JP2601806B2 - 固体電解質燃料電池とその製作法 - Google Patents
固体電解質燃料電池とその製作法Info
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
- H01M8/241—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
- H01M8/2425—High-temperature cells with solid electrolytes
- H01M8/243—Grouping of unit cells of tubular or cylindrical configuration
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- H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、燃料を水素や一酸化炭素など、酸化され易
いガスを用いて電気化学的に直接電気を発生する燃料電
池の中、電解質に固体の電解質を用いた燃料電池に関す
るものである。
いガスを用いて電気化学的に直接電気を発生する燃料電
池の中、電解質に固体の電解質を用いた燃料電池に関す
るものである。
現在、広く一般に知られている筒状の固体電解質燃料
電池（以下SOFCと略称する）の代表例は、特開昭54−73
246号（以下、従来例１と略称する）と特開昭57−13038
1号（以下、従来例２と略称する）がある。何れの従来
例に於いても、固体電解質にYSZ（イットリア安定化ジ
ルコニア）を用いるとき、約1,000℃程度で加熱を継続
すると、酸素極で1/2O2＋2e-→O2-と反応されたO2-が固
体電解質の中を透過し、燃料電極を透過して来た水素も
しくは一酸化炭素等の酸化され易いガスと固体電解質表
面で反応し、燃料が水素ガスのとき、O2-＋H2→H2O＋2e
-となって電子が流れ、直接電気エネルギーとして取り
出すことが可能となる。
電池（以下SOFCと略称する）の代表例は、特開昭54−73
246号（以下、従来例１と略称する）と特開昭57−13038
1号（以下、従来例２と略称する）がある。何れの従来
例に於いても、固体電解質にYSZ（イットリア安定化ジ
ルコニア）を用いるとき、約1,000℃程度で加熱を継続
すると、酸素極で1/2O2＋2e-→O2-と反応されたO2-が固
体電解質の中を透過し、燃料電極を透過して来た水素も
しくは一酸化炭素等の酸化され易いガスと固体電解質表
面で反応し、燃料が水素ガスのとき、O2-＋H2→H2O＋2e
-となって電子が流れ、直接電気エネルギーとして取り
出すことが可能となる。
然し乍ら、従来例１の場合、各電池のセルが円筒軸方
向に電流が流れる為、電気抵抗が大きくなる。更にはポ
ーラス状のアルミナの如き材質でつくられた剛性のある
比較的厚肉の基体管の外側にNiOの如き材質の燃料電極
で覆い、その上に例えばYSZ（イットリア安定化ジルコ
ニア）の如き固体電解質で覆う。更にまた、そのYSZの
上にLaCoO3のような電子、イオン混合導伝性を持つペロ
ブスカイト型酸化物よりなる酸素電極で覆われるのであ
るが、一般に知られているペロブスカイト型酸化物は、
物理的、構造的に不安定であるが為、SOFCの長寿命化の
妨げとなっている。
向に電流が流れる為、電気抵抗が大きくなる。更にはポ
ーラス状のアルミナの如き材質でつくられた剛性のある
比較的厚肉の基体管の外側にNiOの如き材質の燃料電極
で覆い、その上に例えばYSZ（イットリア安定化ジルコ
ニア）の如き固体電解質で覆う。更にまた、そのYSZの
上にLaCoO3のような電子、イオン混合導伝性を持つペロ
ブスカイト型酸化物よりなる酸素電極で覆われるのであ
るが、一般に知られているペロブスカイト型酸化物は、
物理的、構造的に不安定であるが為、SOFCの長寿命化の
妨げとなっている。
これらのことから、従来例２では酸素電極と燃料電極
の位置を入れ替え、基体管の外側を酸素電極とし、最外
層を燃料電極とすることにより、酸素電極を抑え込むよ
うにし、長寿命化の一助となるようにしている。
の位置を入れ替え、基体管の外側を酸素電極とし、最外
層を燃料電極とすることにより、酸素電極を抑え込むよ
うにし、長寿命化の一助となるようにしている。
更に従来例２に合っては、電流を周方向に流れるよう
にすると共に、径も従来例１のものに比べて小さくし、
電気抵抗を少くすることにより、電池内部の電気抵抗の
低減を図っている。然し乍ら、電流値が大きくなれば、
それに伴って酸素電極は電気抵抗の少いものが望まれる
のであるが、この従来例２にあっては基体管に密着して
（結合あるいはその状態に近いことが望まれる。）膜を
形成する必要がある為、多種・多様な被覆手法が試みら
れているが、剥離性の面から夫々の電極は数10μから数
100μと比較的薄く、厚さには限界があり、酸素電極の
抵抗は高価な材質のものを用いているにも拘らず一定値
より小さく出来ないのが現状である。
にすると共に、径も従来例１のものに比べて小さくし、
電気抵抗を少くすることにより、電池内部の電気抵抗の
低減を図っている。然し乍ら、電流値が大きくなれば、
それに伴って酸素電極は電気抵抗の少いものが望まれる
のであるが、この従来例２にあっては基体管に密着して
（結合あるいはその状態に近いことが望まれる。）膜を
形成する必要がある為、多種・多様な被覆手法が試みら
れているが、剥離性の面から夫々の電極は数10μから数
100μと比較的薄く、厚さには限界があり、酸素電極の
抵抗は高価な材質のものを用いているにも拘らず一定値
より小さく出来ないのが現状である。
また、各層の薄膜を維持する機能を持つ基体管は、電
極材と電解質とに出来るだけ熱膨張係数を近づけること
が望まれており、高価なYSZ（イットリア安定化ジルコ
ニア）やCSZ（カルシア安定化ジルコニア）といった高
価なものを用いているのが現状である。
極材と電解質とに出来るだけ熱膨張係数を近づけること
が望まれており、高価なYSZ（イットリア安定化ジルコ
ニア）やCSZ（カルシア安定化ジルコニア）といった高
価なものを用いているのが現状である。
従来、酸素電極を固体電解質上に覆うか、或いは基体
管状を覆うには、溶射や、スパッタリング、スラリーコ
ーティング、CVD或いはEVD手法により行われていたが、
これらの手法では精々700μ位までの厚みとするのが限
度で、従来の手法にあっては、これ以上の厚みの酸素電
極を求めるのは困難であった。
管状を覆うには、溶射や、スパッタリング、スラリーコ
ーティング、CVD或いはEVD手法により行われていたが、
これらの手法では精々700μ位までの厚みとするのが限
度で、従来の手法にあっては、これ以上の厚みの酸素電
極を求めるのは困難であった。
本発明は、電気抵抗に対し本質的に構造で優れる従来
例２に於いて、酸素電極を従来のものより厚くとれるよ
うにし、電気抵抗が長さに比例し面積に反比例するとい
う原則を活し、且つ安価なSOFCを提供するものである。
例２に於いて、酸素電極を従来のものより厚くとれるよ
うにし、電気抵抗が長さに比例し面積に反比例するとい
う原則を活し、且つ安価なSOFCを提供するものである。
即ち、本発明は筒状の固体電解質燃料電池において、
上記電池の最内層が1mm以上の厚さからなる筒状に焼結
されたペロブスカイト型酸素電極と、同酸素電極の外表
面に軸方向に沿って取付けられる中間接続子と、同中間
接続子を挟さんで上記酸素電極の外周面を被覆する固体
電解質と、上記中間接続子と間隔を有して上記固体電解
質の外周面を被覆する燃料電極とを具備してなることを
特徴とする固体電解質燃料電池である。
上記電池の最内層が1mm以上の厚さからなる筒状に焼結
されたペロブスカイト型酸素電極と、同酸素電極の外表
面に軸方向に沿って取付けられる中間接続子と、同中間
接続子を挟さんで上記酸素電極の外周面を被覆する固体
電解質と、上記中間接続子と間隔を有して上記固体電解
質の外周面を被覆する燃料電極とを具備してなることを
特徴とする固体電解質燃料電池である。
従って、筒状の固体電解質燃料電池を形成するに際し
ては、燃料電池の最内層を1mm以上の厚さからなる筒状
に焼結されたペロブスカイト型酸素電極で形成し、同酸
素電極の全外周面を固体電解質で被覆し、更に同固体電
解質の全外周面を燃料電極で被覆後、上記固体電解質と
上記燃料電極とに溝を刻設し、同溝に中間接続子を嵌挿
して同中間接続子を上記酸素電極と上記固体電解質とに
接続した。
ては、燃料電池の最内層を1mm以上の厚さからなる筒状
に焼結されたペロブスカイト型酸素電極で形成し、同酸
素電極の全外周面を固体電解質で被覆し、更に同固体電
解質の全外周面を燃料電極で被覆後、上記固体電解質と
上記燃料電極とに溝を刻設し、同溝に中間接続子を嵌挿
して同中間接続子を上記酸素電極と上記固体電解質とに
接続した。
上記構成としたことにより、本発明は、円筒状のSOFC
に於いて基体管を排し、セルの最も内側を酸素電極、最
外層を中間接続子及び燃料電極として、電気抵抗を少く
する為、酸素電極層を厚くして剛性を持たせると共に、
断面積を稼ぎ得るようにしたものである。
に於いて基体管を排し、セルの最も内側を酸素電極、最
外層を中間接続子及び燃料電極として、電気抵抗を少く
する為、酸素電極層を厚くして剛性を持たせると共に、
断面積を稼ぎ得るようにしたものである。
このように酸素電極の層を厚くして断面積を稼ぎ得る
ことにより、酸素電極の電気抵抗が小さくなり、これに
より燃料電池の性能を従来より向上することができた。
一方、従来と同程度の性能を維持できる範囲であれば、
比較的電子導電性の悪い材料でも用い得るようになっ
た。更には、高価な基体管を排することによって、より
安価なSOFCを提供することが出来るようになった。また
固体電解質や燃料電極を酸素電極に被覆する際に従来の
如く中間接続子の部分をマスキングする必要もないの
で、製作工程も大幅に短縮できた。
ことにより、酸素電極の電気抵抗が小さくなり、これに
より燃料電池の性能を従来より向上することができた。
一方、従来と同程度の性能を維持できる範囲であれば、
比較的電子導電性の悪い材料でも用い得るようになっ
た。更には、高価な基体管を排することによって、より
安価なSOFCを提供することが出来るようになった。また
固体電解質や燃料電極を酸素電極に被覆する際に従来の
如く中間接続子の部分をマスキングする必要もないの
で、製作工程も大幅に短縮できた。
第１図は、本発明に係わる一実施例を示すセルの斜視
図である。
図である。
本実施例では、酸素電極１をペロブスカイト型酸化物
で多孔質な円筒とし、ここに用いる材料としては、Co,M
n等の高価な物質をTi,Ca,Fe等の安価なものとすること
が出来た。
で多孔質な円筒とし、ここに用いる材料としては、Co,M
n等の高価な物質をTi,Ca,Fe等の安価なものとすること
が出来た。
このような安価な物質としたとき、これらの酸素電極
１は電気抵抗が大であるため、酸素電極１の層は1mm以
上の厚肉とするが、従来のものでは酸素電極を基体管に
密着して被覆する為、従来手法では700μ、よくても1mm
以下であったが、本発明では酸素電極１を独立して形成
することが出来るので、圧縮、焼成等の各種方法を用い
ることが出来、酸素電極１の厚さは1mm以上の肉厚とす
ることが出来た。
１は電気抵抗が大であるため、酸素電極１の層は1mm以
上の厚肉とするが、従来のものでは酸素電極を基体管に
密着して被覆する為、従来手法では700μ、よくても1mm
以下であったが、本発明では酸素電極１を独立して形成
することが出来るので、圧縮、焼成等の各種方法を用い
ることが出来、酸素電極１の厚さは1mm以上の肉厚とす
ることが出来た。
Ti,Ca,Fe等のペロブスカイト型酸化物、例えばCaTiO3
の如きものは、LaCoO3やLaMnO3に比べれば導電性は落ち
るが、非常に安価であり、焼結体とすることによって剛
性も充分得られる。また断面積を稼ぎ得ることによっ
て、電気抵抗的にはこれを補って余りあるものとなる。
の如きものは、LaCoO3やLaMnO3に比べれば導電性は落ち
るが、非常に安価であり、焼結体とすることによって剛
性も充分得られる。また断面積を稼ぎ得ることによっ
て、電気抵抗的にはこれを補って余りあるものとなる。
また、酸素電極１自身を厚くし、剛性を持たせること
は、燃料電池として構成する為の加工を従来のものに比
べ容易にすることが出来る。つまり、本発明によれば酸
素電極１自身に剛性があり、且つ厚肉となっていること
から、酸素電極１に固体電解質２及び燃料電極４を円筒
状に被覆し、その後、中間接続子３及び５に必要な最低
限の幅の溝をエッチングもしくは機械加工することが出
来る。これは、従来固体電解質及び燃料電極が溶射その
他の被覆手法で薄膜の酸素電極を覆うこととなる為、中
間接続子の部分を必ずマスキングすることが要求され、
これに要する繁雑さと作業時間を大幅に解消し得ること
を意味する。
は、燃料電池として構成する為の加工を従来のものに比
べ容易にすることが出来る。つまり、本発明によれば酸
素電極１自身に剛性があり、且つ厚肉となっていること
から、酸素電極１に固体電解質２及び燃料電極４を円筒
状に被覆し、その後、中間接続子３及び５に必要な最低
限の幅の溝をエッチングもしくは機械加工することが出
来る。これは、従来固体電解質及び燃料電極が溶射その
他の被覆手法で薄膜の酸素電極を覆うこととなる為、中
間接続子の部分を必ずマスキングすることが要求され、
これに要する繁雑さと作業時間を大幅に解消し得ること
を意味する。
このように本発明では、基体管の機能をも有する酸素
電極１の外側に固体電解質２と燃料電極４とを被覆し、
前記溝６を構成したのち酸化雰囲気に耐え得る中間接続
子３と燃料電極４とはやや離れた位置で、還元雰囲気に
耐え得る中間接続子５を前記中間接続子３上に被覆する
ことで、燃料電池としての１つのセルを構成することが
できた。
電極１の外側に固体電解質２と燃料電極４とを被覆し、
前記溝６を構成したのち酸化雰囲気に耐え得る中間接続
子３と燃料電極４とはやや離れた位置で、還元雰囲気に
耐え得る中間接続子５を前記中間接続子３上に被覆する
ことで、燃料電池としての１つのセルを構成することが
できた。
本発明によれば、酸素電極の層を厚くして断面積を稼
ぎ得ることにより、酸素電極の電気抵抗が小さくなり、
これにより燃料電池の性能を従来より向上することがで
きた。一方、従来と同程度の性能を維持できる範囲であ
れば、比較的電子導電性は劣るが、安価なTi、Ca、Fe等
の物質でも用い得るようになった。また、酸素電極自身
に基体管の機能をも持たせ得るようにした為、高価な基
体管を排することができ、電池構成部材が１つ減ること
により製作工程が短縮されるので経済性の高いものとす
ることが出来るようになった。更には、酸素電極の構造
上の強度が増すため、電池全体の長寿命化・安定化を図
ることが出来る等本発明は産業の発達に寄与するところ
大である。
ぎ得ることにより、酸素電極の電気抵抗が小さくなり、
これにより燃料電池の性能を従来より向上することがで
きた。一方、従来と同程度の性能を維持できる範囲であ
れば、比較的電子導電性は劣るが、安価なTi、Ca、Fe等
の物質でも用い得るようになった。また、酸素電極自身
に基体管の機能をも持たせ得るようにした為、高価な基
体管を排することができ、電池構成部材が１つ減ること
により製作工程が短縮されるので経済性の高いものとす
ることが出来るようになった。更には、酸素電極の構造
上の強度が増すため、電池全体の長寿命化・安定化を図
ることが出来る等本発明は産業の発達に寄与するところ
大である。
第１図は本発明に係わる一実施例を示すセルの斜視図で
ある。 １……酸素電極、２……固体電解質、３……中間接続
子、４……燃料電極、５……中間接続子。
ある。 １……酸素電極、２……固体電解質、３……中間接続
子、４……燃料電極、５……中間接続子。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 石橋 勝 高砂市荒井町新浜２丁目１番１号 三菱 重工業株式会社高砂研究所内 (56)参考文献 特開 昭61−171064（ＪＰ，Ａ) 特公 昭45−19459（ＪＰ，Ｂ２)
Claims (2)
- 【請求項１】筒状の固体電解質燃料電池において、上記
電池の最内層が1mm以上の厚さからなる筒状に焼結され
たペロブスカイト型酸素電極と，同酸素電極の外表面に
軸方向に沿って取り付けられる中間接続子と，同中間接
続子を挟んで上記酸素電極の外周面を被覆する固体電解
質と，上記中間接続子と間隔を有して上記固体電解質の
外周面を被覆する燃料電極とを具備してなることを特徴
とする固体電解質燃料電池。 - 【請求項２】筒状の固体電解質燃料電池の最内層を1mm
以上の厚さからなる筒状に焼結されたペロブスカイト型
酸素電極で形成し，同酸素電極の全外周面を固体電解質
で被覆し，更に同固体電解質の全外周面を燃料電極で被
覆後，上記固体電解質と上記燃料電極とに軸方向に沿っ
て溝を刻設して上記酸素電極を露出させ，上記溝に中間
接続子を嵌挿して同中間接続子を上記酸素電極と上記固
体電解質とに接続して形成したことを特徴とする固体電
解質燃料電池の製作法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61232781A JP2601806B2 (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 固体電解質燃料電池とその製作法 |
| DE8787114113T DE3775915D1 (de) | 1986-09-30 | 1987-09-26 | Brennstoffzelle mit festelektrolyt und verfahren zu ihrer herstellung. |
| EP87114113A EP0275364B1 (en) | 1986-09-30 | 1987-09-26 | Solid electrolytic fuel cell and method for manufacturing same |
| US07/102,652 US4873156A (en) | 1986-09-30 | 1987-09-30 | Solid electrolytic fuel cell and method for manufacturing same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61232781A JP2601806B2 (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 固体電解質燃料電池とその製作法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6386360A JPS6386360A (ja) | 1988-04-16 |
| JP2601806B2 true JP2601806B2 (ja) | 1997-04-16 |
Family
ID=16944639
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61232781A Expired - Lifetime JP2601806B2 (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 固体電解質燃料電池とその製作法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2601806B2 (ja) |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AU545997B2 (en) * | 1980-12-22 | 1985-08-08 | Westinghouse Electric Corporation | High temp solid electrolyte fuel cell |
| US4598028A (en) * | 1985-02-13 | 1986-07-01 | Westinghouse Electric Corp. | High strength porous support tubes for high temperature solid electrolyte electrochemical cells |
| US4547437A (en) * | 1984-10-05 | 1985-10-15 | Westinghouse Electric Corp. | Protective interlayer for high temperature solid electrolyte electrochemical cells |
| US4562124A (en) * | 1985-01-22 | 1985-12-31 | Westinghouse Electric Corp. | Air electrode material for high temperature electrochemical cells |
-
1986
- 1986-09-30 JP JP61232781A patent/JP2601806B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6386360A (ja) | 1988-04-16 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |