JP2024510661A - ゼオライト材料の脱アルミニウム化方法 - Google Patents
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Abstract
本発明は、（１）Ｙ、Ｘ及びＯを含む骨格構造を有するゼオライト材料を提供する工程であって、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素である、工程と、（２）０．１未満のｐＨを有する水溶液を提供する工程と、（３）工程（１）で提供されたゼオライト材料を工程（２）で提供された水溶液で処理する工程と、（３．ｉ）任意に、工程（３）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程と、（３．ｉｉ）任意に、工程（３）又は（３．ｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、（３．ｉｉｉ）任意に、工程（３）、（３．ｉ）又は（３．ｉｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、（４）工程（３）、（３．ｉ）、（３．ｉｉ）又は（３．ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を水溶液又は溶媒システムで処理する工程であって、前記水溶液又は溶媒システムが、４～１０の範囲に含まれるｐＨを有し、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、工程と、（４．ｉ）任意に、工程（４）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、（４．ｉｉ）任意に、工程（４）又は（４．ｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、を含む、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法に関する。また、本発明は、前記方法に従って得られる及び／又は得ることができるゼオライト材料に関する。
Description
本発明は、ゼオライト材料の脱アルミニウム化方法、及び当該方法に従って得ることができる又は得られるゼオライト材料そのものに関する。
ゼオライトは化学工業において多くの用途があり、その多くは様々な化学及び石油化学プロセスにおける不均一系触媒である。一般に、ゼオライトは微多孔質構造を持つ結晶性アルミノシリケートである。ゼオライトの特別な特性は、特に、分子の形状及び大きさに応じて分子がアクセスできる分子寸法の細孔システムの形態の多孔質構造に起因する。ゼオライトの骨格構造は数多く知られており、様々な用途の選択的不均一系触媒として機能する。骨格タイプ及び化学組成は、イオン交換容量、気孔率、アクセス性、酸性度、親水性又は疎水性などのゼオライトの特性を決定する。
構造又は組成などのゼオライト材料の特性を変更するために、しばしば後処理法が採用される。一般的な後処理方法には、水蒸気処理、酸処理、又は塩基性処理がある。
水蒸気処理は、様々な選択的反応において、水蒸気に対するゼオライトの活性及び安定性を高めるためにしばしば使用される。例えば、ＥＰ ０ ０１３ ４３３ Ａ１は、Ｓｉ／Ａｌ比を増加させることによってゼオライトの活性を増加させるための水蒸気処理の使用を教示している。この水蒸気処理は、Ｓｉ／Ａｌ比に影響を及ぼすだけでなく、ゼオライトの酸性／塩基性特性及び親水性／疎水性にも影響を及ぼす。
酸処理も同様の効果があり、ゼオライトの脱アルミニウム化をもたらす。このような酸処理には、酢酸、プロピオン酸、シュウ酸などの有機酸、又は塩酸、硝酸、硫酸、リン酸などの鉱酸がしばしば使用される。例えば、ＷＯ ０２／０５７１８１ Ａ２を参照すると、ゼオライト材料の疎水性を高めるために酸処理が行われている。
水蒸気処理と酸処理の組み合わせは、ＷＯ ２００９／０１６１５３ Ａ２に記載されている。この文献によると、低いＳｉ／Ａｌ比を有するリン修飾モレキュラーシーブは、ゼオライト骨格構造からＡｌを除去するために酸性溶液による浸出工程が実施される前に、高温での水蒸気処理に供される。水蒸気処理と酸処理は、ゼオライトベータから出発するアシル化触媒の製造方法に関するＷＯ ２０１２／１３７１３２ Ａ１にも開示されている。
水蒸気処理と酸処理の両方がゼオライト材料の特性に大きな影響を与える。４価の構造成分ＹＯ２及び３価の構造成分Ｘ２Ｏ３の両方を含むゼオライト材料をそれぞれ水蒸気処理及び／又は酸処理に供することにより、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が増大する。しかしながら、水蒸気処理及び／又は酸処理によって、ゼオライト材料の結晶化度が低下することが判明した。したがって、水蒸気処理及び酸処理は、いずれもゼオライト材料の部分的な非晶質材料への変化をもたらすことが判明した。したがって、水蒸気処理又は酸処理によって、所望のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比を達成することができるが、得られたゼオライト材料は、特に、商業用途としては面白くないものとなっている大きな欠点を有する。
一方、ＷＯ ２０１４／０６０２６０ Ａ１は、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法に関し、この方法は、ゼオライト材料を水性酸による複数の処理工程に供した後、高温で５．５～８の範囲のｐＨを有する液体水性システムによる少なくとも１回の処理を行うことを含む。同文献によると、前記特定の順序により、結晶性の損失を低減した脱アルミニウム化が可能となる。
しかしながら、ゼオライト材料の脱アルミニウム化には、特に、ゼオライト材料の結晶性を損なうことなく、所望の脱アルミニウム化レベルを達成するために実施しなければならない工程数に関して、より時間的及びコスト的に効率的な方法が依然として必要である。
したがって、本発明の目的は、前記欠点を示さない、ゼオライト材料の脱アルミニウム化のための容易で高効率の方法を提供することであった。
驚くべきことに、ＹＯ２及びＸ２Ｏ３を含むゼオライト材料を、０．１未満のｐＨを有する強酸性水溶液による少なくとも１回の処理、及び４～１０の範囲のｐＨを有する液体水性システムによる少なくとも１回の処理に供することを含む後処理プロセスにより、より少ない工程でゼオライト材料を所望の程度まで脱アルミニウム化できることが見出された。特に、非常に予想外に、高濃度の水溶液を使用することにより、得られる材料の結晶性を損なうことなく、より少ない工程で脱アルミニウム化を達成できることが見出された。
したがって、本発明は、
（１）Ｙ、Ｘ及びＯを含む骨格構造を有するゼオライト材料を提供する工程であって、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素である、工程と、
（２）０．１未満のｐＨを有する水溶液を提供する工程と、
（３）工程（１）で提供されたゼオライト材料を工程（２）で提供された水溶液で処理する工程と、
（３．ｉ）任意に、工程（３）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程と、
（３．ｉｉ）任意に、工程（３）又は（３．ｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（３．ｉｉｉ）任意に、工程（３）、（３．ｉ）又は（３．ｉｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
（４）工程（３）、（３．ｉ）、（３．ｉｉ）又は（３．ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を水溶液又は溶媒システムで処理する工程であって、前記水溶液又は溶媒システムが、４～１０の範囲に含まれるｐＨを有し、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、工程と、
（４．ｉ）任意に、工程（４）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（４．ｉｉ）任意に、工程（４）又は（４．ｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
を含む、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法に関する。
（１）Ｙ、Ｘ及びＯを含む骨格構造を有するゼオライト材料を提供する工程であって、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素である、工程と、
（２）０．１未満のｐＨを有する水溶液を提供する工程と、
（３）工程（１）で提供されたゼオライト材料を工程（２）で提供された水溶液で処理する工程と、
（３．ｉ）任意に、工程（３）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程と、
（３．ｉｉ）任意に、工程（３）又は（３．ｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（３．ｉｉｉ）任意に、工程（３）、（３．ｉ）又は（３．ｉｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
（４）工程（３）、（３．ｉ）、（３．ｉｉ）又は（３．ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を水溶液又は溶媒システムで処理する工程であって、前記水溶液又は溶媒システムが、４～１０の範囲に含まれるｐＨを有し、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、工程と、
（４．ｉ）任意に、工程（４）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（４．ｉｉ）任意に、工程（４）又は（４．ｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
を含む、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法に関する。
本発明によれば、水溶液のｐＨ値は、好ましくは、２０℃で決定される水溶液のｐＨを表す。
工程（１）で提供されるゼオライト材料は、ゼオライト材料に含有されるＹ、Ｘ及びＯの総量の１００質量％に基づいて、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満の、Ｈ＋以外のイオン性非骨格元素を含有する。さらに、イオン性非骨格元素は、好ましくはＮａ、より好ましくはＮａ及びＫ、より好ましくはＬｉ、Ｎａ及びＫ、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ及びＣｓ、より好ましくはアルカリ金属カチオン、より好ましくはアルカリ金属及びアルカリ土類金属カチオン、より好ましくは金属カチオンを表す。
好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料は１種以上の金属Ｍを含有し、ここで、１種以上の金属Ｍが、アルカリ金属、アルカリ土類金属、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルカリ金属からなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、前記１種以上の金属Ｍが、Ｎａ及び／又はＫ、好ましくはＮａを含み、より好ましくは、前記１種以上の金属Ｍが、Ｎａ及び／又はＫ、好ましくはＮａからなる。さらに、好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料は、ゼオライト材料に含有されるＭ、Ｙ、Ｘ及びＯの総量の１００質量％に基づいて、好ましくは０．０１～２５質量％、より好ましくは０．０５～２０質量％、より好ましくは０．１～１８質量％、より好ましくは０．５～１５質量％、より好ましくは１～１２質量％、より好ましくは２～１０質量％、より好ましくは３～８質量％、より好ましくは４～６質量％の範囲の量で、１種以上の金属Ｍを含有する。
好ましくは、工程（４）、（４．ｉ）、又は（４．ｉｉ）から得られるゼオライト材料を用いて、工程（３）及び（４）、及び任意に（３．ｉ）、（３．ｉｉ）、（３．ｉｉｉ）、（４．ｉ）及び／又は（４．ｉｉ）を少なくとも１回繰り返し、より好ましくは、工程（３）及び（４）、及び任意に（３．ｉ）、（３．ｉｉ）、（３．ｉｉｉ）、（４．ｉ）及び／又は（４．ｉｉ）を、１～１０回、より好ましくは１～８回、より好ましくは１～６回、より好ましくは１～４回、より好ましくは１～３回、より好ましくは１～２回繰り返し、より好ましくは、工程（３）及び（４）、及び任意に（３．ｉ）、（３．ｉｉ）、（３．ｉｉｉ）、（４．ｉ）及び／又は（４．ｉｉ）を１回繰り返す。
工程（１）で提供されるゼオライト材料の骨格は、好ましくは１～１００、より好ましくは１～５０、より好ましくは２～２５、より好ましくは３～１２、より好ましくは４～６の範囲に含まれるＹ：Ｘモル比を有する。
好ましくは、Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ＹはＳｉである。
好ましくは、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ＸはＡｌである。
工程（１）で提供されるゼオライト材料の骨格型構造は、好ましくはＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＤＤＲ、ＥＲＩ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＷＷ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から、より好ましくはＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＷＷ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から、より好ましくはＢＥＡ、ＣＨＡ、ＭＯＲ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から選択され、より好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料は、ＢＥＡ及び／又はＣＨＡ骨格型構造、好ましくはＢＥＡ骨格型構造を有する。
好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料は、ゼオライトベータ、ベータ多形Ｂ、［Ｂ－Ｓｉ－Ｏ］－＊ＢＥＡ、チェルニカイト、［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－＊ＢＥＡ、ＣＩＴ－６、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択されるＢＥＡ型骨格構造のゼオライトを１種以上含み、より好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料はゼオライトベータを含み、より好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料はゼオライトベータである。
工程（２）で提供される水溶液のｐＨは、好ましくは－１～０．０５、より好ましくは－０．８～０、より好ましくは－０．７～－０．０３、より好ましくは－０．６～－０．０５、より好ましくは－０．５～－０．０８、より好ましくは－０．４～－０．１、より好ましくは－０．３～－０．１３、より好ましくは－０．２～－０．１５の範囲に含まれ、好ましくは、ｐＨはガラスｐＨ電極を用いて決定され、より好ましくは、ｐＨはＩＳＯ ２３４９７：２０１９に従ってガラスｐＨ電極を用いて決定され、より好ましくは、ｐＨはＤＩＮ １９２６８に従って決定される。
工程（２）で提供される水溶液は、好ましくは２．５以下、より好ましくは２．３以下、より好ましくは２以下、より好ましくは１．８以下、より好ましくは１．５以下、より好ましくは１．３以下、より好ましくは１以下、より好ましくは０．８以下、より好ましくは０．５以下、より好ましくは０．３以下、より好ましくは０．１以下、より好ましくは０以下のｐＫａ値を有する１種以上の酸を含む。
１種以上の酸は、好ましくは鉱酸、有機酸、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは鉱酸、及びその２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、ＨＣｌＯ、ＨＣｌＯ２、ＨＣｌＯ３、ＨＣｌＯ４、Ｈ２ＳＯ４、ＨＳＯ３Ｆ、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、ＨＳＢＦ６、ＨＢＦ４、ＨＰＦ６、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＣｌＯ４、Ｈ２ＳＯ４、ＨＳＯ３Ｆ、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨＣｌ、ＨＢｒ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、工程（２）で提供される水溶液は、ＨＮＯ３を含み、より好ましくは、工程（２）で提供される水溶液に含有される酸はＨＮＯ３からなり、より好ましくは、工程（２）で提供される水溶液は、蒸留水及びＨＮＯ３からなる。
好ましくは、工程（２）で提供される水溶液に含まれる１種以上の酸の合計濃度は０．８ｍｏｌ／Ｌ以上であり、より好ましくは、工程（２）で提供される水溶液に含まれる１種以上の酸の合計濃度は、０．８～１０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．０～１０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．０～７．９ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．０～６．３ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．１～２．５ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．１～１．６ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．１～１．４ｍｏｌ／Ｌの範囲に含まれる。
工程（２）で提供され、工程（３）における処理に使用される水溶液中のＨ２Ｏのモル量の、工程（３）において処理されるゼオライト材料の骨格構造中のＹのモル量に対するモル比Ｈ２Ｏ：Ｙは、好ましくは１～２００、より好ましくは３～１５０、より好ましくは５～５０、より好ましくは７～２５、より好ましくは８～１５、より好ましくは８．５～１２、より好ましくは９～１１、より好ましくは９．５～１０．５の範囲に含まれる。
工程（３）における処理は、好ましくは２０～１００℃、より好ましくは３０～９０℃、より好ましくは４０～８０℃、より好ましくは５０～７０℃、より好ましくは５５～６５℃、より好ましくは５８～６２℃、より好ましくは５９～６１℃の範囲に含まれる温度で行われる。
工程（３）における処理は、好ましくは４０～２００分、より好ましくは６０～１８０分、より好ましくは７０～１７０分、より好ましくは８０～１６０分、より好ましくは９０～１５０分、より好ましくは１００～１４０分、より好ましくは１１０～１３０分、より好ましくは１１５～１２５分の範囲に含まれる持続時間で行われる。
好ましくは、任意の工程（３．ｉ）における洗浄は蒸留水で行われる。
任意の工程（３．ｉｉ）における乾燥は、好ましくは４０～２００℃、より好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは７０～１７０℃、より好ましくは８０～１６０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、より好ましくは１１０～１３０℃、より好ましくは１１５～１２５℃、より好ましくは１１８～１２２℃の範囲に含まれる温度で行われる。
任意の工程（３．ｉｉ）における乾燥は、好ましくは０．２５～４８時間、より好ましくは０．５～３６時間、より好ましくは１～３０時間、より好ましくは２～２４時間、より好ましくは４～２０時間、より好ましくは６～１８時間、より好ましくは８～１６時間、より好ましくは１０～１４時間、より好ましくは１１～１３時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
任意の工程（３．ｉｉｉ）における焼成は、好ましくは３００～９００℃、より好ましくは３５０～８５０℃、より好ましくは４００～８００℃、より好ましくは４５０～７５０℃、より好ましくは５００～７００℃、より好ましくは５５０～６５０℃、より好ましくは５９０～６１０℃、より好ましくは５９８～６０２℃の範囲に含まれる温度で行われる。
任意の工程（３．ｉｉｉ）における焼成は、好ましくは１～１０時間、より好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
工程（４）における処理に採用される水溶液又は溶媒システムのｐＨは、好ましくは４～１０、より好ましくは５～９、より好ましくは６～８、より好ましくは６．５～７．５、より好ましくは６．８～７．２の範囲に含まれ、ここで、水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨは、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す。
好ましくは、工程（４）で採用される溶媒システムは水を含み、より好ましくは、工程（４）で採用される溶媒システムは蒸留水からなる。
工程（４）における処理は、好ましくは３０～１５０℃、より好ましくは４０～１４０℃、より好ましくは５０～１３０℃、より好ましくは６０～１２０℃、より好ましくは７０～１１０℃、より好ましくは８０～１００℃、より好ましくは８５～９５℃、より好ましくは８８～９２℃の範囲に含まれる温度で行われる。
工程（４）における処理は、好ましくは１～１７時間、より好ましくは２～１６時間、より好ましくは３～１５時間、より好ましくは５～１３時間、より好ましくは６～１２時間、より好ましくは７～１１時間、より好ましくは８～１０時間、より好ましくは８．５～９．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
好ましくは、溶媒システムは水を含み、ここで、工程（３）における処理に使用される水溶液又は溶媒システム中のＨ２Ｏのモル量の、工程（３）で処理されるゼオライト材料の骨格構造中のＹのモル量に対するモル比Ｈ２Ｏ：Ｙが、１～２５０、より好ましくは２．５～２００、より好ましくは５～１５０、より好ましくは１０～１００、より好ましくは１５～５０、より好ましくは２０～３０、より好ましくは２１～２６、より好ましくは２２～２４の範囲に含まれる。
任意の工程（４．ｉ）における乾燥は、好ましくは４０～２００℃、より好ましくは５０～１９０℃、より好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは７０～１７０℃、より好ましくは８０～１６０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、より好ましくは１１０～１３０℃、より好ましくは１１５～１２５℃、より好ましくは１１８～１２２℃の範囲に含まれる温度で行われる。
任意の工程（４．ｉ）における乾燥は、好ましくは０．２５～４８時間、より好ましくは０．５～３６時間、より好ましくは１～３０時間、より好ましくは２～２４時間、より好ましくは４～２０時間、より好ましくは６～１８時間、より好ましくは８～１６時間、より好ましくは１０～１４時間、より好ましくは１１～１３時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
任意の工程（４．ｉｉ）における焼成は、好ましくは２００～１０００℃、より好ましくは３００～９００℃、より好ましくは３５０～８５０℃、より好ましくは４００～８００℃、より好ましくは４５０～７５０℃、より好ましくは５００～７００℃、より好ましくは５５０～６５０℃、より好ましくは５７５～６２５℃、より好ましくは５９５～６０５℃の範囲に含まれる温度で行われる。
任意の工程（４．ｉｉ）における焼成は、好ましくは１～１０時間、より好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料は、有機テンプレートを用いない合成法から得ることができる又は得られる。
工程（１）で提供されるゼオライト材料が、有機テンプレートを用いない合成法から得ることができる又は得られる場合、好ましくは、有機テンプレートを用いない合成法は、
（Ａ）１種以上のＹＯ２源、１種以上のＸ２Ｏ３源、及びＢＥＡ型骨格構造を有する１種以上のゼオライト材料を含む種結晶を含む混合物を調製する工程、及び
（Ｂ）ＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を形成するために、工程（Ａ）で得られた混合物を結晶化させる工程
を含み、
ここで、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素であり、
工程（Ａ）で提供され、工程（Ｂ）で結晶化される混合物が、構造指示剤としての有機テンプレートを含有しない。
（Ａ）１種以上のＹＯ２源、１種以上のＸ２Ｏ３源、及びＢＥＡ型骨格構造を有する１種以上のゼオライト材料を含む種結晶を含む混合物を調製する工程、及び
（Ｂ）ＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を形成するために、工程（Ａ）で得られた混合物を結晶化させる工程
を含み、
ここで、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素であり、
工程（Ａ）で提供され、工程（Ｂ）で結晶化される混合物が、構造指示剤としての有機テンプレートを含有しない。
好ましくは、工程（Ｂ）で得られるゼオライト材料は１種以上のアルカリ金属Ｍを含み、ここで、Ｍが、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、アルカリ金属Ｍが、Ｎａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはＮａである。
好ましくは、Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ＹはＳｉである。
工程（Ａ）で提供される１種以上のＹＯ２源が、好ましくは１種以上のケイ酸塩、より好ましくは１種以上のアルカリ金属ケイ酸塩を含み、ここで、アルカリ金属が、好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、及びＣｓからなる群から選択され、より好ましくはアルカリ金属がＮａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはアルカリ金属がＮａである。さらに、１種以上のＹＯ２源は、好ましくは１種以上のケイ酸塩に加えて１種以上のシリカ、より好ましくは１種以上のシリカヒドロゾル及び／又は１種以上のコロイダルシリカ、さらにより好ましくは１種以上のケイ酸塩に加えて１種以上のコロイダルシリカをさらに含む。特に、工程（Ａ）で提供される混合物は、好ましくは水ガラス、より好ましくはケイ酸ナトリウム及び／又はケイ酸カリウム、より好ましくはケイ酸ナトリウムを含む。
好ましくは、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ＸはＡｌである。
１種以上のＸ２Ｏ３源は、好ましくは１種以上のアルミン酸塩、より好ましくはアルカリ金属のアルミン酸塩を含み、ここで、アルカリ金属が、好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、及びＣｓからなる群から選択され、より好ましくはアルカリ金属がＮａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはアルカリ金属がＮａである。
工程（Ａ）による混合物のモル比ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３は、好ましくは１～２００、より好ましくは５～１００、より好ましくは１０～５０、より好ましくは１５～４０、より好ましくは２０～３０、より好ましくは２３～２５、さらにより好ましくは２３．５～２４の範囲である。
工程（Ａ）による混合物に含まれる種結晶の量は、１種以上のＹＯ２源における１００質量％のＹＯ２に基づいて、好ましくは０．１～３０質量％、より好ましくは０．５～２０質量％、より好ましくは１～１０質量％、より好ましくは１．５～５質量％、より好ましくは２～４質量％、さらに好ましくは２．５～３．５質量％の範囲である。
好ましくは、工程（Ａ）による混合物は１種以上の溶媒をさらに含み、ここで、前記１種以上の溶媒が、より好ましくは水、より好ましくは脱イオン水を含む。さらに、工程（Ａ）による混合物のモル比Ｈ２Ｏ：ＹＯ２は、好ましくは５～１００、より好ましくは１０～５０、より好ましくは１３～３０、より好ましくは１５～２０、さらにより好ましくは１７～１８の範囲である。
工程（Ａ）による混合物中のモル比Ｍ：ＹＯ２は、好ましくは０．０５～５、より好ましくは０．１～２、より好ましくは０．３～１、より好ましくは０．４～０．８、より好ましくは０．４５～０．７、より好ましくは０．５～０．６５、さらにより好ましくは０．５５～０．６の範囲である。さらに、工程（Ａ）による混合物中のモル比ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３：Ｍは、好ましくは（１～２００）：１：（０．５～１００）、より好ましくは（５～１００）：１：（５～７５）、より好ましくは（１０～５０）：１：（８～５０）、より好ましくは（１５～４０）：１：（１０～３０）、より好ましくは（２０～３０）：１：（１１～２０）、より好ましくは（２３～２５）：１：（１２～１５）、さらにより好ましくは（２３．５～２４）：１：（１３～１４）の範囲である。
好ましくは、工程（Ｂ）における結晶化は、より好ましくは８０～２００℃、より好ましくは９０～１８０℃、より好ましくは１００～１６０℃、より好ましくは１１０～１４０℃、さらにより好ましくは１１５～１３０℃の範囲の温度で混合物を加熱することを含む。
さらに、好ましくは、工程（Ｂ）における結晶化はソルボサーマル条件下で行われる。
またさらに、工程（Ｂ）における結晶化は、混合物を、好ましくは５～２００時間、より好ましくは２０～１６０時間、より好ましくは６０～１４０時間、さらにより好ましくは１００～１３０時間の範囲の持続時間で加熱することを含む。
好ましくは、この方法は、以下の工程の１つ以上をさらに含む：
（Ｃ）工程（Ｂ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を、好ましくは濾過によって分離する工程；及び
（Ｄ）任意に、工程（Ｂ）又は（Ｃ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｅ）任意に、工程（Ｂ）、（Ｃ）又は（Ｄ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥させる工程。
（Ｃ）工程（Ｂ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を、好ましくは濾過によって分離する工程；及び
（Ｄ）任意に、工程（Ｂ）又は（Ｃ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｅ）任意に、工程（Ｂ）、（Ｃ）又は（Ｄ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥させる工程。
好ましくは、工程（Ｂ）で形成されるＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料はゼオライトベータを含む。
好ましくは、種結晶は、本発明の特定の好ましい実施形態のいずれか１つに記載の方法に従って得ることができる又は得られるＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、好ましくは、種結晶はゼオライトベータを含む。
好ましくは、この方法は、以下の工程の１つ以上をさらに含む：
（Ｆ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、又は（Ｅ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料をイオン交換手順に供する工程；及び
（Ｇ）工程（Ｆ）で得られたイオン交換ゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｈ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）、又は（Ｇ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥及び／又は焼成する工程。
（Ｆ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、又は（Ｅ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料をイオン交換手順に供する工程；及び
（Ｇ）工程（Ｆ）で得られたイオン交換ゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｈ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）、又は（Ｇ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥及び／又は焼成する工程。
方法が、工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、又は（Ｅ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料をイオン交換手順に供する工程（Ｆ）をさらに含む場合、好ましくは、工程（Ｆ）において、ゼオライト材料中の少なくとも１種のイオン性非骨格元素が、Ｈ＋及び／又はＮＨ４＋に対して、より好ましくはＮＨ４＋に対してイオン交換される。
工程（Ｆ）において、ゼオライト材料中の少なくとも１種のイオン性非骨格元素が、Ｈ＋及び／又はＮＨ４＋に対してイオン交換される場合、好ましくは、少なくとも１種のイオン性非骨格元素は、Ｈ＋及びアルカリ金属カチオンからなる群から選択される１つ以上のカチオンを含み、より好ましくは、アルカリ金属カチオンは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、アルカリ金属カチオンはＮａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはＮａであり、より好ましくは、少なくとも１種のイオン性非骨格元素はＮａを含み、より好ましくは、少なくとも１種のイオン性非骨格元素はＮａである。
工程（Ｆ）及び（Ｇ）を、好ましくは１回以上、より好ましくは３回以上、より好ましくは２回以上繰り返し、より好ましくは、工程（Ｆ）及び（Ｇ）を１回繰り返す。
工程（Ｈ）における乾燥は、好ましくは４０～２００℃、より好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは７０～１７０℃、より好ましくは８０～１６０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、より好ましくは１１０～１３０℃の範囲に含まれる温度で行われる。
工程（Ｈ）における乾燥は、好ましくは０．２５～４８時間、より好ましくは０．５～４２時間、より好ましくは１～３６時間、より好ましくは２～３２時間、より好ましくは４～２８時間、より好ましくは６～２４時間、より好ましくは１０～２０時間、より好ましくは１４～１８時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
工程（Ｈ）における焼成は、好ましくは２００～９００℃、より好ましくは３００～８００℃、より好ましくは３５０～７５０℃、より好ましくは４００～７００℃、より好ましくは４５０～６５０℃、より好ましくは５００～６００℃、より好ましくは５２５～５７５℃の範囲に含まれる温度で行われる。
工程（Ｈ）における焼成は、好ましくは１～１０時間、より好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる。
本発明はまた、本発明の特定の好ましい実施形態のいずれか１つに記載の方法に従って得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料に関する。
本発明は、さらに、以下の一連の実施形態、及び示されるような従属関係及び後方参照から生じる実施形態の組み合わせによって示される。特に、実施形態の範囲が言及される各例において、例えば、「実施形態１から４のいずれか一項に記載の方法」などの用語の文脈において、この範囲内のすべての実施形態が、当業者に明示的に開示されることを意味する、すなわち、この用語の文言は、「実施形態１、２、３、及び４のいずれか一項に記載の方法」と同義であると当業者に理解されることに留意されたい。さらに、以下の一連の実施形態は、保護の範囲を決定する一連の請求項ではなく、本発明の一般的かつ好ましい態様に向けられた説明の好適に構成された部分を表すことを明示的に留意されたい。
１．（１）Ｙ、Ｘ及びＯを含む骨格構造を有するゼオライト材料を提供する工程であって、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素である、工程と、
（２）０．１未満のｐＨを有する水溶液を提供する工程と、
（３）工程（１）で提供されたゼオライト材料を工程（２）で提供された水溶液で処理する工程と、
（３．ｉ）任意に、工程（３）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程と、
（３．ｉｉ）任意に、工程（３）又は（３．ｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（３．ｉｉｉ）任意に、工程（３）、（３．ｉ）又は（３．ｉｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
（４）工程（３）、（３．ｉ）、（３．ｉｉ）又は（３．ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を水溶液又は溶媒システムで処理する工程であって、前記水溶液又は溶媒システムが、４～１０の範囲に含まれるｐＨを有し、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、工程と、
（４．ｉ）任意に、工程（４）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（４．ｉｉ）任意に、工程（４）又は（４．ｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
を含む、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法。
（２）０．１未満のｐＨを有する水溶液を提供する工程と、
（３）工程（１）で提供されたゼオライト材料を工程（２）で提供された水溶液で処理する工程と、
（３．ｉ）任意に、工程（３）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程と、
（３．ｉｉ）任意に、工程（３）又は（３．ｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（３．ｉｉｉ）任意に、工程（３）、（３．ｉ）又は（３．ｉｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
（４）工程（３）、（３．ｉ）、（３．ｉｉ）又は（３．ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を水溶液又は溶媒システムで処理する工程であって、前記水溶液又は溶媒システムが、４～１０の範囲に含まれるｐＨを有し、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、工程と、
（４．ｉ）任意に、工程（４）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（４．ｉｉ）任意に、工程（４）又は（４．ｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
を含む、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法。
２．工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ゼオライト材料に含有されるＹ、Ｘ及びＯの総量の１００質量％に基づいて、１質量％未満、好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満の、Ｈ＋以外のイオン性非骨格元素を含有する、実施形態１に記載の方法。
３．前記イオン性非骨格元素が、Ｎａ、好ましくはＮａ及びＫ、より好ましくはＬｉ、Ｎａ及びＫ、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ及びＣｓ、より好ましくはアルカリ金属カチオン、より好ましくはアルカリ金属及びアルカリ土類金属カチオン、より好ましくは金属カチオンを表す、実施形態２に記載の方法。
４．工程（１）で提供されるゼオライト材料が１種以上の金属Ｍを含有し、前記１種以上の金属Ｍが、アルカリ金属、アルカリ土類金属、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはアルカリ金属からなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、前記１種以上の金属Ｍが、Ｎａ及び／又はＫ、好ましくはＮａを含み、より好ましくは、前記１種以上の金属Ｍが、Ｎａ及び／又はＫ、好ましくはＮａからなる、実施形態１に記載の方法。
５．工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ゼオライト材料に含有されるＭ、Ｙ、Ｘ及びＯの総量の１００質量％に基づいて、０．０１～２５質量％、好ましくは０．０５～２０質量％、より好ましくは０．１～１８質量％、より好ましくは０．５～１５質量％、より好ましくは１～１２質量％、より好ましくは２～１０質量％、より好ましくは３～８質量％、より好ましくは４～６質量％の範囲の量で、前記１種以上のアルカリ金属又はアルカリ土類金属を含有する、実施形態４に記載の方法。
６．工程（４）、（４．ｉ）、又は（４．ｉｉ）から得られるゼオライト材料を用いて、工程（３）及び（４）、及び任意に（３．ｉ）、（３．ｉｉ）、（３．ｉｉｉ）、（４．ｉ）及び／又は（４．ｉｉ）を少なくとも１回繰り返し、好ましくは、工程（３）及び（４）、及び任意に（３．ｉ）、（３．ｉｉ）、（３．ｉｉｉ）、（４．ｉ）及び／又は（４．ｉｉ）を、１～１０回、より好ましくは１～８回、より好ましくは１～６回、より好ましくは１～４回、より好ましくは１～３回、より好ましくは１～２回繰り返し、より好ましくは、工程（３）及び（４）、及び任意に（３．ｉ）、（３．ｉｉ）、（３．ｉｉｉ）、（４．ｉ）及び／又は（４．ｉｉ）を１回繰り返す、実施形態１から５のいずれか一項に記載の方法。
７．工程（１）で提供されるゼオライト材料の骨格が、１～１００、好ましくは１～５０、より好ましくは２～２５、より好ましくは３～１２、より好ましくは４～６の範囲に含まれるＹ：Ｘモル比を有する、実施形態１から６のいずれか一項に記載の方法。
８．Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくは、ＹがＳｉである、実施形態１から７のいずれか一項に記載の方法。
９．Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくは、ＸがＡｌである、実施形態１から８のいずれか一項に記載の方法。
１０．工程（１）で提供されるゼオライト材料の骨格型構造が、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＤＤＲ、ＥＲＩ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＷＷ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から、好ましくはＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＷＷ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から、より好ましくはＢＥＡ、ＣＨＡ、ＭＯＲ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から選択され、より好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ＢＥＡ及び／又はＣＨＡ骨格型構造、好ましくはＢＥＡ骨格型構造を有する、実施形態１から９のいずれか一項に記載の方法。
１１．工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ゼオライトベータ、ベータ多形Ｂ、［Ｂ－Ｓｉ－Ｏ］－＊ＢＥＡ、チェルニカイト、［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－＊ＢＥＡ、ＣＩＴ－６、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択されるＢＥＡ型骨格構造のゼオライトを１種以上含み、好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料がゼオライトベータを含み、より好ましくは、工程（１）で提供されるゼオライト材料がゼオライトベータである、実施形態１から１０のいずれか一項に記載の方法。
１２．工程（２）で提供される前記水溶液のｐＨが、－１～０．０５、好ましくは－０．８～０、より好ましくは－０．７～－０．０３、より好ましくは－０．６～－０．０５、より好ましくは－０．５～－０．０８、より好ましくは－０．４～－０．１、より好ましくは－０．３～－０．１３、より好ましくは－０．２～－０．１５の範囲に含まれ、好ましくは、ｐＨがガラスｐＨ電極を用いて決定され、より好ましくは、ｐＨがＩＳＯ ２３４９７：２０１９に従ってガラスｐＨ電極を用いて決定され、より好ましくは、ｐＨがＤＩＮ １９２６８に従って決定される、実施形態１から１１のいずれか一項に記載の方法。
１３．工程（２）で提供される前記水溶液が、２．５以下、好ましくは２．３以下、より好ましくは２以下、より好ましくは１．８以下、より好ましくは１．５以下、より好ましくは１．３以下、より好ましくは１以下、より好ましくは０．８以下、より好ましくは０．５以下、より好ましくは０．３以下、より好ましくは０．１以下、より好ましくは０以下のｐＫａ値を有する１種以上の酸を含む、実施形態１から１２のいずれか一項に記載の方法。
１４．前記１種以上の酸が、鉱酸、有機酸、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは鉱酸、及びその２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、ＨＣｌＯ、ＨＣｌＯ２、ＨＣｌＯ３、ＨＣｌＯ４、Ｈ２ＳＯ４、ＨＳＯ３Ｆ、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、ＨＳＢＦ６、ＨＢＦ４、ＨＰＦ６、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＣｌＯ４、Ｈ２ＳＯ４、ＨＳＯ３Ｆ、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨＣｌ、ＨＢｒ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、工程（２）で提供される前記水溶液が、ＨＮＯ３を含み、より好ましくは、工程（２）で提供される前記水溶液に含有される酸はＨＮＯ３からなり、より好ましくは、工程（２）で提供される前記水溶液が、蒸留水及びＨＮＯ３からなる、実施形態１から１３のいずれか一項に記載の方法。
１５．工程（２）で提供される前記水溶液に含まれる前記１種以上の酸の合計濃度が０．８ｍｏｌ／Ｌ以上であり、好ましくは、工程（２）で提供される前記水溶液に含まれる前記１種以上の酸の合計濃度が、０．８～１０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．０～１０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．０～７．９ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．０～６．３ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．１～２．５ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．１～１．６ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１．１～１．４ｍｏｌ／Ｌの範囲に含まれる、実施形態１３又は１４に記載の方法。
１６．工程（２）で提供され、工程（３）における処理に使用される前記水溶液中のＨ２Ｏのモル量の、工程（３）において処理されるゼオライト材料の骨格構造中のＹのモル量に対するモル比Ｈ２Ｏ：Ｙが、１～２００、好ましくは３～１５０、より好ましくは５～５０、より好ましくは７～２５、より好ましくは８～１５、より好ましくは８．５～１２、より好ましくは９～１１、より好ましくは９．５～１０．５の範囲に含まれる、実施形態１から１５のいずれか一項に記載の方法。
１７．工程（３）における処理が、２０～１００℃、好ましくは３０～９０℃、より好ましくは４０～８０℃、より好ましくは５０～７０℃、より好ましくは５５～６５℃、より好ましくは５８～６２℃、より好ましくは５９～６１℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態１から１６のいずれか一項に記載の方法。
１８．工程（３）における処理が、４０～２００分、好ましくは６０～１８０分、より好ましくは７０～１７０分、より好ましくは８０～１６０分、より好ましくは９０～１５０分、より好ましくは１００～１４０分、より好ましくは１１０～１３０分、より好ましくは１１５～１２５分の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態１から１７のいずれか一項に記載の方法。
１９．任意の工程（３．ｉ）における洗浄が蒸留水で行われる、実施形態１から１８のいずれか一項に記載の方法。
２０．任意の工程（３．ｉｉ）における乾燥が、４０～２００℃、好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは７０～１７０℃、より好ましくは８０～１６０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、より好ましくは１１０～１３０℃、より好ましくは１１５～１２５℃、より好ましくは１１８～１２２℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態１から１９のいずれか一項に記載の方法。
２１．任意の工程（３．ｉｉ）における乾燥が、０．２５～４８時間、好ましくは０．５～３６時間、より好ましくは１～３０時間、より好ましくは２～２４時間、より好ましくは４～２０時間、より好ましくは６～１８時間、より好ましくは８～１６時間、より好ましくは１０～１４時間、より好ましくは１１～１３時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態１から２０のいずれか一項に記載の方法。
２２．任意の工程（３．ｉｉｉ）における焼成が、３００～９００℃、好ましくは３５０～８５０℃、より好ましくは４００～８００℃、より好ましくは４５０～７５０℃、より好ましくは５００～７００℃、より好ましくは５５０～６５０℃、より好ましくは５９０～６１０℃、より好ましくは５９８～６０２℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態１から２１のいずれか一項に記載の方法。
２３．任意の工程（３．ｉｉｉ）における焼成が、１～１０時間、好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態１から２２のいずれか一項に記載の方法。
２４．工程（４）における処理に採用される前記水溶液又は溶媒システムのｐＨが、４～１０、好ましくは５～９、より好ましくは６～８、より好ましくは６．５～７．５、より好ましくは６．８～７．２の範囲に含まれ、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、実施形態１から２３のいずれか一項に記載の方法。
２５．工程（４）で採用される前記溶媒システムが水を含み、好ましくは、工程（４）で採用される前記溶媒システムが蒸留水からなる、実施形態１から２４のいずれか一項に記載の方法。
２６．工程（４）における処理が、３０～１５０℃、好ましくは４０～１４０℃、より好ましくは５０～１３０℃、より好ましくは６０～１２０℃、より好ましくは７０～１１０℃、より好ましくは８０～１００℃、より好ましくは８５～９５℃、より好ましくは８８～９２℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態１から２５のいずれか一項に記載の方法。
２７．工程（４）における処理が、１～１７時間、好ましくは２～１６時間、より好ましくは３～１５時間、より好ましくは５～１３時間、より好ましくは６～１２時間、より好ましくは７～１１時間、より好ましくは８～１０時間、より好ましくは８．５～９．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態１から２６のいずれか一項に記載の方法。
２８．前記溶媒システムが水を含み、工程（３）における処理に使用される前記水溶液又は溶媒システム中のＨ２Ｏのモル量の、工程（３）で処理されるゼオライト材料の骨格構造中のＹのモル量に対するモル比Ｈ２Ｏ：Ｙが、１～２５０、好ましくは２．５～２００、より好ましくは５～１５０、より好ましくは１０～１００、より好ましくは１５～５０、より好ましくは２０～３０、より好ましくは２１～２６、より好ましくは２２～２４の範囲に含まれる、実施形態１から２７のいずれか一項に記載の方法。
２９．任意の工程（４．ｉ）における乾燥が、４０～２００℃、好ましくは５０～１９０℃、より好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは７０～１７０℃、より好ましくは８０～１６０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、より好ましくは１１０～１３０℃、より好ましくは１１５～１２５℃、より好ましくは１１８～１２２℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態１から２８のいずれか一項に記載の方法。
３０．任意の工程（４．ｉ）における乾燥が、０．２５～４８時間、好ましくは０．５～３６時間、より好ましくは１～３０時間、より好ましくは２～２４時間、より好ましくは４～２０時間、より好ましくは６～１８時間、より好ましくは８～１６時間、より好ましくは１０～１４時間、より好ましくは１１～１３時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態１から２９のいずれか一項に記載の方法。
３１．任意の工程（４．ｉｉ）における焼成が、２００～１０００℃、好ましくは３００～９００℃、より好ましくは３５０～８５０℃、より好ましくは４００～８００℃、より好ましくは４５０～７５０℃、より好ましくは５００～７００℃、より好ましくは５５０～６５０℃、より好ましくは５７５～６２５℃、より好ましくは５９５～６０５℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態１から３０のいずれか一項に記載の方法。
３２．任意の工程（４．ｉｉ）における焼成が、１～１０時間、好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態１から３１のいずれか一項に記載の方法。
３３．工程（１）で提供されるゼオライト材料が、有機テンプレートを用いない合成法から得ることができる又は得られる、実施形態１から３２のいずれか一項に記載の方法。
３４．前記有機テンプレートを用いない合成法が、
（Ａ）１種以上のＹＯ２源、１種以上のＸ２Ｏ３源、及びＢＥＡ型骨格構造を有する１種以上のゼオライト材料を含む種結晶を含む混合物を調製する工程、及び
（Ｂ）ＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を形成するために、工程（Ａ）で得られた混合物を結晶化させる工程
を含み、
Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素であり、
工程（Ａ）で提供され、工程（Ｂ）で結晶化される混合物が、構造指示剤としての有機テンプレートを含有しない、実施形態３３に記載の方法。
（Ａ）１種以上のＹＯ２源、１種以上のＸ２Ｏ３源、及びＢＥＡ型骨格構造を有する１種以上のゼオライト材料を含む種結晶を含む混合物を調製する工程、及び
（Ｂ）ＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を形成するために、工程（Ａ）で得られた混合物を結晶化させる工程
を含み、
Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素であり、
工程（Ａ）で提供され、工程（Ｂ）で結晶化される混合物が、構造指示剤としての有機テンプレートを含有しない、実施形態３３に記載の方法。
３５．工程（Ｂ）で得られるゼオライト材料が１種以上のアルカリ金属Ｍを含み、Ｍが、好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、前記アルカリ金属Ｍが、Ｎａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはＮａである、実施形態３４に記載の方法。
３６．Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくは、ＹがＳｉである、実施形態３４又は３５に記載の方法。
３７．工程（Ａ）で提供される前記１種以上のＹＯ２源が、１種以上のケイ酸塩、好ましくは１種以上のアルカリ金属ケイ酸塩を含み、アルカリ金属が、好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、及びＣｓからなる群から選択され、より好ましくはアルカリ金属がＮａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはアルカリ金属がＮａである、実施形態３４から３６のいずれか一項に記載の方法。
３８．１種以上のＹＯ２源が、１種以上のケイ酸塩に加えて１種以上のシリカ、好ましくは１種以上のシリカヒドロゾル及び／又は１種以上のコロイダルシリカ、さらにより好ましくは１種以上のケイ酸塩に加えて１種以上のコロイダルシリカをさらに含む、実施形態３７に記載の方法。
３９．工程（Ａ）で提供される前記混合物が、水ガラス、好ましくはケイ酸ナトリウム及び／又はケイ酸カリウム、より好ましくはケイ酸ナトリウムを含む、実施形態３７又は３８に記載の方法。
４０．Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくは、ＸがＡｌである、実施形態３４から３９のいずれか一項に記載の方法。
４１．前記１種以上のＸ２Ｏ３源が、１種以上のアルミン酸塩、好ましくはアルカリ金属のアルミン酸塩を含み、前記アルカリ金属が、好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、及びＣｓからなる群から選択され、より好ましくは、前記アルカリ金属がＮａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくは、前記アルカリ金属がＮａである、実施形態３４から４０のいずれか一項に記載の方法。
４２．工程（Ａ）による前記混合物のモル比ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３が、１～２００、好ましくは５～１００、より好ましくは１０～５０、より好ましくは１５～４０、より好ましくは２０～３０、より好ましくは２３～２５、さらにより好ましくは２３．５～２４の範囲である、実施形態３４から４１のいずれか一項に記載の方法。
４３．工程（Ａ）による前記混合物に含まれる種結晶の量が、前記１種以上のＹＯ２源における１００質量％のＹＯ２に基づいて、０．１～３０質量％、好ましくは０．５～２０質量％、より好ましくは１～１０質量％、より好ましくは１．５～５質量％、より好ましくは２～４質量％、さらに好ましくは２．５～３．５質量％の範囲である、実施形態３４から４２のいずれか一項に記載の方法。
４４．工程（Ａ）による前記混合物が１種以上の溶媒をさらに含み、前記１種以上の溶媒が、好ましくは水、より好ましくは脱イオン水を含む、実施形態３４から４３のいずれか一項に記載の方法。
４５．工程（Ａ）による前記混合物のモル比Ｈ２Ｏ：ＹＯ２が、５～１００、好ましくは１０～５０、より好ましくは１３～３０、より好ましくは１５～２０、さらにより好ましくは１７～１８の範囲である、実施形態４４に記載の方法。
４６．工程（Ａ）による前記混合物中のモル比Ｍ：ＹＯ２が、０．０５～５、好ましくは０．１～２、より好ましくは０．３～１、より好ましくは０．４～０．８、より好ましくは０．４５～０．７、より好ましくは０．５～０．６５、さらにより好ましくは０．５５～０．６の範囲である、実施形態３４から４５のいずれか一項に記載の方法。
４７．工程（Ａ）による前記混合物中のモル比ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３：Ｍが、（１～２００）：１：（０．５～１００）、好ましくは（５～１００）：１：（５～７５）、より好ましくは（１０～５０）：１：（８～５０）、より好ましくは（１５～４０）：１：（１０～３０）、より好ましくは（２０～３０）：１：（１１～２０）、より好ましくは（２３～２５）：１：（１２～１５）、さらにより好ましくは（２３．５～２４）：１：（１３～１４）の範囲である、実施形態４６に記載の方法。
４８．工程（Ｂ）における結晶化が、好ましくは８０～２００℃、より好ましくは９０～１８０℃、より好ましくは１００～１６０℃、より好ましくは１１０～１４０℃、さらにより好ましくは１１５～１３０℃の範囲の温度で混合物を加熱することを含む、実施形態３５から４７のいずれか一項に記載の方法。
４９．工程（Ｂ）における結晶化がソルボサーマル条件下で行われる、実施形態４８に記載の方法。
５０．工程（Ｂ）における結晶化が、混合物を、５～２００時間、より好ましくは２０～１６０時間、より好ましくは６０～１４０時間、さらにより好ましくは１００～１３０時間の範囲の持続時間で加熱することを含む、実施形態４８又は４９に記載の方法。
５１．前記方法が、以下の工程：
（Ｃ）工程（Ｂ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を、好ましくは濾過によって分離する工程；及び
（Ｄ）任意に、工程（Ｂ）又は（Ｃ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｅ）任意に、工程（Ｂ）、（Ｃ）又は（Ｄ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥させる工程
の１つ以上をさらに含む、実施形態３４から５０のいずれか一項に記載の方法。
（Ｃ）工程（Ｂ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を、好ましくは濾過によって分離する工程；及び
（Ｄ）任意に、工程（Ｂ）又は（Ｃ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｅ）任意に、工程（Ｂ）、（Ｃ）又は（Ｄ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥させる工程
の１つ以上をさらに含む、実施形態３４から５０のいずれか一項に記載の方法。
５２．工程（Ｂ）で形成されるＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料がゼオライトベータを含む、実施形態３４から５１のいずれか一項に記載の方法。
５３．前記種結晶が、実施形態３０から４８のいずれか一項に記載の方法に従って得ることができる又は得られるＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、好ましくは、前記種結晶がゼオライトベータを含む、実施形態３４から５２のいずれか一項に記載の方法。
５４．前記方法が、以下の工程：
（Ｆ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、又は（Ｅ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料をイオン交換手順に供する工程；及び
（Ｇ）工程（Ｆ）で得られたイオン交換ゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｈ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）、又は（Ｇ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥及び／又は焼成する工程
の１つ以上をさらに含む、実施形態３４から５３のいずれか一項に記載の方法。
（Ｆ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、又は（Ｅ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料をイオン交換手順に供する工程；及び
（Ｇ）工程（Ｆ）で得られたイオン交換ゼオライト材料を洗浄する工程；及び／又は
（Ｈ）工程（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）、又は（Ｇ）で得られたＢＥＡ型骨格構造を有するゼオライト材料を乾燥及び／又は焼成する工程
の１つ以上をさらに含む、実施形態３４から５３のいずれか一項に記載の方法。
５５．工程（Ｆ）において、ゼオライト材料中の少なくとも１種のイオン性非骨格元素が、Ｈ＋及び／又はＮＨ４＋に対して、より好ましくはＮＨ４＋に対してイオン交換される、実施形態５４に記載の方法。
５６．前記少なくとも１種のイオン性非骨格元素が、Ｈ＋及びアルカリ金属カチオンからなる群から選択される１つ以上のカチオンを含み、好ましくは、前記アルカリ金属カチオンが、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から、より好ましくはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、及びそれらの２種以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、前記アルカリ金属カチオンがＮａ及び／又はＫであり、さらにより好ましくはＮａであり、より好ましくは、前記少なくとも１種のイオン性非骨格元素がＮａを含み、より好ましくは、前記少なくとも１種のイオン性非骨格元素がＮａである、実施形態５５に記載の方法。
５７．工程（Ｆ）及び（Ｇ）を、１回以上、好ましくは３回以上、より好ましくは２回以上繰り返し、より好ましくは、工程（Ｆ）及び（Ｇ）を１回繰り返す、実施形態５４から５６のいずれか一項に記載の方法。
５８．工程（Ｈ）における乾燥が、４０～２００℃、好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは７０～１７０℃、より好ましくは８０～１６０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、より好ましくは１１０～１３０℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態５４から５７のいずれか一項に記載の方法。
５９．工程（Ｈ）における乾燥が、０．２５～４８時間、好ましくは０．５～４２時間、より好ましくは１～３６時間、より好ましくは２～３２時間、より好ましくは４～２８時間、より好ましくは６～２４時間、より好ましくは１０～２０時間、より好ましくは１４～１８時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態５４から５８のいずれか一項に記載の方法。
６０．工程（Ｈ）における焼成が、２００～９００℃、好ましくは３００～８００℃、より好ましくは３５０～７５０℃、より好ましくは４００～７００℃、より好ましくは４５０～６５０℃、より好ましくは５００～６００℃、より好ましくは５２５～５７５℃の範囲に含まれる温度で行われる、実施形態５４から５９のいずれか一項に記載の方法。
６１．工程（Ｈ）における焼成が、１～１０時間、好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲に含まれる持続時間で行われる、実施形態５４から６０のいずれか一項に記載の方法。
６２．実施形態１から６０のいずれか一項に記載の方法に従って得られる及び／又は得ることができる、ゼオライト材料。
参考例１：結晶化度の決定
４０ｋＶ及び４０ｍＡで動作する銅アノードＸ線管で動作するＬＹＮＸＥＹＥ検出器を備えた回折計（Ｄ８ Ａｄｖａｎｃｅ Ｓｅｒｉｅｓ ＩＩ，Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ ＧｍｂＨ）を使用して、粉末Ｘ線回折（ＰＸＲＤ）データを収集した。ジオメトリーはＢｒａｇｇ－Ｂｒｅｎｔａｎｏであり、空気散乱シールドを使用して空気散乱を低減した。ＤＩＦＦＲＡＣ．ＥＶＡソフトウェア（ＤＩＦＦＲＡＣ．ＥＶＡのユーザーマニュアル、Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ ＧｍｂＨ、Ｋａｒｌｓｒｕｈｅ）を使用して、結晶化度を決定した。
４０ｋＶ及び４０ｍＡで動作する銅アノードＸ線管で動作するＬＹＮＸＥＹＥ検出器を備えた回折計（Ｄ８ Ａｄｖａｎｃｅ Ｓｅｒｉｅｓ ＩＩ，Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ ＧｍｂＨ）を使用して、粉末Ｘ線回折（ＰＸＲＤ）データを収集した。ジオメトリーはＢｒａｇｇ－Ｂｒｅｎｔａｎｏであり、空気散乱シールドを使用して空気散乱を低減した。ＤＩＦＦＲＡＣ．ＥＶＡソフトウェア（ＤＩＦＦＲＡＣ．ＥＶＡのユーザーマニュアル、Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ ＧｍｂＨ、Ｋａｒｌｓｒｕｈｅ）を使用して、結晶化度を決定した。
参考例２：ゼオライト材料の脱アルミニウム化の一般的手順
一般的に、脱アルミニウム化手順には、繰り返し回数及び処理工程の順番が異なる４つの異なる処理ステップを使用した：
１．（酸）アルミニウム化：ゼオライト粉末を酸溶液（固体：液体の比が１：３；例えば５０ｇのゼオライト粉末を１５０ｇの水性ＨＮＯ３に懸濁）に懸濁し、所望の温度に加熱する。所定の処理時間後、懸濁液を放置して冷却し、濾過し、濾液のｐＨが中性になるまで（Ｈ３ＰＯ４及びＨ２ＳＯ４酸処理の場合）、又は硝酸塩試験紙（Ｍｅｒｃｋ ＫＧａＡ）でＮＯ３ －が検出されなくなるまで、磁器フィルター上で洗浄した。特に明記しない限り、処理温度及び処理時間は６０℃、２時間であった。
一般的に、脱アルミニウム化手順には、繰り返し回数及び処理工程の順番が異なる４つの異なる処理ステップを使用した：
１．（酸）アルミニウム化：ゼオライト粉末を酸溶液（固体：液体の比が１：３；例えば５０ｇのゼオライト粉末を１５０ｇの水性ＨＮＯ３に懸濁）に懸濁し、所望の温度に加熱する。所定の処理時間後、懸濁液を放置して冷却し、濾過し、濾液のｐＨが中性になるまで（Ｈ３ＰＯ４及びＨ２ＳＯ４酸処理の場合）、又は硝酸塩試験紙（Ｍｅｒｃｋ ＫＧａＡ）でＮＯ３ －が検出されなくなるまで、磁器フィルター上で洗浄した。特に明記しない限り、処理温度及び処理時間は６０℃、２時間であった。
２．乾燥：１２０℃の対流式オーブンで、濾過ケーキを一晩乾燥させた。
３．水処理：１Ｌの４つ口丸底フラスコ中でゼオライト粉末を水に懸濁し、電熱ジャケットを使用して還流下９０℃で９時間加熱し、次いで懸濁液を濾過し、乾燥させた（１２０℃で一晩）。
４．焼成：特に明記しない限り、乾燥したゼオライト粉末を、空気中、焼成用スタティックオーブンで、２℃／分の昇温速度で６００℃まで５時間焼成した。
参考例３：Ｎａ－形態のゼオライト材料の有機テンプレートを用いない合成
撹拌しながら３３５．１ｇのＮａＡｌＯ２を７３１４ｇのＨ２Ｏに溶解し、続いて７４．５ｇのゼオライトベータ種（Ｚｅｏｌｙｓｔ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，Ｖａｌｌｅｙ Ｆｏｒｇｅ，ＰＡ １９４８２，ＵＳＡから、ＣＰ８１４Ｃの商品名で市販、ＣＡＳ登録番号１３１８－０２－１）を添加した。この混合物を２０Ｌのオートクレーブに入れ、７３４０ｇのナトリウム水ガラス及び１４３６ｇのＬｕｄｏｘ ＡＳ４０を添加した。得られたアルミノシリケートゲルの結晶化を1２０℃で１１７時間行った。反応混合物を室温まで冷却した後、固体を濾過により分離し、蒸留水で繰り返し洗浄し、１２０℃で１６時間乾燥した。得られた材料は１２質量％の吸水率を有していた。
撹拌しながら３３５．１ｇのＮａＡｌＯ２を７３１４ｇのＨ２Ｏに溶解し、続いて７４．５ｇのゼオライトベータ種（Ｚｅｏｌｙｓｔ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，Ｖａｌｌｅｙ Ｆｏｒｇｅ，ＰＡ １９４８２，ＵＳＡから、ＣＰ８１４Ｃの商品名で市販、ＣＡＳ登録番号１３１８－０２－１）を添加した。この混合物を２０Ｌのオートクレーブに入れ、７３４０ｇのナトリウム水ガラス及び１４３６ｇのＬｕｄｏｘ ＡＳ４０を添加した。得られたアルミノシリケートゲルの結晶化を1２０℃で１１７時間行った。反応混合物を室温まで冷却した後、固体を濾過により分離し、蒸留水で繰り返し洗浄し、１２０℃で１６時間乾燥した。得られた材料は１２質量％の吸水率を有していた。
参考例４：Ｈ－形態のゼオライト材料の有機テンプレートを用いない合成
Ｈ－形態の調製では、１０００ｇの参考例３に従って調製したゼオライト材料を、１０ｇの１０質量％の硝酸アンモニウム溶液に添加した。懸濁液を８０℃に加熱し、連続攪拌下でこの温度に２時間保持した。固体をフィルタープレスで熱いまま（追加冷却なしで）濾過した。次に、洗浄水の導電率が２００マイクロシーメンス／ｃｍ以下になるまで、濾過ケーキを蒸留水（室温の洗浄水）で洗浄した。濾過ケーキを１２０℃で１６時間乾燥させた。この手順を１回繰り返し、イオン交換したアンモニウム形態の結晶生成物ＢＥＡを得た。次の５００℃で５時間の焼成工程（加熱速度が１℃／分）により、Ｈ－形態のイオン交換結晶生成物ＢＥＡが得られた。
Ｈ－形態の調製では、１０００ｇの参考例３に従って調製したゼオライト材料を、１０ｇの１０質量％の硝酸アンモニウム溶液に添加した。懸濁液を８０℃に加熱し、連続攪拌下でこの温度に２時間保持した。固体をフィルタープレスで熱いまま（追加冷却なしで）濾過した。次に、洗浄水の導電率が２００マイクロシーメンス／ｃｍ以下になるまで、濾過ケーキを蒸留水（室温の洗浄水）で洗浄した。濾過ケーキを１２０℃で１６時間乾燥させた。この手順を１回繰り返し、イオン交換したアンモニウム形態の結晶生成物ＢＥＡを得た。次の５００℃で５時間の焼成工程（加熱速度が１℃／分）により、Ｈ－形態のイオン交換結晶生成物ＢＥＡが得られた。
比較例１：従来濃度の酸でのゼオライトベータの脱アルミニウム化
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、４％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝０．１９）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程４に従って焼成し、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：７の固体：液体の比で水に懸濁させた）、最後に工程２に従って再び乾燥させた。その後、一連の工程全体を１回繰り返し、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１９で、結晶化度が７３％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、４％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝０．１９）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程４に従って焼成し、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：７の固体：液体の比で水に懸濁させた）、最後に工程２に従って再び乾燥させた。その後、一連の工程全体を１回繰り返し、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１９で、結晶化度が７３％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
実施例１：高濃度酸でのゼオライトベータの脱アルミニウム化
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、８％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝－０．１７）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：１０の固体：液体の比で水に懸濁させた)、最後に工程２に従って再び乾燥させた。この手順により、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１７．４で、結晶化度が７６％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、８％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝－０．１７）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：１０の固体：液体の比で水に懸濁させた)、最後に工程２に従って再び乾燥させた。この手順により、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が１７．４で、結晶化度が７６％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
実施例２：高濃度酸でのゼオライトベータの脱アルミニウム化
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、８％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝－０．１７）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：１０の固体：液体の比で水に懸濁させた)、最後に工程２に従って再び乾燥させた。その後、一連の工程全体を１回繰り返し、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が６１で、結晶化度が８０％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、８％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝－０．１７）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：１０の固体：液体の比で水に懸濁させた)、最後に工程２に従って再び乾燥させた。その後、一連の工程全体を１回繰り返し、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が６１で、結晶化度が８０％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
実施例３：高濃度酸でのゼオライトベータの脱アルミニウム化
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、８％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝－０．１７）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：１０の固体：液体の比で水に懸濁させた)、工程２に従って再び乾燥させ、最後に工程４に従って焼成した。その後、一連の工程全体を１回繰り返し、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が６４で、結晶化度が８０％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
参考例４の有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを、参考例２に記載された方法に従って、８％のＨＮＯ３（ＤＩＮ １９２６８に従って２０℃で測定したｐＨ＝－０．１７）を使用して脱アルミニウム化を行った。工程１による脱アルミニウム化の後、工程２に従って材料を乾燥させ、工程３に従って水で処理し（ゼオライト粉末を１：１０の固体：液体の比で水に懸濁させた)、工程２に従って再び乾燥させ、最後に工程４に従って焼成した。その後、一連の工程全体を１回繰り返し、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比が６４で、結晶化度が８０％の脱アルミニウム化ゼオライトベータを得た。
したがって、実施例１及び比較例１で得られた結果から分かるように、驚くべきことに、高濃度の酸を使用することにより、２つの脱アルミニウム化工程を含むプロセスにおいて従来の濃度の酸を使用する場合と同程度の脱アルミニウム化が１回の脱アルミニウム化段階のみで達成されることが見出された。特に、まったく予想外なことに、本発明の方法では高濃度の酸を使用しているにもかかわらず、結晶化度の損失は、脱アルミニウム化工程に従来の濃度の酸を使用した場合より顕著ではないにしても、同程度であることが見出された。
さらに、まったく予想外なことに、本発明の手順を１回繰り返すことにより、高度に脱アルミニウム化オライト材料が得られることが見出され、ここでもまた、まったく予想外なことに、高濃度の酸を用いて脱アルミニウム化工程を繰り返した後でも、結晶化度の損失は、得られる材料において同程度の脱アルミニウム化を達成することができない従来の濃度の酸を用いて手順を繰り返した場合と比較して、顕著ではないにしても、同程度であることが見出された。さらに、比較例１と実施例１の結果、及び実施例２と実施例３の結果のそれぞれの比較によって示されるように、全く驚くべきことに、前記予想外の結果は、手順において焼成工程を使用することなく達成されることさえあり、したがって、比較例１による手順と比較して、さらに高いレベルの時間効率及びコスト効率をもたらすことが見出された。
引用文献
－ ＥＰ ０ ０１３ ４３３ Ａ１
－ ＷＯ ０２／０５７１８１ Ａ２
－ ＷＯ ２００９／０１６１５３ Ａ２
－ ＷＯ ２０１２／１３７１３２ Ａ１
－ ＷＯ ２０１４／０６０２６０ Ａ１
－ ＥＰ ０ ０１３ ４３３ Ａ１
－ ＷＯ ０２／０５７１８１ Ａ２
－ ＷＯ ２００９／０１６１５３ Ａ２
－ ＷＯ ２０１２／１３７１３２ Ａ１
－ ＷＯ ２０１４／０６０２６０ Ａ１
Claims (15)
- （１）Ｙ、Ｘ及びＯを含む骨格構造を有するゼオライト材料を提供する工程であって、Ｙが４価の元素であり、Ｘが３価の元素である、工程と、
（２）０．１未満のｐＨを有する水溶液を提供する工程と、
（３）工程（１）で提供されたゼオライト材料を工程（２）で提供された水溶液で処理する工程と、
（３．ｉ）任意に、工程（３）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程と、
（３．ｉｉ）任意に、工程（３）又は（３．ｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（３．ｉｉｉ）任意に、工程（３）、（３．ｉ）又は（３．ｉｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
（４）工程（３）、（３．ｉ）、（３．ｉｉ）又は（３．ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を水溶液又は溶媒システムで処理する工程であって、前記水溶液又は溶媒システムが、４～１０の範囲に含まれるｐＨを有し、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨは、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、工程と、
（４．ｉ）任意に、工程（４）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程と、
（４．ｉｉ）任意に、工程（４）又は（４．ｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程と、
を含む、ゼオライト材料の脱アルミニウム化の方法。 - 工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ゼオライト材料に含有されるＹ、Ｘ及びＯの総量の１００質量％に基づいて、１質量％未満のＨ＋以外のイオン性非骨格元素を含有する、請求項１に記載の方法。
- 前記イオン性非骨格元素がＮａを表す、請求項２に記載の方法。
- 工程（１）で提供されるゼオライト材料が１種以上の金属Ｍを含有し、前記１種以上の金属Ｍが、アルカリ金属、アルカリ土類金属、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
- 工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ゼオライト材料に含有されるＭ、Ｙ、Ｘ及びＯの総量の１００質量％に基づいて、０．０１～２５質量％の範囲の量で、前記１種以上のアルカリ金属又はアルカリ土類金属を含有する、請求項４に記載の方法。
- Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
- Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（１）で提供されるゼオライト材料の骨格型構造が、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＤＤＲ、ＥＲＩ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＷＷ、及びそれらの２つ以上の混合構造からなる群から選択される、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（１）で提供されるゼオライト材料が、ゼオライトベータ、ベータ多形Ｂ、［Ｂ－Ｓｉ－Ｏ］－＊ＢＥＡ、チェルニカイト、［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－＊ＢＥＡ、ＣＩＴ－６、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択されるＢＥＡ型骨格構造のゼオライトを１種以上含む、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（２）で提供される前記水溶液のｐＨが、－１～０．０５の範囲に含まれる、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（２）で提供される前記水溶液が、２．５以下のｐＫａ値を有する１種以上の酸を含む、請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（３）における処理が、４０～２００分の範囲に含まれる持続時間で行われる、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（４）における処理に採用される前記水溶液又は溶媒システムのｐＨが、４～１０の範囲に含まれ、前記水溶液又は溶媒システムの前記ｐＨが、処理のためにゼオライト材料と接触させる前のｐＨを指す、請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法。
- 工程（１）で提供されるゼオライト材料が、有機テンプレートを用いない合成法から得ることができる又は得られる、請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法。
- 請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法に従って得られる及び／又は得ることができる、ゼオライト材料。
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