JP2026501902A - 最外郭負極の不活性化方法、電極アセンブリの製造方法及び電極アセンブリ - Google Patents

最外郭負極の不活性化方法、電極アセンブリの製造方法及び電極アセンブリ

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Abstract

本発明は、複数の正極、複数の負極及び複数の分離膜を含む電極アセンブリの最上段と最下段にそれぞれ配置される一対の最外郭負極の不活性化方法として、最外郭負極の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域を形成する不活性化段階を含み、前記不活性化段階における前記幅(w)は、最外郭負極の横の長さ、最外郭負極の縦の長さ及び電極アセンブリ内の分離膜、負極、分離膜、正極で構成されたモノセルの個数に基づいて決定される、最外郭負極の不活性化方法を提供することにより、電極アセンブリの最外郭負極の不活性化作業に関する明確なガイドを提供することができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、最外郭負極の不活性化方法、電極アセンブリの製造方法及び前記方法で製造される電極アセンブリに関する。
モバイル機器に対する技術開発と需要の増加に伴い、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加しており、そのような二次電池のうち、高いエネルギー密度と作動電位を示し、サイクル寿命が長く、自己放電率が低いリチウム二次電池が商用化され、広く使用されている。
また、環境問題に対する関心が高まるにつれ、大気汚染の主な原因の一つであるガソリン車、ディーゼル車等の化石燃料を使用する車両に代替できる電気自動車、ハイブリッド電気自動車に対する研究が多く行われている。このような電気自動車、ハイブリッド電気自動車等の動力源としては、主にニッケル水素金属二次電池が使用されているが、高いエネルギー密度と放電電圧のリチウム二次電池を使用する研究が活発に行われており、一部商用化されている。
二次電池は、正極／分離膜／負極構造の電極アセンブリがどのような構造で構成されているかによって分類されることもあり、代表的には、長いシート状の正極と負極を分離膜が介在した状態で巻き取った構造のゼリーロール(巻取り型)電極アセンブリ、所定の大きさの単位で切り取った多数の正極と負極を分離膜が介在した状態で順次積層したスタック型(積層型)電極アセンブリ、及び巻き取り型と積層型を組み合わせたスタック／フォールディング型電極アセンブリに区分される。
このような二次電池は、一般的に正極と負極活物質が塗布されている正極板と負極板及びその間に介在する分離膜で構成される電極アセンブリをアルミニウムラミネートシートのポーチ型ケースに内蔵して製造される。
このように製造された二次電池は、充放電のための活性化工程を行う。
活性化工程時、電極アセンブリの最上段と最下段にそれぞれ位置する一対の最外郭負極を除いた残りの電極、分離膜及び電解質の間でリチウムが移動し、充放電反応(以下、主反応という)が起こる。
一方、最外郭負極においては、前記主反応には参与せず、隣接する電極の充放電に関与する局部的反応が起こる。
例えば、最外郭負極は、電解液を通じた拡散でリチウムが流入しながら充電されるが、この時、最外郭負極のエッジと中間部分で電位差が発生し、副反応が起こる。
主反応に比べて局部的反応の比率が一定以上を占めるようになると、不要な電解液の消耗及び電極アセンブリ全般の不均一性を引き起こすという問題があった。
従来は、最外郭負極の局部的反応の参与を防ぐために、最外郭負極の表面またはエッジを絶縁性物質でコーティングする不活性化作業を行った。
不活性化作業は、最外郭負極のエッジと中間部分の電位差を均一にし、電位差による副反応を減少させることができる。
不活性化作業は、主反応に比べて局部的反応の比率が一定以上である時にのみ選択的に行うことが効率面で有利であるが、未だ最外郭負極の不活性化作業を行うか否かを決定する明確なガイドが設けられていないのが現状である。
本発明は、電極アセンブリの最外郭負極の不活性化作業に関する明確なガイドを提供することができる最外郭負極の不活性化方法、電極アセンブリの製造方法及び前記製造方法から製造された電極アセンブリを提供することを解決しようとする課題とする。
前記課題を解決するために、本発明の一実施例によると、複数の正極、複数の負極及び複数の分離膜を含む電極アセンブリの最上段と最下段にそれぞれ配置される一対の最外郭負極の不活性化方法として、最外郭負極の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域を形成する不活性化段階を含み、前記不活性化段階における前記幅(w)は、最外郭負極の横の長さ、最外郭負極の縦の長さ及び電極アセンブリ内の分離膜、負極、分離膜、正極で構成されたモノセルの個数に基づいて決定される、最外郭負極の不活性化方法が提供される。
前記最外郭負極の不活性化方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、0.9P1～1.2P1の範囲内で決定され、前記P1は、下記数式1で計算することができる：
前記数式1において、a1は、最外郭負極の横の長さであり、b1は、最外郭負極の縦の長さであり、c1は、電極アセンブリ内の分離膜、負極、分離膜、正極で構成されたモノセルの個数である。
また、前記最外郭負極の不活性化方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)に基づいて決定することができる。
また、前記最外郭負極の不活性化方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.1以上～1.2未満である時、1.0X1～1.25X1の範囲内で決定され、前記X1は、下記数式2で計算することができる：
前記数式2において、Y1は、最外郭負極の横の長さであり、Z1は、最外郭負極の縦の長さである。
また、前記最外郭負極の不活性化方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.2以上である時、1.0X2～1.5X2の範囲内で決定され、前記X2は、下記数式3で計算することができる：
前記数式3において、Y2は、最外郭負極の横の長さであり、Z2は、最外郭負極の縦の長さである。
また、前記最外郭負極の不活性化方法において、前記不活性化領域は、絶縁テープを付着するか、絶縁物質をコーティングすることで形成することができる。
また、前記最外郭負極の不活性化方法において、前記絶縁テープは、一面または両面にポリイミド層を形成することができる。
また、前記最外郭負極の不活性化方法において、前記絶縁物質は、エポキシ化合物または酸化アルミニウムを含むことができる。
本発明の他の実施例によると、第1負極の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域を形成する不活性化段階；分離膜、不活性化領域が形成された第1負極、分離膜及び正極を順に積層させて第1モノセルを製造する段階；分離膜、不活性化領域が形成されていない第2負極、分離膜及び正極を順に積層させて複数個の第2モノセルを製造する段階；分離膜、不活性化領域が形成された第1負極及び分離膜を順に積層させてハーフセルを製造する段階；第1モノセル上に複数個の第2モノセルを積層させて積層体を製造する段階；及び積層体の最上段に配置される第2モノセル上にハーフセルを積層させて電極アセンブリを製造する段階を含み、前記不活性化段階における前記幅(w)は、第1負極の横の長さ、第1負極の縦の長さ及び電極アセンブリ内の第1及び第2モノセルの個数に基づいて決定される、電極アセンブリの製造方法が提供される。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、0.9P2～1.2P2の範囲内で決定され、前記P2は、下記数式4で計算することができる：
前記数式4において、a2は、第1負極の横の長さであり、b2は、第1負極の縦の長さであり、c2は、第1及び第2モノセルの個数である。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)に基づいて決定することができる。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.1以上～1.2未満である時、1.0X3～1.25X3の範囲内で決定され、前記X3は、下記数式5で計算することができる：
前記数式5において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記不活性化段階は、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.2以上である時、1.0X4～1.5X4の範囲内で決定され、前記X4は、下記数式6で計算することができる：
前記数式6において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、不活性化段階前、第1及び第2モノセルの個数に基づき、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要か否かを判断する判断段階を含むことができる。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記判断段階は、第1及び第2モノセルの個数が所定値未満である時、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要であると判断することができる。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記判断段階は、第1及び第2モノセルの個数が15未満である時、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要であると判断することができる。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、不活性化段階前、前記比率(A／B)に基づき、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要か否かを判断する判断段階を含むことができる。
また、前記電極アセンブリの製造方法において、前記判断段階は、前記比率(A／B)が1.1以上であると、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要であると判断することができる。
本発明のまた他の実施例によると、分離膜、一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域が形成された第1負極、分離膜及び正極を順に積層させた第1モノセル；第1モノセル上に積層され、分離膜、第2負極、分離膜及び正極を順に積層させた複数個の第2モノセル；及び最上段に配置される第2モノセル上に積層され、分離膜、不活性化領域が形成された第1負極及び分離膜を順に積層させたハーフセルを含み、前記不活性化領域の幅(w)は、0.9P2～1.2P2の範囲内であり、前記P2は、下記数式4で計算される、電極アセンブリが提供される：
前記数式4において、a2は、第1負極の横の長さであり、b2は、第1負極の縦の長さであり、c2は、第1及び第2モノセルの個数である。
本発明の他の実施例によると、分離膜、一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域が形成された第1負極、分離膜及び正極を順に積層させた第1モノセル；第1モノセル上に積層され、分離膜、第2負極、分離膜及び正極を順に積層させた複数個の第2モノセル；及び最上段に配置される第2モノセル上に積層され、分離膜、不活性化領域が形成された第1負極及び分離膜を順に積層させたハーフセルを含み、電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)が1.1以上～1.2未満であると、前記不活性化領域の幅(w)は、1.0X3～1.25X3の範囲内であり、電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)が1.2以上であると、前記不活性化領域の幅(w)は、1.0X4～1.5X4の範囲内であり、前記X3及びX4は、それぞれ下記数式5及び6で計算される、電極アセンブリが提供される：
前記数式5及び6において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
本発明は、電極アセンブリの最外郭負極の不活性化作業に関する明確なガイドを提供することができる。
本発明の一実施例による電極アセンブリの積層構造を示す図である。 最外郭負極の不活性化領域を示す図である。 2個の断面電極が接合された両面電極を含むモノセルとハーフセルを示す図である。 活性化工程時、電極アセンブリ内の局部的反応と主反応を説明するための図である。
以下、本発明の実施例による最外郭負極の不活性化方法を添付の図面を参照して詳細に説明する。
図1は、本発明の一実施例による電極アセンブリの積層構造を示す図であり、図2は、最外郭負極の不活性化領域を示す図であり、図3は、2個の断面電極が接合された両面電極を含むモノセルとハーフセルを示す図である。
本発明は、複数の正極(103)、複数の負極(102)及び複数の分離膜(101)を含む電極アセンブリ(100)の最上段と最下段にそれぞれ配置される一対の最外郭負極(102-1)の不活性化方法に関する。
前記方法は、最外郭負極(102-1)の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域(104)を形成する不活性化段階を含む。
前記不活性化段階における前記幅(w)は、最外郭負極(102-1)の横の長さ、最外郭負極(102-1)の縦の長さ及び電極アセンブリ(100)内の分離膜(101)、負極(102)、分離膜(101)、正極(103)で構成されたモノセル(110)の個数に基づいて決定される。
まず、本発明において、電極アセンブリ(100)は、分離膜(101)、負極(102)、分離膜(101)、正極(103)が順に積層されたモノセル(110)と、分離膜(101)、負極(102)、分離膜(101)が順に積層されたハーフセル(130)を含むことができる。
前記電極アセンブリ(100)は、複数個のモノセル(110)が積層された積層体(120)及び前記積層体(120)上に積層されたハーフセル(130)を含むことができる。
電極アセンブリ(100)は、最下段に第1モノセル(110-1)を配置し、最上段にハーフセル(130)を配置することができる。
本発明において、最下段に配置されるモノセルとその他のモノセルを区分するために、最下段に配置されるモノセルは、第1モノセル(110-1)と呼び、その他のモノセルは、第2モノセル(110-2)と呼ぶことにする。
第1モノセル(110-1)と第2モノセル(110-2)は、負極の不活性化領域の形成の有無によって区分される。第1モノセル(110-1)は、不活性化領域が形成される第1負極(102-1)を含み、第2モノセル(110-2)は、不活性化領域が形成されていない第2負極(102-2)を含むことができる。
本発明において、不活性化領域(104)が形成された第1負極(102-1)は最外郭負極である。従って、第1負極の図面符号は、最外郭負極と同じく「102-1」を使用することにする。そして、最外郭負極と残りの負極を区分するために、残りの負極は第2負極(102-2)と呼ぶことにする。
本発明において、最外郭負極(102-1)は、積層体(120)の最下段に位置する第1モノセル(110-1)の負極とハーフセル(130)の負極を意味することができる。
モノセル(110)とハーフセル(130)は、それぞれ負極(102)の両面に分離膜が積層されて製造されるため、不活性化段階は、負極(102)と分離膜(101)が積層される前に行うことができる。
すなわち、本発明において、不活性化段階は、前記モノセル(110)及び前記ハーフセル(130)を製造する前に行うことができる。
例えば、最下段に配置される第1モノセル(110-1)と最上段に配置されるハーフセル(130)は、本発明による方法により、不活性化段階を通じて不活性化領域が形成された最外郭負極(102-1)と分離膜(101)を積層させて製造することができる。
本発明において、正極(103)または負極(102)は、一対の長辺と一対の短辺からなる長方形の一面を有する。本発明において、最外郭負極の横の長さは長辺の長さを意味し、最外郭負極の縦の長さは短辺の長さを意味する。
また、本発明において、電極の一面は、長方形の形状を有し、本発明において、電極の一面は、長方形の断面外側に突出形成される電極タブを除いたものと解釈することとする。
前記幅(w)は、最外郭負極(102-1)の横の長さ、最外郭負極(102-1)の縦の長さ及び電極アセンブリ(100)内の分離膜(101)、負極(102)、分離膜(101)、正極(103)で構成されたモノセル(110)の個数に基づいて決定されることにより、電池性能を低下させない最小限の不活性化領域を確保することができ、不活性化領域を形成するために消耗される製造コストの削減効果を期待することができる。
一例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、0.9P1～1.2P1の範囲内で決定され、前記P1は、下記数式1で計算することができる：
前記数式1において、a1は、最外郭負極(102-1)の横の長さであり、b1は、最外郭負極(102-1)の縦の長さであり、c1は、電極アセンブリ(100)内の分離膜(101)、負極(102)、分離膜(101)、正極(103)で構成されたモノセル(110)の個数である。
前記数式1において、c1は、15未満の自然数であってもよく、例えば、2～14の自然数であってもよい。
モノセル(110)の個数は、電極アセンブリ(100)を製造する前に予め決定することができ、従って、モノセル(110)とハーフセル(130)を製造する以前に行う不活性化段階で、c1値を考慮して不活性化領域の幅を調節することができる。
例えば、モノセル(110)の個数が14である電極アセンブリ(100)を製造しようとする時、不活性化段階は、前記数式1のcに14を代入して計算されるp値を用いて、不活性化領域の幅を調節することができる。
また、前記不活性化領域(104)の幅の単位は、mmまたはcmであってもよい。
電極アセンブリ(100)は、複数個のモノセル(110)と1個のハーフセル(130)を含むことにより、負極(102)と正極(103)の個数が互いに異なる場合があり、例えば、負極(102)が正極(103)よりも1個多くあり得る。
2個のモノセル(110)と1個のハーフセル(130)を含む電極アセンブリ(100)は、2個の正極(103)と3個の負極(102)を含むことができる。
一例において、不活性化領域(104)は、最外郭分離膜と接触する負極の一面に形成することができる。
具体的には、最下段に位置する第1モノセル(110-1)は、第1分離膜(101-1)、最外郭負極(102-1)、第2分離膜(101-2)及び正極(103)が順に積層され、不活性化領域(104)は、第1分離膜(101-1)に面する最外郭負極(102-1)の一面(102-1a)に形成することができる。
また、最上段に位置するハーフセル(130)は、第3分離膜(101-3)、最外郭負極(102-1)、第4分離膜(101-4)が順に積層され、不活性化領域(104)は、第4分離膜(101-4)に面する最外郭負極(102-1)の一面(102-1a)に形成することができる。
図3は、2個の断面電極が接合された両面電極を含むモノセルとハーフセルを示す図である。
図3を参照すると、正極は、2個の断面正極が接合された両面正極であり、負極は、2個の断面負極が接合された両面負極であってもよい。
例えば、2個のモノセル(110)と1個のハーフセル(130)を含む電極アセンブリ(100)は、2個の両面正極と3個の両面負極を含み、4個の断面正極と6個の断面負極を含むことができる。
一方、2個の断面負極が接合された両面負極の場合、不活性化領域(104)は、相対的に最外郭に位置する断面負極の一面に形成することができる。
例えば、図3の(a)のように、最上段に位置するハーフセル(130)は、第3分離膜(101-3)、第3断面負極(102a)、第4断面負極(102b)、第4分離膜(101-4)が順に積層され、不活性化領域(104)は、第4分離膜(101-4)に面する前記第2断面負極(102b)の一面に形成することができる。
また、図3の(b)のように、最下段に位置する第1モノセル(110-1)は、第1分離膜(101-1)、第1断面負極(102a)、第2断面負極(102b)、第2分離膜(101-2)、第1断面正極(103a)、第2断面正極(103b)が順に積層され、不活性化領域(104)は、第1分離膜(101)に面する第1断面負極(102a)の一面に形成することができる。
また、NP ratio(単位面積当たりの正極容量に対する負極容量の比)逆転及びリチウムプレーティング防止のために、前記負極(102)の面積は、正極(103)の面積よりも大きくあり得る。
一例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、電極アセンブリ(100)内の複数の負極(102)の一面の面積の合計(A)と複数の正極(103)の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)に基づいて決定することができる。
前記幅(w)は、前記比率(A／B)に基づいて決定されることにより、電池性能を低下させない最小限の不活性化領域を確保することができ、不活性化領域を形成するために消耗される製造コストの削減効果を期待することができる。
具体的には、前記比率(A／B)は、電極アセンブリ内のモノセルの個数(例えば、第1及び第2モノセルの個数の合計)が増加するにつれて減少し、正極の一面の面積と負極の一面の面積が増加するにつれて減少することができる。
以下、表1～3は、例示的に、電極アセンブリ内のモノセルの個数の増加と、正極の一面及び負極の一面の面積に応じた比率(A／B)を示した。
ここで、正極の一面の面積は、正極の横の長さと正極の縦の長さを掛けて計算することができ、負極の一面の面積は、負極の横の長さと負極の縦の長さを掛けて計算することができる。
また、複数の負極の一面の面積の合計(A)は、負極の一面の面積と負極の個数を掛けて計算し、複数の正極の一面の面積の合計(B)は、正極の一面の面積と正極の個数を掛けて計算することができる。
また、表1及び3の電極アセンブリは、モノセル2個とハーフセル1個が積層されて製造され、この時、正極の個数は2個であり、負極の個数は3個である。
また、表2の電極アセンブリは、モノセル4個とハーフセル1個が積層されて製造され、この時、正極の個数は4個であり、負極の個数は5個である。
以下、表1～3において、「電極アセンブリ内のモノセルの個数」は、第1モノセル(110-1)と第2モノセル(110-2)の個数の合計である。
前記表1と表2を参照すると、電極アセンブリ内のモノセルの個数が2から4に増加する時、比率(A／B)が1.59から1.32に減少することを確認することができた。
また、表1と3を参照すると、正極の面積が12cm2から160cm2に増加し、負極の面積が12.71cm2から162.81cm2に増加する時、比率(A／B)が1.59から1.53に減少することを確認することができた。
前記表1～3から、前記比率(A／B)は、電極アセンブリ内のモノセルの個数が増加するにつれて減少し、正極の一面の面積と負極の一面の面積が増加するにつれて減少することを確認することができる。
また、電極アセンブリ内のモノセルの個数が増加すると、主反応に参与する電極の比率が増加するようになり、主反応に対する局部的反応の比率が低くなり得る。
同様に、正極の一面の面積や負極の一面の面積が増加するほど、主反応に参与する電極の比率が増加するようになり、主反応に対する局部的反応の比率が低くなり得る。局部的反応の比率が無視できるレベルまで低下する時、不活性化作業は不要であり得る。
従って、前記比率(A／B)は、局部的反応の比率に影響を与える電極アセンブリ内のモノセルの個数と電極の一面の面積と関連することにより、局部的反応の比率を定量的に分析できる一つの指標として活用可能である。
本発明は、比率(A／B)を通じて局部的反応の比率が無視できるレベルか否かを定量的に分析が可能であり、これを基に不要な不活性化材料の使用を最小化できる最適な大きさで不活性化領域を形成することができる。
一例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.1以上～1.2未満である時、1.0X1～1.25X1の範囲内で決定され、前記X1は、下記数式2で計算することができる：
前記数式2において、Y1は、最外郭負極(102-1)の横の長さであり、Z1は、最外郭負極(102-1)の縦の長さである。
もう一つの例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.2以上である時、1.0X2～1.5X2の範囲内で決定され、前記X2は、下記数式3で計算することができる：
前記数式3において、Y2は、最外郭負極(102-1)の横の長さであり、Z2は、最外郭負極(102-1)の縦の長さである。
前記数式3及び4において、最外郭負極(102-1)の横の長さと最外郭負極(102-1)の縦の長さの単位は、mmまたはcmであってもよい。
前記幅(w)が前記比率(A／B)に基づき、異なって決定されることにより、主反応に対する局部的反応が無視できる最適な不活性化領域(104)の大きさを提供することができ、不要な不活性化材料の使用を最小化することができる。
一例において、前記不活性化領域(104)は、絶縁テープを付着するか、絶縁物質をコーティングすることで形成することができる。
前記絶縁物質のコーティングは、スプレーコーティング、ダイコーティング等、様々な公知のコーティング方式を制限なく用いることができる。
前記絶縁テープは、一面または両面にポリイミド層を形成することができる。前記ポリイミド層が一面または両面に形成された絶縁テープは、接着性及び絶縁性に優れており、最外郭負極(102-1)を不活性化させるために優れた効果を示すことができる。
前記絶縁物質は、エポキシ化合物または酸化アルミニウムを含むことができる。
本発明はまた、電極アセンブリの製造方法に関する。前記電極アセンブリの製造方法は、前述の最外郭負極の不活性化方法と関連して電極アセンブリを製造する方法である。これにより、前述の内容と重複する詳細な説明は、以下で省略することとする。
図面を参照すると、前記製造方法は、第1負極(102-1)の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域(104)を形成する不活性化段階；分離膜(101)、不活性化領域(104)が形成された第1負極(102-1)、分離膜(101)及び正極(103)を順に積層させて第1モノセル(110-1)を製造する段階；分離膜(101)、不活性化領域が形成されていない第2負極(102-2)、分離膜(101)及び正極(103)を順に積層させて複数個の第2モノセル(110-2)を製造する段階；分離膜(101)、不活性化領域が形成された第1負極(102-1)及び分離膜(101)を順に積層させてハーフセル(130)を製造する段階；第1モノセル(110-1)上に複数個の第2モノセル(110-2)を積層させて積層体(120)を製造する段階；及び積層体(120)の最上段に配置される第2モノセル(110-2)上にハーフセル(130)を積層させて電極アセンブリ(100)を製造する段階を含み、前記不活性化段階における前記幅(w)は、第1負極(102-1)の横の長さ、第1負極(102-1)の縦の長さ及び第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数に基づいて決定される。
一例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、0.9P2～1.2P2の範囲内で決定され、前記P2は、下記数式4で計算することができる：
前記数式4において、a2は、第1負極の横の長さであり、b2は、第1負極の縦の長さであり、c2は、第1及び第2モノセルの個数である。
また、前記不活性化段階における前記幅(w)は、電極アセンブリ(100)内の複数の負極(102)の一面の面積の合計(A)と複数の正極(103)の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)に基づいて決定することができる。
一例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.1以上～1.2未満である時、1.0X3～1.25X3の範囲内で決定され、前記X3は、下記数式5で計算することができる：
前記数式5において、Y2は、第1負極(102-1)の横の長さであり、Z2は、第1負極(102-1)の縦の長さである。
もう一つの例において、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.2以上である時、1.0X4～1.5X4の範囲内で決定され、前記X4は、下記数式6で計算することができる：
前記数式6において、Y2は、第1負極(102-1)の横の長さであり、Z2は、第1負極(102-1)の縦の長さである。
前記数式5及び6において、第1負極(102-1)の横の長さと第1負極(102-1)の縦の長さの単位は、mmまたはcmであってもよい。
一実施態様において、前記不活性化段階前、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数に基づき、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要か否かを判断する判断段階を含むことができる。
本発明による方法は、判断段階から電極アセンブリ(100)の不活性化が必要であると判断される時、不活性化段階で不活性化領域(104)の幅(w)を第1負極(102-1)の横の長さ、第1負極(102-1)の縦の長さ及び第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数に基づいて決定することにより、不要な不活性化領域の材料使用を最小化しつつも、局部的反応による抵抗を減少させて電池(リチウム二次電池)の性能が低下しないようにすることができ、これについての詳細な説明は、後述することとする。
前記判断段階は、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数が所定値未満である時、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要であると判断することができる。
具体的には、前記判断段階は、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数が15未満である時、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要であると判断することができる。
すなわち、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数の合計が2個～14個の範囲内である時、前記判断段階は、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要であると判断することができる。
言い換えると、本発明の方法による不活性化段階は、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数の合計が15未満、例えば、2～14の範囲内である電極アセンブリを製造する際に行うことができる。
図4は、活性化工程時、電極アセンブリ内の局部的反応と主反応を説明するための図である。
図4を参照すると、活性化工程時、前記第1負極(102-1)は、隣接する電極と反応して充放電に関与する局部的反応が起こる。そして、第1負極(102-1)を除いた残りのモノセル(110)内の電極、分離膜及び電解質の間では、リチウムが移動しながら充放電反応(主反応)が起こる。
特に、電極アセンブリ(100)内のモノセル(110)の個数が15未満である場合、主反応に比べて局部的反応の比率が一定以上増加するようになる。これにより、不要な電解液の消耗及び電極アセンブリの不均一性が起こり、二次電池内の抵抗値が上昇し、二次電池の出力が低下する問題が発生する可能性がある。
前記のような問題を解決するために、前記判断段階は、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数が15未満である時、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要であると判断し、不活性化段階を行うことができる。
一方、前記判断段階は、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数が15以上である時、不活性化が不要であると判断することができる。第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数が15以上であると、主反応に比べて局部的反応の比率が一定以下に減少し、局部的反応が無視できる程度であるため、不活性化作業を行わなくても大きな問題にならないことがある。
主反応と局部的反応の観点から説明すると、前記不活性化段階は、前記数式2に従って、第1負極(102-1)の横の長さ、第1負極(102-1)の縦の長さ及び第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数に基づいて不活性化領域(104)の幅(w)を決定することにより、主反応に対する局部的反応が無視できる最適な不活性化領域(104)の大きさを提供し、不要な不活性化領域(104)の材料消費を最小化することができる。
また、本発明による方法は、前記不活性化段階前、前記比率(A／B)に基づき、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要か否かを判断する判断段階を含むことができる。
前記不活性化段階は、前記判断段階で不活性化が必要であると判断されると、不活性化領域(104)を形成することができる。
前記判断段階は、前記比率(A／B)が1.1以上であると、第1モノセル(110-1)とハーフセル(130)内の第1負極(102-1)の不活性化が必要であると判断することができる。
本発明による方法は、判断段階から電極アセンブリ(100)の不活性化が必要であると判断される時、不活性化段階で不活性化領域(104)の幅(w)を前記比率(A／B)に基づいて決定することにより、不要な不活性化領域の材料使用を最小化しつつも、局部的反応による抵抗を減少させて電池(リチウム二次電池)の性能が低下しないようにすることができる。
図4を参照すると、活性化工程時、前記第1負極(102-1)は、隣接する電極と反応して充放電に関与する局部的反応が起こる。そして、第1負極(102-1)を除いた残りのモノセル(110)内の電極、分離膜及び電解質の間では、リチウムが移動しながら充放電反応(主反応)が起こる。
特に、前記比率(A／B)が1.1以上である場合、主反応に比べて局部的反応の比率が一定以上増加するようになる。これにより、不要な電解液の消耗及び電極アセンブリの不均一性が起こり、二次電池内の抵抗値が上昇し、二次電池の出力が低下する問題が発生する可能性がある。
前記のような問題を解決するために、前記判断段階は、前記比率(A／B)が1.1以上である時、第1負極(102-1)の不活性化が必要であると判断し、不活性化段階を行うことができる。
一方、前記判断段階は、前記比率(A／B)が1.1未満である時、不活性化が不要であると判断することができる。前記比率(A／B)が1.1未満であると、主反応に比べて局部的反応の比率が一定以下に減少し、局部的反応が無視できる程度であるため、不活性化作業を行わなくても大きな問題にならないことがある。
主反応と局部的反応の観点から説明すると、前記不活性化段階は、前記数式5及び6に従って、前記比率(A／B)に基づいて不活性化領域(104)の幅(w)を異なって決定することにより、主反応に対する局部的反応が無視できる最適な不活性化領域(104)の大きさを提供し、不要な不活性化領域(104)の材料消費を最小化することができる。
本発明はまた、電極アセンブリに関する。前記電極アセンブリは、前述の方法から製造されたものであってもよい。
前記電極アセンブリ(100)は、複数の正極(103)、複数の負極(102)及び複数の分離膜(101)を含み、最上段と最下段にそれぞれ配置される一対の最外郭負極(102-1)を含む。
具体的には、前記電極アセンブリ(100)は、分離膜(101)、一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域(104)が形成された第1負極(102-1)、分離膜(101)及び正極(103)を順に積層させた第1モノセル(110-1)；第1モノセル(110-1)上に積層され、分離膜(101)、第2負極(102-2)、分離膜(101)及び正極(103)を順に積層させた複数個の第2モノセル(110-2)；及び最上段に配置される第2モノセル(110-2)上に積層され、分離膜(101)、不活性化領域が形成された第1負極(102-1)及び分離膜(101)を順に積層させたハーフセル(130)を含み、前記不活性化領域(104)の幅(w)は、0.9P2～1.2P2の範囲内であり、前記P2は、下記数式4で計算することができる：
前記数式4において、a2は、第1負極の横の長さであり、b2は、第1負極の縦の長さであり、c2は、第1及び第2モノセルの個数である。
一例において、前記第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数は、15未満であってもよい。
先に説明したように、第1及び第2モノセル(110-1、110-2)の個数が15未満である場合、局部的反応による問題点が発生する可能性があるため、必ず不活性化領域(104)が形成されなければならず、この時、不活性化領域(104)の幅(w)が数式2に従って決定されることにより、不要な不活性化領域の材料使用を最小化しつつも、局部的反応による問題点を防止することができる。
一例において、前記不活性化領域(104)は、第1負極(102-1)の一面のエッジに沿って付着された絶縁テープ、または第1負極(102-1)のエッジに沿ってコーティングされた絶縁物質を含むことができる。
前記絶縁物質のコーティングは、スプレーコーティング、ダイコーティング等、様々な公知のコーティング方式を制限なく用いることができる。
前記絶縁テープは、一面または両面にポリイミド層を形成することができる。前記ポリイミド層が一面または両面に形成された絶縁テープは、接着性及び絶縁性に優れており、第1負極(102-1)を不活性化させるために優れた効果を示すことができる。
前記絶縁物質は、エポキシ化合物または酸化アルミニウムを含むことができる。
本発明はまた、電極アセンブリに関する。前記電極アセンブリは、前述の方法から製造されたものであってもよい。
前記電極アセンブリ(100)は、複数の正極(103)、複数の負極(102)及び複数の分離膜(101)を含み、最上段と最下段にそれぞれ配置される一対の最外郭負極(102-1)を含む。
具体的には、前記電極アセンブリ(100)は、分離膜(101)、一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域(104)が形成された第1負極(102-1)、分離膜(101)及び正極(103)を順に積層させた第1モノセル(110-1)；第1モノセル(110-1)上に積層され、分離膜(101)、第2負極(102-2)、分離膜(101)及び正極(103)を順に積層させた複数個の第2モノセル(110-2)；及び最上段に配置される第2モノセル(110-2)上に積層され、分離膜(101)、不活性化領域が形成された第1負極(102-1)及び分離膜(101)を順に積層させたハーフセル(130)を含む。
電極アセンブリ内の複数の負極(102)の一面の面積の合計(A)と複数の正極(103)の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)が1.1以上～1.2未満であると、前記不活性化領域(104)の幅(w)は、1.0X3～1.25X3の範囲内である。
そして、電極アセンブリ内の複数の負極(102)の一面の面積の合計(A)と複数の正極(103)の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)が1.2以上であり、前記不活性化領域の幅(w)は、1.0X4～1.5X4の範囲内であり、
前記X3及びX4は、それぞれ下記数式5及び6で計算される：
前記数式5及び6において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
前記条件を満たす電極アセンブリ(100)は、主反応に対する局部的反応が無視できる最適な不活性化領域(104)の大きさを有する。
一例において、前記不活性化領域(104)は、絶縁テープを付着するか、絶縁物質をコーティングすることで形成することができる。
前記絶縁物質のコーティングは、スプレーコーティング、ダイコーティング等、様々な公知のコーティング方式を制限なく用いることができる。
前記絶縁テープは、一面または両面にポリイミド層を形成することができる。前記ポリイミド層が一面または両面に形成された絶縁テープは、接着性及び絶縁性に優れており、第1負極(102-1)を不活性化させるために優れた効果を示すことができる。
前記絶縁物質は、エポキシ化合物または酸化アルミニウムを含むことができる。
以下、実施例を通じて本出願を具体的に説明するが、本出願の範囲は下記の実施例によって制限されない。
製造例
負極の製造
人造黒鉛：導電材：バインダーを94：3：3の比率で混合して負極スラリーを製造した後、銅集電体に塗布、乾燥及び圧延を順に行って負極を製造した。
正極の製造
NCM811：カーボンブラック：PVDFを90：5：5の比率で混合して正極スラリーを製造した後、アルミニウム集電体に塗布、乾燥及び圧延を順に行って正極を製造した。
分離膜
ポリエチレン多孔性分離膜を準備した。
電解液
EC(ethylene carbonate)、DMC(dimethyl carbonate)及びEMC(ethylmethyl carbonate)を3：4：3の体積比で混合した混合溶媒に1M LiPF6を溶解させて電解液を製造した。
実施例1A
電極アセンブリ
製造例で製造された正極及び負極をそれぞれ5×7cm及び5.1×7.1cmに切断した。
そして、負極のエッジに沿って0.5cm幅で絶縁テープを処理し、不活性化領域が形成された最外郭電極を製造した。
分離膜、最外郭負極(不活性化領域O)、分離膜、正極を順に積層させた1個の第1モノセルと、分離膜、負極(不活性化領域X)、分離膜、正極を順に積層させた4個の第2モノセルを積層し、合計5個のモノセルを含む積層体を製造した。
そして、前記積層体の最上段に位置するモノセル上に、分離膜、負極、分離膜を順に積層させたハーフセルを積層させて電極アセンブリを製造した。
実施例1Aに従って製造された電極アセンブリは、5個の正極と6個の負極を含んだ。
また、実施例1Aで製造された電極アセンブリのスペックに従い、数式1のa1に5.1を代入し、b1に7.1を代入し、c1に5を代入して計算されたP1値は0.424であった。
P1値が0.424である時、0.9P1～1.2P1の範囲は、0.382mm～0.509mmと計算されるため、前記実施例1Aで製造された電極アセンブリの不活性化領域の幅0.5cmは、0.9P1～1.2P1の範囲内であることが確認された。
リチウム二次電池
前記製造された電極アセンブリをポーチケース内部に位置させた後、ケース内部に前記で製造された電解液を注入した。
そして、常温で2日間のプレエージング後、0.1Cの充電速度でSOC30％に達するまで充電し、常温及び60℃でそれぞれ1日ずつエージングした後、ケース内部のガスを排出するデガス工程を行ってリチウム二次電池を製造した。
実施例2A
負極のエッジに沿って0.35cm幅で絶縁テープを処理して不活性化領域が形成された最外郭電極を製造し、1個の第1モノセルと9個の第2モノセルを積層して合計10個のモノセルを有する積層体を製造したことを除き、実施例1と同じ方法で電極アセンブリ及びリチウム二次電池を製造した。
実施例2Aに従って製造された電極アセンブリは、正極10個と負極11個を含んだ。
また、実施例2Aで製造された電極アセンブリのスペックに従い、数式1のa1に5.1を代入し、b1に7.1を代入し、c1に10を代入して計算されたP1値は0.297であった。
P1値が0.297である時、0.9P1～1.2P1の範囲は、0.267mm～0.357mmと計算されるため、前記実施例2Aで製造された電極アセンブリの不活性化領域の幅0.35cmは、0.9P1～1.2P1の範囲内であることが確認された。
比較例1A
第1モノセルなく5個の第2モノセルを積層し、合計5個のモノセルを含む積層体を製造したことを除き、実施例1Aと同じ方法で電極アセンブリ及びリチウム二次電池を製造した。
比較例2A
第1モノセルなく10個の第2モノセルを積層し、合計10個のモノセルを含む積層体を製造したことを除き、実施例2Aと同じ方法で電極アセンブリ及びリチウム二次電池を製造した。
比較例3A
負極のエッジに沿って0.15cm幅で絶縁テープを処理し、不活性化領域が形成された第1負極を含む第1モノセルを製造したことを除き、実施例2Aと同じ方法で電極アセンブリ及びリチウム二次電池を製造した。
比較例3Aで製造された電極アセンブリのスペックに従い、数式1のa1に5.1を代入し、b1に7.1を代入し、c1に10を代入して計算されたP1値は0.297であった。
P1値が0.297である時、0.9P1～1.2P1の範囲は、0.267mm～0.357mmと計算されるため、前記比較例3Aで製造された電極アセンブリの不活性化領域の幅0.15cmは、0.9P1～1.2P1の範囲を外れることが確認された。
比較例4A
第1モノセルなく15個の第2モノセルを積層し、合計15個のモノセルを含む積層体を製造したことを除き、実施例1Aと同じ方法で電極アセンブリ及びリチウム二次電池を製造した。
参考に、比較例4Aに従って製造された電極アセンブリは、15個の正極と16個の負極を含んだ。
比較例5A
負極のエッジに沿って0.18mm幅で絶縁テープを処理して不活性化領域が形成された最外郭電極を製造し、1個の第1モノセルと14個の第2モノセルを積層して合計15個のモノセルを含む積層体を製造したことを除き、実施例1Aと同じ方法で電極アセンブリ及びリチウム二次電池を製造した。
実験例1
実施例1A、実施例2A及び比較例1A～5Aで製造されたリチウム二次電池をSOC50で10秒間の放電抵抗を測定し、その結果を以下の表4に示した。
前記の実験結果から、実施例1A及び2Aで製造されたリチウム二次電池は、比較例1A及び2Aに比べて抵抗が減少することを確認することができた。また、比較例3Aの場合、数式1に従って計算されたP1値に換算時、不活性化領域の幅(0.15mm)が0.9P1～1.2P1の範囲を満たさず、不活性化領域を形成していない比較例2Aと同様に同じ抵抗値を示すため、不活性化領域の効果が示されていないことを確認することができた。
そして、比較例4A及び5Aから、電極アセンブリ内の第1及び第2モノセルの個数の合計が15以上である場合、不活性化の有無にかかわらず、類似の抵抗値を示すことを確認することができ、このことから、第1及び第2モノセルの個数の合計が15以上である時、不活性化領域を形成することが不要であることがわかった。
実験例2
900mAの小型ポーチ二次電池について、比率(A／B)に応じた電極アセンブリの抵抗値を測定した。前記抵抗は、放電2.5C pulseで10秒間で抵抗値を測定し、その結果は以下の表5に示した。
前記実施例1B及び2Bは、前述の数式6から計算されるX4値による、1.0X4～1.5X4の範囲内の幅を有するイミドテープを最外郭電極のエッジに付着して不活性化領域を形成し、比較例1B及び2Bは、不活性化領域を形成しなかった。実施例1B及び2Bは、比較例1B及び2Bに比べて抵抗値が低く示された。このことから、比率(A／B)が1.1以上で、最外郭電極のエッジを不活性化する時、最外郭電極の局部的反応の参与を防止できることを確認した。
前記で説明した本発明の好ましい実施例は、例示の目的のために開示されたものであり、本発明に対する通常の知識を有する当業者であれば、本発明の思想と範囲内で様々な修正、変更、付加が可能であり、このような修正、変更及び付加は、下記の特許請求の範囲に属するものとみなすべきである。
100：電極アセンブリ
101：分離膜
102：負極
103：正極
110：モノセル
120：積層体
130：ハーフセル
102-1：最外郭負極
104：不活性化領域

Claims (20)

  1. 複数の正極、複数の負極及び複数の分離膜を含む電極アセンブリの最上段と最下段にそれぞれ配置される一対の最外郭負極の不活性化方法であって、
    最外郭負極の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域を形成する不活性化段階を含み、
    前記不活性化段階における前記幅(w)は、最外郭負極の横の長さ、最外郭負極の縦の長さ及び電極アセンブリ内の分離膜、負極、分離膜、正極で構成されたモノセルの個数に基づいて決定される、最外郭負極の不活性化方法。
  2. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、0.9P1～1.2P1の範囲内で決定され、前記P1は、下記数式1で計算される、請求項１に記載の最外郭負極の不活性化方法：
    前記数式1において、a1は、最外郭負極の横の長さであり、b1は、最外郭負極の縦の長さであり、c1は、電極アセンブリ内の分離膜、負極、分離膜、正極で構成されたモノセルの個数である。
  3. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)に基づいて決定される、請求項１に記載の最外郭負極の不活性化方法。
  4. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.1以上～1.2未満である時、1.0X1～1.25X1の範囲内で決定され、前記X1は、下記数式2で計算される、請求項３に記載の最外郭負極の不活性化方法：
    前記数式2において、Y1は、最外郭負極の横の長さであり、Z1は、最外郭負極の縦の長さである。
  5. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.2以上である時、1.0X2～1.5X2の範囲内で決定され、前記X2は、下記数式3で計算される、請求項３に記載の最外郭負極の不活性化方法：
    前記数式3において、Y2は、最外郭負極の横の長さであり、Z2は、最外郭負極の縦の長さである。
  6. 前記不活性化領域は、絶縁テープを付着するか、絶縁物質をコーティングすることで形成される、請求項１に記載の最外郭負極の不活性化方法。
  7. 前記絶縁テープは、一面または両面にポリイミド層が形成される、請求項６に記載の最外郭負極の不活性化方法。
  8. 前記絶縁物質は、エポキシ化合物または酸化アルミニウムを含む、請求項６に記載の最外郭負極の不活性化方法。
  9. 第1負極の一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域を形成する不活性化段階；
    分離膜、不活性化領域が形成された第1負極、分離膜及び正極を順に積層させて第1モノセルを製造する段階；
    分離膜、不活性化領域が形成されていない第2負極、分離膜及び正極を順に積層させて複数個の第2モノセルを製造する段階；
    分離膜、不活性化領域が形成された第1負極及び分離膜を順に積層させてハーフセルを製造する段階；
    第1モノセル上に複数個の第2モノセルを積層させて積層体を製造する段階；及び
    積層体の最上段に配置される第2モノセル上にハーフセルを積層させて電極アセンブリを製造する段階を含み、
    前記不活性化段階における前記幅(w)は、第1負極の横の長さ、第1負極の縦の長さ及び電極アセンブリ内の第1及び第2モノセルの個数に基づいて決定される、電極アセンブリの製造方法。
  10. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、0.9P2～1.2P2の範囲内で決定され、前記P2は、下記数式4で計算される、請求項９に記載の電極アセンブリの製造方法：
    前記数式4において、a2は、第1負極の横の長さであり、b2は、第1負極の縦の長さであり、c2は、第1及び第2モノセルの個数である。
  11. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)に基づいて決定される、請求項９に記載の電極アセンブリの製造方法。
  12. 前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.1以上～1.2未満である時、1.0X3～1.25X3の範囲内で決定され、前記X3は、下記数式5で計算される、請求項１１に記載の電極アセンブリの製造方法：
    前記数式5において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
  13. 前記不活性化段階は、前記不活性化段階における前記幅(w)は、前記比率(A／B)が1.2以上である時、1.0X4～1.5X4の範囲内で決定され、前記X4は、下記数式6で計算される、請求項１１に記載の電極アセンブリの製造方法：
    前記数式6において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
  14. 不活性化段階前、第1及び第2モノセルの個数に基づき、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要か否かを判断する判断段階を含む、請求項９に記載の電極アセンブリの製造方法。
  15. 前記判断段階は、第1及び第2モノセルの個数が所定値未満である時、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要であると判断する、請求項１４に記載の電極アセンブリの製造方法。
  16. 前記判断段階は、第1及び第2モノセルの個数が15未満である時、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要であると判断する、請求項１４に記載の電極アセンブリの製造方法。
  17. 不活性化段階前、前記比率(A／B)に基づき、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要か否かを判断する判断段階を含む、請求項１１に記載の電極アセンブリの製造方法。
  18. 前記判断段階は、前記比率(A／B)が1.1以上であると、第1モノセルとハーフセル内の第1負極の不活性化が必要であると判断する、請求項１７に記載の電極アセンブリの製造方法。
  19. 分離膜、一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域が形成された第1負極、分離膜及び正極を順に積層させた第1モノセル；
    第1モノセル上に積層され、分離膜、第2負極、分離膜及び正極を順に積層させた複数個の第2モノセル；及び
    最上段に配置される第2モノセル上に積層され、分離膜、不活性化領域が形成された第1負極及び分離膜を順に積層させたハーフセルを含み、
    前記不活性化領域の幅(w)は、0.9P2～1.2P2の範囲内であり、
    前記P2は、下記数式4で計算される、電極アセンブリ：
    前記数式4において、a2は、第1負極の横の長さであり、b2は、第1負極の縦の長さであり、c2は、第1及び第2モノセルの個数である。
  20. 分離膜、一面のエッジに沿って所定の幅(w)を有する不活性化領域が形成された第1負極、分離膜及び正極を順に積層させた第1モノセル；
    第1モノセル上に積層され、分離膜、第2負極、分離膜及び正極を順に積層させた複数個の第2モノセル；及び
    最上段に配置される第2モノセル上に積層され、分離膜、不活性化領域が形成された第1負極及び分離膜を順に積層させたハーフセルを含み、
    電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)が1.1以上～1.2未満であると、前記不活性化領域の幅(w)は、1.0X3～1.25X3の範囲内であり、
    電極アセンブリ内の複数の負極の一面の面積の合計(A)と複数の正極の一面の面積の合計(B)の比率(A／B)が1.2以上であると、前記不活性化領域の幅(w)は、1.0X4～1.5X4の範囲内であり、
    前記X3及びX4は、それぞれ下記数式5及び6で計算される、電極アセンブリ：
    前記数式5及び6において、Y2は、第1負極の横の長さであり、Z2は、第1負極の縦の長さである。
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