JP2615433B2 - 二酸化炭素からのメタン製造用触媒およびメタン製造方法 - Google Patents
二酸化炭素からのメタン製造用触媒およびメタン製造方法Info
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- carbon dioxide
- alloy
- producing methane
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
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- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、二酸化炭素と水素とを
反応させてメタンを製造するための触媒およびメタンの
製造方法に関する。
反応させてメタンを製造するための触媒およびメタンの
製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球の温暖化が深刻な環境問題と
なっている。二酸化炭素は、地球の温暖化をもたらす主
要原因物質の一つであると指摘されており、特に大気中
二酸化炭素濃度の急激な上昇が、近年の地球の温暖化の
主要原因の一つであるとされている。従って、地球環境
のこれ以上の悪化を防止するためには、二酸化炭素の排
出量削減および固定化が急務となっている。
なっている。二酸化炭素は、地球の温暖化をもたらす主
要原因物質の一つであると指摘されており、特に大気中
二酸化炭素濃度の急激な上昇が、近年の地球の温暖化の
主要原因の一つであるとされている。従って、地球環境
のこれ以上の悪化を防止するためには、二酸化炭素の排
出量削減および固定化が急務となっている。
【０００３】二酸化炭素の固定化方法としては、水素化
触媒を使用して二酸化炭素を接触水素化する方法があ
り、より具体的には、二酸化炭素を水素と反応させてメ
タンに変換する方法がある。例えば、主として鉄、コバ
ルト、ニッケルなどの遷移金属化合物を酸化物担体に担
持してなる水素化触媒を使用して、二酸化炭素を水素化
する方法が知られている（C.H.Barthoromew, Journal o
f Catalyst,87，352（1984））。
触媒を使用して二酸化炭素を接触水素化する方法があ
り、より具体的には、二酸化炭素を水素と反応させてメ
タンに変換する方法がある。例えば、主として鉄、コバ
ルト、ニッケルなどの遷移金属化合物を酸化物担体に担
持してなる水素化触媒を使用して、二酸化炭素を水素化
する方法が知られている（C.H.Barthoromew, Journal o
f Catalyst,87，352（1984））。
【０００４】しかしながら、現在知られているこの様な
水素化触媒は、一般に高速反応条件下では、二酸化炭素
の反応率（転化率）が低く、また、長時間高活性を維持
することが困難であるという欠点を有しており、二酸化
炭素の固定化を工業的に実施する場合には、あまり有効
でない。
水素化触媒は、一般に高速反応条件下では、二酸化炭素
の反応率（転化率）が低く、また、長時間高活性を維持
することが困難であるという欠点を有しており、二酸化
炭素の固定化を工業的に実施する場合には、あまり有効
でない。
【０００５】従って、接触水素化によって二酸化炭素を
大量に固定化するためには、高速反応条件下でも高い転
化率を示し、且つ長期間高い活性を維持できる触媒の開
発が必要である。
大量に固定化するためには、高速反応条件下でも高い転
化率を示し、且つ長期間高い活性を維持できる触媒の開
発が必要である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、二酸化炭素
を効率よくメタンに変換できる方法を提供することによ
り、地球の温暖化緩和に寄与すると同時に、石油などの
炭化水素資源の節約をも達成しようとするものである。
を効率よくメタンに変換できる方法を提供することによ
り、地球の温暖化緩和に寄与すると同時に、石油などの
炭化水素資源の節約をも達成しようとするものである。
【０００７】より具体的には、本発明は、二酸化炭素と
水素とからメタンを高速かつ選択的に製造できる技術を
提供することを主な目的とするものである。
水素とからメタンを高速かつ選択的に製造できる技術を
提供することを主な目的とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記の様な
課題を解決するために研究を進めた結果、（イ）希土類
金属が、二酸化炭素に対して高い親和性を示すこと、
（ロ）希土類金属自体は、水素に対する親和性が低いこ
と、（ハ）そのため、、希土類金属は、二酸化炭素の接
触水素化に対する活性が低いこと、（ニ）しかしなが
ら、希土類金属を水素に対して親和性が高いＣｏなどの
金属とを組み合わせた触媒が、二酸化炭素の接触水素化
において比較的温和な条件下でも高い活性を示し、高速
反応条件下でも高い転化率を示し、且つ高い活性を長時
間維持することなどを見出した。
課題を解決するために研究を進めた結果、（イ）希土類
金属が、二酸化炭素に対して高い親和性を示すこと、
（ロ）希土類金属自体は、水素に対する親和性が低いこ
と、（ハ）そのため、、希土類金属は、二酸化炭素の接
触水素化に対する活性が低いこと、（ニ）しかしなが
ら、希土類金属を水素に対して親和性が高いＣｏなどの
金属とを組み合わせた触媒が、二酸化炭素の接触水素化
において比較的温和な条件下でも高い活性を示し、高速
反応条件下でも高い転化率を示し、且つ高い活性を長時
間維持することなどを見出した。
【０００９】本発明は、上記の様な新たな知見に基づい
て完成されたものであり、（１）希土類金属とＣｏとの
合金からなる触媒であって、二酸化炭素と水素とを原料
とするメタン合成触媒、および（２）希土類金属とＣｏ
との合金からなる触媒の存在下に二酸化炭素と水素とを
反応させることを特徴とするメタンの製造方法を提供す
る。
て完成されたものであり、（１）希土類金属とＣｏとの
合金からなる触媒であって、二酸化炭素と水素とを原料
とするメタン合成触媒、および（２）希土類金属とＣｏ
との合金からなる触媒の存在下に二酸化炭素と水素とを
反応させることを特徴とするメタンの製造方法を提供す
る。
【００１０】本発明におけるメタンの生成反応は、次式
で示される。
で示される。
【００１１】ＣＯ2 ＋４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋２Ｈ2Ｏ 本発明は、この反応を以下に詳細に示す特定の触媒を使
用することによって達成する。
用することによって達成する。
【００１２】本発明において使用する触媒は、希土類金
属とＣｏとの合金を活性成分とするものであり、より好
ましくはＬａとＣｏとの合金からなるものである。すな
わち、本発明において使用する特に好ましい触媒は、二
酸化炭素が吸着・活性化されやすいＬａと水素が吸着・
活性化されやすいＣｏとからなっている。
属とＣｏとの合金を活性成分とするものであり、より好
ましくはＬａとＣｏとの合金からなるものである。すな
わち、本発明において使用する特に好ましい触媒は、二
酸化炭素が吸着・活性化されやすいＬａと水素が吸着・
活性化されやすいＣｏとからなっている。
【００１３】なお、Ｌａ−Ｃｏ系の合金は、水素吸蔵能
に優れていることが知られており、吸蔵された水素は、
活性化されて反応しやすい状態にあることが予想され
る。しかしながら、この様な希土類金属を含む合金触媒
を二酸化炭素の水素化（メタン化反応）に使用した例
は、知られていないし、また使用した場合にどの様な効
果が達成されるかは、全く予想し得ないところである。
に優れていることが知られており、吸蔵された水素は、
活性化されて反応しやすい状態にあることが予想され
る。しかしながら、この様な希土類金属を含む合金触媒
を二酸化炭素の水素化（メタン化反応）に使用した例
は、知られていないし、また使用した場合にどの様な効
果が達成されるかは、全く予想し得ないところである。
【００１４】本発明で用いるＬａ−Ｃｏ合金触媒は、Ｌ
ａとＣｏとを加熱溶融することにより、調製することが
できる。Ｌａ−Ｃｏ合金は、ＬａとＣｏとの組成比によ
り、ＬａＣｏ5，ＬａＣｏ13，Ｌａ2Ｃｏ7，Ｌａ2Ｃ
ｏ3，ＬａＣｏ2，Ｌａ2Ｃｏ17，Ｌａ4Ｃｏ3，Ｌａ3Ｃｏ
など種々のものがある。本発明では、これらの合金を単
独で使用しても良く、或いは２種以上が存在する状態で
使用しても良い。また、これらの合金に第三成分として
アルミニウム、ケイ素、チタン、マグネシウムおよびジ
ルコニウムの少なくとも１種を添加した合金も、触媒と
して使用することができる。得られた合金を触媒として
使用するに際しては、４０〜２００メッシュの粒状また
は粉末状に粉砕しておくことが好ましい。
ａとＣｏとを加熱溶融することにより、調製することが
できる。Ｌａ−Ｃｏ合金は、ＬａとＣｏとの組成比によ
り、ＬａＣｏ5，ＬａＣｏ13，Ｌａ2Ｃｏ7，Ｌａ2Ｃ
ｏ3，ＬａＣｏ2，Ｌａ2Ｃｏ17，Ｌａ4Ｃｏ3，Ｌａ3Ｃｏ
など種々のものがある。本発明では、これらの合金を単
独で使用しても良く、或いは２種以上が存在する状態で
使用しても良い。また、これらの合金に第三成分として
アルミニウム、ケイ素、チタン、マグネシウムおよびジ
ルコニウムの少なくとも１種を添加した合金も、触媒と
して使用することができる。得られた合金を触媒として
使用するに際しては、４０〜２００メッシュの粒状また
は粉末状に粉砕しておくことが好ましい。
【００１５】なお、Ｌａ−Ｃｏ系合金触媒の反応過程で
の挙動をＸ線回折により詳細に調べたところ、合金自身
は触媒前駆体であり、ＣＯ2＋４Ｈ2の反応原料ガス中で
加熱下に活性化され、金属コバルトと水酸化ランタンな
どの化合物に変化していることが明らかになった。
の挙動をＸ線回折により詳細に調べたところ、合金自身
は触媒前駆体であり、ＣＯ2＋４Ｈ2の反応原料ガス中で
加熱下に活性化され、金属コバルトと水酸化ランタンな
どの化合物に変化していることが明らかになった。
【００１６】
【００１７】本発明においては、二酸化炭素と水素とを
気相で触媒に接触させることによってメタンを製造する
ことができる。この際の反応方式については、特に限定
はなく、例えば、触媒を充填した反応装置に原料ガス
（二酸化炭素および水素）を導入してメタンを製造する
固定床流通方式でもよい。また、反応条件についても、
特に限定はないが、一般に、反応温度を０〜６００℃程
度、好ましくは１００〜５００℃程度、さらに好ましく
は１５０〜４００℃程度とし、反応圧力を０．１〜１０
ＭＰａ程度、好ましくは０．５〜８ＭＰａ程度、さらに
好ましくは１〜６ＭＰａ程度とするのがよい。なお、こ
れらの反応条件においては、反応温度を高くする程、ま
た、反応圧力を高くする程、メタンの収率が高くなる傾
向がある。ただし、工業的に実施することを考慮して、
従来の方法と比較した場合の本発明の利点として、反応
温度および反応圧力が比較的低い条件下でも、例えば反
応温度２５０〜３５０℃程度、反応圧力０．５〜５ＭＰ
ａ程度でも、実用的に十分に高い収率でメタンを製造で
きる点を挙げることができる。
気相で触媒に接触させることによってメタンを製造する
ことができる。この際の反応方式については、特に限定
はなく、例えば、触媒を充填した反応装置に原料ガス
（二酸化炭素および水素）を導入してメタンを製造する
固定床流通方式でもよい。また、反応条件についても、
特に限定はないが、一般に、反応温度を０〜６００℃程
度、好ましくは１００〜５００℃程度、さらに好ましく
は１５０〜４００℃程度とし、反応圧力を０．１〜１０
ＭＰａ程度、好ましくは０．５〜８ＭＰａ程度、さらに
好ましくは１〜６ＭＰａ程度とするのがよい。なお、こ
れらの反応条件においては、反応温度を高くする程、ま
た、反応圧力を高くする程、メタンの収率が高くなる傾
向がある。ただし、工業的に実施することを考慮して、
従来の方法と比較した場合の本発明の利点として、反応
温度および反応圧力が比較的低い条件下でも、例えば反
応温度２５０〜３５０℃程度、反応圧力０．５〜５ＭＰ
ａ程度でも、実用的に十分に高い収率でメタンを製造で
きる点を挙げることができる。
【００１８】また、固定床流通方式でメタンを製造する
場合の原料ガスの流通速度は、特に限定されないが、反
応装置への触媒の充填密度（ｇ／ｍｌ）を考慮した空間
速度（ＳＶ）で１０００〜１０００００ｍｌ／ｇ−ｃａ
ｔ・ｈｒ程度、より好ましくは２０００〜２００００ｍ
ｌ／ｇ−ｃａｔ・ｈｒ程度とするのがよい。なお、一般
に、空間速度を高くし過ぎると、二酸化炭素の転化率が
低下する傾向があるので留意する必要がある。
場合の原料ガスの流通速度は、特に限定されないが、反
応装置への触媒の充填密度（ｇ／ｍｌ）を考慮した空間
速度（ＳＶ）で１０００〜１０００００ｍｌ／ｇ−ｃａ
ｔ・ｈｒ程度、より好ましくは２０００〜２００００ｍ
ｌ／ｇ−ｃａｔ・ｈｒ程度とするのがよい。なお、一般
に、空間速度を高くし過ぎると、二酸化炭素の転化率が
低下する傾向があるので留意する必要がある。
【００１９】原料として使用する二酸化炭素と水素との
使用割合は、特に限定されないが、二酸化炭素１モルに
対し、水素を通常２〜８モル程度、好ましくは３〜６モ
ル程度、特に好ましくは約４モル程度とするのがよい。
使用割合は、特に限定されないが、二酸化炭素１モルに
対し、水素を通常２〜８モル程度、好ましくは３〜６モ
ル程度、特に好ましくは約４モル程度とするのがよい。
【００２０】
【作用】本発明において二酸化炭素のメタン化（水素
化）に用いる触媒は、希土類金属とＣｏとからなる合
金、特にＬａとＣｏとからなる合金である。Ｌａ−Ｃｏ
系合金は、高い水素吸蔵能を有することが知られている
が、二酸化炭素の水素化において高い活性を有すること
は、知られていない。
化）に用いる触媒は、希土類金属とＣｏとからなる合
金、特にＬａとＣｏとからなる合金である。Ｌａ−Ｃｏ
系合金は、高い水素吸蔵能を有することが知られている
が、二酸化炭素の水素化において高い活性を有すること
は、知られていない。
【００２１】本発明において希土類金属とＣｏとの合金
が、二酸化炭素の水素化に際して比較的低温においても
高い活性を有するのは、二酸化炭素がランタンなどの希
土類金属に、また水素がコバルトなどの金属に、それぞ
れ吸着・活性化されやすい（高い親和性を有する）ため
であると考えられる。その結果、例えば、固定床流通方
式において、反応ガスの流速を上げた場合にも、二酸化
炭素の転化率が高い状態を維持し続けるものと考えられ
る。
が、二酸化炭素の水素化に際して比較的低温においても
高い活性を有するのは、二酸化炭素がランタンなどの希
土類金属に、また水素がコバルトなどの金属に、それぞ
れ吸着・活性化されやすい（高い親和性を有する）ため
であると考えられる。その結果、例えば、固定床流通方
式において、反応ガスの流速を上げた場合にも、二酸化
炭素の転化率が高い状態を維持し続けるものと考えられ
る。
【００２２】本発明は、高活性触媒を用いて、二酸化炭
素と水素とから高速かつ選択的にメタンを製造する方法
であり、地球の温暖化問題の緩和に貢献するだけでな
く、メタンを利用する民生用燃料製造工場、化成品製造
工業、エネルギー変換工業などの各種の化学工業分野に
も、有用な技術を提供するものである。
素と水素とから高速かつ選択的にメタンを製造する方法
であり、地球の温暖化問題の緩和に貢献するだけでな
く、メタンを利用する民生用燃料製造工場、化成品製造
工業、エネルギー変換工業などの各種の化学工業分野に
も、有用な技術を提供するものである。
【００２３】
【発明の効果】本発明において触媒として使用するＬａ
−Ｃｏ系合金からなる触媒は、二酸化炭素の水素化に対
して比較的穏和な条件で、高速反応条件下でも高い転化
率を示し、且つ長時間高い活性を維持できるので、本発
明によれば、二酸化炭素から効率よくメタンを製造する
ことができる。
−Ｃｏ系合金からなる触媒は、二酸化炭素の水素化に対
して比較的穏和な条件で、高速反応条件下でも高い転化
率を示し、且つ長時間高い活性を維持できるので、本発
明によれば、二酸化炭素から効率よくメタンを製造する
ことができる。
【００２４】
【実施例】以下実施例により本発明を一層具体的に説明
する。本発明がこれらの実施例にのみ限定されるもので
ないことは、いうまでもない。 実施例１および比較例１ 本発明のＬａ−Ｃｏ合金について、４０〜２００メッシ
ュのものを固定床流通装置に充填し、加圧・加熱下にＣ
Ｏ２とＨ２の混合ガスを導入して、反応特性を比較し
た。
する。本発明がこれらの実施例にのみ限定されるもので
ないことは、いうまでもない。 実施例１および比較例１ 本発明のＬａ−Ｃｏ合金について、４０〜２００メッシ
ュのものを固定床流通装置に充填し、加圧・加熱下にＣ
Ｏ２とＨ２の混合ガスを導入して、反応特性を比較し
た。
【００２５】比較例としてＣＯ２のメタン化反応におい
て有効な水素添加触媒として一般に知られているニッケ
ル粉末触媒を用いた場合と、本発明のＬａＣｏ５合金を
用いた場合との活性を対比して、表１に示す。
て有効な水素添加触媒として一般に知られているニッケ
ル粉末触媒を用いた場合と、本発明のＬａＣｏ５合金を
用いた場合との活性を対比して、表１に示す。
【００２６】
【表１】 表１に示す結果から、Ｎｉ粉末からなる触媒に比して、
本発明のＬａ−Ｃｏ合金触媒ではメタン収率が著しく向
上していることが明らかである。
本発明のＬａ−Ｃｏ合金触媒ではメタン収率が著しく向
上していることが明らかである。
【００２７】実施例２ 加熱溶解により調製したＬａＣｏ５合金の粉末（６０〜
２００メッシュ）１ｇを内径１ｃｍのステンレス鋼製反
応管に充填し、加圧固定床流通反応装置にセットした。
原料ガス（Ｈ２／ＣＯ２＝４）を５ＭＰａ、ＳＶ＝３０
００ｍｌ／ｇ・ｃａｔ・ｈｒで供給した場合のメタン化
反応収率を表２に示す。生成物の分析は、オンラインガ
スクロマトグラフにより行った。
２００メッシュ）１ｇを内径１ｃｍのステンレス鋼製反
応管に充填し、加圧固定床流通反応装置にセットした。
原料ガス（Ｈ２／ＣＯ２＝４）を５ＭＰａ、ＳＶ＝３０
００ｍｌ／ｇ・ｃａｔ・ｈｒで供給した場合のメタン化
反応収率を表２に示す。生成物の分析は、オンラインガ
スクロマトグラフにより行った。
【表２】 表２に示す結果から、本発明によるＬａＣｏ５合金触媒
は、２００℃という比較的穏和な反応条件においても、
触媒作用を示すことが明らかであり、また、反応温度の
上昇とともに、触媒活性が急速に高まることが明らかで
ある。
は、２００℃という比較的穏和な反応条件においても、
触媒作用を示すことが明らかであり、また、反応温度の
上昇とともに、触媒活性が急速に高まることが明らかで
ある。
【００２８】
【表２】 表２に示す結果から、本発明によるＬａＣｏ5合金触媒
は、２００℃という比較的穏和な反応条件においても、
触媒作用を示すことが明らかであり、また、反応温度の
上昇とともに、触媒活性が急激に高まることが明らかで
ある。
は、２００℃という比較的穏和な反応条件においても、
触媒作用を示すことが明らかであり、また、反応温度の
上昇とともに、触媒活性が急激に高まることが明らかで
ある。
【００２９】
【００３０】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 宮村 弘 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業 技術院大阪工業技術研究所内 (72)発明者 田中 秀明 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業 技術院大阪工業技術研究所内 (72)発明者 松村 安行 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業 技術院大阪工業技術研究所内 (56)参考文献 特開 昭55−31804（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−119385（ＪＰ，Ａ) 英国特許出願公開2193506（ＧＢ，Ａ) ＴＨＥＲＭＯＣＨＩＭＩＣＡ ＡＣＴ Ａ，ＶＯＬ．197 ＮＯ．２ Ｐ．259− 264（1992) ＴＨＥＲＭＯＣＨＩＭＩＣＡ ＡＣＴ Ａ，ＶＯＬ．165 ＮＯ．１ Ｐ．139− 145（1990)
Claims (2)
- 【請求項１】希土類金属とＣｏとの合金からなる触媒で
あって、二酸化炭素と水素とを原料とするメタン合成用
触媒。 - 【請求項２】希土類金属とＣｏとの合金からなる触媒の
存在下に二酸化炭素と水素とを反応させることを特徴と
するメタンの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6292342A JP2615433B2 (ja) | 1994-10-31 | 1994-10-31 | 二酸化炭素からのメタン製造用触媒およびメタン製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6292342A JP2615433B2 (ja) | 1994-10-31 | 1994-10-31 | 二酸化炭素からのメタン製造用触媒およびメタン製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08127545A JPH08127545A (ja) | 1996-05-21 |
| JP2615433B2 true JP2615433B2 (ja) | 1997-05-28 |
Family
ID=17780559
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6292342A Expired - Lifetime JP2615433B2 (ja) | 1994-10-31 | 1994-10-31 | 二酸化炭素からのメタン製造用触媒およびメタン製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2615433B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5082254B2 (ja) * | 2005-02-18 | 2012-11-28 | 三菱化学株式会社 | 芳香族化合物の製造方法及び水素化芳香族化合物の製造方法 |
| CN101115700B (zh) * | 2005-02-18 | 2011-06-01 | 三菱化学株式会社 | 芳香族化合物的制造方法和氢化芳香族化合物的制造方法 |
| JP5691119B2 (ja) * | 2007-08-03 | 2015-04-01 | アタカ大機株式会社 | 水素化触媒の製造方法およびそれを使用したメタンガスの製造方法 |
| US9617196B2 (en) | 2007-08-03 | 2017-04-11 | Hitachi Zosen Corporation | Catalyst for methanation of carbon oxides, preparation method of the catalyst and process for the methanation |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2193506A (en) | 1986-08-08 | 1988-02-10 | Ici Plc | Methanation of carbon oxides |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6021680B2 (ja) * | 1978-08-25 | 1985-05-29 | 株式会社日立製作所 | メタンに富んだガスの製造方法 |
-
1994
- 1994-10-31 JP JP6292342A patent/JP2615433B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2193506A (en) | 1986-08-08 | 1988-02-10 | Ici Plc | Methanation of carbon oxides |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| ＴＨＥＲＭＯＣＨＩＭＩＣＡ ＡＣＴＡ，ＶＯＬ．１６５ ＮＯ．１ Ｐ．１３９−１４５（１９９０） |
| ＴＨＥＲＭＯＣＨＩＭＩＣＡ ＡＣＴＡ，ＶＯＬ．１９７ ＮＯ．２ Ｐ．２５９−２６４（１９９２） |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08127545A (ja) | 1996-05-21 |
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