JP2604393B2 - Internal reforming molten carbonate fuel cell - Google Patents
Internal reforming molten carbonate fuel cellInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、例えば炭化水素を含む燃料を電池内部で改
質しながら発電を行う内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池
に関するものである。Description: BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an internal reforming molten carbonate fuel cell that generates power while reforming, for example, hydrocarbon-containing fuel inside the cell.
［従来の技術］ 従来の内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池の断面図を第
３図に示す。この第３図において、１は多孔性のセラミ
ックで構成され、その空隙に炭酸塩を含浸している電解
質マトリックス、２は多孔性のニッケル等で構成された
燃料電極、３は多孔性の酸化ニッケル等で構成された酸
化剤電極であり、燃料電極２と酸化剤電極３は電解質マ
トリックス１を介して対向するように配置されている。[Prior Art] FIG. 3 is a cross-sectional view of a conventional internal reforming molten carbonate fuel cell. In FIG. 3, reference numeral 1 denotes an electrolyte matrix composed of a porous ceramic, the pores of which are impregnated with a carbonate, reference numeral 2 denotes a fuel electrode composed of porous nickel or the like, and reference numeral 3 denotes a porous nickel oxide. The fuel electrode 2 and the oxidant electrode 3 are arranged so as to face each other with the electrolyte matrix 1 interposed therebetween.
４は燃料通路、５は燃料側セパレータ、６は酸化剤通
路、７は酸化剤側セパレータであって、このセパレータ
５と７は一体となっている場合もある。８は改質触媒で
あって、燃料通路４内の少なくとも一部に配置されてい
る。Reference numeral 4 denotes a fuel passage, 5 denotes a fuel-side separator, 6 denotes an oxidant-side passage, and 7 denotes an oxidant-side separator. The separators 5 and 7 may be integrated. Reference numeral 8 denotes a reforming catalyst, which is disposed at least partially in the fuel passage 4.
上記構成の内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池は、燃料
通路４に炭化水素などの燃料と水蒸気が供給されると、
改質触媒８の触媒反応により炭化水素は水蒸気と反応
し、水素、一酸化炭素および二酸化炭素に改質される。
炭化水素がメタンの場合には、この反応は以下の式で表
わされる。In the internal reforming molten carbonate fuel cell having the above configuration, when fuel such as hydrocarbons and steam are supplied to the fuel passage 4,
The hydrocarbon reacts with steam by the catalytic reaction of the reforming catalyst 8, and is reformed into hydrogen, carbon monoxide, and carbon dioxide.
When the hydrocarbon is methane, this reaction is represented by the following equation.
CH4＋H2O→3H2＋CO （１） H2O＋CO→H2＋CO2 （２） そして、生成した水素および一酸化炭素は多孔性の燃
料電極２の細孔内を電解質マトリックス１の方へ拡散す
る。一方、酸化剤通路６には空気と二酸化炭素が供給さ
れ、多孔性の酸化剤電極３の細孔内を電解質マトリック
ス１の方へ拡散する。電解質マトリックス１に含浸させ
れている炭酸塩と燃料電極２との界面および炭酸塩と酸
化剤電極３との界面でそれぞれ（３）、（４）式のよう
な電気化学反応が起こり、燃料電極２と酸化剤電極３の
間に電圧が生じ、これを外部に電力として取り出すこと
ができる。CH 4 + H 2 O → 3H 2 + CO (1) H 2 O + CO → H 2 + CO 2 (2) Then, the generated hydrogen and carbon monoxide pass through the pores of the porous fuel electrode 2 toward the electrolyte matrix 1. Spread. On the other hand, air and carbon dioxide are supplied to the oxidant passage 6 and diffuse in the pores of the porous oxidant electrode 3 toward the electrolyte matrix 1. At the interface between the carbonate impregnated in the electrolyte matrix 1 and the fuel electrode 2 and at the interface between the carbonate and the oxidant electrode 3, electrochemical reactions represented by the equations (3) and (4) occur, and the fuel electrode A voltage is generated between the electrode 2 and the oxidant electrode 3 and can be taken out as electric power.
H2＋CO3 2-→H2O＋CO2＋2e （３） 1/2 O2＋CO2＋2e→CO3 2- （４） 改質触媒上で起こる改質反応は吸熱反応であり、この
反応を持続させるために必要な熱量は、上記電気化学反
応に伴う非可逆反応による発熱が改質触媒に供給される
ことでまかなわれている。このように電池の中で発熱反
応と吸熱反応を組合わせることにより熱利用が効率的に
行え、さらに生成した水素および一酸化炭素が直ちに電
気化学反応により消費されるために改質反応の化学平衡
がより多量の水素および一酸化炭素を生成する方向に移
動し、ために発電効率が高いことが内部改質式溶融炭酸
塩型燃料電池の特徴である。 H 2 + CO 3 2- → H 2 O + CO 2 + 2e (3) 1/2 O 2 + CO 2 + 2e → CO 3 2- (4) reforming reaction occurring on the reforming catalyst is an endothermic reaction, sustain the reaction The amount of heat required for this is provided by the heat generated by the irreversible reaction accompanying the electrochemical reaction being supplied to the reforming catalyst. By combining the exothermic reaction and the endothermic reaction in the battery in this way, heat can be efficiently used, and the generated hydrogen and carbon monoxide are immediately consumed by the electrochemical reaction. Is a characteristic of the internal reforming molten carbonate fuel cell in that it moves in a direction to generate a larger amount of hydrogen and carbon monoxide, and therefore has a high power generation efficiency.
［解決しようとする課題］ しかしながら従来の内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池
においては、電解質マトリックス１から電解質が蒸発し
て燃料電極２を通過して燃料通路４に移動し、改質触媒
８に付着して該触媒の活性を低下させ、ために電池性能
が低下してしまうという問題がある。この問題は、改質
触媒層の中を電解質蒸気が下流側に流れてしまう燃料通
路構造をもつことが原因となって生じている。[Problem to be Solved] However, in the conventional internal reforming molten carbonate fuel cell, the electrolyte evaporates from the electrolyte matrix 1, passes through the fuel electrode 2 and moves to the fuel passage 4, and the reforming catalyst 8 There is a problem in that the catalyst adheres to the catalyst to lower the activity of the catalyst, thereby lowering the battery performance. This problem is caused by having a fuel passage structure in which electrolyte vapor flows downstream in the reforming catalyst layer.
本発明は、電池内のガスの流れを分離することによっ
て改質触媒に移動する電解質蒸気の量を低減することが
でき、ために電池の寿命を長くすることができる内部改
質式溶融炭酸塩型燃料電池を提供するのが目的である。The present invention provides an internal reforming molten carbonate that can reduce the amount of electrolyte vapor that migrates to the reforming catalyst by separating the gas flow within the battery, thereby extending the life of the battery It is an object to provide a fuel cell.
［課題を解決するための手段］ 上記問題点を解決するために提案される本発明の構成
は以下のとおりである。[Means for Solving the Problems] The configuration of the present invention proposed to solve the above problems is as follows.
電解質マトリックスを挟んで燃料電極と酸化剤電極が
対向し、前記燃料電極の他面には改質触媒を充填した燃
料通路を、酸化剤電極の他面には酸化剤通路を構成して
成る燃料電池において、 前記夫々の燃料通路間にガス不透過性の隔壁を介して
燃料出口通路を形成することにより、燃料通路と燃料出
口通路を交互に形成したこと、 前記燃料通路は、入口側を開口し、出口側を閉塞し、
入口側は燃料入口マニホールドに連通したこと、 前記燃料出口通路は、前記燃料通路の入口側を閉塞
し、燃料通路の出口側を開口し、この開口した燃料通路
の出口側は燃料出口マニホールドに連通したこと、 を特徴とする内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池。The fuel electrode and the oxidant electrode are opposed to each other with the electrolyte matrix interposed therebetween, and a fuel passage comprising a reforming catalyst filled on the other surface of the fuel electrode and an oxidant passage on the other surface of the oxidant electrode. In the battery, a fuel outlet passage is formed alternately by forming a fuel outlet passage through a gas impermeable partition between the respective fuel passages. The fuel passage has an inlet opening. And close the exit side,
The inlet side communicates with a fuel inlet manifold. The fuel outlet passage closes an inlet side of the fuel passage, opens an outlet side of the fuel passage, and an outlet side of the opened fuel passage communicates with a fuel outlet manifold. An internal reforming molten carbonate fuel cell, characterized in that:
［作用］ 本発明は上記のように、改質触媒が充填された燃料通
路と改質ガスの出口側を区分することによって、電池内
のガスの流れは分離される。すなわち、燃料入口マニホ
ールドから燃料入口通路内に供給された燃料は、燃料入
口通路内に配置された改質触媒で改質された後、その道
が閉ざされているため、多孔質の燃料電極中へ滲透流入
して燃料電極内で電気化学反応を起こし、しかる後燃料
出口通路内に流出し、ここを通過して燃料出口マニホー
ルド内に至り、排出される。このため電解質マトリック
スから蒸発した電解質蒸気は、燃料通路の方に移動せ
ず、燃料出口通路内の方にのみ移動する。その結果、燃
料通路内に充填された改質触媒に対する電解質蒸気の付
着量を低減することができる。[Operation] As described above, according to the present invention, the flow of gas in the battery is separated by dividing the fuel passage filled with the reforming catalyst and the outlet side of the reformed gas. That is, since the fuel supplied from the fuel inlet manifold into the fuel inlet passage is reformed by the reforming catalyst disposed in the fuel inlet passage, and the passage is closed, the fuel is supplied into the porous fuel electrode. Infiltration and inflow cause an electrochemical reaction in the fuel electrode, and thereafter flows out into the fuel outlet passage, passes through the fuel outlet manifold, and is discharged. Therefore, the electrolyte vapor evaporated from the electrolyte matrix does not move toward the fuel passage, but moves only toward the fuel outlet passage. As a result, the amount of electrolyte vapor attached to the reforming catalyst filled in the fuel passage can be reduced.
［実施例］ 以下、第１、２図により本発明の実施例を具体的に説
明する。第１図は本発明に係る燃料電池の全体を示す平
面図、第２図は該電池の一部断面図である。実施例の場
合、燃料通路４−ａの間に燃料出口通路４−ｂが配置さ
れており、この燃料通路４−ａと燃料出口通路４−ｂ
は、ガス不透過性の隔壁11で完全に仕切られている。そ
して燃料通路４−ａの入口は、燃料入口マニホールド９
と連通し、燃料出口通路４−ｂの出口は燃料周口マニホ
ールド10と連通している。改質触媒８は燃料通路４−ａ
の中の少なくとも一部に配置されている。符号の12は酸
化剤入口マニホールド、13は酸化剤出口マニホールドで
ある、図中符号の１、２、３、５、６、７は前記従来例
と同一構造なのでその説明を省略する。Embodiment An embodiment of the present invention will be specifically described below with reference to FIGS. FIG. 1 is a plan view showing the entire fuel cell according to the present invention, and FIG. 2 is a partial sectional view of the fuel cell. In the case of the embodiment, a fuel outlet passage 4-b is disposed between the fuel passages 4-a.
Are completely separated by a gas impermeable partition 11. The inlet of the fuel passage 4-a is connected to the fuel inlet manifold 9.
The outlet of the fuel outlet passage 4-b communicates with the fuel peripheral manifold 10. The reforming catalyst 8 is connected to the fuel passage 4-a.
Are arranged in at least a part of. Reference numeral 12 denotes an oxidant inlet manifold, and reference numeral 13 denotes an oxidant outlet manifold. Reference numerals 1, 2, 3, 5, 6, and 7 in the figure denote the same structure as in the conventional example, and a description thereof will be omitted.
上記実施例によると、燃料入口マニホールド９から炭
化水素を含む燃料と水蒸気が燃料通路４−ａ内に供給さ
れると、該通路４−ａに配置されている改質触媒８によ
り改質されて水素、一酸化炭素および二酸化炭素が生成
される。燃料通路４−ａと燃料出口通路４−ｂはガス不
透過性の隔壁11で仕切られているため、改質されたガス
は燃料通路４−ａからこれに隣接する燃料電極２の細孔
中に拡散する。燃料電極２の中に拡散した水素と一酸化
炭素の一部は、電気化学反応により消費されて、水蒸気
および二酸化炭素を生成する。生成した水蒸気と二酸化
炭素および未反応の燃料改質ガスは、燃料電極２から燃
料出口通路４−ｂ内に流出する。なお、また利用されず
燃料出口通路４−ｂ内に流出した水素と一酸化炭素は、
燃料流出通路４−ｂに接する燃料電極２の中に拡散し、
電気化学反応により消費され、水蒸気および二酸化炭素
を生成する。これらの生成ガスは再び燃料出口通路４−
ｂに流出し、他の燃料出口通路４−ｂ内のガスとともに
燃料出口マニホールド10に排出される。このように本発
明による内部改質電池では、該電池に供給される燃料は
燃料入口通路４−ａから燃料電極２を通って燃料出口通
路４−ｂに流れ出る。According to the above embodiment, when fuel containing hydrocarbons and steam are supplied from the fuel inlet manifold 9 into the fuel passage 4-a, the fuel is reformed by the reforming catalyst 8 disposed in the passage 4-a. Hydrogen, carbon monoxide and carbon dioxide are produced. Since the fuel passage 4-a and the fuel outlet passage 4-b are separated by the gas-impermeable partition 11, the reformed gas flows from the fuel passage 4-a into the pores of the fuel electrode 2 adjacent thereto. To spread. Part of the hydrogen and carbon monoxide diffused into the fuel electrode 2 is consumed by the electrochemical reaction to generate water vapor and carbon dioxide. The generated water vapor, carbon dioxide, and unreacted fuel reformed gas flow out of the fuel electrode 2 into the fuel outlet passage 4-b. The hydrogen and carbon monoxide that have not been used and flowed into the fuel outlet passage 4-b are
Diffusion into the fuel electrode 2 in contact with the fuel outflow passage 4-b,
Consumed by electrochemical reactions to produce water vapor and carbon dioxide. These generated gases are returned to the fuel outlet passage 4-
b and is discharged to the fuel outlet manifold 10 together with the gas in the other fuel outlet passage 4-b. As described above, in the internal reforming battery according to the present invention, the fuel supplied to the battery flows from the fuel inlet passage 4-a through the fuel electrode 2 to the fuel outlet passage 4-b.
一方、電解質マトリックス１からは電解質が蒸発する
が、この電解質蒸気は燃料電極２の中で上記のような燃
料の流れに同伴されて燃料出口通路４−ｂに排出され
る。この結果、電解質蒸気は燃料の流れの上流側に位置
する改質触媒８の方には移動しにくくなり、したがって
改質触媒８に対する電解質蒸気の付着を抑制することが
できる。このため、改質触媒８の活性の低下を防止して
電池の発電効率を長期に亘り高く維持できる。酸化剤
は、酸化剤入口マニホールド12から酸化剤通路６を通っ
て酸化剤出口マニホールド13に至り排出される。On the other hand, the electrolyte evaporates from the electrolyte matrix 1, and this electrolyte vapor is discharged into the fuel outlet passage 4-b along with the flow of the fuel in the fuel electrode 2 as described above. As a result, the electrolyte vapor is less likely to move toward the reforming catalyst 8 located on the upstream side of the fuel flow, so that the adhesion of the electrolyte vapor to the reforming catalyst 8 can be suppressed. For this reason, it is possible to prevent the activity of the reforming catalyst 8 from decreasing and maintain the power generation efficiency of the battery high for a long time. The oxidant is discharged from the oxidant inlet manifold 12 through the oxidant passage 6 to the oxidant outlet manifold 13.
上記は本発明の実施態様の一例であり、これ以外にも
種々の実施態様がある。例えば第１図は燃料通路４−ａ
と酸化剤通路６が直交しているものを示したが、これら
の通路は平行していてもよく、各マニホールド９、10は
外部マニホールドでも内部マニホールドでもよく、また
燃料通路４−ａあるいは酸化剤通路６は平板状のセパレ
ータと波形状の燃料通路用スペーサ或いは酸化剤通路用
スペーサとで構成されていてもよく、さらに改質触媒８
は、ペレット状又は燃料通路４−ａの形状に合わせて成
型されたものでもよい。The above is an example of the embodiment of the present invention, and there are various other embodiments. For example, FIG. 1 shows the fuel passage 4-a.
And the oxidant passage 6 are shown as being perpendicular to each other, these passages may be parallel, and each of the manifolds 9 and 10 may be an external manifold or an internal manifold, and may be a fuel passage 4-a or an oxidant passage. The passage 6 may be composed of a flat separator and a corrugated fuel passage spacer or an oxidant passage spacer.
May be formed in the shape of a pellet or the shape of the fuel passage 4-a.
［発明の効果］ 本発明によれば、燃料通路の間に燃料出口通路を形成
し、この燃料通路と燃料出口通路はガス不透過性の隔壁
で区隔されているため、燃料は燃料入口通路内に配置さ
れた改質触媒で改質された後、燃料電極内を通って燃料
出口通路に流出する。したがって、電解質マトリックス
から蒸発する電解質は改質ガスと同伴されて燃料出口通
路内に流出し、燃料通路側には流出しない。この結果、
改質触媒に対する電解質の付着量を低減して改質触媒の
活性を長期に亘り維持し、発電効率の低下を防止して電
池の寿命を従来に比較して延長できる。According to the present invention, a fuel outlet passage is formed between fuel passages, and the fuel passage and the fuel outlet passage are separated by a gas-impermeable partition wall. After being reformed by the reforming catalyst disposed therein, the fuel flows through the fuel electrode to the fuel outlet passage. Therefore, the electrolyte evaporated from the electrolyte matrix flows out into the fuel outlet passage along with the reformed gas, and does not flow out into the fuel passage side. As a result,
The activity of the reforming catalyst can be maintained for a long period of time by reducing the amount of the electrolyte attached to the reforming catalyst, the power generation efficiency can be prevented from lowering, and the life of the battery can be extended as compared with the related art.
第１図は本発明に係る内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池
の全体を示す平面図、第２図は一部断面図、第３図は従
来の内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池の断面図である。 １……電解質マトリックス ２……燃料電極 ３……酸化剤電極 ４……燃料通路 ４−ａ……燃料入口通路 ４−ｂ……燃料出口通路 ５……燃料側セパレータ ６……酸化剤通路 ７……酸化剤側セパレータ ８……改質触媒 ９……燃料入口マニホールド 10……燃料出口マニホールド 11……隔壁FIG. 1 is a plan view showing the entire internal reforming molten carbonate fuel cell according to the present invention, FIG. 2 is a partial sectional view, and FIG. 3 is a conventional internal reforming molten carbonate fuel cell. FIG. DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Electrolyte matrix 2 ... Fuel electrode 3 ... Oxidizer electrode 4 ... Fuel passage 4-a ... Fuel inlet passage 4-b ... Fuel outlet passage 5 ... Fuel side separator 6 ... Oxidant passage 7 Oxidant side separator 8 Reforming catalyst 9 Fuel inlet manifold 10 Fuel outlet manifold 11 Partition wall
Claims (1)
化剤電極が対向し、前記燃料電極の他面には改質触媒を
充填した燃料通路を、酸化剤電極の他面には酸化剤通路
を構成して成る燃料電池において、 前記夫々の燃料通路間にガス不透過性の隔壁を介して燃
料出口通路を形成することにより、燃料通路と燃料出口
通路を交互に形成したこと、 前記燃料通路は、入口側を開口し、出口側を閉塞し、入
口側は燃料入口マニホールドに連通したこと、 前記燃料出口通路は、前記燃料通路の入口側を閉塞し、
燃料通路の出口側を開口し、この開口した燃料通路の出
口側は燃料出口マニホールドに連通したこと、 を特徴とする内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池。A fuel electrode and an oxidant electrode face each other with an electrolyte matrix interposed therebetween. A fuel passage filled with a reforming catalyst is provided on the other surface of the fuel electrode, and an oxidant passage is provided on the other surface of the oxidant electrode. In the fuel cell, the fuel passages are alternately formed by forming a fuel outlet passage between the respective fuel passages via a gas-impermeable partition wall. The inlet side is opened, the outlet side is closed, the inlet side communicates with the fuel inlet manifold, the fuel outlet passage closes the inlet side of the fuel passage,
An internal reforming molten carbonate fuel cell, characterized in that an outlet side of the fuel passage is opened, and the outlet side of the opened fuel passage communicates with a fuel outlet manifold.
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| US4788110A (en) * | 1987-10-20 | 1988-11-29 | Energy Research Corporation | Fuel cell with partially shielded internal reformer |
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