JP2736331B2 - 太陽熱を利用したセルロース系バイオマスからの水素の製造方法 - Google Patents
太陽熱を利用したセルロース系バイオマスからの水素の製造方法Info
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- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は太陽熱を利用したセ
ルロース系バイオマスからの水素の製造方法に関するも
のである。
ルロース系バイオマスからの水素の製造方法に関するも
のである。
【０００２】
【従来の技術】水素を製造する方法には大きく分けて、
炭素原料の水蒸気改質反応により製造する方法、亜硫酸
ガスとヨウ素あるいは臭素と水との化学反応により製造
する方法、水の電気分解により製造する方法の３つがあ
る。現在、産業界で広く行われている方法は、この中で
炭素原料の水蒸気改質反応法である。これは、有機物を
水蒸気雰囲気中で十分高温（８００〜１，２００℃）で
加熱すると、有機物が分解し、水素と一酸化炭素とから
なる合成ガスになる反応である（ＣＨｘＯｙ＋（１−
ｙ）Ｈ2Ｏ→（ｘ／２＋１−ｙ）Ｈ2＋ＣＯ）。現在は、
炭素原料として天然ガスや石油などの化石燃料を用い、
原料の一部を燃焼することで反応に必要な高温を得てい
る。一方、化石燃料の大量使用が大気中の二酸化炭素濃
度を増加させ、それに起因する地球規模の環境破壊が危
惧されている。そこで、炭素原料として再生可能な木材
等のようなバイオマスを用い、反応に必要な高温を太陽
熱を集光することで得ようとする研究が広く行われてい
る。しかしながら、この方法は高温が必要であることか
ら、大規模な太陽熱の集光システムが必要になるばかり
でなく、高温で作動する新しい熱媒体も必要になり、実
用化は困難である。
炭素原料の水蒸気改質反応により製造する方法、亜硫酸
ガスとヨウ素あるいは臭素と水との化学反応により製造
する方法、水の電気分解により製造する方法の３つがあ
る。現在、産業界で広く行われている方法は、この中で
炭素原料の水蒸気改質反応法である。これは、有機物を
水蒸気雰囲気中で十分高温（８００〜１，２００℃）で
加熱すると、有機物が分解し、水素と一酸化炭素とから
なる合成ガスになる反応である（ＣＨｘＯｙ＋（１−
ｙ）Ｈ2Ｏ→（ｘ／２＋１−ｙ）Ｈ2＋ＣＯ）。現在は、
炭素原料として天然ガスや石油などの化石燃料を用い、
原料の一部を燃焼することで反応に必要な高温を得てい
る。一方、化石燃料の大量使用が大気中の二酸化炭素濃
度を増加させ、それに起因する地球規模の環境破壊が危
惧されている。そこで、炭素原料として再生可能な木材
等のようなバイオマスを用い、反応に必要な高温を太陽
熱を集光することで得ようとする研究が広く行われてい
る。しかしながら、この方法は高温が必要であることか
ら、大規模な太陽熱の集光システムが必要になるばかり
でなく、高温で作動する新しい熱媒体も必要になり、実
用化は困難である。
【０００３】特願平６−２００５５２号明細書には、オ
ートクレーブを用い、セルロース系バイオマスを、水性
媒体及び水素活性化金属触媒の存在下、３００〜３７４
℃で、飽和水蒸気圧力以上の圧力下で５〜１８０分処理
し、水素を製造する方法が示されている。この方法は、
従来法に比べてより低温で行うことができる。
ートクレーブを用い、セルロース系バイオマスを、水性
媒体及び水素活性化金属触媒の存在下、３００〜３７４
℃で、飽和水蒸気圧力以上の圧力下で５〜１８０分処理
し、水素を製造する方法が示されている。この方法は、
従来法に比べてより低温で行うことができる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、太陽熱を熱
源とするバイオマスから水素を製造する方法を提供する
ことをその課題とする。
源とするバイオマスから水素を製造する方法を提供する
ことをその課題とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、セルロース系バイオ
マスから水素を製造する方法において、（ｉ）太陽熱を
集光及び／又は集熱して熱媒体を３００℃以上の温度に
加熱する熱媒体加熱工程、（ii）該熱媒体加熱工程で得
られた高温熱媒体を用いて、反応器内のセルロース系バ
イオマスを水素活性化金属触媒及び水性媒体の存在下、
水性媒体の飽和蒸気圧以上の圧力下で加熱して水素を生
成させる水素生成反応工程、（iii）該水素生成反応工
程で得られた高温反応生成物と、セルロース系バイオマ
スと水性媒体との混合物からなる原料スラリー液との間
で熱交換を行わせる熱交換工程、（iv）該熱交換工程で
得られた原料スラリー液を反応器に供給する原料スラリ
ー液供給工程、（ｖ）該熱交換工程で得られた反応生成
物を気液分離する気液分離工程、からなることを特徴と
する水素の製造方法が提供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、セルロース系バイオ
マスから水素を製造する方法において、（ｉ）太陽熱を
集光及び／又は集熱して熱媒体を３００℃以上の温度に
加熱する熱媒体加熱工程、（ii）該熱媒体加熱工程で得
られた高温熱媒体を用いて、反応器内のセルロース系バ
イオマスを水素活性化金属触媒及び水性媒体の存在下、
水性媒体の飽和蒸気圧以上の圧力下で加熱して水素を生
成させる水素生成反応工程、（iii）該水素生成反応工
程で得られた高温反応生成物と、セルロース系バイオマ
スと水性媒体との混合物からなる原料スラリー液との間
で熱交換を行わせる熱交換工程、（iv）該熱交換工程で
得られた原料スラリー液を反応器に供給する原料スラリ
ー液供給工程、（ｖ）該熱交換工程で得られた反応生成
物を気液分離する気液分離工程、からなることを特徴と
する水素の製造方法が提供される。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明でいうセルロース系バイオ
マスとは、セルロースを含む物質を意味し、例えば、木
材（チップ、粉）、樹皮、葉、バガス、古紙、泥炭、農
産廃棄物、林産廃棄物、セルロースを含む各種有機性廃
棄物（例えば、都市ゴミ、汚泥等）等が包含される。水
素活性化金属触媒としては、通常の工業用のニッケル、
コバルト、鉄等の水素活性化用の各種の金属触媒を用い
ることができる。この金属触媒において、その金属の形
態は、金属、金属酸化物、金属硫化物の形態であること
ができる。また、この触媒金属成分は、アルミナや、シ
リカ−アルミナ、チタニア、ケイソウ土等の多孔性担体
に担持させることもできる。本発明では、必要に応じ、
助触媒として、各種のアルカリ性物質、例えばナトリウ
ム、カリウム、リチウム、カルシウム等の水酸化物、炭
酸塩、蟻酸塩等を用いることができる。水性媒体として
は、水又は水と有機溶媒との混合液が用いられる。水性
媒体の使用量は、一般には、セルロース系バイオマス１
重量部（乾燥物基準）に対し、４〜１００重量部、好ま
しくは４〜１０重量部の割合である。水素活性化金属触
媒の使用量は、金属換算量で、一般には、セルロース系
バイオマス１重量部（乾燥物基準）に対し、０．０１〜
１０重量部、好ましくは０．１〜１重量部の割合であ
る。本発明における反応は高温高圧条件下で実施される
が、この場合、反応温度は、一般には、３００〜３７４
℃である。反応圧力は、水性媒体の蒸発を抑えるため、
反応温度における水性媒体の飽和蒸気圧力以上の圧力が
用いられる。反応圧力としては、水性媒体の自己発生圧
力を利用することもできるが、好ましくは、加圧用ガス
を用いてその水性媒体の飽和蒸気圧力以上の加圧条件と
する。この場合の加圧用ガスとしては、例えば、窒素ガ
ス、アルゴンガス、ヘリウムガス等の不活性ガスを用い
ることができる。反応時間は、５〜１８０分である。
マスとは、セルロースを含む物質を意味し、例えば、木
材（チップ、粉）、樹皮、葉、バガス、古紙、泥炭、農
産廃棄物、林産廃棄物、セルロースを含む各種有機性廃
棄物（例えば、都市ゴミ、汚泥等）等が包含される。水
素活性化金属触媒としては、通常の工業用のニッケル、
コバルト、鉄等の水素活性化用の各種の金属触媒を用い
ることができる。この金属触媒において、その金属の形
態は、金属、金属酸化物、金属硫化物の形態であること
ができる。また、この触媒金属成分は、アルミナや、シ
リカ−アルミナ、チタニア、ケイソウ土等の多孔性担体
に担持させることもできる。本発明では、必要に応じ、
助触媒として、各種のアルカリ性物質、例えばナトリウ
ム、カリウム、リチウム、カルシウム等の水酸化物、炭
酸塩、蟻酸塩等を用いることができる。水性媒体として
は、水又は水と有機溶媒との混合液が用いられる。水性
媒体の使用量は、一般には、セルロース系バイオマス１
重量部（乾燥物基準）に対し、４〜１００重量部、好ま
しくは４〜１０重量部の割合である。水素活性化金属触
媒の使用量は、金属換算量で、一般には、セルロース系
バイオマス１重量部（乾燥物基準）に対し、０．０１〜
１０重量部、好ましくは０．１〜１重量部の割合であ
る。本発明における反応は高温高圧条件下で実施される
が、この場合、反応温度は、一般には、３００〜３７４
℃である。反応圧力は、水性媒体の蒸発を抑えるため、
反応温度における水性媒体の飽和蒸気圧力以上の圧力が
用いられる。反応圧力としては、水性媒体の自己発生圧
力を利用することもできるが、好ましくは、加圧用ガス
を用いてその水性媒体の飽和蒸気圧力以上の加圧条件と
する。この場合の加圧用ガスとしては、例えば、窒素ガ
ス、アルゴンガス、ヘリウムガス等の不活性ガスを用い
ることができる。反応時間は、５〜１８０分である。
【０００７】次に、本発明を図面を参照して詳述する。
本発明を行う場合のフローシートの一例を図１に示す。
原料は、原料調製・供給タンクで水と混合され、スラリ
ー液にされる。必要に応じて助触媒としてのアルカリ性
物質を添加する。原料スラリーは熱交換器で予備加熱さ
れた後、反応器に供給される。反応器の加熱は熱媒体で
行われる。この熱媒体は集光・集熱装置に送られ、ここ
で太陽光により加熱される。加熱された熱媒体は、必要
に応じ、いったん蓄熱装置に送られ、ここで貯留され、
蓄熱される。集光・集熱装置は、太陽光の熱線を集める
機能及び／又は太陽光の熱を集熱する機能を有するもの
で、従来公知のものが用いられる。集熱装置として、平
板型のような非集光装置を用いた場合、得られる温度は
７０℃程度であるので、この場合には、反応に必要な温
度までヒートポンプのような装置で熱を汲み上げる必要
がある。一方、集光装置、例えばフレネルズレンズ等を
用いた場合、得られる温度は３００〜４００℃あるいは
それ以上になる。この場合、そのままこの温度を利用す
ることができるが、必要に応じて放熱・冷却することも
できる。反応生成物は反応器より取り出され、熱交換器
を介して気液分離器、ガス分離器に順次送られる。気液
分離器で、懸濁水が分離され、さらに固液分離器で処理
水と残渣に分けられる。処理水は原料調製・供給タンク
に返送される。ガス分離器では副生成物である二酸化炭
素が分離され、精製水素ガスが得られる。
本発明を行う場合のフローシートの一例を図１に示す。
原料は、原料調製・供給タンクで水と混合され、スラリ
ー液にされる。必要に応じて助触媒としてのアルカリ性
物質を添加する。原料スラリーは熱交換器で予備加熱さ
れた後、反応器に供給される。反応器の加熱は熱媒体で
行われる。この熱媒体は集光・集熱装置に送られ、ここ
で太陽光により加熱される。加熱された熱媒体は、必要
に応じ、いったん蓄熱装置に送られ、ここで貯留され、
蓄熱される。集光・集熱装置は、太陽光の熱線を集める
機能及び／又は太陽光の熱を集熱する機能を有するもの
で、従来公知のものが用いられる。集熱装置として、平
板型のような非集光装置を用いた場合、得られる温度は
７０℃程度であるので、この場合には、反応に必要な温
度までヒートポンプのような装置で熱を汲み上げる必要
がある。一方、集光装置、例えばフレネルズレンズ等を
用いた場合、得られる温度は３００〜４００℃あるいは
それ以上になる。この場合、そのままこの温度を利用す
ることができるが、必要に応じて放熱・冷却することも
できる。反応生成物は反応器より取り出され、熱交換器
を介して気液分離器、ガス分離器に順次送られる。気液
分離器で、懸濁水が分離され、さらに固液分離器で処理
水と残渣に分けられる。処理水は原料調製・供給タンク
に返送される。ガス分離器では副生成物である二酸化炭
素が分離され、精製水素ガスが得られる。
【０００８】前記のようにしてセルロース系バイオマス
を反応処理することにより、水素を製造することがで
き、この水素は気体燃料や化学原材料等として使用する
ことができる。
を反応処理することにより、水素を製造することがで
き、この水素は気体燃料や化学原材料等として使用する
ことができる。
【０００９】次に、セルロース系バイオマスを含むスラ
リー液の水素化反応の実験例を示す。本実験例で用いた
水素活性化金属触媒は、通常の沈着法によりニッケルを
ケイソウ土に担持した触媒（ニッケル含有量約５０％）
である。使用前に水素で還元した。
リー液の水素化反応の実験例を示す。本実験例で用いた
水素活性化金属触媒は、通常の沈着法によりニッケルを
ケイソウ土に担持した触媒（ニッケル含有量約５０％）
である。使用前に水素で還元した。
【００１０】実験例１ セルロース５ｇを水３０ｍｌ、ニッケル金属触媒０、
０．１、０．２、０．５、１ｇと混合し、内部に加熱コ
イルを備えた加圧反応容器中で窒素ガス（初期圧力：３
０気圧）により加圧し、加熱コイルに４００℃の温度に
加熱したスチームを流通させて、昇温速度約１０℃／分
で３５０℃まで加熱した。この場合、反応圧力は水の自
己発生圧力で上昇し、水の飽和蒸気圧１７０気圧以上に
達した。この温度で６０分間保持した後、室温まで冷却
した。反応ガスをガスクロマトグラフで分析した結果、
水素の生成量は触媒の添加量の増加に伴い増加し、各
々、１、１１、２２、５４、１１３ｍｍｏｌ生成した。
これらの値は、セルロース中の水素の各々０．５、７、
１４、３３、７０％が回収できたことに相当する。ま
た、生成ガス中の水素の濃度も増加し、各々４、２６、
３７、４８、５０ｖｏｌ％であった。反応生成物からガ
スを分離した後の反応生成液は、固体微粒子の懸濁した
水性液体であるが、この液体を濾過処理して水性液体と
固体とに分離した。この場合に得られた濾液は、アルコ
ールやケトン等の有機成分を含むものであり、このもの
はバイオマス原料スラリー液の調製用水性媒体として有
利に使用することが確認された。
０．１、０．２、０．５、１ｇと混合し、内部に加熱コ
イルを備えた加圧反応容器中で窒素ガス（初期圧力：３
０気圧）により加圧し、加熱コイルに４００℃の温度に
加熱したスチームを流通させて、昇温速度約１０℃／分
で３５０℃まで加熱した。この場合、反応圧力は水の自
己発生圧力で上昇し、水の飽和蒸気圧１７０気圧以上に
達した。この温度で６０分間保持した後、室温まで冷却
した。反応ガスをガスクロマトグラフで分析した結果、
水素の生成量は触媒の添加量の増加に伴い増加し、各
々、１、１１、２２、５４、１１３ｍｍｏｌ生成した。
これらの値は、セルロース中の水素の各々０．５、７、
１４、３３、７０％が回収できたことに相当する。ま
た、生成ガス中の水素の濃度も増加し、各々４、２６、
３７、４８、５０ｖｏｌ％であった。反応生成物からガ
スを分離した後の反応生成液は、固体微粒子の懸濁した
水性液体であるが、この液体を濾過処理して水性液体と
固体とに分離した。この場合に得られた濾液は、アルコ
ールやケトン等の有機成分を含むものであり、このもの
はバイオマス原料スラリー液の調製用水性媒体として有
利に使用することが確認された。
【００１１】実験例２ セルロース３ｇを、水３０ｍｌ、ニッケル金属触媒０．
６ｇと混合し、加圧反応容器中で窒素ガス（初期圧力：
０、５、１０、３０、５０気圧）により加圧し、実施例
１と同様にして昇温速度約１０℃／分で３５０℃まで加
熱した。この場合、反応圧力は水の自己発生圧力で上昇
したが、初気圧０、５気圧の場合、水の飽和蒸気圧１７
０気圧以下であったのに対し、初気圧１０、３０、５０
気圧の場合、１７０気圧以上に達した。この温度で６０
分間保持した後、室温まで冷却した。反応ガスをガスク
ロマトグラフで分析した結果、水素の生成量は初気圧の
増加と共に増加し、各々１０、１６、４３、４３、４９
ｍｍｏｌ生成した。これらの値は、セルロース中の水素
の各々１０、１６、４４、４４、５１％が回収できたこ
とに相当する。また、生成ガス中の水素の濃度も増加
し、各々２４、２５、４９、５２、５０ｖｏｌ％であっ
た。
６ｇと混合し、加圧反応容器中で窒素ガス（初期圧力：
０、５、１０、３０、５０気圧）により加圧し、実施例
１と同様にして昇温速度約１０℃／分で３５０℃まで加
熱した。この場合、反応圧力は水の自己発生圧力で上昇
したが、初気圧０、５気圧の場合、水の飽和蒸気圧１７
０気圧以下であったのに対し、初気圧１０、３０、５０
気圧の場合、１７０気圧以上に達した。この温度で６０
分間保持した後、室温まで冷却した。反応ガスをガスク
ロマトグラフで分析した結果、水素の生成量は初気圧の
増加と共に増加し、各々１０、１６、４３、４３、４９
ｍｍｏｌ生成した。これらの値は、セルロース中の水素
の各々１０、１６、４４、４４、５１％が回収できたこ
とに相当する。また、生成ガス中の水素の濃度も増加
し、各々２４、２５、４９、５２、５０ｖｏｌ％であっ
た。
【００１２】
【発明の効果】本発明によれば、必要な反応熱として太
陽熱を用い、水を含んだセルロース系バイオマスから直
接水素を製造できる。本発明で得られる水素は気体燃料
や化学原材料として利用することができる。また、本発
明では、化石燃料を利用することがないので地球温暖化
対策に寄与できる。
陽熱を用い、水を含んだセルロース系バイオマスから直
接水素を製造できる。本発明で得られる水素は気体燃料
や化学原材料として利用することができる。また、本発
明では、化石燃料を利用することがないので地球温暖化
対策に寄与できる。
【図１】本発明の方法を実施する場合のフローシートの
一例を示す。
一例を示す。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平８−59202（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−213778（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−86374（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】 セルロース系バイオマスから水素を製造
する方法において、 （ｉ）太陽熱を集光及び／又は集熱して熱媒体を３００
℃以上の温度に加熱する熱媒体加熱工程、 （ii）該熱媒体加熱工程で得られた高温熱媒体を用い
て、反応器内のセルロース系バイオマスを水素活性化金
属触媒及び水性媒体の存在下、水性媒体の飽和蒸気圧以
上の圧力下で加熱して水素を生成させる水素生成反応工
程、 （iii）該水素生成反応工程で得られた高温反応生成物
と、セルロース系バイオマスと水性媒体との混合物から
なる原料スラリー液との間で熱交換を行わせる熱交換工
程、 （iv）該熱交換工程で得られた原料スラリー液を反応器
に供給する原料スラリー液供給工程、 （ｖ）該熱交換工程で得られた反応生成物を気液分離す
る気液分離工程、からなることを特徴とする水素の製造
方法。 - 【請求項２】 該気液分離工程で得られた液状物を固液
分離して、水性媒体と固体状物とに分離する固液分離工
程を含む請求項１の方法。 - 【請求項３】 該固液分離工程で得られた水性媒体の少
なくとも一部を用いて原料スラリー液を調製する原料ス
ラリー液調製工程を含む請求項２の方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8064304A JP2736331B2 (ja) | 1996-03-21 | 1996-03-21 | 太陽熱を利用したセルロース系バイオマスからの水素の製造方法 |
| CA002199435A CA2199435C (en) | 1996-03-08 | 1997-03-07 | Method of producing hydrogen from biomass |
| GB9704772A GB2310865B (en) | 1996-03-08 | 1997-03-07 | Method of producing hydrogen from biomass |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8064304A JP2736331B2 (ja) | 1996-03-21 | 1996-03-21 | 太陽熱を利用したセルロース系バイオマスからの水素の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09255303A JPH09255303A (ja) | 1997-09-30 |
| JP2736331B2 true JP2736331B2 (ja) | 1998-04-02 |
Family
ID=13254382
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8064304A Expired - Lifetime JP2736331B2 (ja) | 1996-03-08 | 1996-03-21 | 太陽熱を利用したセルロース系バイオマスからの水素の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2736331B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20050163704A1 (en) * | 2004-01-23 | 2005-07-28 | Ovonic Battery Company | Base-facilitated production of hydrogen from biomass |
| EP1878695A1 (en) * | 2006-07-14 | 2008-01-16 | BIOeCON International Holding N.V. | Processing of biomass-derived oxygenates with particles comprising a coke deposit |
| CN102126704B (zh) * | 2011-01-13 | 2013-02-06 | 西安交通大学 | 多碟太阳能聚热耦合生物质超临界水气化制氢系统及方法 |
| CN117326523A (zh) * | 2023-09-12 | 2024-01-02 | 中国科学院大连化学物理研究所 | 一种氢气的制备方法 |
-
1996
- 1996-03-21 JP JP8064304A patent/JP2736331B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH09255303A (ja) | 1997-09-30 |
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