扱いが困難となり、かつ粉末
の成形が困難になるおそれがある。−方、 AlN粉末の平
均一次粒径が 1.4μm を超えると、 1973K以下特に 187
3K以下での低温焼結が困難になるおそれがあり、また焼
結後の AlN粒の平均粒径が 2μm を超えて、機械的強度
が劣化するおそれがある。より好ましい AlN粉末の平均
一次粒径は0.05〜 1.2μm の範囲である。
If the average primary particle diameter of the AlN powder is less than 0.03 μm, it may be difficult to handle the powder and to form the powder. On the other hand, when the average primary particle size of the AlN powder exceeds 1.4 μm,
Low-temperature sintering at 3K or less may be difficult, and the average particle size of AlN particles after sintering may exceed 2 μm, and mechanical strength may be degraded. The more preferred average primary particle size of the AlN powder is in the range of 0.05 to 1.2 μm.

【0026】また、 AlN粉末の不純物酸素量とは、焼結
直前に実効的に焼結に関与する酸素量を意味するもので
ある。この不純物酸素量が 0.2重量% 未満であると、 1
973K以下特に 1873K以下での低温焼結が困難になった
り、焼結前の混合や成形の取り扱い段階で AlN材料が変
質するおそれがある。−方、不純物酸素量が 3.5重量%
を超えると、高熱伝導性の AlN焼結体を得ることができ
なくなるおそれがある。より好ましい不純物酸素量は
0.5〜 2.0重量% の範囲である。
The amount of impurity oxygen in the AlN powder means the amount of oxygen effectively involved in sintering immediately before sintering. If the amount of impurity oxygen is less than 0.2% by weight, 1
There is a risk that low-temperature sintering at 973K or less, especially 1873K or less will be difficult, and that the AlN material will deteriorate during the mixing and molding handling steps before sintering. -, The amount of impurity oxygen is 3.5% by weight
If it exceeds 3, there is a possibility that an AlN sintered body having high thermal conductivity cannot be obtained. A more preferable impurity oxygen amount is
It is in the range of 0.5 to 2.0% by weight.

【0027】次に、上述したような AlN粉末に、前述し
た (1)、 (2)および (3)の元素を含む各化合物を焼結助
剤として添加する。焼成後に AlN焼結体内部に (1)の希
土類元素の化合物や (2)のアルカリ土類金属元素の化合
物として存在する焼結助剤は、 AlN粉末に粉体または液
体として添加される。具体的には、酸化物、炭酸塩、シ
ュウ酸塩、硝酸塩、アルコキサイド、ハロゲン化物等
が、さらに硝酸塩をアルコールに溶解した溶液等、ある
いはこれらの組合せが用いられる。また、焼結助剤とし
て添加する (3)の元素を含む化合物としては、酸化物あ
るいは焼成途上で酸化物となる化合物が好ましく、例え
ば炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、アルコキサイド等やこ
れらの水溶液、アルコール溶液等が挙げられる。 (1)、
(2)および(3)の元素を含む各化合物の添加量および添
加理由は前述した通りである。
Next, each compound containing the above-mentioned elements (1), (2) and (3) is added to the AlN powder as described above as a sintering aid. After sintering, the sintering aid present as a compound of the rare earth element (1) or a compound of the alkaline earth metal element (2) inside the AlN sintered body is added as a powder or a liquid to the AlN powder. Specifically, a solution in which an oxide, a carbonate, an oxalate, a nitrate, an alkoxide, a halide, or the like is further dissolved, and a nitrate is dissolved in an alcohol, or a combination thereof is used. Further, as the compound containing the element (3) to be added as a sintering aid, an oxide or a compound which becomes an oxide during firing is preferable, for example, carbonate, nitrate, oxalate, alkoxide, or an aqueous solution thereof. , Alcohol solutions and the like. (1),
The amount and reason for adding each compound containing the elements (2) and (3) are as described above.

【0028】AlN粉末および焼結助剤からなる原料粉末
中には、必要に応じて着色化や高強度化のために、Ti、
W、Mo、Ta、Nb、Mn等の遷移金属の酸化物、炭化物、フ
ッ化物、炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸塩等を0.05〜 1重量
% の範囲で配合してもよい。さらに、焼結温度を低下さ
せるのに有効なアルミナ(Al2 O 3 )等のアルミニウム
化合物、リン化合物、ホウ素化合物や、機械的強度を増
すために酸化ケイ素(SiO2 )、窒化ケイ素(Si3 N 4
等のケイ素化合物を、原料粉末に対してそれぞれ 1重量
% 以下の範囲で添加してもよい。
In the raw material powder composed of the AlN powder and the sintering aid, if necessary, Ti,
0.05 to 1 weight of oxides, carbides, fluorides, carbonates, oxalates, nitrates, etc. of transition metals such as W, Mo, Ta, Nb, Mn
You may mix | blend in the range of%. Further, aluminum compounds such as alumina (Al 2 O 3 ) effective for lowering the sintering temperature, phosphorus compounds, boron compounds, and silicon oxide (SiO 2 ), silicon nitride (Si 3 N 4)
1% by weight of raw material powder
% It may be added in the following range.

【0029】上述した AlN粉末および焼結助剤等からな
る混合原料粉末は、バインダを添加して混練、造粒を行
った後に、成形することが望ましい。この際に用いる成
形方法としては、例えば金型プレス、静水圧プレス、ド
クターブレード等のシート成形法等、あるいはこれらの
組合せを用いることが可能である。バインダとしては、
例えばアクリル系、メタクリル系、PVB系等が使用さ
れる。これらのバインダを分散させる溶媒としては、例
えばn-ブタノール等のアルコール系、メチルイソブチ
ル、トルエン、キシレン等が使用される。バインダの添
加量は使用する AlN粉末の粒度によっても異なるが、混
合原料粉末 100重量部に対して 2〜12重量部の範囲とす
ることが好ましく、より好ましくは 3〜10重量部の範囲
である。
It is desirable that the above mixed raw material powder comprising the AlN powder and the sintering aid is kneaded with a binder, kneaded and granulated, and then molded. As a molding method used at this time, for example, a sheet molding method such as a die press, an isostatic press, a doctor blade, or the like, or a combination thereof can be used. As a binder,
For example, acrylic, methacrylic, PVB and the like are used. As a solvent in which these binders are dispersed, for example, alcohols such as n-butanol, methyl isobutyl, toluene, xylene and the like are used. The amount of the binder varies depending on the particle size of the AlN powder used, but is preferably in the range of 2 to 12 parts by weight, more preferably 3 to 10 parts by weight, per 100 parts by weight of the mixed raw material powder. .

【0030】次いで、上記成形体を窒素ガス気流中等の
非酸化性雰囲気中で最高温度 1273K以下まで加熱してバ
ンイダを除去した後、非酸化性雰囲気中で 1973K以下の
温度で、より好ましくは1673〜 1973Kの範囲の温度で焼
結する。なお、バインダを除去する工程は、 AlNの酸化
等に留意して加熱する最高温度を適宜選択することによ
って、空気等の酸素を含む雰囲気、あるいは水蒸気を含
む雰囲気を用いることも可能である。
Next, the compact is heated to a maximum temperature of 1273K or less in a non-oxidizing atmosphere such as a nitrogen gas stream to remove vanida, and then heated in a non-oxidizing atmosphere at a temperature of 1973K or less, more preferably 1673K or less. Sinter at a temperature in the range of ~ 1973K. In the step of removing the binder, an atmosphere containing oxygen such as air or an atmosphere containing water vapor can be used by appropriately selecting a maximum temperature for heating while paying attention to oxidation of AlN and the like.

【0031】上述した焼結過程で 1973Kより高い温度で
焼結すると、 (3)の元素を含む化合物の蒸発が激しくな
ると共に AlNの粒成長が起こり、平均粒径が 2μm 以下
を達成することが困難になり、結果として得られた AlN
焼結体の強度が低下する不具合が発生する。また、 167
3K末満では完全に緻密化するまでに必要な焼成時間が長
くなりあまり好ましくない。また、焼結過程の雰囲気圧
力は 0.9気圧以上で行うことが好ましい。 0.9気圧未満
では、特に (3)の元素を含む化合物の揮散が激しくな
り、焼結を促進する効果が低下すると共に、導体との密
着性やガラス封止性等も十分に改善できなくなるおそれ
がある。
When sintering at a temperature higher than 1973 K in the sintering process described above, the compound containing the element (3) evaporates intensely, and AlN grains grow, so that the average grain size can be reduced to 2 μm or less. Difficult, resulting AlN
A problem that the strength of the sintered body is reduced occurs. Also, 167
If the temperature is less than 3K, the firing time required for complete densification becomes longer, which is not preferable. The sintering process is preferably performed at an atmospheric pressure of 0.9 atm or more. If the pressure is less than 0.9 atm, the volatilization of the compound containing the element (3) in particular becomes severe, and the effect of accelerating the sintering is reduced, and the adhesion to the conductor and the glass sealing property may not be sufficiently improved. is there.

【0032】焼結時の非酸化性雰囲気としては、窒素、
アルゴンの単独ガスや混合ガス、あるいはこれらの一部
を水素やCO2 等とした混合ガス等を使用することができ
る。また、 AlN、BN、カーボン等から選ばれた焼成容器
中で、カーボン、タングステン、モリブデン等をヒータ
として具備する焼結炉中で焼成することが望ましい。上
述したような製造方法を適用することで、平均粒径 2μ
m 以下の AlN粒を主成分とし、 (1)希土類元素から選ば
れる少なくとも 1種を酸化物換算で 1〜 8重量% 、 (2)
アルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも 1種を酸
化物換算で0.3〜 7重量% 、および (3)Bi、Pb、Sb、In
およびSnから選ばれる少なくとも1種の元素を酸化物換
算で 5〜25重量% 含有する、本発明の AlN焼結体を再現
性よく得ることができる。
As the non-oxidizing atmosphere during sintering, nitrogen,
A single gas or a mixed gas of argon, or a mixed gas in which a part thereof is hydrogen, CO 2, or the like can be used. In addition, it is desirable to perform sintering in a sintering furnace equipped with carbon, tungsten, molybdenum, etc. as a heater in a sintering vessel selected from AlN, BN, carbon and the like. By applying the manufacturing method as described above, the average particle size 2μ
m or less as the main component, (1) at least one selected from rare earth elements is 1 to 8% by weight in terms of oxide, (2)
0.3 to 7% by weight of at least one selected from alkaline earth metal elements in terms of oxide, and (3) Bi, Pb, Sb, In
And an AlN sintered body of the present invention containing 5 to 25% by weight of at least one element selected from Sn and Sn in terms of oxide can be obtained with good reproducibility.

【0033】本発明の AlN焼結体は、高温高強度材やヒ
ートシンク等として使用することも可能であるが、メタ
ライズを施して導体回路を形成したり、あるいは成形体
上に導体層を設けて同時焼成して導体回路を形成する等
によって、各種回路基板やパッケージ基体等として好適
に使用される。本発明の AlN焼結体を絶縁部分として使
用することで、優れた放熱性や機械的強度、そして導体
層との剥離等の欠陥がない良好な回路特性を備えた回路
基板やパッケージ基体を作製することができる。さらに
は、半導体素子を搭載してガラス封止を行う場合には、
ガラス封止性の良好なパッケージ等を作製することが可
能である。
The AlN sintered body of the present invention can be used as a high-temperature high-strength material, a heat sink, or the like. However, it is possible to form a conductor circuit by performing metallization or to provide a conductor layer on a molded body. It is suitably used as various circuit boards, package bases, and the like by co-firing to form conductor circuits. By using the AlN sintered body of the present invention as an insulating part, it is possible to produce circuit boards and package bases with excellent heat dissipation, mechanical strength, and good circuit characteristics without defects such as separation from the conductor layer. can do. Furthermore, when performing glass sealing by mounting a semiconductor element,
It is possible to manufacture a package with good glass sealing properties.

【0034】[0034]

【実施例】以下、本発明の実施例について説明する。Embodiments of the present invention will be described below.

【0035】実施例1 平均一次粒径が 0.6μm で、不純物酸素量が 0.9重量%
の AlN粉末に、平均粒径 0.1μm 、純度 99.9%の Y2 O
3 粉末を 3.0重量% 、および平均粒径 0.2μm、純度 9
9.9%のCaCo3 を CaO換算で 1.0重量% 添加し、さらに平
均粒径 0.5μm、純度 99.9%のBi2 O 3 を 8.0重量%
と、平均粒径 0.3μm 、純度 99.9%のWO3を W換算で 0.
3重量% 添加し、これらにn-ブタノールを加えて湿式ボ
ールミルにより解砕・混合した後、n-ブタノ一ルを除去
して原料粉体とした。
Example 1 The average primary particle size was 0.6 μm and the amount of impurity oxygen was 0.9% by weight.
In the AlN powder, the average particle diameter of 0.1 [mu] m, 99.9% pure Y 2 O
3 3.0% by weight powder, 0.2μm average particle size, 9 purity
9.9% of CaCo 3 was added at 1.0% by weight in terms of CaO, and Bi 2 O 3 having an average particle size of 0.5 μm and a purity of 99.9% was added at 8.0% by weight.
When, 0 average particle size 0.3 [mu] m, a purity of 99.9% WO 3 in W terms.
3% by weight, n-butanol was added thereto, and the mixture was pulverized and mixed by a wet ball mill, and then n-butanol was removed to obtain a raw material powder.

【0036】続いて、上記原料粉末 100重量部に対して
アクリル系バインダ 5重量部を有機溶剤と共に添加して
造粒した後、 50MPaの圧力で一軸加圧して成形体を作製
した。この成形体を AlN焼結体からなる容器にセット
し、グラファイト製ヒータ炉で2気圧の窒素ガス雰囲気
下にて 1873Kで 6時問焼成して AlN焼結体を得た。得ら
れた AlN焼結体の密度をアルキメデス法によって測定し
たところ、3.31g/cm3 と十分に緻密化していた。また、
AlN焼結体の破断面をSEMによって観察して微構造を
確認したところ、ポアはほぼ完全に消滅しており、この
結果から上記 AlN焼結体が完全に緻密化していることが
確認された。
Subsequently, 5 parts by weight of an acrylic binder was added together with an organic solvent to 100 parts by weight of the raw material powder, and the mixture was granulated, and then uniaxially pressed at a pressure of 50 MPa to produce a molded body. The compact was set in a container made of an AlN sintered body, and fired at 1873 K for 6 hours in a graphite heater furnace under a 2 atm nitrogen gas atmosphere to obtain an AlN sintered body. When the density of the obtained AlN sintered body was measured by the Archimedes method, it was sufficiently dense to 3.31 g / cm 3 . Also,
When the microstructure was confirmed by observing the fractured surface of the AlN sintered body by SEM, the pores were almost completely eliminated, and from this result, it was confirmed that the AlN sintered body was completely densified. .

【0037】また、 AlN焼結体表面には粒界相のしみ出
しによる色むらや焼きむらは認められなかった。 AlN焼
結体の破断面をSEMにより観察し、インターセプト法
からAlN粒の平均粒径を求めたところ 1.8μm であっ
た。さらに、得られた AlN焼結体から直径10mm、厚さ 3
mmの円板を切り出し、室温下で JIS-R1611に従ってレー
ザーフラッシュ法で熱伝導率を測定したところ 142W/m
K であった。また、 JIS-R1601に従って 4点曲げ強度を
測定したところ、320MPaと焼結温度が低いにもかかわら
ず高強度であった。
Further, on the surface of the AlN sintered body, color unevenness and unevenness due to the exudation of the grain boundary phase were not observed. The fractured surface of the AlN sintered body was observed by SEM, and the average particle size of the AlN particles was found to be 1.8 μm by the intercept method. Furthermore, a diameter of 10 mm and a thickness of 3 mm were obtained from the obtained AlN sintered body.
mm disk was cut out and the thermal conductivity was measured at room temperature by the laser flash method according to JIS-R1611. 142 W / m
K. When the four-point bending strength was measured according to JIS-R1601, the strength was 320 MPa, which was high despite the low sintering temperature.

【0038】一方、前述の方法で作製した成形体の表面
に、平均粒径が 1.1μm のタングステン97重量% とフィ
ラーとして上述した添加剤を加えた AlN混合粉末(原料
粉末) 3重量% とを有機溶剤と共に混合して作製したペ
ーストを、スクリーン印刷法で塗布し、上述した条件と
同一条件で焼結まで行った。次に、得られた AlN焼結体
表面の 2mm角の大きさの導体部にNiめっきを行った後、
ワイヤーをはんだ付けして引張り強度試験を行い、 AlN
焼結体と導体層の密着強度を測定した。その結果、引張
り強度は7.4kgf/2mm角と高い値を示した。
On the other hand, 97% by weight of tungsten having an average particle diameter of 1.1 μm and 3% by weight of an AlN mixed powder (raw material powder) to which the above-mentioned additive was added as a filler were added to the surface of the compact produced by the above-mentioned method. A paste prepared by mixing with an organic solvent was applied by a screen printing method, and sintering was performed under the same conditions as described above. Next, after performing Ni plating on the conductor part of 2 mm square size on the obtained AlN sintered body surface,
Solder the wire and conduct tensile strength test.
The adhesion strength between the sintered body and the conductor layer was measured. As a result, the tensile strength showed a high value of 7.4 kgf / 2 mm square.

【0039】さらに、前述した方法に従って、 2個の凹
型 AlN焼結体を製造した。得られた2個の凹型 AlN焼結
体をそれらの開口面が互いに対向するように重ねた後、
窒素雰囲気中で下記の表1に組成を示すガラスを用いて
ガラス封止を行った。
Further, two concave AlN sintered bodies were manufactured according to the method described above. After stacking the obtained two concave AlN sintered bodies so that their opening faces each other,
Glass sealing was performed using a glass having a composition shown in Table 1 below in a nitrogen atmosphere.

【0040】[0040]

【表1】 封止した AlN焼結体を、 5気圧のヘリウムガスで満たし
たチャンバ内に40分間放置した後、チャンバ内を 0.1Pa
オーダで真空に引いて、再び空気を 1気圧まで導入し
た。このヘリウム洗浄工程を 3回行った後、試料をチャ
ンバから取り出し、空気中で30分間放置した。このよう
に処理した後、ヘリウムリーク試験(ファインリーク検
知)にかけ、リーク量の検出は質量分析計で行った。そ
の結果、リーク量は 1.0×10-10 atm・cc・ sec-1以下
と良好な値を示した。
[Table 1] After leaving the sealed AlN sintered body in a chamber filled with helium gas at 5 atm for 40 minutes, the inside of the chamber was
A vacuum was drawn on the order and air was introduced again to 1 atm. After performing this helium washing step three times, the sample was taken out of the chamber and left in the air for 30 minutes. After the treatment, the helium leak test (fine leak detection) was performed, and the amount of leak was detected by a mass spectrometer. As a result, the leak amount showed a good value of 1.0 × 10 −10 atm · cc · sec −1 or less.

【0041】実施例2 平均一次粒径が 0.8μm で、不純物酸素量が 0.7重量%
の AlN粉末に、平均粒径 0.1μm 、純度 99.9%のDy2 O
3 粉末を 5重量% 、および平均粒径 0.2μm 、純度99.9
% のBaCO3 を BaO換算で 1重量% を添加し、さらに平均
粒径 0.5μm 、純度99.9% のSb2 O 3 を10重量% と、純
度99.9% の TiO2 をTi換算で 0.3重量%添加し、これら
にn-ブタノールを加えて湿式ボールミルにより解砕・混
合した後、n-ブタノールを除去して原料粉体とした。
Example 2 The average primary particle size was 0.8 μm and the amount of impurity oxygen was 0.7% by weight.
Dy 2 O with an average particle size of 0.1 μm and a purity of 99.9%
3 Powder 5% by weight, average particle size 0.2μm, purity 99.9
1% by weight of BaCO 3 in terms of BaO, 10% by weight of Sb 2 O 3 having an average particle size of 0.5 μm and a purity of 99.9%, and 0.3% by weight of TiO 2 having a purity of 99.9% in terms of Ti Then, n-butanol was added thereto, and the mixture was pulverized and mixed by a wet ball mill, and then n-butanol was removed to obtain a raw material powder.

【0042】続いて、上記原料粉末 100重量部に対して
アクリル系バインダ 5重量部を有機溶剤と共に添加して
造粒した後、 70MPaの圧力で一軸加圧して成形体を作製
した。この成形体を AlN焼結体からなる容器にセット
し、グラフアイト製ヒータ炉内で 1気圧の窒素ガス雰囲
気下にて 1923Kで 4時間焼成して、目的とする AlN焼結
体を得た。
Subsequently, 5 parts by weight of an acrylic binder was added to 100 parts by weight of the raw material powder together with an organic solvent to granulate, and then uniaxially pressed at a pressure of 70 MPa to produce a molded body. The formed body was set in a container made of an AlN sintered body, and fired in a heater furnace made of Graphite at 1923 K for 4 hours under a nitrogen gas atmosphere of 1 atm to obtain a target AlN sintered body.

【0043】得られた AlN焼結体の密度、熱伝導率、 4
点曲げ強度、導体との密着性ならびにガラス封止性を、
実施例1と同様の条件および方法で測定したところ、そ
れぞれ3.33g/cm3 、153W/m K、311MPa、6.9kgf/2mm角、
1.0×10-10 atm・cc・ sec-1以下といずれも良好な値
を示した。
The density, thermal conductivity, and
Point bending strength, adhesion to conductors and glass sealing
When measured under the same conditions and method as in Example 1, 3.33 g / cm 3 , 153 W / m K, 311 MPa, 6.9 kgf / 2 mm square,
1.0 × 10 −10 atm · cc · sec −1 or less showed good values.

【0044】比較例1 実施例1と同様の AlN粉末に、添加剤としてのBi2 O 3
を添加しない以外は全て実施例1と同じ割合で添加し、
実施例1と同様の方法で成形、脱脂、焼結を行った。得
られた AlN焼結体の密度は3.28g/cm3 であり、平均粒径
は 1.4μm であった。また、熱伝導率は135W/m K、 4点
曲げ強度は325MPaであったが、SEMにより AlN焼結体
の破断面の微構造を観察した結果、少数の小さなポアが
焼結体内部のところどころに存在しており、完全に緻密
な AlN焼結体とはなっていなかった。
Comparative Example 1 Bi 2 O 3 as an additive was added to the same AlN powder as in Example 1.
Was added at the same ratio as in Example 1 except that
Forming, degreasing, and sintering were performed in the same manner as in Example 1. The density of the obtained AlN sintered body was 3.28 g / cm 3 , and the average particle size was 1.4 μm. Although the thermal conductivity was 135 W / m K and the four-point bending strength was 325 MPa, observation of the microstructure of the fractured surface of the AlN sintered body by SEM showed that a small number of small pores were found somewhere inside the sintered body. And it was not a completely dense AlN sintered body.

【0045】また、実施例1と同様の方法で導体との密
着性を評価したところ、3.5kgf/2mm角と低い値しか得ら
れなかった。さらに、実施例1と同様の方法でガラス封
止性をヘリウムリーク特性で評価したところ、 5.0×10
-7 atm・cc・ sec-1と大きな値を示し、ガラス封止性が
低いことを確認した。
When the adhesion to the conductor was evaluated in the same manner as in Example 1, a value as low as 3.5 kgf / 2 mm square was obtained. Further, when the glass sealing property was evaluated by the helium leak characteristic in the same manner as in Example 1, it was found that 5.0 × 10 5
The value was as large as -7 atm · cc · sec −1 , confirming that the glass sealing property was low.

【0046】比較例2 実施例1と焼結助剤や添加剤等が全て同じである AlN原
料粉末を作製して、成形、脱脂を行った後、カーボン炉
内で 2073K× 2時間の条件で焼結した。得られた AlN焼
結体の密度は3.30g/cm3 と緻密化し、熱伝導率も178W/m
Kと高かったが、 AlN粒の平均粒径が 8.7μm と粒成長
しており、 4点曲げ強度は実施例1と比べて190MPaと低
かった。さらに、実施例1と同様の方法で導体との密着
性とガラス封止性を評価したところ、2.7kgf/2mm角、
6.8×10-7 atm・cc・ sec-1と不十分な値であった。
Comparative Example 2 An AlN raw material powder having the same sintering aid and additives as in Example 1 was prepared, molded and degreased, and then subjected to 2073K × 2 hours in a carbon furnace. Sintered. The resulting density of the AlN sintered body is densified and 3.30 g / cm 3, thermal conductivity 178W / m
Although it was as high as K, the average grain size of the AlN grains was 8.7 μm and the grains grew, and the four-point bending strength was as low as 190 MPa as compared with Example 1. Furthermore, when the adhesion to the conductor and the glass sealing property were evaluated in the same manner as in Example 1, 2.7 kgf / 2 mm square,
The value was 6.8 × 10 −7 atm · cc · sec −1 which was an insufficient value.

【0047】実施例3〜12 下記の表2に示す AlN粉末と焼結助剤および添加物を用
い、かつ焼結条件を表2に示す圧力、温度、時間とする
以外は、実施例1と同様な方法により、10種類の AlN焼
結体をそれぞれ作製した。なお、実施例6では Y2 O 3
をY(NO3 3 ・6H2 O をn-ブタノ一ルに溶解したもので
添加した。
Examples 3 to 12 The same procedures as in Example 1 were carried out except that the AlN powder, sintering aid and additives shown in Table 2 below were used, and the sintering conditions were the pressure, temperature and time shown in Table 2. In the same manner, ten types of AlN sintered bodies were produced. In Example 6, Y 2 O 3
Was added by dissolving Y (NO 3 ) 3 .6H 2 O in n-butanol.

【0048】得られた実施例3〜12の AlN焼結体につ
いて、密度、熱伝導率、平均粒径、4点曲げ強度、導体
との密着性、ならびにガラス封止性を、実施例1と同様
な方法で評価した。それらの結果を下記の表3に示す。
With respect to the obtained AlN sintered bodies of Examples 3 to 12, the density, thermal conductivity, average particle size, four-point bending strength, adhesion to a conductor, and glass sealing property were determined as in Example 1. Evaluation was performed in the same manner. The results are shown in Table 3 below.

【0049】[0049]

【表2】 [Table 2]

【表3】 [Table 3]

【0050】[0050]

【発明の効果】以上説明したように、本発明の AlN焼結
体は微細な AlN結晶粒を有し、 1973K以下の低い焼結温
度で焼結しているにもかかわらず、十分に緻密で高熱伝
導率を有する。さらに、粒径が小さいことに起因して機
械的強度が高く、さらに焼結助剤の種類に基いて導体と
の密着が強固で、ガラス封止を行った際の封止性が良好
な AlN焼結体を提供することができる。従って、本発明
の AlN焼結体は、単に高強度かつ高熱伝導性であること
に基く構造材としてだけでなく、メタライズ基板や多層
同時焼成回路基板、さらにはパッケージ基体等の構成材
料として有効に応用することができる。
As described above, the AlN sintered body of the present invention has fine AlN crystal grains and is sufficiently dense despite being sintered at a low sintering temperature of 1973K or less. Has high thermal conductivity. In addition, AlN has high mechanical strength due to small particle size, strong adhesion with conductors based on the type of sintering aid, and good sealing performance when glass sealing is performed. A sintered body can be provided. Therefore, the AlN sintered body of the present invention can be effectively used not only as a structural material based on high strength and high thermal conductivity, but also as a constituent material for metallized substrates, multilayer co-fired circuit boards, and package bases. Can be applied.

【0051】[0051]

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 上野 文雄 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株式会社東芝 研究開発センター内 (56)参考文献 特開 平4−130064(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) C04B 35/581 H05K 1/00──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (72) Inventor Fumio Ueno 1-Toshiba-cho, Komukai, Koyuki-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Prefecture Toshiba R & D Center (56) References JP-A-4-130064 (JP, A) ( 58) Fields surveyed (Int. Cl. 6 , DB name) C04B 35/581 H05K 1/00

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】 平均粒径 2μm 以下の窒化アルミニウム
粒子を主成分とし、希土類元素から選ばれる少なくとも
1種を酸化物換算で 1〜 8重量% 、アルカリ土類金属元
素から選ばれる少なくとも 1種を酸化物換算で 0.3〜 7
重量% 、およびBi、Pb、Sb、InおよびSnから選ばれる少
なくとも 1種の元素を酸化物換算で 5〜25重量% 含有し
ていることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
An aluminum nitride particle having an average particle size of 2 μm or less as a main component, and at least one selected from rare earth elements.
One type is 1 to 8% by weight in terms of oxides, and at least one type selected from alkaline earth metal elements is 0.3 to 7 in terms of oxides.
An aluminum nitride sintered body characterized in that it contains, by weight, at least one element selected from the group consisting of Bi, Pb, Sb, In and Sn in an amount of 5 to 25% by weight in terms of oxide.
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